Mesure du rayonnement Bêta: Dossier de Recommandations pour l’OPtimisation des mesures - DROP Bêta 9782759823086

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Mesure du rayonnement Bêta Dossier de Recommandations pour l’OPtimisation des mesures DROP Bêta Sous la direction de Nicolas Baglan, Philippe Cassette, Éric Ansoborlo et Véronique Belin

Ont contribué à cet ouvrage : Cyrille Alliot, Éric Ansoborlo, Nicolas Baglan, Maïté Bertaux, Éric Bohaud, Nathalie Bouillard, Aurélie Calvet, Philippe Cassette, Catherine Cossonnet, Marielle Crozet, Erwan Du Fou de Kerdaniel, Natacha Einaudi, Sandrine Fleury, Linda Fouhal-Gravier, Thomas Grangeon, Agnès Henry, Fabien Jouvet, Yann Kergadallan, Sylvain Lemius, Marcel Mokili, Céline Monsanglant-Louvet, Xavier Mougeot, Julien Roger. (Voir liste détaillée en fin d’ouvrage)

Relecteurs scientifiques : Jean Aupiais, Jean-Louis Picolo

Coordinateurs : Nicolas Baglan, Philippe Cassette, Éric Ansoborlo, Véronique Belin

Illustration de couverture : Image d’échantillon en scintillation liquide (©AAC-CEA).

Imprimé en France

ISBN (papier) : 978-2-7598-2307-9 – ISBN (ebook) : 978-2-7598-2308-6 Tous droits de traduction, d’adaptation et de reproduction par tous procédés, réservés pour tous pays. La loi du 11 mars 1957 n’autorisant, aux termes des alinéas 2 et 3 de l’article 41, d’une part, que les « copies ou reproductions strictement réservées à l’usage privé du copiste et non destinées à une utilisation collective », et d’autre part, que les analyses et les courtes citations dans un but d’exemple et d’illustration, « toute représentation intégrale, ou partielle, faite sans le consentement de l’auteur ou de ses ayants droit ou ayants cause est illicite » (alinéa 1er de l’article 40). Cette représentation ou reproduction, par quelque procédé que ce soit, constituerait donc une contrefaçon sanctionnée par les articles 425 et suivants du Code pénal. © EDP Sciences 2020

Table des matières

 Chapitre 1   •  Introduction – Documents de référence 15 1.1 Objet du document - Documents scientifiques et techniques 15 1.2 Documents normatifs 16 1.2.1 Références relatives au management de la qualité 16 1.2.2 Références normatives relatives à la technique utilisée ou à l’échantillonnage 16 1.3 Données atomiques et nucléaires 19 1.3.1 Liste des principaux radionucléides d’intérêt, se désintégrant par transition bêta ou par capture électronique 20 1.3.2 Caractéristiques principales 21 Références bibliographiques 23 Glossaire 23  Chapitre 2   •  Radioactivité bêta naturelle et artificielle 25 2.1 Découverte du rayonnement bêta moins et bêta plus 25 2.2 Radioactivité bêta naturelle 30 2.2.1 Origine stellaire 30 2.2.2 Origine cosmogénique ou météorique 31 2.3 Radioactivité bêta artificielle 32 2.4 Chronomètres naturels 33 Références bibliographiques 34

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Mesure du rayonnement Bêta

 Chapitre 3   •  Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques 35 3.1 Désintégration bêta 36 3.1.1 Désintégration bêta moins 36 3.1.2 Désintégration bêta plus 36 3.1.3 Énergie moyenne 37 3.1.4 Probabilité de désintégration 37 3.1.5 Nature des transitions et règles de sélection 39 3.1.6 Période comparative, log ft 40 3.2 Capture électronique 41 3.2.1 Description 42 3.2.2 Probabilité de transition par capture électronique 43 3.2.3 Rapport e / b+ 45 3.3 Autres rayonnements électroniques 45 3.3.1 Conversion interne 46 3.3.2 Réarrangement électronique et électrons Auger 47 3.3.3 Création de paires électron-positon 52 3.4 Phénomènes secondaires 53 3.4.1 Freinage (Bremsstrahlung) interne accompagnant la désintégration bêta 53 3.4.2 Freinage (Bremsstrahlung) interne accompagnant la capture électronique 54 3.4.3 Ionisation et excitation internes accompagnant la désintégration bêta 54 3.4.4 Ionisation et excitation internes accompagnant la capture électronique 55 3.4.5 Rayonnement de freinage (Bremsstrahlung) externe 55 3.4.6 Désintégration double bêta 55 3.4.7 Réaction bêta inverse 56 Références bibliographiques 57  Chapitre 4   •  Interaction entre les électrons et la matière 61 4.1 Interactions non radiatives 61 4.1.1 Interactions élastiques 61 4.1.2 Interactions inélastiques 63 4.1.3 Annihilation des positons 64 4.2 Interactions radiatives 65 4.3 Calcul du pouvoir d’arrêt des électrons et positons 65 4.4 Codes de calcul déterministes et stochastiques 66 Références bibliographiques 67

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 Chapitre 5   •  Préparation des sources étalons et des échantillons 69 5.1 Sources solides 69 5.1.1 Dépôts directs 69 5.1.2 Sources minces 70 5.1.3 Électrodéposition et électroprécipitation 71 5.2 Scintillateurs liquides 71 5.2.1 Solvant 72 5.2.2 Scintillateur primaire 72 5.2.3 Scintillateur secondaire 73 5.2.4 Surfactant 73 5.2.5 Flacons 74 5.3 Billes scintillantes 74 Références bibliographiques 76  Chapitre 6   •  Mesure du rayonnement bêta 77 6.1 Compteur proportionnel 77 6.1.1 Principe 77 6.1.2 Appareillage 80 6.1.3 Étalonnage 81 6.1.4 Avantages et inconvénients 84 6.2 La scintillation liquide bêta 85 6.2.1 Mécanismes de scintillation liquide 86 6.2.2 Composition générique d’un cocktail scintillant et rôle de ses différents constituants pour la scintillation liquide b 89 6.2.3 Compteurs à scintillation liquide 97 6.2.4 Quantification de l’activité bêta 110 6.2.5 Principe de la détection de la lumière émise après désintégration b 111 6.2.6 Le phénomène d’affaiblissement lumineux 113 6.3 Comptage Cerenkov 125 6.4 Spectromètres bêta 129 6.4.1 Propriétés générales des détecteurs utilisables en spectrométrie 129 6.4.2 Spectromètres magnétiques et électrostatiques 131 6.4.3 Compteurs proportionnels 132 6.4.4 Scintillation liquide 133 6.4.5 Calorimètres métalliques magnétiques 134 6.4.6 Semi-conducteurs 135 Références bibliographiques 139

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 Chapitre 7   •  Expression des résultats et incertitude de mesure 143 7.1 7.2 7.3 7.4

Définitions métrologiques 144 Interprétation des résultats 145 Estimation des activités et des incertitudes 146 Détermination de l’activité bêta 148 7.4.1 Cas des comptages en scintillation liquide 148 7.4.2 Cas des comptages bêta au compteur proportionnel à gaz 151 7.5 Seuil de décision et limite de détection 152 7.5.1 Introduction 152 7.5.2 Problématique 153 7.5.3 Définitions 153 7.5.4 Formulation 154 7.5.5 Inférence bayésienne 155 Références bibliographiques 158

 Chapitre 8   •  Comparaison des techniques non radiométriques 159 8.1 La spectrométrie de masse couplée à une source à plasma (Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry : ICP-MS) 160 8.2 La spectrométrie de masse par accélérateur (SMA) 161 8.3 La spectrométrie de masse pour la mesure de l’hélium 3 162 8.4 Comparaison des différentes techniques 164 Références bibliographiques 166  Chapitre 9   •  Exemples de mesure du rayonnement bêta 167 9.1 Indice de radioactivité bêta global déterminé sur des filtres de prélèvement atmosphérique 167 9.1.1 Principe 167 9.1.2 Étalons 168 9.1.3 Mesure de l’activité bêta au moyen d’un compteur proportionnel 168 9.1.4 Incertitude type de l’activité volumique bêta 168 9.1.5 Contrôle de l’interférence 169 9.1.6 Paramètres influant sur la mesure 169 9.1.7 Media 169 9.1.8 Granulométrie de l’aérosol et influence du colmatage 170 9.1.9 Vitesse de filtration 171 9.2 Mesure de l’indice de radioactivité bêta global d’un échantillon d’eau de l’environnement dopé avec 90Sr par évaporation directe 171 9.2.1 Principe général 172

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9.2.2 Préparation de l’échantillon 172 9.2.3 Exploitation et rendu des résultats 174 9.3 Métrologie de l’activité utilisant la scintillation liquide 178 9.3.1 Méthode du rapport des coïncidences triples à doubles 178 9.3.2 Méthode CIEMAT/NIST 180 9.3.3 Méthode des ajouts dosés 182 9.4 Mesure des sources à usage médical (diagnostic, thérapie) 183 9.4.1 Vérification de l’activimètre 184 9.4.2 Mesure d’activité 184 9.4.3 Incertitude type de l’activité 185 9.4.4 Seuil de décision et limite de détection 185 9.4.5 Paramètres influant sur la mesure 186 9.4.6 Présence éventuelle d’impuretés 186 9.4.7 Géométrie 186 Références bibliographiques 186  Chapitre 10   •  L’assurance qualité et la mesure bêta 189 10.1 Introduction 189 10.2 Achats et fournitures d’équipements 190 10.2.1 Achats de fournitures 190 10.2.2 Achats d’équipements 190 10.3 Installations et conditions ambiantes 193 10.4 Locaux 194 10.5 Méthodes d’essai et d’étalonnage et validation des méthodes 195 10.5.1 Étalonnage et vérification 195 10.5.2 Validation des méthodes 196 10.6 Conclusion 197 Annexe 199 Les contributeurs 211

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Liste des tableaux

Tableau 1.1 : Caractéristiques des principaux radionucléides, d’après [1-5] 21 Tableau 2.1 : Inventaire des principaux radionucléides cosmogéniques dans l’atmosphère terrestre 32 Tableau 2.2 : Rejets dans l’environnement de radionucléides bêta dus à l’accident de Tchernobyl (1986) [2-2] et Fukushima Daiichi (2011) [2-3] 32 Tableau 3.1 : Classification des transitions bêta 39 Tableau 3.2 : Facteurs de forme théoriques selon le type de transition bêta 40 Tableau 3.3 : Valeurs des log ft selon le type de transition bêta 41 Tableau 5.1 : Éléments métalliques facilement électrodéposés 71 Tableau 5.2 : Comparaison des meilleurs rendements de détection obtenus avec des microsphères de polystyrène (PSm4) et des scintillateurs liquides (SL) [5-5] 75 Tableau 6.1 : - Définition et symbole des grandeurs utilisées dans la relation (E6.1) 83 Tableau 6.2 : Estimation du parcours des électrons bêta dans l’air (ρ = 1,3 x 10–3 g⋅cm–3, P = 105 Pa, T = 0 °C) et dans l’eau (ρ = 1 g⋅cm–3, P = 105 Pa, T = 3,98 °C) 85 Tableau 6.3 : Calculs théoriques de temps de transfert pour une probabilité d’émission de photon ( ρT (t )) égale à 0,99. Cas de plusieurs couples solvant-scintillateur (PBBO ou PPO à la concentration de 1,15⋅10–2 M, soit [PBBO] = 4 g⋅L–1 et [PPO] = 2,5 g⋅L–1) [6-3]. 93 Tableau 6.4 : Rendement de détection théorique maximal calculé dans le cas du tritium pour quelques couples solvant-scintillant [6-4]. 93

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Tableau 6.5 : Principaux équipements différentiant les versions de compteurs Tri-Carb jusqu’en 2015 (données Perkin Elmer). S = série, O = option et N = Non disponible. 99 Tableau 6.6 : Performances de plusieurs compteurs à scintillation. Cas du tritium. Les valeurs soulignées sont fournies par le constructeur pour une fenêtre tritium optimisée (temps de comptage, 700 minutes Tri-Carb et Aloka LSC 8000, 1 200 min Aloka LB7 et 2 160 minutes Wallac Quantulus). Les valeurs en italique sont celles fournies par le constructeur pour une fenêtre tritium non optimisée et hors indication complémentaire en un mode de comptage normal. Les autres valeurs sont des données expérimentales. 110 Tableau 6.7 : Avantages et inconvénients des différentes méthodes de détermination de l’incertitude de modèle 120 Tableau 6.8 : Rendements de détection typiques en fonction des radionucléides 127 Tableau 6.9 : Résistivité des matériaux 135 Tableau 6.10 : Mobilité des porteurs de charge 137 Tableau 7.1 : Exemple de formule de calcul d’incertitude 147 Tableau 7.2 : Valeur du paramètre kα en fonction du risque alpha 154 Tableau 7.3 : Comparaison entre plusieurs équations du seuil de décision 157 Tableau 8.1 : Exemples de radionucléides émetteurs bêta et techniques non radiométriques alternatives [8-1] 160 Tableau 8.2 : Tableau comparatif de techniques non radiométriques 164 Tableau 8.3 : Exemples de comparaison des techniques pour la détermination de radionucléides émetteurs bêta 165 Tableau 9.1 : Grandeurs associées à la mesure de l’indice de radioactivité bêta global de la solution d’eau de mer 174 Tableau 9.2 : Grandeurs associées aux incertitudes de mesure de l’indice de radioactivité bêta global de la solution d’eau de mer 175 Tableau 9.3 : Exemples de valeurs des rendements εα, εβ et εα→β obtenus lors de l’étalonnage du compteur proportionnel 176 Tableau 9.4 : Résultats de mesures obtenus suite au comptage des échantillons 177

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Liste des illustrations

Figure 3.1 : Spectre bêta moins typique d’une transition permise. 38 Figure 3.2 : Spectre bêta plus typique d’une transition permise. 38 Figure 4.1 : Exemple de section efficace d’interaction élastique des électrons et des positrons dans le carbone. Calculé avec le code ELSEPA (base de données ICRU). 63 Figure 6.1 : Exemple de compteur proportionnel 4π à circulation de gaz. 78 Figure 6.2 : Schéma simplifié du choix des seuils de discrimination en mode alpha/bêta simultané et valeurs de seuils, données à titre d’exemple. En abscisses : temps, en ordonnées : amplitude de l’impulsion. 79 Figure 6.3 : Représentation d’un système de compteurs proportionnels (sans capot de protection). 80 Figure 6.4 : Représentation de compteurs de mesure à circulation de gaz. 80 Figure 6.5 : Représentation de plusieurs courbes plateaux pour un émetteur alpha pur et plusieurs émetteurs bêta purs. 81 Figure 6.6 : Principe du transfert d’énergie en scintillation liquide. 86 Figure 6.7 : Recouvrement du spectre d’émission d’un scintillateur avec celui d’absorption d’un PM. 86 Figure 6.8 : Mécanisme invoqué pour la fluorescence et la phosphorescence. 87 Figure 6.9 : Niveaux d’énergie de vibration d’une molécule. 88 Figure 6.10 : Exemple de rendement d’un scintillateur en fonction de la concentration en soluté (PPO). 89 Figure 6.11 : Principe du transfert d’énergie. 91

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Figure 6.12 : Variation de la probabilité d’émission d’un photon de fluorescence en fonction du temps de transfert (τS ). Cas du mélange solvant-scintillant : toluène-PBBO à 4 g⋅L–1. 92 Figure 6.13 : Comparaison des valeurs expérimentales de rendement (points noirs) de détection du tritium en fonction de la concentration en PBBO (solvant 1-méthylnaphtalène) et des valeurs théoriques (droite). 94 Figure 6.14 : Domaine d’utilisation (une phase) d’un cocktail scintillant en fonction de la quantité de tensioactif et d’eau. Les points correspondent à la limite de démixtion. Ne pas utiliser un cocktail en cas d’un système diphasique. 95 Figure 6.15 : Exemple de diagramme montrant, pour un volume de scintillant de 10 mL, la capacité d’acceptation en fonction de la nature de la phase aqueuse et de la température. 95 Figure 6.16 : Aspect général d’un compteur TriCarb. 97 Figure 6.17 : Principe de la discrimination entre impulsions β (à gauche) et impulsions du bruit de fond (à droite) pour les compteurs Tri-Carb. 98 Figure 6.18 : Passeur d’échantillon. 98 Figure 6.19 : Aspect général du compteur Wallac Quantulus 1220. 100 Figure 6.20 : Schéma de la chambre de mesure et des gardes active et passive du « Quantulus ». La garde passive est le château de plomb entourant la chambre de mesure. La garde active est constituée par la poche de liquide scintillant entourant la chambre de mesure et les tubes photomultiplicateurs de cette chambre. La garde active est également munie de 2 tubes photomultiplicateurs. 101 Figure 6.21 : Passeur d’échantillons du « Quantulus » avec numérotation des positions des flacons. 102 Figure 6.22 : Aspect général du compteur ALOKA LB7. 103 Figure 6.23 : Passeur d’échantillons du compteur Aloka. 104 Figure 6.24 : Adaptateur pour la mesure de flacon de 22 mL dans le compteur Aloka LB7. 105 Figure 6.25 : Quille référençant les protocoles du compteur Aloka. 105 Figure 6.26 : Aspect général du compteur ALOKA LSC 8000. 106 Figure 6.27 : Chambre de comptage du compteur ALOKA LSC 8000 (1- chambre de comptage ; 2- tube photomultiplicateur ; 3- ascenseur pour descendre l’échantillon dans la chambre de comptage ; 4- garde de plomb). 106 Figure 6.28 : Passeur d’échantillons du compteur Hitachi Aloka LSC 8000, vue de dessus. 107 Figure 6.29 : Portoir pour 12 flacons de 20 mL ou de 6 mL. 107 Figure 6.30 : Compteurs HIDEX 300 SL (a) et 600 SL (b). 108 Figure 6.31 : Compteur HIDEX Triathler. 109

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Liste des illustrations

Figure 6.32 : Schéma de principe d’un photomultiplicateur. 111 Figure 6.33 : Exemple de chaîne de détection d’un compteur à scintillation liquide (Tri-Carb). Le circuit de coïncidence a pour rôle de sélectionner les impulsions créées par les photons de scintillation. Le circuit somme a pour rôle de sommer et amplifier les signaux issus des PM. 112 Figure 6.34 : Différentes origines de l’affaiblissement lumineux. 113 Figure 6.35 : Principe de la correction d’affaiblissement lumineux par la méthode du rapport des canaux. 114 Figure 6.36 : Exemple de détermination d’un indicateur d’affaiblissement lumineux fondée sur le calcul du barycentre du spectre, cas du SIS. 115 Figure 6.37 : Méthode de détermination du tSIE, du SQPE, de l’ESCR et du H# à partir du spectre Compton. La valeur de H# est donnée à titre indicatif car plus aucun compteur utilisant cet indicateur n’est commercialisé aujourd’hui. 117 Figure 6.38 : Spectres utilisés pour la détermination des indicateurs d’affaiblissement lumineux avec l’utilisation de la source γ externe à gauche (tSIE, SQP(E), ESCR) et sans utilisation de la source γ à droite (SIS, SQP(I) et SCCR). 118 Figure 6.39 : Choix des fenêtres lors des mesures pour le double marquage : à droite dans le cas où le radionucléide de plus faible énergie est absent dans la fenêtre correspondant au radionucléide de plus haute énergie ; à gauche dans le cas où le radionucléide de plus faible énergie est présent dans la fenêtre correspondant au radionucléide de plus haute énergie. 121 Figure 6.40 : Illustration de l’impact des activités relatives des deux radionucléides sur la détermination simultanée du tritium et du carbone 14 par la technique du double marquage… Si les activités sont identiques ou celle de tritium est supérieure (schémas du haut), la méthode s’applique. Si l’activité de carbone 14 (schémas du bas) est supérieure, la méthode de double marquage peut être compliquée ou impossible à utiliser. 123 Figure 6.41 : Illustration de l’impact de l’affaiblissement lumineux sur la détermination simultanée du tritium et du carbone 14 par la technique du double marquage. La discrimination des deux pics devient de plus en plus difficile au fur et à mesure que l’affaiblissement lumineux devient important. Recouvrement des spectres en fonction de l’affaiblissement de l’échantillon mesuré ; exemple du tritium et du carbone 14. 123 Figure 6.42 : Résolution d’un pic. 130 Figure 7.1 : Définition du seuil de décision SD et de la limite de détection LD. 154

