Plutonium: Mythes et Réalités 9782759809035

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Plutonium mythes et réalités

Henri Métivier

17, avenue du Hoggar Parc d’Activités de Courtabœuf, BP 112 91944 Les Ulis Cedex A, France

Conception de la couverture : Jérôme Lo Monaco Illustrations de couverture (de gauche à droite et de haut en bas) : Seaborg lors de son allocution à Orsay lorsque l’Université lui a décerné le titre de Docteur Honoris Causa (© Dominique Calmet). Pastille de plutonium 238 portée au rouge (dans certaines configurations, la température de surface d’un échantillon de plutonium 238 peut atteindre 1000 °C). Boîte à gants permettant de travailler le plutonium (© CEA). Sonde Cassini explorant Saturne (vue d’artiste, © NASA). Assemblage MOX (© AREVA). Mise en pages : Patrick Leleux Imprimé en France ISBN : 978-2-7598-0438-2

Tous droits de traduction, d’adaptation et de reproduction par tous procédés, réservés pour tous pays. La loi du 11 mars 1957 n’autorisant, aux termes des alinéas 2 et 3 de l’article 41, d’une part, que les « copies ou reproductions strictement réservées à l’usage privé du copiste et non destinées à une utilisation collective », et d’autre part, que les analyses et les courtes citations dans un but d’exemple et d’illustration, « toute représentation intégrale, ou partielle, faite sans le consentement de l’auteur ou de ses ayants droit ou ayants cause est illicite » (alinéa 1 er de l’article 40). Cette représentation ou reproduction, par quelque procédé que ce soit, constituerait donc une contrefaçon sanctionnée par les articles 425 et suivants du code pénal.

© EDP Sciences 2010

Sommaire

Préface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Chapitre 1 – Le plutonium, un radioélément naturel ? . . . . . . . D’où vient le plutonium ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le plutonium et l’évolution de la vie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Un composé naturellement présent à l’état de trace . . . . . . . . . . . . . .

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Chapitre 2 – Le plutonium, découverte et propriétés. . . . . . . . . La naissance du plutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le plutonium parmi les actinides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les propriétés physiques du métal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les degrés d’oxydation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les composés du plutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les interactions avec les protéines et d’autres substances d’intérêt biologique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Chapitre 3 – Nagasaki, le péché originel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . L’Europe cherchait la bombe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les États-Unis, sur la voie du projet Manhattan. . . . . . . . . . . . . . . . . Le plutonium vu pour la première fois par un œil humain . . . . . . . . Le projet Manhattan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Reste à faire la bombe. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Que faire de la bombe ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . L’après-bombe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Aujourd’hui dans le monde. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

41 41 43 44 45 48 49 53 54

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Chapitre 4 – La production de plutonium et l’inventaire international . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . La production de plutonium en réacteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . L’inventaire mondial . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Chapitre 5 – Comment manipuler le plutonium en toute sécurité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les premiers pas de la radioprotection, le principe de précaution. . . . Les règles d’aujourd’hui . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les règles fondamentales de sûreté en France . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Chapitre 6 – Aujourd’hui et demain, l’avenir du plutonium . . Pourquoi recycler le plutonium ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le combustible MOX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le MOX dans les VVER . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le MOX dans les réacteurs à eau bouillante (REB) . . . . . . . . . . . . . . Le MOX dans les réacteurs à eau lourde. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . La fabrication du combustible MOX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

85 87 89 94 95 95 96

Chapitre 7 – Le plutonium, après-demain : Génération IV . . . . Les réacteurs en développement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les réacteurs à neutrons rapides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les réacteurs à neutrons rapides refroidis à l’hélium (RNR-G). . . . . . Les réacteurs à très haute température (RTHT) . . . . . . . . . . . . . . . . .

99 100 103 105 105

Chapitre 8 – La non-prolifération et le recyclage des armes. . . Militaire ou non militaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les traités et accords internationaux contre la prolifération . . . . . . . . Des accords bilatéraux. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . La réduction des stocks de plutonium militaire . . . . . . . . . . . . . . . . . La France très active, AIDA-MOX et Savannah River . . . . . . . . . . . . La polémique autour des MOX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Chapitre 9 – Les applications du 238Pu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les générateurs thermoélectriques à radio-isotopes (GTR) . . . . . . . . . L’épopée des pacemakers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les détecteurs de fumées. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Chapitre 10 – Le plutonium dans l’environnement . . . . . . . . . . Les sources . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le comportement du plutonium dans l’environnement . . . . . . . . . . .

137 138 157

Chapitre 11 – Le devenir biologique du plutonium . . . . . . . . . . Les voies d’entrée . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Notions de doses. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

161 161 179

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Sommaire

Chapitre 12 – La toxicité du plutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les études animales. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les études épidémiologiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

185 185 196 208

Chapitre 13 – L’homme cobaye. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les injections de plutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le rôle de Wright Langham . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Une vraie mesure de l’exposition, le programme d’analyse de tissus humains . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . L’affaire Karen Silkwood . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

211 212 218

Chapitre 14 – Le traitement des personnes contaminées. . . . . . La réduction de l’irradiation par voie médicamenteuse. . . . . . . . . . . . Le lavage pulmonaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . La décontamination du plutonium est-elle efficace en terme de risque ?

225 226 238 241

Chapitre 15 – Plutonium et terrorisme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Un scénario meurtrier efficace, l’affaire Litvinenko. . . . . . . . . . . . . . . Un scénario terroriste : contaminer l’alimentation en eau d’une ville, Paris par exemple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le scénario de l’inhalation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . La gestion et le coût économique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

245 245 247 248 250

Chapitre 16 – Le plutonium sous haute surveillance . . . . . . . . . L’organisation française . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . L’organisation européenne. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . La protection et le contrôle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les transports . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Les aspects techniques du contrôle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . La comptabilité au gramme près est-elle possible ? . . . . . . . . . . . . . . .

253 254 254 255 256 258 260

Chapitre 17 – Plutonium et déchets. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Le cadre législatif en France . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Séparation et transmutation des actinides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

263 263 266

Quelle conclusion ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Remerciements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Pour en savoir plus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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219 221

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Préface

Le plutonium est un élément exceptionnel pour les scientifiques, tant au plan de ses propriétés nucléaires, que physiques, chimiques et biochimiques. L’étude de toutes ces propriétés a largement fait progresser les connaissances sur les actinides, dont il est un élément central. Les actinides sont impliqués dans tout ce qui touche au « nucléaire ». Dans ce domaine, le plutonium contribue aux stratégies de dissuasion et à la production d’énergie électrique. Il est jalousement conservé par les États et soumis à une surveillance internationale constante. C’est aussi un élément médiatique. Son origine et ses propriétés restent mystérieuses. Il cristallise les angoisses du public face au danger du nucléaire. Il est devenu, dans la deuxième moitié du XXe siècle, le mythe, au sens symbolique du terme, de l’élément diabolique. Pour toutes ces raisons, qui d’entre nous n’a jamais entendu parler du plutonium ? Qui n’a jamais lu dans la presse, un article à son propos ? Les premiers atomes et le premier nanogramme de plutonium sont nés de l’alchimie moderne qui a suivi la découverte de la radioactivité artificielle. Ses modes de production, comme pour tout radioélément artificiel, conduisent à différentes compositions isotopiques auxquelles correspondent différentes qualités de plutonium. Aujourd’hui, chaque tonne de combustible standard usé, retiré des réacteurs nucléaires contient une dizaine de kilogrammes de plutonium, dit civil, et le monde a déjà produit de l’ordre de 200 000 tonnes de ce combustible. Le stock de plutonium militaire, qui a été séparé de l’uranium irradié pour faire des armes, doit 7

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être de quelques centaines de tonnes. La saga du plutonium s’inscrit dans cette double façon d’utiliser les propriétés de fission de ses isotopes. Mais le plutonium a aussi trouvé des applications fondées sur la propriété radioactive d’un de ses isotopes d’être un émetteur alpha convenable pour fournir l’énergie des sondes spatiales. Dans la pratique des nombreuses opérations sur le plutonium, il faut se prémunir à la fois contre les possibilités de fission et les effets de sa radioactivité alpha, et la radioactivité de ses descendants. Son utilisation à des fins militaires a conduit à une dissémination globale sur toute la terre. Aussi le retrouve-t-on maintenant à l’état naturel dans l’environnement, mais à une concentration si faible qu’il n’est que très difficilement détectable. Pour autant, cet aspect environnemental est lié au grand problème de la gestion des déchets radioactifs à vie longue que les générations futures devront continuer d’assumer. On a compris que le plutonium est fascinant à plusieurs égards. Il a fasciné l’auteur de ce livre, qui l’avoue lui-même, et beaucoup d’autres scientifiques. En tout cas, Henri Métivier est un passionné du plutonium. Cela se perçoit clairement à la lecture de l’ouvrage qu’il publie aujourd’hui au terme d’une longue carrière de radiochimiste pendant laquelle il a travaillé sur cet élément. De ses travaux expérimentaux sur les solutions et les composés du plutonium, de sa longue expérience en matière de radioactivité et de radioprotection, des contacts qu’il a eus avec d’autres éminents spécialistes du domaine ou, au contraire, avec des non spécialistes, il a tiré la conclusion qu’il y avait encore beaucoup à dire sur le plutonium. Il l’écrit très bien en mêlant, dans la rigueur, les aspects scientifiques, l’Histoire et la petite histoire. C’est le roman du plutonium qu’il déroule, un roman que le lecteur aura plaisir à découvrir et qui recoupe, au-delà de cet élément, l’odyssée du nucléaire. Au total un livre attachant, plein de renseignements et d’enseignements, qui ajoute aux ouvrages sur le plutonium la touche du vécu. Henri Métivier eût été heureux de nous faire partager son enthousiasme sous une double signature, la sienne et celle de Charles Madic, mais il en a été autrement… Robert Guillaumont Académie des sciences, Institut de France

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À mon ami Charles Madic

À gauche, Charles Madic aux cotés de Glenn Seaborg dans son bureau de Berkeley en Californie.

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Introduction

Lorsque John W. Gofman affirma en 1976 qu’une seule particule de plutonium était suffisante pour provoquer un cancer du poumon, il fit naître la théorie du point chaud. Les études radiotoxicologiques ont réfuté en vain cette affirmation qui reste le cheval de bataille des opposants au nucléaire. Mais John W. Gofman avait participé à Berkeley à la découverte de plusieurs isotopes d’actinides et aux premières recherches sur le plutonium, avant de se reconvertir dans des études de médecine, en 1947, donc il savait… Cette peur fut un argument fort pour les opposants au développement de l’énergie nucléaire des années 1970 et surtout lors de la discussion en 1977 du projet de construction de l’usine de retraitement du combustible de Windscale, aujourd’hui Sellafield, au nord-ouest de l’Angleterre. Analysant le déroulement de l’enquête publique, « the Winsdcale Inquiry », le Britannique Robin Mole, figure emblématique de l’unité de radiobiologie du Medical Research Council de Harwell en Grande-Bretagne, s’étonnait alors qu’aucun des pourfendeurs du plutonium n’ait effectué personnellement un réel travail scientifique sur sa toxicité ; leurs argumentations provenaient des travaux d’autres chercheurs. Ainsi, les désaccords portaient essentiellement sur des hypothèses et des interprétations. Aujourd’hui on s’aperçoit que rien n’a changé. La peur que suscite le plutonium n’est pas seulement liée à sa toxicité. Sa capacité à fissionner de manière explosive et permettre ainsi la fabrication d’armes nucléaires est le second argument qui entretient les craintes. 11

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Même si ces arguments sont partiellement vrais, ils ne sont pas l’apanage du seul plutonium. Combien de produits toxiques manipulons-nous chaque jour et quelles armes font aujourd’hui le plus de victimes ? Certes l’arme nucléaire reste à ce jour un puissant outil de dissuasion. La prolifération est un risque, mais les pays voulant fabriquer l’arme atomique choisissent-ils le plutonium comme argument de chantage ? L’uranium enrichi dont la technologie de production est moins compliquée supplante aujourd’hui largement le plutonium. Il ne fait aucun doute que le plutonium est un poison dangereux, mais il n’y a aucune raison de croire ou faire croire qu’il est le seul et surtout le plus dangereux. Paradoxalement, il est moins toxique que certains produits naturels. Il n’y a aucune raison de l’exclure a priori, car nous savons, près de 70 ans après sa découverte, le maîtriser, le surveiller. Nous pouvons même aujourd’hui en faire un trésor d’énergie pour les générations futures. Le plutonium est tout simplement, comme beaucoup des fruits de la science, utilisable pour le meilleur ou pour le pire. C’est à nous de choisir le meilleur. Mais pour cela, il faut connaître les conséquences de son utilisation et c’est ce que je m’attacherai à faire dans cet ouvrage. Le plutonium peut être un atout si les risques qui l’accompagnent sont maîtrisés. Sa production et son utilisation dans les réacteurs nucléaires multiplient de manière considérable la réserve de matière fissile qui risque de faire défaut. C’est le pari que font certains États, dont la France. Dans cet ouvrage, je considère tous les aspects de cet élément au comportement parfois si étrange, en essayant de rétablir une vérité, trop souvent déformée, sans masque ni compromission, pour poser la question : le pari du plutonium est-il jouable comme source future d’énergie ? Ce livre est le fruit d’une carrière autour du plutonium. Fasciné mais pas dupe, j’ai pensé qu’il fallait traiter au grand jour toutes les questions que le plutonium suscite et y répondre à partir de faits incontestés et d’expériences multiples. Cette fascination pour le plutonium est une longue histoire, elle date de mon entrée dans la vie professionnelle, où j’ai été tour à tour radiochimiste puis biologiste. Il a été la clef qui m’a ouvert les portes de la Commission Internationale de Protection Radiologique, la CIPR, dont je fus membre pendant près de 20 ans. Les grands laboratoires, américains, français et anglais principalement, qui avaient comme programme la toxicité du plutonium, des actinides et des produits de fission se sont pratiquement tous reconvertis vers d’autres approches du risque radiologique. Combien restent, de par le monde, de chercheurs ayant réellement travaillé sur ces sujets ? Pire encore, combien se souviennent des études réalisées, qui toutes ont permis de bien connaître les effets biologiques du plutonium ? Au moment où l’on parle 12

Introduction

d’un renouveau du nucléaire avec l’émergence d’une quatrième génération de réacteurs qui mettra le plutonium et les actinides au cœur du problème, il sera nécessaire de reprendre certaines études. Il en va du maintien de la qualité de la radioprotection, telle que les Américains l’ont initiée durant le projet Manhattan. Au début de cet ouvrage, je tiens à remercier tous ceux qui m’ont aidé, soit en m’apportant des informations, soit en me donnant des conseils, soit tout simplement en relisant et commentant les ébauches successives. Deux personnes, dès les premières années, m’ont aidé à mieux connaître le plutonium : Madame Michèle Lutz, qui m’a recruté au CEA pour accomplir un programme si vaste qu’il n’est toujours pas achevé, et Robert Guillaumont qui m’a appris la radiochimie et avec qui nous avons déjoué certains pièges que nous tendait le plutonium. Ensuite, Jacques Lafuma et Roland Masse ont fait le pari de travailler avec un chimiste dans un domaine que certains pensaient uniquement réservé aux seuls médecins. Hors de France, je citerai William J. Bair de Richland, spécialiste de la toxicologie du plutonium. Nous avons, il y a bien longtemps, comparé nos résultats de part et d’autre de l’Atlantique. Les chimistes français tiennent depuis longtemps une grande place dans les recherches sur le plutonium et les actinides dont Charles Madic. Je n’oublie pas que nous devions rédiger ensemble cet ouvrage ; nous partagions Charles et moi cette fascination envers le plutonium. Dès notre première rencontre, Charles a compris les liens étroits entre la radiochimie et la surveillance des travailleurs. La maladie a voulu que je travaille seul. Ce livre lui est dédié. Merci également à Daniel Blanc, professeur émérite à l’université Paul Sabatier de Toulouse, pour qui l’édition scientifique est une seconde nature, qui m’a continuellement encouragé durant la rédaction de cet ouvrage, et merci de nouveau à Robert Guillaumont qui m’a fait de nombreuses remarques lors d’une relecture attentive de mon manuscrit. Mais il faut surtout remercier Marie-Hélène, ma femme, à qui le plutonium a volé et vole encore, bien des moments de vie commune. Quelle patience lui faut-il ! Henri MÉTIVIER

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1 Le plutonium, un radioélément naturel ?

Nous vivons sur la Terre grâce à un réacteur nucléaire de fusion ; le Soleil. La radioactivité naturelle est partout, sur le sol de notre planète, en nous et autour de nous, mais on ne savait pas la déceler jusqu’au début du XXe siècle. Peu de temps après la découverte des rayons X par Roentgen, Becquerel découvrit en 1896, la radioactivité de l’uranium. Pierre et Marie Curie obtinrent le prix Nobel de physique en 1903. Marie Curie reçu en 1911 un nouveau prix Nobel, de chimie cette fois, pour sa découverte et ses travaux sur le radium et le polonium. ■ D’où vient le plutonium ? Il existe dans la croûte terrestre une série d’isotopes radioactifs (radionucléides) qui perdurent depuis la formation de notre planète. Ce sont les sources des expositions aux rayonnements terrestres. Leur importance aujourd’hui dépend de leur abondance lors de la formation de la Terre. Ceux qui restent aujourd’hui sont ceux qui ont une période radioactive comparable à l’âge de la Terre. Ceux de moins de 100 millions d’années ont disparu, ceux ayant une période supérieure à 10 milliards d’années ont très peu décru, ils existent encore, on les appelle les radionucléides primordiaux. 15

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Radionucléides et radioéléments Un radionucléide est un isotope radioactif d’un élément chimique : 3H, 60Co, 137Cs ou 239Pu sont des radionucléides. Un radioélément est un élément chimique dont tous les isotopes sont radioactifs ; le plutonium et l’uranium sont des radioéléments alors que 239Pu et 238U sont des radionucléides. Les radionucléides cosmogéniques sont produits par l’interaction des rayonnements cosmiques avec l’atmosphère terrestre, par exemple 3H, 7Be, 14C. Les radionucléides primordiaux sont présents depuis l’origine de la Terre. Leur abondance relative dépend de leur abondance au moment de la formation de la Terre. Il est surprenant de constater que les rapports entre ces éléments sont les mêmes au sein de notre galaxie que dans les nébuleuses extragalactiques. Les radionucléides primordiaux sont ceux dont la période radioactive est comparable à l’âge de l’Univers. Citons par exemple 40K, 232Th, 235 et 238U. Ces radionucléides produisent par désintégration des radionucléides secondaires, par exemple les familles ayant pour origine 238U, 232Th et 235U ; certains, même de période courte, sont présents en permanence sur la croûte terrestre. L’un d’eux, le radon, gazeux, est considéré comme un toxique important pour l’homme.

Mais ces isotopes à vie très longue se désintègrent, ils donnent naissance à des isotopes beaucoup plus radioactifs qui se désintègrent en permanence, il en résulte un équilibre par le jeu des périodes radioactives. Parmi la vingtaine de radionucléides primordiaux, le 40K (1,26.109 ans), le 232Th (1,4.1010 ans) l’235U (7,04.108 ans) et l’238U ( 4,47.1010 ans) sont les plus connus et les plus abondants. Ces trois derniers produisent plus ou moins rapidement des radionucléides secondaires par décroissance radioactive. Ce sont les trois grandes familles radioactives naturelles. L’une commence avec l’uranium 238 (figure 1.1). L’un des produits de filiation est gazeux, le 222Rn ; avec ses descendants, il contribue le plus à exposition naturelle de l’homme. Les isotopes 242 et 239 du plutonium ont dû exister dans les explosions de supernovae durant la formation de l’Univers. On a émit l’hypothèse que ces deux isotopes sont les parents des deux séries thorium et actinium respectivement. Mais leurs périodes radioactives étant trop courtes par rapport à l’âge de la Terre, ils ont disparu. Si ces isotopes ont existé la question est : combien de plutonium y a-t-il eu sur la Terre ? Le 239Pu « naturel » existant actuellement sur la Terre a été identifié par Glenn T. Seaborg et Isidore Perlman à l’état de traces dans un échantillon de 400 g de pechblende provenant de la région du grand lac de l’Ours au cercle arctique canadien. Plus tard, on en trouva dans de la pechblende venant du Congo belge, du Colorado, du Brésil et de Russie. L’isotope 239 dans ces minerais était quasi pur ; on trouva moins de 1 % de 244Pu. Il est 16

Le plutonium, un radioélément naturel

Figure 1.1. Famille radioactive naturelle de l’uranium 238.

Période radioactive et période biologique La période radioactive, ou période, est le temps nécessaire pour que la moitié des atomes d’un isotope radioactif se désintègre. Le terme demi-vie, dérivant de l’anglais half-life est parfois utilisé comme synonyme de période radioactive, mais il faut le proscrire. Au bout de 10 périodes, il ne restera plus qu’environ 1 millième de la radioactivité initiale. Par analogie, la période biologique est le temps au bout duquel la moitié d’une quantité quelconque d’un isotope radioactif a été éliminée de l’organisme. Pour les isotopes à vie largement inférieure à la durée de vie de l’homme, on définira une période effective définie comme : 1/Teff = 1/T

Radioactive+

1/TBiologique

Français et Anglais n’ont pas la même appréciation du genre des produits issus de la décroissance radioactive d’un nucléide. Pour les Anglais, les produits obtenus sont des filles (radon daughters par exemple), chez nous ce sont des garçons (produits fils du radon).

produit par réaction neutronique sur l’238U naturel issu du rayonnement cosmique neutronique ou des neutrons de fission spontanée d’235U. Le rapport en nombre d’atomes 239Pu : 238U, de l’ordre de 10–11 à 10–13, était toutefois trop élevé pour être produit par la fission spontanée de 238U selon la réaction : 238U

(n,γ)239U →

239Np

→

239Pu 17

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

et on a supposé que les particules alpha émises par l’uranium produisent un flux de neutrons supplémentaire qui réagissait sur des éléments légers tels que l’oxygène, le silicium ou le magnésium, à moins que ce ne soient l’effet des rayons cosmiques. À partir de ces données isotopiques, il fut calculé plus tard que de 4 à 30 kg de 239Pu étaient produits chaque année sur la planète. On considère que le 239Pu reste à une concentration constante de 50 μBq/kg soit 2,17.10–14g/kg depuis la formation de la Terre. De grandes quantités de 244Pu sont probablement apparues à la formation de la Terre, mais il a pratiquement disparu, malgré sa période très longue (83 millions d’années). Des traces ont toutefois été décelées dans des minerais de terres rares riches en cérium et dans des roches précambriennes aux États-Unis. On estime aujourd’hui que le 244Pu existe dans la croûte terrestre à la concentration de 7.10–24 à 3.10–22 g/kg, soit environ 1 à 2 atomes de plutonium pour 0,1 à 10 g de sol. Toutefois on ne sait pas si cette présence provient du plutonium initial, d’une production permanente par le rayonnement cosmique, ou d’une explosion d’une supernova plus récente que la création du système solaire. Si l’on pense que le 244Pu actuel est un radionucléide primordial, sa quantité résiduelle étant de 0,2 g à 0,7 g, la masse initiale, correspondant aux 4 700 millions d’années de la Terre conduit à une valeur d’environ 1013 à 1015 kg et à une concentration moyenne de l’ordre de 40 μg/kg, largement plus faible que celle du thorium (9,6 mg/kg). Comme l’état le plus stable du plutonium est le même que celui du thorium (tétravalent), on peut penser que ce plutonium cosmogénique a pu se fixer dans les minerais de thorium. Ainsi sa géochimie aurait largement suivi celle du thorium alors que le 239Pu généré à partir d’uranium aurait quant à lui une géochimie influencée par celle de l’uranium. Certains estiment également aujourd’hui que le plutonium 244 présent durant les premières phases du développement du système solaire serait responsable de l’excès de 129Xe qui existe aujourd’hui à l’intérieur de la Terre. Le plutonium fut également présent dans les réacteurs naturels d’Oklo au Gabon, il y a deux milliards d’années. On estime qu’il a dû s’en former 1,5 tonnes, disparues depuis par décroissance radioactive. Certains physiciens estiment que le plutonium a contribué pour environ 7 à 9 % aux réactions de fission. Des travaux soviétiques mentionnent la présence de plutonium dans des laves et roches volcaniques montrant ainsi la possibilité d’autres réacteurs naturels sur la planète, relativement plus récents, compte tenu de la période du 239Pu (24 000 ans). Toutefois une étude américaine réalisée sur des laves du Vésuve, des Monts Kilauea (Hawaii) et Katmai 18

Le plutonium, un radioélément naturel

(Alaska) prélevées avant les essais d’armes nucléaires dans l’atmosphère ne confirment pas cette observation. Dans les roches magmatiques dont l’âge dépasse les 107 ans, il est impossible de déceler la présence de 239Pu. ■ Le plutonium et l’évolution de la vie Contrairement au 239Pu, dont la concentration dans la croûte terrestre est demeurée probablement plus ou moins constante, le 244Pu cosmogénique s’est désintégré tout au long de l’existence de la Terre, et pendant la période la plus importante pour l’évolution de la vie sur cette planète, la concentration de 239Pu a excédé celle du 244Pu de plusieurs ordres de grandeur comme on le voit dans le tableau suivant. Tableau 1.1. Concentrations de plutonium dans la croûte terrestre

durant l’évolution de la vie. Moles

Moles

244Pu/kg

239Pu/kg

Formation de la croûte terrestre

1.10–9

1.10–16

3 500

Début du code génétique

3.10–13

1.10–16

≈ 1 900

Oxygène libre sur terre

4.10–19

1.10–16

≈ 420

Premiers organismes terrestres

1.10–24

1.10–16

≈190

Premiers mammifères

2.10–25

1.10–16

≈4

Premiers hommes

4.10–26

1.10–16

Millions d’années avant notre ère

Étapes de l’évolution

4 500

Une mole d’atome représentant 6,022.1023 atomes (constante d’Avogadro), on voit que les atomes de 244Pu sont devenus très rares. La quantité de 239Pu est de l’ordre de 107 atomes par kg de croûte terrestre. La concentration de 239Pu dans les océans est probablement de 3 à 5 ordres de grandeur plus basse que celle de la croûte terrestre, en raison de la plus faible concentration en uranium et en thorium dans les roches ignées de la croûte océanique. En effet, comme l’oxygène libre est apparu il y a 1 900 millions d’années, l’océan primordial ne contient pas d’oxygène dissous et, du coup, ne dissout pas l’uranium, le thorium et le plutonium. Une fois l’oxygène présent, on estime que les concentrations en uranium et thorium dans les océans se sont stabilisées aux alentours des valeurs actuelles de 10 nmol/kg et 4 pmol/kg respectivement, celles des isotopes 239 et 244 du plutonium étaient 19

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

alors 10 ordres de grandeur ou plus, inférieures à celles de l’uranium et du thorium. Selon Manfred Eigen, le code génétique et les premières cellules seraient apparus il y a 3 500 millions d’années et la vie dans les océans il y a 3 000 millions d’années. Sur la base des concentrations calculées en plutonium dans l’écorce terrestre, on estime que la concentration dans les océans était probablement de 3 à 5 ordres de grandeur inférieure à celle de la croûte terrestre. Ainsi le 244Pu cosmogénique aurait été présent dans les océans lors de la première apparition de la vie à des niveaux inférieurs à celui du 239Pu d’environ 7 ordres de grandeur. On peut donc fixer à environ 100 attomoles1 par kilogramme la concentration en 239Pu dans la croûte terrestre au moment où l’évolution des mammifères prenait forme. Compte tenu de ces valeurs extrêmement faibles, il est très probable que le plutonium n’a eu aucun effet délétère durant le développement de la vie, soit par sa nature chimique, soit par l’émission de particules alpha, et ce d’autant plus, si on le compare au thorium, homologue chimique lui aussi émetteur de particules alpha alors présent à 40 μmol/kg ou 39 Bq/kg. On peut cependant affirmer que la vie s’est développée en présence de quelques atomes de plutonium. Multiples et sous-multiples Le fait que la radioactivité concerne les noyaux dont la masse est infime et que les quantités de matière en jeu à notre échelle impliquent des nombres gigantesques de noyaux conduit à l’utilisation continuelle de puissance de 10. Les unités que nous employons sont pratiquement toujours associées à des multiples et sous-multiples.

1 000 000 000 000 000 000

1018

exa

E

1 000 000 000 000 000

1015

péta

P

1 000 000 000 000

1012

téra

T

1 000 000 000

109

giga

G

1 000 000

106

méga

M

1 000

103

kilo

k

1

100

0,001

10–3

milli

m

1. Le préfixe atto représente un milliardième de milliardième soit 10–18. Adopté en 1964, il provient du mot danois atten, signifiant « dix-huit ». 20

Le plutonium, un radioélément naturel 0,000 001

10–6

micro

m

0,000 000 001

10–9

nano

n

0,000 000 000 001

10–12

pico

p

0,000 000 000 000 001

10-15

femto

f

0,000 000 000 000 000 001

10-18

atto

a

■ Un composé naturellement présent

à l’état de trace Le plutonium existe donc, même en infimes quantités, à l’état naturel. Les résultats des analyses effectuées sur les minerais indiquent que les quantités de plutonium et d’uranium, exprimées en nombre d’atomes ou en masse, sont dans un rapport compris entre 3,6.10–12 et 20.10–12. Sachant que 1 Bq de 239Pu correspond à environ 4.10–10 g, on peut calculer les concentrations en plutonium exprimées en microgrammes par tonne et en becquerels par tonne dans les minerais et dans la croûte terrestre. Le lecteur intrépide fera le calcul de la concentration de plutonium sur son balcon en utilisant l’équivalence : 1 Bq de plutonium = 1012 atomes, il trouvera dans son pot de fleur contenant un kg de terre quelques milligrammes d’uranium mais aussi quelques dizaines de millions d’atomes de plutonium soit 10 Bq de 239Pu naturel dans la terre de chaque pot. C’est finalement bien peu. Il faudrait 100 tonnes d’uranium naturel pour extraire un millionième de gramme de plutonium ; abandonnons donc cette idée de plutonium naturel si l’on veut véritablement savoir ce qu’est cet élément. Si la nature produit bien du plutonium, il n’y a pas de mines de plutonium, et le seul plutonium présent sur Terre est bien, aujourd’hui, essentiellement produit artificiellement par l’homme, de manière industrielle. On ne parlera plus ici de plutonium naturel. Tableau 1.2. Plutonium 239 contenu dans certaines roches terrestres. Concentration en 239Pu

Pechblende à 60 % Minerai courant à Croûte terrestre d’U 3/1 000 d’U (3g/t d’U)

Microgrammes/tonne

2 à 12

0,01 à 0,06

10–5 à 6.10–5

Becquerels/tonne

5 000 à 30 000

25 à 150

0,02 à 0,15

21

7KLVSDJHLQWHQWLRQDOO\OHIWEODQN

2 Le plutonium, découverte et propriétés

Le plutonium a fasciné dès sa découverte bon nombre de scientifiques. Lorsque les premières quantités pondérales ont été disponibles en 1944, on a montré que le métal pur avait des masses volumiques variables. Fondu, il était si réactif qu’il corrodait la plupart des récipients où il était produit. Plus tard, son utilisation dans l’arme nucléaire et sa toxicité en firent un élément de mauvaise réputation laquelle perdure près de 70 ans après sa découverte. Les actinides Le nom « actinide » proposé par Glenn T. Seaborg provient du premier de la série, l’actinium, par analogie avec les lanthanides et le lanthane. Les actinides sont des éléments chimiques plus lourds que l’actinium (numéro atomique 89). Quatre actinides existent à l’état naturel en quantités pondérables : l’actinium (89), le thorium (90), le protactinium (91) et l’uranium (92). Il existe également des actinides artificiels, les transuraniens : le neptunium (93), le plutonium (94), l’américium (95) et le curium (96) dont les quantités dépendent du mode de production. Le plutonium est aujourd’hui produit en quantités industrielles. La série des actinides est donc constituée de quatre radioéléments naturels (de l’actinium à l’uranium) et de douze radioéléments artificiels (du neptunium au rutherfordium).

Le plutonium était, de plus, le premier élément artificiel produit à grande échelle par l’homme. Aujourd’hui, il fascine encore, d’autant qu’il 23

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

peut ou qu’il doit, c’est selon les stratégies industrielles à venir, participer au renouveau de l’électronucléaire. À l’inverse, il est pour d’autres « l’abomination absolue », un « cadeau empoisonné » puisqu’il peut servir à la fabrication d’armes nucléaires. Le plutonium occupe la 94e place dans la table des éléments, c’est un actinide.

Figure 2.1. Le plutonium dans la classification périodique des éléments.

