Physica status solidi: Volume 2, Number 9 1962 [Reprint 2021 ed.] 9783112500002, 9783112499993

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plrysica status solidi

VOLUME 2 • N U M B E R 9 • 1962

Contents

1. Review Article W.

KAISER

p»ge Der optische Maser

1117

2. Original Papers C. K . T.

JORGENSEN

REWAJ

Relevant and Irrelevant Symmetry Components. Are the Bloch Energy Bands the Best One-Electron Functions? 1146 On the Effects of X-Ray Irradiation on Transient Phenomena in Rochelle Salt 1151

K . THIESSEN u n d H . HORNUNO

Messung einer inhomogenen Verteilung von Rekombinationszentren in Germanium mit Hilfe der Photoleitung und des PhotoMagneto-Elektrischen Effektes 1158 S.

P.

R.

PERTHEL

W.

SINGH

SCHÜPPEL

M . PAULUS

Vibration Spectrum and Heat Capacities of Silver

1165

Bestimmung der Konstanten F und G der einachsigen induzierten Anisotropie bei endlichen Feldstärken 1169 Zum spontanen Charakter der zeitlich veränderlichen induzierten Anisotropie ferromagnetischer dünner Schichten 1175 Cinétique de croissance normale des cristaux dans les ferrites poly cristallins 1181

G. REMAUT, A . DEKETELAERE, a n d W . DEKEYSER

Recovery of Quench-Hardened Sodium Chloride Crystals. . . . 1195 W . SCHULE, A . SEEGEB, D . SCHUMACHER, a n d K . K I N G

Point Defects in Gold M . BOÖEK, P . KRATOCHVÎL, a n d P .

1199

LVKÂC

The Effect of Impurities on the Critical Resolved Shear Stress of Zinc Single Crystals 1221

8. Short Notes (listed on the last page of the issue)

4. Pre-printed Titles and Abstracts of Original Papers to be published in this or in the Soviet journal ,,H3HKa TBepaoro T e j i a " (Fizika Tverdogo Tela).

physica status solidi B o a r d of E d i t o r s P. A I G R A I N , Paris, S. A M E L I N C K X , Mol-Donk, W. D E K E Y S E R , Gent, W. F R A N Z , Hamburg, P. GÖRLICH, Jena, E. G R I L L O T , Paris, R. K A I S C H E W , Sofia, P. T. L A N D S B E R G , Cardiff, L. N É E L , Grenoble, A. P I E K A R A , Poznan, A. S E E G E R , Stuttgart, O. S T A S I W , Berlin, M. S T E E N B E C K , Jena, F. STÖCKMANN, Karlsruhe, G. S Z I G E T I , Budapest, J . TAUC, Praha Editor-in-Chief P. GÖRLICH Advisory Board M. B A L K A N S K I , Paris, P. C. B A N B U R Y , Reading, M. B E R N A R D , Paris, W. B R A U E R , Berlin, W . C O C H R A N , Cambridge, R. COELHO, Fontenay-aux-Roses, H.-D. D I E T Z E , Aachen, J . D. E S H E L B Y , Birmingham, H. K. H E N I S C H , Reading, G. J A C O B S , Gent, J. J A U M A N N , Köln, E. K L I E R , Praha, E. K R O E N E R , Cambridge Mass.,M. M A T Y À S , Praha, H. D. MEGAW, Cambridge, T. S. MOSS, Camberley, E. NAGY, Budapest, E. A. N I E K I S C H , Jülich, L. P A L , Budapest, M. RODOT, Bellevue/Seine, B. Y. R O L L I N , Oxford, H. M. R O S E N B E R G , Oxford, R. V A U T I E R , Bellevue/Seine

Volume 2 • Number 9 • Pages 1115 to 1224 and K 211 to K 236 1962

A K A D E M I E - V E R L A G - B E R L I N

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Review

Article

phys. stat. sol. 2, 1117 (1962) Bell Telephone

Laboratories,

Murray

Hills,

N.