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Figure 7.2 : Comparaison entre les lois CETAMA GTN5, Gauss, et les approches bayésiennes (ISO 11929, Vivier-Aupiais) pour le calcul du seuil de décision. En toute rigueur, les courbes devraient ressembler à des marches d’escalier à cause de la nature discrète de N. Par soucis de clarté, ces courbes ont été lissées. 157 Figure 9.1 : Caractéristiques des filtres utilisés : sur la figure de gauche, rendement de filtration en fonction du dépôt surfacique, les étiquettes des courbes correspondent aux références des filtres (C357, C 569, etc.) ; sur la figure de droite, rendement de filtration en fonction du diamètre de l’aérosol prélevé. 170 Figure 9.2 : Rendement de filtration de filtres fibreux en fonction de la vitesse de l’air. 171 Figure 9.3 : Dépôt homogène, centré de l’échantillon sur la coupelle. 173 Figure 9.4 : Diagramme décrivant l’application de la méthode CIEMAT/NIST à la mesure de 14C : (a) rendement de détection du tritium en fonction du paramètre d’affaiblissement lumineux, (b) rendement de détection du tritium, calculé en fonction du paramètre libre, (c) paramètre libre en fonction de l’indice d’affaiblissement lumineux, (d) rendement de détection de 14C, calculée en fonction du paramètre d’affaiblissement lumineux, (e) rendement de détection de 14C en fonction du paramètre d’affaiblissement lumineux. 181 Figure A.1 : Schéma de principe d’une installation de SMA type de 3 MV. 200 Figure A.2 : Schéma de principe d’une source d’ionisation de SMA. 201 Figure A.3 : Schéma de principe de la conversion des ions par le gaz de balayage. 203 Figure A.4 : Schéma de principe de la séparation avec l’aimant d’analyse pour la mesure du 14C/12C. 203

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1 Introduction – Documents de référence

1.1 Objet du document - Documents scientifiques

et techniques

La mesure de la radioactivité bêta est largement couverte dans la littérature scientifique, notamment dans les revues en langue anglaise, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research (NIM), Applied Radiations and Isotopes, (ARI), Radiation Protection, Metrologia, mais également dans les revues françaises, Radioprotection et Les techniques de l’ingénieur. Par ailleurs, les aspects plus fondamentaux de la désintégration bêta sont abordés dans des revues plus générales de physique, comme Physical Review et ses divers suppléments. Pour ce qui concerne la technique plus particulière de la scintillation liquide, des articles spécifiques sont reportés dans les actes des conférences « Advances in Liquid Scintillation Spectrometry », dont la première a eu lieu en 1957 à l’université de Northwestern (Illinois, États-Unis) et la dernière en 2017 à Copenhague. D’autres applications spécifiques de la mesure bêta, telles que la datation au carbone 14 ou l’étude des mouvements océaniques par mesure de tritium sont à rechercher dans des journaux scientifiques consacrés à ces thématiques. Il n’existe pas de document généraliste sur la mesure bêta en langue française, mais deux ouvrages en langue anglaise couvrent largement cette thématique, tout en abordant plus généralement les mesures de radioactivité. Il s’agit du livre de Glenn F. Knoll [1-1] et de celui de Michael F. L’Annunziata [1-2]. Ces deux ouvrages de base constituent de bons guides pour la mesure de la radioactivité bêta.

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1.2 Documents normatifs 1.2.1

Références relatives au management de la qualité

• LAB GTA 35. Guide Technique d’Accréditation - Analyses des radionucléides dans l’environnement, dans les produits d’origine animale et les denrées alimentaires destinées à l’homme ou aux animaux. • NF EN ISO/CEI 17025 Prescriptions générales concernant la compétence des laboratoires d’étalonnages et d’essais EN ISO/CEI 17025 (2000-05-01) NF EN ISO/CEI 17025 (2000-05-01).

1.2.2

Références normatives relatives à la technique utilisée ou à l’échantillonnage

1.2.2.1

Concernant la scintillation liquide

• NF ISO 19361 Mesurage de la radioactivité – Détermination de l’activité des radionucléides émetteurs bêta. Méthode d’essai par comptage des scintillations en milieu liquide.

1.2.2.2

Concernant les effluents

• NF M60-316 Technologie du cycle du combustible – Déchets – Détermination du strontiu 90 dans les effluents et déchets après séparation chimique préalable. • NF M60-317 Technologie du cycle du combustible – Déchets – Détermination du nickel 63 dans les effluents et déchets par scintillation liquide, après séparation chimique préalable. • NF M60-320 Technologie du cycle du combustible – Déchets – Détermination de l’activité du carbone 14 dans les effluents et déchets par scintillation liquide. • NF M60-321 Technologie du cycle du combustible nucléaire – Déchets – Détermination non destructive et non intrusive de l’activité tritium d’un colis contenant des déchets tritiés par la mesure de la fuite hélium 3 du colis. • NF M60-322 Technologie du cycle du combustible nucléaire – Déchets – Détermination de l’activité du fer 55 dans les effluents et déchets par scintillation liquide, après séparation chimique préalable. • NF M60-325 Technologie du cycle du combustible – Déchets – Détermination de l’activité du tritium dans les effluents et déchets par scintillation liquide. • NF M60-327 Technologie du cycle du combustible – Déchets – Détermination du dégazage tritium de colis et déchets radioactifs.

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1. Introduction – Documents de référence

• NF M60-328 Technologie du cycle du combustible – Déchets – Détermination de l’activité du plutonium 241 dans les effluents et déchets après séparation chimique préalable. • NF M60-332 Technologie du combustible nucléaire – Détermination de l’activité du chlore 36 dans les effluents et déchets par scintillation liquide. • NF M60-822-0 Mesure de la radioactivité dans les effluents gazeux – Détermination de l’activité du tritium et du carbone 14 dans les effluents et rejets gazeux – Partie 0 : calcul des activités rejetées en tritium ou en carbone 14. • NF M60-822-1 Mesure de la radioactivité dans les effluents gazeux – Détermination de l’activité du tritium et du carbone 14 dans les effluents et rejets gazeux – Partie 1 : échantillonnage du tritium et du carbone 14 dans les effluents gazeux. • NF M60-822-2 Mesure de la radioactivité dans les effluents gazeux – Détermination de l’activité du tritium et du carbone 14 dans les effluents et rejets gazeux – Partie 2 : détermination de l’activité du tritium dans la solution de piégeage des effluents ou rejets d’effluents gazeux échantillonnés par la technique de barbotage. • NF M60-822-3 Mesure de la radioactivité dans les effluents gazeux – Détermination de l’activité du tritium et du carbone 14 dans les effluents et rejets gazeux – Partie 3 : détermination de l’activité du carbone 14 dans les milieux de piégeage des effluents ou rejet d’effluents gazeux échantillonnés par la technique de barbotage et de tamis moléculaire.

1.2.2.3

Environnement. Qualité de l’eau

• NF M60-802-3 Mesure de la radioactivité dans l’environnement – Eau – Partie 3 : mesurage de l’activité des émetteurs bêta par scintillation liquide – Cas particulier de la présence simultanée du tritium et du carbone 14. • NF ISO 13160 Qualité de l’eau – Strontium 90 et strontium 89 – Méthodes d’essai par comptage des scintillations en milieu liquide ou par comptage proportionnel. • NF ISO 13163 Qualité de l’eau – Plomb 210 – Méthode d’essai par comptage des scintillations en milieu liquide. • NF ISO 9 697 Qualité de l’eau – Mesurage de l’activité bêta globale des eaux non salines – Méthode par source concentrée. • NF ISO 9698 Qualité de l’eau – Détermination de l’activité volumique du tritium – Méthode par comptage des scintillations en milieu liquide. • NF ISO 10704 Qualité de l’eau – Mesurage des activités alpha globale et bêta globale des eaux non salines – Méthode par dépôt d’une source fine. • NF ISO 11704 Qualité de l’eau – Mesurage des activités alpha globale et bêta globale des eaux non salines – Méthode de comptage par scintillation liquide. • NF ISO 13162 Qualité de l’eau – Détermination de l’activité volumique du carbone 14 – Méthode par comptage des scintillations en milieu liquide.

17

Mesure du rayonnement Bêta

1.2.2.4

Environnement. Air

• NF M60-312 Mesure de la radioactivité dans l’environnement-Air – Détermination par scintillation liquide de l’activité volumique du tritium atmosphérique prélevé par la technique de barbotage de l’air dans l’eau. • NF M60-812-1 Mesure de la radioactivité dans l’environnement – Partie 1 : guide du mesurage de l’activité volumique de l’air en 14C à partir d’un prélèvement atmosphérique. • NF M60-759 Mesure de la radioactivité dans l’environnement – Air – Détermination de l’activité volumique des iodes atmosphériques.

1.2.2.5

Environnement. Matrices biologiques

• NF M60-812-2 Mesure de la radioactivité dans l’environnement – Partie 2 : mesurage de l’activité du carbone 14 par scintillation liquide dans les matrices carbonées de l’environnement. • XP M60-824 Mesure de la radioactivité dans l’environnement – Méthode d’essai pour l’analyse du tritium de l’eau libre et du tritium organiquement lié dans les matrices environnementales.

1.2.2.6

Environnement. Sol

• NF ISO 18589-1 Mesurage de la radioactivité dans l’environnement – Sol – Partie 1 : lignes directrices générales et définitions. • NF ISO 18589-2 Mesurage de la radioactivité dans l’environnement – Sol – Partie 2 : lignes directrices pour la sélection de la stratégie d’échantillonnage, l’échantillonnage et le prétraitement des échantillons. • NF M60-790-4 Mesure de la radioactivité dans l’environnement – Sol – Partie 4 : méthode pour une mise en solution des échantillons de sol. • NF ISO 18589-5 ou M60-790-5 Mesurage de la radioactivité dans l’environnement – Sol – Partie 5 : mesurage du strontium 90. • NF ISO 18589-6 ou M60-790-6 Mesurage de la radioactivité dans l’environnement – Sol – Partie 6 : mesurage des activités alpha globale et bêta globale.

1.2.2.7

Activité bêta globale. Divers

• CEI 62089 Instrumentation nucléaire – Étalonnage et utilisation des compteurs proportionnels à gaz alpha/bêta.

1.2.2.8

Radioprotection

• NF ISO 15382 Radioprotection – Procédure de surveillance dosimétrique de radioprotection dans les installations nucléaires pour l’exposition externe aux rayonnements faiblement pénétrants, en particulier au rayonnement bêta.

18

1. Introduction – Documents de référence

• NF ISO 29661 Champs de rayonnement de référence pour la radioprotection – Définitions et concepts fondamentaux. • NF EN 60846 Instrumentation pour la radioprotection – Instruments pour la mesure et/ou la surveillance de l’équivalent de dose (ou du débit d’équivalent de dose) ambiant et/ou directionnel pour les rayonnements bêta, X et gamma. • NF EN 60325 Instrumentation pour la radioprotection – Contaminamètres et moniteurs de contamination alpha, bêta et alpha/bêta (énergie des bêta > 60 keV). • NF EN 61098 Instrumentation pour la radioprotection – Ensembles fixes pour la surveillance de la contamination de surface du personnel. • NF EN 61526 Instrumentation pour la radioprotection – Mesure des équivalents de dose individuels Hp(10) et Hp(0,07) pour les rayonnements X, gamma, neutron et bêta – Appareils de mesure à lecture directe de l’équivalent de dose individuel. • NF EN 62387-1 Instrumentation pour la radioprotection – Systèmes dosimétriques intégrés passifs pour la surveillance de l’environnement et de l’individu – Partie 1 : caractéristiques générales et exigences de fonctionnement. • NF ISO 6980-3 Rayonnements bêta de référence – Partie 3 : étalonnage des dosimètres individuels et des dosimètres de zone et détermination de leur réponse en fonction de l’énergie et de l’angle d’incidence du rayonnement bêta. • NF ISO 7503-1 Évaluation de la contamination de surface – Partie 1 : émetteurs bêta (énergie bêta maximale supérieure à 0,15 MeV) et émetteurs alpha. • NF ISO 7503-3 Évaluation de la contamination de surface – Partie 3 : émetteurs à transition isomérique et capture électronique, émetteurs bêta basse énergie (E bêta max inférieur à 0,15 MeV). • NF ISO 8769 Sources de référence – Étalonnage des contrôleurs de contamination de surface – Émetteurs alpha, bêta et photoniques.

1.3 Données atomiques et nucléaires Les données atomiques et nucléaires relatives à la désintégration bêta, à la capture électronique et aux différents modes de désexcitation atomiques et nucléaires associés sont compilées dans des bases de données internationales telles ENSDF (Evaluated Nuclear Structure Data File) qui est gérée par le National Nuclear Data Center du laboratoire national de Brookhaven (États-Unis) [1-3]. D’autres bases de données existent et sont facilement disponibles sur Internet, comme la base de données AIEA [1-4] qui possède une interface graphique interactive. Cependant, une rapide consultation de ces bases de données permet de constater qu’elles ne sont pas toutes en accord et se pose donc le problème de l’obtention des données les plus exactes et les plus à jour. Le groupe de travail international Decay Data Evaluation Project, DDEP, a été constitué pour répondre à ce problème. Il regroupe

19

Mesure du rayonnement Bêta

des évaluateurs de différents pays, généralement membres des laboratoires nationaux de métrologie, qui effectuent des évaluations critiques des données disponibles dans la littérature selon des critères homogènes, bien définis et explicites, ce qui n’est pas toujours le cas pour les autres bases de données atomiques et nucléaires. Ces évaluations font l’objet de monographies du Bureau international des poids et mesures (BIPM) et sont disponibles en ligne sur le site Internet du LNHB [1-5]. L’utilisation de ces données évaluées est recommandée par le Comité international pour la mesure des radionucléides (ICRM) [1-6].

1.3.1

Liste des principaux radionucléides d’intérêt, se désintégrant par transition bêta ou par capture électronique

La liste des radionucléides se désintégrant par transition bêta ou par capture électronique est très vaste, mais nous pouvons la restreindre à ceux qui se mesurent par des techniques de comptage d’électrons. En effet, pour la plupart de ces radionucléides, la désintégration est suivie de désexcitation gamma et les méthodes de mesures par spectrométrie gamma sont dans ce cas plus simples et plus adaptées. C’est ainsi que l’on peut arriver à la liste restreinte ci-après, mentionnant des radionucléides dont l’activité est généralement mesurée par des techniques de comptage d’électrons, soit parce qu’il n’y a pas ou peu d’émission photonique gamma associée, soit parce que cette mesure est la plus simple. Ces radionucléides sont les suivants, classés selon leurs usages ou leurs caractéristiques principales : Radionucléides à usage médical 11C, 18F, 32P, 33P, 35S, 64Cu, 67Cu, 68Ge/68Ga, 89Sr, 90Y, 103Pd/103Rh, 125I, 131I, 151Sm, 153Sm, 165Dy, 166Ho, 169Er, 177Lu, 186Re, 188Re, 211At

Produits de fission et d’activation à vie longue 36Cl, 59Ni, 79Se, 93Zr, 99Tc, 129I

Produits de fission, d’activation et de spallation 3H, 14C, 40K, 41Ca, 45Ca, 55Fe, 56Mn, 63Ni, 85Kr, 90Sr, 106Ru/106Rh, 109Cd, 147Pm, 204Tl, 236Np, 241Pu

Radionucléides des chaînes naturelles Famille de 232Th : 228Ra, 228Ac, 212Pb + descendants Famille de 235U : 231Th, 231Pa, 227Ac, 211Pb + descendants Famille de 238U : 234Th, 234Pa, 214Pb + descendants dont 210Pb, 210Bi

20

1. Introduction – Documents de référence

1.3.2

Caractéristiques principales

Les données principales des radionucléides considérés précédemment apparaissent sur le tableau 1.1.  Tableau 1.1  Caractéristiques des principaux radionucléides, d’après [1-5] Radionucléide

Désintégration

Intensité %

Nature (cf. tableau 3.1)

Énergie max, keV

Période

3H

β−

100

permise

18,56

12,312 a

11C

β+

99,75

permise

960,5

20,361 min

10Be

β−

100

556,8

1,39.106 a

14C

β−

100

permise

156,48

5 700 a

β+

96,86

permise

633,9

ce

2,89

permise

0,46-0,50

32P

β−

100

permise

1 710,66

14,284 j

33P

β−

100

permise

248,5

25,383 j

35S

β−

100

permise

167,33

87,25 j

18F

2e

unique

1,829 h

β−

98,1

2e

non unique

709,53

ce

1,9

2e non unique

1,2-3,2

β−

89,25

3e unique

1311,07

ce

10,75

1re unique

2,5 – 3,2

41Ca

ce

100

1re unique

2,6 – 3,6

105 a

45Ca

β−

100

permise

258,0

162,64 j

55Fe

ce

100

permise

5,0 – 6,5

2,747 a

β−

1,2

permise

325,7

β−

14,5

permise

735,6

β−

27,5

permise

1 037,9

β−

56,6

permise

2 848,7

non unique

0,7 – 7,7

76 103 a 98,7 a

36Cl

40K

56Mn

59Ni

ce

100

63Ni

β−

100

permise

66,98

β+

17,52

permise

653,1

β−

38,48

permise

579,4

ce

44,0

permise

0,6 – 8,3

ce

100

permise

0,8 – 10,4

64Cu

68Ge

2e

302 103 a

1,25 109 a

2,579 h

12,70 h

270,95 j

21

Mesure du rayonnement Bêta

Radionucléide

68Ga

Désintégration

Intensité %

Nature (cf. tableau 3.1)

Énergie max, keV

β+

1,2

permise

821,7

β+

87,68

permise

1 899,1

ce

11,12

permise

0,7 – 9,7

85Kr

β−

89Sr

β−

79Se

β−

90Sr

β−

90Y

β−

67,83 min

100

1re

unique

687,1

10,75 a

100

1re

unique

1 495,1

50,57 j

100

1re

unique

150,9

3,6 105 a

100

1re unique

545,9

28,8 a

unique

2 278,7

2,67 j

unique

59,5

100

1re

β−

73

1re

β−

27

2e non unique

90,3

99Tc

β−

100

2e non unique

293,8

211,5 103 a

106Ru

β−

100

permise

39,4

371,5 j

β−

1,67

permise

1984

β−

9,82

permise

2 412

β−

8,2

permise

3 034

β−

78,8

permise

3 546

109Cd

ce

100

permise

1,8 – 88

461,9 j

125I

ce

100

permise

1,8 – 35

59,388 j

129I

β−

100

non unique

151,2

16,1 106 a

β−

7,2

permise

333,8

β−

89,4

permise

606,3

147Pm

β−

100

1re non unique

224,1

2,62 a

151Sm

β−

100

1re

non unique

76,4

94,7 a

β−

30,4

permise

634,7

β−

49,2

permise

704,7

β−

19,5

permise

807,6

β−

50,5

1re unique

1 773,9

β−

48,2

1re non unique

1 854,5

β−

44

1re non unique

344,6

β−

56

1re non unique

353,0

β−

11,64

permise

177,0

non unique

385,4

1 non unique

498,3

93Zr

106Rh

131I

153Sm

166

Ho

169

Er

177Lu

β− β

−

22

Période

9,1 79,3

2e

1re re

1,6 106 a

30,1 s

8,02 j

1,93 j

26,8 h

9,38 j

6,64 j

1. Introduction – Documents de référence

Radionucléide 186Re

188Re

Désintégration

Intensité %

Nature (cf. tableau 3.1)

Énergie max, keV

β−

21,5

1re non unique

932,3

β−

70,9

1re

non unique

1 069,5

β−

1,65

1re non unique

1 487,4

25,6

1re

non unique

1 965,3

71,1

1re

non unique

2 120,4

β− β−

204Tl 211At

236Np

241Pu

β−

1re

97,08

unique

763,7

re

ce

2,92

1 unique

5 – 83

ce

58,2

1re non unique

5 – 93

β−

11,8

1re

β−

1,6

1re unique

333

ce

92,2

1re non unique /unique

6 – 116

β−

100

1re non unique

20,8

non unique

Période

3,72 j

17,0 h

3,79 a 7,2 h

174 1,55 105 a

14,33 a

Références bibliographiques [1-1] G. F. Knoll. Radiation Detection and Measurement. Third edition, 2000, John Wiley & Sons. [1-2] M. F. L’Annunziata. Handbook of Radioactivity Analysis. Third edition, 2013. Academic Press. [1-3] ENSDF. www.nndc.bnl.gov/ensdf/ [1-4] https://www-nds.iaea.org/relnsd/vcharthtml/VChartHTML.html [1-5] https://www.lnhb.fr/donnees.nucleaires [1-6] https://physics.nist.gov/ICRM/

Glossaire Terme/sigle

Définition

A

Activité (Bq)

a0

Rayon de Bohr (m, pm)

B

Taux de comptage du blanc (s–1, min–1)

Bis MSB

p-bis-(ortho-méthylstyryl)-benzole

23

Mesure du rayonnement Bêta

24

Terme/sigle

Définition

c

Vitesse de la lumière dans le vide (m.s–1)

Cycle

Multiples comptages alternés des échantillons

DIN

diisopropylnaphtalène

e

Rendement de détection

Ei

Énergie du niveau vers lequel a lieu la désintégration (eV, keV, MeV)

ICP-MS

Spectrométrie de masse couplée à une source plasma

l

Constante de désintégration (s–1, min–1, h–1, ...)