■ La naissance du plutonium On pourrait presque dire que le plutonium est né par effraction. Mendeleïev avait prévu des cases pour d’autres éléments, mais sa table s’arrêtait avec la case 92 (l’uranium). Deux scientifiques français, Irène Curie et Frédéric Joliot, produisirent dès l’année 1934 des radionucléides artificiels. Ce fut le début de la production de nombreux radionucléides qui servirent en médecine. Glenn T. Seaborg s’initiait alors à ces techniques à Berkeley en Californie en produisant, avec le cyclotron du laboratoire, de l’iode de période plus longue que l’128I dont les 25 minutes de période gênaient Joseph G. Hamilton dans ses expérimentations. En 1938, avec John J. Livingood, il décrivit les isotopes 130I et 131I de 12 heures et 8 jours de période respectivement. En bombardant sur ce cyclotron de Berkeley de l’uranium par des neutrons, Edwin M. McMillan et Philip H. Abelson découvrirent en 1940 l’élément n° 93, qu’ils appelèrent neptunium par référence au système solaire puisque la planète Neptune a son orbite au-delà de la planète Uranus. Le neptunium n’existe pas dans la nature. Radioactif, il se transforme 24

Le plutonium, découver te et propriétés

en un autre élément, le n° 94. Dès le mois de décembre 1940, le laboratoire étudiant ce nouvel élément n° 93 commence à parler d’un possible élément n° 94. Le 23 décembre 1940, l’intensité alpha de l’élément 93 obtenu est trop forte pour que le résultat du bombardement de l’uranium par des deutons soit seulement du neptunium. L’équipe de Berkeley évoque alors la possibilité de 3 isotopes, 238, 236 ou 235, de l’élément n° 94. Glenn T. Seaborg et ses collègues projettent d’étudier les propriétés chimiques de ce nouvel élément n° 94 et bombardent de l’oxyde d’uranium avec des ions d’hélium. Ils restent toujours dans la logique de l’étude du neptunium et, courant janvier, se posent toujours des questions sur ce mystérieux élément 94 qui leur échappe encore. Pour lever le doute, Glenn T. Seaborg et Emilio Segré décident, fin janvier 1941, de bombarder de grandes quantités d’uranium avec des neutrons produits par le bombardement de béryllium avec des deutons dans le cyclotron de Berkeley. Ils pensent alors produire ce nouvel élément en quantités suffisantes pour obtenir les premières caractérisations physico-chimiques. L’expérience a lieu le 3 février 1941. Peu de temps après, le 23 février 1941, Glenn T. Seaborg, Joseph W. Kennedy et Arthur C. Whal décrivent un nouvel élément, le n° 94, qui deviendra ensuite le plutonium, toujours par analogie avec le système solaire. En mai 1941, Glenn T. Seaborg et ses collègues réussirent à en préparer un demi-microgramme. Vers les premières piles atomiques Dès qu’il eut connaissance des travaux de Joliot-Curie en 1934, Enrico Fermi, alors à Rome, bombarda systématiquement tous les éléments avec des neutrons pour produire de nouveaux isotopes. Découvrant plusieurs formes de radioactivité après bombardement de l’uranium, Enrico Fermi supputa l’existence d’un élément transuranien, mais il n’identifia pas la fission nucléaire qui sans aucun doute avait lieu dans ses expériences. Il laissa ainsi aux Américains le bénéfice de la découverte du neptunium et du plutonium et celle de la fission. Très rapidement après sa découverte, des expériences confirmèrent les calculs selon lesquels certains isotopes de plutonium sont fissiles et peuvent, comme l’235U, entretenir des réactions en chaîne. Cette réaction de fission s’est d’ailleurs produite lentement dans les réacteurs naturels d’Oklo, au Gabon. Depuis il est produit dans des centrales nucléaires qu’on appelait alors « piles atomiques ». Très vite on sut que, si l’on produisait une grande quantité de plutonium, on pouvait fabriquer une bombe, la bombe atomique. Le destin du plutonium était scellé pour plusieurs années, il acquit là sa terrible réputation. Il faudra attendre une décennie 25

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

pour imaginer que cet élément pouvait également contribuer « au bien-être de l’homme », lorsque le président des États-Unis, Dwight D. Eisenhower, prononça le 8 décembre 1953 devant l’assemblée générale des Nations unies à New York son célèbre discours intitulé « Atoms for peace ». Mais que de précautions faudra-il prendre ! Dès les premiers travaux, les responsables scientifiques du programme, parmi lesquels figuraient Arthur H. Compton, Enrico Fermi, Leo Szilard et d’autres, décidèrent que le secret devait entourer ces recherches. À Berkeley les noms de code « argent » pour le neptunium et « cuivre » pour le plutonium furent utilisés. Mais bien vite on comprit que ce serait difficile. La nouvelle appellation n’en fut pas plus simple : « honest-to-God silver » et « honest-to-God copper », on se refusait à employer neptunium et plutonium pour ne pas révéler d’informations utiles. Finalement on adopta le dernier chiffre du numéro atomique et du poids de l’isotope ; les isotopes 239Pu, 239Np, 238U et 235U devinrent 49 pour 23994, 39 pour 23993, 28 pour 23892 et 25 pour 23592. Lors des découvertes successives des actinides, les scientifiques ayant épuisé toutes les planètes du système solaire, on proposa des noms rendant hommage soit à des savants (curium, einsteinium, lawrencium, rutherfordium), soit à leur origine géographique (américium, berkélium) renouant ainsi avec la tradition (polonium et francium). Zoé En France, l’histoire du plutonium commença après la Seconde Guerre mondiale en banlieue parisienne. En décembre 1949, un an après la divergence de la première pile atomique française, Zoé, à Fontenay-aux-Roses, le premier milligramme de plutonium fut isolé de barreaux d’uranium irradiés dans Zoé par l’équipe de Bertrand Goldschmidt. Le procédé d’extraction à des fins militaires et civiles fut également testé à l’échelle pilote à Fontenay-aux-Roses, avant que ne démarre en 1958 à Marcoule, dans le Gard, la première usine de production. Malgré sa présence en quantités infimes sur Terre, le plutonium est un élément chimique artificiel. Il est aujourd’hui produit dans les réacteurs nucléaires selon la filiation ci-dessous : 238U

+n

239U

β– t1/2=23 min

239Np

β– t1/2= 2,3 jours

239Pu

Une capture neutronique de 238U conduit à l’239U qui en, deux désintégrations β successives, se transforme en 239Pu. Une partie de 239Pu fissionne, une autre forme par capture neutronique du 240Pu puis du 241Pu, etc. 26

Le plutonium, découver te et propriétés

Bertrand Goldschmidt Né à Paris le 2 novembre 1912, Bertrand Goldschmidt est mort le 11 juin 2002 également à Paris. Après son diplôme de l’École de physique et chimie de Paris, il est recruté à l’Institut du radium en 1933 comme préparateur de Marie Curie. Elle prévoit de le garder un an puis l’envoyer à l’étranger, mais sa mort et la situation politique internationale en décideront autrement, en 1940. Durant la seconde guerre mondiale, révoqué de son poste d’enseignant en application du statut des juifs, il part pour New York en mai 1941. Enrico Fermi, lui aussi exilé pour les mêmes raisons politiques lui propose de le rejoindre à l’université de Columbia, mais le gouvernement américain refuse la présence de Français dans le projet Manhattan. Il rejoindra néanmoins l’équipe de Chicago en juillet 1942 dont il sera le seul Français. Dans son journal, Glenn T. Seaborg n’écrit sur lui que des phrases amicales et flatteuses. Il travaille ensuite sur le programme anglo-canadien (groupe de Montréal) au Canada où il développe le procédé d’extraction par solvant pour traiter les combustibles usés, procédé toujours d’actualité. Il y rencontre brièvement le général de Gaulle pour lui expliquer l’enjeu des recherches outre-Atlantique ; Merci, monsieur le professeur, j’ai très bien compris de quoi il s’agit. Le général de Gaulle créera par ordonnance le CEA en octobre 1945.

Figure 2.2. Bertrand Goldschmidt (©CEA). Bertrand Goldschmidt reviendra en France en 1946, chargé de la chimie de l’uranium et éventuellement de celle du plutonium, avec le titre de chef de service de chimie extractive. Il participe à la création du Commissariat à l’Énergie Atomique en 1946. Le 20 novembre 1949, dans l’usine du Bouchet, son équipe isole les premiers milligrammes de plutonium français à partir des pastilles d’oxyde d’uranium irradié pendant onze mois dans la pile Zoé. En 1952, cette équipe met au point le nouveau procédé PUREX cette fois avec le tributylphosphate. Ceci débouchera sur la construction d’un pilote en 1953 à Châtillon puis sur l’usine UP1 de Marcoule en 1958. Goldschmidt devient le représentant français dans le Bureau des Gouverneurs de l’Agence internationale de l’énergie atomique de 1958 à 1980 où il occupera le très convoité poste de président du Conseil des gouverneurs.

27

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Depuis la découverte de 238Pu par Glenn T. Seaborg en 1940, 15 autres isotopes du plutonium ont été synthétisés portant à 16 le nombre d’isotopes, tous radioactifs, la plupart décroissant par émission alpha. Parmi ces 16 isotopes, deux seulement ont trouvé une application industrielle militaire ou civile, les isotopes 238 et 239. Leurs propriétés radioactives sont rapportées dans le tableau 2.1. Nous verrons dans le chapitre 9 que l’isotope 238 possède des propriétés particulières qui lui ont conféré un usage spécifique dans les générateurs thermoélectriques. Son activité massique est de 6,34.1011 Bq/g alors que celle de l’isotope 239 est de 2,30.109 Bq/g. En d’autres termes, 3,6 kg de 238Pu émettent la même quantité de rayonnements que 1 tonne de 239Pu. Le plutonium produit dans les réacteurs électronucléaires est considéré aujourd’hui comme un déchet par les pays qui ont pris l’option de ne pas traiter le combustible. À l’inverse, pour les pays comme la France qui ont fait le choix du traitement, c’est un produit valorisable porteur d’une grande énergie potentielle. Ce plutonium peut être utilisé mélangé à l’uranium 238 qui, lui aussi, peut être considéré comme un sous-produit de l’enrichissement de l’uranium naturel en 235U, pour produire un combustible mixte appelé MOX. Le 239Pu peut, dans des réacteurs à neutrons rapides, contribuer à extraire l’énergie de l’238U de l’uranium qui ne participe pas à la production d’énergie dans les réacteurs électronucléaires actuels. Fissile, il peut aussi entrer dans la fabrication d’armes nucléaires comme nous le verrons dans le chapitre 3. ■ Le plutonium parmi les actinides Les actinides ont des propriétés physiques et chimiques très riches liées au remplissage progressif de la sous-couche électronique 5f. Ces électrons, moins liés que les électrons 4f, sont sensibles à leur environnement. La série des actinides doit être divisée en deux. Dans la première sous-série, du protactinium jusqu’au plutonium, les électrons 5f sont délocalisés dans les métaux à la manière des électrons des métaux de transition d. Par contre, dans la seconde sous-série qui débute avec l’américium, les électrons 5f sont localisés, comme le sont les électrons des couches atomiques profondes, et ne participent pas à la liaison métallique à la manière des électrons 4f des lanthanides.

28

Tableau 2.1. Propriétés radioactives des isotopes du plutonium Activité spécifique (Bq/g)

29

Puissance thermique (W/g)

Émission neutronique (n/s/g)

3,5.109 ans

1,970.1013

6,347.1011

0,57

2,5.103

5,5.1015 ans

2,305.109

2.10–3

2,2.10–2

5,17 (72,7 %) 5,12 (27,1 %)

1,2.1011 ans

8,449.109

7.10–3

9,1.102

α β

4,89 (0,0020 %) 0,021 (99,99 %)

6,0.1016 ans

3,819.1012

3.10–3

4,9.10-2

373 000 ans

α

4,90 (76,5 %) 4,86 (23,5 %)

6,84.1010 ans

1,456.108

10–4

1,7.103

243

5 heures

β–

0,58 (62) 0,49 (38)

244

82 000 000 ans

α

2,5.1010 ans

6,577.105

245

11 heures

β–

246

11,2 jours

β–

Période radioactive

Mode de désintégration principal

Énergie

232

33,8 minutes

α

6,58

233

20 minutes

α

6,3

234

9 heures

α

6,19

235

26 minutes

α

5,85

236

2,85 ans

α

5,76 (69 %) 5,72 (31 %)

237

45,3 jours

α

5,2 5,65

237m

0,18 seconde

γ

238

87,7 ans

α

5,50 (71 %) 5,46 (29 %)

4,77.1010 ans

239

24 100 ans

α

5,16 (70,8 %) 5,14 (17,1 %) 5,11 (11,9 %)

240

6560 ans

α

241

14,3 ans

242

0,15 (73) 0,33 (27)

4,506.1014

Le plutonium, découver te et propriétés

Période de fission spontanée

Isotope

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Tableau 2.2. Principales caractéristiques des actinides. Z

Symbole

Nom

Rayon métallique (Å)

Rayon ionique M4+ (Å)

89

Ac

Actinium

1,088

90

Th

Thorium

1,795

0,90

91

Pa

Protactinium

1,64

0,96

92

U

Uranium

1,57

0,93

93

Np

Neptunium

1,56

0,92

94

Pu

Plutonium

1,6

0,90

95

Am

Américium

1,74

0,89

96

Cm

Curium

1,75

0,88

97

Bk

Berkélium

1,76

98

Cf

Californium

99

Es

Einsteinium

100

Fm

Fermium

101

Md

Mendélévium

102

No

Nobélium

103

Lr

Lawrencium

104

Rf

Rutherfordium

Cette compétition entre les électrons de valence 5f, 6d et 7s conditionne grandement leurs propriétés physiques et métallurgiques. ■ Les propriétés physiques du métal Le plutonium est un métal brillant, lourd, très dense, deux fois plus que le plomb, avec une apparence proche de celle de l’argent. Il possède des caractéristiques que l’on ne retrouve pratiquement jamais chez d’autres métaux. Son point de fusion est assez bas (640 °C) et sa température d’ébullition particulièrement élevée (3 327 °C). Il se corrode facilement comme l’uranium, mais beaucoup plus rapidement ; au contact de l’air, il forme une couche poudreuse d’oxyde de plutonium PuO2 vert olive. Pulvérulent il est pyrophorique et explosif. 30

Le plutonium, découver te et propriétés

Figure 2.3. Le plutonium à l’état métallique est gris argenté, les rayons X

qui accompagnent les désintégrations alpha sont peu pénétrants, on peut dès lors tenir du plutonium avec les gants de la boîte à gants.

À la pression atmosphérique, entre la température ambiante et sa température de fusion à 640 °C, le plutonium métallique peut exister sous six formes cristallines allotropiques différentes. Le passage de l’une à l’autre est très sensible au traitement et à la présence d’impureté. À la température ambiante il est sous la forme allotropique α dont la masse volumique est de 19,2 g/cm3. L’allotropie L’allotropie (du grec allos autre et tropos manière) est la faculté de certains corps simples d’exister sous plusieurs formes cristallines ou moléculaires différentes. Le concept d’allotropie se réfère uniquement aux différentes formes d’un élément au sein de la même phase ou état de la matière solide.

a a

a

Un cristal est dit cubique à faces centrées (CFC) lorsque les nœuds de son réseau sont situés aux 8 sommets d’un cube et au centre de chacune des faces de ce cube. C’est la forme qui permet la métallurgie du plutonium à température ambiante. C’est également la forme cristalline de l’oxyde PuO2.

Les domaines de stabilité des différentes formes allotropiques du plutonium et la masse volumique du métal sous ces différentes formes sont présentés dans le tableau 2.3. 31

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Tableau 2.3. Domaines de stabilité des différentes formes allotropiques

du plutonium. Phase

Structure cristalline

Domaine de stabilité

Densitéa (kg.m–3)

α

Monoclinique simple

Stable en dessous de 122 °C

19,9.103

β

Monoclinique centré

122-207 °C

17,7.103

γ

Orthorhombique à face centrée

207-315 °C

17,1.103

δ

Cubique face centrée

315-457 °C

15,9.103

δ’

Tétragonal centré

457-479 °C

16,0.103

ε

Cubique centré

479-640 °C

16,5.103

a : densité théorique

Un monocristal de la phase α du plutonium, monoclinique, se dilate suivant un de ses axes huit fois plus que le fer. L'augmentation de volume constatée entre la phase α dense et la phase δ, la moins dense, est de 25 %. Si on continue de chauffer cette phase, elle se contracte et cette contraction devient importante lors du passage à la phase δ'. 8

δ

δ’ ε

Allongement relatif 10-2

6 γ

liquide

β

4

2

α 0 0

100

200

300 400 Température °C

500

600

700

Figure 2.4. Dilatation des formes allotropiques du plutonium en fonction

de la température (d’après Michel Beauvy, École du plutonium).

Les deux formes, δ et δ', se contractent donc lors de l'élévation de température alors que les autres formes se dilatent. Le plutonium sous ces formes, tout comme l'eau et la fonte, a un comportement très surprenant. 32

Le plutonium, découver te et propriétés

Lors de sa solidification, le solide est moins dense que le liquide. Le métal flotte comme les glaçons dans un verre. Ces caractéristiques des différentes formes allotropiques ont particulièrement compliqué sa mise en œuvre pour les applications militaires. Très tôt, il fallut penser à utiliser non pas le métal pur mais un alliage avec un métal permettant de le stabiliser dans sa forme δ (masse volumique 15,9 g/cm3) dans une gamme de température allant de la température ambiante à la température de fusion. Ces métaux, appelés deltagènes, permettent la métallurgie du plutonium à température ambiante. Le gallium est le métal de prédilection (voir chapitre 3), mais l’aluminium, l’américium et le cérium sont aussi deltagènes. Quelques pourcents de gallium (de 0,5 à 2 %) suffisent à obtenir une phase cristalline stable de la température ambiante à environ 550 °C. Ce sera longtemps un secret particulièrement bien gardé. Aujourd’hui encore le pourcentage adopté pour la confection des armes ne figure pas dans la littérature ouverte. Le métal est obtenu après fluoration de l’oxyde, puis réduction du fluorure par du calcium. ■ Les degrés d’oxydation Dans les nombreux composés solides, le degré d’oxydation peut être compris entre +2 et +7. Cela entraîne une grande diversité de composition, de structure et de couleurs (tableau 2.4). Tableau 2.4. Degré d’oxydation des composés solides. Degré d’oxydation

U

Np

+2

Pu

Am

?

noir

Cm

+3

violet

bleu

violet

rouge

blanc

+4

vert marron

vert marron

jaune marron

marron foncé

noir

+5

noir

violet foncé

vert marron

+6

orange

orange

vert foncé

vert foncé

noir

+7

Le plutonium étant en position charnière entre les deux sous-séries des actinides, il n’est pas surprenant qu’il soit le plus anormal des actinides.

33

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

■ Les composés du plutonium Depuis sa découverte, le plutonium a fait l’objet d’une quantité considérable d’études de ses propriétés physico-chimiques. Il peut exister sous les degrés d’oxydation allant de III à VI dans des conditions que nous qualifierons de classiques, mais il a été également identifié la valence VII dans les milieux très basiques et très récemment une équipe russe a montré sous certaines conditions une possible valence VIII sous forme de PuO4 très volatil. Ces multiples degrés d’oxydation lui confèrent une chimie particulièrement complexe. Les composés solides Parmi les nombreuses formes d’oxydes, l’oxyde de plutonium PuO2 a une importance considérable car il existe de la température ambiante à des températures supérieures à 2 000 °C. Avec sa structure cristalline cubique à face centrée, il peut former avec UO2 des solutions solides (U, Pu)O2. Cet oxyde particulièrement inerte est le produit le plus important de l’industrie du combustible et de son traitement car il est difficile à dissoudre. C’est la forme d’entreposage du plutonium d’autant plus qu’il est relativement résistant à son auto-irradiation par l’émission de particules alpha. Il existe d’autres composés solides du plutonium tels les fluorures PuF3 et PuF4 ; PuF6 est un composé gazeux. Les nitrates, sulfates, phosphates et oxalates sont particulièrement importants pour la préparation du plutonium métal. D’autres composés, tels les carbures et les nitrures prennent aujourd’hui de l’importance avec l’essor des recherches sur les réacteurs de quatrième génération car ces formes chimiques seront probablement celles utilisées dans les aiguilles de combustible. La chimie en solution La chimie du plutonium en solution est particulièrement riche en raison des 5 états d’oxydation différents de Pu(III) à Pu(VII). Alors que les quatre états de valence de III à VI ont été identifiés dès la découverte du plutonium, il a fallu attendre 28 ans pour que soit identifié l’état de valence VII. Son existence nécessite une forte basicité et la présence d’oxydants. Elle n’intéressera donc pas la chimie dans le monde du vivant ou dans l’environnement. Les solutions des divers états d’oxydation des actinides sont colorées lorsque leur concentration est suffisante. Cette propriété permet leur identification par des méthodes spectrophotométriques (tableau 2.5). 34

Le plutonium, découver te et propriétés Tableau 2.5. Degré d’oxydation des composés en solution. Degré d’oxydation

U

Np

+2

Pu

Am

?

noir

Cm

+3

violet

bleu

violet

rouge

blanc

+4

vert marron

vert marron

jaune marron

marron foncé

noir

+5

noir

violet foncé

vert marron

+6

orange

orange

vert foncé

vert foncé

noir

+7

Les potentiels d’oxydoréduction correspondant à la stabilité des différents degrés d’oxydation sont assez proches, ce qui explique que l’on peut préparer des solutions aqueuses dans lesquelles on observe la coexistence simultanée des quatre états de valence du plutonium (III à VI). Seul le plutonium possède cette propriété. Les formes ioniques sous lesquelles on observe le plutonium en solution acide sont PuO22+, PuO2+, Pu4+, Pu3+. Les réactions d’oxydoréduction ne conduisant pas de modifications structurales des ions aquo Pu4+/ Pu3+ ou PuO22+/PuO2+ sont réversibles et rapides. À l’inverse, les réactions redox impliquant la création ou la rupture de liaisons métal-oxygène Pu4+/ PuO22+ sont lentes et irréversibles. L’HYDROLYSE

DU PLUTONIUM

L’hydrolyse d’un ion métallique s’observe lorsque le pH s’accroît. L’aptitude à l’hydrolyse des ions plutonium décroît dans l’ordre : Pu(IV) > Pu(VI) > Pu(III) > Pu(V). L’hydrolyse joue un rôle majeur dans la chimie du plutonium en solution. Le plutonium tétravalent existe en solution acide sous la forme Pu4+. Il s’hydrolyse très rapidement et, lorsqu’il est concentré, conduit rapidement, dès que le pH atteint 1,5, à la formation d’une chaîne polymérique reliant le Pu4+ à des groupes OH atteignant très rapidement 106 atomes de plutonium. De la taille de colloïdes, ils précipitent et sont très difficiles à détruire. Il faut de l’acide nitrique fortement concentré (5 M) pour dépolymériser ces colloïdes. Ils ont une forte tendance à s’adsorber sur les surfaces métalliques ou de verre. S’ils se forment massivement dans les canalisations des usines, ils peuvent conduire à un accident de criticité redouté. 35

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Figure 2.5. Chaîne polymérique hydroxylée conduisant à la formation

de colloïdes.

Il a fallu attendre près de trente ans après les études de Glenn T. Seaborg pour que soient déterminées les quatre constantes d’hydrolyse du Pu(IV) et leur domaine d’existence (figure 2.5).

Figure 2.6. Les domaines d’existence des espèces hydrolysées de Pu(IV)

en fonction du pH.

Nous avons pu le faire en utilisant de faibles concentrations de 238Pu. Ce travail que nous avons réalisé est devenu possible à la lecture du diagramme (figure 2.7) proposé par Robert Guillaumont qui montre clairement que les réactions de dismutation, qui conduisent à la transformation de Pu(IV) en Pu(III) et Pu(VI) et de polymérisation sont de plus en plus lentes lorsque la concentration diminue, voire plus observables. Ce diagramme montre également que si le plutonium à très faible concentration se trouve en présence de complexants organiques, comme c’est le cas dans les liquides biologiques, la réaction dominante ne sera plus l’hydrolyse mais la complexation avec ces molécules. C’est ce que l’on observe lorsque le plutonium pénètre dans le sang à des concentrations très faibles lors des contaminations sur les lieux de travail. En effet, si l’on respecte les conditions réglementaires encadrant la protection des travailleurs, la concentration maximale en plutonium ne dépassera pas, dans 36

Le plutonium, découver te et propriétés

le sang, 10–10 à 10–15 M. Il se trouvera alors en présence d’ion citrates, dont la concentration est de l’ordre de 10–4 M. La probabilité qu’un ion plutonium rencontre un autre ion plutonium, condition nécessaire pour que les réactions de polymérisation et de dismutation aient lieu, est très inférieure à la probabilité que l’ion plutonium rencontre, bien avant, un ion citrate. C’est donc une chimie différente, dominée par la très faible concentration en plutonium, que l’on rencontrera dans l’organisme mais aussi dans l’environnement.

log [H+] +1 0 –1

COMPLEXES HYDROXO COMPLEXES CATIONIQUES HYDROLYSE

DISMUTATION COMPLEXES ANIONIQUES

log CHpL POLYMÉRISATION

Pu 4+

log CM Figure 2.7. Lorsque la concentration en Pu4+ diminue fortement,

les réactions de dismutation et de polymérisation sont ralenties, voire annihilées, surtout en présence de complexants biologiques (d’après R. Guillaumont). LA

COMPLEXATION DU PLUTONIUM

Un complexe métallique est constitué d’un métal auquel sont liés des atomes, des ions ou des molécules appelés ligands ou coordinats. L’élément peut être entouré d’un nombre important de ligands ; leur nombre est appelé nombre de coordination. Si les ligands sont nombreux, ils peuvent totalement saturer l’espace autour du métal. On dira que la sphère de coordination de l’élément est saturée. 37

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

C’est la valence Pu(IV) qui se complexe le plus facilement. Viennent ensuite Pu(III) et Pu(VI) puis à un degré moindre Pu(V). Pu(IV) et Pu(III) possèdent 8 espaces de coordination, les ions dioxo 5 ou 6. La présence d’anions complexants à forte concentration peut prévenir la réaction de polymérisation de l’hydroxyde monomère. L’affinité des ions Pu4+ pour l’oxygène est très forte et il est difficile de les remplacer par d’autres groupements complexants. L’oxygène de l’ion nitrate (NO3–) peut également lui permettre de se substituer à une molécule d’eau. Les atomes de fluor également. On comprend dès lors que la dissolution soit des oxydes, soit des colloïdes de plutonium hydroxylés, nécessite des acides très concentrés (acide nitrique) ou des mélanges d’acides également très concentrés (acides nitrique et fluorhydrique). La stabilité des complexes du Pu(IV) varie selon l’ordre décroissant fluorure > nitrate > chlorure > perchlorate avec les cations de charge 1+ et carbonates > sulfite > oxalate > sulfate pour les ions de charge 2+. L’acide citrique est également un complexant fort de l’ion Pu4+, il peut prévenir la réaction de polymérisation de la forme hydroxylée. Il joue un rôle important dans les liquides biologiques. La molécule d’acide diéthylènetriaminopentaacétique (DTPA), qui a cinq atomes d’oxygènes donneurs d’électrons, peut former avec le Pu(IV) un complexe très stable. Nous décrirons dans le chapitre 14 son application pour traiter les personnes contaminées par le plutonium ainsi que les études faites sur les complexes que forme le plutonium avec les acides polyaminopolycarboxyliques. Dans les milieux organiques, les groupements comportant un atome de d’azote ou de soufre sont capables de se lier avec les ions Pu4+, en absence de molécules d’eau. Ils peuvent être extraits dans des solvants organiques ; c’est la base du retraitement du combustible nucléaire usé, le procédé PUREX. Le solvant du procédé PUREX est constitué d’une solution de phosphate de tributyle (TBP) dans un diluant de carbure aliphatique dont le nombre moyen d’atomes de carbone est égal à 12. L’affinité du TBP pour les ions Pu diminue selon la séquence suivante : Pu(IV) > PuVI) >> Pu(III) > Pu(V) En simplifiant on peut considérer que seul Pu(IV) et Pu(VI) sont susceptibles d’être extraits sous forme de nitrates par le solvant du procédé PUREX selon la réaction : Pu4+ + 4 NO3– + 2 TBP ↔ Pu(NO3)4(TBP)2 38

Le plutonium, découver te et propriétés

Le contrôle de la concentration des ions nitrates permet de faire évoluer cette réaction d’un côté ou de l’autre. Aux fortes concentrations en ions NO3–, le plutonium sera complexé et passera dans la phase organique ; à des concentrations moins élevées, il repassera en phase aqueuse. On peut ainsi réaliser des cycles d’extraction. Le Pu(III) ne présente que peu d’affinités pour le TBP. C’est pourquoi, lors du procédé de séparation du plutonium de l’uranium dans le procédé PUREX, on fait passer le mélange U(VI)-Pu(IV) d’abord dans la phase organique puis à l’aide d’un agent réducteur spécifique du plutonium, celui-ci est alors réduit en Pu(III) qui reflue dans la phase aqueuse. La séparation des phases organiques et aqueuses permet alors de séparer le plutonium de l’uranium. Ce procédé est né dès le début de la chimie du plutonium lors du projet Manhattan. ■ Les interactions avec les protéines

et d’autres substances d’intérêt biologique Il est évident, compte tenu des réactions d’hydrolyse, que le plutonium tétravalent ne peut exister aux pH physiologiques. Si le plutonium sous forme ionique entre dans un organisme, trois types de réactions pourront avoir lieu : – l’hydrolyse conduisant à la formation de colloïdes ; – la complexation par des protéines ; − la complexation par des petites molécules, telles les ions citrates. La première réaction peut avoir lieu si le plutonium entre massivement dans l’organisme, le muscle par exemple lors d’une blessure. Si le plutonium entre dans l’organisme soit par inhalation, soit par ingestion, ce seront les deux autres types de réactions qui se produiront. Dans le sang, la transferrine est une glycoprotéine qui véhicule le fer. Elle se lie également avec le Pu(IV) mais les complexes formés sont moins stables que ceux qu’elle forme avec le fer. Seul parmi les actinides, le protactinium, Pa(V), forme des complexes plus stables que celui formé avec le plutonium. Le plutonium peut également se complexer avec l’albumine, mais le complexe est moins stable que celui avec la transferrine. Le plutonium se complexe également avec une autre protéine, la ferritine, au niveau du foie. 39

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Enfin, une fraction du plutonium véhiculé dans le sang l’est sous forme de complexe citrique ; cette forme sera filtrée au niveau rénal et éliminée par la voie urinaire. Le plutonium se complexe également avec les protéines de l’os, collagène et protéoglycannes.