J.

Der optische Maser Von W . KAISER 1 )

A. Einleitung Dem ersten Bericht über die erfolgreiche Entwicklung eines Mikrowellen-Masers von TOWNES und Mitarbeitern [1] folgten ausgedehnte Forschungsarbeiten, die sich mit verschiedenen Festkörper- und Gassystemen beschäftigten [2]. Der Frequenzbereich dieser Geräte liegt gegenwärtig zwischen 70kMHz und 300 MHz. Im Jahre 1 9 5 8 diskutierten SCHAWLOW und TOWNES die Bedingungen f ü r die Ausdehnung des Maser-Prinzips in den sichtbaren und infraroten Spektralbereich [3], Die erste Beobachtung einer induzierten Emission im Sichtbaren wurde von MAIMAN ausgeführt, der eine Verkürzung der Fluoreszenzzeit und eine Verschmälerung der Emissionslinie in Rubinkristallen beobachtete [4]. Kurz darauf berichteten COLLINS und Mitarbeiter über einen deutlichen Schwellenwert f ü r den Einsatz der Masertätigkeit und über Untersuchungen der erwarteten Kohärenz und Richtungsbündelung in der Ausstrahlung eines optischen Masers [5]. Dieses neue Gebiet der Quanten-Optik hat sofort großes Interesse in verschiedenen Laboratorien gefunden, und ausgedehnte Untersuchungen haben unser Verständnis über den Masereffekt im sichtbaren und infraroten Spektralbereich wesentlich erweitert. Berichte über die Eigenschaften von 15 verschiedenen Festkörper- und einem Gasmaser liegen gegenwärtig vor. Diese Arbeit versucht, unsere gegenwärtigen Kenntnisse über den optischen Maser zusammenzufassen und verschiedene Systeme zu vergleichen. Nach einer kurzen Ableitung der Maser-Bedingung werden einige Resonanzkörper untersucht, die gegenwärtig bei optischen Masern Anwendung gefunden haben. F ü r den Festkörpermaser werden die Kinetik des Masereffektes und optimale Bedingungen für einige Verstärkersubstanzen angegeben. Neuere Arbeiten über den Gasmaser werden berichtet und die wesentlichen Eigenschaften der Ausstrahlung eines Festkörper- und Gasmasers diskutiert. Einige Anwendungen des optischen Masers werden am Schluß der Arbeit erörtert. B. Spontane und induzierte Emission I n der Herleitung des Planckschen Strahlungsgesetzes unterschied EINSTEIN zwischen 3 Übergangsprozessen: Spontane Emission, induzierte Emission und Absorption. Die spontane Emissionsrate ist direkt proportional zu iV2, der Atomzahl im angeregten Zustand, A Ns. Die induzierte oder erzwungene Emissionsrate, die von einem Photon in einer einzelnen Eigenschwingung veranlaßt wird, ist gleich der spontanen Emissionsrate in die gleiche Eigenschwingung: A NJpiv), l

73*

) Z. Zt. T . H . S t u t t g a r t , Azenbergstraße 12.

(1)

1118

W.

KAISER

hier bedeutet p(v) den bekannten Ausdruck f ü r die Zahl der Eigenschwingungen (pro Volumeneinheit) zwischen v und v + dv: p(v) dv = 8 n r 2 /c 3 dv .

(2)

F ü r W(v) Photonen (innerhalb der Bandbreite dv) im Strahlungsfeld erhält die induzierte Emissionsrate die F o r m : W(v) A N2lp(v) .