LD, r#

Limite de détection (Bq.g–1, Bq.L–1, ...)

m0

Masse de l’électron au repos (keV)

n ou r

Taux de comptage = N/t (s–1, min–1)

N

Nombre d’impulsions

p

Impulsion de la particule bêta

PBBO

2-[1,1’-biphenyl]-4-yl-6-phényl-benzoxazole

POPOP

(1,4-bis(5-phényloxazol-2-yl) benzène

PPO

2,5-diphényloxazole

Q

Énergie de réaction (eV, keV, MeV, J, ...)

q

Énergie du neutrino

r0

Rayon de l’électron

Répétition

Fractionnement du temps de comptage total en multiples comptages consécutifs d’un même échantillon

SD, r*

Seuil de décision (Bq.g–1, Bq.L–1, ...)

SMA

Spectrométrie de masse par accélérateur

t

Temps de comptage (s, min, h)

T1/2

Période radioactive (s, min, h, j, a, ...)

TEL

Transfert d’énergie linéique (MeV.cm–1, ...)

tSIE, SQP(E), ESCR

Indicateurs d’affaiblissement lumineux

u

Incertitude type

U

Incertitude élargie

W

Énergie totale de la particule bêta

W0

Énergie maximale de la particule bêta

2 Radioactivité bêta naturelle et artificielle

2.1 Découverte du rayonnement bêta moins

et bêta plus

1830-1890 : Études sur la fluorescence/ phosphorescence et sur les rayons cathodiques À la suite de la découverte de l’électricité vers la fin du xviiie siècle, de nombreuses expériences de décharges électriques dans les gaz sont entreprises pour mieux connaître ce phénomène. Elles aboutiront à la conception du tube de Crookes dont le fonctionnement est basé sur l’emploi de rayons dits cathodiques. En 1833, Michael Faraday étudie les décharges électriques dans les gaz. Ces travaux seront suivis en 1834, par la synthèse du platino-cyanure qui, comme l’écrira plus tard Marie Curie, « convient le mieux quand on veut étudier le rayonnement des corps radioactifs par la méthode fluoroscopique ». En 1857, Abel Niépce de Saint-Victor débute des travaux utilisant ses plaques photographiques au gélatino-bromure sur la « photographie de l’invisible » et en particulier sur la fluorescence et la phosphorescence. En 1858, en observant des sels de nitrate ou de tartrate d’ammonium, Niépce remarque que ces sels restent actifs après six mois à l’obscurité, ce qui ne peut être

25

Mesure du rayonnement Bêta

le fait de la fluorescence ou de la phosphorescence mais « à une activité qui serait propre à un corps fixe ». La même année, Julius Plücker observe de la luminescence lorsqu’un faisceau de particules vient frapper le verre. L’utilisation de ce phénomène va permettre le développement de détecteurs fluorescents qui seront placés devant les tubes de Crookes. En 1869, Johann W. Hittorf découvre les rayons cathodiques et William Crookes utilise les innovations dans les techniques du vide pour concevoir son tube.

1890-1910 : Les rayons cathodiques et le rayonnement bêta En 1895, Wilhelm Röntgen utilise la plaque photographique comme détecteur de rayonnement. En 1896, Henri Becquerel découvre la radioactivité à partir du sulfate double d’uranyle et de potassium qu’il avait synthétisé avec son père pour des études sur la fluorescence (qui avaient débuté juste après la communication de Niépce de Saint-Victor en 1858). Mais les différents rayonnements présents ne sont pas encore distingués. En 1897, l’étude de la conductivité des gaz exposés aux rayons de Becquerel permet la conception des premières chambres à ionisation. Ces dernières couplées à un électroscope et un galvanomètre serviront de détecteur en 1898 aux époux Curie. En 1898, Wilhelm Wien met au point un spectromètre de masse avec déflection magnétique qui permet la détermination du rapport e/m (charge de l’électron sur sa masse). Le détecteur est une plaque photographique ou un écran fluorescent. Emil Fisher synthétise le premier scintillateur organique, le PPO. En 1899, Ernest Rutherford étudie l’absorption de ces rayons par des feuilles d’aluminium. Il attribue la rapide absorption à des rayons dits alpha et l’absorption plus lente à des rayons dits bêta. Les rayons alpha sont alors considérés comme neutres car ils ne produisent pas de courbure dans un champ magnétique (en réalité cette courbure est trop faible pour être remarquée). Le rayonnement gamma ne sera observé que l’année suivante par Paul Villard. En 1900, Henri Becquerel montre que les rayons bêta émis par le radium sont défléchis par un champ électrique, et que leur rapport masse sur charge est le même que celui des rayons cathodiques. Ce résultat conforte l’idée que les électrons existent comme composants des atomes. Henri Becquerel, Friedrich Giesel, Stefan Meyer et Egon von Schweidler observent la parenté entre la charge des rayons cathodiques et le rayonnement bêta à l’aide de spectromètres de masse. Henri Becquerel note que ces derniers sont « identiques aux rayons cathodiques constitués par un flux d’électricité négative, pouvant être fortement déviés par un champ magnétique et dispersés par ce champ en rayons animés de vitesses différentes comprises entre la vitesse de la lumière et le cinquième de cette vitesse. Ces rayons bêta sont d’autant plus pénétrants qu’ils ont une plus grande vitesse.

26

2. Radioactivité bêta naturelle et artificielle

En 1902, les expériences de Walter Kauffman sur une source de radium montrent qu’aux erreurs expérimentales près, les rayons bêta et cathodiques sont de même nature et ont aussi la même masse. En 1903, William Crookes met en évidence le caractère scintillant du ZnS sous l’action du rayonnement alpha. Le ZnS sera utilisé comme détecteur quelques années plus tard dans l’expérience de Rutherford. En 1904, avec d’autres scientifiques, William H. Bragg fait l’analogie entre l’absorption du rayonnement bêta et l’absorption des rayons cathodiques qui décroissent exponentiellement avec l’épaisseur traversée, ce qui confirmerait encore la nature monoénergétique de ces deux rayonnements. Entre 1906 et 1907, des séries d’expériences sont menées par Heinrich Willy Schmidt sur l’absorption du rayonnement bêta produit par différentes sources naturelles. L’absorption suit une loi exponentielle, parfois avec deux constantes.

1910-1930 : Un rayonnement au spectre d’énergie continu Les expériences qui sont entreprises utilisent en général une source radioactive (radioisotopes de la chaîne de 238U), un spectromètre de masse pour séparer les électrons selon leur vitesse et une plaque photographique, plus tard remplacée par un détecteur à gaz, fonctionnant en régime de chambre d’ionisation ou de compteur Geiger. Déjà dans les années 1900, H. Becquerel, F. Giesel, S. Meyer et E. von Schweidler avaient observé avec leur spectromètre de masse une série de plusieurs courbures indiquant la présence de vitesses différentes. Mais l’assimilation des rayons bêta aux rayons cathodiques (monoénergétiques) et la conviction qu’ils devaient suivre un comportement proche des rayons alpha, que l’on savait monoénergétiques, amena la communauté scientifique à imaginer toutes les explications sauf celle d’un spectre continu en énergie. En particulier, les rayons bêta devaient, en plus des ionisations produites comme le fait le rayonnement alpha, être diffusés par le milieu, ce qui expliquait la différence de vitesse. En 1911, Otto Hahn, Otto von Baeyer et Lise Meitner mettent en évidence une ligne noire sur la plaque photographique lors de leurs expériences avec une source de rayonnement bêta. Ils l’attribuent à des électrons de même vitesse et monoénergétiques. Cependant, ils négligent d’autres traces de plus faible intensité sur la plaque, pensant à tort qu’il s’agit d’effets de l’énergie de recul des noyaux. En effet, pour les auteurs de cette expérience, les résultats obtenus doivent être interprétés avec une quantification du noyau à l’origine d’un spectre discontinu comme pour les rayons alpha et gamma. En 1914, James Chadwick et Hans Geiger entreprennent la même expérience avec une plaque photographique mais également avec une chambre d’ionisation ou un compteur Geiger. La source utilisée est le 214Pb (RaB). Contrairement à la plaque, les compteurs ne mettent pas en évidence un seul signal. Concernant la détection,

27

Mesure du rayonnement Bêta

J. Chadwick note que le résultat change suivant la méthode de développement. La nature du spectre du rayonnement bêta semble dépendre du détecteur : continue avec les compteurs à gaz, discontinue avec la plaque photographique. En 1922, les résultats de J. Chadwick sont critiqués, en particulier par L. Meitner qui remet en question la reproductibilité des résultats, la résolution des détecteurs et souligne que les variations en énergie observées peuvent provenir de l’interaction du rayonnement avec le cortège électronique de l’atome. La même année James Chadwick, avec Charles D. Ellis, refait l’expérience et confirme les résultats. Leur analyse minutieuse les amène à proposer une seule explication possible : l’existence d’un spectre continu pour le rayonnement bêta. En 1925, Charles D. Ellis et William A. Wooster reprennent chaque argument avancé par L. Meitner (effet de type Compton, diffraction par le cortège électronique…) pour l’infirmer et concluent eux aussi à un spectre continu. Ils proposent une expérience avec du bismuth 210 (radium E, exempt de rayons gamma) situé dans un calorimètre. Si le spectre est monoénergétique, l’énergie attendue doit être comprise entre 800 et 1 000 keV, s’il est au contraire continu, l’énergie moyenne attendue doit être voisine de 300 keV. Après obtention d’un spectre expérimental par chambre d’ionisation, la valeur obtenue est de (390 ± 60) keV. L’expérience répétée en 1927 donne une énergie moyenne de (344 ± 34) keV, confirmant ainsi l’hypothèse du spectre continu. En 1930, L. Meitner et Wilhelm Orthman refont l’expérience d’Ellis et Wooster. L’énergie moyenne observée est de (337 ± 30) keV. Finalement, seize ans après l’expérience de J. Chadwick et trente ans après les résultats expérimentaux de H. Becquerel, L. Meitner et la communauté scientifique reconnaissent le caractère continu du spectre du rayonnement bêta.

1930-1940 : Identification d’une nouvelle particule Pour Niels Bohr, le spectre continu viole le principe de la conservation de l’énergie et du moment angulaire. Wolfgang Pauli, dans une lettre ouverte à « Dear Radioactive Ladies (Meitner) and Gentlemen (Geiger) », propose l’existence d’une autre particule très pénétrante, de spin ½, en plus de l’électron. Cette idée sera officialisée en 1934 quand Enrico Fermi proposera le nom de neutrino pour cette nouvelle particule. En 1933, Frédéric Joliot découvre la radioactivité bêta plus. En 1934, la distinction entre les interactions nucléaires fortes et faibles est mise en évidence. De 1933 à 1934, E. Fermi, en s’inspirant de l’électrodynamisme, propose la première interprétation théorique. La découverte de la radioactivité artificielle, en 1934, est annoncée par Frédéric et Irène Joliot-Curie. En 1936, Georges Gamow généralise la théorie de Fermi (axial vector coupling). En 1940, avec la radioactivité artificielle et les sources intenses de rayonnement émetteur bêta, la théorie de Fermi est vérifiée.

28

2. Radioactivité bêta naturelle et artificielle

1943-1967 : Développement des scintillateurs organiques et recherche du neutrino En 1943, John A. Simpson de l’université de Chicago utilise un compteur proportionnel à circulation gazeuse pour mesurer les activités alpha du plutonium dans des produits de fission. Il sera le premier à utiliser un mélange P10 avec 90 % d’argon et 10 % de méthane. En 1947, Harmut Kallmann et Immanuel Broser mettent au point le premier scintillateur organique (un cristal de naphtalène) dans les ruines de la Technische Universität de Berlin. Les détecteurs de lumière associés sont des photomultiplicateurs, développés dans les années 1939-1940. Cependant, ce nouveau détecteur sert à la mesure de l’émission gamma, l’émission bêta étant peu étudiée. En 1948, Mario Ageno et ses collaborateurs, en Italie, utilisent pour la première fois un scintillateur liquide (naphtalène en solution dans du xylène) et un montage en coïncidence (repris indépendamment par les Américains l’année suivante). Les premières courbes d’affaiblissement lumineux sont établies par H. Kallmann qui a émigré à New York. En 1951, M. S. Raben (New England Center Hospital) et Nicolas Bloembergen (Harvard University) dissolvent des composés marqués au carbone 14 dans du xylène en solution dans du terphényle. C’est la première incorporation d’un échantillon au liquide scintillant. Frederick Reines envisage la détection des neutrinos à partir du réacteur nucléaire de Hanford. En 1953, l’expérience imaginée par F. Reines est réalisée. L’expérience consiste à mesurer le temps séparant l’émission entre deux rayons gamma. Le premier est émis après annihilation du positron produit par la réaction de l’antineutrino avec un proton des 400 litres d’eau. Le second est émis après capture du neutron (émis par la même réaction) par le cadmium (CdCl2). Les résultats obtenus ne sont pas concluants. Le carbone 14 naturel est mesuré pour la première fois par F.N. Hayes, D. L. Williams et B. Rogers (Los Alamos Scientific Laboratory, University of California). Son application à la datation est mise au point par James Arnold (University of Chicago), collaborateur de William F. Libby (Prix Nobel de chimie en 1960) et proche de Lyle E. Packard. La société Packard Instrument réalise le premier Tri-Carb modèle 314 pour le docteur G. LeRoy de l’hôpital de Chicago pour la mesure d’échantillons doublement marqués au 3H et 14C, d’où le nom du compteur. En 1956, F. Reines améliore son expérience en diminuant le bruit de fond et en utilisant le réacteur de Savannah River, ce qui lui permet d’annoncer sans ambiguïté la détection des neutrinos. Tsung-Dao Lee et Chen Ning Yang mettent en évidence la violation de la parité lors de la désintégration du rayonnement bêta. Earle C. Farmer, Irving A. Berstein de Tracerlab à Boston réalisent le premier cocktail accepteur d’eau. En 1958, F. N. Hayes emploie le couple PPO/POPOP comme scintillateur. En 1967, les interactions électromagnétiques et faibles sont unifiées dans le modèle de Glashow-Weinberg-Salam.

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Mesure du rayonnement Bêta

2.2 Radioactivité bêta naturelle 2.2.1

Origine stellaire

Une analyse de la composition des étoiles révèle la présence importante d’éléments avec un numéro atomique plus petit que celui du fer. Ce sont des éléments qui se sont formés à partir d’une « soupe » d’hydrogène et d’hélium par réaction de fusion. Il faut noter les exceptions du lithium, du bore et du béryllium dont la section efficace pour ce type de réaction est trop faible (ces éléments sont en fait produits par les réactions de spallation du rayonnement cosmique avec des noyaux légers du milieu interstellaire). Les éléments dont le numéro atomique est plus important que celui du fer sont moins abondants dans les étoiles. Ils ont été formés par capture neutronique d’éléments plus légers. La production des éléments de numéro atomique les plus élevés n’a pu se faire qu’en présence d’une pression et d’une température importante : géante rouge ou nova. La composition du nuage interstellaire à l’origine de notre planète est supposée être proche de celle des étoiles. L’anisotropie induite par la gravitation ainsi que les tensions superficielles ont produit une discrimination des éléments avec l’éloignement du Soleil. À l’origine de la Terre, quatre familles naturelles étaient présentes : • • • •

235U

(principal émetteur bêta : 227Ac) ; (principaux émetteurs bêta : 214Bi et 210Pb) ; 232 Th (principal émetteur bêta : 228Ra) ; 237Np (maintenant éteinte). 238U

Le rapport du nombre d’atomes de 235U sur celui de 238U est passé de 3,65 % à environ 0,72 %. Les trois chaînes restantes sont à l’origine de la moitié du dégagement thermique au niveau de la croûte terrestre. Les pères de ces chaînes ont un comportement lithophile, mais l’uranium possédant un gros rayon ionique, il entre difficilement dans les silicates. De ce fait, lors de la fusion partielle du manteau, l’uranium s’en désolidarise en s’accumulant dans les liquides magmatiques transférés vers la croûte terrestre où il s’accumule progressivement. Sa concentration actuelle est de 2,5 µg/g comme observé dans les minerais français, australiens et angolais. Pendant les deux premiers milliards d’années, l’atmosphère terrestre était réductrice. Elle contenait peu d’oxygène et l’uranium était sous sa forme réduite U(IV), forme sous laquelle il est peu mobile et reste fixé. Cependant, il est soumis à l’érosion mécanique comme cela se rencontre dans les minerais du Canada, d’Afrique du Sud, de la Chine et de l’Europe centrale. Avec l’augmentation de l’oxygène et de la biomasse, l’uranium s’est trouvé sous forme oxydée U(VI), complexé par la matière organique et il est devenu très mobile dans l’hydrosphère et a fini par s’incorporer aux dépôts sédimentaires comme c’est le cas dans les mines du Gabon et du Colorado.

30

2. Radioactivité bêta naturelle et artificielle

À côté des radionucléides primordiaux appartenant aux chaînes naturelles, on trouve également certains radionucléides à vie très longue, dont les plus importants sont : 40K (1,28 x 109 a), 50V (6 x 1015 a) et 87Rb (4,7 x 1010 a).