40

3 Nagasaki, le péché originel

Moins de quatre ans après sa découverte, le plutonium était le composant de la bombe qui détruisit Nagasaki le 9 août 1945, trois jours seulement après le bombardement d’Hiroshima. ■ L’Europe cherchait la bombe Enrico Fermi fut le premier avec son groupe à utiliser les neutrons pour étudier les noyaux. À Rome, il avait remarqué que l’uranium bombardé avec des neutrons émet des rayonnements bêta d’une période radioactive de 13 minutes sans pour autant découvrir le neptunium. En 1938 il passe à côté de la fission, il parle d’atomes nouveaux sans les identifier. Que se serait-il passé si en 1934, il avait découvert la fission ? En décembre 1938, à Berlin, Otto Hahn, Lise Meitner et Fritz Strassmann montreront que l’uranium a fissionné. Lise Meitner fuira très vite l’Allemagne nazie. Sa découverte fut regardée avec attention dans le monde entier. À Paris, Frédéric Joliot, Hans Halban qui venait de le rejoindre et Lev Kowarski se ruent sur ces résultats et accélèrent leurs recherches. Ils publient leurs premiers résultats en avril 1939 dans la revue britannique Nature. Dès les 1, 2 et 4 mai 1939, trois brevets sont déposés au nom du CNRS, signés de Hans Halban, Frédéric Joliot, Lew Kowarski et Francis Perrin. Ces brevets sont respectivement intitulés « Dispositif de production d’énergie », 41

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« Procédé de stabilisation d’un dispositif producteur d’énergie » et « Perfectionnement aux charges explosives ». Si les deux premiers concernent la production d’énergie dans les réacteurs, le troisième propose les principes de l’invention qui sera mise au point quatre ans plus tard à Los Alamos. Pour réaliser la masse critique, les auteurs proposent de « laisser la masse explosive divisée en deux moitiés plus ou moins écartées, de manière que l’explosion, commençant dans les parties centrales de ces deux moitiés, provoque un certain remplissage du vide qui les sépare, ces moitiés pouvant être de plus rapprochées ou non au moment de l’explosion ». Bien entendu, les auteurs de ce brevet ne pensaient pas, en 1939, à l’utilisation de plutonium. Ce brevet concernant le principe de l’explosif nucléaire fut déclaré secret en France. Associés à un industriel, l’Union minière du Haut Katanga, qui fournit l’uranium, ses auteurs proposent de préparer une explosion atomique expérimentale au Sahara. En mars 1940 à Paris, Frédéric Joliot, Hans Halban et Lew Kowarski sont convaincus qu’ils détiennent les clefs d’une réaction en chaîne divergente avec de l’uranium sous réserve d’une géométrie particulière et d’une taille minimale critique. Dans cette compétition internationale, ils ont une courte longueur d’avance, une quinzaine de jours, et sont soutenus par le ministre de la Guerre qui redoute lui aussi une avancée déterminante de la recherche allemande. Nos chercheurs se procurent de l’eau lourde, le meilleur modérateur des neutrons produits lors de la fission, les Américains choisiront plus tard le graphite, mais la guerre arrive et la France sera occupée. À l’Université de Birmingham, des physiciens expatriés d’Allemagne et d’Autriche, Otto Frisch et Rudolf Peierls, préparent en février 1940 une analyse théorique de la fission explosive d’235U. Leur rapport donna la première estimation de la masse critique (« a pound or two »). Ce rapport réussit à convaincre les autorités britanniques. Elles créèrent un comité le 10 avril 1940 (MAUD Committee) qui décida que l’enrichissement de l’uranium était nécessaire. La voie de la diffusion gazeuse fut choisie, la voie du plutonium n’était pas encore connue. En décembre 1940, James Chadwick écrivit que « l’heure de réaliser une bombe nucléaire n’était plus seulement possible mais inévitable ». Le 15 juillet 1941, ce comité décrivit avec plus de précision la quantité d’235U nécessaire, 12 kg, correspondant à 1 800 tonnes d’uranium naturel, et fixa un coût, 5 millions de livres. Un second rapport envisagea plus tard l’hypothèse plutonium et souhaita que les travaux continuent en Angleterre en collaboration avec les Américains. Le Comité recommanda que Hans Alban et Lew Kowarski, les collaborateurs de Frédéric Joliot, partent pour les États-Unis pour développer la filière « eau lourde ». 42

Nagasaki, le péché originel

Les Anglais en guerre ressentaient l’urgence de fabriquer la bombe, mais n’avaient ni l’argent ni les hommes. Les États-Unis n’étaient pas en guerre mais avaient l’argent et rassemblaient les hommes qui pour beaucoup fuyaient le fascisme. La suite se fera donc aux États-Unis où Enrico Fermi se réfugie. Sa pile divergera le 2 décembre 1942 à Chicago, puis ce sera le projet Manhattan. L’Europe ne pensait qu’uranium, Niels Bohr et John A. Wheeler montrèrent que seul l’isotope 235U était fissile et qu’il fallait l’enrichir. Pendant ce temps, une autre voie s’ouvrait avec la découverte des transuraniens et du plutonium à l’université de Berkeley. Côté soviétique, Joseph Staline ayant une copie du rapport MAUD nommera Igor Kurchatov directeur d’un programme militaire naissant mais encore bien timide en 1943. ■ Les États-Unis, sur la voie du projet Manhattan L’histoire de la bombe est complexe, car tous les scientifiques y pensaient. Par exemple Leo Szilard et Albert Einstein rédigèrent ensemble une lettre envoyée le 11 octobre 1939 au président Franklin D. Roosevelt pour l’alerter sur la possibilité d’armes nucléaires. Une première réunion de l’Advisory Committee on Uranium (the Briggs Uranium Committee) se réunira à Washington 10 jours après. Ce projet ne souleva pas beaucoup l’intérêt des politiques américains ; ils n’étaient pas en guerre. Sous la pression des chercheurs britanniques qui demandaient l’aide des États-Unis, relayés à Berkeley par le prestigieux Ernest Lawrence, l’intérêt porté à cette arme reprit aux États-Unis. Les autorités américaines demandèrent alors un premier rapport au non moins prestigieux Arthur Compton de l’Académie des sciences des États-Unis. Publié le 17 mai 1941, ce rapport ne parlait pas encore avec précision de la conception et la réalisation d’une arme atomique. Il faudra Pearl Harbor pour déclencher le mécanisme. En 1941, année de la découverte du plutonium, la guerre faisait rage en Europe, l’Allemagne nazie et ses alliés occupaient toute l’Europe. Les troupes allemandes encerclaient presque Leningrad et se trouvaient devant Moscou. En Extrême-Orient, les Japonais, alliés des nazis, avaient lancé une attaque surprise le 7 décembre 1941 sur la base américaine de Pearl Harbor dans le Pacifique. Les troupes japonaises occupaient une partie de la Chine. Le 8 décembre 1941, les États-Unis entraient en guerre contre le Japon, l’Allemagne et l’Italie. 43

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Le 16 décembre 1941, le président des États-Unis Franklin D. Roosevelt, alerté par une lettre rédigée par Leo Szilard, Eugène Wigner et Edward Teller qu’ils font signer par Albert Einstein, réunit un groupe de travail comprenant le vice-président Henry A. Wallace, le secrétaire d’État à la guerre Henry L. Stimson, le chef d’état-major le général George C. Marshall et deux scientifiques chargés des recherches scientifiques, Vannevar Bush et James B. Conant. Lors de cette réunion, les scientifiques proposèrent que la recherche sur l’uranium jusqu’alors partagée entre applications civiles et militaires soit entièrement consacrée aux applications militaires. Le président accepta et signa le 19 janvier 1942 la note autorisant le démarrage du programme, qui deviendra ensuite le projet Manhattan. Le 14 avril 1942, Arthur C. Wahl a terminé à Berkeley la séparation d’environ 5 μg de plutonium. Ces premiers milligrammes venaient de deux cyclotrons, celui de Berkeley, qui permis sa découverte et un second à Saint Louis dans lequel on bombardait l’uranium par des deutons. Le rendement est environ 10 fois meilleur à Berkeley qu’à Saint Louis. En 1 an et demi ces deux cyclotrons produisirent 2 mg de 239Pu, bien peu pour construire une arme. Sur ce premier succès, le 19 avril 1942, jour de son trentième anniversaire, Glenn T. Seaborg quitte Berkeley pour Chicago accompagné de son collègue Isidore Perlman, un voyage de deux jours à l’époque… Enrico Fermi et Leo Szilard font, eux, le chemin New York-Chicago. Tous travailleront sous les ordres de Arthur H. Compton. ■ Le plutonium vu pour la première fois

par un œil humain Il fallait débuter par quelques microgrammes et le 20 août 1942, Glenn T. Seaborg écrit : « Peut-être qu’aujourd’hui fut le jour le plus passionnant et le plus plaisant que j’ai éprouvé depuis ma venue dans le MetLab, nos microchimistes isolèrent l’élément 94 pur pour la première fois, un microgramme ». Précipité sous forme de fluorure, on le regarda au microscope, on le voyait aussi à l’œil nu, il ne différait pas visiblement des fluorures de terres rares. Avec une période évaluée à 30 000 ans et le contenu d’activité alpha restant dans le surnageant après la précipitation finale, Glenn T. Seaborg estima sa solubilité à environ 10 mg par litre d’acide fluorhydrique 6M. Ce fut jour de fête au labo et l’assurance que la production de plutonium était possible. Le 10 septembre, on pesa pour la première fois 2,77 μg d’oxyde de plutonium puis 20 μg d’hydroxyde le 44

Nagasaki, le péché originel

21 septembre. La joie était cependant gâchée par la nouvelle des succès des nazis à Stalingrad. Nommé à la tête du laboratoire de métallurgie Glenn T. Seaborg eut du mal à recruter une équipe car il ne pouvait parler à l’extérieur de plutonium ni même de son numéro atomique 94, ces deux informations étant secrètes. Ils adoptèrent alors un code : le plutonium serait appelé 49 et l’uranium, 25. L’objectif était de séparer le plutonium de la cible de production (de l’uranium métal et de l’oxyde) et le procédé devait pouvoir être utilisé à grande échelle pour pouvoir produire de grandes quantités de plutonium. L’objectif fixé aux hommes de Glenn Seaborg était simple : on leur demandait ni plus ni moins, d’inventer la chimie des traces à l’échelle industrielle. En décembre 1943, on extraira à Clinton, 1,2 g de 239Pu de 5 tonnes d’uranium métal, en juillet 1944 à Hanford ce sera entre 5 g et 50 g de 239Pu par tonne d’uranium. Rappelons que l’uranium irradié contient une grande quantité de produits de fission très irradiants, il fallait donc que ce procédé puisse se commander à distance, une mission quasi impossible. ■ Le projet Manhattan Il fallait changer d’échelle, passer du laboratoire à l’industrie, associer des militaires aux civils. On étudia cinq voies pour réaliser une bombe atomique, toutes simultanément. La crainte était de voir les Allemands y parvenir les premiers. Le 18 juin 1942, le président Franklin Roosevelt chargea un colonel du génie de former une nouvelle organisation pour développer à des fins militaires l’énergie atomique. Pour éviter d’attirer l’attention, on lui trouva un nom banal, le projet Manhattan, puisque les bureaux de cette équipe se trouvaient dans le cœur de New York, à Manhattan. Le 17 septembre 1942, le colonel Leslie Groves en fut nommé responsable avec les pleins pouvoirs. Sa nomination officielle survint avec le garde de général le 23 septembre 1942. Deux voies étaient ouvertes pour la fabrication de l’arme, celle de l’uranium enrichi, l’autre du plutonium, mais dans les deux cas il fallait produire plusieurs kilogrammes de chaque élément. Un rapport d’environ 150 pages fit le point le jour de Thanksgiving, le 26 novembre 1942. Dans son introduction, Arthur H. Compton en fit un résumé bref mais précis : « La production de l’alliage “49” de qualité et de quantité militaire, avec le procédé maintenant à notre disposition, 45

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est probablement faisable (les chances sont meilleures que jamais). Comme produit, cet alliage peut être utilisé pour faire avec succès de super bombes (probabilité 90 pour cent). Le calendrier, en supposant un appui total et continu est : un premier demi-kilogramme de “49” brut en 1943, la première bombe en 1944, et la cadence de production d’une bombe par mois atteinte en 1945 ». Il ne reste plus qu’à faire.

Figure 3.1. Le général Groves et Robert Oppenheimer.

Le laboratoire de Chicago reçut l’ordre de réaliser une réaction en chaîne divergente, c’est-à-dire de construire une première pile atomique puis de montrer comment on pourrait séparer chimiquement le plutonium et le produire à grande échelle. Dans la pile de Chicago, le plutonium était formé par absorption d’un neutron par 238U formant ainsi l’isotope 239Np qui se transforme avec une période radioactive de 2,4 jours en 239Pu. Les scientifiques pensaient pouvoir mener à bien cette opération, mais avant même que la première divergence n’ait lieu, le général Leslie Groves en décida autrement et confia cette tâche à la société Du Pont de Nemours. Les scientifiques grognaient, Du Pont de Nemours hésita puis accepta ; entre temps Enrico Fermi avait réussi, le 2 décembre 1942, à faire diverger sa pile sous les gradins du stade de Chicago. Il fallait faire une étude de faisabilité industrielle. On construisit alors une seconde pile expérimentale un peu plus grande dans une petite ville 46

Nagasaki, le péché originel

du Tennessee, Clinton ; le site prit ensuite le nom d’Oak Ridge. À Los Alamos, les premiers grammes de plutonium arrivèrent durant l’été 1944. Il fallait également un autre site, quasi désertique mais avec beaucoup d’eau, pour les grandes piles de production de plutonium et les installations de séparation chimique. Le site de Hanford dans l’État de Washington fut choisi en 1942. Il y fut construit des réacteurs plutonigènes puis les installations pour séparer le plutonium du combustible usé. Sans autre expérience que le réacteur de recherche de Chicago construit sous les gradins du stade de l’université, trois réacteurs devinrent opérationnels au début de l’année 1944. Six autres suivirent de 1949 à 1963. Pour des raisons de sécurité, probablement excessives, on les éloigna l’un de l’autre de près de neuf kilomètres. Cinq usines de séparation furent également construites, la première commença à retraiter du combustible en 1944. Les réacteurs utilisaient de l’uranium naturel, leurs neutrons ralentis par du graphite et réfrigérés par l’eau de la Columbia River qui parcourt le site sur une distance de 80 km. Le plutonium produit servit à construire environ 60 000 armes nucléaires. La plupart des réacteurs furent fermés entre 1964 et 1971, le dernier en janvier 1987. Le premier réacteur, le réacteur B, construit entre 1943 et 1944, fait aujourd’hui partie du patrimoine historique des ÉtatsUnis et peut être visité par le public. Très contaminé, le site a commencé d’être nettoyé en 1989 ; en 2008 sa décontamination en était à moins de la moitié. Le site, grand comme le département de l’Essone, est situé entre la chaîne des Cascades où culmine le mont Rainier à 4 392 m et le très célèbre Mont Saint Hélène (2 549 m) et les montagnes Rocheuses ; le site est semi-désertique bien que situé dans l’État le plus pluvieux des États-Unis. Les premiers lingots d’uranium furent chargés dans la première pile (100B) de Hanford le 13 septembre 1944 ; le 27 septembre Enrico Fermi procéda à la montée en puissance. Ce fut assez chaotique car un poison, le 135Xe, bloqua plusieurs fois l’opération. Fallait-il modifier les réacteurs de Hanford pour produire du plutonium en grandes quantités ? Le second réacteur fut chargé le 5 décembre 1944. La première séparation industrielle de plutonium provenant des réacteurs commença à Hanford le 26 décembre 1944. Les piles étaient constituées de barreaux d’uranium insérés dans un ralentisseur de graphite. L’uranium était entouré d’une gaine qu’il fut difficile à élaborer. Retirés du réacteur, les barreaux devaient refroidir quelque temps après leur déchargement avant retraitement, ils étaient ensuite acheminés vers une usine de séparation. Le procédé comportait des phases 47

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successives : dissolution, précipitation, oxydation, réduction, tout ceci à distance. Très vite, on pensa à créer une section de radioprotection et de contrôle sanitaire. Les premières règles de sécurité alors élaborées seront la base des recommandations que proposera la Commission Internationale de Protection Radiologique (CIPR) lorsqu’elle prendra un nouveau visage, après la fin des hostilités. Jusqu’à 45 000 personnes travaillèrent à Hanford, il fallut tout créer, aménager les transports, la vie était sinistre. C’est sur ce site que fut fabriqué le plutonium qui servit à l’essai à Alamogordo dans le NouveauMexique puis de la bombe de Nagasaki. ■ Reste à faire la bombe Le plutonium était isolé, fabriqué à grande échelle. Restait à faire la bombe. Contrairement à la bombe à uranium, le principe d’une « charge creuse » qui consiste à insérer par projection un bloc cylindrique de matière fissile sous-critique à l’intérieur d’un autre bloc creux de la même matière fissile, également sous-critique, s’avéra difficilement réalisable avec du plutonium. Il fallut construire une bombe à implosion, c’est-à-dire une bombe où de puissants explosifs classiques compriment une quantité suffisante de plutonium jusqu’à ce que ce dernier atteigne la masse critique et explose. Tout le monde n’étant pas convaincu de la faisabilité, il fut décidé d’un essai le 16 juillet 1945 à Alamogordo dans l’État du Nouveau Mexique à environ 50 km de la ville de Santa Fe. Le plutonium n’était pas un métal classique, il présentait des propriétés physiques, mécaniques très inhabituelles (voir chapitre 2). Le volume de la phase δ, celle qui intéressait les métallurgistes, décroît quand la température augmente : « extraordinaire », « stupéfiant », « déroutant », « unique », sont des qualificatifs de l'époque. Un simple ajout d'aluminium, de gallium ou d'indium suffit à stabiliser la structure cubique à face centrée de la phase δ à température ambiante. L'utilisation de gallium fut pendant longtemps le secret le mieux gardé du monde. Je peux témoigner que prononcer le mot « gallium » était encore en 1968 en France, une rupture du secret militaire. On dit que les Français percèrent ce secret par une biographie exhaustive. Le gallium n'était jamais cité, il y avait donc « anguille sous roche » ; ce fut lui qui fut utilisé pour stabiliser le plutonium et ainsi pouvoir façonner l'engin. Le pourcentage de gallium ajouté au 48

Nagasaki, le péché originel

plutonium reste toujours un secret bien gardé. Il faut lire les documents concernant le démantèlement des armes (voir chapitre 8) pour apprendre que sa teneur est moins de 5 % pour les Russes et de l'ordre du pourcent pour les Américains, il varie selon d’autres sources de 0,5 à 2 %. Il fallait calculer la masse critique. Une masse de matériel fissible est qualifiée de critique quand elle devient capable d'entretenir une réaction en chaîne, compte tenu de sa taille, de sa forme, de la pureté et de la composition isotopique du matériau. Une mesure numérique du caractère critique est le coefficient multiplicateur effectif de neutron Keff. Il est défini comme le rapport N/N’ de deux nombres de neutrons ayant un spectre de fission où N’ est le nombre de neutrons restant après disparition par absorption par d’autres atomes sans produire de fission ou parce qu’ils s’échappent (fuite) et N le nombre de neutrons. Quand k = 1, la masse est dite critique, quand k < 1, la production est inférieure à l’absorption, la masse est sub-critique, et pour k > 1, la production est supérieure à l’absorption, la masse est dite sur-critique. La masse critique dépend fortement de la densité du métal. En le comprimant fortement, on réduit la masse critique ; ce sera le principe de la bombe à plutonium. Il fallut aussi résoudre les problèmes d’impuretés qui pouvaient perturber l’explosion. Laisser trop longtemps l’uranium dans le réacteur conduisait à la production de l’isotope 240 qui, décroissant par fission spontanée, pouvait affecter fortement la capacité d’utiliser le 239Pu comme prévu. Alors que faire ? Combien de 240Pu pouvait-on tolérer ? On frôla même un début de découragement au plus haut niveau, celui de Robert Oppenheimer, mais la course désespérée avec les nazis et la confiance du général Leslie Groves remit tout le monde en place. ■ Que faire de la bombe ? L’essai d’Alamogordo fut concluant, la bombe au plutonium fonctionnait. En 1945, les quantités de plutonium produites étaient suffisantes pour faire deux bombes. Celle à uranium enrichi qui explosa sur Hiroshima le 6 août 1945 était un exemplaire unique. Le 6 juin 1945, dans son journal, Glenn T. Seaborg commente les recommandations d’un comité sur les implications sociales et politiques du projet d’arme atomique. Un tour de table est fait pour commenter trois propositions : 49

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− ne pas utiliser cette arme durant cette guerre mais annoncer après que les États-Unis la possédaient ; − dire immédiatement au monde que les États-Unis l’ont et faire une démonstration aux représentants de toutes les nations, y compris le Japon ; − faire des bombes aussi rapidement que possible et les utiliser au Japon. Le comité est favorable à la deuxième proposition, mais imaginez le ridicule si l’explosion rate. L’équipe de Glenn T. Seaborg balance entre l’option 2 et l’option 3. Certains banalisent l’arme, tous se préoccupent de la prolifération. Tous sont pessimistes car ils ne voient pas d’organisation suffisamment puissante pour contrôler efficacement la matière fissile. Malgré le pessimisme ambiant, ces hommes pensent qu’il faut essayer. Le 13 juin 1945, Glenn Seaborg écrit à Ernest Lawrence à Berkeley pour lui faire part de ses opinions et suggestions face à cette arme nouvelle. Il dit que cette opinion reflète l’opinion unanime de son équipe : − La puissance de l’énergie atomique va bientôt être connue de tous, public et scientifiques. Il propose de cacher seulement les informations concernant les procédés et les principales installations de production. − Quant à son utilisation dans la guerre actuelle, il préfère, avant usage sur le Japon, qu’une démonstration soit faite aux puissances majeures, y compris le Japon. − Pour l’après-guerre, il souhaite une organisation internationale de contrôle, pourquoi pas un « stockage » unique par une organisation internationale. Leo Szilard suggère une dénaturation par des isotopes appropriés sans que ceux-ci interfèrent pour la recherche sur le développement des piles. Cette idée fut reprise lorsqu’on évoqua plus tard la non-prolifération. − Pour le développement du programme d’après-guerre, il suggère la création avec l’aide de l’État de quatre laboratoires de recherche associés à quatre grandes universités. Ces laboratoires travailleraient sous contrat avec l’État. Le 16 juin 1945, l’équipe de Glenn Seaborg se réunit encore pour évoquer le futur. Le comité des programmes redoute une pénurie de matières fissiles face à la demande militaire. Il propose avec insistance l’étude et la construction d’un surgénérateur, seule option qui, à leurs yeux, supprimerait les limites de l’application du nucléaire à des fins pacifiques. Un rapport est proposé pour un tel développement. On pense déjà à l’aprèsguerre. 50

Nagasaki, le péché originel

La guerre en Europe se terminant, Franklin Roosevelt décida que le Japon serait la cible. Après Hiroshima, la seconde cible était Kokura et son arsenal mais une soudaine dégradation de la météo, un avion qui se perd, épargna la ville de Kokura. La ville portuaire de Nagasaki fut bombardée le 9 août 1945 avec la seconde et dernière bombe à plutonium construite par les Américains. Elle fut larguée d’un bombardier B29 piloté par le Major Charles Sweeney. La détonation eut lieu à environ 500 mètres audessus de la ville. Sa puissance, comme celle d’Alamogordo était de 21 à 23 kilotonnes, légèrement supérieure à celle d’Hiroshima.

Figure 3.2 Le nuage du bombardement de Nagasaki.

Les résidences traditionnellement en bois furent complètement rasées par le souffle jusqu’à une distance de 2 km de l’hypocentre. Au-delà les dégâts étaient importants mais réparables, si les maisons avaient résisté aux incendies qui suivirent l’explosion. 51

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Sa taille lui valut le nom de « Fat man ». Sa longueur était de 3,25 m son diamètre de 1,52 m et son poids de 4 545 kg. Elle fit environ 60 000 victimes, dont 40 000 immédiatement. Cette estimation fut ensuite revue à la hausse pour conclure que, sur 250 000 habitants, 60 à 80 000 personnes furent tuées. Dans la nuit du 9 au 10 août, l’empereur du Japon décidait de capituler. Sinon, certaines informations font état que Sapporo sur l’île d’Hokkaido aurait été la troisième cible, probablement avec une bombe à plutonium. Explosif rapide

Initiateur de neutrons

Explosif lent

Cœur de plutonium

Percuteur

Onde de choc compressant le cœur

Figure 3.3. Schéma de la bombe à plutonium.

Figure 3.4. La bombe à plutonium « Fat man » lors de son chargement.

Même si d’autres bombes, dites classiques, ont également fait un grand nombre de victimes : 80 000 à Tokyo dans la nuit du 9 au 10 mars, 135 000 à 250 000 à Dresde en Allemagne dans la nuit du 13 au 14 février 1945, le fait d’une arme unique alors inconnue a définitivement marqué les esprits, le plutonium ne pouvait pas commencer plus mal dans le 52

Nagasaki, le péché originel XXe

siècle. Fort curieusement, l’opprobre s’est concentré principalement sur le plutonium oubliant l’uranium d’Hiroshima. Il aura fallu, assez paradoxalement, l’utilisation d’uranium appauvri dans la guerre du Golfe pour que l’uranium partage cet opprobre avec le plutonium. ■ L’après-bombe Parmi les scientifiques américains qui ont participé à cet effort de guerre se développe un grand débat sur l’avenir. Un rapport officiel, intitulé « Atomic Energy for Military Purposes », rédigé par le Professeur Henry De Wolf Smyth à la demande du Major général Leslie Groves, l’homme qui a dirigé le projet Manhattan, est publié début août 1945. Le général Groves estime en effet dans son avant-propos qu’il est temps en août 1945 de raconter en partie l’histoire du projet Manhattan. Ce livre, publié aux Princeton University Press, étonnant en cette période, a suscité bien des polémiques. Il ne dit pas tout, mais expose les difficultés rencontrées et la manière de les surmonter. Il constituait un guide précieux pour tout État souhaitant se doter de l’arme nucléaire. Le général Leslie Groves limita toutefois l’exercice en rappelant qu’il ne faut pas aller trop loin dans la publication d’informations sous peine d’avoir à répondre d’espionnage devant la justice. Il y est décrit l’utilisation de l’uranium 235, du plutonium, mais aussi du thorium et du protactinium. Pour conclure, l’uranium est considéré comme le meilleur candidat car la production de plutonium n’est pas assurée. Seaborg se plaint que le rôle des chimistes dans cette affaire ne soit pas décrit de manière adéquate. Un Comité des programmes intérimaires, composé de Arthur Compton, Enrico Fermi, Ernest O. Lawrence et Robert Oppenheimer, demande un nouveau projet. Bacher écrira la partie physique, Wilson la partie métallurgie, Seaborg la chimie, Hamilton la biologie et Stone la protection. Quelques jours plus tard, le ton semble monter, le « Rapport Smyth » est de plus en plus contesté. On y lit l’expression « Atomic bomb crisis ». Le 1er septembre 1945, Glenn T. Seaborg téléphone à Ernest O. Lawrence pour lui annoncer sa décision de rejoindre Berkeley où l’on envisage de construire un bâtiment spécialisé, propriété de l’Université. Il part avec toute une équipe de chercheurs et d’étudiants. La belle unité du projet Manhattan est terminée, la guerre aussi. Le 19 septembre 1945 débute une conférence de 3 jours à l’Université de Chicago sur le contrôle de l’énergie atomique. On y réfléchit sur les 53

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conséquences de l’utilisation de cette arme. Certains estiment que 15 à 20 pays vont pouvoir la construire et que les États-Unis l’ayant utilisée les premiers peuvent maintenant être visés. On souhaite un contrôle par une organisation internationale, mais on doute. James Franck, professeur de chimie physique à l’Université de Chicago pense tout simplement qu’on pourra s’entendre avec les Russes lorsque ceux-ci auront également la bombe, mais qu’il faudra 15 ans pour vendre cette idée aux peuples russes et américains. On propose un gouvernement mondial pour imposer la paix. En mars 1946, ces mêmes scientifiques réfléchissent à une utilisation pacifique de l’énergie atomique. Ils révèlent qu’ils savent dénaturer le plutonium de sorte qu’il ne soit maintenant utilisé qu’à des fins pacifiques et non pour faire des armes. La non-prolifération était lancée, on en reparlera dans le chapitre 8. ■ Aujourd’hui dans le monde Presque tous les programmes nucléaires modernes ont emprunté rapidement la voie du plutonium et les arsenaux nucléaires modernes (pays occidentaux et Russie) sont des armes à implosion, réalisées avec du plutonium. Seule cette formule permet d’obtenir des engins de faible poids et d’encombrement limité. La Russie et les États-Unis ne font pas mystère de la présence de plutonium dans leur arsenal nucléaire. Il ne fait aucun doute que les armes russes, toutes rapatriées des républiques de l’URSS aujourd’hui indépendantes, contiennent du plutonium. Nous verrons dans le chapitre 8 les efforts mis en œuvre pour réduire les stocks de plutonium militaire. Rappelons que c’est grâce aux informations fournies par les deux espions Theodore Hall et Klaus Fuchs, que l’URSS fabriqua rapidement un modèle de bombe très proche de l’arme américaine. Appelée « Joe 1 » en l’honneur de Joseph Staline, elle explosa à Semipalatinsk (Kazakhstan) le 29 août 1949. La Chine est sur ce point la plus secrète des cinq puissances nucléaires officielles. Déjà peu diserte sur son stock de plutonium « civil », il est illusoire de chercher des informations confirmant la présence de plutonium dans ses armes. Israël n’a jamais reconnu posséder des armes nucléaires, mais les experts internationaux n’ont aucun doute sur leur existence. Actuellement ces experts estiment que ce pays est doté de 100 à 200 armes, sur la base de la capacité de production de plutonium du réacteur de Dimona. L’Inde, selon les mêmes experts internationaux, disposerait de 54

Nagasaki, le péché originel

quelques dizaines d’engins au plutonium. Le Pakistan, après avoir fabriqué ses premières armes avec de l’uranium hautement enrichi, a mis en place des installations de production de plutonium. La Corée du Nord a préféré investir prioritairement sur la filière au plutonium et dispose sans doute de quelques engins au plutonium, environ une dizaine. Elle a toutefois annoncé en juillet 2007 l’arrêt de son réacteur plutonigène de Yongbyon pour dire ensuite, début 2009, qu’elle reprenait son programme. L’Iran semble privilégier la voie de l’uranium enrichi, pour un programme militaire qu’il n’a jamais reconnu. Selon l’AIEA cet État dissimule de nombreuses activités nucléaires, telle la construction à Arak d’un réacteur de recherche idéalement configuré pour la production de plutonium de qualité nucléaire. Quant à la France, elle a débuté son aventure militaire par une bombe à implosion au plutonium qu’elle teste le 13 février 1960 à Reggane au Sahara. C’est l’essai nommé Gerboise bleue, sa puissance sera évaluée entre 40 et 80 kt. Plus de 50 % de matière fissile fissionnèrent alors que la bombe américaine d’Alamogordo n’eut qu’un rendement de 20 %. Des bombes au plutonium de même principe équiperont les premiers composants aériens (Mirage IV) de la force de dissuasion nucléaire, ainsi que la génération de missiles SSBS. Le président Jacques Chirac a annoncé le 29 janvier 1996, après une dernière campagne, l’arrêt définitif des essais nucléaires français. Plus tard, le 6 avril 1998, la France et le Royaume-Uni ont signé le traité d’interdiction complète des essais nucléaires (TICE), étant ainsi les deux premiers États possesseurs de l’arme atomique à signer ce traité. Toutefois, que ce soit le président Jacques Chirac le 19 janvier 2006, puis le président Nicolas Sarkozy le 21 mars 2008, la France reste détentrice d’armes nucléaires, selon le principe de stricte suffisance estimée par le président de la république actuel à moins de 300 têtes nucléaires. Elles équiperont, selon la présidence de la république et le chef d’étatmajor des armées, les missiles intercontinentaux M51 embarqués sur les sous-marins dès 2010, et les missiles ASMPA (Air Sol Moyenne Portée Améliorée) emportés par l’avion Rafale dès 2008. La transparence s’arrête toutefois là. Nul ne dira si ces armes sont fabriquées avec du plutonium ou de l’uranium enrichi, mais la lecture du site CEA ainsi que son dossier de presse « 50 ans du CEA Valduc » rédigé le 28 septembre 2007 tout comme le code de la défense laissent penser que le plutonium reste à ce jour un composant de certaines de nos armes nucléaires. Pour s’en convaincre définitivement l’avis n° 280 de l’Assemblée nationale enregistré le 11 octobre 2007 est révélateur car elle s’inquiète ; « la pérennité de la dissuasion dans un contexte d’interdiction des essais suppose de prendre en compte les contraintes liées au vieillissement des 55

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armes. Le plutonium se dégrade et engendre la formation de bulles d’hélium affectant la structure et le comportement du métal d’une façon telle qu’au-delà de 25 ans, la garantie de bon fonctionnement des armes devient très difficile ». Il peut toujours être objecté que cette phrase, générique, n’a aucune signification opérationnelle, mais qu’importe, on verra plus loin que la France a fait le choix clair de la non-prolifération et de la reconversion en combustible civil du plutonium militaire en excédant. Enfin, il faut noter que la France est le seul pays à avoir démantelé son centre d’essais et ses installations de production de matières fissiles.

56

4 La production de plutonium et l’inventaire international

Deux types de combustibles sont utilisés dans les réacteurs français, le combustible UOX composé de pastilles d’oxyde d’uranium, UO2, enrichi en isotope 235U et le combustible MOX composé de pastilles d’oxyde mixte d’uranium et de plutonium (U,Pu)O2 où l’uranium est de l’uranium appauvri en isotope 235U. Seul l’uranium 235 est fissile ainsi que les isotopes impairs du plutonium sous l’effet des neutrons thermiques de faible énergie. La réaction nucléaire induite par les neutrons (n) sur la matière fissile est à l’origine de produits de fission (f ). Par convention, la réaction s’écrira (n, f ) ; c’est elle qui est à la base de la production d’énergie. ■ La production de plutonium en réacteur Parallèlement à la fission, les éléments présents dans le combustible subissent des transformations nucléaires provoquées soit par capture d’un neutron, par exemple la réaction : 239Pu

+ n → 240Pu,

57

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soit par désintégration radioactive (α ou β–), par exemple les réactions : → 235U + α, → 241Am + β–.