(3)

Die Absorptionsrate ist gleich der induzierten Emissionsrate: W(v) A NJp(v),

(4)

wobei N1 die Zahl der Atome im Grundzustand angibt. I m thermischen Gleichgewicht (ohne elektromagnetisches Feld) ist die Besetzungsdichte der beiden betrachteten Niveaus durch die Boltzmann-Verteilung bestimmt: = ¿E>~E Nj ist und wenn die Emissionsrate die Verlustrate der Photonen 1 fii übertrifft. Die Verluste hängen von dem verstärkenden Material und der Art des Resonanzkörpers a b ; letztere werden im nächsten Abschnitt ausführlicher diskutiert. Der am häufigsten verwendete Resonanzkörper ist das Fabry-PerotInterferometer, welches aus zwei planparallelen Spiegeln (Reflexion R) besteht, die sich im Abstand l gegenüberstehen und das aktive Material einschließen. I n einem solchen System müssen drei verschiedene Verluste berücksichtigt werden: Reflexions-, Beugungs- und innere Verluste. 1. Jedes Mal, wenn die Welle die Entfernung l zurücklegt, erleidet sie einen Reflexionsverlust Lr= 1 — R, der zu einer Verlustrate 1/f, = c (1 — R)ß

(11)

führt. F ü r gute aufgedampfte Metallfilme betragen die Reflexionsverluste L, einige 10 " 2 , während f ü r dielektrische Vielfachschichten Werte für Lt etwas besser als 10~2 im optischen Bereich erhalten werden können. 2. Ausgedehnte Untersuchungen der Fabry-Perot-Struktur zeigten, daß bei den Dimensionen, wie sie gegenwärtig bei optischen Masern verwendet werden, die Beugungsverluste LD f a r axiale Eigenschwingungen weniger als 10~4 betragen. Diese Verluste dürfen daher im Vergleich zu den Reflexionsverlusten vernachlässigt werden (siehe nächstes Kapitel).

1120

W . KAISER

3. Innere Verluste im aktiven Material können durch eine Fremdabsorption an der Resonanzfrequenz oder — im Falle eines Festkörpermasers — durch eine Reihe von Kristallfehlern entstehen. Die Verluste, die sich durch die Anwesenheit von streuenden Teilchen innerhalb des Kristalls ergeben, wurden kürzlich etwas genauer untersucht [8]. Streuverluste cq zwischen 0,1 und 0,3 c m - 1 wurden bei einer Wellenlänge von 7000 Ä gemessen und zwar in Kristallen, die bei einer normalen visuellen Untersuchung völlig einwandfrei erschienen. Die Verlustrate für innere Verluste ist 1 Ih = t x i - e . (12) Aus den Gleichungen (la), (10), (11) und (12) erhalten wir die Bedingung für den Einsatz der Masertätigkeit: — Ni 8n2 . ¡1 — R , \ -Ly-*>-p-AvT\—r+ oiij; (13) X = l 0 /w ist die Wellenlänge innerhalb des verstärkenden Materials mit dem Brechungsindex n. Entsprechend der Gleichung (13) wächst die Zahl der anzuregenden Zustände stark mit abnehmender Wellenlänge X. N2 wird einen minimalen Wert erhalten, wenn der Endzustand der Fluoreszenz unbesetzt oder genauer, wenn N 0 ist. Fluoreszierende Systeme, die diese Bedingung erfüllen, werden im Kapitel G besprochen. Gleichung (13) läßt auch deutlich die Bedeutung einer engen Emissionslinie zur Erreichung eines niederen Maser-Schwellenwerts erkennen. I n Gasen ist Av durch die Dopplerbreite bestimmt, die bei der Größenordnung von 109 Hz ( ~ 1 0 _ 1 cm - 1 ) liegt. I n Festkörpern dagegen ist die Linienbreite Av von der Wechselwirkung zwischen dem Kristallfeld und den Energieniveaus der fluoreszierenden Ionen abhängig. I n einer Reihe von Systemen wurden Av-Werte von der Größenordnung einer Wellenzahl beobachtet (siehe Kapitel G). Als Beispiel soll die notwendige Besetzungsinversion für das fluoreszierende System CaF 2 :Sm 2 + berechnet werden. Ein Wert von (N2—NJjV = 1 0 u c m - 3 wird aus den folgenden experimentellen Daten (bei 20 °K) abgeschätzt [16]: X = = 7 • 10~5 cm, Av = 4,8 • 1010 sec" 1 (Av = 1,6 cm" 1 ), r = 2 • 10" 6 sec, l = 1,2 cm und B = 90%. Die Besetzungsdichte des Endzustands der Fluoreszenz ergibt sich bei dieser Temperatur zu JVj = 3 • 1011 cm - 3 , was aus AE = E1 — E0 — = 263 c m - 1 und N0 = 2 • 1018 c m - 3 errechnet werden kann. Na ist die zur guten Absorption der anregenden Strahlung notwendige Konzentration der Sm 2+ Ionen. I n einem Probenvolumen von V = 5 • 10 ~2 cm 3 erfordert eine Besetzungsinversion von 5 • 1012 einen anregenden Lichtfluß von 3 • 1018 Quanten pro Sekunde oder 1 W a t t für eine Anregungsstrahlung von 6300 A. D. Resonanzstrukturen Das verstärkende Medium und eine geeignete Resonanzstruktur sind die beiden wesentlichen Teile eines optischen Masers. F ü r gewöhnliche Mikrowellen hat der Resonator normalerweise die Dimensionen der Wellenlänge, und die Zahl der möglichen Eigenschwingungen ist klein. I n dem Bereich der optischen Wellenlängen ist die Resonanzstruktur jedoch sehr groß im Vergleich zur Wellenlänge. In einem Resonator mit völlig leitenden Wänden sind alle Eigenschwingungen verlustfrei; ihre Zahl ist durch Gleichung (10) gegeben. Für eine Struktur von einem Volumen von V = 1 cm 3 , fürX = 1 n und eine Linienbreite vonAv = 1 c m - 1 (Avjv = 10"4) errechnet man die enorme Zahl von 10® Eigenschwingungen in diesem Frequenzbereich. Der große Resonator muß daher in einer solchen Weise konstruiert werden, daß nur eine geringe Zahl von Eigenschwingungen ausgewählt