2.2.2

Origine cosmogénique ou météorique

Le faisceau initial est un flux de particules constitué en majorité par des protons qui proviennent sans doute d’un ensemble d’étoiles situées dans notre galaxie. Ces particules sont progressivement accélérées par les champs électromagnétiques interstellaires qu’elles rencontrent le long de leurs trajectoires. Les énergies ainsi gagnées peuvent atteindre de 1018 à 1020 eV, mais l’énergie la plus probable est située entre 1 et 2 GeV. Ces particules interagissent avec l’atmosphère terrestre. C’est donc sa composition élémentaire qui détermine la nature des isotopes radioactifs produits. Lors de l’interaction, la spallation des noyaux produit des fragments très légers et des particules (essentiellement des neutrons). Les neutrons produits peuvent réagir à leur tour, engendrant des réactions d’activation neutronique. Les principales réactions sont les suivantes : 14N

(n, 12C) 3H

14N

(n, p) 14C

14N

(spallation) 10Be

40Ar

(spallation) 26Al

40Ar

(p, α) 36Cl

36Ar

(n, p) 36Cl

Les interactions avec l’argon sont également responsables de la production de : 38Cl, 32Si, 37Ar, 39Ar, 22Na, 24Na, 35S, 32P et 33P. Les interactions avec le krypton sont à l’origine de 81Kr et de 85Kr. Après l’atmosphère, la surface terrestre représente également une cible pour le rayonnement cosmique. Notons que l’intensité du rayonnement cosmique dans le voisinage de la Terre dépend de l’intensité de la géosphère et du champ magnétique des vents solaires. Ces derniers varient avec l’activité du Soleil et modulent donc l’intensité du rayonnement cosmique. Il en résulte que les taux de production des différents radio-isotopes sont variables. C’est en particulier le cas pour 14C qui nécessite l’utilisation d’une courbe donnant l’évolution de son taux de production avec le temps pour un recalage des mesures de datation. On peut également noter que les cinétiques de production varient avec la latitude. L’inventaire des principaux radionucléides cosmogéniques apparaît sur le tableau 2.1 [2-1].

31

Mesure du rayonnement Bêta

 Tableau 2.1  Inventaire des principaux radionucléides cosmogéniques dans l’atmosphère terrestre Radionucléide

Inventaire (Bq)

3H

1,3 1018

7Be

1,8 1017

10Be

9,3 1016

14C

1,1 1019

26Al

6,1 1013

36Cl

9,9 1015

81Kr

1,8 1012

2.3 Radioactivité bêta artificielle La radioactivité bêta artificielle provient principalement des réactions de fission nucléaire et d’activation neutronique (réacteurs et cycle du combustible, armes), de fusion nucléaire (armes) et de réactions nucléaires dans les accélérateurs de particules (production industrielle de radionucléides par activation neutronique et faisceaux d’ions, réactions de spallation). Dans l’environnement, à l’exception de la proximité d’installations rejetant des radionucléides, les sources dominantes d’activité artificielle sont les explosions nucléaires atmosphériques et les accidents de réacteurs nucléaires. En ce qui concerne les radionucléides de période excédant quelques années, le fonctionnement normal de réacteurs nucléaires et d’usines de retraitement du combustible nucléaire induit principalement des rejets de 3H et de 85Kr. Les principaux radionucléides émetteurs bêta rejetés dans l’atmosphère par l’accident de Tchernobyl et de Fukushima apparaissent sur le tableau 2.2.  Tableau 2.2  Rejets dans l’environnement de radionucléides bêta dus à l’accident de Tchernobyl (1986) [2-2] et Fukushima Daiichi (2011) [2-3] Radionucléides 133

Xe

18

6,5 10

Fukushima 6,6 1018 4 1017

1,7 1017

6 1016

132Te, 129mTe

1,4 1018

1,5 1017

90Sr

1017

2 1015

134Cs, 136Cs

32

Tchernobyl

4,3 1018

131I

et 132I

Activité totale rejetée dans l’atmosphère (Bq)

et 137Cs

2. Radioactivité bêta naturelle et artificielle

Les essais nucléaires dans l’atmosphère avant 1963 ont conduit au rejet estimé à environ 4,5 1017 Bq de 90Sr et 5 1020 Bq de 131I. L’inventaire en tritium de l’atmosphère terrestre était d’environ 4 kg avant les essais et a été majoré de 650 kg pendant les essais atmosphériques [2-4] dont la contribution n’est plus observable actuellement.

2.4 Chronomètres naturels Les chronomètres naturels sont des radionucléides dont la période est compatible avec la constante de temps du phénomène à étudier. La concentration du radionucléide ou l’équilibre avec son descendant radioactif sert à la datation. Les chronomètres naturels couramment utilisés sont 14C, 40K, 87Sr, 10Be, 36Cl et 26Al. 14C

Le carbone 14 est formé dans l’atmosphère par activation de l’azote. Le rapport isotopique 12C/14C dans les espèces vivantes a varié au cours des temps mais peut être estimé par différents modèles ou par l’analyse des cernes des arbres. Lorsque l’organisme meurt, le carbone 14 se désintègre et le rapport isotopique évolue. La mesure du rapport isotopique 14C/12C permet donc la datation des êtres vivants, jusqu’à environ 70 000 a. 10Be

Le béryllium 10 produit à la surface de la croûte terrestre est utilisé pour la datation des sols. Sur la croûte terrestre, il est peu mobile en milieu faiblement acide (pH supérieur à 5,5, comme c’est le cas pour les sols argileux et le lœss). La forme du profil de sa concentration avec la profondeur du sol étudié est linéaire et permet donc une datation avec la profondeur. Il peut également être utilisé comme un traceur de l’érosion mécanique des sols. La mesure de 10Be (produit dans l’atmosphère) permet la datation des sédiments. Le béryllium sédimente rapidement et la concentration en béryllium 10 est un bon indicateur de l’importance de la vitesse de sédimentation. Le béryllium 10 est aussi utilisé comme un indicateur de l’activité solaire. En effet, après sa formation, il se fixe rapidement sur les aérosols qui se déposent sous forme de neige au pôle où l’écrantage du champ géomagnétique est faible. 26Al

L’aluminium est essentiellement utilisé pour la datation des météorites sur terre, à cause de leur forte exposition au rayonnement cosmique. Précipitant très vite avec les particules biologiques des océans, il est utilisé, comme 10Be, pour l’étude des nodules à base de manganèse. 36Cl

Le chlore 36 reste peu de temps dans l’atmosphère et, comme le béryllium, se fixe sur les aérosols avant d’être entraîné vers le sol lors des précipitations. Cependant,

33

Mesure du rayonnement Bêta

contrairement au béryllium, le chlore, très soluble, reste dans l’hydrosphère. Sa période de désintégration en fait un bon marqueur pour les aquifères du quaternaire. Comme pour 10Be, on observe que la concentration en 36Cl aux pôles est mieux corrélée avec les changements climatiques qu’avec les changements de la magnétosphère (dont l’influence au niveau des pôles est plus faible). Le chlore 36 est utilisé pour dater des aquifères anciens. La surface rocheuse ou sédimentaire constitue un écran contre le rayonnement cosmique, ce qui permet de dater la nappe si elle est isolée des apports antérieurs ou de quantifier les apports d’eau « neuve » si la nappe ne constitue pas un système fermé. Cette quantification est rendue beaucoup plus difficile en présence de roches magmatiques qui sont une source secondaire de 36Cl. Ces sources secondaires sont constituées par l’activation neutronique (sur 35Cl, 39K ou 40Ca à des profondeurs plus importantes) par spallation dans la roche, au niveau de la mer. Par ailleurs les couples suivants sont aussi utilisés en datation : 87Rb/87Sr :

pour l’étude des roches potassiques (granites et basaltes) ; Sm/147Nd : pour le traçage des roches basiques et méta-basiques ; 40Ar/36Ar : pour l’étude du paléomagnétisme et des matériaux volcaniques ; 138La/138Ce : pour tracer les milieux contenant des terres rares (grenats, allanite, sphène, apatite, épidotite) ; • 187Re/187Os & 176Lu/176Hf : pour tracer le manteau et les sédiments.

• • • •

147

Références bibliographiques [2-1] J. Mazarik. « Origin and distribution of radionuclides in the continental environment ». In: Environmental Radionuclides, tracers and timers of terrestrial processes. K. Froehlich editor. Elsevier, (2010). [2-2] Environmental consequences of the Chernobyl accident and their remediation: twenty years of experience. Report of the Chernobyl Forum Expert Group ‘Environment’. International Atomic Energy Agency (IAEA 2006). [2-3] L’accident de Fukushima Daiichi (IRSN 2011). http://www.irsn.fr/FR/ connaissances/Installations_nucleaires/Les-accidents-nucleaires/accidentfukushima-2011 [2-4] Y. Belot, M. Roy, H. Métivier. Le tritium de l’environnement à l’Homme. Les Ulis, Les Éditions de Physique (1996).

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3 Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

La désintégration bêta est un processus à trois corps transmutant un noyau en un autre par l’intermédiaire de l’interaction faible. En réalité, ce processus en regroupe trois, relativement semblables et pouvant être décrits au sein d’un même formalisme : la désintégration bêta moins, la désintégration bêta plus et la capture électronique. Décrire l’évolution d’un tel système est une tâche ardue car si cette évolution est due à l’interaction faible, il est nécessaire de tenir compte des structures nucléaires et atomiques des radionucléides en jeu. L’étude tant théorique qu’expérimentale de la désintégration bêta a été particulièrement active jusqu’au début des années 1980. Elle a permis d’établir nombre de propriétés ainsi qu’une théorie solide permettant de les décrire. La description la plus complète de cette théorie peut être trouvée dans [3-1]. Il a été démontré qu’une version simplifiée était suffisante pour décrire ces trois processus au regard des connaissances expérimentales et des besoins de l’époque. Cependant, l’évolution des besoins des utilisateurs a conduit récemment à de nouvelles études qui ont mis en évidence les limites de cette théorie simplifiée. Par exemple, grâce à des mesures très précises et une description théorique fine, il a été démontré que les effets atomiques pouvaient avoir une contribution importante dans les mesures d’activité par scintillation liquide pour les radionucléides émetteurs bêta de basse énergie [3-2, 3-3]. Néanmoins, ces résultats vont au-delà du cadre du présent ouvrage et ne seront pas abordés.

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Mesure du rayonnement Bêta

Ce chapitre présente les éléments essentiels décrivant les processus de désintégration bêta et de capture électronique, mais aussi les autres processus pouvant produire des rayonnements électroniques. Ces derniers sont importants car ils peuvent soit perturber, soit être utiles à la mesure des radionucléides ciblés.

3.1 Désintégration bêta Au cours d’une désintégration bêta, le nombre de masse A demeure inchangé et le nombre atomique Z varie d’une unité.

3.1.1

Désintégration bêta moins

Un électron et un antineutrino, supposé de masse nulle, sont émis, résultant de la transformation d’un neutron du noyau en un proton :  ZA X → Z +A1Y + β − + ν (E3.1)  − n → p + β + ν En négligeant l’énergie de recul du noyau, l’énergie d’une transition bêta moins, qui correspond à l’énergie bêta maximale émise, est : −

β = Q − − E (E3.2) Emax i

Q −  : énergie de la désintégration, égale à la différence des masses atomiques entre les niveaux fondamentaux du parent et du descendant, Ei  : énergie du niveau vers lequel a lieu la désintégration.

3.1.2

Désintégration bêta plus

Le processus se décrit d’une manière analogue, avec émission d’un positon et d’un neutrino et transformation d’un proton en un neutron :  ZA X → Z −A1Y + β + + ν (E3.3)  + p → n + β +ν +

β = Q + − 2m c 2 − E (E3.4) Emax 0 i

Q +  : énergie de désintégration, 2m0c 2  : 1022 , MeV, m0 étant la masse de l’électron au repos. Pour qu’une désintégration bêta plus puisse se produire, il faut nécessairement : Q + − Ei > 2m0c 2 (E3.5)

36

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

3.1.3

Énergie moyenne

L’énergie d’une transition bêta se répartit entre l’électron et le neutrino avec une distribution continue pour les deux particules s’étendant de 0 à Emax . Si N (E ) dE est le nombre de particules bêta d’énergie comprise entre E et E + dE , l’énergie moyenne s’écrit : Emax

∫ E × N (E ) dE (E3.6) E= 0 E ∫ 0 N (E ) dE max

Les énergies moyennes disponibles dans les bases de données atomiques et nucléaires sont déterminées selon cette formule en calculant au préalable le spectre en énergie N (E ). De nombreuses approximations sont nécessaires pour simplifier et mener à bien le calcul de ce spectre. Il est donc important de garder à l’esprit que ces énergies moyennes peuvent être mal connues et qu’en général les incertitudes associées sont sous-estimées [3-4].

3.1.4

Probabilité de désintégration

La désintégration bêta est régie par les lois de l’interaction faible entre la paire électron-neutrino et le noyau. Elle fait intervenir une constante de couplage g = 141 , ⋅ 10−56 J.cm3 très faible par rapport aux constantes de couplage de l’électromagnétisme et de l’interaction forte. La probabilité par unité de temps pour qu’un noyau atomique se désintègre selon = m= c = 1) : une transition bêta donnée est [3-5, 3-6], en unités naturelles ( 0

λn = ∫

W0

1

λn =

N (W ) dW (E3.7)

g 2 W0 pWq 2 F (Z ,W ) L0 (Z ,W ) [1 + δ R (Z ,W )]CndW (E3.8) 2π 3 ∫1

n : ordre d’interdiction de la transition, N (W ) dW  : nombre de particules bêta émises par unité de temps et d’énergie comprise entre W et W + dW , W = 1 + E /m0c 2  : énergie totale de la particule bêta, W0 = 1 + Emax /m0c 2 : énergie totale maximale de la particule bêta, W0 = Q + 1 pour une transition bêta moins, W0 = Q − 1 pour une transition bêta plus, Q étant l’énergie de la transition, 2 p = W − 1 : impulsion de la particule bêta, q = W0 − W  : énergie du neutrino émis,

37

Mesure du rayonnement Bêta

F (Z ,W )  : fonction de Fermi, L0 (Z ,W )  : correction de la taille finie du noyau, δ R (Z ,W ) : corrections radiatives (photons virtuels, bremsstrahlung interne), Z  : nombre atomique du descendant, Cn   : facteur de forme. Le terme pWq 2 est le facteur statistique d’espace des phases qui détermine la répartition de l’énergie entre l’électron et le neutrino. La fonction de Fermi F (Z ,W ) tient compte de la perturbation de la fonction d’onde de l’électron par le champ électrique dans l’atome. Cette interaction coulombienne se manifeste, aux basses énergies des spectres, par une augmentation de la probabilité d’émission pour les électrons et une diminution de cette probabilité pour les positons, comme illustré sur les figures 3.1 et 3.2. Le facteur de forme Cn tient compte des caractéristiques de la transition à travers la structure nucléaire des noyaux en jeu. Ce facteur de forme peut être théorique ou expérimental, issu de la mesure d’un spectre bêta.

 Figure 3.1  Spectre bêta moins typique d’une transition permise.

 Figure 3.2  Spectre bêta plus typique d’une transition permise.

38

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

3.1.5

Nature des transitions et règles de sélection

Les états nucléaires initiaux et finaux ont des moments angulaires totaux bien définis de nombres quantiques J i et J f . La paire électron-neutrino peut emporter un moment angulaire orbital de nombre quantique Lb , ainsi qu’un spin intrinsèque Sb qui peut être 1 (1/2 + 1/2), –1 (−1/2 − 1/2), ou 0 (1/2 − 1/2). La conservation du moment angulaire total implique : J i = J f + Lβ + Sβ    ∆J = J i − J f (E3.9) Ainsi que la relation de parité :

π f π i = (−1)Lβ (E3.10) Les transitions où Lβ = 0 sont dites permises, celles où Lβ = n sont dites interdites au nième ordre. Le tableau 3.1 résume la classification des transitions bêta.  Tableau 3.1  Classification des transitions bêta Type

Degré d’interdiction

DJ

pf pi

Super-permises

0

0

+1

Permises

0

0, ± 1

+1

1

±2

–1

2

±3

+1

3

±4

–1

(DJ – 1)

>1

(−1)(∆J −1)

1

0, ± 1

–1

2

±2

+1

3

±3

–1

(DJ)

>1

(−1)∆J

Interdites uniques

Interdites non uniques

La plupart des codes de calcul ne déterminent pas directement la probabilité de désintégration λn car ce calcul complexe n’est pas nécessaire pour la grande majorité des applications. Il est en effet possible de démontrer qu’en première approximation, les effets de structure nucléaire peuvent être considérés comme une constante par rapport au spectre en énergie des particules bêta N (W ) . Il est alors plus facile de calculer la forme du spectre bêta dN /dW correspondant à l’intégrande de l’équation (E3.8). Si l’intensité de la transition est connue, la normalisation du spectre est immédiate. Il est important de noter que cette approximation est vraie pour les transitions permises et interdites uniques, mais qu’elle conduit en général à des résultats biaisés dans le cas des transitions interdites non uniques [3-4].

39

Mesure du rayonnement Bêta

Pour une transition permise, le facteur de forme est indépendant de l’énergie et dans ce cas : g2 λ0 = 3 f 0 (Z ,W ) C0 (E3.11) 2π où : f 0 (Z ,W ) = ∫

W0

1

pWq 2 F (Z ,W ) dW (E3.12)

est l’intégrale de Fermi. Pour les transitions interdites uniques, le facteur de forme peut s’évaluer en fonction de l’énergie. Pour les transitions interdites non uniques, son évaluation précise est rendue difficile par la nécessité de coupler la structure nucléaire des noyaux en jeu avec la dynamique des leptons. En pratique, il n’est pas possible d’établir un facteur de forme simple pour ce type de transition. Le tableau 3.2 résume les facteurs de forme théoriques pour les transitions bêta permises et interdites uniques les plus courantes [3-1].  Tableau 3.2  Facteurs de forme théoriques selon le type de transition bêta Type de transition

Facteur de forme

Permise

C0 = 1

Première interdite unique

C1 = q 2 + λ2 p 2

Seconde interdite unique

C 2 = q 4 + (10 / 3) λ2 q 2 p 2 + λ3 p 4

Troisième interdite unique

C 3 = q 6 + 7λ2 q 4 p 2 + 7λ3 q 2 p 4 + λ4 p 6

Les paramètres λi sont appelés fonctions de Coulomb et sont calculés à partir des fonctions d’ondes des particules bêta émises.

3.1.6

Période comparative, log ft

Pour avoir des informations sur le facteur de forme, sur les spins et parités des niveaux et faire une classification grossière des transitions bêta en fonction du degré d’interdiction, il est plus instructif de calculer les périodes comparatives f t, où : ti =

T1/2 ln 2 = (E3.13) Pβi λi

T1/2  : période exprimée en secondes, Pbi  : probabilité de la transition considérée, λi et ti  : respectivement, la probabilité de désintégration et la « période partielle » de la transition considérée,

40

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

Pour une transition permise : f 0t =

2π 3 ln 2 (E3.14) g 2C0

Pour les transitions interdites [3-5] : f nt =

2π 3 ln 2 (E3.15) g 2η 2

avec fn = ∫

W0

1

pWq 2 F (Z ,W )

Cn dW (E3.16) η2

η ² étant une combinaison des éléments de matrice nucléaire. L’expression f n ne peut être calculée que pour les transitions uniques. Cependant, pour déterminer des pour les transitions interdites non uniques, on admet Cn ≈ C0 = valeurs expérimentales de f t. Étant donné la très grande étendue des valeurs de f t, on préfère calculer et tabuler log ft plutôt que f t [3-7]. Le log f t est d’environ 3 pour les transitions dites superpermises, et augmente avec l’ordre d’interdiction jusqu’à des valeurs supérieures à 20 pour des transitions interdites au quatrième ordre. Les transitions bêta se répartissent en fonction du log f t comme décrit dans le tableau 3.3 [3-8].  Tableau 3.3  Valeurs des log ft selon le type de transition bêta Type de transition

log ft

Super-permise

3,48 - 3,5

Permise

3,5 - 12,5

Première interdite non unique

5,1 - 17

Seconde interdite non unique

11 - 15,5

Première interdite unique

8,5 - 11,7 (log f1t )

Seconde interdite unique

12,8 - 19

Degré d’interdiction supérieur à 2

> 17,6

3.2 Capture électronique Au cours d’une capture électronique, le nombre de masse A demeure inchangé et le nombre atomique Z diminue d’une unité.