239Pu

241Pu

La figure 4.1 décrit les transformations nucléaires susceptibles de se former dans les réacteurs. La proportion de chaque isotope en fonction du temps de séjour dans le réacteur dépend de deux facteurs. Le premier est la teneur en matière fissile du combustible, c’est l’enrichissement de départ en 235U dans les combustibles UO2 ou la teneur en plutonium des combustibles MOX lors de leur fabrication. Le second est le taux de combustion2 et le temps de séjour hors réacteur. Si l’on veut produire du plutonium de qualité militaire, 239Pu, il faut laisser peu de temps le combustible dans le réacteur ou ne recourir qu’à des faibles taux de combustion. Ceci permet d’éviter la formation d’isotopes supérieurs qui sont soit spontanément fissiles, soit non fissiles. À l’inverse et pour des raisons économiques, on cherche un taux de combustion élevé pour produire de l’électricité et un temps de séjour le plus long possible. Le plutonium ainsi produit n’est plus de qualité militaire.

Figure 4.1. Les réactions nucléaires se produisant dans le combustible.

2. Le taux de combustion du combustible nucléaire est l’énergie totale dégagée par jour par les fissions et autre réactions nucléaires (GWj/t) par unité de masse du métal lourd initial (tmli), uranium ou plutonium, introduite dans le réacteur nucléaire. Couramment utilisé pour évaluer la quantité d’énergie thermique par unité de masse de matière fissile obtenue entre le chargement et le déchargement du combustible, il s’exprime en mégawatts-jour par tonne (MWj/t). 58

La production de plutonium et l’inventaire inter national

L’essentiel du 239Pu est produit par absorption d’un neutron thermique par 238U du combustible qui devient alors du 239U. Par éjection d’un électron, il se transforme en 239Np avec une période de T1/2 = 24 min, qui lui-même se transforme en 239Pu, fissile avec une période T1/2 = 2,3 jours. Une partie de ce plutonium disparaît et produit de l’énergie par fission. Une autre partie capte un neutron et se transforme en 240Pu, absorbeur de neutron, pour devenir le 241Pu qui progressivement (T1/2 = 14,4 ans) se transforme en 241Am, émetteur gamma. Une partie du 241Pu donne naissance par capture neutronique aux isotopes supérieurs du plutonium. Par ailleurs du 238Pu se forme via les réactions successives suivantes : 235U

+ n → 236U + n → 237U + β– → 237Np + n → 238Np → 238Pu + β–

Au bout de 4 ans de séjour du combustible dans un réacteur fonctionnant avec les taux de combustion actuellement adoptés, sur les 100 atomes d’uranium initiaux, dont 96 de 238U et 4 de 235U, 3 atomes de 235U auront fissionné et 1 aura survécu. Pour les 96 atomes de 238U initiaux, 93 auront survécu au passage en réacteur, et 3 se seront transformés en plutonium. De ces 3 atomes de plutonium, deux atomes auront fissionné à leur tour et un seul aura survécu. La fission du plutonium produit finalement dans un réacteur nucléaire de 30 à 40 % de l’énergie thermique dégagée. Avec la tendance à augmenter les taux de combustion, on pourra atteindre la valeur de 50 %. En conclusion, un réacteur à eau pressurisée (REP) de 1 000 MWe chargé avec du combustible UO2 enrichi produisant 6 TWhe/an génère actuellement 21 tonnes de combustible usé qui contient 20 t d’uranium dans lequel reste 0,9 % d’235U, 200 kg de Pu, 21 kg d’actinides mineurs (10,4 kg de Np, 9,8 kg d’Am et 0,8 kg de Cm) et 760 kg de produits de fission dont 35 kg de 135Cs et 137Cs. Au niveau du parc français, cela représente une production d’environ 12 tonnes de Pu par an et 1,2 tonne d’Am. La figure 4.2. représente la composition isotopique du plutonium formé dans le combustible, au départ enrichi en 235U à 4 %, en fonction du taux de combustion. Si l’isotope 239Pu est prépondérant pour des faibles taux de combustion, sa production se stabilise pour des taux de combustion au-dessus d’environ 30 000 MWj/t ; après la part des isotopes 240, 241 et 242 devient importante. Pour un taux moyen de combustion de 30 000 MWj/t, les pourcentages sont respectivement de 56,6, 23,2, 13,9, 4,7 et 1,3 pour les isotopes 239, 240, 241, 242 et 238 et de 50,4, 24,1, 15,2, 7,1, et 2,7 pour un taux de combustion de 53 000 MWj/t. 59

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Pu kg/t

U kg/t

6 5

42 235U

35

239Pu

4

28 240Pu

3

21 241Pu

2

14

242Pu

7

1

238Pu

10 000

20 000 30 000 40 000

50 000 60 000

Taux de combustion (MWj/t)

Figure 4.2. Production d’isotopes du Pu au déchargement pour un REP

selon le taux de combustion.

Le tableau 4.1 présente la composition isotopique du plutonium en fonction du combustible et du taux de combustion. Tableau 4.1. Composition isotopique du plutonium dans le combustible usé

selon le type de combustible et le taux de combustion. Isotope

UO2

MOX

Taux de combustion

33

55

33

60

238

1,6

3,3

2,7

5,5

239

60

50

42

34

240

24

27

28

30

241+ filiation

9

10

18

19

242

5,3

9

8

12

Le bilan après cinq ans de refroidissement diffère pour les combustibles UO2 et MOX soumis à taux de combustion de 55 GWj/t. Pour UO2, 26 kg de Pu sont produit par TWhe alors qu’avec du combustible MOX on observe une consommation de 53 kg de plutonium. Ceci montre bien que le recyclage du plutonium dans du combustible mixte permet de réduire l’inventaire en plutonium. Un réacteur chargé pour 30 % de MOX présente un bilan en plutonium proche de zéro. En termes de gestion, l’utilisation du Pu produit dans du MOX permet d’économiser environ 900 t d’uranium naturel soit 15 % de la consommation, mais conduit à une augmentation d’un facteur 10 des quantités d’américium et de curium. 60

La production de plutonium et l’inventaire inter national

On verra dans le chapitre 8 que les capacités du plutonium à entrer dans la construction d’une arme atomique diminuent rapidement avec le taux de combustion. ■ L’inventaire mondial L’évaluation des quantités de plutonium produites est une question sensible. Les chiffres ont longtemps été classés secret défense pour des motifs de sécurité. La situation a maintenant changé et les inventaires officiels des stocks de plutonium à usage civil, détenus par les 9 pays [Allemagne (DE), Belgique (BE), Chine (CHN), États-Unis (USA), France (FR), Japon (JP), Royaume-Uni (UK), Russie (RU) et Suisse (CH)] possédant les plus importants stocks de plutonium au niveau mondial sont déclarés à l’AIEA. Cette déclaration a été codifiée par ces 9 pays dont la volonté de transparence a été affichée. Les déclarations portent sur le stock au 31 décembre de chaque année. Ces informations sont classées sous la rubrique INFCIRC/549 de l’AIEA (http://www.iaea.org/Publications/Documents/Infcircs). À ces informations concernant le plutonium sont ajoutées également les inventaires en uranium hautement enrichi. Le plutonium est répertorié sous plusieurs catégories selon la terminologie officielle rapportée ci-dessous. Dans la première catégorie, on retrouve le plutonium civil non irradié : 1) le plutonium séparé non irradié dans les installations d’entreposage des usines de retraitement ; 2) le plutonium séparé non irradié en cours de fabrication et celui contenu dans des produits semi-finis ou non finis non irradiés dans des usines de fabrication de combustible, ou dans d’autres installations ; 3) le plutonium contenu dans du combustible MOX non irradié ou dans d’autres produits fabriqués sur les sites des réacteurs ou sur d’autres sites ; 4) le plutonium séparé non irradié détenu dans des installations de recherche (CEA ou universités). Dans la seconde catégorie figure le plutonium contenu dans du combustible irradié dans les réacteurs civils : 1) le plutonium contenu dans du combustible irradié sur des sites de réacteurs civils ; 61

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2) le plutonium contenu dans du combustible irradié reçu dans les usines de retraitement mais pas encore retraité ; 3) le plutonium contenu dans du combustible irradié dans des installations de recherche. Dans le tableau 4.2 sont portées les valeurs les plus récentes consultables sur le site internet de l’Agence. Pour la Chine, les informations fournies ne concernent que le plutonium civil non irradié. Ne retraitant pas son combustible, la déclaration est la plus facile à actualiser, la dernière date du 3 mars 2008. Compte tenu du parc nucléaire de la Chine, elle doit être en possession d’un stock de plutonium contenu dans du combustible usé. Fort curieusement, elle ne le déclare pas. Le stock de ces 9 pays était pour le plutonium civil non irradié de 263 tonnes au 31 décembre 2001, il est de 290,9 tonnes pour ce dernier inventaire qui s’échelonne de la fin 2006 à la fin 2008. Pour la France le stock a augmenté de 80,5 tonnes fin 2001 à 82,1 tonnes fin 2007. Pour le plutonium contenu dans du combustible irradié le stock était de 834 tonnes fin 2001, il est de 1 072 tonnes sur ce dernier inventaire. Il est inexact puisque la Chine ne déclare pas le plutonium contenu dans son combustible usé qu’on estime à un peu moins de 10 tonnes. Dans les informations fournies à l’Agence, les pays mentionnent les quantités de plutonium qu’ils détiennent mais qui appartiennent à des autorités étrangères, elles représentaient 29,7 t pour la France au 31 décembre 2006. Fin 2005, les États-Unis font état de 45 t de plutonium militaire séparé, déclaré comme excédentaire par rapport aux besoins de sécurité nationale auxquelles il faut ajouter 7,5 t de plutonium contenu dans du combustible irradié, soit un excédent de 52,5 t. La majeure partie du plutonium servait auparavant à la fabrication d’armes nucléaires. Aujourd’hui, il est destiné à la fabrication de combustible MOX (34 t). L’opération est prévue à Savannah River en Caroline du sud et ne devrait concerner que la fabrication de combustible MOX servant à neutraliser le plutonium militaire. Les États-Unis ont retiré de leur liste le plutonium stocké au WIPP (Carlsbad, Nouveau-Mexique) dans une formation salifère. Cet inventaire est incomplet puisqu’il ne représente que les 9 pays volontaires qui produisent 70 à 75 % de l’électricité nucléaire. Parallèlement l’Institute for Science and International Security3 (ISIS) basé à Washington 3. L’Institute for Science and International Security (ISIS) est une organisation non gouvernementale, créée en 1993, qui s’est donné pour but d’informer le public sur la science et la politique pouvant affecter la sécurité internationale. Ses efforts se concentrent principalement sur l’arrêt de la dissémination des armes nucléaires et la réduction des arsenaux nucléaires. Ses rapports sont destinés aux gouvernements, aux experts indépendants aux scientifiques et au public. 62

La production de plutonium et l’inventaire inter national Tableau 4.2. Déclarations des quantités de plutonium exprimées en tonnes par les États les plus nucléarisés à l’AIEA au 31 décembre des années 2006 ou 2007 selon les pays. Pour la France seulement, nous avons porté les valeurs de l’année précédente. Les chiffres sont exprimés en tonnes. DE

BE

2007

2006

CHN USA 2007

2006

FR

JP

UK

RU

CH

2006

2006

2007

2006

2006

1,6

103,8

41,1

3,5

1,3

1,2

1,9

0,3

0,7

0,4

1,0

1,0

< 0,05

6,7

108

42,4

0,7

Plutonium civil non irradié Pu séparé non irradié entreposé dans les usines de retraitement Pu séparé non irradié en cours de fabrication dans des usines de fabrication de combustibles

0

0

0,3

0

0

48,6 (49,8)

< 0,05 12,7 (14,4)

Plutonium contenu dans 5,5 du combustible MOX Pu séparé non irradié détenu par ailleurs

0

0,3

0

4,6

19,6 (15,9)

0

0

40,3

1,2 (1,1)

Total 5,5

0,6

0

44,9

82,1

Plutonium contenu dans du combustible irradié dans les réacteurs civils Pu contenu dans du combustible irradié sur des sites de réacteurs civils

78,4

28

94,6

108

6

63

18

29

4

9

(99,1)

Plutonium contenu dans du combustible irradié dans des usines de retraitement

0

Plutonium contenu dans 6,6 du combustible irradié détenu ailleurs

0

Total 85

459

0

110,9 (105,9)

12

6,6

< 0,5 < 0,5

37

2

104

11

(0,5)

28

0

471

212

126

35

aux États-Unis a fait une estimation de la quantité totale de plutonium, civil et militaire fin 2003. Cette estimation est tout simplement basée sur le fonctionnement des réacteurs électrogènes dans le monde qui, tous, produisent inéluctablement du plutonium. Toutefois pour les pays qui n’entrent pas dans l’inventaire INFCIRC/549, le plutonium, environ 30 % du stock mondial, est toujours dans du combustible UO2 usé. Le Canada par exemple possédait près de 140 tonnes de plutonium, l’Ukraine, la Suède et la Corée du Sud plus de 40 tonnes chaque. L’estimation de l’ISIS était à l’époque de 1 820 à 1 835 tonnes dont 27 % était détenu par les 63

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États-Unis, 15 % par la Russie, 13 % par la France et 8 % par le Japon. Selon les mêmes sources, ce stock pourrait être de l’ordre de 2 200 tonnes en 2008. Les experts internationaux s’accordent à dire que cette estimation est assez proche de la réalité et comporte une marge d’incertitudes de quelques pourcents seulement. Nous verrons plus loin que le plutonium constitue donc un réservoir considérable de matériau fissile. Cet inventaire évolue avec la transformation du 241Pu en 241Am. Impossible à réaliser en temps réel, il est actualisé lors de la séparation du plutonium. Le « vieillissement » du plutonium a lieu aussi bien dans le combustible UOX usé non traité que dans le plutonium séparé mais aussi dans le combustible MOX. Il est évident que lorsque les opérateurs purifient le plutonium après un long moment, on peut croire que du plutonium a été perdu ou détourné, il n’en est rien. Tableau 4.3. Perte en quantité de plutonium en %, en fonction du vieillissement, selon le type de combustible et son taux de combustion. Âge

UO2

MOX

Taux de combustion

33

55

33

60

10

3,4

3,2

6,8

7,2

20

5,5

6,2

11

12

40

7,7

8,5

15

16

64

5 Comment manipuler le plutonium en toute sécurité

On ne travaille pas le plutonium sans d’immenses précautions. Les opérations mettant en œuvre du plutonium ne sont permises que dans des installations habilitées. Des autorisations accompagnent les différentes phases de vie de l’installation, de la construction à l’exploitation en passant par d’éventuelles modifications et jusqu’à l’arrêt et au démantèlement. Il appartient aux autorités nationales d’assurer le contrôle et de veiller à la sûreté de ces installations : − par la mise en œuvre, préalablement au fonctionnement, d’évaluations de la sûreté du site proposé et de la conception des installations nucléaires. Ces évaluations donnent lieu à des règles générales et à des prescriptions techniques qui doivent être suivies, pour respecter les normes nationales pour la protection des travailleurs, des membres du public et de l’environnement ; − et en menant des inspections pour vérifier la conformité de ces installations à toutes les étapes de sa vie, de la construction à son fonctionnement et jusqu’à sa mise à l’arrêt et son démantèlement. En France, c’est à l’Autorité de sûreté nucléaire (ASN) que reviennent ces tâches d’autorisation et d’inspection. La protection des personnes et des biens obéit, pour le plutonium, à des principes et des règles classiques, valables aussi bien pour le plutonium que 65

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pour d’autres éléments radioactifs. La première action est de se protéger de la contamination interne, de la contamination des installations et de l’environnement. Le principe général est l’utilisation de plusieurs barrières pour maintenir le confinement des produits. Les premières règles de protection furent érigées très vite lors de la mise en route du projet Manhattan. ■ Les premiers pas de la radioprotection,

le principe de précaution Le journal de Glenn T. Seaborg4 explique les règles de protection qui furent mises en place très tôt aux États-Unis pour manipuler en toute sécurité le plutonium. Les notes de Glenn Seaborg concernant la radioprotection montrent que les problèmes de sécurité apparaissent dans le projet Manhattan en novembre 1942. Il faudra attendre le début de 1944 lorsque le plutonium est produit à l’échelle du milligramme puis du gramme à partir du réacteur de Clinton, pour qu’on parle réellement de sécurité. On remarque la pertinence des propos et des prévisions de Glenn Seaborg et combien il a été actif pour la protection des travailleurs. Les extraits ci-dessous doivent servir de leçons d’humilité à tous les « radioprotectionnistes » tant la démarche initiale a été bonne. Et bien, feuilletons ! Les premières limites Le mardi 19 janvier 1943, un événement est reporté dans son journal, on connaît l’importance qu’il a eue : « An expert on radiation health problems has started on the metallurgical project. He is Herbert M. Parker, who got his M. Sc. from Manchester University in 1931 and worked as a physicist at the Holt Radium Institute in Manchester, England, and the Swedish Hospital in Seattle before coming to us. He has been assigned to the Health Group ». En 1944 il a proposé pour la première fois une concentration maximale admissible pour le plutonium et des unités utilisables en dosimétrie. Ainsi est né le rep (Roentgen equivalent physical) qui devint ensuite le rem5 (Roentgen equivalent man). 4. The Plutonium Story, the Journals of Professor Glenn T. Seaborg, 1939-1946. Colombus, Richland, USA : Battelle Press, 1994. 5. Aujourd’hui le rem est remplacé par le sievert : 1 rem = 0,01 Sv = 0,01 J/kg. 66

Comment manipuler le plutonium en toute sécurité

Pour la première fois dans son journal, le 5 janvier 1944, Glenn T. Glenn Seaborg demande au directeur de la division santé, le Dr Robert S. Stone, quel risque est associé au travail du plutonium. Le 10 janvier, on l’informe que la toxicologie du plutonium et sa distribution dans l’organisme sont étudiées dans la division santé par Joseph G. Joseph Hamilton. Il apprend toutefois que celui-ci ne pourra progresser dans son étude que si on lui accorde plusieurs milligrammes de plutonium plutôt que les quelques microgrammes dont il dispose alors. D’une discussion avec Arthur H. Compton il ressort que Joseph Hamilton devra attendre encore quelques mois pour disposer d’une quantité suffisante pour étudier la toxicologie « chimique » de l’élément, et peut-être plus pour connaître les dommages radiologiques causés par le rayonnement alpha. On discute le 27 janvier de l’attribution de 42 mg de plutonium pour seize projets concernant la métallurgie, la chimie, la purification et l’analyse du plutonium, mais le projet de Joseph Hamilton ne figure toujours pas dans cette liste. Le 31 janvier 1944, on rediscute l’attribution du plutonium, sans plus. Joseph Hamilton a-t-il été si convaincant, que le samedi 5 février 1944, Glenn Seaborg note que Joseph Hamilton recevra 11 mg pour les essais de métabolisme et les études de toxicité. Les études de toxicologie démarrent réellement. Mais les préoccupations de santé se font plus pressantes. Le 14 février 1944, Glenn Seaborg souhaite la tenue d’une réunion sur ce problème et demande que l’on prenne des mesures concrètes. Il s’impatiente devant l’absence de progrès dans ce secteur et l’on décide que les laboratoires seront plus spacieux, équipés de hottes et l’on installe au sol du linoléum ! La prévention par la conception d’un laboratoire protégé Sur la base de la toxicité du radium, on évoque alors, pour la première fois, une valeur de tolérance dans l’os d’environ 2 μg et Glenn Seaborg s’interroge. Il ne pense pas qu’il soit meilleur d’avoir du plutonium dans le poumon que dans l’os et déjà le chimiste conteste, il pense (« In my opinion ») que le PuIII et le PuIV ne doivent pas se comporter physiologiquement comme l’uranium mais plutôt comme le zirconium. Il écrit enfin que, pour lui, les poussières contenant du plutonium dans l’air sont probablement le risque majeur. Il demande qu’elles soient précipitées. Le samedi 26 février 1944, il revient sur ces préoccupations de protection face à l’inhalation ou l’ingestion de plutonium. Il note que le risque pour son personnel est l’accumulation graduelle de plutonium dans les laboratoires car il est inévitable, selon lui, que lors de chaque opération, 67

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de faibles quantités non détectables soient perdues. Seule une absolue propreté peut aider à résoudre le problème et il propose : − − − −

que l’on pose du linoléum sur le sol ; que l’on peigne et vernisse murs et plafonds ; que l’on enlève les aérations aux fenêtres et que celles-ci soient scellées ; que l’on crée une équipe pour nettoyer tous les couloirs, halls, bureaux, laboratoires, paillasses, hottes, etc., deux fois par jour ; − qu’aucun laboratoire n’ait plus de 4 travailleurs ; − que des efforts soient faits pour développer des méthodes de surveillance de l’air dans les laboratoires ; − que l’on cesse des pratiques dangereuses, manger par exemple, dans les laboratoires. Glenn Seaborg définit la conception d’un laboratoire plutonium le mieux protégé que l’on puisse imaginer à l’époque, on y parle masques à gaz, gants. La protection en zone chaude est en train de naître. Tout s’accélère ; le dimanche 5 mars 1944, il passe au bureau et découvre une lettre de Samuel K. Allison adressée à Robert Oppenheimer dont il est en copie. Il y est question des problèmes de toxicité du plutonium. Samuel Allison décrit un précipitateur électrostatique associé à un électromètre et pense qu’on ne pourra pas détecter moins de 10 à 50 μg de métal avec cet appareillage. Si cette valeur limite permet la surveillance de l’uranium, elle reste inadéquate pour le plutonium. La lettre ajoute : nous pensons actuellement que : (a) une quantité de 5 μg de plutonium dans le poumon est dangereuse ; (b) un homme dans un laboratoire n’ayant pas une activité forte respirera environ 10 litres d’air par minute ; (c) Il serait dangereux de travailler 48 h par semaine pendant deux ans dans une atmosphère contenant 2.10–15 g/cm3 de plutonium, soit 5.10–6 émissions alpha par seconde ; (d) un « renifleur » (whiff-meter) devrait donner une alarme en attendant les résultats des activimètres qui procèdent par accumulation (lecture toutes les heures). Le « renifleur » devrait donner une alarme lorsque la concentration en alpha considérée comme dangereuse est atteinte si l’on reste dans la pièce pendant 3 heures. Le jeudi 13 avril 1944 se tient une réunion de l’équipe de Glenn Seaborg dans son bureau pour discuter des problèmes de sécurité. Il est décidé plus particulièrement que : 68

Comment manipuler le plutonium en toute sécurité

− des gants de caoutchouc doivent être portés lorsqu’on manipule du plutonium et doivent être lavés et retirés avant de quitter la pièce ; personne n’est autorisé à porter ces gants dans la salle de comptage ; − les pièces doivent être gardées propres ; − une surveillance journalière avec « Pluto » doit être faite, un certain nombre d’instruments sont en cours de fabrication et seront disponibles pour cette tâche ; − la question est de savoir quand il faut faire une mesure de l’air et procéder à plus de prélèvements narinaires6, elle est à déterminer par les assistants en chef. Un « groupe de protection contre les radiations » est créé. Chargé des contrôles évoqués ci-dessus, il doit également juger de la pertinence du port du masque dans les pièces très contaminées. On évoque, au détour d’une phrase, la possibilité de travailler en boîtes à gants. Le point le plus important évoqué lors d’une réunion le 15 mai 1944 fut, selon le journal de Glenn T. Seaborg, le programme de protection. Arthur H. Compton fait tout d’abord un historique du développement de la division protection rappelant que de nouveaux problèmes apparaissent sans cesse. Son inquiétude majeure est comment garder une bonne protection avec le développement du projet. Puis le Dr Robert S. Stone, directeur de cette division, présente le projet protection. − La première question est de savoir si 1/10 R7 par semaine peut être accepté comme dose tolérable. Il est rappelé que cette limite ne s’appuie pas sur des connaissances solides et qu’il faut développer des études nouvelles. Néanmoins, elle est un choix parmi d’autres et devra être respectée. Tout de suite on décide de coopérer avec le National Cancer Institute. − La seconde question concerne le risque lié aux produits de fission. Là encore, de nouvelles études sont réclamées tant les connaissances sont rares. Il est demandé au Dr Joseph G. Hamilton de démarrer à Berkeley avec des quantités traces, puis au Dr Kenneth S. Cole du Metallurgical laboratory de poursuivre avec des quantités plus élevées lorsque ces quantités seront disponibles.

6. Un prélèvement narinaire consiste à frotter l’intérieur d’une narine avec un papier enroulé autour d’un bâtonnet. Ensuite, le mesurage de la radioactivité du papier déroulé indiquera aux services de protection s’il y a eu ou non contamination respiratoire. Cet indicateur n’est en aucun cas quantitatif. 7. On dirait aujourd’hui 100 mSv. 69

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− La question suivante devient évidente : l’augmentation du budget de Kenneth S. Cole pour faire face à la demande. Il propose d’étudier des traitements pour les personnes irradiées. Le traitement de l’époque était vacations, transfusions and hope. On envisage vitamines et autres traitements ! ... Les fonctions rénales et hépatiques sont privilégiées. Après discussions, on présente le programme : 1) études de toxicité, 2) problème des gaz et des poussières, 3) problème des tumeurs et fibrose, 4) études du danger des produits. − Arthur H. Compton continue en décrivant l’état d’avancement des études plutonium. Les études d’intoxication aiguë sont en bonne voie et l’on espère que ces effets seront évités. Il devient, dès lors, important de développer les études concernant la toxicité chronique. − Il est intéressant de noter que même Enrico Fermi donne son avis. Il fait un bref commentaire sur les effets comparés des particules bêta et alpha sur le poumon. Il pense qu’extrapoler pour les bêta à partir des effets connus des rayons X est sûr (safe) mais que pour les particules alpha, les effets peuvent être très différents. Il esquisse alors le raisonnement qui conduira la Commission internationale de protection radiologique à créer des facteurs de pondération pour les rayonnements WR (voir chapitre 11). Le Dr Robert S. Stone ajoute alors que, si les résultats des calculs sont vraisemblables, il est bon d’effectuer une vérification expérimentale. Charles A. Thomas, quant à lui, se demande si les études en cours sur le polonium ne suffiront pas pour répondre aux questions sur les effets du 49 (plutonium). Le Dr Stafford L. Warren stigmatise la migration vers le poumon qui, selon lui, doit dépendre de la nature du matériau et de sa constitution physique, les poussières se répartiront de manière non homogène et produiront des effets locaux. Tout est dit... − On se demande ensuite comment étudier les effets d’une intoxication chronique par le plutonium. Le Dr Stafford L. Warren souhaite étudier un émetteur alpha et un émetteur bêta avec des rayons X et des neutrons. Ceci nécessite une augmentation des installations. La réunion se termine à 11:30 p.m. après la traditionnelle distribution du plutonium produit dans le réacteur de Clinton. Hanford n’est toujours pas opérationnel. Les premières études de toxicité Le 7 novembre 1944 Glenn T. Glenn Seaborg rapporte brièvement dans son journal des informations données par Joseph G. Joseph Hamilton, de Berkeley sur l’avancement du projet. Il parle des études sur l’animal et 70

Comment manipuler le plutonium en toute sécurité

pour les humains, il est assumé que la tolérance serait de 25 μg, valeur fondée sur une rétention permanente de 10 % au niveau pulmonaire (2,5 μg). La période biologique pour le squelette est supérieure à deux années. La tolérance dans l’os n’est que de 1 μg au lieu de 2,5 μg pour le poumon. Glenn T. Seaborg ajoute qu’il est important d’éviter la contamination des mains, car le plutonium pourrait pénétrer dans le sang à partir de microblessures. On comprend dès lors pourquoi il n’y a pas eu d’excès de cancers parmi les travailleurs du projet Manhattan. Très tôt les contraintes fixées protégeaient efficacement les travailleurs. Le 15 novembre 1944 on revient sur la voie d’entrée que peut être une peau abrasée ou blessée. On prend les consignes suivantes en cas de contamination de la peau : 1) laver largement avec de l’eau et du savon, 2) ne pas utiliser d’antiseptiques, 3) si l’on craint un passage du plutonium en discuter avec le Dr Augustine O. Allen. Le 18 novembre 1944, 24 masques à gaz sont commandés contre le risque d’inhalation du plutonium. Le 13 décembre 1944, les nouveaux résultats de Joseph Hamilton sont rapportés en réunion. L’essentiel des données provient d’un rapport CN-2383 décrivant des expériences de Joseph Hamilton sur le rat. Les doses létales du radium et du plutonium sont comparées après injection massive. Le plutonium est plutôt moins toxique que le radium. Mais comme la mort est d’origine hépatique, la significativité des résultats est sujette à caution. L’absorption intestinale est inférieure à 0,05 %. L’élimination urinaire est de 0,01 % par jour. Les résultats sont résumés ainsi : Il y a un « hold up » considérable du plutonium dans les poumons lorsque le plutonium est injecté dans ceux-ci et que la fraction qui s’en échappe se dépose dans l’os. L’excrétion est faible, la période de l’ordre de plusieurs années, aucune mesure thérapeutique n’est proposée. Le 18 janvier 1945 Glenn T. Seaborg rapporte une annonce très importante de Robert S.Stone. La toxicité du plutonium est maintenant connue et 20 fois plus forte que ce que nous pensions ; poids à poids, il est aussi toxique que le radium puisque sa physiologie est telle qu’il se dépose dans toutes les « mauvaises places ». Si de la vaisselle contaminée blesse quelqu’un, il faut sans délai laver la plaie, retirer si possible le « matériel », et se précipiter chez le médecin qui enlèvera le tissu contaminé le plus rapidement possible. Les blessures inquiètent les responsables de protection, mais aussi l’absorption pulmonaire. L’absorption gastro-intestinale, quant à elle, « n’est pas si mauvaise ». Robert S.Stone annonce qu’après injection de 113 mg de plutonium par gramme d’animal, un chien mourut en 12 jours. Bien que l’injection d’une telle dose soit peu probable chez 71

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l’homme, la toxicité chronique avec de plus faibles doses est considérée comme très sérieuse suite à la déposition et la rétention dans des « régions très critiques » de l’organisme. Le 14 mars 1945 on parle de l’analyse du plutonium à des fins diagnostiques. C’est le début de ce que l’on appelle aujourd’hui les analyses radiotoxicologiques. Les médecins ont besoin des conseils des chimistes pour définir les procédures des analyses chimiques des excrétats. Le 16 mai 1945, James J. Nickson, un chirurgien qui rejoint le projet Manhattan en 1942, rapporte au groupe les seuils tolérables d’irradiation bêta et gamma ; la valeur de 100 mR par jour est maintenue. Il donne quelques résultats récents concernant les niveaux tolérables pour le plutonium. Une limite de 0,7 μg est fixée pour l’organisme. Pour détecter une telle quantité, il est nécessaire de collecter les urines de 24 h. Des précautions extrêmes sont demandées lors de cette collecte et il est jugé préférable que les travailleurs restent chez eux. Le 25 mai 1945 Glenn T. Seaborg reçoit un mémo inhabituel de James J. Nickson qui lui rappelle que l’os est un site privilégié de dépôt du plutonium dans l’organisme ; il a vérifié, chez le chien, la teneur dans les dents et, bien que contenant moins de plutonium que les os, les dents en contiennent plus que les tissus mous. Par conséquent il souhaite recevoir les dents extraites des travailleurs du plutonium. À la lecture du journal de Glenn T. Seaborg, on remarque que toutes les bases de la radioprotection sont issues du projet Manhattan. Le principe de précaution, non évoqué en tant que tel alors, fut la base des règles de protection. Le devenir biologique et la toxicité du plutonium bien définis, la comparaison avec le radium est un véritable succès. On ne recréa pas comme le craignait Glenn Seaborg un nouveau drame comparable au martyr qu’ont subi les peintres de cadrans lumineux au radium. Il est évident que les résultats des études épidémiologiques américaines refléteront totalement ce souci aigu de protection des travailleurs. ■ Les règles d’aujourd’hui Le confinement statique Ce confinement souhaité conduit à la notion de zonage. L’intérieur du bâtiment est conçu en blocs schématiquement concentriques, isolés les uns des autres dans lesquels le risque décroît des sources de radioactivité vers l’extérieur. Ce confinement est assuré de deux manières par des 72

Comment manipuler le plutonium en toute sécurité

barrières statiques, les murs, les parois, les filtres, etc., et par des barrières dynamiques telles que les ventilations ou des systèmes en cascade pour les effluents liquides (figure 5.1). Environnement Extérieur Présence des travailleurs, pas de plutonium Présence des travailleurs, pas de plutonium Confinement primaire, où se trouve le plutonium, les travailleurs en sont exclus

Première barrière Boîte à gants ou cellule

Seconde barrière, murs de la pièce

Troisième barrière, le bâtiment

Figure 5.1. Les trois barrières de confinement.