1121

Der optische Maser

wird. Selektivität kann in einer Resonanzstruktur dadurch erreicht werden, daß alle Eigenschwingungen, mit Ausnahme einer geringen Zahl, höhere Verluste aufweisen. Es wird im weiteren gezeigt, daß der Fabry-Perot-Resonator und Systeme mit zwei sphärischen Endspiegeln tatsächlich außerordentlich selektive Eigenschaften besitzen. Optische Gasmaser sind bereits betrieben worden, bei denen nur eine einzige Eigenschwingung angeregt war (siehe Kapitel I). Vier verschiedene Resonatoren wurden bisher in Bezug auf ihre Brauchbarkeit für optische Maser diskutiert: 1. Das Fabry-Perot-Interferometer, das aus zwei planparallelen Spiegeln besteht; 2. Systeme mit zwei sphärischen Spiegeln; 3. Die Kugel, basierend auf dem hohen Reflexionsvermögen innerer Reflexionen; 4. dielektrische Wellenleiter in der Form kleiner Fiber. 1. Das Fabry-Perot-Interferometer ist ein ungewöhnlicher Resonator, da vier Wände völlig fehlen. F o x und Li [9] zeigten jedoch, daß diese Struktur geringe Verluste für gewisse axiale Eigenschwingungen besitzt. Beugungsvcrluste sind sehr wichtig, da sie die Energieverteilung während der Oszillation bestimmen und (in bestimmten Fällen) den Schwellenwert für die Masertätigkeit beeinflussen. Das elektromagnetische Feld entlang der Spiegeloberflächen des Resonators wurde dadurch berechnet, daß eine anfänglich gestartete Welle bei ihren Reflexionen zwischen den Spiegeln verfolgt wurde. Nach vielen ( ~ 3 0 0 ) Reflexionen wird ein stationärer Zustand beobachtet, der dadurch gekennzeichnet ist, daß die relative Feldverteilung bei weiteren Reflexionen unverändert bleibt. Der Betrag der Feldamplitude fällt dagegen bei weiteren Reflexionen ab, was auf die Beugungsverluste der Eigenschwingung zurückzuführen ist. Die stationäre FeldVerteilung wird als normale Eigenschwingung des Resonators angesehen. Diese Eigenschwingungen haben vernachlässigbare elektromagnetische Felder in axialer Richtung und werden TEM m „ Eigenschwingungen genannt. Für rechteckige plane Spiegel bezeichnen die Indizes n, m = 0, 1, 2. Variationen in der x- und y-Richtung; für runde Planspiegel geben m und n radiale und azimutale Variationen an. I n Fig. 1 ist die gerad-symmetrische (TEM,,,,) Eigenschwingung niederster Ordnung für einen V 0,9