41

Mesure du rayonnement Bêta

3.2.1

Description

Dans ce processus, un électron orbital est capturé par le noyau :  ZA X → Z −A1Y + ν (E3.17)  − p + e → n +ν Un proton se transforme en neutron et le nombre atomique diminue d’une unité. La capture est accompagnée de l’émission d’un neutrino mono-énergétique, d’énergie q X (X = K , L, M , ...) : q X = Q + − Ei − E x (E3.18) E x  : énergie de liaison de l’électron dans la couche (ou la sous-couche) de l’atome final, + Q  : énergie de la désintégration correspondant à la différence de masse des atomes entre les niveaux fondamentaux pour le parent et le descendant, Ei  : énergie du niveau nucléaire vers lequel a lieu la capture électronique ; Q + − Ei est l’énergie de la transition. La condition énergétique pour que la capture puisse avoir lieu dans la couche X est : Q + − Ei ≥ E x (E3.19) Par ailleurs, si Q + − Ei  E x (E3.20) la capture de l’électron est beaucoup plus probable dans la couche K que dans les autres couches. De plus, si Q + − Ei ≥ 2m0c 2 (E3.21) l’émission bêta plus est en compétition avec la capture électronique. Pour une transition par capture électronique, que l’on désigne par e , d’intensité I e (ou plus simplement e ), les probabilités respectives de capture sont normalisées à 1 : PK + PL + PM + PN + ... = 1 (E3.22) L’énergie de recul du noyau s’obtient d’après les lois de conservation du moment et de l’énergie : Er =

q x2 (E3.23) 2M N c 2

où M N est la masse du noyau. En général, cette énergie est négligeable, sauf pour 7 Be où Er = 57 eV . Les périodes comparatives f t et les log f t pour les transitions par capture électronique se calculent d’une façon analogue à celles des transitions bêta [3-7].

42

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

3.2.2

Probabilité de transition par capture électronique

La capture électronique est un processus d’interaction faible auquel la théorie de la désintégration bêta s’applique directement. Transitions permises La théorie conduit, pour la probabilité de capture par unité de temps dans la couche K , à l’expression [3-9, 3-10] : 2

g 2 M 0,1 2 2 qK g K BK (E3.24) λK = 4π 2 Les probabilités de capture dans les sous-couches L1 et L2 sont données par des expressions identiques où qK2 est remplacé par qL21 ou qL22 , g K2 par g L21 ou f L22 et BK par BL1 ou BL2 . La capture dans la sous-couche L3 est négligeable pour les transitions permises. 2

M 0,1  : élément de matrice nucléaire, qK , qL1 , qL2  : énergies des neutrinos, f L2 , g K , g L1  : composantes des fonctions d’ondes radiales de l’électron, BK , BL1 , BL2  : facteurs d’échange. Au facteur BK près, l’expression (E3.24) est identique à celle donnée pour la probabilité de désintégration bêta, le facteur statistique se réduisant à (π /2) qK2 g K2 . Le facteur d’échange B qui tient compte des influences atomiques sur la probabilité de capture, englobe deux effets : d’une part, le recouvrement imparfait des états atomiques initial et final dû au changement de charge du noyau ; et d’autre part, l’effet d’échange proprement dit, une capture dans une couche pouvant être obtenue selon plusieurs processus que l’on ne peut distinguer expérimentalement. Par exemple, pour une capture L1 , la vacance peut être obtenue principalement par capture directe de l’électron L1 , mais aussi par capture K avec échange simultané des électrons L1 et K , ou par capture d’un électron M1 avec échange simultané des électrons M1 et L1 . Ces deux effets, recouvrement et échange, sont de signe opposé et se compensent en partie. Le premier effet prédomine pour les nombres atomiques faibles et le second pour les nombres atomiques élevés. Les probabilités de capture PK , PL1 , PL2 , etc. se calculent habituellement à l’aide des rapports : PL PL1  PL2  = 1+ (E3.25) PK PK  PL1  PL1 g L21 qL21 L / K = X 1 (E3.26) PK g K2 qK2

43

Mesure du rayonnement Bêta

avec : X L1/ K =

BL1 PL f L2 qL2 BL f L2 BL  et  2 = 22 22 2  22 2 (E3.27) BK PL1 g L qL BL1 g L BL1 1 1 1

Les rapports g L21 / g K2 et f L22 / g L21 ont été calculés par de nombreux auteurs [3-11, 3-12, 3-13], tout comme les facteurs d’échange [3-13, 3-14, 3-15, 3-16]. Les probabilités de capture dans la couche M se déterminent d’une façon analogue à celles des couches K et L à l’aide des rapports PM PM PL1 = (E3.28) PL PL1 PL PL1 / PL étant déduit de (E3.26) et (E3.27), et PM PM1  PM 2  = 1+ (E3.29) PL1 PL1  PM1  2 2 2 BM PM g M1 qM1  f M 2  M1/ L1  2 2 1 + 2  X  avec X M1/ L1 = 1 (E3.30) PL1 BL1 g L1 qL1  g M1 

Une expression plus générale comprenant les captures dans les couches inférieures peut être écrite [3-13] : PMN PMN PL1 = (E3.31) PL PL1 PL PMN PM1  PM 2 + PN1 + PN 2 + ... = 1+  (E3.32) PL1 PL1  PM1  Transitions interdites uniques La probabilité de capture dans la couche K s’écrit [3-9, 3-13] : 2

g 2 M ∆J (qK r0 )2(∆J −1) 2 2 q g B (E3.33) λK = 4π 2 [(2∆J − 1) !!]2 K K K avec : n = ∆J − 1  ∆J = 2, 3,…  π f / π i = (−1)n (E3.34) r0  : rayon du noyau en unités naturelles  / m0c . Les probabilités de capture dans les sous-couches L1 et L2 s’obtiennent de façon identique. La contribution due à la capture dans la sous-couche L3 n’est plus négligeable et doit être ajoutée. Ces probabilités sont déterminées à l’aide des rapports suivants : PL PL1 = PK PK

44

 PL2 PL3  1 + P + P  (E3.35) L1 L1  

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

avec : PL3 3 (∆J − 1) (2∆J − 1) g L23 BL3 (E3.36) = 2 PL1 g L21 BL1 (qL1r0 ) d’où : 2∆J 2  f L2 BL 3 (∆J − 1) (2∆J − 1) g L2 BL  PL g L1 qL1 3 3  . (E3.37)  2 2∆J X L1/ K 1 + 22 2 + 2 2 B PK g K qK g  g L1 BL1 L1 L1  (qL1r0 ) 

3.2.3

Rapport e / b+

Lorsque la capture électronique est en compétition avec l’émission bêta plus, les rapports des intensités I ε / I β + , notés plus simplement ε / β + , s’écrivent :

ε ε = + [PK + PL + PM + ...] (E3.38) + β β εP P P ε = K 1 + L + M + ... (E3.39) β + β +  PK PK  Les termes entre crochets peuvent être calculés à l’aide des relations (E3.25) à (E3.37). En notant ε PK = ε K , ε K / β + est donné par

ε K π qK2 g K2 BK = (E3.40) f0 β+ 2 pour une transition permise, et par

ε K π qK2∆J g K2 BK = (E3.41) β + 2 f ∆J −1 pour une transition interdite unique.

3.3 Autres rayonnements électroniques Les désintégrations de radionucléides par interaction faible sont très souvent accompagnées d’autres rayonnements photoniques ou électroniques. En effet, la transition considérée peut se faire vers un état excité nucléaire ou atomique du descendant. La relaxation vers l’état fondamental génèrera alors ces rayonnements. Notons que seul un neutrino est émis lors d’une capture électronique, particule difficilement détectable. Cependant, ce processus laisse l’atome dans un état excité et

45

Mesure du rayonnement Bêta

il est possible de mesurer les intenses émissions secondaires consécutives. Nous nous intéressons ici aux principales autres sources de rayonnement électronique que sont la conversion interne, l’émission d’électrons Auger et la création de paires.

3.3.1

Conversion interne

L’énergie de désexcitation du noyau est communiquée directement à un électron du cortège (K , L…) qui est éjecté de l’atome en emportant l’énergie : Ece X = Eγ − E X (E3.42) E X  : énergie de liaison de l’électron dans la couche X (X = K , L, M …). Pour une transition donnée, le coefficient de conversion interne de l’électron dans la couche K est défini par : Pce X (E3.43) Pγ

αK =

Pce X et Pγ étant respectivement la probabilité d’émission des électrons de conversion K et celle de l’émission γ . On définit de la même façon : Pce Li Pce L  où α Li = (i = 1, 2,3) (E3.44) Pγ Pγ

αL = avec

α L = α L1 + α L2 + α L3 (E3.45) et de manière identique :

αM =

Pce Mi Pce M  où α Mi = , (i = 1, 2,3, 4,5) (E3.46) Pγ Pγ

Le coefficient de conversion total est :

αt = α K + α L + α M + ... =

Pce (E3.47) Pγ

Pce  : intensité totale de l’émission des électrons de conversion pour la transition considérée. On en déduit les relations : Pce =

46

Pg αt α Pg , Pγ = , Pce X = X PgX ( X = K …) (E3.48) 1 + αt 1 + αt 1 + αt

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

Les rapports K / L , K / LM , sont également utilisés et sont définis par : Pce K αK K Pce K α K K = = = = , (E3.49) L Pce L α L LM Pce L + Pce M α L + α M Pce K αK K = = (E3.50) LM … Pce L + Pce M + ... α L + α M + ... La conversion interne dépend de l’état initial de l’électron (couche ou sous-couche atomique), du nombre atomique Z et de la transition nucléaire. Elle augmente avec la multipolarité et diminue quand l’énergie γ augmente, pour devenir négligeable aux énergies élevées. La conversion interne est influencée par la dimension finie du noyau selon deux processus : l’un statique dû à la distribution finie des charges nucléaires, l’autre dynamique ou de pénétration qui traduit la probabilité non nulle de conversion dans le volume nucléaire. L’effet de pénétration peut devenir significatif seulement dans des cas particuliers tels que : transitions γ fortement retardées, noyaux lourds, etc.

3.3.2

Réarrangement électronique et électrons Auger

La capture électronique et la conversion interne, ainsi que l’ionisation et l’excitation interne que l’on négligera dans ce qui suit, sont des processus donnant naissance à des vacances dans le cortège électronique. Le remplissage d’une vacance s’accompagne de l’émission d’un rayonnement X ou d’un électron Auger, créant de nouvelles vacances dans les couches les moins liées. La vacance initiale est ainsi transférée par cascade vers la couche périphérique. L’énergie libérée correspond à l’énergie de liaison de l’électron dans la couche où s’est produite la vacance initiale.

3.3.2.1

Couche K

Vacances dans la couche K La probabilité pour que des vacances dans la couche K soient créées lors d’une transition par capture électronique de probabilité Pe est Pe PK , où PK est la probabilité de formation d’une vacance dans la couche K . La probabilité pour que des vacances dans la couche K soient créées lors du processus de conversion interne d’une transition γ de probabilité Pg est Pgα K / (1 + αt ) . Pour un radionucléide donné, l’ensemble des vacances K créées à la suite d’une désintégration du noyau initial s’écrit, en tenant compte de toutes les transitions : nK = ∑ Pε PK + ∑ Pg

αK (E3.51) 1 + αt

47

Mesure du rayonnement Bêta

Rendement de fluorescence de la couche K La couche K n’a pas de sous-couche. Le rendement de fluorescence ωK est la probabilité pour que le remplissage d’une vacance de la couche K soit accompagné d’un rayonnement X K  :

ωK =

nX K PX K = (E3.52) nX K + n AK PX K + PAK

où : nX K  : n AK  : PX K  : PAK  :

nombre de photons X K , nombre d’électrons Auger K , probabilité d’émission d’un photon X K , probabilité d’émission d’un électron Auger K .

Le rendement Auger se déduit du rendement de fluorescence : aK = 1 − ωK (E3.53) ainsi que le nombre de photons X K et d’électrons Auger K  : PX K = ωK (PX K + PAK ) = ωK nK ,  PAK = aK (PX K + PAK ) = aK nK (E3.54) Le rendement de fluorescence ωK est uniquement fonction du nombre atomique Z , sauf pour les Z faibles, où il peut être influencé par l’état chimique. On a ωK ≤ 1 pour les nombres atomiques faibles. Il est voisin de 1 pour les nombres atomiques élevés. Rayonnement XK L’énergie du rayonnement X K émis pour une transition KX (X = L , M , N ...) s’écrit : E X K = E K − E X (E3.55) E K et E X étant respectivement les énergies de liaison des électrons dans les couches K et X . L’énergie des raies X K est donc parfaitement définie. L’habitude est de les classer suivant des séries, qui se composent des raies suivantes : Kα  K β3  K β1 K ′β1  K β5′′  K  β5′

48

K − M2 K − M3 K − M4 K − M5

{

K α 2 K − L2 K α1 K − L3  Kβ 2  K ′β 2   K β4 

{ ββ { ββ K K K K

2′′

K − N2 ′1 K − N 3 4′′ K − N 4 ′4 K − N 5

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

Les transitions KL1, KM1 et KN1 sont interdites. Pour Z > 49, il y a lieu de tenir compte des raies KO2 et KO3. La probabilité d’émission pour un groupe spécifique de raies X K peut être calculée à partir de la probabilité d’émission totale PX K et des ratios des probabilités d’émission : −1

P (K α ) = PX K

 P (K β )  1 + P (K )  ,  α  

  P (K β ) = PX K

−1

 P (K α )  1 +  (E3.56)  P (K β ) 

 P (K α 2 )   P (K α1 )  P (K α1 ) = P (K α ) 1 +  , P (K α 2 ) = P (K α ) 1 +  (E3.57)  P (K α1 )   P (K α 2 ) −1

−1

Les ratios des probabilités d’émission P (K β ) / P (K α ) et P (K α 2 ) / P (K α1 ) ont été mesurés par plusieurs auteurs [3-17]. Ils ont aussi été calculés théoriquement [3-18]. Électrons Auger K Une vacance dans la couche K est remplie par un électron provenant d’une couche moins liée X . L’énergie disponible est transférée à un autre électron également moins lié. L’énergie de l’électron Auger est : E AK = E K − E X − EY − ∆E ,  (EY ≤ E X ) (E3.58) Les énergies E K , E X , EY sont les énergies de liaison des électrons dans les couches (ou sous-couches) K , X et Y , tandis que ” E est un terme correctif tenant compte du fait que l’énergie de liaison de l’atome excité est supérieure à celle de l’atome au repos. On distingue trois groupes d’électrons Auger K  : • les électrons Auger KLL (X = L , Y = L ) ayant six composantes : (KL1L1, KL1L2, KL1L3, KL2 L2 , KL2 L3, KL3L3) ; • les électrons Auger KLX (X = L, Y = M , N ...) ayant les composantes : KL1M1, KL1M 2, KL1M 3, KL1M 4,5, KL2 M1, KL2 M 2,3 , KL2 M 4,5 , KL3 M1, KL3 M 4,5, KL1N , KL2 N , KL3 N ; • les électrons Auger KXY (X = M , N , ..., Y = M , N ...). Le spectre d’électrons Auger KXY est très fourni et les raies correspondantes ne sont pas dénombrées ici. Les électrons Auger KLL étant les plus intenses, la probabilité d’émission PAK s’écrit souvent sous la forme :

(

PAK = KLL 1 +

)

KLX KXY + (E3.59) KLL KLL

avec PAKLL = KLL, PAKLX = KLX , PAKXY = KXY .

49

Mesure du rayonnement Bêta

3.3.2.2

Couche L

Vacances créées dans la couche L Les vacances créées dans la couche L ont plusieurs origines : • capture électronique dans la couche L : pour une transition de probabilité Pe , leur nombre est Pe PL  ; • conversion interne dans la couche L : pour une transition γ d’intensité Pg = Pγ + Pce , leur nombre est Pgα L / (1 + αt )  ; • réarrangement consécutif à une vacance K donnant lieu à un transfert de vacance K → L . Pour un radionucléide donné, l’ensemble des vacances L créées s’écrit, en tenant compte de toutes les transitions par capture électronique, de toutes les transitions γ , ainsi que de tous les transferts de vacances K → L  : nL = nL1 + nL2 + nL3 = ∑ Pε PL + ∑ Pg

αL + nK nKL (E3.60) 1 + αt

nK  : nombre total de vacances K calculé à l’aide de la relation (E3.51), nKL  : nombre total de vacances L créées par transfert de vacance K → L . Ce transfert de vacances provient de l’émission X K (raies K α1 et K α 2 ) et de l’émission d’électrons Auger K (KLL et KLX ), avec PXK α = K α , P (KLL) = KLL , etc. : 2KLL + KLX Kα + (1 − ωK ) (E3.61) Kα + K β KLL + KLX + KXY

nKL = ωK

que l’on écrit également : 1 2 + KLX / KLL + (1 − ωK ) (E3.62) 1+ K β / Kα 1 + KLX / KLL + KXY / KLL

nKL = ωK

Rendement de la fluorescence de la couche L Pour une sous-couche Li (i = 1, 2, 3) , c’est la probabilité pour que le remplissage d’une vacance Li soit accompagné de l’émission d’un rayonnement X Li .

On définit ainsi trois rendements de fluorescence L, ωL1 , ωL2 et ωL3  :

ωLi =

PX L nLi

i

,  (i = 1, 2, 3) (E3.63)

Les quantités ωL1 , ωL2 , ωL3 comme ωK ne dépendent que du nombre atomique Z . Rayonnement X L Le remplissage d’une vacance dans la couche L par un électron provenant d’une couche moins liée X (X = M , N …) peut s’accompagner de l’émission d’un rayonnement X L d’énergie E X L = E L − E X , E L et E X étant les énergies de liaison des couches (ou sous-couches) L et X .

50

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

Les séries X L se composent des principales raies suivantes : Ll { l L3 − M1 Lα

{

α1 L3 − M 4 α 2 L3 − M5

Lη { η L2 − M1 γ2  γ3 γ  Lγ  4  γ5  γ1  γ 6

L1 − N 2 L1 − N 3 L1 − O2,3 L2 − N1 L2 − N 4 L2 − O4

Lβ

              

β6 β4 β3 β10 β9 β1 β2 β15 β7 β5

L3 − N1 L1 − M 2 L1 − M 3 L1 − M 4 L1 − M5 L2 − M 4 L3 − N 5 L3 − N 4 L3 − O L3 − O4,5

Électrons Auger L Ils sont émis lorsque le remplissage d’une vacance L par un électron en provenance d’une couche moins liée (M , N …) s’accompagne de l’éjection d’un électron également moins lié (M , N …). Le spectre d’électrons Auger L comprend un grand nombre de raies pratiquement indiscernables. Transitions de Coster-Kronig Une transition de Coster-Kronig se produit lorsqu’une vacance Li (i = 1, 2) se déplace d’une sous-couche vers une autre moins liée : L1 → L2 , L1 → L3, L2 → L3  [3-19]. Les probabilités de ces transitions sont respectivement f12 , f13 et f 23. Une transition de ce type s’accompagne de l’émission d’un électron Auger Li L j X émis à partir d’une couche moins liée (X = M , N …). Il emporte l’énergie : ECK  E Li − E L j − E X   (i = 12 , et j = 2,3) (E3.64) Cette émission, qui se produit avant que la sous-couche Li ne soit remplie, a pour effet d’augmenter le nombre des vacances L. Les nouvelles vacances VL1, VL2 , VL3 sont telles que : VL1 + VL2 + VL3 > N L1 + N L2 + N L3 (E3.65) où les N Li sont les nombres de vacances primaires. Les VLi se calculent de la façon suivante :

VL1 = N L1 , VL2 = N L2 + f12 N L1 , VL3 = N L3 + f13 N L1 + f 23 (N L2 + f12 N L1 ) (E3.66) Ces expressions exigent que la distribution initiale des vacances soit normalisée, c’est-à-dire : d’où

N L = N L1 + N L2 + N L3 = 1 (E3.67) VL1 + VL2 + VL3 > 1 (E3.68)

51

Mesure du rayonnement Bêta

Rendement de fluorescence L moyen Le rendement de fluorescence moyen ωL se déduit des trois rendements de fluorescence individuels ωL1 , ωL2 , ωL3 et de la distribution des vacances modifiée par les transitions de Coster-Kronig.