Les barrières statiques doivent résister à plusieurs niveaux d’agression et en premier aux phénomènes naturels : tremblements de terre, inondations… L’étude de sûreté préalable définit le niveau de chaque risque, la sismicité par exemple, et fixe une exigence de construction supérieure au risque majeur probable de la région. Les bâtiments doivent également résister à des agressions accidentelles de type explosion, incendie ou panne d’alimentation électrique. Là encore l’étude de sûreté préalable fixe le niveau d’exigence pour éviter que de tels événements se produisent. Ainsi le plutonium est manipulé dans des boîtes à gants (BAG) étanches, placées dans une installation spécifique (figure 5.2). Les BAG constituent la première barrière de confinement au sein d’une enceinte dans laquelle le plutonium est manipulé à l’aide de gants. Elles ne peuvent êtres mises en service qu’après vérification de leur étanchéité. Il faut aussi intégrer pour le plutonium les aspects liés à l’exposition externe des extrémités mais aussi de l’organisme entier lorsque du 241Am est présent. Si le plutonium est accompagné de produits plus irradiants, on doit concevoir des installations prévoyant sa manipulation avec des télémanipulateurs. 73

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Figure 5.2. Boîte à gants (Crédit CEA).

Si des effluents liquides radioactifs sont à prévoir, un système de canalisation spécial relie la BAG à des cuves étanches dites « actives » qui ne sont traitées qu’après contrôle. En parallèle, tous les effluents du bâtiment (lavage des mains par exemple) sont traités par un système parallèle indépendant (effluents douteux) qui ne sont rejetés ou traités qu’après un contrôle strict de la contamination éventuelle. Les BAG sont construites soit en métal ou en matière plastique, mais un ou plusieurs panneaux doivent être transparents, verre ou plastique, pour permettre au travailleur de surveiller ce qu’il fait. Sur ces panneaux transparents sont fixés les gants. Le transfert entre BAG se fait au moyen d’un système à doubles portes étanches pour confiner la contamination à l’intérieur de la BAG. Il est à noter que l’expérience acquise dans le nucléaire a très rapidement été transposée à l’hôpital où le principe est inversé : il faut protéger le patient des agents pathogènes externes. Les cas les plus dramatiques sont ceux des enfants bulles que l’on protège totalement de l’extérieur en attendant le succès d’un traitement qui restaurera leur système immunitaire. 74

Comment manipuler le plutonium en toute sécurité

Les barrières dynamiques Pour le plutonium, les BAG sont reliées à un système de ventilation qui les maintient en dépression par rapport à l’atmosphère de la pièce, appelée généralement cellule. Cette dépression d’au moins 50 Pa a pour but, en cas de rupture de confinement, percement d’un gant par exemple, d’assurer une circulation de l’air de l’extérieur vers l’intérieur, évitant ainsi la dissémination du plutonium hors de la BAG. Filtration Confinement tertiaire, le bâtiment Filtration ventilateur Confinement secondaire, la cellule

Filtration ventilateur

Confinement primaire, le BAG

Filtration

r é c e p t e u r

ventilateur

Figure 5.3. Système de ventilation.

Ce réseau de ventilation autonome comporte un double filtre en sortie de BAG et un filtre supplémentaire en bout de réseau. Il permet une filtration absolue avant tout rejet de l’air ou des gaz de la BAG dans l’atmosphère. La seconde barrière consiste également en une dépression entre la pièce où sont situées ces BAG et les zones de circulation de l’installation. Le même principe est appliqué pour la troisième barrière dynamique ; le bâtiment est en dépression par rapport à l’extérieur. L’air de ces deux zones est également filtré à l’aide de filtres industriels très performants avant tout rejet extérieur. Pour s’assurer qu’aucune anomalie n’ait lieu, ces barrières successives sont complétées par des systèmes de surveillance ayant un rôle d’alerte en cas de présence de contamination dans l’air. 75

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Le premier est un détecteur dans la pièce placé au plus près du travailleur ou à un endroit jugé sensible lors d’une étude du poste de travail préalable. Il permet de décider l’évacuation de la zone par le travailleur en cas de contamination. Il aide également le médecin du travail à évaluer la quantité de contamination respirée et à décider du traitement médical le plus approprié. Un second système de détection de la radioactivité placé dans les conduits de ventilation permet d’alerter les opérateurs en cas de défaillance du système de filtration. Il permet d’envisager des actions d’urgence et/ou des mesures correctrices. Les normes actuelles imposent que la zone 1, entrée du bâtiment et parties administratives, soit à la pression atmosphérique, la zone de circulation à l’intérieur du bâtiment qui permet l’accès aux cellules (zone 2) soit en dépression de –80 à –100 Pa, la zone 3, la cellule où sont les BAG de –120 à –140 Pa et les BAG, Zone 4, de –220 Pa par rapport à l’extérieur. Il est demandé également que l’air de toutes les zones soit renouvelé régulièrement. Pour les BAG, il est recommandé dans les enceintes ventilées en air sec ou en gaz neutre un taux de renouvellement de 3 à 5 par heure. Enfin il est prévu d’assurer un débit de sécurité qui doit permettre, en cas d’ouverture intempestive d’un rond de gant ou de sac, le maintien du contenu de la BAG à l’intérieur de celle-ci. Les protections individuelles Pour travailler des matières radioactives contenues en BAG, il est nécessaire de revêtir une tenue spéciale que l’on quitte obligatoirement en sortie du laboratoire. Le travailleur porte une paire de gant avant d’enfiler ses mains dans les gants de la BAG. Cette double protection a pour but de limiter la contamination de la peau en cas de rupture du gant de la BAG. Le travailleur a en permanence à sa disposition un appareil respiratoire filtrant qu’il doit porter en cas d’une quelconque alerte ou suspicion de rupture de confinement. Si besoin est, l’équipe de radioprotection et le service de médecine du travail peuvent conseiller les intervenants sur le type de protection individuelle à porter en fonction des risques, par exemple le port d’une tenue ventilée imperméable. Il existe toute une panoplie de vêtements et d’appareils respiratoires filtrants répondant à chaque niveau de risque. Le port de ces appareils filtrants est assorti à une limitation de la durée du travail liée à sa pénibilité.

76

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Figure 5.4. Tenue de radioprotection (© CEA).

Le contrôle de l’air Contrôler l’atmosphère de la cellule est particulièrement important, on ne peut le faire qu’après étude de la circulation dynamique de l’air dans la cellule. Cette étude prend en compte le renouvellement de l’air, mais aussi l’influence des équipements présents dans le laboratoire qui peut conduire à l’existence de zones « mortes » où parfois aucun renouvellement notable n’est assuré. Le concepteur de l’installation et le contrôleur devront avoir en permanence à l’esprit cette exigence. Le positionnement des capteurs qui détectent la moindre rupture de confinement pouvant entraîner une contamination du travailleur nécessite une étude préalable pour optimiser l’emplacement des points de contrôle de la contamination. Il existe également des appareils portatifs qui permettent, a priori, un suivi du risque de contamination du travailleur au plus près de l’entrée du système respiratoire. Difficiles à porter, ils ne sont plus utilisés. 77

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L’incendie Aucune installation n’est autorisée si une étude préalable du risque incendie n’a pas été effectuée. Elle doit conduire à limiter le risque d’ignition et, si l’incendie se déclare, de limiter la propagation et la diffusion des produits radioactifs afin de réduire les conséquences sur le personnel de l’installation, sur l’environnement et le public. La sectorisation des installations se fait en considérant les zones les plus sensibles. Des parois garantissent qu’un feu survenant à l’intérieur ne puisse s’étendre à l’extérieur ou qu’un feu survenant à l’extérieur ne puisse communiquer à l’intérieur de la zone sensible. Des équipements coupe-feu (clapet, portes, volet de désenfumage, etc.) sont mis en place dans ces zones « secteur de feu ». Tous les bâtiments sont conçus en utilisant des matériaux non inflammables ou difficilement inflammables. L’alimentation électrique Toute installation est reliée au réseau national, mais est complété par des groupes électrogènes de puissance importante qui permettent de continuer à alimenter les installations en cas de panne EDF. Ils sont vérifiés périodiquement pour assurer à tout moment la sûreté de l’installation. Pour certaines installations, on prévoit des groupes supplémentaires pour pallier le risque sismique. Le risque de criticité La criticité est liée à l’émission de neutrons par la matière manipulée, ici le plutonium 239, leur ralentissement par les matériaux légers présents, l’eau par exemple, et la production alors d’une réaction en chaîne de fission libérant une forte quantité d’énergie. Ce risque peut être mortel pour l’opérateur. C’est la crainte la plus forte du concepteur de l’installation. Depuis l’origine du nucléaire, plusieurs accidents de criticité ont eu lieu dans le monde sur des installations manipulant du plutonium, dont trois mortels : − − − −

le 21 août 1945 à Los Alamos (États-Unis) qui fit 1 mort ; le 21 mai 1946, également à Los Alamos, qui fit également 1 mort ; le 16 novembre 1951 à Hanford (États-Unis) qui n’irradia personne ; le 9 avril 1953 à VNIIEF (URSS)8 qui irradia faiblement deux personnes ;

8. VNIEFF est le centre fédéral de recherche scientifique en physique expérimentale de Russie. Ce fut le premier centre de recherche, en 1946, sur les armes nucléaires en Union soviétique. C’est dans ce centre qu’ont été conçues les premières bombes atomiques soviétiques sous la direction de Lavrenti Beria. 78

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− − − − − −

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5 décembre 1958 à Mayak (URSS) qui irradia plusieurs personnes ; 30 décembre 1958 à Los Alamos qui fit 1 mort ; 14 août 1961 en Sibérie (URSS) qui irradia une personne ; 7 avril 1962 à Hanford (États-Unis) qui irradia 3 personnes ; 24 août 1970 à Windscale (Royaume-Uni), pas de victimes ; 13 décembre 1978 en Sibérie, 8 irradiés.

La criticité dépend de la masse de plutonium, de la géométrie des conteneurs, du volume, des interactions avec des modérateurs de neutrons, des réflexions neutroniques et de la densité. Sa maîtrise passe par la définition d’un coefficient de multiplication neutronique Keff qui est le rapport entre la production de neutrons sur leur absorption et leur fuite. Lorsque ce coefficient est inférieur à 1, l’installation sera sous-critique. Lorsqu’elle est égale à 1, elle est critique, c’est le cas des réacteurs nucléaires. Si Keff est supérieur à 1 l’installation est sur-critique, un accident de criticité aura lieu. L’objectif des consignes de sécurité est de toujours maintenir dans les installations Keff < 1 en prenant bien entendu une marge de sécurité. La valeur Keff < 0,95 est une limite opérationnelle, on considère qu’atteindre 0,98 est une situation où l’on risque l’accident. Lors de la conception de l’installation, on joue sur plusieurs paramètres ; une géométrie restrictive, un contrôle de la masse, une limitation de la concentration en plutonium, la présence d’absorbeurs de neutrons et l’espacement des équipements. Bien entendu, on peut associer plusieurs modes de contrôle. La géométrie joue un rôle important. La sphère est la géométrie qui limite la fuite des neutrons et qui augmente le risque de criticité. Pour les études de sûreté, on fait le calcul de la masse critique en géométrie sphérique. La présence de ralentisseurs de neutrons est également un facteur important. En présence d’hydrogène, les neutrons sont ralentis et la probabilité de fission augmente. Ainsi pour l’oxyde de plutonium PuO2, la masse critique peut varier de 10,4 kg de Pu en milieu sec à 500 g de Pu en milieu ralentisseur de neutrons, l’eau par exemple. Lors des opérations chimiques, des éléments naturellement ralentisseurs sont en présence de plutonium, ce sont l’hydrogène, l’azote, 238U et 240Pu. À l’inverse, il existe des poisons neutroniques qui sont de puissants absorbeurs ; on pourra les ajouter pour des raisons de sécurité. Les plus classiques sont le bore, le cadmium, le gadolinium et le hafnium. La densité joue aussi un rôle important ; pour produire une arme, le challenge est de comprimer très rapidement la masse métallique sous79

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critique. Il n’en est évidemment rien dans les ateliers. Pour l’oxyde de plutonium, PuO2 sec de densité 11,4, la masse critique est de 10,4 kg de plutonium ; pour un oxyde de densité très faible, d = 2 par exemple, on dépasse la centaine de kg. Les neutrons de fuite qui quittent la masse de plutonium peuvent être réfléchis, ils augmentent alors le risque de criticité. Ainsi pour le plutonium métallique, la masse critique sans réflexion est de 900 g ; s’il est entouré d’une forte épaisseur d’eau, la masse critique peut chuter à environ 500 g. Pour définir les règles de sécurité et les limites associées, on prend au poste de travail le milieu fissile le plus réactif. Ainsi pour un PuO2 de teneur isotopique de 100 % en 239Pu, ce sera 510 g de plutonium alors que ce sera 920 g de plutonium si la teneur en 240Pu est de 17 %. La première action consiste à construire des récipients interdisant physiquement l’accumulation de masses de plutonium pouvant déclencher un risque de criticité. Ils sont construits différemment pour des poudres et des solutions. Ils doivent rester sous-critiques même dans des conditions extrêmes comme un séisme. La seconde action consiste à contrôler la masse manipulée et le facteur de modération. Un bilan matière doit être fait en permanence. Si le plutonium transite au travers de canalisations, il faut s’assurer qu’une accumulation critique ne puisse jamais se produire par précipitation du produit par exemple. Il faut également s’assurer, lorsqu’on traite le risque sismique, que la rupture de certaines installations ne puisse jamais conduire à une accumulation critique. L’eau étant un facteur aggravant, il est évident que l’installation doit être conçue pour ne pas être perturbée par une inondation et, dans le cas extrême, s’assurer qu’un système existe pour surélever le plutonium manipulé. L’ajout d’absorbants, si on y recourt, doit être en permanence contrôlé ; en solution le nitrate de gadolinium est un bon absorbeur. Pour le plutonium sec, la présence de bore est efficace. On chargera les bétons en bore pour éviter des réflexions dommageables. Enfin lors de l’entreposage du plutonium, il est nécessaire d’espacer les conteneurs. On peut par exemple stocker le plutonium dans des alvéoles contenant des absorbeurs de neutrons, tels des polyéthylènes ou des bétons chargés en bore. Le conditionnement et l’entreposage Le conditionnement de l’oxyde de plutonium, forme d’entreposage, vise à isoler correctement la poudre afin d’éviter tout risque de criticité et de 80

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faciliter l’élimination de la chaleur produite par la désintégration radioactive. Le plutonium est emballé sous atmosphère inerte afin de réduire au minimum la quantité d’eau qui serait absorbée à la surface de la poudre. Selon la composition isotopique du plutonium, le conteneur peut être différent. Le plutonium obtenu à partir du retraitement de combustibles irradiés est placé dans un conteneur en acier inoxydable, scellé par sertissage. Le conteneur ainsi obtenu est ensuite placé dans deux récipients emboîtés en acier inoxydable avec couvercles soudés. Le conteneur interne contient environ 3 kg de métal lourd dans de l’oxyde PuO2. On charge ensuite 5 conteneurs dans un caisson en acier inoxydable de plus grande dimension, lui-même placé dans un caisson qui remplit le rôle de confinement secondaire. Ces emballages répondent à des normes internationales en matière de résistance aux chutes, à de hautes températures et d’étanchéité. Les colis d’oxyde de plutonium sont entreposés dans des cellules ou puits bétonnés afin de les protéger contre les risques externes tes que les séismes et les chutes d’avions. Le bâtiment pour l’entreposage de La Hague a été conçu pour assurer la sûreté à l’égard de la criticité grâce à l’espacement entre conteneurs et leur disposition selon une géométrie fixe. Pour du plutonium contenant une grande quantité de 238Pu, de 241Pu et d’241Am, on observe une augmentation de la pression due à l’hélium produit dans le conteneur. Pour un entreposage de très longue durée, l’épaisseur de la paroi et le volume du vide interne sont prévus pour prendre en compte cette augmentation de pression. La composition isotopique du plutonium est le principal facteur limitatif pour la période de temps durant lequel on envisage le stockage. Le transport On transporte depuis de nombreuses années du plutonium en respectant les réglementations de l’AIEA incorporées dans les réglementations nationales. Ces règles édictées pour la première fois en 1961 sont périodiquement mises à jour, nous l’évoquerons plus en détail dans le chapitre 16 traitant de la surveillance du plutonium. ■ Les règles fondamentales de sûreté en France Toutes ces règles font l’objet d’une réflexion internationale et sont régulièrement actualisées, si nécessaire, par l’AIEA. Il appartient ensuite aux 81

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autorités nationales de sûreté de mettre en œuvre le respect de ces normes. Elles éditent pour les usines des règles fondamentales de sûreté. Développées à partir de 1980, les règles fondamentales de sûreté (RFS) émises par l’autorité de l’époque, la Direction de la sûreté des installations nucléaires (DSIN), à l’attention des exploitants nucléaires, définissent les objectifs de sûreté et des moyens pour les respecter sur divers sujets techniques. Le plutonium est concerné par 13 RFS : − RFS 1.1.a. Prise en compte des risques liés aux chutes d’avion. − RFS 1.1.b. Prise en compte des risques liés à l’environnement industriel et aux voies de communication. − RFS 1.1.c. Prise en compte du niveau de risque sismique. − RFS 1.2. Conception générale des stockages de déchets à long terme. − RFS 1.3.c. Prévention des risques de criticité. − RFS 1.4.a. Protection contre l’incendie. − RFS Il.2. Conception et exploitation des systèmes de ventilation. − RFS 1II.2.a. Dispositions générales applicables à la production, au contrôle, au traitement, au conditionnement et à l’entreposage des divers types de déchets résultant du traitement de combustibles irradiés dans des réacteurs nucléaires à eau ordinaire sous pression. − RFS 1II.2.b. Dispositions particulières applicables à la production, au contrôle, au traitement, au conditionnement et à l’entreposage des déchets de haute activité conditionnés sous forme de verre et résultant du traitement de combustibles irradiés dans des réacteurs nucléaires à eau ordinaire sous pression. − RFS 1II.2.c. Dispositions particulières applicables à la production, au contrôle, au traitement, au conditionnement et à l’entreposage des déchets de faible ou moyenne activité à enrobage de bitume résultant du traitement de combustibles irradiés dans des réacteurs nucléaires à eau ordinaire sous pression. − RFS 1II.2.d. Dispositions particulières applicables à la production, au contrôle, au traitement, au conditionnement et à l’entreposage des déchets de faible ou moyenne activité à enrobage de ciment résultant du traitement de combustibles irradiés dans des réacteurs nucléaires à eau ordinaire sous pression. − RFS 1II.2.e. Conditions préalables à l’agrément des colis de déchets solides enrobés destinés à être stockés en surface. − RFS 1II.2.f. Définition des objectifs à retenir dans les phases d’études et de travaux pour le stockage définitif des déchets radioactifs en formation géologique profonde afin d’assurer la sûreté après la période d’exploitation du stockage. 82

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À ces règles fondamentales de sûreté s’ajoutent des normes françaises homologuées par l’AFNOR fixant de manière très précise les conditions de confinement de produits radioactifs auxquelles est soumis bien évidemment le plutonium. Ce sont près d’un millier de pages rédigées le plus souvent au niveau international par l’ISO qui décrivent de manière très précise, comment concevoir les installations, quel matériel choisir, comment les utiliser, etc. On citera pour les installations de ce type et de manière chronologique : − La norme M 62-221 de mai 1983 définissant les éléments pour la conception des enceintes de confinement. − La norme NF M 62-210 de juillet 1984 pour le contrôle du taux de fuite horaire de ces enceintes de confinement. − La norme NF M 62-201 de décembre 1986 définissant les principes de ventilation. − La norme NF M 62-202 de décembre 1987 décrivant les caractéristiques des réseaux de ventilation. − La norme NF M 62-203 de décembre 1987 précisant les caractéristiques auxquelles doivent satisfaire les équipements de filtration d’air ou de gaz. − Une série de normes définissant les composants pour enceintes de confinement, NF ISO 11933-1 de décembre 1997 pour les ronds de gant et de sac, obturateurs, etc., NF ISO 1933-2 de décembre 1997 pour les gants, sacs à souder, etc., NF ISO 11933-3 de mars 2000 pour les systèmes de transfert (portes, sas connexions étanches, etc.), NF ISO 11933-4 pour les systèmes de ventilations (filtres, pièges, vannes, etc.), et NF ISO 11933-5 de mars 2002 pour toutes les traversées de paroi pour les circuits électriques et les fluides. Enfin, comme dans toute installation industrielle à risque, le personnel est formé à son poste de travail et suit périodiquement des formations de recyclage à la sécurité, la radioprotection et la sûreté. Il participe régulièrement à des exercices de crise lui permettant le cas échéant d’affronter une situation non maîtrisée. Le personnel connaît bien ses exercices.

83

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6 Aujourd’hui et demain, l’avenir du plutonium

Robert Dautray, membre de l’Académie des sciences, ancien haut-commissaire à l’énergie atomique, commence ainsi son rapport de 2005 sur le plutonium : «le plutonium 239 est la seule source d’énergie capable de fournir aux humains qui le souhaitent toutes les catégories d’énergie dont ils auraient besoin pour des millénaires. » En effet, produit par irradiation de l’uranium 238 dans les réacteurs, il peut devenir une source de matière fissile importante pour la France qui possède déjà plus de 150 000 tonnes d’uranium 238, sous-produit de l’enrichissement de l’uranium naturel dans l’usine Georges Besse du Tricastin. Sachant que la France consomme environ 50 tonnes de matières fissiles par an dans ses réacteurs, un calcul rapide indique que nous avons, en théorie, avec l’énergie contenue dans le 239Pu, 3 000 années de réserve potentielle de combustible pour des centrales nucléaires qui, même avec un rendement de 25 %, assureraient tout de même 750 années. Pourquoi ne pas en profiter ? Toujours selon Robert Dautray, un tel projet nécessiterait environ une cinquantaine d’années pour être mis en œuvre ; on comprend dès lors la difficulté pour les politiques à y réfléchir. Voyons ce qu’il en est. La France, rappelons-le, produit dans ses réacteurs environ 12 tonnes de plutonium par an. Actuellement dans le monde, environ 10 000 tmli9 9. On exprime le tonnage des ces éléments en tonne de métal lourd initial, c’est-à-dire sans prendre en compte la masse d’oxygène du combustible oxyde par exemple, ou pour les combustibles sous forme de carbures sans prendre en compte la masse de carbone et ce, avant irradiation du combustible. 85

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de combustible usé sont déchargés annuellement des réacteurs nucléaires. Seuls 15 % environ sont traités ; actuellement le traitement n’est effectué qu’une fois. Les matières fissiles qui existent dans ces combustibles usés sont une ressource qui peut être récupérée tôt ou tard. Durant les premières années du nucléaire, le traitement du combustible était l’option prépondérante pour deux raisons, la première était la valeur énergétique du plutonium et de l’uranium, la seconde était la démonstration de sa faisabilité industrielle. Il y a encore quelques années, l’utilisation du plutonium ainsi récupéré devait servir de combustible dans les réacteurs à neutrons rapides pour se substituer à 235U lorsque ses réserves s’épuiseront et que son coût augmentera considérablement. Les premiers réacteurs ayant produit de l’électricité étaient des réacteurs à neutrons rapides (EBR-1) en 1951 aux États-Unis et AES-1 (Obninsk) en 1954 en URSS. En France, le premier réacteur à neutrons rapides, Rapsodie, a été exploité de 1967 à 1982, vint ensuite Phénix en 1973, en fonctionnement programmé jusqu’à fin 2009 et Superphénix (1986-1998) qu’une décision a condamné à l’arrêt. Si la France a arrêté l’exploitation des réacteurs à neutrons rapides, elle continue, tout comme les États-Unis, la Russie, le Japon, la Chine et l’Inde, d’étudier le développement de ces réacteurs dans un processus de développement durable que nous aborderons dans le chapitre suivant. En attendant, la stratégie de gestion du plutonium doit être évoquée sur la base de questions techniques suivantes : − La stratégie de gestion doit être cohérente avec le maintien d’un haut niveau de sécurité et doit à tout moment répondre aux exigences qu’implique sa radiotoxicité. − Elle doit s’inscrire dans un cadre flexible pour ne pas obérer les options potentielles futures. Par exemple, décider d’enfouir le combustible UOX usé devrait s’inscrire dans un processus réversible qui permettrait la récupération du plutonium. De manière similaire, la séparation rapide du plutonium et son utilisation dans des réacteurs thermiques ne devrait pas conduire à une dégradation de sa qualité isotopique rédhibitoire pour les futurs réacteurs à neutrons rapides. − La stratégie doit s’inscrire dans un processus de non-prolifération. − Le volume de déchets qui résulte des options choisies doit impérativement être pris en compte. − Enfin la composante économique doit toujours rester présente. Il faut noter que des pays, tels les États-Unis, la Suède, et tous ceux qui ne veulent pas retraiter le combustible UOX usé, n’envisagent pas de 86

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récupérer le plutonium du combustible usé qu’ils ont décidé de stocker sans retraitement. ■ Pourquoi recycler le plutonium ? Sans réacteurs à neutrons rapides, d’autres solutions ont été étudiées en attendant l’arrivée des réacteurs de quatrième génération (rappelons que nous débutons seulement la construction de réacteurs de troisième génération, l’EPR, et que le premier sera opérationnel en France en 2013). En effet l’entreposage du plutonium conduit à une perte de son potentiel énergétique et à l’apparition d’isotopes très radioactifs (le plutonium 241, isotope fissile pour les réacteurs de type REP, se transforme en américium 241 très radioactif ). En l’absence de réacteurs à neutrons rapides disponibles, on a donc pensé qu’il était possible d’utiliser le plutonium en tant que combustible dans les REP actuels ; c’est la genèse des combustibles MOX. Ceci économise l’uranium enrichi puisqu’on remplace une grande partie de l’isotope 235U par du plutonium, essentiellement l’isotope 239Pu mais également les isotopes 241 (fissile) ainsi que 240 (fertile). Le coût de fabrication des assemblages de combustible contenant du plutonium est toutefois plus important que celui contenant uniquement de l’UOX puisqu’il faut produire tous les assemblages en boîte à gants et prendre des dispositions draconiennes compte tenu des risques de criticité plus élevés. La volonté de récupérer le plutonium a poussé les États-Unis, le RoyaumeUni, la France, la Russie, le Japon, l’Allemagne et la Belgique à conduire des recherches et à construire des ateliers de démonstration pour le traitement du combustible usé. Ensuite, la France a réalisé, tout comme la GrandeBretagne et le Japon, une usine d’extraction du plutonium à partir des combustibles usés des centrales nucléaires. L’usine de retraitement de La Hague extrait aujourd’hui environ les deux tiers du plutonium produit en France dans les combustibles UOX pour pouvoir l’utiliser ultérieurement comme combustible MOX dans son parc de réacteurs de 900 MWe. Dans le monde, les trois quarts des combustibles usés sont destinés à l’enfouissement direct dans une couche géologique profonde, ce qui créerait paradoxalement des mines artificielles d’une teneur en plutonium d’environ 1 %. La stratégie de traitement pour alimenter initialement des réacteurs à neutrons rapides a été reconsidérée dans de nombreux pays puisque le développement de ces réacteurs était ralenti au Japon et en Russie, arrêté en France, en Allemagne, au Royaume-Uni et aux États-Unis. 87

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Figure 6.1. L’usine de traitement des combustibles usés de La Hague

(© Areva JM Taillat, 8 juin 2008).

Certains pays n’ont pas choisi cette option parce que l’utilisation du plutonium dans les MOX est plus coûteuse que l’enrichissement de l’uranium. Ils évoquent l’abondance d’uranium et ajoutent un argument de non-prolifération. Ces derniers arguments sont discutables et les ÉtatsUnis, sous l’administration George Bush réexaminait ce choix, c’est moins clair avec l’arrivée du président Barack Obama. Le recyclage du plutonium a alors été envisagé dans les réacteurs à eau légère et a dépassé le stade de l’expérimentation pour être une option industrielle en France, en Belgique, en Allemagne et en Suisse. Alors pourquoi la France et le Japon persistent-ils ? C’est d’une part la perspective d’une politique à très long terme de développement durable qui implique le développement de réacteurs à neutrons rapides pour extraire à terme une part nettement plus grande de l’énergie de l’uranium naturel, et d’autre part parce que le traitement réduit les volumes et le coût du stockage souterrain des déchets radioactifs. Les Britanniques produisent du MOX dans leur usine THORP pour des clients étrangers, mais n’ont pas encore défini une politique nationale claire. En Russie, le traitement du combustible a pour objectif de préparer la prochaine génération de réacteurs à neutrons rapides. Bon nombre de pays, enfin, adoptent une attitude d’attente. Même la France, nous l’avons vu, ne traite pas tout son combustible usé. 88

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La France est le pays du monde qui a le plus de plutonium et ses descendants dans ses combustibles MOX et cela durera le temps de vie de son parc de réacteurs à eau, c’est-à-dire plus de 60 ans. De plus elle ne souhaite pas les enfouir comme déchets car elle veut toujours utiliser les matières fissiles qu’ils contiennent. Enfin le réacteur EPR en construction est prévu dès sa conception pour pouvoir être chargé entièrement avec du combustible MOX. ■ Le combustible MOX Compte tenu de l’abandon partiel des réacteurs à neutrons rapides et dans l’attente de la réalisation industrielle du programme « Generation IV », dont les objectifs sont complètement repensés par rapport aux objectifs initiaux, la décision a été prise en France, mais aussi en Allemagne, en Belgique, en Suisse et le sera bientôt au Japon, de valoriser ce plutonium en l’utilisant dans les réacteurs à eau sous pression sous forme d’oxyde mixte (Pu-U)O2, le MOX (mélange d’oxydes). Ce combustible est constitué d’oxyde d’uranium appauvri et de quelques pourcents d’oxyde de plutonium. Dans le chapitre 8, nous verrons que les Américains et les Russes ont décidé de transformer une partie de leur stock de plutonium militaire en combustible mixte avec l’aide importante de la France. En France, 20 réacteurs REP 900 sur les 58 REP recyclent actuellement du plutonium à raison d’un tiers d’assemblages MOX, soit une demande d’environ 100 tonnes de combustibles MOX par an. La France l’a mis en œuvre pour la première fois en 1987, à Saint-Laurent-desEaux ; les Allemands avaient commencé dans les années 1970 (10 réacteurs), suivirent les Belges (2) et les Suisses (3), auquel il faut rajouter dans le passé un réacteur à Garigliano en Italie, à Dodewarrd aux PaysBas, Skarsham, en Suède et NPD au Canada. Au Japon, 11 fournisseurs d’électricité ont prévu de charger 16 à 18 de leurs réacteurs avec du combustible MOX et quatre ont déjà signé un contrat de production de combustible MOX avec Areva en 2006 et 2008. Aux États-Unis, quatre assemblages MOX contenant du plutonium militaire ont été chargés dans le réacteur de Catawba en Caroline du Nord (États-Unis) de 2005 à 2008. L’introduction de plutonium dans le combustible UOX modifie les caractéristiques neutroniques des réacteurs. Il y a moins de neutrons de basse énergie absorbés par les isotopes pairs du plutonium. Les grappes de contrôles du réacteur sont moins efficaces et il est nécessaire d’en 89

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disposer d’un plus grand nombre. Toutefois l’éventualité de recycler du plutonium dans les réacteurs actuels avait été envisagée dès la conception des réacteurs REP de 900 MWe (hormis les centrales de Fessenheim et du Bugey) et des emplacements pour des grappes supplémentaires avaient été prévus. Compte tenu du surcoût de fabrication des assemblages de combustible MOX, il a été jugé plus économique de concentrer le plutonium dans seulement un tiers des assemblages, entourés d’assemblages d’UO2 (voir figure 6.2). Pour maintenir l’efficacité du contrôle, la teneur maximale du circuit primaire en bore soluble a été augmentée, il s’ensuit automatiquement une augmentation de la production de tritium. Enfin, la quantité de plutonium dans le cœur est limitée à environ 12,5 %. Tableau 6.1. Réacteurs à eau sous pression, français et européens,

recyclant du plutonium sous forme de MOX1 Nombre de réacteurs

Année du premier chargement

Chinon

4

1999

Dampierre

4

1990

Gravelines

4

1989

Le Blayais

2

1994

Saint-Laurent-des-Eaux

2

1987

Tricastin

4

1996

Allemagne

10

1972

Belgique

2

1995

Suisse

32

1984

Site

1. Les réacteurs C5 et C6 de Gravelines sont potentiellement « moxables » ainsi que ceux de Blayais 3 et 4 et Cruas 1 à 4. 2. Quatre réacteurs suisses sont autorisés à recevoir du combustible MOX.