\

\

op

"""-I - s \ \

uj 0,7 Q =)

>

\

0,6

N v

\

\

\

\io

0,5

\\ s

04

"J ce

a2/b

\

\

0,2 Fig. 1. Relative Feldamplitude der Grund-Eigenschwingung (TEM 0 0 ) als Funktion des relativen Radius (nach F o x und Li [9])

0,1 0

0

\

\\

03 t

0,1

0,2

0,3

0,¥

0,5

R

0,6

0,7

0.8

0,9 1,0

1122

W . KAISER

runden planen Spiegel dargestellt. Sie besitzt ein Feldmaximum in der Spiegelmitte. Die kleinen Feldwerte an den Ecken erklären die geringen Beugungsverluste, die in dieser Struktur beobachtet werden. Der Parameter N = a2lb bedeutet die Zahl der Fresnelschen Zonen, die von dem Zentrum eines Spiegels gesehen werden. Bei praktischen optischen Masern hat N etwa den Wert 100 (Gasmesser: a 3 H 4 — Übergang mit dem Endniveau der Fluoreszenz 311 cm""1 über dem Grundzustand [32], Optische Anregung k a n n vermittels dreier Absorptionsbereiche (zwischen 20000 u n d 23000 cm - 1 ) erreicht werden. Diese Absorptionen entsprechen 3 H 4 —> 3 P 0 , 3 P 1 , 3 P 2 -Übergängen. Die Oszillatorstärke dieser Übergänge ist angenähert 1 0 ~ 5 . Die Infrarot-Fluoreszenz von Thulium war zuerst von J O H N SON u n d Mitarbeitern in C a W 0 4 : Tm 3 + -Kristallen untersucht worden, wobei starke Emission zwischen 1,1/i und 2,2 ¡j, entsprechend 3 H 5 —> 3 H 6 -Übergängen des freien Ions gefunden wurde [33]. Masertätigkeit wurde anschließend bei 1,911 fj, beobachtet. Die Absorption von T m 3 + ist sehr schwach, selbst in Kristallen mit Thuliumkonzentrationen von 0,5%. Das Hauptgebiet f ü r optische Anregung scheint zwischen 4600 u n d 4800 A zu liegen. Auch Holmium (Ho 3 + ) zeigte Masertätigkeit im Infraroten und zwar bei 2,046 /i. Die Emission entspricht einem 5 I j —> 6 I g Übergang, mit dem Endniveau der Emission 230 cm" 1 über dem Grundzustand [33]. Schwache Absorption im optischen Spektralbereich macht wirksame optische Anregung äußerst schwierig. Die Konzentration dieser dreiwertigen seltenen Erden liegt zwischen 0,1 u n d 1% in allen Kristallen. Die nötige Anregungsleistung schwankt sehr stark von Ion zu Ion wegen der verschiedenen Absorptionsverhältnisse, der unterschiedlichen Linienbreiten u n d der Vielfachheit der Emissionslinien. Einige wichtige Daten wie Emissions-Wellenlänge, Anregungsgebiet, Lage des Endzustands der Fluoreszenz u n d Linienbreite der Haupt-Emissionslinie sind in Tabelle 1 zusammengestellt. Vereinfachte Energie-Diagramme aller Ionen, die gegenwärtig in optischen Festkörper-Masern Anwendung gefunden haben, sind in Fig. 5 wiedergegeben. Wesentlich verschieden sind einige zweiwertige Ionen der seltenen Erden. Hier werden intensive (/ = 10~2) u n d breite Absorptionsbanden im sichtbaren u n d bzw. oder ultravioletten Teil des Spektrums gefunden, die erlaubten 4 / —^ 5 ¿-Übergängen entsprechen. Zusätzlich konnten enge Emissionslinien bei längeren Wellen