ωL = VL1ωL1 + VL2ωL2 + VL3ωL3 (E3.69) On peut également exprimer ωL en fonction des vacances primaires :

ωL = N L1 ωL1 + f12ωL2 + ( f13 + f12 f 23 ) ωL3  + N L2 (ωL2 + f 23ωL3 ) + N L3ωL3 (E3.70) La probabilité des raies X L est donnée par : PX L = nLωL (E3.71) Alors que les rendements ωL1, ωL2, ωL3 , et les probabilités de transition f12 , f13 , f 23 ne dépendent que du nombre atomique, il en est tout autrement pour ωL puisqu’il dépend de la distribution des vacances initiales, elle-même fonction des transitions leur ayant donné naissance. Donc ωL n’est pas une constante pour un nombre atomique donné et doit être mesuré ou calculé pour chaque radionucléide en tenant compte des caractéristiques et des constantes du schéma de désintégration. Rendement Auger L moyen Il se déduit de ωL , pour une même distribution initiale de vacances, par la relation :

ωL + aL = 1 (E3.72) où, en tenant compte des transitions de Coster-Kronig, aL se compose des contributions suivantes :

ωL3 + aL3 = 1 (E3.73) ωL2 + aL2 + f 23 = 1 (E3.74) ωL1 + aL1 + f12 + f13 = 1 (E3.75) et la probabilité d’émission totale des électrons Auger L est : PAL = nL aL (E3.76)

3.3.3

Création de paires électron-positon

Ce sujet, pour lequel il est conseillé de se reporter à des ouvrages de référence [3-20, 3-21], ne sera évoqué que pour deux phénomènes se produisant au voisinage de la source radioactive et dont l’influence est directe sur l’intensité des rayonnements détectés. Création de paires internes Lors d’une transition γ , le champ coulombien du noyau peut induire la production d’une paire électron-positon. Ce processus n’est possible que si l’énergie de la

52

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

transition est supérieure à 2m0c 2 = 1022 , MeV , la paire électron-positon emportant l’énergie E (e ± ) = Eγ − 2m0c 2 (E3.77) suivant une répartition comprise entre 0 et E (e ± ) pour chacune des deux particules. Le coefficient de création de paires internes se définit par :

απ =

Ne± (E3.78) Nγ

où N e ± est le nombre de paires créées et N γ le nombre de photons émis. L’intensité de cette émission est toujours faible, απ étant en général de l’ordre de 10–3 – 10–4.

3.4 Phénomènes secondaires Les transitions sont toujours accompagnées de phénomènes secondaires de faible probabilité, prévus et calculés théoriquement, se manifestant par l’émission d’électrons et de photons. Les effets de ces phénomènes physiques sont souvent masqués par les rayonnements principaux ou indésirables (e.g. l’effet Compton), ce qui rend leur mesure délicate.

3.4.1

Freinage (Bremsstrahlung) interne accompagnant la désintégration bêta

Un électron après son émission peut être ralenti dans le champ du noyau et l’énergie de freinage apparaît sous la forme de photon [3-22]. Ce freinage interne est à distinguer du freinage externe intervenant dans le milieu absorbant. L’énergie de la transition se répartit entre l’électron, le neutrino et le photon dû au freinage interne : Emax = E β + Eν + E ph (E3.79) La distribution spectrale montre une forte diminution des photons de freinage avec leur énergie. L’intensité de ce phénomène est exprimée par [3-23] : Pph 4 α 1 (E3.80) = ⋅ Pβ − 3 π ln (2)W0 − ζ

α = 1 / 137, 036  : constante de structure fine, W0  : énergie maximale de la transition bêta en unités m0c 2 , ζ  : constante comprise entre 2,20 et 2,35 selon la nature de la transition. Pour 35S et 32P, ce rapport est respectivement de 2 ⋅ 10−5 et 2 ⋅ 10−3. L’accord entre la théorie et les valeurs expérimentales est de l’ordre de 20 %.

53

Mesure du rayonnement Bêta

3.4.2

Freinage (Bremsstrahlung) interne accompagnant la capture électronique

L’origine de ce rayonnement photonique est la même que celle accompagnant la désintégration bêta [3-24]. L’énergie disponible Emax = Q − E K pour une capture dans la couche K se partage entre le neutrino et le photon de freinage. Compte tenu de l’absence de freinage externe, ce processus est assez facile à étudier et l’accord entre la théorie et les résultats expérimentaux est meilleur que 15 %. L’étude du spectre est d’un grand intérêt puisqu’il permet de déterminer directement l’énergie Q de la transition. L’énergie maximale Emax se détermine à partir de la droite [3-25] :  N (E )   E 

1/ 2

= C (E max − E ) (E3.81)

N (E ) étant le nombre de photons de freinage d’énergie E , et C étant une constante. L’intensité relative du freinage interne par rapport à la capture K est donnée par [3-26] : 2 N ph E  = (2 ⋅ 10−4 )  max2  f (Z ) (E3.82) NK  m0c 

où f (Z ) décroît de 0,9 à 0,3 quand Z varie de 4 à 68.

3.4.3

Ionisation et excitation internes accompagnant la désintégration bêta

Ce processus est attribué au brusque changement de la charge nucléaire lors de la désintégration bêta [3-27]. Il se manifeste, dans le cas de l’ionisation interne (ou shake-off ), par l’émission simultanée d’une particule bêta, d’un neutrino et d’un électron orbital, avec la relation énergétique : Emax = E β + Eν + Ee + E X (E3.83) Emax  : énergie maximale de la transition bêta, E b , Eν , Ee  : énergie des trois particules émises, E X  : énergie de liaison de la couche (ou sous-couche) X d’où l’électron est émis. L’excitation interne (ou shake-up) se produit par transition d’un électron vers un état non occupé d’une couche moins liée. L’ionisation et l’excitation internes dans la couche K sont les mieux connues. Elles sont accompagnées de la création d’une vacance. L’émission d’un photon X K ou d’un électron Auger K qui en résulte rend le phénomène mesurable.

54

3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

La probabilité d’ionisation interne dans la couche K est à peu près proportionnelle à Z −2, allant de 3 ⋅ 10−3 pour 32P à 10−4 pour 204Tl. L’accord entre la théorie et les résultats expérimentaux est de l’ordre de 15 %.

3.4.4

Ionisation et excitation internes accompagnant la capture électronique

Lorsqu’un atome se désintègre par capture électronique dans la couche K , il peut s’y créer une double vacance [3-28, 3-29]. Le second électron peut être éjecté de l’atome (ionisation interne, ou shake-off ) ou subir une transition vers un état non occupé d’une couche moins liée (excitation interne, ou shake-up). Le processus a lieu avant que ne s’effectue le réarrangement des électrons orbitaux. Dans le cas de l’ionisation interne, l’énergie de la transition, diminuée de l’énergie de liaison, se partage entre le neutrino et l’électron éjecté. La probabilité PKK de formation d’une vacance double est de l’ordre de 0,18 Z −2 , celle de l’éjection d’un électron de l’ordre de 0, 08Z −2 . On peut également mentionner des phénomènes secondaires, de très faible probabilité, ayant lieu lors de la transition γ  [3-30], comme la création de positon monoénergétique, la double émission photonique, la double émission γ – e, ou la double conversion interne.

3.4.5

Rayonnement de freinage (Bremsstrahlung) externe

Ce rayonnement a pour origine le freinage des électrons dans le champ coulombien des noyaux du milieu absorbant entourant la source émettrice bêta. L’énergie 2 , E , ⋅ 10−4 ZEmax moyenne de ce rayonnement photonique est de l’ordre de 14 max étant l’énergie maximale du rayonnement bêta pourvu qu’il soit totalement absorbé dans le matériau de nombre atomique Z . Le spectre en énergie de ce rayonnement de freinage s’étend de 0 à Emax et décroît selon une loi en 1 / E en première approximation. Il est conseillé de se reporter à des ouvrages de référence pour approfondir ce sujet [3-20, 3-21].

3.4.6

Désintégration double bêta

La désintégration double bêta est un processus rare répondant à une configuration énergétique bien particulière. Le processus classique de désintégration bêta d’un noyau ZA X vers un noyau Z +1A Y peut être impossible car Q β < 0, mais deux désintégrations bêta simultanées vers un noyau Z +2AZ peut correspondre à un processus permis car Q2β > 0. Dans le cadre du Modèle Standard, une telle désintégration

55

Mesure du rayonnement Bêta

s’accompagne de l’émission de deux électrons bêta et de deux antineutrinos associés. Elle a été mise en évidence au moins pour sept radionucléides (48Ca, 82Se, 96Zr, 100 Mo, 116Cd, 130Te, 150Nd) avec une période de désintégration typique d’environ 1019 ans [3-31]. Les neutrinos peuvent exister selon trois saveurs leptoniques différentes : électronique, muonique et tauique. En 1998, l’expérience Super-Kamiokande démontra l’existence d’un phénomène d’oscillation des neutrinos entre ces trois saveurs [3-32], largement confirmé par la suite par d’autres expériences. Ce phénomène implique l’existence d’une masse non nulle pour les neutrinos, ce qui ne peut pas être expliqué dans le cadre du Modèle Standard et indique l’existence d’une nouvelle physique. Certains modèles prédisent que si le neutrino est une particule dite de Majorana (i.e. le neutrino est identique à son antiparticule), cela expliquerait l’asymétrie matièreantimatière dans la formation de l’Univers. Dans ce cas, la désintégration double bêta sans émission de neutrino serait possible, mais la cinématique de la réaction serait profondément différente. En effet, l’énergie sommée des deux électrons bêta présente un spectre continu s’il y a émission de neutrinos, alors qu’elle correspond à une simple raie en l’absence de neutrino. La mise en évidence de ce processus fait actuellement l’objet d’intenses recherches.

3.4.7

Réaction bêta inverse

Une désintégration bêta repose sur l’interaction de quatre particules : un proton et un neutron, qui peuvent être liés au sein de noyaux, un électron ou un positon, et un (anti)neutrino (cf. Section 3.1). Si les conditions énergétiques sont vérifiées, il est théoriquement possible d’inverser n’importe quelle désintégration en respectant la règle suivante : une particule dans l’état initial est remplacée par son antiparticule dans l’état final, et réciproquement. L’observation expérimentale d’une réaction bêta inverse est compliquée soit par une section efficace d’interaction très faible, soit par la difficulté technique de produire des faisceaux d’antiparticules (ou d’anti-noyaux) intenses. La réaction la plus accessible est le processus suivant :

ν e + p → e + + n (E3.84) Elle a été utilisée par l’équipe de C. L. Cowan Jr et F. Reines pour mettre en évidence expérimentalement l’existence de l’antineutrino en 1956, postulée théoriquement par W. Pauli en 1930 [3-33]. Un flux important d’antineutrinos est produit par le Soleil, mais aussi auprès de réacteurs nucléaires. De très grands volumes d’eau forment une cible de protons idéale. Les positons créés s’annihilent rapidement et les deux rayons gamma de 511 keV se détectent facilement. Enfin, les neutrons, après thermalisation, peuvent être détectés s’ils sont absorbés par un noyau approprié qui émettra ensuite un gamma (e.g. 108Cd). La détection en coïncidence d’un positon et d’un neutron signe sans ambiguïté la réaction.

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3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

Références bibliographiques [3-1] H. Behrens, W. Bühring. Electron radial wave functions and nuclear beta decay, Clarendon, Oxford Science Publications (1982). [3-2] X. Mougeot, C. Bisch. Consistent calculation of the screening and exchange effects in allowed beta minus transitions, Physical Review A 90, 012501 (2014). [3-3] K. Kossert, X. Mougeot. The importance of the beta spectrum calculation for accurate activity determination of 63Ni by means of liquid scintillation counting, Applied Radiation and Isotopes 101, 40-43 (2015). [3-4] X. Mougeot. Reliability of usual assumptions in the calculation of β and ν spectra, Physical Review C 91, 055504 (2015). [3-5] H. F. Schopper. Weak Interactions and Nuclear Beta Decay, North-Holland Publishing Company, Amsterdam (1966). [3-6] E. J. Konopinsky. The Theory of Beta Radioactivity, Clarendon, Oxford Science Publications (1966). [3-7] N. B. Gove, M. J. Martin. Log-f tables for beta-decay, Nuclear Data Tables 10, 205-317 (1971). [3-8] S. Raman, N. B. Gove. Rules for Spin and Parity Assignments Based on Log ft Values, Physical Review C 7, 1995 (1973) ; Erratum Physical Review C 9, 1674 (1974). [3-9] R. Bouchez, P. Depommier. Orbital electron capture by the nucleus, Reports on Progress in Physics 23 (1), 395 (1960). [3-10] J. N. Bahcall. Overlap and exchange effects in beta decay, Physical Review 129 (6), 2683-2694 (1963) ; Exchange and Overlap Effects in Electron Capture and in Related Phenomena, Physical Review 132, 362 (1963) ; Exchange and overlap effects in electron capture ratios: physical basis and experimental tests, Nuclear Physics 71, 267-272 (1965). [3-11] Y. P. Suslov. Functions for Analysis of Electron Capture from the Atomic K and L Shells, Bulletin of the Academy of Sciences of USSR, Physical Series 33, 74 (1969). [3-12] H. Behrens, J. Jänecke. Numerical tables for beta-decay and electron capture, Landolt-Börnstein, Numerical Data and Functional Relationships in Science Technology, New Series, edited by H. Schopper, Springer-Verlag, Group 1: Nuclear Physics and Technology, Vol. 4 (1969). [3-13] M. J. Martin, P. H. Blichert-Toft. Radioactive Atoms: Auger-Electrons, α-, β-, γ-, and X-Ray Data, Nuclear Data Tables A8, 1 (1970).

57

Mesure du rayonnement Bêta

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3. Le rayonnement bêta et autres rayonnements électroniques

[3-30] H. J. Leisi. Higher-Order Electromagnetic Transitions in Nuclei, Proceedings of the Conference on the Electron Capture and Higher Order Processes in Nuclear Decays, Debrecen, Hungary, July 15-18, 1968, édité par D. Berényi, vol. 3, p. 368. [3-31] R. L. Flack on behalf of the NEMO-3 collaboration. Results from NEMO-3, Journal of Physics: Conference Series 136, 022032 (2008). [3-32] Y.  Fukuda et al. Measurements of the Solar Neutrino Flux from SuperKamiokande’s First 300 Days, Physical Review Letters 81(6) 1158 (2008). [3-33] C. L. Cowan Jr., F. Reines, F. B. Harrison, H. W. Kruse, A. D McGuire. Detection of the Free Neutrino: a Confirmation, Science 124 (3212): 103-4 (1956).

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4 Interaction entre les électrons et la matière Les électrons et les positons sont des particules chargées de faible masse au repos (511 keV) se déplaçant dans la matière avec une vitesse dépendant de leur énergie. Ils sont sensibles à l’interaction électromagnétique qui va déterminer leur interaction avec les noyaux et les électrons du milieu traversé. Ils possèdent une onde associée dont la longueur d’onde est comprise entre environ 0,4 nm pour des électrons de 10 keV et 0,9 pm pour des électrons de 1 MeV. Les effets ondulatoires ne vont donc être notables que pour des électrons de très faible énergie. Les phénomènes prépondérants conduisant à la perte d’énergie des électrons dans la matière seront la diffusion et l’émission de rayonnement électromagnétique. La masse des noyaux étant beaucoup plus importante que celle des électrons, on peut considérer que l’énergie de recul des atomes cibles est négligeable.

4.1 Interactions non radiatives Les interactions non radiatives sont le phénomène de transfert d’énergie dominant dans une gamme allant de quelques dizaines d’eV à quelques MeV. Ils recouvrent les diffusions élastiques et inélastiques des électrons avec la matière.

4.1.1

Interactions élastiques

Dans la diffusion élastique (ou plus exactement quasi élastique), l’électron incident est dévié dans le potentiel électrostatique d’un atome et il n’y a pas d’excitation

61

Mesure du rayonnement Bêta

électronique du milieu. Il y a transfert d’une très faible énergie cinétique (de quelques dizaines de meV à quelques dizaines de eV) et un changement de direction de l’électron. On peut considérer, en première approximation, que la distribution de charges dans les atomes du milieu est « gelée » pendant l’interaction. Cela est surtout valable pour des énergies d’électrons supérieures à 10 keV. Pour des électrons lents, leurs champs électriques polarisent la distribution de charge des atomes cibles et le champ créé par le dipôle induit interagit à son tour avec la particule. Comme un fort transfert d’énergie correspond à de faibles angles de diffusion, ce phénomène a peu d’influence sur les sections efficaces d’interaction [4-1]. Les collisions élastiques peuvent donc être décrites dans un cadre de champ électrique statique [4-1] et l’énergie d’interaction est égale à l’énergie d’interaction coulombienne : V (r ) = e ϕ (r ) (E4.1) où e est la charge de l’électron et ϕ(r) est le potentiel électrostatique de l’atome cible :

ϕ (r ) = ϕnoyau (r ) + ϕe − (r ) (E4.2) Comme l’électron initial est indiscernable des électrons du milieu, cela peut être décrit par un hamiltonien d’échange et résumé par l’addition dans l’équation (E4.1) d’un potentiel local d’échange, Vech(r) [4-2]. Ce potentiel, obtenu sur des bases non relativistes, constitue également une bonne approximation pour des électrons relativistes pour lesquels les effets d’échange sont faibles : 1

2 2  1   h 2k 2  1 Vech (r ) =  2 + eϕ (r ) −   2 + eϕ (r ) + 4π a0e 4 ρ (r ) (E4.3)  2 8π me  2  8π me  

h 2k 2

où k est le nombre d’ondes de l’électron, a0 est le rayon de Bohr et m0 la masse de l’électron. Cet effet d’échange ne concerne pas les positons. En développant les fonctions d’onde de l’électron, la section efficace différentielle d’interaction élastique obtenue dans l’approximation d’onde plane de Bohr (PWBA) est [4-3] : dσ = dk

1 − β 2 sin 2 1−

β2

(ϑ2 )  4m e  (F  h   ( 2π )  2 4 e 4

noy

(q) − F (q, Z )) (E4.4) 2

où k est un élément d’angle solide, fonction des angles polaires et azimutaux, β la vitesse de l’électron relative à celle de la lumière dans le vide et Fnoy(q) est le facteur de forme nucléaire (égal à Z pour un noyau ponctuel) et F(q,Z) le facteur de forme atomique. On peut noter que cette section efficace différentielle dans l’approximation PWBA est similaire pour les électrons ou les positons. Cette section efficace d’interaction est une fonction du carré du numéro atomique du milieu. Un exemple de section efficace d’interaction élastique dans du carbone apparaît sur la figure 4.1.

62

4. Interaction entre les électrons et la matière

 Figure 4.1  Exemple de section efficace d’interaction élastique des électrons et des positrons dans le carbone. Calculé avec le code ELSEPA (base de données ICRU).