Dans le cœur d’un réacteur à eau, du fait de la présence d’isotopes non fissiles du plutonium, il faut mettre environ deux fois plus de plutonium10 que d’235U pour obtenir l’équivalence énergétique d’un assemblage UOX : pour remplacer de l’uranium enrichi à 4 %, il faut 10. Tous les isotopes du plutonium n’ont pas la même valeur énergétique, certains sont fissiles (isotopes impairs), d’autres non fissiles ou absorbant de neutrons (isotopes pairs). Pour tenir compte des différences entre isotopes du plutonium, on a introduit la notion de « plutonium équivalent » en pondérant chaque isotope par rapport au 239Pu. 90

Aujourd’hui et demain, l’avenir du plutonium

un mélange contenant environ 8 % de plutonium et 92 % d’uranium appauvri contre 4 % d’235U et 96 % d’238U. En fin de campagne, le combustible MOX ne contiendra plus que 4 % de plutonium. Le « bilan plutonium » d’un REP moxé est équilibré, il consomme dans ses assemblages MOX autant de Pu qu’il en produit dans les assemblages à uranium enrichi. Les contraintes du MOX Avant l’introduction des premiers assemblages dans les réacteurs de puissance, le combustible MOX avait été essayé dans un réacteur d’essai à Cadarache de septembre 1985 à juillet 1987. Ensuite des crayons appartenant à la première recharge MOX de Saint-Laurent-des-Eaux n’ont montré aucune différence de comportement avec les crayons UO2. On a finalement remarqué que la tenue des crayons MOX était meilleure que celles des UO2 (moins de crayons présentant des petites fuites) car la plasticité de la céramique MOX est supérieure à celle de l’UOX et exerce moins de contraintes sur la gaine du combustible. Le cycle du combustible comprenant du MOX est plus long, il est d’environ 20 ans dont environ 10 ans entre le déchargement et le traitement, entre 2 et 4 ans de la séparation du plutonium à la livraison de combustible MOX, 1 à 2 ans avant son chargement. Compte tenu de l’évolution dans le temps de l’énergie résiduelle du combustible MOX usé, il doit rester deux fois plus longtemps dans les piscines d’entreposage des centrales que le combustible UO2. L’isotope 240 du plutonium n’est pas fissile dans un réacteur REP à neutrons thermiques, alors qu’il l’est dans un réacteur à neutrons rapides. Le plutonium entreposé pendant de nombreuses années s’enrichit en 241Am par décroissance de l’isotope 241Pu. L’américium doit être retiré avant la fabrication du MOX, d’où la nécessité de faire relativement vite entre le traitement qui permet de retirer l’américium et la fabrication (pour éviter les problèmes de radioprotection) puis le chargement du combustible MOX (pour éviter la perte énergétique par décroissance du 241Pu). Le stockage du combustible MOX neuf est limité à environ 6 mois avant son entrée dans le réacteur. Enfin, l’utilisation du plutonium issu du traitement ne peut se faire actuellement dans un réacteur à neutrons thermiques que sur un cycle tant sa qualité isotopique se détériore. La quantité de plutonium qu’il faudrait pour assurer la réactivité deviendrait incompatible avec les coefficients de sûreté neutroniques. À l’inverse, on pourra l’utiliser dans un réacteur à neutrons rapides où tous les isotopes deviennent fissiles. 91

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Un zonage complexe Les REP ne peuvent pas accepter un cœur MOX complet faute d’un nombre suffisant de grappes de commande. En pratique, on y place un tiers d’assemblages MOX et deux tiers d’assemblages standards. Pour atténuer les discontinuités des propriétés neutroniques aux interfaces, on est obligé dans ces conditions de pratiquer un zonage des assemblages en plutonium, en mettant en périphérie des crayons moins chargés en Pu et au centre les crayons les plus chargés. Les figures 6.2 et 6.3 suivantes présentent des arrangements différents dans les REP de 900 MWe français et belges. La teneur moyenne en plutonium d’un élément combustible MOX doit être telle que le taux de fission y soit du même ordre de grandeur que dans les assemblages UOX afin d’avoir une distribution de puissance dans le cœur aussi homogène que possible. Par exemple, dans un réacteur nucléaire de 900 MWe, on charge les deux tiers du combustible en UOX,

Figure 6.2. Répartition dans un assemblage pour un REP français de 900 MWe ; en gris clair 64 crayons à faible teneur en plutonium (3,35 %), en gris moyen 100 crayons à teneur moyenne (5,10 %) en gris foncé 100 crayons à teneur élevée (6,75 %). En blanc figurent les 24 tubes guide et le tube d’instrumentation (d’après document AEN 2003). 92

Aujourd’hui et demain, l’avenir du plutonium

Figure 6.3. Répartition des différents crayons au sein d’un assemblage MOX

pour un REP belge de 900 MWe, en gris clair 12 crayons contiennent 2,7 % de plutonium, gris moyen les 68 crayons contenant 3,86 % de plutonium et en gris foncé les 184 crayons contenant 5,98 % de plutonium. En blanc figurent les 24 tubes guide et le tube d’instrumentation (d’après document AEN 2003).

avec une teneur en 235U de 3,5 % (correspondant à un taux de combustion de 33 GWJ/tmli). Le tiers restant du cœur du réacteur est chargé avec du MOX à 8,65 % de plutonium issu du retraitement. Après irradiation, la teneur en plutonium de ce combustible est de 6,45 %. Les teneurs isotopiques sont modifiées lors du passage en réacteur : le 239Pu passera de 52 % lors du chargement à 37 % après irradiation, le 240Pu (non fissile aux neutrons thermiques) passera de 24,5 % à 31,7 %, le 241Pu de 12,3 % à 14 %, le 242 Pu (non fissile aux neutrons thermiques) de 7,8 % à 13,1 % et le 238Pu également non fissile aux neutrons thermiques de 3 % à 4,4 %. Le 241Pu est certes fissile, mais il est aussi une source de nuisances, car sa période radioactive courte (14,4 ans) conduit à l’accumulation d’241Am de période radioactive de 433 ans. C’est avec le 238Pu et le 244Cm les sources de problèmes les plus graves en raison de leur puissance thermique importante. Quand on veut augmenter le taux de combustion d’un cœur d’assemblages UOX, on va vers des enrichissements en 235U de 4 à 4,5 %, visant à un taux de combustion de 50 à 60 GWJ/tmli. La teneur correspondante 93

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de Pu dans les assemblages MOX doit alors dépasser les 9 %. Initialement le combustible MOX était exploité jusqu’à des taux de combustion de 37 GWj/tmli (moyenne assemblage). Depuis 2007, après aboutissement du programme dit « parité MOX », les tranches commencent à exploiter les assemblages MOX jusqu’à des taux de combustion de 52 GWj/tmli, comme les assemblages UOX. Un réacteur « MOXé » nécessite une rigueur absolue dans la gestion et le positionnement des assemblages, compte tenu des hétérogénéités dues au « zonage ». Le plutonium issu du retraitement a une composition isotopique variable suivant le réacteur d’où il provient et le taux de combustion des combustibles traités. Avant de fabriquer un assemblage de combustible MOX, il faut identifier de manière très rigoureuse les lots de pastilles et des crayons. Pour des raisons de sûreté, ces réacteurs ne contiennent pas plus de 12,5 % de plutonium. Le retraitement du MOX Bien que non réalisé de manière industrielle actuellement, deux campagnes de retraitement à l’usine de La Hague ont montré la faisabilité du retraitement du combustible MOX. Le combustible MOX usé dégage plus de chaleur que le combustible UOX et les déchets issus de son retraitement restent chauds plus longtemps à cause de la présence d’américium et de curium. Ceci empêche actuellement un stockage géologique profond pour au moins un demi-siècle à un siècle environ. Mais on pourrait utiliser le plutonium et les actinides mineurs en les extrayant des combustibles MOX usés, pour faire fonctionner des réacteurs à neutrons rapides. Le plutonium irradié dans du combustible MOX, ne contient plus que 36 % de 239Pu et 13 % de 241Pu, tous deux fissiles. Toutefois il faudrait des usines nouvelles de fabrication de combustible tant ce plutonium et les actinides mineurs sont radioactifs et difficiles à manipuler. ■ Le MOX dans les VVER Les VVER, réacteurs à eau pressurisée développés dans l’ancienne Union soviétique, reprennent les mêmes standards que les réacteurs à eau sous pression (REP) si ce n’est la forme l’agencement des assemblages, triangulaire dans les VVER, carré dans les REP. Il en existe deux types, les VVER-440 et les VVER-1000 qui incorporent des tubes de guidage des barres de commande identiques à celles des REP. 94

Aujourd’hui et demain, l’avenir du plutonium

Pour les VVER russes, il est prévu d’utiliser le MOX issu du plutonium militaire de récupération. Il n’y a donc pas aujourd’hui d’expérience industrielle. Cette utilisation de plutonium militaire demande des études complémentaires. Les études portent aujourd’hui, tout comme pour les REP occidentaux sur un cœur à 30 % de combustible MOX pour un séjour de 12 mois en réacteur. Des essais ont été démarrés en 2007 sur le réacteur Balakovo 4 de 1 000 MWe construit en 1993, et situé sur la rive gauche de la Volga au sud de la Russie, près du Kazakhstan. ■ Le MOX dans les réacteurs à eau bouillante

(REB) Pour les réacteurs à eau bouillante (REB), l’expérience est plus limitée puisque deux seulement sont chargés en MOX en Allemagne. Ce nombre peut s’accroître dans le monde dans le futur. Contrairement aux REP et VVER, les REB n’utilisent pas de bore en solution dans le modérateur pour le contrôle de la réactivité. Le bore est remplacé par des barres de UO2/GdO2, le gadolinium étant un poison neutronique consommable. L’élimination du bore diminue considérablement la production de tritium dans le réacteur. La géométrie des assemblages de combustible des réacteurs à eau bouillante fait que ces réacteurs offrent plus de possibilités dans la conception pour utiliser du combustible MOX que les REP. ■ Le MOX dans les réacteurs à eau lourde L’eau lourde étant un modérateur efficace, les réacteurs à eau lourde (HWR) sont capables d’utiliser une grande variété de combustibles. Dès 1972 en Allemagne, des essais furent entrepris pour utiliser des combustibles MOX. Depuis les Canadiens ont fait des essais de MOX dans leurs réacteurs CANDU. Une option à plus long terme serait d’utiliser des matrices en carbure de silicium pour brûler du plutonium et ainsi réduire sa teneur dans les déchets. Toutefois, à ce jour aucune utilisation industrielle de MOX n’a été faite dans les réacteurs CANDU. Nous verrons l’utilisation du MOX dans les futurs réacteurs dans le chapitre suivant. 95

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■ La fabrication du combustible MOX La fabrication du MOX peut se faire selon deux procédés. Le CEA utilisait, pour la fabrication des assemblages pour les réacteurs à neutrons rapides, dans son atelier plutonium (ATPu) de Cadarache le procédé COCA (CObroyage CAdarache). Celui-ci consiste à cobroyer en une seule opération un mélange de poudres UO2 et PuO2 en respectant la composition finale du produit. Ce broyage évite la présence d’îlots de plutonium pur de taille trop grande, supérieure à 300 μm, qui seraient générateurs de points chauds. Le procédé développé industriellement dans l'usine MELOX d'Areva NC à Marcoule pour la fabrication du combustible MOX des réacteurs à eau sous pression est le procédé MIMAS (MIcronized MASter Blend). Il comporte deux étapes : l’obtention d’un mélange « primaire » finement broyé, toujours pour éviter la présence d’îlots de plutonium, qui contient environ de 20 à 30 % d’oxyde de plutonium, dans lequel on recycle les pastilles rebutées au contrôle final, puis dispersion dans de la poudre d’oxyde d’uranium appauvri pour obtenir la teneur finale recherchée. À l’intérieur des pastilles, pour éviter la présence d’îlots de PuO2 pur de trop grande taille qui seraient générateurs de points chauds, on broie finement le mélange dans le procédé COCA, ou en partant de poudre homogène dans le procédé MIMAS. L’oxyde mixte est ensuite travaillé comme l’oxyde enrichi UOX. La poudre est frittée sous forme de pastilles cylindriques empilées dans un tube de gaine en Zircaloy et pressurisées à 25 bar d’hélium. Bien entendu, toutes ces opérations sont réalisées en boîte à gants, ce qui en augmente considérablement le coût, comparé aux combustibles UOX. Ces tubes sont insérés, comme pour UOX, dans un assemblage (figure 6.5) de 264 crayons et d’une hauteur de 4,1 m. Le nombre d’assemblages MOX dans un réacteur de 900 MWe est de 48, soit 30 % du cœur. Les contraintes associées à la fabrication du combustible MOX tiennent à la présence d’américium 241 dont le rayonnement gamma de 60 keV contribue à l’irradiation des travailleurs sans un blindage gamma efficace. L’irradiation est plus élevée au moment du mélange et du pastillage des poudres. C’est la présence d’241Am qui impose un entreposage court du plutonium issu du retraitement (de 2 à 5 ans maximum). Un entreposage plus long rendrait nécessaire, avant fabrication du MOX, l’extraction de l’américium ce qui en augmenterait considérablement le coût. 96

Aujourd’hui et demain, l’avenir du plutonium Poudre UO2

Poudre PuO2

Rebut (U, Pu)O2

Cobroyage à sec Mélange-mère Tamisage par forçage Dilution à sec Mélange-final

Poudre UO2

Poudre PuO2

Rebut (U, Pu)O2

Cobroyage à sec Mélange-final

Tamisage par forçage

Brassage lubrifiant + porogène

Brassage lubrifiant + porogène Pressage uniaxial Pressage uniaxial Frittage Ar/H2 – 1 700 °C Frittage Ar/H2 – 1 700 °C

Rectification à sec

Engainage aiguille MOX-RNR

Procédé MIMAS de fabrication MOX-REP

Procédé COCA de fabrication MOX-RNR

Figure 6.4. Fabrication du combustible MOX selon les deux procédés MIMAS

et COCA pour les réacteurs à eau sous pression (REP) et les réacteurs à neutrons rapides (RNR).

Figure 6.5. Assemblage MOX (© Areva NC/Melox). 97

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Au niveau de la protection des travailleurs, l’usine MELOX s’est fixé comme objectif (contrainte) de ne pas dépasser 5 mSv par an pour ses travailleurs, alors que la limite réglementaire est de 20 mSv. La capacité de l’usine MELOX est de 195 tonnes de métal lourd par an (figure 6.6). Fin 2008, 1 426 tonnes de combustible mixte avaient été produites. 200 180 160 140 120 110 100 90 80 70 60 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007 2008*

Figure 6.6. Courbe de production depuis le démarrage de l’usine MELOX,

bilan fin 2008, l’année 2008 étant une prévision de production (d’après Areva NC).

Deux tiers de la production actuelle est pour EDF, le reste pour des opérateurs allemand et japonais. La compagnie Japan Nuclear Fuel Ltd (JNFL) envisage le début de la construction d’une usine de combustible mixte à Rokkasho, en novembre 2009 avec pour objectif opérationnel l’année 2015 au lieu de 2012 comme initialement prévu. Ce retard est dû à une révision des données sismiques. En attendant, le Japon fait retraiter en France son combustible usé et préparer le combustible MOX. Théoriquement le plutonium issu du retraitement du combustible UOX appartient à l’opérateur, EDF en France.

98

7 Le plutonium, après-demain : Génération IV

La gestion du plutonium aujourd’hui et demain étant mise en place en termes opérationnels en France, il y a lieu de réfléchir maintenant à l’avenir plus lointain si l’on veut, comme le dit Robert Dautray, utiliser le potentiel énergétique qu’il représente en permettant de brûler 238U non fissile, dans les réacteurs à eau légère, actuels. Ceci pourrait assurer à la France une réserve d’énergie importante pour plusieurs siècles. Le « forum international Generation IV11 » est né en 2000 d’une initiative américaine visant à faire partager à la communauté internationale les réflexions des laboratoires américains sur le futur de l’énergie nucléaire et sur les innovations à développer. Forum de réflexion au départ, il s’est très vite orienté vers la mise en place d’une forte coopération internationale pour assurer les travaux de recherches sur de nouvelles générations de réacteurs. L’objectif est d’entreprendre les actions nécessaires pour faire face à une demande croissante d’énergie nucléaire tout en maintenant, les niveaux de sûreté et de compétitivité économique qui seront atteints avec les réacteurs actuellement en construction tel l’EPR™12. L’objectif 11. Dans ce chapitre, la définition anglo-saxonne de ce programme « Generation IV international Forum » (GIF) n’est pas scrupuleusement respectée et la forme francisée « Génération IV » sera employée. 12. European Pressurized Reactor. Areva a déposé la marque EPR comme telle. Néanmoins nous ne ferons pas figurer systématiquement le symbole™ dans le texte. 99

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est également d’assurer un développement durable de l’énergie nucléaire en utilisant au mieux les ressources, en minimisant les déchets tout en gardant à l’esprit la nécessité de garder une politique de non-prolifération active et efficace et de se prémunir, plus encore, d’actions terroristes. Enfin, ces réflexions ont conduit également à envisager, pour un avenir plus lointain encore, l’utilisation de l’énergie nucléaire au-delà de la seule production d’électricité par des applications directes de la chaleur ; production d’hydrogène ou dessalement de l’eau de mer. Les réacteurs à eau actuels utilisent, rappelons-le, l’uranium de manière limitée, le plutonium qu’ils produisent devient alors une source importante de matière fissile artificielle permettant d’utiliser via la transformation d’238U en 239Pu, la quasi-totalité de l’uranium alors que nous n’exploitons aujourd’hui que l’infime quantité d’isotope 235. Aujourd’hui les treize membres du forum (Afrique du Sud, Argentine, Brésil, Canada, Chine, États-Unis, France, Japon, Corée du Sud, RoyaumeUni, Russie, Suisse, auxquels il faut ajouter la Communauté européenne via Euratom) se sont engagés, par la signature d’une charte, à coopérer au développement de systèmes futurs protégeant mieux l’environnement et se prémunissant contre les risques de prolifération. ■ Les réacteurs en développement Les différents concepts de réacteurs retenus par le forum, au nombre de 6, sont les suivants : − Le SFR (Sodium Fast Reactor, en français le RNR-Na) est un réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium. Il est associé à un cycle fermé permettant le recyclage de l’ensemble des actinides et la régénération du plutonium. Il utilise soit un combustible métallique, soit un combustible oxyde. Des réacteurs de ce type, mais non « transmuteurs » d’actinides mineurs, ont déjà fait l’objet de développements industriels (voir ci-dessous). − Le LFR (Lead Fast Reactor, en français RNR-Pb) est un réacteur à neutrons rapides refroidi au plomb. Il est associé à un cycle de combustible fermé pour une utilisation optimale de l’uranium. Il utiliserait soit un combustible métallique, soit un combustible nitrure. − Le SCWR (Supercritical Water Reactor, en français RESC) est un réacteur à neutrons thermiques ralentis refroidi par de l’eau supercritique. Il est associé à un cycle de combustible ouvert. Il utiliserait un combustible oxyde. 100

Le plutonium, après-demain : Génération IV

− Le VHTR (Very High Temperature Reactor, en français le RTHT) est un réacteur à neutrons thermiques à très haute température refroidi à l’hélium. Il est associé à un cycle de combustible ouvert. Il serait couplé avec une installation de fabrication d’hydrogène. Il utiliserait un combustible oxyde particulier à base de particules du type de celles utilisées depuis plusieurs dizaines d’années dans les réacteurs à haute température (HTR) refroidis à l’hélium. − Le GFR (Gas Fast Reactor, en français RNR-G) est un réacteur à neutrons rapides refroidi à l’hélium. Il est associé à un cycle fermé permettant le recyclage de l’ensemble des actinides en mode homogène avec un gain de régénération de plutonium supérieur à 1. Il pourrait utiliser un combustible oxyde particulier sous formes de microbilles. − Le MSR (Molten Salt Reactor, en français RSF) est un réacteur à neutrons épithermiques modéré au graphite et refroidi par des sels fondus. Il est associé à un cycle fermé avec retraitement continu in situ. Le combustible serait une solution de fluorures de thorium et d’actinides. Tous ces réacteurs fonctionneraient à des températures nettement supérieures à celle des réacteurs actuels. Trois mettent en œuvre des neutrons rapides. En complément de ces concepts de réacteurs, il existe le concept de système ADS (Accelerator Driven System). Il s’agirait de réacteurs à neutrons rapides sous-critiques dédiés à la transmutation des actinides mineurs, les neutrons étant fournis aux réacteurs par spallation13 avec un faisceau de protons de haute énergie. Actinides mineurs (AM) Ce terme désigne le neptunium, l’américium et le curium produits dans les réacteurs nucléaires à partir des noyaux du combustible par captures successives de neutrons ou par décroissance radioactive à partir d’un autre actinide (voir figure 4.1).

Les efforts semblent se concentrer aujourd’hui sur le RNR-Na et le RTHT, ce dernier ayant comme prolongement le RNR-G. Le concept ADS est étudié au niveau européen. Le RSF est associé à la filière thorium et de ce point de vue apparaît comme une rupture dans le nucléaire actuel. Aussi son développement, voire son évolution vers un spectre de neutrons 13. La spallation est l’éclatement d’un noyau sous l’effet d’une collision avec une particule incidente d’énergie supérieure à quelques centaines de MeV. 101

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rapides, nécessite-t-il plus d’études que les innovations dans des filières à uranium/plutonium. Les réacteurs à neutrons rapides sélectionnés par le forum international Génération IV sont parfaitement adaptés pour répondre aux objectifs de cette génération de réacteurs, c’est-à-dire : − la possibilité d’accroître l’utilisation des ressources en combustible dans un concept de développement durable ; − la capacité de consommer pratiquement en totalité les éléments transuraniens, réduisant ainsi la part des actinides dans les déchets ultimes et le risque de prolifération à condition de développer un processus de recyclage de tous les actinides ; − une utilisation plus économique des combustibles UOX en autorisant des taux de combustion plus élevés. Des trois projets de réacteurs à neutrons rapides il est évident que le RNR-Na est celui qui peut être déployé le plus rapidement car il bénéficie d’une technologie connue et d’une expérience industrielle. Des recherches restent toutefois nécessaires pour mieux assurer l’incinération des actinides mineurs. En France, le président Jacques Chirac a souhaité en janvier 2006 que soit lancée la conception, au sein du CEA, d’un prototype de réacteur de 4e génération, le réacteur ASTRID (Advanced Sodium Technology Reactor for Industrial Demonstration), qui devra entrer en service à l’échéance de 2020. L’expérience de Phénix et de Superphénix est, bien entendu, un atout considérable pour la construction par la France d’un RNR-Na. À côté du combustible oxyde largement utilisé sous forme de pastilles (voire de microbilles que les Russes utilisent dans certains assemblages MOX pour réacteurs à neutrons rapides), on voit apparaître la possibilité de futurs combustibles à carbures et nitrures d’actinides. Deux nouveaux types de combustibles pourraient aussi apparaître : le combustible à particules enrobées et le combustible liquide à sels fondus. Quant au combustible oxyde, il pourrait être largement différent de ceux utilisés jusqu’à aujourd’hui. Actuellement le plutonium des REP est recyclé sous forme de MOX. En 2020, les réacteurs à eau sous pression de seconde génération continueront à exister14, mais le Pu qu’ils produisent sera brûlé, en partie 14. La programmation pluriannuelle des investissements (PPI) de production d’électricité pour la période 2009-2020 privilégie un scénario de prolongation au-delà de 40 ans du parc nucléaire actuel, sous réserve d’une autorisation au cas par cas de l’Autorité de sûreté nucléaire, et la mise en service de deux réacteurs EPR, l’un en 2012 à Flamanville, le second en 2017 à Penly. Elle reporte à environ 2020 le lancement d’un troisième EPR. 102

Le plutonium, après-demain : Génération IV

seulement, dans les réacteurs de génération III, qui seront installés. Les actinides mineurs continueront à s’accumuler. Les réacteurs de génération IV, prévus pour se déployer vers 2040, brûleront le plutonium mis en réserve pour leur démarrage et transmuteront les actinides mineurs stockés. Ces réacteurs pourront également consommer l’uranium appauvri stocké depuis la génération II. À la moitié du siècle, on prévoit alors que les réacteurs de génération IV pourraient recycler une grande partie des actinides. Ces combustibles destinés à l’incinération des actinides mineurs devront être étudiés en prenant en compte de manière drastique le risque de criticité, tout particulièrement au moment de leur fabrication. Les deux stratégies qui émergent actuellement comme étant les plus prometteuses consistent à incinérer le plutonium, la première dans des réacteurs à haute température refroidis par des gaz, la seconde dans des réacteurs à neutrons rapides. ■ Les réacteurs à neutrons rapides Il est clair que la pleine utilisation des ressources énergétiques du plutonium ne peut qu’être réalisée que dans un cycle fermé où le plutonium est multirecyclé dans des réacteurs à neutrons rapides. Ces réacteurs à neutrons rapides bénéficient d’une expérience industrielle techniquement réussie, même si l’aspect économique les a momentanément condamnés. L’émergence de réacteurs à neutrons rapides ouvre la possibilité d’utiliser le plutonium contenu dans le combustible usé des REP, en particulier dans les MOX usés. Pour démarrer un tel réacteur, des études ont montré qu’il faut environ 10 tonnes de plutonium équivalent 239 soit 14 tonnes de plutonium, c’est la quantité produite dans un REP fonctionnant 50 à 60 ans. Rappelons que dans les réacteurs à neutrons rapides, le bilan neutronique est spécialement riche. Le nombre de neutrons produits par fission y est élevé. L’excédent de neutrons, non nécessaires à l’entretien de la réaction en chaîne, peut être utilisé pour des captures dans l’uranium 238 placé dans des couvertures radiales, générant ainsi plutonium 239. Il est ainsi possible de régénérer par conversion davantage de plutonium que le réacteur n’en consomme pour son fonctionnement, un tel système est qualifié de « surgénérateur ». Grâce à cette conversion de l’uranium 238 en plutonium 239, tout l’uranium naturel, et non pas seulement la faible 103

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proportion d’uranium 235, pourrait être à terme fissionné, multipliant ainsi d’un facteur 50 à 100 son pouvoir énergétique et repoussant à très long terme les risques de pénurie de matière fissile. Mais ce processus est évidemment étalé sur plusieurs décennies puisqu’il se déroule en plusieurs étapes ; il faut tout d’abord extraire le plutonium du combustible usé UOX, fabriquer les assemblages, traiter le combustible MOX usé et répéter indéfiniment l’ensemble des opérations. Un réacteur thermique classique produit environ 28 kg de plutonium par térawatt-heure électrique produit (TWhe) et il faut plusieurs tonnes de plutonium pour démarrer un réacteur à neutrons rapides de même puissance. La technologie des réacteurs à neutrons rapides est fondée presque partout dans le monde, et notamment en France, sur un refroidissement par du sodium liquide, ce qui nécessite des dispositions particulières pour la réalisation industrielle. La France a acquis une très grande expérience dans ce domaine. Toutefois le faible coût de l’uranium et le spectre d’une pénurie d’uranium envisagée au début du lancement de cette filière s’estompant à très court terme, le gouvernement français a décidé, par arrêté ministériel du 30 décembre 1998, l’arrêt du réacteur Super Phénix, premier prototype industriel de grande puissance de la filière à neutrons rapides. Paradoxalement, le même gouvernement souhaita que l’incinération des déchets nucléaires soit étudiée expérimentalement dans un réacteur à neutrons rapides. Il fallut remettre aux normes de sûreté de l’époque le réacteur Phénix. Certains pensèrent alors que l’utilisation de Super Phénix à moindre puissance, comme laboratoire, aurait été moins coûteux pour la France. La France sait fabriquer le combustible mixte nécessaire aux réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium, elle l’a fait dans un atelier plutonium de Cadarache et sait traiter le combustible usé. En 1981, Phénix a également montré qu’il pouvait être chargé avec du plutonium qu’il avait lui-même été produit dans le cycle précédent, montrant ainsi la faisabilité de la surgénération. La Russie a déclaré, en avril 2009, vouloir passer rapidement aux nouvelles technologies basées sur les réacteurs à neutrons rapides à cycle de combustible fermé à partir de 2020. La Chine de son côté a indiqué vouloir accélérer la création de réacteurs à neutrons rapides et créer une usine de recyclage du combustible nucléaire usé. Les deux pays collaborent dans un programme de réacteurs à neutrons rapides.

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Le plutonium, après-demain : Génération IV

■ Les réacteurs à neutrons rapides refroidis

à l’hélium (RNR-G) Le concept de réacteurs à neutrons rapides à caloporteur gaz (RNR-G) se présente comme une alternative au RNR-Na. Le recyclage du combustible usé est envisagé sur le site même du réacteur par un procédé pyrochimique ou hydrométallurgique. L’utilisation du combustible au plutonium, y compris le plutonium de recyclage, sont des objectifs du RNR-G, en particulier dans un contexte de développement durable. La proposition initiale est d’équilibrer la création de plutonium et sa combustion dans chaque réacteur afin de multiplier les ressources en énergie. L’option retenue aujourd’hui pour le combustible de ces réacteurs est la forme « carbure » ; l’option « nitrure » reste envisageable pour l’avenir. ■ Les réacteurs à très haute température (RTHT) La course aux nouveaux carburants s’accélère, compte tenu de la raréfaction programmée du pétrole. L’une des voies est la production thermochimique de biodiesel ; les énergéticiens regardent dès lors le nucléaire. En effet, les réacteurs à très haute température, s’ils permettent la production d’hydrogène, permettent également la production de biocarburants. La première génération de biocarburants était produite à partir des sucres contenus dans les grains de blé, de la canne, de la betterave, etc. Très vite on s’aperçut qu’elle était concurrentielle de l’alimentation déjà insuffisante au niveau mondial. La seconde génération utilise l’intégralité des ressources carbonées de la plante et plus particulièrement la partie cellulosique que l’homme ne consomme pas. L’obtention de biodiesel passe par la gazéification des végétaux à haute température, puis la catalyse de différents hydrocarbures. Ces hautes températures peuvent être produites par une nouvelle génération de réacteurs nucléaires que la France étudie dans le cadre du programme « Génération IV ». Le principe du réacteur à haute ou très haute température (RHT/ RTHT) est identique à celui d’un réacteur à fission ordinaire. Le fluide caloporteur est de l’hélium gazeux sous pression (environ 50 bar) qui, par détente dans une turbine à gaz, actionne un alternateur, lequel produit de l’électricité. Les technologies de base des réacteurs à haute température ont été établies entre les années 60 et 80. Plusieurs réacteurs expérimentaux ont été 105

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réalisés au Royaume-Uni, en Allemagne et aux États-Unis. L’un a été de puissance industrielle à Fort Saint Vrain aux États-Unis. Depuis, de nouveaux réacteurs à haute température ont été développés aux États-Unis, en Allemagne et en Afrique du Sud. Deux réacteurs de ce type sont actuellement en exploitation, l’un au Japon (HTTR), l’autre en Chine (HTR-10). Les choix de conception au niveau du combustible, du cœur, du réfrigérant, et de la cuve leur confèrent de grandes qualités de sûreté. Au niveau du combustible, la matière fissile est retenue dans des billes composées d’un noyau d’oxyde d’uranium (UO2), de carbure (UC2) ou d’un mélange de carbure et d’oxyde, l’oxycarbure (UCO) d’enrichissement inférieur à 20 %. Mais on peut également y mettre du plutonium sous forme d’oxyde mixte, voire de PuO2 pur. Ces particules appelées TRISO, d’environ 1 mm de diamètre, sont formées de couches successives de pyrocarbone et de carbure de silicium enveloppant la partie combustible. C’est l’innovation majeure de ces réacteurs. Combustible Couche tampon Carbone pyrolitique interne

Carbure de silicium Carbone pyrolitique externe Figure 7.1. Coupe d’une particule TRISO pour les réacteurs

à haute température (RHT).