Der optische Maser

1129

Tabelle 1 Wichtige Daten von fluoreszierenden Systemen, bei denen Masertätigkeit beobachtet worden war. Literaturangaben sind aus dem Text zu entnehmen MaserWellenlänge

BetriebsTemperatur

Anregungsgebiet

[Ä]

[°K]

[Ä]

[cm- 1 ]

[¡Li sec]

[cm- 1 ]

Al 2 0 3 :Cr 3 +

6943

300 77

3700 bis 6000

Grundzustand

3000

11 0,2

A 2 0 3 :Cr 3 + Ionenpaare

7009 7041

77

3700 bis 6000

40 100

CaF 2 : Sm 2 +

7085

4 /-Übergänge identifiziert werden konnten [7]. Ein besonders günstiges System ist Sm 2 + in CaF 2 , wo ausführliche Daten über die optischen Eigenschaften und den Masereffekt bereits vorliegen [16]. Die

F i g . 3. Absorptionsspektrum des C a F 2 : Sm s +. Der Absorptionskoeffizient der B a n d e bei 16000 c m - 1 ist angenähert 10 c m - 1 für eine S m ! + —Konzentration von 0 , 0 2 %

30

26 24- 22

20

WELLENZ AHL (CM'1)

1130

W . KAISER Vt-110

wesentlichen Daten sind folgende : 1. Die Linienbreite der Hauptemissionslinie bei 14118 cm" 1 ist weniger als eine Wellenzahl unterhalb 20 °K (mit Schwankungen entsprechend der Kristall-Qualität). 2. Der Endzustand der Fluoreszenz liegt 263 c m - 1 über dem K Grundzustand und kann bei tiefen Temperaturen ( T < 20 °K) weitgehend eingefroren werden. 3. Die starke Absorption im Sichtbaren und UltravioI letten, mit Banden von einigen hundert Wellenzahlen Breite 3 (siehe Fig. 3), kann zur Besetzung des metastabilen FluorK: eszenz-Niveaus verwendet werden. 4. Es konnte gezeigt werden, daß für jedes zwischen 3000 A und 6300 A absorbierte Lichtquant angenähert ein Photon im roten Teil des Spektrums emittiert wird. Die 13,0 gesamte Quantenausbeute ist WELLENZAHL (CM' 7) daher nahe an 1. Fig. 4 zeigt Fig. 4. Fluoreszenzspektrum von CaF 2 :Sm 2 + und SrF 2 :Sm 2 + . Zur jedoch, daß neben der HauptErfassung der Intensität der Hauptemissionslinie ist die Ordinatenfluoreszenz-Linie zusätzliche skala unterbrochen Emission auftritt, die zwar klein an Intensität ist (relativ zu der Hauptemissionslinie), sich aber über einen weiten Wellenlängenbereich erstreckt. Eine Integration über diese zusätzlichen Emissionsprozesse läßt erkennen, daß bei 20 °K nur 20% der gesamten Emission in der Hauptemissionslinie bei 14118cm" 1 erfolgt, d.h., die effektive Quantenausbeute ist nur r]e — 0,2. Dieses System hat den Vorteil, daß es vermittels einer im Roten gelegenen Absorptionsbande (6300 A) angeregt werden kann, während die Fluoreszenzemission relativ nahe bei 7000 A liegt. Auf diese Weise muß nur ein geringer Energiebetrag ( ~ 10%) von dem Gitter aufgenommen werden. 70 300