4.1.2

Interactions inélastiques

Dans la diffusion inélastique, il y a une interaction entre l’électron incident et un électron du nuage atomique entraînant une excitation électronique du milieu cible. Le transfert d’énergie peut être important car les masses des particules en jeu sont similaires. Cependant, le transfert d’énergie à chaque interaction est généralement très faible, et les électrons secondaires créés ont généralement une énergie de quelques eV. Même pour de fortes énergies initiales de l’électron, la probabilité d’excitation est très supérieure à la probabilité d’ionisation. L’hamiltonien de l’interaction comporte un terme décrivant l’interaction coulombienne (longitudinal) et un terme d’échange de photons virtuels (transversal). Le transfert d’énergie vers le milieu peut se faire vers des orbitales électroniques occupées (excitation) ou vers le continuum (ionisation). La section efficace différentielle, initialement établie par Bethe, est la somme des contributions de l’ionisation et de l’excitation pour les différentes couches électroniques du milieu cible [4-4]. La section efficace peut s’exprimer par la relation E4.5 [4-5], [4-6] :   β 2W   2 2me c df (Q ,W )  1  (E4.5) + = dWdQ me v 2 dW 2  2   Q     Q  W − WQ 1 + 2m c 2  Q 1 + 2 2    e     2me c  2me c  

δ 2σ

2π e 4

63

Mesure du rayonnement Bêta

où W est l’énergie initiale de l’électron et Q l’énergie de l’électron diffusé. Le terme df (Q ,W ) est la force d’oscillateur (GOS) qui comporte une sommation sur les dW couches atomiques occupées des atomes du milieu cible. Cette force d’oscillateur ne dépend que de la perte d’énergie et de l’énergie transférée et permet de décrire complètement le transfert d’énergie inélastique des électrons et positons. Le concept de force d’oscillateur peut être étendu pour décrire des interactions en milieu condensé en utilisant un facteur de correction de densité. La force d’oscillateur peut prendre deux formes limites suivant la valeur de l’énergie de l’électron diffusé : • pour les fortes valeurs de Q, la section efficace différentielle d’interaction est proportionnelle au numéro atomique du milieu ; • pour les faibles valeurs de Q, la force d’oscillateur se résume à la force d’oscillateur optique, qui est directement reliée à la section efficace d’interaction photoélectrique et la fonction diélectrique du milieu.

4.1.3

Annihilation des positons

Pour le cas spécifique des positons, un phénomène supplémentaire est à considérer : l’annihilation, qui conduit, après interaction avec un électron, à l’émission de deux photons dont la somme des énergies est égale à deux fois l’énergie de masse de l’électron m0c2. Un phénomène d’annihilation avec un électron lié peut également intervenir, avec émission d’un seul photon. Cependant sa probabilité d’occurrence est considérablement plus faible que l’annihilation à deux photons, d’un facteur d’environ (αZ)4, α étant la constante de structure fine et Z le numéro atomique du milieu. La section efficace différentielle d’annihilation avec un électron au repos est décrite par Nelson [4-7] : d σ an πγ e2 = [S (ξ ) + S (1 − ξ )] (E4.6) dξ (γ + 1) (γ 2 − 1) où r0 est le rayon de l’électron (e2/m0c2), γ = (E + m0c2)/m0c2 et 1 1 S (ξ ) = − (γ + 1)2 + (γ 2 + 4γ + 1) − 2 (E4.7) γ γ La quantité ξ correspond à E–/(E + 2m0c2), où E– représente l’énergie la plus faible des deux photons émis. Lorsque l’énergie du positon diminue, la distribution angulaire des photons émis devient isotrope. La majeure partie des positons s’annihilent après avoir perdu leur énergie selon des mécanismes similaires à ceux décrits en 4.1.1 et 4.1.2., mais l’annihilation en vol, conduisant à l’émission de deux photons d’énergie différente, n’est pas négligeable dans un milieu dense.

64

4. Interaction entre les électrons et la matière

4.2 Interactions radiatives L’interaction radiative résulte de la variation de vitesse de l’électron sous l’effet du champ électrique du noyau. Elle s’accompagne de l’émission de rayonnement photonique de freinage (Bremsstrahlung) à large bande d’énergie. La section efficace d’interaction radiative, calculée selon le modèle de Bethe et Heitler dans l’approximation de Born, augmente comme le carré du numéro atomique du milieu : d σ rad Z2 = 2 χ (Z , E ,W ) (E4.8) dW β W où χ(Z,E,W) est une fonction tabulée [4-8]. Le numéro atomique équivalent, Z, est calculé en fonction des constituants du milieu, comme la moyenne quadratique des numéros atomiques des atomes du milieu, pondérés par leur abondance relative. Pour des électrons non relativistes, la perte d’énergie est peu dépendante de l’énergie initiale de l’électron. Pour des électrons relativistes, elle est proportionnelle à l’énergie initiale.

4.3 Calcul du pouvoir d’arrêt des électrons

et positons

Le pouvoir d’arrêt des électrons est le transfert d’énergie linéique, dE/dx, qui est la somme des transferts d’énergie linéiques radiatifs et non radiatifs. Dans une gamme d’énergie comprise entre une centaine d’eV et quelques MeV, le pouvoir d’arrêt par processus non radiatifs est décrit par la relation de Bethe-Born [4-4] :   m0ν 2 E 1 2 2 2 2  ln 2I 2 1 − β 2 − (2 1 − β ) ln 2  + (1 − β ) + 8 (1 − 1 − β ) ( )   (E4.9) −

dE 2π e 4 NZ = dx m0ν 2

où v est la vitesse de l’électron, Z le numéro atomique du milieu, I est le potentiel moyen d’excitation du milieu et β le rapport de la vitesse de l’électron et la vitesse de la lumière dans le vide. Ce pouvoir d’arrêt est sensiblement constant avec l’énergie entre quelques dizaines de keV et environ 1 MeV. Il augmente ensuite à haute énergie. Il augmente également de façon importante à basse énergie. La relation de Bethe-Born n’est pas applicable à basse énergie (i.e. en dessous d’une centaine de eV), car la physique de l’interaction entre les électrons incidents et le milieu est de nature différente (excitations de modes de vibration et rotation de molécules, réactions chimiques). Des études expérimentales et des calculs théoriques montrent que le pouvoir d’arrêt diminue de nouveau en dessous d’environ 100 eV. Le pouvoir d’arrêt par processus radiatifs est décrit par la formule de Heitller [4-9, 4-10] : −

dE NEZ (Z + 1)  2E 4 = 4 ln − (E4.10) dx 137m0c 4  m0c 2 3 

65

Mesure du rayonnement Bêta

Le rapport des pertes d’énergie par processus non radiatifs aux pertes d’énergies radiatives, qui est également le rapport des sections efficaces d’interactions selon ces deux processus, est d’environ : dE dx nr EZ ≈ (E4.11) dE 700 dx r

( ) ( )

L’énergie étant exprimée en MeV. On peut en conclure que pour des énergies inférieures à quelques MeV, les pertes d’énergie par processus non radiatifs sont dominantes. Les pouvoirs d’arrêt des électrons dans divers matériaux sont tabulés dans le rapport ICRU n° 37 [4-1], mais peuvent aussi être déterminés grâce à des outils disponibles sur Internet, comme les bases de données ESTAR [4-11].

4.4 Codes de calcul déterministes et stochastiques Le comportement des électrons dans la matière peut être décrit par intégration des formules décrivant le transfert d’énergies linéiques présentées précédemment. Cette intégration doit être faite sur le parcours qui n’est pas linéaire et généralement seul le comportement moyen peut être déduit. Par exemple, il est possible de définir un parcours moyen des électrons et de montrer expérimentalement que la loi d’atténuation des électrons dans une couche de matière suit, dans un domaine d’épaisseur donné, une loi approximativement exponentielle en fonction de l’épaisseur parcourue. Les limites de cette approche sont cependant vite atteintes et la plupart des calculs d’interaction entre les électrons et la matière reposent sur des codes de calcul stochastiques. Ces calculs stochastiques reposent sur des simulations de Monte Carlo, utilisant des générateurs de nombres aléatoires. L’histoire d’une particule est décrite comme une séquence aléatoire de parcours libres entrecoupés d’interactions avec les atomes du milieu, induisant des changements de direction et d’énergie et éventuellement des émissions de particules secondaires. Les calculs se font selon un modèle d’interaction utilisant les sections efficaces différentielles propres à chaque mécanisme. Une particule est ainsi suivie jusqu’à sa disparition lorsqu‘elle a perdu toute son énergie dans le milieu. Ainsi le comportement moyen des particules et l’énergie transférée au milieu peuvent être modélisés. L’avantage essentiel de la méthode est sa possibilité d’adaptation à des géométries complexes. La puissance de calcul des ordinateurs modernes permet l’utilisation de ces méthodes de calcul au laboratoire, par exemple pour modéliser un détecteur ou calculer la fonction de réponse d’un spectromètre en tenant compte des phénomènes de diffusion et d’absorption des électrons dans les sources et leur environnement. Les codes de calcul les plus utilisés pour l’interaction des électrons et positons avec la matière sont le code PENELOPE développé à l’université de Barcelone [4-12], le code GEANT4 [4-13] développé au CERN, le code EGS [4-14] développé au

66

4. Interaction entre les électrons et la matière

Canada, le code MCNP [4-15] développé au Laboratoire lational de Los Alamos, ainsi que de très nombreux codes développés pour des besoins spécifiques. Le lecteur pourra se reporter à la bibliographie pour de plus amples renseignements.

Références bibliographiques [4-1] ICRU report n° 37. Stopping power for electrons and positrons, ICRU (1984). [4-2] J. B. Furness, I. E Mc Carthy. J. Phys. B: At Mol. Opt. Phys. 6 2280 (1973). [4-3] N. F. Mott, H. S. W. Massey. “The theory of atomic collisions”. In: International Series of Monographs on Physics, Oxford University Press (1965). [4-4] H. Bethe, J. Ashkin. Passage of radiation through matter. Experimental Nuclear Physics, vol. 1, Segré Ed, Willey, New York (1953). [4-5] U. Fano. Penetration of protons, alpha particles and mesons. Annual Review of Nuclear and Particle Science, vol. 13, 1-66 (1963). [4-6] S. Segui, M. Dingfelder, F. Salvat. Distorded-wave calculation of cross sections for inner-shell ionization by electron and positron impact. Physical Review A. 67 (2003). [4-7] W. R. Nelson, H. Hirayama, D. W. O. Rogers. “The EGS4 code system”. Stanford Linear Accelerator Center Report No SLAC-265, Stanford (1985). [4-8] S. M. Seltzer, M. J. Berger. Bremsstrahlung energy spectra from electrons with kinetik energy 1 keV-10 GeV incident on screened nuclei and orbital electrons of neutral atoms with Z = 1-11. Data Nucl. Data Tables, 35 (1986). [4-9] W. Heitler, The quantum theory of radiation, Oxford University Press (1948). [4-10] K. Siegbahn. Alpha beta and gamma ray spectroscopy, vol. 1. North Holland, 5e edition (1979). [4-11] ESTAR database: https://physics.nist.gov/PhysRefData/Star/Text/method.html [4-12] F. Salvat, J. M. Fernández-Varea. Overview of physical interaction models for photon and electron transport used in Monte Carlo codes, Metrologia 46 (2009) S112-S138. [4-13] GEANT4: http://geant4.web.cern.ch/geant4/support/userdocuments.shtml [4-14] EGSnrc : http://www.tfsoft.org.ua/~blinkenlichten/books/updated_lectures/ lectures_VIVR/addons/EGSnrc%28EGS4 %29/pirs701.pdf [4-15] MCNP : https://mcnp.lanl.gov/

67

5 Préparation des sources étalons et des échantillons

Les sources bêta couramment fabriquées dans les laboratoires entrent, en général, dans les catégories suivantes : • les sources pour analyses quantitatives d’échantillons (contrôles de procédés, bilans-matière, rejets, déchets, surveillance de l’environnement…) ; • les sources d’études (cibles en physique nucléaire…). Les spécifications qualitatives relatives aux sources bêta portent sur : • la nature du substrat : nature (conducteur ou non), géométrie (2πsr, 4πsr), résistance (mécanique, chimique, température…) ; • la masse et la géométrie du dépôt : circulaire, carré, rectangle… ; • la nature des constituants déposés : sels, oxyde, métal… ; • la structure du dépôt : polycristallin, amorphe… ; • l’adhésion au substrat.

5.1 Sources solides 5.1.1

Dépôts directs

Le dépôt direct est une méthode rapide, de mise en œuvre aisée et quantitative avec des solutions étalon, le rendement de déposition est toujours de 100 %.

69

Mesure du rayonnement Bêta

Cette méthode n’est pas sélective, toutes les impuretés contenues dans la solution seront présentes dans le dépôt. La méthode la plus souvent utilisée au laboratoire consiste à déposer, par double pesée, une quantité connue d’une solution étalon de référence dans une coupelle ou sur un support généralement métallique, puis à évaporer la solution à sec par séchage sur plaque chauffante ou sous épiradiateur (lampe résistance chauffante dans un boîtier en silice). L’opération peut se terminer par une calcination permettant d’assurer l’adhérence du dépôt et d’éliminer les impuretés volatiles. La solution aqueuse à déposer ne mouille généralement pas toute la surface du substrat à cause de la tension superficielle. Cette tension superficielle peut être réduite par l’adjonction préalable de surfactant à la surface du substrat. Le milieu de conservation dans lequel est fournie la solution étalon de référence peut altérer la surface du substrat. C’est le cas notamment lors de l’évaporation directe d’un étalon de strontium/yttrium-90 fourni en milieu acide chlorhydrique 0,1 mol⋅L–1, le dépôt obtenu est mat et semble attaquer l’inox du substrat. Une des solutions retenues pour s’affranchir de cet inconvénient est d’utiliser un étalon plus actif (x10) et de le diluer d’un facteur 10 dans l’eau pure juste avant de faire les dépôts. Le séchage des dépôts sous un épiradiateur donne des dépôts plus réguliers et évite les risques de projections dus au surchauffage plus fréquent sur une plaque chauffante. Recommandation Dans le cas de dépôts d’entraîneurs, il faut s’assurer de la stœchiométrie du composé et de sa pureté chimique.

5.1.2

Sources minces

Les laboratoires fournisseurs d’étalon d’activité proposent de les réaliser sous différentes géométries : • Les sources conçues pour l’étalonnage en efficacité des détecteurs et des ensembles de comptage β, ces sources bêta ponctuelles sont caractérisées en flux émergent de particules β, exprimé en s–1, dans un angle solide de 4π sr. Ces sources sont plastifiées et dorées, elles sont généralement montées sur un anneau métallique démontable. • Les sources étendues de référence obtenues par déposition sur une surface active en aluminium sont spécialement destinées à la radioprotection pour l’étalonnage des détecteurs de contamination. Le radionucléide est incorporé dans un substrat d’aluminium anodisé, la fine épaisseur de la couche radioactive permet la fabrication de sources de grande efficacité. Ces sources de référence, étalonnées en flux d’émission surfacique 2π sr, sont disponibles dans différentes formes et dimensions de 10 à 200 cm2 dans les catalogues des fournisseurs.

70

5. Préparation des sources étalons et des échantillons

5.1.3

Électrodéposition et électroprécipitation

Les sources radioactives bêta électrodéposées sont réalisées par déposition cathodique d’un métal sur un substrat conducteur. Parmi les soixante-dix éléments métalliques, une trentaine peuvent être électrodéposés dont quatorze relativement facilement (tableau 5.1).  Tableau 5.1  Éléments métalliques facilement électrodéposés Métal

Densité

Équivalent électrochimique mg/C

Degré d’oxydation en solution

Potentiel standard (V/ENH)

Al

2,7

0,093

3

–1,66

Ag

10,5

1,118

1

+0,80

Au

19,3

2,043

1

+1,70

Cd

8,6

0,582

2

–0,40

Co

8,7

0,306

2

–0,28

Cr

7,1

0,180

3

–0,70

Cu

8,9

0,329

2

+0,34

Fe

7,8

0,289

2

–0,44

Ni

8,9

0,304

2

–0,25

Pb

11,4

1,074

2

–0,13

Pt

21,5

1,011

2

+1,20

Rh

12,4

0,356

3

+0,80

Sn

7,3

0,615

2

–0,14

Zn

7,1

0,339

2

–0,76

5.2 Scintillateurs liquides Le cocktail scintillant permet la conversion du rayonnement ionisant en émission lumineuse. Il est composé d’un solvant, d’un scintillateur primaire et, selon les applications, d’autres composés peuvent y être ajoutés, tels qu’un scintillant secondaire, des surfactants. Les solvants et les scintillateurs primaire et secondaire sont des composés organiques aromatiques. Recommandation 1 Il est important de choisir un liquide scintillant adapté à la nature de l’échantillon à mesurer ainsi qu’à sa préparation et à l’instrument de mesure utilisé.

71

Mesure du rayonnement Bêta

Recommandation 2 Pour certaines applications, des cocktails composés de mélanges scintillants – extractants peuvent être utilisés.

5.2.1

Solvant

Les solvants utilisés sont des solvants organiques aromatiques qui pour des raisons liées au transfert d’énergie doivent être relativement inertes chimiquement, disponibles avec peu d’impuretés et transparents à la lumière. Pour des raisons pratiques, ils doivent également être peu volatils, peu toxiques, économiques et avoir un point éclair élevé. Les premiers solvants utilisés ont été le benzène et le toluène. S’ils permettent d’obtenir de très bons scintillateurs, on peut cependant constater qu’ils ne remplissent pas toutes les contraintes évoquées, notamment pour ce qui concerne la toxicité et la sécurité. C’est pourquoi les solvants rencontrés dans les scintillateurs liquides commerciaux utilisent principalement le xylène et le pseudocumène. Depuis les années 1980, une nouvelle génération de solvants dits « de sécurité » est apparue. Ces solvants, à base de diisopropylnaphtalène (DIN), de phénylxylyléthane (PXE) ou de dodécylbenzène (LAB), possèdent un point éclair élevé (environ 150 °C) et sont moins toxiques que les solvants traditionnels. Le solvant organique a deux rôles. Le premier est de solubiliser les scintillants primaires et secondaires, des molécules organiques possédant souvent un ou plusieurs cycles aromatiques. Le second est de capter l’énergie émise par les particules β et de la transférer aux molécules fluorescentes.

5.2.2

Scintillateur primaire

Le scintillateur a pour rôle de transformer une énergie électronique en lumière détectable. À ce titre, il doit posséder les propriétés suivantes : un rendement de désexcitation radiative élevé, une émission de couleur compatible avec les photodétecteurs, un spectre d’absorption optique bien séparé de son spectre d’émission, un temps de désexcitation court, un excellent couplage énergétique avec le solvant. Il doit par ailleurs être disponible avec un haut niveau de pureté, être relativement inerte chimiquement et être économique. La concentration du scintillateur primaire est comprise entre 5 et 10 g par litre de solvant. Les principaux produits utilisés sont le PPO (2,5-diphényloxazole) ; le TP (p-terphényle) ; le PBD (2-phényl-5-(4-diphényl)-1,3,4-oxadiazole) ; le butyl-PBD (2-(4′-t-butylphényl)-5-(4′′-biphényl)-1,3,4-oxadiazole), le POPOP (1,4-bis(5phényloxazol-2-yl) benzène.

72

5. Préparation des sources étalons et des échantillons

Il est possible que le spectre d’émission du scintillateur ne soit pas exactement dans le domaine de réponse du détecteur (PM ou photomultiplicateur). Dans ce cas, on ajoute un second scintillateur dit scintillateur secondaire, en faible concentration devant celle du scintillant primaire pour ajuster la courbe d’émission avec le spectre de réponse du PM.

5.2.3

Scintillateur secondaire

L’éventuel scintillateur secondaire a pour objet d’augmenter la longueur d’onde d’émission du scintillateur liquide afin d’augmenter son rendement de détection par les photodétecteurs. La concentration du scintillateur secondaire est d’environ 0,5 g par litre de solvant. Les principaux produits utilisés sont le POPOP (1,4-di-(2-(5-phényloxazolyl)) benzène) ; le DMPOPOP (1,4-di-(2-(4-méthyl-5-phényloxazolyl))benzène), le bis-MSB (p-bis-(o-methylstyryl)benzène) ; le PBBO (2-(4-biphénylyl)-6-phénylbenzoxazole).