Ces couches successives autour du combustible sont destinées à assurer la protection du noyau fissile et le confinement des produits de fission. L’ensemble du combustible ne contient pas de métaux et est donc utilisable à très haute température. En effet, le concept actuel, sur lequel on travaille, rend impossible la fusion du cœur grâce aux caractéristiques des pastilles. Ceci a une influence sur les objectifs fixés pour les nouveaux RTHT en matière de sûreté. Ils seront conçus pour ne pas rendre nécessaire des dispositions d’urgence à l’extérieur du site pour n’importe quelle situation accidentelle. 106

Le plutonium, après-demain : Génération IV

Il est également possible d’utiliser dans ces réacteurs un combustible à haute teneur en plutonium, soit dans de l’uranium, soit dans une matrice inerte. Le concept d’incinération du plutonium dans les réacteurs à haute température n’est pas une idée nouvelle, il a déjà été essayé dans les années 1970. Si les caractéristiques de ce type de réacteur sont favorables à l’incinération de plutonium et des actinides mineurs, des recherches restent à faire pour valider l’hypothèse d’une utilisation de combustible à particules sphériques. Ces réacteurs ont la capacité de produire de l’électricité mais également de la chaleur pour des procédés industriels, dans une gamme de températures allant jusqu’environ 800 °C. Il est également possible de les développer pour des puissances inférieures à celles des gros réacteurs électrogènes que l’on connaît, ils peuvent donc s’insérer plus facilement dans un complexe industriel ou dans des réseaux de petite taille. L’énergie nucléaire se tournerait alors vers d’autres applications que la seule production d’électricité : produire de la chaleur sans émission de gaz à effet de serre. Ces réacteurs pourraient théoriquement produire de la chaleur à différentes températures permettant à basse température (200 °C) le dessalement de l’eau de mer par exemple, à plus haute température la récupération des pétroles lourds des sables bitumineux ou la production de biodiesel et à très haute température la production d’hydrogène. Toutefois, tous les problèmes soulevés pour la conception et l’exploitation de ces réacteurs à très haute température ne sont pas encore résolus. La physique du cœur est à approfondir ainsi que la technologie du combustible, le comportement des matériaux et des composants qui devront résister à de très fortes contraintes de chaleur et d’irradiation. Ne sont pas encore résolus les problèmes liés à la dissolution du combustible au sein des particules sphériques pour le traitement du combustible. La France devra être vigilante, compte tenu des réalisations en cours en Inde et en Chine. En conclusion, on voit donc avec les exemples de réacteurs décrits ci-dessus que chaque réacteur retenu par le forum « Génération IV » aura des caractéristiques adaptées à la composition isotopique du plutonium et que celui-ci pourra être produit ou consommé. Ces nouveaux réacteurs fonctionneraient, s’ils sont construits, en parallèle avec des réacteurs de troisième génération, dont ils recycleront le plutonium produit. Ils pourraient également utiliser les stocks les plus divers de plutonium existant à l’heure actuelle. Sans l’introduction de ces réacteurs, le stock de plutonium existant et à venir ne pourrait que croître et s’approcher des 700 à 800 tonnes à la fin du XXIe siècle. 107

7KLVSDJHLQWHQWLRQDOO\OHIWEODQN

8 La non-prolifération et le recyclage des armes

Le reproche couramment fait au plutonium est son utilisation potentielle comme arme nucléaire, le souvenir des bombardements d’Hiroshima et de Nagasaki ne s’est toujours pas estompé. Il est vrai que les grandes puissances détentrices officiellement de l’arme nucléaire ont toutes utilisé ou exploré la voie plutonium. La guerre froide n’a fait qu’aggraver la situation : les États-Unis et l’Union soviétique ont constitué des stocks de plutonium dit de qualité militaire, largement au-dessus des quantités nécessaires pour assurer leur propre sécurité. La tendance s’est inversée avec la fin de la guerre froide et l’effondrement de l’Union soviétique. Les Américains et les Russes ont signé des accords pour réduire leurs stocks et fermer des réacteurs destinés principalement à la fabrication de plutonium. Ces accords s’inscrivent dans une logique internationale pour tenter de contenir voire de réduire les possibilités d’utilisation de l’arme nucléaire. L’une des techniques choisies pour réduire le stock de plutonium militaire est son insertion dans du combustible MOX destiné aux centrales classiques productrices d’électricité. La combustion modifie considérablement la composition isotopique ce qui rend le plutonium difficilement utilisable pour la fabrication d’armes d’autant qu’il reste dans le combustible usé, non retraité. Le retraitement des combustibles irradiés a intéressé les pays voulant se doter d’armes nucléaires. Aujourd’hui, la construction d’usines de 109

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séparation isotopique de 235U fondée sur la technique d’ultracentrifugation semble plus « facile » et a diminué l’intérêt du retraitement de l’uranium irradié pour produire du 239Pu militaire. Pourtant, les détracteurs de cette énergie continuent toujours d’agiter le spectre du plutonium pour mettre en avant le risque de prolifération associé à la production d’électricité d’origine nucléaire. Ils oublient que les pays ayant reconnu être en possession d’armes nucléaires (ÉtatsUnis, Russie, Royaume-Uni, France, Chine, Inde et Pakistan, auxquels il faut peut-être associer la Corée du Nord et Israël), ont tous construit des réacteurs spécialement dédiés à la fabrication de plutonium plutôt qu’utiliser le plutonium produit dans les réacteurs électrogènes. Les réacteurs soviétiques RBMK produisaient du plutonium et de l’électricité. Pour les pays dont la technologie est moins avancée, tel l’Iran dont les intentions font débat au niveau international, la voie de l’enrichissement poussé en 235U par centrifugation semble industriellement beaucoup plus facile à mettre en œuvre qu’une usine de retraitement du combustible destinée à la production de plutonium, bien que ces centrifugeuses soient des machines complexes et sensibles dont la fabrication requiert un usinage de haute précision. L’Afrique du Sud, qui a renoncé depuis à l’arme nucléaire en est un autre exemple. La voie uranium semble être la meilleure pour s’affranchir des restrictions apportées par les pays occidentaux à partir du milieu des années 1970. L’incertitude qui pèse sur la faisabilité d’une arme à partir de plutonium de qualités diverses a conduit le président Jimmy Carter en avril 1977 à décider de ne plus autoriser le retraitement du combustible nucléaire sur le territoire américain en invoquant que tout plutonium est utilisable pour fabriquer une arme. Le président Bill Clinton a réitéré cette position en 1993. Cette position s’est un peu infléchie en 2001 avec le président George Bush. Le nouveau président, Barack Obama, partisan d’un monde sans armes nucléaires, souhaite mettre fin de manière vérifiable à la production de matériaux fissiles à des fins militaires. Compte tenu du stock d’armes et de matériaux fissiles que possèdent les États-Unis, on peut s’interroger sur cet engagement. La première étape serait de signer le traité d’interdiction des essais nucléaires. Au printemps 2009, Barack Obama a proposé au président russe, Dimitri Medvedev, une relance des discussions sur une nouvelle limitation du nombre d’armes nucléaires.

110

La non-prolifération et le recyclage des ar mes

■ Militaire ou non militaire Rappelons qu’il faut environ 10 kg de Pu pour fabriquer une arme avec une isotopie convenue proche de 0 % 238Pu, 93,4 % 239Pu, 6 % 240Pu, 0,6 % 241Pu, 0 % 242Pu et moins de 1 % 241Am. Pour l’isotope 240Pu, la barrière pour fabriquer une bombe est généralement fixée à 7 %. Un tel plutonium s’obtient en réacteur avec un combustible UO2 soumis à un taux de combustion assez faible et déchargé rapidement du réacteur. Un tel niveau de taux de combustion qui fait passer le plutonium de qualité militaire à non militaire est évidemment un contre-sens économique pour un producteur d’électricité. Dans le combustible d’un réacteur nucléaire restant un temps assez long, pour des raisons économiques, l’uranium 238 absorbe des neutrons pour tour à tour produire du 239Pu, puis les isotopes 240, 241, et 242. L’uranium 235 quant à lui conduira au 238Pu. Par défaut, on appelait dans les années 1970, plutonium de réacteur tout plutonium dont le taux de l’isotope 240Pu est supérieur à 7 %. Cette classification tranchée est toujours maintenue par ceux qui souhaitent souligner le risque prolifératif du plutonium et a conduit à beaucoup d’incompréhension. Aujourd’hui une classification moins tranchée propose de tenir compte aussi bien de la physique que des contingences d’ingénierie. Tableau 8.1. Composition isotopique du plutonium

pour fabriquer des engins explosifs. Qualité

Taux de

240Pu

(%)

Faisabilité

Qualité supérieure

30

Pratiquement pas concevable

Comme le 240Pu, le 242Pu ne fissionne pas sous l’impact des neutrons, mais son taux élevé de fissions spontanées (voir chapitre 2) produit un nombre élevé de neutrons qui risquent de déclencher une réaction prématurée que l’on appellera un flash neutronique (fizzle), plutôt qu’une explosion nucléaire. Dans l’arme nucléaire, le cœur de l’arme contient du plutonium en situation sous-critique, c’est-à-dire ne pouvant conduire au maintien d’une réaction en chaîne. Il faut des explosifs chimiques puissants pour comprimer le plutonium à une densité élevée, supérieure à la valeur en situation normale, augmentant ainsi la probabilité de capture 111

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neutronique et pour entretenir par conséquent une réaction en chaîne. Dans une arme nucléaire, on démarre la réaction avec une source de neutrons additionnelle. Ainsi, la présence de 240Pu et 242Pu pourrait remplacer cette source, mais ces isotopes étant au cœur de l’arme, leur présence augmenterait la probabilité d’une réaction prématurée. La nuisance de cette arme persisterait toujours même si elle restait limitée, mais sa manipulation ne serait pas sans risque pour ses concepteurs. Tableau 8.2. Teneur isotopique en fonction du taux de combustion

(en MWj/kg de métal lourd) dans un réacteur à eau légère, à la décharge du combustible usé. 238Pu

239Pu

240Pu

241Pu

242Pu

Combustible U02 20 MWj.kg

0,7

70

18

10

1,6

33 MWj.kg

1,2

58

23

14

4

50 MWj.kg

2,7

47

26

15

9

60 MWj.kg

3,5

44

27

15

11

32

18

8

Combustible MOX 33 MWj.kg

1,9

40

Le 241Pu pose un autre problème. Il conduit, avec une période de 14 ans, à l’américium 241 qui émet des rayonnements pénétrants. Il faudrait, dans le cas d’une utilisation militaire de ce plutonium, accroître les protections biologiques et prendre plus de précautions pour manipuler ces armes. Ceci n’est certes pas prohibitif pour des actes de malveillance. Enfin le 238Pu a une décroissance 240 fois plus rapide que le 239Pu et par là-même dégage une énergie thermique plus élevée. Certains placent à 2 % la teneur rédhibitoire en cet isotope pour la fabrication d’une arme. Il faudrait une ingénierie sophistiquée pour évacuer cet excès de chaleur en dehors des parties de l’arme contenant les explosifs chimiques. Ces caractéristiques permettent de comparer la faisabilité d’une arme à partir soit de plutonium militaire, de réacteur à combustible classique ou de combustible MOX. On voit donc que, si aucun des facteurs annoncés n’est vraiment rédhibitoire, la fabrication d’une arme à partir de plutonium issu d’un réacteur électrogène devient très compliquée dans sa conception, sa fabrication et son entreposage, son impact, et ceci d’autant plus que le plutonium aura séjourné longtemps dans un réacteur. Les Américains ont testé l’hypothèse et ont procédé à un essai en 1962 dans le désert du Nevada avec 112

La non-prolifération et le recyclage des ar mes

du plutonium de réacteur provenant du Royaume-Uni. L’information a été déclassée en 1994 sous la présidence Clinton par sa secrétaire d’État à l’énergie, Hazel O’Leary. Sa puissance atteignit une vingtaine de kilotonnes, l’équivalent de la bombe de Nagasaki. La teneur isotopique de ce plutonium a été maintenue secrète assez longtemps. On estime par recoupement d’informations qu’il devait être de 12 % en 240Pu. Mais combien de pays et de groupes terroristes ont la puissance scientifique, économique et industrielle des États-Unis pour réaliser une telle arme ? Tableau 8.3. Paramètres de faisabilité et qualité du plutonium.

Neutrons spontanés émis par kg et par seconde Masse de Pu (kg) Puissance thermique (W/kg) Chaleur dégagée par l’engin (W)

Arme

Réacteura

MOXb

66 000

360 000

570 000

3

8

> 20 ?

2,5

11

13,7

8

100

> 300 ?

a) Sur la base d’un taux de combustion de 33 MWj/kg dans un REP, stocké 10 ans avant retraitement. Avec un taux de combustion de 50 MWj/kg, la chaleur dégagée est beaucoup plus forte. b) Sur la base d’un plutonium de même composition isotopique que celui de réacteur.

Reste la voie de l’enrichissement avec des procédés par laser tels les procédés américains AVLIS ou français SILVA destinés à l’enrichissement isotopique de l’uranium. Les Américains l’ont tenté dans les années 1980 mais le procédé a été abandonné en 1999. Enfin, parmi d’autres paramètres, certains ont classé la possibilité de construire une arme selon la capacité des concepteurs à comprimer rapidement le plutonium avec des explosifs classiques, étape nécessaire pour que l’engin devienne réellement une arme nucléaire. Selon Johan Swahn : − le niveau 1 situé à la vitesse de 500 m/s pourrait être atteint par des terroristes, qui plus est, aidé par un État ; − le niveau 2, 1 000 m/s est celui des États-Unis lors du projet Manhattan. C’est un niveau de technologie que possèdent aujourd’hui de nombreux États ; − le niveau 3, 2 000 m/s correspond au savoir-faire des pays détenteurs d’armes et d’autres pays industrialisés. Selon un institut suédois, le niveau 1 permettrait avec un plutonium « réacteur » contenant de 20 à 30 % de 240Pu de construire une arme de puissance inférieure à 1 kt. Avec le niveau 3, ce même plutonium 113

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produirait une arme de 1 kt avec une grande fiabilité mais avec une faible fiabilité pour 10 kt. Selon les mêmes auteurs, la vitesse de compression élevée est le paramètre critique pour fabriquer une arme. L’atteindre nécessite d’essayer de nombreux explosifs très puissants. Ils considèrent qu’un État peut le faire clandestinement mais pas un groupe terroriste s’il ne bénéficie pas de la complicité de l’État qui l’héberge. Une commission internationale rassemblée en 1996 par le gouvernement australien, la commission Canberra (la France était représentée par l’ancien Premier ministre Michel Rocard), a réfléchi sur une stratégie de contrôle du plutonium par les agences internationales selon sa qualité. Plusieurs paramètres ont été sélectionnés (tableau 8.4). Tableau 8.4. Paramètres permettant de définir une stratégie de contrôle. Quantitéa (kg)

Périodeb (Pu séparé)

Périodeb (Pu non séparé)

< 17

8

2 semaines

1 mois

17-30

16

3 mois

1 an

> 30

-

1 an

-

Teneur en

240Pu

(%)

a) Temps pour fabriquer une première arme. b) Temps pour transformer un matériau nucléaire en métal pour la fabrication d’une arme, il doit être pris en compte dans la stratégie du contrôle.

L’AIEA considère que la quantité minimale de plutonium pour obtenir une arme est de 8 kg ; c’est donc la valeur seuil pour le contrôle. Dans les années 1990, certains scientifiques américains antinucléaires ont tenté de faire changer la position de l’Agence, pour une valeur plus basse de 1 kg. Il est vrai que, théoriquement, il faut réaliser la fission complète de 57 g de 239Pu pour libérer une énergie de 1 kt. Toutefois, l’AIEA n’a pas suivi cette logique, pensant que, pour miniaturiser à ce point une arme, il faut auparavant procéder à de nombreux essais. ■ Les traités et accords internationaux

contre la prolifération La pierre angulaire du régime international est le traité de non-prolifération nucléaire (TNP) mis au point dans le cadre de l’ONU et signé le 1er juillet 1968. Entré en vigueur en mars 1971, ce traité a été signé 114

La non-prolifération et le recyclage des ar mes

par tous les pays à l’exception d’Israël, de l’Inde et du Pakistan. Le traité distingue les cinq pays dotés de l’arme avant le 1er janvier 1967 (EDAN) des autres pays (ENDAN). En contrepartie, le traité favorise les usages pacifiques de l’atome et encourage les premiers à favoriser le développement du nucléaire civil dans les autres pays. Vingt-cinq ans après sa mise en vigueur, les signataires ont décidé de le maintenir indéfiniment. Au niveau de la communauté internationale, le TNP vise essentiellement à lutter contre la prolifération horizontale, fixant le nombre d’États autorisés à disposer d’armes nucléaires. Il est complété par d’autres dispositifs s’inscrivant dans une perspective de limitation des arsenaux existants et de leur perfectionnement. Le souci de réglementer les essais nucléaires, qui commence en 1954, aboutit le 5 août 1963 à la signature du traité interdisant les essais d’armes nucléaires dans l’atmosphère, dans l’espace extra-atmosphérique et sous l’eau. Il entre en vigueur dès le mois d’octobre 1963. La signature du traité d’interdiction totale des essais nucléaires (TICE) à New York, le 24 septembre 1996, est l’aboutissement des efforts engagés par la communauté internationale depuis près de quarante ans et clôt l’une des négociations diplomatiques les plus complexes. Le traité pose le principe de l’interdiction totale des explosions expérimentales d’armes nucléaires et de toute autre explosion nucléaire, même à objectif pacifique. En bref, seuls sont autorisés les essais souterrains. La France qui avait signé le traité TICE en 1996 l’a ratifié, tout comme la Grande-Bretagne le 6 avril 2008. Elle adhère pleinement aux objectifs du traité, elle l’a réaffirmé dix ans après sa ratification. ■ Des accords bilatéraux Des efforts ont été entrepris dès la période de la guerre froide par l’URSS et les États-Unis pour réduire de façon significative leurs arsenaux nucléaires stratégiques respectifs. Ces efforts se sont poursuivis dans l’après-guerre froide avec la signature d’une série d’accords bilatéraux. L’accord SALT 1, convention provisoire sur certaines mesures limitant les armes stratégiques offensives, fut signé après deux ans et demi de discussion à Moscou le 26 mai 1972 par le président Richard Nixon et le secrétaire général du parti communiste soviétique, Leonid Brejnev. Il fut suivi par un second accord (SALT II) concernant la limitation des armes stratégiques offensives signé à Vienne le 18 juin 1979 par Jimmy Carter et Leonid Brejnev. 115

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Le traité START I sur la réduction des armes stratégiques offensives fut signé le 31 juillet 1991 à Moscou. Entré en vigueur en 1994, ce fut le premier traité destiné à réduire effectivement les arsenaux offensifs stratégiques. Une fois pleinement mis en œuvre, le nombre d’armes stratégiques déployées respectivement par les États-Unis et la Russie sera ramené de plus de 10 000 à 6 000. L’application du traité devait normalement mener à bien toutes les réductions imposées par le traité à la date limite du 5 décembre 2001. Les deux pays ont tenu leurs engagements à l’échéance fixée. Le traité START II sur la limitation des armes stratégiques, signé à Moscou le 3 janvier 1993, fut ratifié par les États-Unis en 1996 et par la Russie seulement en 2000. Cependant, la Russie a rendu sa ratification conditionnelle à la ratification par les États-Unis du protocole de 1997, portant à 2007 (au lieu de 2003) la date limite de mise en œuvre du traité. Le traité START II exploite l’acquis du traité START I, réduisant encore le nombre des armes stratégiques des deux pays entre 3 000 et 3 500, et éliminant tous les missiles balistiques intercontinentaux porteurs de charges multiples. En mars 1997 à Helsinki, les présidents Bill Clinton et Boris Eltsine ont décidé d’entamer les négociations sur un traité START III qui, pour la première fois, inclurait des mesures concernant la transparence des arsenaux de charges nucléaires stratégiques et la destruction de ces charges. Mais le traité START III est rendu caduc par le traité de désarmement nucléaire signé à Moscou le 24 mai 2002 par le président américain George W. Bush et le président russe Vladimir Poutine. Ce traité engage les deux États à réduire de deux tiers leur arsenal d’armes nucléaires stratégiques qui doit passer de 6 000 têtes nucléaires environ à 1 700/2 200 chacun d’ici 2012, conformément aux décisions annoncées lors d’entretiens entre les deux présidents à Washington le 13 novembre 2001. Le traité établit que le traité START I reste en vigueur et qu’il expirera en 2009, à moins que les deux parties ne soient d’accord pour le proroger. Il doit être ratifié par le Parlement russe et le Congrès américain pour entrer en vigueur. Le traité réserve à chaque pays le droit de décider de la façon dont il détruit son arsenal, comme le souhaitait le gouvernement américain. En effet, le 8 janvier 2002, dans un document du Pentagone présenté comme une révision de la stratégie nucléaire américaine (Nuclear Posture Review de 1994), le sous-secrétaire d’État à la défense, Jack D. Crouch, avait annoncé que les États-Unis voulaient garder en réserve une partie des milliers de leurs ogives nucléaires qui devaient être retirées. Le traité de désarmement nucléaire est ratifié à l’unanimité par le Sénat américain le 8 mars 2003. 116

La non-prolifération et le recyclage des ar mes

■ La réduction des stocks de plutonium militaire En décembre 1993, Hazel O’Leary, secrétaire d’État à l’énergie a procédé avec le département de la défense à un déclassement important d’informations jusque-là considérées comme vitales pour les États-Unis, y compris le nombre d’armes détenues. Pour le plutonium, ce document dit que : − 3,4 t de plutonium ont été utilisé pour des essais d’armes nucléaires ; − il existait un stock de 90,6 t de plutonium de qualité militaire et 12,9 t de combustible plutonium, produites à Savannah River en Caroline du Sud (36,1 t) et à Hanford dans l’État de Washington (67,4 t) ; − 1,7 tonnes provenaient des réacteurs civils américains, 5,4 t de GrandeBretagne, 79 kg de Taiwan ; − 0,75 tonnes ont été transférées à l’étranger dans 39 pays dans le cadre du programme Atomes pour la Paix de 1959 à 1991 sous le contrôle de l’AIEA ; − il y aurait 38,2 tonnes d’excès de plutonium selon le président Bill Clinton ; − 3,561 kg de plutonium militaire ont été impliqués dans les incendies de Rocky Flats en 1957 et 1969. Selon les différents documents, les États-Unis ont finalement produit ou acquis entre 110 et 111 tonnes de plutonium de 1944 à février 1996. Avec cette déclassification unilatérale les États-Unis voulaient encourager les autres nations à déclasser et donner les données similaires. L’arrêt de la fabrication Avec la fin de la guerre froide, les Américains et les Russes ont décidé de réduire leur armement nucléaire et leur stock de plutonium. Celui-ci avait plusieurs origines, une production excessive mais aussi une miniaturisation des armes qui a permis de construire des armes tout aussi efficaces que celles des années 1960 avec des quantités de matières fissiles moindres. Les États-Unis et la Russie ont décidé ensemble de fermer des réacteurs dédiés à la production de plutonium. Ces réacteurs étaient de type RBMK, le type de réacteur de Tchernobyl. L’un deux fut arrêté le dimanche 20 avril 2008 à Seversk, autrefois appelé Tomsk-7 du temps où cette ville de Sibérie, le long de la rivière Tomsk, n’apparaissait pas sur les cartes russes. Ce réacteur ne produisait plus de plutonium depuis 117

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quelques années, mais servait à alimenter en électricité la communauté locale. Le site est toujours un site d’entreposage de plutonium en excédent. Un second réacteur a été fermé le 5 juin 2008. Le troisième réacteur à Zheleznogorsk, autrefois appelé Krasnoyarsk-26 doit fermer en 2010. La construction de centrales thermiques, débutée fin 2004 à Seversk puis à Zheleznogorsk devrait se terminer fin 2010 et alimenter ces villes par de l’électricité produite dans des centrales à combustible fossile. Les États-Unis ont fermé 14 réacteurs produisant du plutonium et la France ses réacteurs de Marcoule G1, G2, G3. La destruction des surplus Les Américains et les Russes ont signé un accord pour utiliser 34 t chacun de plutonium militaire à d’autres fins. La « philosophie » américaine est surtout centrée sur le risque de détournement (prolifération nucléaire). L’objectif est donc, comme pour l’uranium, de dégrader le plutonium pour le rendre impropre aux armes. Les deux voies étudiées sont : − le recyclage en réacteur sous forme de combustible MOX (après irradiation, une partie du plutonium aura été brûlée et la teneur en isotopes supérieurs, notamment 240, de la partie restante aura fortement augmenté) ; − l’immobilisation, c’est-à-dire le mélange avec des déchets fortement radioactifs et l’insertion dans une matrice inerte (verre ou céramique) rendant excessivement difficile la récupération du plutonium. La « philosophie » russe considère que les surplus (uranium comme plutonium) constituent un « trésor » compte tenu du pouvoir énergétique de la matière fissile. La Russie envisage donc de recycler tout le plutonium en réacteur hormis quelques faibles quantités qui ne s’y prêtent pas. Le plutonium sera converti en oxyde mixte pour alimenter le réacteur à neutrons rapides BN-600 en fonctionnement à la centrale nucléaire de Beloyarsk et plus tard le réacteur BN-800 en construction sur le même site. Plus tard ce surplus de plutonium servira aux études de nouveaux concepts de réacteurs refroidis par gaz et des réacteurs à haute température du futur. Ce programme permettra de transformer le plutonium d’un millier d’armes en combustible pour produire de l’électricité. La combustion de plutonium militaire transformé en MOX débutera dans le réacteur BN-600 en 2012. Une fois démarré ce programme consommera dans les deux réacteurs 1,5 t de plutonium par an. 118

La non-prolifération et le recyclage des ar mes

L’accord signé en novembre 2007 prévoit une destruction symétrique entre les deux pays. Deux fois 34 t de plutonium militaire seront converties en plutonium à usage civil. L’accord prévoit ensuite une destruction symétrique des surplus pour alimenter de nouveaux réacteurs (Gas-Turbine Modular Helium Reactor GT-MHR) vers les années 2015-2020. Les Américains ont estimé à environ 52 t l’excédent de plutonium militaire qu’ils s’apprêtaient à retirer de leurs stocks. C’est plus de la moitié des 100 t produites aux États-Unis depuis le projet Manhattan. Dix-huit tonnes seront immobilisées, mélangés avec des déchets de haute activité, dans des verres ou céramiques pour être enfouis dans un éventuel site géologique profond. La vitrification avec des déchets de haute activité rend encore plus difficile la récupération de ces verres. Cette opération de vitrification était prévue pour durer 20 ans. L’usine de fabrication du combustible mixte à partir de cet excédent militaire ne sera dédiée qu’à cette opération et sera située sur un site sécurisé du DoE (Department of Energy). Après maintes discussions liées également à l’engagement réciproque russe, la construction de l’usine de fabrication d’oxyde mixte a débuté le 1er août 2007 à Savannah River en Caroline du Sud. Elle doit se terminer en 2014, devenir opérationnelle en 2016 et produire 3,5 tonnes de MOX par an. Le programme supposé terminé fin 2035 sera probablement poursuivi jusqu’en 2038. Cette opération est conduite par une joint-venture créée en mai 2008 par Areva et le groupe américain Shaw. La conception de cette usine repose sur la technologie française expérimentée à La Hague pour la purification du plutonium et à l’usine MELOX de Marcoule pour la fabrication des assemblages. L’usine recevra les surplus en provenance de Hanford, de Livermore et de Los Alamos. La décision de construire cette usine clôt la discussion sur le choix entre l’utilisation d’une partie des surplus (34 t) en MOX ou son immobilisation totale par vitrification. Lorsque la décision fut prise par l’administration Clinton en 1996, la Secrétaire d’État à l’énergie, Hazel O’Leary, s’est engagée à que ce combustible mixte, une fois irradié, ne soit jamais retraité. Les Russes ont progressé pour la préparation d’un site de fabrication de combustible MOX à partir de plutonium militaire. Des discussions à haut niveau finalisent les détails financiers et techniques pour le programme russe. Les contraintes budgétaires qui existent aux États-Unis ont conduit le DoE à différer une partie du programme et à entreposer encore un temps les cœurs d’armes nucléaires en plutonium sur le site Texan PANTEX d’Amarillo. 119

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

■ La France très active, AIDA-MOX

et Savannah River Parallèlement aux actions entre les deux superpuissances, États-Unis et Russie, la France a signé le 12 novembre 1992 deux accords avec la Russie, l’un pour l’aide au démantèlement des armes nucléaires russes (AÏDA) et l’autre pour l’utilisation pacifique à des fins civiles des matières premières issues de ces armes. C’est dans ce cadre qu’a été conduit le programme AIDA-MOX destiné à étudier la possibilité d’utiliser le plutonium issu du démantèlement des armes comme combustible pour les réacteurs nucléaires. Dans le cadre de ce programme, la France a fourni à la Russie une série d’équipements pour sécuriser le transport, l’entreposage temporaire et le démantèlement des armes. Ainsi une centaine de conteneurs de haute sécurité ont été livrés à la Russie pour le transport des munitions nucléaires. Ces conteneurs d’environ 14 m3, et d’un poids en charge de 5,4 t étaient conçus par la Direction des applications militaires du CEA pour résister à des attaques armées, des chutes de 9 m de haut sur arête, un feu à 800 °C pendant 30 min. La partie AIDA-MOX était spécifiquement dédiée à la réutilisation du plutonium à des fins pacifiques. Le CEA, maître d’œuvre côté français, s’était entouré de trois industriels de l’époque : Cogema, Framatome et EDF. Minatom en fit de même côté russe. Ce programme s’est terminé en 1997. Le procédé retenu consiste à dissoudre, dans une solution d’acides nitrique et fluorhydrique, le plutonium métallique des armes nucléaires puis, après préparation d’une solution de nitrate de plutonium, à purifier le plutonium, qui contient encore du gallium (voir chapitre 3) par extraction par solvant, à le précipiter sous forme d’oxalate et enfin à le griller pour en faire un oxyde PuO2. La fabrication des pastilles d’oxyde mixte est ensuite réalisée selon le procédé MIMAS pour les réacteurs à eau pressurisée (VVER 1000 en Russie) ou selon le procédé COCA pour les réacteurs à neutrons rapides (BN 600 et BN 800). Ces procédés ont été choisis parmi plusieurs car bénéficiant d’une large expérience industrielle. La France a ensuite participé à la réalisation d’un pilote industriel TOMOX 1300 avec la participation du CEA, de la Cogema et SGN. Suite à cette première phase franco-russe, de 1993 à 1996 (AIDAMOX 1), un programme similaire a été réalisé par l’Allemagne et la Russie pour la fabrication de combustible MOX et les aspects de sûreté concernant leur introduction dans les réacteurs électrogènes. Tout cela conduisant à un accord tripartite signé le 2 juin 1998 à Moscou pour la réalisation industrielle de l’opération. Ces installations seront implantées 120

La non-prolifération et le recyclage des ar mes

sur des sites déjà existant en Russie, Cheliabinsk 65 et Krasnoyarsk 26. Ce programme était prévu pour durer 15 ans. Les Russes hésitent sur l’utilisation des oxydes mixtes ainsi produits. Croyant dans l’avenir des réacteurs de 4e génération, ils semblent préférer garder ce « trésor » pour les futurs réacteurs à neutrons rapides au lieu de les destiner aux réacteurs actuels VVER. Côté américain, la société Areva s’est largement impliquée dans la transformation du plutonium militaire en combustible MOX sur le site de Savannah River en Caroline du Sud. Depuis 1992 la France a donc aidé les Russes dans le domaine du transport sécurisé des ogives nucléaires et de leur démantèlement. Elle a contribué ainsi à la mise en œuvre de l’accord signé en septembre 2000 entre les États-Unis et la Russie pour transformer en combustible MOX les 34 t de plutonium russe militaire. Symétriquement, elle participe activement à la transformation des 34 t de plutonium américain en surplus en combustible civil destiné à produire de l’électricité. Depuis les origines de sa politique de dissuasion nucléaire, la France a de son côté veillé à maintenir son arsenal au niveau le plus bas nécessaire à sa sécurité selon le principe de « stricte suffisance ». Selon le ministère des Affaires étrangères, elle n’a jamais détenu, même pendant la période de la guerre froide, plus de quelques centaines de têtes nucléaires. Bien que l’information reste secrète, il est plus que probable qu’une partie de cet arsenal soit composée d’armes au plutonium. La France a décidé en novembre 1992 l’arrêt de la production de plutonium pour les armes nucléaires et en février 1996 la fermeture définitive des installations de production des matières fissiles pour les armes nucléaires à Pierrelatte et Marcoule. Dans la même logique, elle a annoncé les 22 et 23 février 1996 l’arrêt définitif des essais nucléaires. Cette annonce a été suivie du démantèlement des installations du centre d’expérimentation du Pacifique achevé à la fin de juillet 1998. Elle est ainsi, depuis la signature en 1996 du traité d’interdiction complète des essais nucléaires (TICE), le seul État doté d’armes nucléaires à avoir fermé et démantelé son centre d’expérimentation nucléaire. ■ La polémique autour des MOX Cette décision de transformer 34 t de plutonium en combustible MOX pour chaque pays ne s’est pas faite sans opposition. 171 organisations 121

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internationales ont envoyé une lettre commune au président Bill Clinton pour tenter de l’en dissuader. Les arguments étaient toujours les mêmes. Le plutonium issu de combustibles usés peut servir à fabriquer des armes d’après le test effectué dans le Nevada en 1962. Il peut aussi être séparé isotopiquement par le procédé AVLIS. Ces opposants s’appuyaient aussi sur une déclaration du directeur de l’AIEA, Hans Blix qui rappelait que l’Agence considérait virtuellement tous les isotopes du plutonium comme pouvant participer à la fabrication d’une arme, y compris le plutonium de réacteur. La position de l’Agence était d’une grande sagesse en matière de sécurité, et l’on ne peut que s’en réjouir, mais de là à conclure que tous les isotopes peuvent être utilisés pour fabriquer une arme, les physiciens et ingénieurs n’en sont pas là. L’argument de son extrême toxicité fut également avancé. Avec moins de 150 kg de plutonium répartis proportionnellement dans les poumons de 5,4 milliards d’habitants (c’était en 1991), on provoquerait un cancer du poumon chez chacun d’entre eux. Cette théorie, dite du point chaud, avait déjà été évoquée mais elle avait été démentie par les faits (voir chapitre 12). Le coût de cette « opération MOX » et sa lenteur d’exécution furent également avancés. Glenn T. Seaborg entra dans le débat pour ou contre la fabrication de combustible MOX avec le plutonium militaire et approuva cette décision. Selon lui, c’était la seule méthode pour rendre inutilisable à des fins militaires le plutonium en excès et la seule façon d’encourager les Russes à s’engager dans la même voie. De plus et ce fut un argument fort, l’Europe, et principalement la France, a développé une technologie MOX et proposé son aide dans la transformation du plutonium militaire en combustible MOX, accélérant ainsi la réalisation de ce programme contrant ainsi l’argument de lenteur. Ainsi la suppression de près de 3 000 têtes nucléaires par an peut produire 110 milliards de kWh. Enfin le Canada était prêt à utiliser ces combustibles dans ses réacteurs CANDU. Si on la compare aux autres options proposées, la voie MOX présente des avantages. Le produit final, le combustible MOX irradié, est très radioactif ce qui rend difficile son accès, réduit la possibilité de vol, et le rend difficilement utilisable pour produire du plutonium militaire. 30 % du plutonium dans le combustible sera consommé et transformé en produits de fission, on diminue d’autant le stock. La composition isotopique des 70 % de plutonium résiduel est considérablement modifiée par augmentation des isotopes 238, 240 et 242 qui, nous l’avons vu, rendent très improbable la construction d’une arme nucléaire. Insufflé dans le circuit de production de combustible civil, il entre alors sous le contrôle perma122

La non-prolifération et le recyclage des ar mes

nent de l’AIEA en charge de la lutte contre la prolifération. Enfin cette utilisation ne nécessite pas la création d’une nouvelle filière de gestion des déchets. Sur le plan industriel, cette option a l’avantage d’être déjà industrialisée et n’est qu’une partie de la production de combustible MOX destiné aux réacteurs à eau légère ou les réacteurs à neutrons rapides. Enfin le combustible MOX est utilisable dans des réacteurs déjà en fonctionnement en Russie. La France a par exemple une grande expérience des réacteurs à eau légère chargés de combustibles MOX. Avec le programme Génération IV, les réacteurs à neutrons rapides auront besoin pour démarrer de combustible mixte.