Spektroskopische Untersuchungen an SrF 2 : Sm 2 +-Kristallen zeigten, daß auch dieses System günstige Eigenschaften für einen Festkörper-Maser besitzt [7]. Über die Beobachtung von Masertätigkeit wurde vor kurzem berichtet [33 a], Die 4 / - > 5 ¿-Übergänge haben starke Wechselwirkungen mit dem Kristallfeld; die Absorptionseigenschaften des gleichen Elements sind daher von Kristall zu Kristall stark verschieden. Zum Beispiel verschieben sich die beiden starken Absorptionsbanden des Sm 2 + im CaF2 um 1000 cm' 1 zu kürzeren Wellen, wenn Sm 2 + in BaF 2 eingebaut wird [7]. Die Absorptionsbanden entfernen sich dabei von dem metastabilen Niveau, wodurch die gute Energieübertragung verloren geht; B a F 2 : S m 2 + zeigt nur schwache Fluoreszenz im roten Spektralbereich.

Der optische Maser

1131

x1033 X1

32 ° 30 28

26 24

22 20 c-

i

18

§ 16 £ » ^ 12

10 8

6

«

0 Fig. 5. Vereinfachte Energiediagramme der fluoreszierenden Ionen, bei denen Masertätigkeit beobachtet wurde

Die Ionen der

Aktiniden-Gruppe

Die I o n e n der Aktiniden-Gruppe haben eine gewisse Ähnlichkeit mit denen der seltenen E r d e n . Sie besitzen wiederum eine nicht abgeschlossene innere Schale (5f), die von teilweise aufgefüllten Schalen ( 6 d u n d 7 s ) u m g e b e n ist. Die 5 f - B a h n ist größer als die der 4f-Elektronen, u n d daher ist eine stärkere Wechselwirkung mit dem Gitter zu erwarten. Ein fluoreszierendes System, das in letzter Zeit besondere A u f m e r k s a m k e i t erhielt, ist CaF 2 : U 3 + ; es w u r d e zuerst von S O R O K I N u n d S T E V E N S O N [21] als Material f ü r einen Vier-Niveau-Festkörper-Maser eingeführt. Die Emissionslinien bei 2,5 ¡x entsprechen 4 I u / 2 - > 4 I 9 / 2 -Übergängen. Gegenwärtig bestehen einige Abweichungen zwischen den Ergebnissen verschiedener Experim e n t a t o r e n . Das E n d n i v e a u der Maserlinie wurde m i t 505 u n d 609 c m - 1 über dem G r u n d z u s t a n d angegeben u n d die Lebensdauer (r = 130 /¿sec) war in einem Fall als k o n s t a n t zwischen 4,2 °K u n d 77 °K gemessen, w ä h r e n d in einem anderen eine wesentliche Verringerung der Lebensdauer in diesem T e m p e r a t u r bereich beobachtet wurde. Die Infrarotübergänge zwischen dem G r u n d z u s t a n d u n d d e m 4 I 15 / 2 u n d 4 I 13 / 2 -Niveau bei 0,8 bis 0,95 ¡i u n d bei 1,2 bis 1,3 ¡j, w u r d e n als sehr b r a u c h b a r f ü r die optische Anregung des C a F 2 : U 3 + gefunden. Die breiten u n d starken Absorptionsbanden im sichtbaren Teil des S p e k t r u m s h a b e n 74