5.2.4

Surfactant

Le scintillateur liquide étant un milieu organique non miscible à l’eau, des additifs sont nécessaires afin d’assurer l’homogénéité de la source scintillante lorsque la solution radioactive à mesurer est en phase aqueuse, ce qui est généralement le cas. La première méthode consiste à introduire un liquide soluble dans les deux phases comme l’éthanol ou le glycérol. Cette méthode présente cependant des limitations en termes de volume de phase aqueuse et il lui est préféré la technique consistant à introduire un produit surfactant susceptible de stabiliser des micelles de taille submicronique de phase aqueuse dans la phase organique. Un exemple de surfactant très utilisé est le Triton X-100 (iso-octyl phénoxy-polyethoxyéthanol). Ce produit s’utilise à des concentrations volumiques de plusieurs dizaines de pour-cent. On peut trouver dans la littérature des diagrammes de phase indiquant, pour des mélanges ternaires solvant-surfactant-eau, les zones de concentrations respectives produisant des échantillons utilisables et stables. Remarque : en raison de la directive européenne 2003 2006/53 1907/EC Annexe 17 [5-1] déclarant les NPE’s (nonylphénolethoxylates) substances dangereuses pour l’environnement, la recherche de nouveaux cocktails ne contenant pas de NPE a été entamée. Ces derniers devraient être remplacés par des alcoholethoxylates (AE’s) dans les nouveaux cocktails. À ce jour, les performances observées avec ces nouveaux cocktails restent inférieures à celles actuelles. Si la directive REACH était appliquée pour les cocktails scintillants, une dégradation des performances analytiques serait inévitable pour les émetteurs β de faible énergie comme le tritium.

73

Mesure du rayonnement Bêta

5.2.5

Flacons

Il existe des flacons de comptage de différentes natures qui se distinguent par leur matériau constitutif. Les plus courants sont les flacons en verre et les flacons en polyéthylène. Les flacons en verre présentent l’avantage d’une bonne transparence et d’une bonne inertie chimique mais leur mouvement propre est plus élevé que celui des flacons de polyéthylène. Les flacons en polyéthylène présentent l’avantage d’être bon marché et d’être incinérables, mais présentent l’inconvénient d’être perméables à certains solvants composant les scintillateurs. Leur transparence est moins bonne que celle des flacons en verre, mais leur état de surface diffusant favorise la sortie de la lumière. Il existe également : (i) des flacons en verre pauvre en 40K, dont le mouvement propre est comparable à celui des flacons de polyéthylène, (ii) des flacons en polytétrafluoroéthylène (PTFE) dont les parois sont en PTFE et le bouchon en cuivre. Ces flacons présentent le mouvement propre le plus faible de tous, idéal pour les comptages à très bas niveau d’activité. Ils sont cependant réservés à des applications spécifiques, notamment pour les mesures de très faibles activités, du fait de leur prix prohibitif (environ 200 € par flacon), et (iii) des flacons en polyéthylène revêtu de PTFE sur leur surface intérieure pour lesquels la diffusion des solvants organiques est moins rapide à travers le PTFE qu’à travers le polyéthylène. Ces flacons peuvent être utilisés pour des comptages longs et la détermination de faibles concentrations en activité (de l’ordre du Bq⋅L–1). Il existe différents types de flacons de comptage qui se distinguent par leur contenance, de 4 à 145 mL, en fonction des activités à quantifier : (i) des flacons miniatures (4 à 8 mL) qui permettent d’utiliser moins de scintillant pour l’obtention de performances relativement proches, (ii) des flacons de 22 mL pour des applications variées et (iii) des flacons de 145 mL pour les très bas niveaux d’activité. Recommandations  Les flacons sont à usage unique. Les flacons en verre, même bas niveau, sont déconseillés pour les échantillons bas niveau pour les compteurs WALLAC QUANTULUS 1220 et Tri-Carb 3170 LSC [5-2] a minima. En raison du principe particulier de réduction du mouvement propre mis en œuvre sur ce type d’appareil, le mouvement propre généré par les flacons de verre n’est pas complètement éliminé et reste nettement plus élevé que celui observé avec des flacons en polyéthylène. Lorsque l’activité de la solution à mesurer le permet, il y a intérêt à réduire le volume de scintillateur pour réduire les effluents.

5.3 Billes scintillantes L’utilisation de billes scintillantes peut être une alternative à la scintillation liquide, en présentant l’avantage de ne pas engendrer de déchets organiques liquides radioactifs qui posent un problème de gestion [5-3], [5-4]. Le principe de ce type

74

5. Préparation des sources étalons et des échantillons

de détecteur consiste à mettre en suspension dans le milieu à mesurer des sphères de plastique scintillant de petites dimensions (diamètre de quelques nm à quelques dizaines de µm). Si la concentration en billes scintillantes est suffisamment importante pour que le milieu puisse être considéré comme homogène à l’échelle macroscopique, et si la géométrie de détection est proche de 4π sr, les sources peuvent être mesurées dans un compteur à scintillation liquide. Le principe de base de ce type de détecteur est que les électrons bêta produits par un radionucléide en milieu aqueux ont une forte probabilité d’interaction avec les billes de plastique scintillant, afin de produire de la lumière. Divers procédés physicochimiques permettent de produire des billes scintillantes [5-5] à partir de scintillateurs plastiques, composés d’une matrice solide dans laquelle sont dissous un ou plusieurs scintillateurs organiques. Le processus d’émission de lumière est similaire à celui observé dans les scintillateurs liquides, après absorption de l’énergie par la matrice et le transfert vers la molécule scintillante [5-6]. On peut considérer que globalement les rendements de détection des plastiques scintillants sont similaires à ceux des scintillateurs liquides, mais la composition microscopique des détecteurs est très différente : dans le cas de scintillateurs liquides, le radionucléide en phase aqueuse est présent dans des micelles dont le diamètre est inférieur à 10 nm [5-7]. Ces micelles sont stabilisées par le surfactant présent dans le scintillateur et leur taille spécifique est faible devant le parcours des électrons, même de faible énergie. Cela permet de considérer que l’essentiel du transfert d’énergie de l’électron se fait dans le solvant du scintillateur. Dans le cas de sphères de plastique scintillant, la taille caractéristique des interstices aqueux présents entre les sphères scintillantes est à l’échelle micrométrique, dans le meilleur des cas, donc les électrons bêta peuvent perdre une grande partie de leur énergie dans la phase aqueuse avant de rencontrer le milieu détecteur. Le résultat est que le rendement global de détection est plus faible que celui obtenu avec les scintillateurs liquides, voire quasi nul dans le cas des radionucléides bêta de faible énergie comme le tritium. À titre d’exemple, les meilleurs rendements de détection obtenus avec des sphères de polystyrène mono-dispersées d’environ 100 µm de diamètre apparaissent sur le tableau 5.1, pour divers radionucléides [5-5]. Les meilleurs rendements de détection obtenus en scintillation liquide sont également mentionnés dans le tableau 5.2, pour comparaison.  Tableau 5.2  Comparaison des meilleurs rendements de détection obtenus avec des microsphères de polystyrène (PSm4) et des scintillateurs liquides (SL) [5-5] Source

3H

14C

90Sr/90Y

PSm4

1,2 %

51 %

181 %

73 %

SL

60 %

95 %

190 %

100 %

(en équilibre)

241Am

Ces rendements de détection sont clairement inférieurs à ceux de la scintillation liquide, mais ces microsphères scintillantes sont intéressantes dans certains cas, car elles peuvent être recyclables. Le meilleur exemple d’application est probablement

75

Mesure du rayonnement Bêta

la surveillance en continu d’activité dans une ligne de rejet d’effluents dans une installation nucléaire : le passage de l’effluent dans un lit de microsphères scintillantes remplace avantageusement l’utilisation de scintillateur liquide, du fait de l’élimination de déchets organiques. Par ailleurs, il est également possible de fonctionnaliser ces microsphères avec un échangeur d’ions, afin de réaliser des détecteurs spécifiques d’une espèce chimique. C’est le cas de microsphères utilisant un extractant spécifique du strontium [5-8].

Références bibliographiques [5-1] EC 1907/2006: Registration, Evaluation, Authorisation and Restriction of chemicals Regulation et REACH Annexe XVII, Restrictions, Nonylphenol and ist ethoxylates, Guidance Note, December 2010. [5-2] C. Zhilin, X. Shixiong, W. Heyi, C. Ruimin, W. Guanyin, Z. Yinhang. The effect of vial type and cocktail quantity on tritium measurement in LSC. Applied Radiation and Isotopes 68, 1855-1858 (2010). [5-3] J. Hsu , J. K. Krieger. Mixed waste: a review from a generator’s perspective. Liquid scintillation counting and organic scintillators. P 557-560. Lewis publishers (1991). [5-4] A. Tahnassian, J. Eveloff, H. Tisdale. Liquid scintillation wastes. Liquid scintillation counting and organic scintillators. P 573-575. Lewis publishers (1991). [5-5] L. M. Santiago, H. Bagan, A. Tarancon, J. F. Garcia. Synthesis of plastic scintillation microspheres: evaluation of scintillators. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A698, 106-116 (2013). [5-6] L. M. Santiago, H. Bagan, A. Tarancon, G. Rauret, J. F. Garcia. Systematic study of particle quenching in organic scintillators. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A698, 26-36 (2013). [5-7] D. E. Bergeron, Determination of micelle size in some commercial liquid scintillation cocktails. Applied Radiations and Isotopes, 70, 2164-2169 (2012). [5-8] H. Bagan, A. Tarancon, G. Rauret, J. F. Garcia. Radiostrontium separation and measurement in a single step using plastic scintillators plus selective extractants. Application to aqueous sample analysis. Analytica Chimica Acta, 686, 50-56 (2011).

76

6 Mesure du rayonnement bêta

Le rayonnement bêta est mesuré à partir des phénomènes d’interaction entre les électrons et la matière décrits au chapitre 4. Ces phénomènes sont principalement l’ionisation, l’excitation et l’augmentation de température qui sont utilisées respectivement dans les compteurs à gaz et les semi-conducteurs, les compteurs à scintillation et les calorimètres.

6.1 Compteur proportionnel 6.1.1

Principe

Il existe trois familles de détecteurs à gaz, se différenciant par la valeur de leur gain propre G : la chambre d’ionisation (pas de gain), le compteur proportionnel (G = 102 à 104) et le compteur Geiger-Muller (G = 106 à 108). Dans le cadre d’un compteur proportionnel, les particules bêta et/ou alpha ionisent un gaz circulant dans le détecteur polarisé par une alimentation haute tension. L’amplitude de l’impulsion est proportionnelle à l’énergie cédée par les particules dans le gaz. Le comptage consiste alors à mesurer le nombre de particules pénétrant le détecteur durant le temps de comptage. Pour chaque particule, le détecteur délivre alors un signal dont l’amplitude doit être supérieure à la fluctuation du bruit de fond engendré dans le détecteur pour être compté.

77

Mesure du rayonnement Bêta

L’indice alpha et bêta global de l’échantillon est ainsi déterminé quantitativement (régime impulsionnel) et qualitativement (mode proportionnel). Ionisation et excitation : les particules bêta (et alpha) émergeant de la source perdent leur énergie en ionisant le gaz dans la chambre de mesure, avec création d’ions positifs et d’électrons tout au long du parcours de la particule β dans la matière. Ce faisant, elles transfèrent une partie de leur énergie aux électrons rencontrés. Lorsque la quantité d’énergie transférée est supérieure à l’énergie de liaison d’un électron du cortège électronique, celui-ci est éjecté : c’est l’ionisation. Lorsque la quantité d’énergie transférée est inférieure à l’énergie de liaison d’un électron, celui-ci est transféré d’une orbite à une autre : c’est l’excitation. Le fonctionnement d’un compteur à gaz est gouverné par les paramètres principaux suivants : • potentiel d’ionisation I : énergie minimale nécessaire à la création d’une paire d’ions (ne dépend que de la nature du milieu) ; • énergie moyenne d’ionisation w : énergie cédée en moyenne par une particule dans le milieu pour créer une paire d’ions (dépend de la nature du milieu et de celle de la particule) ; • compétition ionisation/excitation : une partie de l’énergie cédée par la particule est utilisée pour exciter les atomes du milieu donc ω > Ι (ω/Ι ≈ 2). La particule bêta entre dans le détecteur puis les ions créés par l’ionisation du gaz sont accélérés par le champ électrique et se dirigent vers leurs électrodes respectives. La spécificité d’un compteur proportionnel (figure 6.1) réside dans le champ électrique élevé appliqué. Celui-ci permet de communiquer à un électron libre assez d’énergie cinétique pour ioniser le gaz à son tour. Ce phénomène de cascade permet de détecter des particules de faible énergie et d’améliorer le rapport signal/bruit.

 Figure 6.1  Exemple de compteur proportionnel 4π à circulation de gaz.

78

6. Mesure du rayonnement bêta

Pour une tension d’alimentation donnée, le nombre de charges créées reste proportionnel (G) à la quantité de charges primaires dues au rayonnement. Le signal électrique créé est dû aux charges induites au niveau des électrodes. Celles-ci sont la conséquence du déplacement des charges à l’intérieur du détecteur sous l’effet du champ électrique. La zone de champ électrique permettant la multiplication se situe dans un rayon très faible autour du fil d’anode, ce qui explique que la plupart des ions et des électrons secondaires créés le sont à sa proximité. Pour s’affranchir du temps de collectage des ions, une constante de temps (RC) de l’ordre de la μs est choisie afin d’utiliser la montée de potentiel rapide due aux électrons. Une fois le signal créé, il est traité puis analysé par l’électronique associée. Le temps mort de la chaîne (collection + traitement du signal) est de l’ordre de 20 μs par impulsion, ce qui est relativement long pour un appareil de mesure de radioactivité. Cette technique s’adresse par conséquent à des niveaux d’activités assez faibles ou des dilutions d’échantillons doivent être réalisées préalablement à la mesure. Au-delà de 1 000 s–1 (impulsions par seconde), des pertes d’informations commencent à se produire. Le traitement du signal comprend la discrimination des impulsions issues des désintégrations bêta de celles issues des désintégrations alpha en utilisant un seuil de discrimination en amplitude. Dans ce but, un système avec deux voies de sensibilité différente mais à une haute tension unique est utilisé. La voie « bêta » est bloquée lorsque le seuil « alpha » est franchi. Cette technique permet le comptage simultané du rayonnement bêta et alpha. Le choix des seuils « alpha » et « bêta » s’effectue avec respectivement une source bêta pur et une source alpha pur afin de limiter la diaphonie entre les deux voies (de l’ordre de quelques pourcents, par exemple 3,5 %, d’interférence alpha dans la voie bêta et inférieure à un pourcent d’interférence bêta dans la voie alpha) (figure 6.2).

 Figure 6.2  Schéma simplifié du choix des seuils de discrimination en mode alpha/bêta simultané et valeurs de seuils, données à titre d’exemple. En abscisses : temps, en ordonnées : amplitude de l’impulsion.

79

Mesure du rayonnement Bêta

6.1.2

Appareillage

Une chaîne de comptage de type compteur proportionnel (figures 6.3 et 6.4) est constituée des éléments suivants : • enceinte de mesure blindée ; • compteur(s) de mesure à circulation de gaz continue. Le diamètre des compteurs peut varier de 3,3 à 13,3 cm. Les compteurs sont munis d’une fenêtre de Mylar® ou de mica de faible épaisseur (80 à 900 μg⋅cm–2 pour la fenêtre Mylar® et 90 à 500 μg⋅cm–2 pour la fenêtre mica, fonction du diamètre du compteur) ; • possibilité de compteurs de garde ; • débitmètre ; • préamplificateur ; • amplificateur ; • discriminateur ;  • électronique de commande ; • alimentations haute et basse tension ; • carte d’acquisition – ordinateur – logiciel ; • éventuellement passeur d’échantillons.

 Figure 6.3  Représentation d’un système de compteurs proportionnels (sans capot de protection).

 Figure 6.4  Représentation de compteurs de mesure à circulation de gaz.

80

6. Mesure du rayonnement bêta

Le gaz utilisé pour le détecteur doit répondre aux critères suivants : • son énergie d’ionisation doit être faible ; • il ne doit pas être électronégatif, ni contenir des impuretés électronégatives telles que l’oxygène, la vapeur d’eau…) ; • il doit contenir un gaz de coupure favorisant la désexcitation sans ionisation (exemple : addition de CH4 et CO2 dans l’argon) pour contribuer à la diminution du risque d’impulsions parasites (phénomène d’excitation) ; • il doit comporter un gaz susceptible d’être ionisé par les désexcitations du gaz principal afin d’améliorer la résolution (mélanges de Penning) ; • son rejet doit être possible avec des contraintes limitées (par exemple si argonméthane, rejet à l’extérieur). Les gaz les plus utilisés sont l’argon associé à CH4 ou CO2. Le débit de gaz (≈ quelques L.h–1 en continu) permet de chasser les impuretés dégazées dans le détecteur et de compenser les pertes par fuite au niveau de la fenêtre. La pression du gaz dans le compteur de mesure (≈ 103 Pa) doit être constante, d’où l’utilisation possible de plusieurs détendeurs entre la bouteille et l’appareil. Le dioxyde de carbone peut être préféré dans certaines installations du fait de l’inflammabilité et l’explosivité de CH4. La seule différence notable est la tension de fonctionnement qui est un peu plus faible pour CO2.

Étalonnage

6.1.3

Avant l’étalonnage des compteurs, il est nécessaire de réaliser des courbes « plateau » ou « palier » (figure 6.5) afin de déterminer la ou les tensions de fonctionnement des 230

Th

90

Sr/Y

Zone de travail

137

Cs

36

Zone de travail

Cl Zone de

 Figure 6.5  Représentation de plusieurs courbes plateaux pour un émetteur alpha pur et plusieurs émetteurs bêta purs.

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Mesure du rayonnement Bêta

détecteurs. Il s’agit de mesurer le taux de comptage d’une source en faisant évoluer la haute tension pour une pression de gaz donnée. Lorsque le signal devient relativement stable, le palier est atteint, la tension de fonctionnement est alors déterminée. La valeur de ce palier dépend du spectre bêta du radionucléide mesuré. Recommandation Les sources radioactives permettant l’étalonnage des compteurs doivent être raccordées au système international d’unités (SI). Elles peuvent être acquises auprès d’un fournisseur ou fabriquées par le laboratoire à partir de solutions étalons. Dans tous les cas, ces sources doivent être de géométrie similaire aux échantillons. Dans le cas contraire, un facteur correctif ainsi que son incertitude associée doivent être évalués.

6.1.3.1

Cas de la détermination d’un indice bêta seul

Une courbe plateau doit être réalisée avec une source émettant uniquement des particules bêta. Une haute tension de fonctionnement est déterminée associant un rendement maximal de détection au rayonnement bêta. À cette valeur de haute tension, les rayonnements alpha et bêta sont mesurés. Si l’interférence, des particules alpha dans la voie bêta, n’est pas négligeable (par exemple > 1 %), il faut appliquer un facteur de correction.

6.1.3.2

Cas de la détermination d’un indice bêta puis d’un indice alpha

Une deuxième courbe plateau doit être réalisée avec une source émettrice alpha. La superposition des deux courbes plateaux permet de trouver la haute tension optimale de fonctionnement associant un rendement maximal de détection du rayonnement alpha à la non-détection du rayonnement bêta.

6.1.3.3

Cas de la détermination simultanée d’un indice alpha et bêta

Une haute tension doit être déterminée de la même façon que pour la recherche d’un indice bêta seul. À cette haute tension, les rayonnements alpha et bêta sont mesurés. Si l’interférence des particules alpha dans la voie bêta et des particules bêta dans la voie alpha n’est pas considérée comme négligeable (par exemple