physica

1132

W . KAISER

offenbar n u r geringe Quantenausbeute zur Besetzung des metastabilen 4 I u / 2 Niveaus. Fig. 5 läßt erkennen, d a ß ein relativ hoher Energiebetrag an das Gitter abgegeben u n d an das K ü h l b a d ü b e r t r a g e n werden m u ß , wenn das metastabile N i v e a u über die 4 1 15 / 2 u n d 4 I 1 3 / 2 -Zustände besetzt wird. Mit einem besonders k o n s t r u i e r t e n K ü h l s y s t e m gelang es B O Y D u n d Mitarbeitern [34], kontinuierliche Masertätigkeit bei 2,56 ¡JL in einem CaF 2 : U 3 + -Kristall zu erhalten. Eine Ausstrahlungsleistung von 10 Mikrowatt wurde bisher erreicht. Die Relaxations-Oszillationen verschwinden einige Millisekunden n a c h Einsatz der Masertätigkeit. Die Emissionsspektren von U 3 + in CaF 2 , SrF 2 u n d B a F 2 zeigen eine deutliche Ähnlichkeit [35]. Masertätigkeit in B a F 2 : U 3 + wurde bereits beobachtet [36, 36 a]. Die Ionen der

Vbergangsmetalle

Verschiedene I o n e n der Übergangsmetalle zeigen intensive F a r b e n , w e n n sie in b e s t i m m t e Grundgitter eingebaut sind. Das optische S p e k t r u m besteht aus breiten Absorptionsbanden, u n d in verschiedenen Fällen werden zusätzlich scharfe Absorptions- u n d Emissionslinien beobachtet. Die Absorptionsbanden k ö n n e n m i t Übergängen zwischen zwei Q u a n t e n b a h n e n im kubischen Kristallfeld identifiziert werden; diese sind s t a r k von Variationen des Kristallfeldes beeinflußt. Die Breite dieser Absorptionsbanden ist d i r e k t m i t den thermischen Schwankungen des Kristallfeldes v e r b u n d e n [37], Die Übergänge, die zu den scharfen Absorptions- u n d Emissionslinien gehören, e n t s t e h e n zwischen Multipletts, die d u r c h die N i v e a u a u f s p a l t u n g auf G r u n d der Coulomb-Wechselwirkung der E l e k t r o n e n zustande k o m m e n . Diese Niveaus sind weitgehend u n a b h ä n g i g von dem Kristallfeld. D a s Element, das seit vielen J a h r e n ausführlich u n t e r s u c h t wurde u n d welches besonderes Interesse f ü r optische Maser gefunden h a t , ist Cr 3 + (Elektronenzus t a n d 3d 3 ). I n Fig. 6 sind die Energie-Niveaus des Cr 3 +-Ions im Oktaederfeld als F u n k t i o n des KristallfeldP a r a m e t e r s D q / B dargestellt. E s ist deutlich zu erkennen, d a ß die beiden Niveaus 4 F 2 u n d 4 F j direkt porportional zu D q/B sind, was zu breiten Absorptionsbanden f ü h r t . Das Niveau 2 E ist dagegen praktisch unabhängig von D q/B; die hiervon ausgehende Emission liefert die b e k a n n t e n scharfen 3 75 (dz2 di) Fluoreszenzlinien des Cr +. I n Fig. 7 ist das Absorptionss p e k t r u m des R u b i n s (A1 2 0 3 : Cr 3 + ) dargestellt. Auf starke Absorptionsbanden von einer Breite von einigen 10 3 Wellenzahlen folgen zu längeren Wellen hin scharfe Absorptionslinien von a n g e n ä h e r t 10 c m - 1 Halbwertsbreite (300 °K) Das Emissions-Spektrum von leicht dotiertem R u b i n ist sehr %

2 (F + JTx) 2 ( F - Zx)

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©2 = 45° 45° 135°

2

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- - 2 K ,

1173

Bestimmung der Konstanten F und 0 (lll)-Ebene

Setzt man für die Richtungskosinus die Ausdrücke 1 1 1 . o - - - = COS 71 Pi a, = . cos ai — sin w ]/2 (/2 |/6

1

— •Sin 7] |/6

1 1 • ® a 2. = - = cos Tw +, —= sin Y p |/6

ß„ = -4=- cos ri + -L- sin -n p ' |/6 '

«3 = y

ß> =

sin