123

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9 Les applications du

238Pu

En raison de ses propriétés thermiques, le 238Pu est un isotope de choix comme source d’énergie pour les systèmes embarqués à bord de satellites et de sondes. Il a joué et joue encore un très grand rôle dans l’exploration spatiale. Sa première utilisation dans un petit générateur thermoélectrique remonte à 1961. Il a été également utilisé pour la fabrication de sources d’énergie de stimulateurs cardiaques mais cette utilisation s’est par contre arrêtée à la fin des années 1970. ■ Les générateurs thermoélectriques

à radio-isotopes (GTR) Par définition tous les radio-isotopes relâchent de l’énergie qui se transforme pour la plupart en chaleur. La chaleur peut alimenter un moteur et produire de l’électricité. On peut aussi, plus facilement, utiliser un thermocouple qui produira directement de l’énergie sans pièce en mouvement, c’est un GTR, comparable à une batterie. L’isotope utilisé doit avoir une période radioactive de quelques décennies pour les utilisations spatiales ou médicales. Les radionucléides émetteurs alpha sont de bons choix, car les rayons gamma qui accompagnent les désintégrations alpha, pour la plupart peu fréquents et de faible énergie, ne nécessitent pas de blindages rédhibitoires. 125

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Les conditions requises limitent le nombre d’isotopes possibles à moins d’une trentaine. Le plutonium 238, le curium 244 et le strontium 90 sont les plus souvent cités. Tout comme le radium 226, le polonium 210 a été utilisé pour sa haute puissance spécifique mais sa période radioactive, trop brève (138 jours) le condamne pour bon nombre d’utilisations, à l’inverse du radium 226, trop longue (1 600 ans). Le 238Pu est une source de chaleur idéale. Sa durée de vie est suffisamment courte (87,7 ans) pour dégager une bonne quantité de chaleur mais assez longue pour être compatible avec une utilisation pendant plusieurs décennies. Il se désintègre par émission alpha et cette décroissance radioactive est, avantage considérable, accompagnée de très peu de rayonnements pénétrants qui ne nécessiteront que 25 mm de blindage de métal lourd au maximum, voire aucun dans certains cas. Sa puissance thermique spécifique est de 568 mW/g alors que celle du 239Pu n’est que de 1,93 mW/g et celle de 241Am de 114 mW/g. 241Am, avec une période de 432 années, pourrait produire de l’énergie pour quelques siècles, mais sa densité énergétique n’est qu’un quart de celle du 238Pu et il émet des rayonnements plus pénétrants. Du fait de la période du 238Pu de 87,7 ans, un générateur ne perd que 0,787 % de sa puissance chaque année. Ainsi avec une capacité énergétique de départ de 470 W, la puissance générée par les GTR des sondes spatiales américaines Voyager 1 et 2 n’était plus que de 315 à 320 W après 23 ans, mais restait suffisante pour que la sonde puisse encore envoyer des données vers la Terre après un si long voyage. Le plutonium 238 reste donc l’isotope idéal. Il est utilisé sous forme d’oxyde PuO2. De plus, comme les isotopes pairs du plutonium et de l’uranium, il n’est pas aisément fissile par des neutrons, il ne convient pas pour la fabrication d’une arme, c’est même un poison pour un explosif nucléaire. À terre, l’une des premières utilisations, en 1966, de ces générateurs a été l’alimentation des stations de télédétection par l’armée américaine dans l’île inhabitée de Fairway Rock en Alaska. La station cessa son activité en 1995. En Union soviétique, on a utilisé le 90Sr dont la période radioactive est plus courte, la densité énergétique plus faible, et qui est moins cher. Plus de 1 000 générateurs thermiques ont alimenté en énergie des phares et balises de navigation automatiques pendant plus de 10 ans chacun. Leur abandon et leur démantèlement pose parfois de gros problèmes de radioprotection. Les GTR dans l’espace Les équipements électriques demandent de l’énergie stable pendant toute la durée de vie des satellites. Il faut ainsi concevoir des batteries 126

Les applications du

238 Pu

ayant une haute puissance spécifique. Le premier radionucléide auquel on a pensé fut le radium. En 2001, un document américain recensait 37 générateurs radioisotopiques lancés dans 22 satellites et vaisseaux spatiaux par la NASA (National Aeronautics and Space Administration) et la défense américaine. Aucun n’a connu de défaillance propre. Le premier a été utilisé aux ÉtatsUnis en 1961 à bord du satellite SNAP3. Les applications les plus communes des GTR sont les systèmes nucléaires auxiliaires de puissance (SNAP – Systems Nuclear Auxiliary Power Program) qui équipent les sondes spatiales. En effet, avec l’éloignement, l’alimentation électrique solaire devient assez rapidement inopérante. Le flux solaire en W/m2 est de 9 145 sur Mercure, n’est plus que légèrement supérieur à 2 500 W/m2 sur Vénus, moins de 1 500 sur Terre, environ 600 sur Mars et est proche de zéro dès que l’on approche Saturne et au-delà. Il en est de même pour les missions se retrouvant dans des zones d’ombre. Paradoxalement, trop près du Soleil, la technologie des panneaux solaires devient également inopérante. Une autre source d’énergie est donc nécessaire. Les générateurs thermoélectriques à radio-isotopes sont les seules sources d’énergie stables qui peuvent travailler sans contraintes dans ces environnements pendant de longues périodes de temps. La NASA a utilisé 5 générateurs isotopiques pour ses missions lunaires, 8 pour des missions en orbite terrestre ; 4 pour des missions sur Mars et 8 pour des missions plus lointaines et solaires. Ils ont été utilisés dans Pioneer 10, Pioneer 11, Voyager 1, Voyager 2, Galileo, Ulysse, Cassini et New Horizons. Les GTR ont été aussi utilisés sur les engins Vikings déposés sur la Lune et ont servi aux expériences menées par les équipages d’Apollo 12 à 17. Les GTR qui ont équipé les missions Galileo, Ulysses, Cassini et New Horizons étaient composés de 18 modules avec environ 7,9 kg de 238Pu et dégageaient une puissance électrique de 210 W au début de la mission. D’autres plus petits, composés de 8 modules d’un total de 3,5 kg de 238Pu, équiperont les missions martiennes (Mars Science Laboratory) initialement prévues pour 2009 mais reportées à 2011 et produiront une puissance électrique de 120 W au début de la mission. De nouveaux systèmes sont à l’étude, ils seraient composés de 0,88 kg de 238Pu et développeraient environ 140 We au début de la mission. Ces développements expliquent clairement la différence d’appréciation entre la NASA et le Department of Energy (DoE) sur les besoins futurs en 238Pu. Par leur conception, ces générateurs isotopiques au 238Pu posent des risques minimes de contamination pour l’environnement. Le point critique est le lancement de la fusée. Les Américains ont estimé pour le 127

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Voyager 2

Neptune

Uranus Ulysse Voyager 1

Saturne

Apollo 11 Apollo/ALSEP (5)

Cassini

Lune

Pioneer 11

Jupiter Mars Transit 4A Transit 4B

LES 9 Pioneer 10 Galileo LES 8

Transit 5BN-1 Transit Nimbus Transit III 5BN-2 Triad-01-X

Viking 1&2 Mars Pathfinder

Figure 9.1. Les sondes spatiales alimentées par du 238Pu.

Figure 9.2 le MSL américain sur Mars (dessin d’artiste) (© Nasa). 128

Les applications du

238 Pu

programme Cassini-Huygens que les chances de dissémination de radioactivité durant les 3 minutes et demie suivant le lancement était de 1 pour 1 400, celles durant la mise en orbite de 1 pour 476, ensuite les chances tombaient à moins de 1 pour 1 million. Il ne s’est rien passé durant le lancement et la sonde Cassini lancée le 15 octobre 1997 a voyagé 7 ans avant sa mise en orbite autour de Saturne. Elle a emporté 32,8 kg de 238Pu. La mission devait se terminer en juillet 2008 mais le vaisseau spatial est encore sain et robuste grâce surtout au parfait fonctionnement de ses trois générateurs thermoélectriques au 238Pu. Ceci permet à la NASA de prolonger la mission de deux ans. La sonde effectuera 60 orbites supplémentaires autour de Saturne, de nouveaux survols au-dessus de ses lunes, et des analyses supplémentaires de ses anneaux.

Figure 9.3. La sonde Cassini s’approchant de Saturne (vue d’artiste) (© Nasa).

Le programme New Horizons : Pluton et la ceinture de Kuiper La sonde New Horizons est alimentée par un générateur à isotopes radioactifs capable de fournir suffisamment d’énergie pendant plusieurs décennies car l’énergie solaire est inutilisable aux distances qui seront atteintes. Le GTR qui l’équipe renferme 10,9 kg de 238PuO2 sous forme de céramique. Il assure une puissance de 240 W sous 30 V en courant continu à l’origine. Cette puissance décroîtra lentement, par décroissance du 238Pu, d’environ 3,5 W par année pour atteindre 190 W lorsque New Horizons survolera Pluton en 2015 à une distance de 9 600 km. La céramique de 238PuO2 est façonnée en billes pour réduire les possibilités de dispersion en cas d’accident. Elle est parfaitement insoluble dans l’eau et est entourée d’iridium et de graphite de haute résistance. La sonde News Horizons, d’un poids de 478 kg, lancée le 19 janvier 2006, a utilisé l’assistance gravitationnelle de Jupiter le 28 février 2007. 129

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Elle traversera l’orbite d’Uranus le 18 mars 2011 et frôlera Pluton le 14 ou 15 juillet 2015. Pénurie de

238Pu

?...

Le plutonium 238 tout comme le 239 n’existe pas dans la nature, il doit être produit artificiellement par bombardement de cible de 237Np pur avec des neutrons. La séparation chimique est alors aisée, il y a peu de produits de fission ou autres sous-produits. On l’obtient également dans les réacteurs par bombardement neutronique de l’uranium mais, s’il reste trop longtemps dans le réacteur, il absorbera lui aussi un neutron pour se transformer en 239Pu (voir figure 4.1). De plus cette production n’est possible que si le combustible est retraité, ce qui n’est pas le cas aujourd’hui dans tous les pays. Le plutonium était produit aux États-Unis dans les installations produisant du 239Pu à des fins militaires, mais cette production s’est arrêtée à la fin des années 1980. Depuis le programme spatial américain a vécu sur le stock existant préparé pour les programmes Cassini et Galileo et sur des achats à la Russie ; les États-Unis auraient reçu de Russie 5 kg en 2005 et 4,9 kg en 2008. La sonde exploratoire vers Pluton est alimentée par du 238Pu russe, mais comme les Russes ont également arrêté ces productions et annoncent la fin prochaine de leurs livraisons, le problème reste entier. Les dirigeants de la NASA sont ainsi préoccupés par les faibles réserves de plutonium dont ils disposent pour fournir l’énergie des sondes d’exploration du système solaire. L’absence de 238Pu dans les années à venir pourrait rendre vulnérable le programme spatial américain. D’après Michael Griffin, administrateur de la NASA, l’Agence pourrait faire face à une pénurie de plutonium au milieu de la prochaine décennie après quelques missions comme celle du Mars Science Laboratory qui embarquera 3,5 kg de 238Pu, ou celles de sondes particulièrement gourmandes en énergie, prévues aux alentours de 2017-2024. La NASA souhaite que le Department of Energy relance la production pour alimenter ses prochains véhicules d’exploration. En 2005, un rapport indiquait un stock de 39,5 kg destinés à l’exploration spatiale dont il ne resterait que 6,5 kg en 2010. La demande de la NASA pour les années 2009-2028 est de 105 à 110 kg de 238Pu (figure 9.4). Les responsables du DoE, à l’image de Dennis Miotla, réfutent l’état d’urgence avancé par la NASA. Quelle que soit son origine, le 238Pu est très cher à produire ; on parle de plusieurs milliers de dollars par gramme pour des générateurs de plusieurs kilogrammes. Le programme annoncé en 2005 est estimé entre plusieurs centaines de millions de dollars et 1,5 milliards de dollars. L’emploi 130

Les applications du

238 Pu

de 238Pu n’est possible que dans les missions spatiales elles-mêmes très coûteuses.

Figure 9.4. Divers scénarios concernant le stock de 238Pu de la NASA.

Le DoE envisage de reprendre la production de plutonium 238, ce qui assurerait à la NASA un approvisionnement non sujet aux variations de la politique des prix pratiqués par la Russie. Autorisée par le DoE en 2005, la nouvelle usine devait être opérationnelle en 2011-2012 à l’Idaho National Laboratory et livrer sa première production en 2013. Mais son coût de 250 millions de dollars n’a pas été prévu dans le budget 2009 du DoE. En mai 2009, expliquant le budget attribué au DoE par le président Barack Obama, le secrétaire à l’énergie Steven Chu, a bien précisé que l’Idaho National Laboratory était bien budgétisé, ce qui a été considéré comme une bonne nouvelle par Dennis Miotla devenu son nouveau directeur. La production de 238Pu pour la NASA sera effectuée dans l’Advanced Test Reactor, mais une incertitude subsiste quant à son financement que le DoE voudrait partager avec la NASA. Ces hésitations poussent la NASA à privilégier des missions vers Jupiter et Saturne qui ne demanderaient pas de source d’énergie nucléaire au-delà de 2016.

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■ L’épopée des pacemakers Parmi les radionucléides disponibles pour alimenter des pacemakers, seuls les 147Pm et le 238Pu furent envisagés. Le 147Pm, émetteur bêta dont les électrons émis pouvaient directement exciter un semi-conducteur pour produire de l’énergie électrique, n’a pas été retenu car sa période radioactive de 2,62 ans limitait la durée de vie du pacemaker à moins de 10 ans. Il y a encore quelques années, 238Pu était utilisé comme source d’énergie de pacemakers en France, en Angleterre, en Russie et aux États-Unis. C’est en France qu’a été implanté le premier stimulateur cardiaque radio-isotopique chez l’homme, le 27 avril 1970. Il a été développé dans le cadre d’un accord entre le Commissariat à l’énergie atomique pour la partie isotopique, les sociétés Alcatel et Medtronic pour la partie électronique sous la direction des docteurs Paul Laurens de l’hôpital Broussais et Armand Piwnica de l’hôpital Marie Lannelongue (figure 9.5). Conçu pour délivrer 250 μW, il délivrait encore 205 μW à la fin de son utilisation, alors que le circuit électronique n'en requérait que 160. À l'époque, la durée de vie des batteries chimiques rendait souvent obligatoire un changement au bout de quelques années, nécessitant une nouvelle intervention en milieu hospitalier. Avec le 238Pu comme source d’énergie, le changement de batterie devenait inutile. Peu de temps après la première implantation française, le Dr Edgar Sowton en implanta deux à Londres les 15 et 22 juillet 1970. Le modèle britannique était fabriqué par Devices Ltd et alimenté par des sources provenant du centre de Harwell. Les premières implantations aux ÉtatsUnis eurent lieu les 5 et 6 avril 1973, avec des appareils construits par la société Arco.

Figure 9.5. Le pacemaker Laurens Medtronic/Alcatel implanté en 1974

(© CEA). 132

Les applications du

238 Pu

Plein d’espoir pour cette technologie innovante, le CEA démarra un programme de production de 238Pu en 1965, il l’arrêta en 1978 en même temps que la production de ces stimulateurs. Deux voies ont été essayées : l’irradiation et le traitement de cibles de 237Np et l’irradiation de 241Am pour obtenir du 242Cm qui, par décroissance radioactive avec une période de 163 jours, conduisait à 238Pu. La première usine de retraitement de la Hague (UP1) produisait du 237Np en abondance, c’est donc ce procédé qui fut choisi. Le programme d’irradiation se déroula dans un réacteur CELESTIN de Marcoule, les cibles étaient au début un alliage Np-Al, puis très rapidement des cibles NpO2-MgO plus faciles à traiter. 25 kg de 237Np ont été traités pour produire 1,8 kg de 238Pu ; 3 000 sources de 80 à 150 mg de 238Pu ont été réalisées pour des stimulateurs cardiaques. Dans un premier temps, la source de 238Pu consistait en un alliage plutonium/scandium. Par la suite, on utilisa une pastille frittée de PuO2 dont l’oxygène était appauvri en isotope 18O afin de réduire au minimum la réaction nucléaire (α, n) du 238Pu sur 18O. Cette pastille était ensuite encapsulée dans une double enveloppe de platine. Les sources furent testées pour répondre à des standards fixés aussi bien par l’Agence pour l’énergie nucléaire (AEN) de l’OCDE que par l’United States Nuclear Regulatory Commission (USNRC). Elles devaient résister à la corrosion, à un accident de voiture avec incendie, à l’éventuelle crémation du défunt. La crémation étant l’exigence la plus contraignante, les sources ont été testées avec succès à un feu de 1 300 °C pendant 90 min. Aux États-Unis, les pacemakers étaient conçus avec une enveloppe de titane qui garantissait leur intégrité à : − l’impact d’une balle ; − un accident, la source devait résister à un poids de 2 tonnes, une chute à la vitesse de 13 à 50 m/s et à la température de 850 °C pendant 30 min ; − la durée d’une crémation. Cinq compagnies dans le monde réussirent les tests les plus sévères imposés par l’USNRC, y figurait le pacemaker « français » Medtronic/LaurensAlcatel dont la source d’énergie était fabriquée dans le bâtiment 19 de centre d’études nucléaires de Fontenay-aux-Roses. Selon les fabricants, le plutonium était sous forme métallique (Numec – États-Unis) ou sous forme d’alliage avec le scandium (CEA, Alcatel), ou soit encore de nitrure ou d’oxyde. La quantité de 238Pu variait selon les fabricants de 0,2 à 0,5 g. La dose délivrée à la surface était de 0,05 à 0,15 μSv par heure. La dose délivrée au patient est estimée à 1 mSv par an. 133

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

L’utilisation de matériaux nucléaires pour un traitement ambulatoire est strictement encadrée dans de nombreux pays. Un groupe de travail de l’AEN a été constitué en 1967 pour définir les critères de sécurité. Il comprenait tout d’abord sept pays européens (l’Autriche, le Danemark, la France, la République fédérale allemande, l’Espagne, la Suède et la Suisse) auxquels se sont adjoints en 1971 les États-Unis et le RoyaumeUni. Un accord international était nécessaire en Europe pour autoriser les voyages des porteurs de ces pacemakers entre les différents pays. Un nombre restreint d’hôpitaux, 17, furent habilités en France à implanter de tels générateurs. En France, l’hôpital Broussais, où opérait le Dr Paul Laurens, avait la charge de toutes les transplantations réalisées en dehors de Paris. Des médecins de l’hôpital Saint-Antoine ont fait un bilan sur 325 patients implantés de 1970 à 1982. Après 5, 10 et 18,5 ans, 94 %, 89 % et 73 % des patients étaient vivants. Il existe toujours, en 2009, des patients vivant avec un tel pacemaker. Aucun effet secondaire lié aux radiations n’a été observé. Les médecins ont conclu que le pacemaker isotopique avait parfaitement démontré ses capacités pour des implantations cardiaques de longue durée. Fin des années 1970, près de 3 000 pacemakers au plutonium avaient été implantés dans le monde, 70 % étaient le modèle Medtronic/Laurens. En France, à la fin de l’année 1985, les registres du service central de protection contre les rayonnements ionisants qui avait en charge ce dossier répertoriaient 872 implantations de pacemakers de ce type, cela ne représentait cependant, qu’environ 4 % du nombre de stimulateurs cardiaques implantés. Aux États-Unis, approximativement 1 600 appareils de ce type furent implantés. En 2003, on estimait que 50 à 100 personnes vivaient encore aux États-Unis avec un pacemaker au plutonium. En avril 2009, certains patients, implantés jeunes, étaient toujours vivants. L’implanté type aurait aujourd’hui environ 75 ans, les plus jeunes à peine 40 ans. Lorsque la personne décède, le pacemaker doit être retiré et renvoyé tel quel au fournisseur qui se charge de les retourner pour retraitement dans les centres spécialisés, à Fontenay-aux-Roses puis à Marcoule pour la France, Los Alamos aux États-Unis. En France, la question du port d’un stimulateur cardiaque est systématiquement posée par les pompes funèbres, avant inhumation ou incinération, quel que soit le modèle, radioactif ou non. Près des trois quarts des sources fabriquées ont été récupérées au printemps 2009. La comptabilité est tenue par les fabricants, mais il est difficile de suivre ces sources car on se heurte parfois au secret médical. 134

Les applications du

238 Pu

Cet appareil performant fut tué par la réglementation et la propagation d’informations péremptoires. Ainsi on pouvait lire que « les patients devenaient des charges ambulantes de plutonium et que des terroristes pouvaient facilement convoiter cette réserve de poison implanté chez un homme pour la déverser dans un réservoir d’eau potable et tuer ainsi des dizaines de milliers de personnes ». En fait, cette affirmation n’était pas fondée (voir chapitre 15). Toutefois, les administrations et autorités de contrôle se posèrent la question de la gestion de milliers de source de 238Pu. En Russie, l’accident de Tchernobyl élimina totalement la demande. Et pourtant Léonid Brejnev aurait été appareillé d’un stimulateur isotopique Medtronic, la petite histoire dit que les Russes n’ont jamais rendu la source de 238Pu. Plus tard, le docteur Laurens et son équipe développèrent un nouveau type de pacemaker. Les concepteurs avaient imaginé un appareil directement implanté sur le cœur pour éviter le risque de la rupture des fils soumis à des mouvements permanents reliant l’appareil au cœur, et le risque lié au changement d’électrode dont la durée de vie ne dépassait pas 10 ans. Le projet fut appelé MOISE (MOdèle Isotopique Sans Electrode). En effet à cette époque, les piles chimiques au cadmium avaient atteint une durée de vie moyenne de 10 ans, égale à la durée de vie de l’électrode. Il n’y avait plus d’avantage pour le pacemaker au plutonium puisqu’il fallait intervenir pour changer l’électrode, on pouvait dès lors coupler cette intervention avec un changement de la pile. Ce nouveau type de pacemaker était plus spécialement destiné aux très jeunes malades, car sa plus longue durée de vie limitait la nécessité d’implantations successives et multiples. Il était aussi destiné aux personnes très âgées pour qui le risque opératoire répété était un problème majeur. Des implantations expérimentales ont été faites en France au CEA sur des chiens beagle. Les pacemakers étaient parfaitement tolérés malgré un rapport de poids défavorable pour le chien, le cœur d’un chien étant plus petit que celui d’un homme. Très rapidement le vétérinaire de notre laboratoire, Roland Masse, observa que le pacemaker était encapsulé par une couche de tissus cicatriciels faisant ainsi un obstacle biologique aux rayonnements émis. Cette protection biologique supplémentaire réduisait le risque lié à la faible émission de rayons gamma de la source de 238Pu. Malheureusement ce nouveau prototype arrivait un peu tard et n’obtint jamais les autorisations nécessaires pour son implantation chez l’homme ; la peur du plutonium avait fait son œuvre au moment où la durée des piles classiques s’améliorait. Notons toutefois que son prix était, en plus, très largement supérieur aux modèles classiques. 135

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■ Les détecteurs de fumées D’après les données du groupement français des industries électroniques de sécurité incendie, environ 7 millions de détecteurs de fumée contenant des sources radioactives scellées sont actuellement en utilisation sur approximativement 300 000 installations de détection incendie en France. Le principal radionucléide utilisé est 241Am. Les détecteurs avec 241Am étaient destinés à remplacer, dans les années 1960, les détecteurs équipés de source de 226Ra, fabriqués dès les années 1940. Le premier a été livré en 1962. Parmi ces détecteurs de fumée, des appareils avec des sources de 238Pu ont été fabriqués à la fin des années 1970. Quelques dizaines de milliers de sources ont été préparées par le CEA. Elles contenaient 92,5 kBq de 238Pu. Les détecteurs au 238Pu n’ont eu qu’une diffusion marginale, malgré leur qualité jugée supérieure à ceux équipés de sources d’241Am. Leur meilleure vente ne dépassa pas, une année, 10 % du marché. Leur diffusion n’a duré que 5 à 6 ans. En France, l’américium est de loin le radionucléide le plus utilisé dans les détecteurs de fumée et l’utilisation du plutonium ne dépasse pas 1 % des modèles installés. La traçabilité des détecteurs de fumée est imposée aux fournisseurs et les détecteurs sont repris par la même filière que ceux qui les installent. Ils sont remis en circulation après contrôle par des sociétés spécialisées, sinon les sources sont démontées pour renvoi aux fabricants de sources. La France n’a jamais autorisé la vente aux particuliers, ces détecteurs sont interdits dans des locaux d’habitation sauf dans les parties communes d’immeubles. Actuellement le CEA estime à environ un quart de la fabrication, le nombre de sources récupérées. De nombreuses sources sont stockées chez les fournisseurs, d’autres sont encore installées dans des bâtiments. Le risque de mise au rebut, par exemple avec des gravats lors d’une démolition, n’est pas nul. Si l’utilisation de radionucléides était justifiée, il y a quelques années, par les avantages évidents que cette technique procurait pour la sécurité des personnes, aujourd’hui, l’Autorité de sûreté nucléaire française met en place une procédure de retrait progressif de ces détecteurs ioniques. Ils seront à terme remplacés par de nouveaux détecteurs utilisant une technologie optique infrarouge.

136

10 Le plutonium dans l’environnement

Bien que le plutonium soit naturellement présent dans l’environnement, celui que l’on trouve aujourd’hui est essentiellement d’origine humaine. − La première source résulte des essais d’armes nucléaires dans l’atmosphère. Depuis le début de l’ère nucléaire en 1945, on estime entre 4 à 6 tonnes la quantité de plutonium, très largement dispersée, rejetée principalement dans l’atmosphère. − La deuxième provient des rejets des effluents des usines, principalement les usines de retraitement du combustible usé. Ces rejets font l’objet de contrôles, de plus en plus rigoureux et doivent être autorisés par les autorités compétentes. − À ces deux sources s’ajoutent les situations accidentelles : l’accident de Tchernobyl, celui des avions militaires qui ont conduit en Espagne et au Groenland à la dissémination de plutonium contenu dans les armes qu’ils véhiculaient, les accidents de satellites porteurs de sources de 238Pu et enfin les accidents dans des usines, tel l’incendie de Rocky Flats aux États-Unis. Pour caractériser l’origine du plutonium dans l’environnement, militaire ou civil, on se base sur le rapport isotopique 238Pu/239Pu. Pour l’usine de Marcoule, par exemple, les rejets de la filière plutonigène (militaire) ont un rapport isotopique de 0,05 alors que ceux de la filière électrogène (civil) un rapport de 0,3. Ce rapport peut atteindre la valeur de 1 à 2 pour certains combustibles. 137

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■ Les sources Les essais d’armes Jusqu’en 1963, date du traité signé par les États-Unis et l’Union soviétique, ces deux puissances effectuaient leurs essais d’armes atomiques dans l’atmosphère. La France, de 1960 à 1974, et la Chine, de 1964 à 1980, n’ont pas ratifié immédiatement ce traité, mais leurs essais, moins nombreux et moins puissants, ont moins contribué à la contamination de l’atmosphère. En tout 473 essais atmosphériques ont été effectués de 1945 à 1980. Une arme ne fissionne pas toute sa matière fissile. Ainsi dans l’arme de Nagasaki, 1,2 kg seulement de plutonium a fissionné ; le reste, 13,8 kg (3,49.1013 Bq) a été injecté dans la haute atmosphère. Le plutonium libéré dans la stratosphère et l’atmosphère a suivi ensuite les courants atmosphériques et est retombé progressivement, principalement lors des pluies, sur les terres émergées et les océans sous forme de particules d’oxyde particulièrement insolubles. La concentration maximale de plutonium dans l’atmosphère, liée principalement aux essais américains et soviétiques, a été observée en 1963, juste après la série d’essais de très grande puissance des années 1961-1962. En 1963, 3,3 PBq de plutonium furent ainsi injectés dans l’hémisphère Nord. Vingt ans après le traité de 1963, la plupart du plutonium stratosphérique est retombé sur terre suivant des variations saisonnières de la pluviométrie, maximales d’avril à juin, minimales de juillet à septembre. Depuis 1986, les concentrations atmosphériques mesurées sont liées à la remise en suspension des dépôts sur le sol. Le dépôt mondial de 239,240Pu jusqu’à la fin de 1973, soit dix ans après la fin des essais atmosphériques des États-Unis et l’Union soviétique, a été évalué à 12 PBq dont 9,4 PBq dans l’hémisphère Nord, soit environ 50 MBq/km2 dans la zone tempérée de l’hémisphère Nord. Les rejets de 238Pu sont estimés à 0,63 PBq. La concentration maximale du plutonium mesurée dans l’air de New York a été de 63 μBq/m3 en 1963, les concentrations mesurées dans des villes situées dans les mêmes latitudes de l’hémisphère Nord, comme Vienne et Tokyo sont comparables. Suite aux essais nucléaires, la population mondiale de l’époque élimine par voie urinaire 2 à 4 μBq par jour (voir chapitre 11). La concentration dans l’eau des océans varie de moins de 1 μBq/L à quelques centaines de μBq/L. Le plutonium atteint des profondeurs plus grandes que ce qu'on observe pour le 90Sr et le 137Cs, supérieures à 2 000 m. L’241Am se retrouve encore plus profondément que son père le 241Pu. 138

Le plutonium dans l’environnement 1,0E +04

1,0E +03

1,0E +02

1,0E +01

1,0E +00 1945

1950

1955

1960

1965

1970

1975

1980

1985

1990

1995

Figure 10.1. Concentration en plutonium, en μBq/m3, dans l’air de la ville de

Tokyo de 1945 à 1997. À noter : la discontinuité de la courbe est liée à l’absence de mesures pendant cette période.

On retrouve sur les sites d’expérimentation des résidus de plutonium. Les inquiétudes au sujet de l’environnement et les mesures prises en vue du désarmement nucléaire ont incité de nombreux pays à se préoccuper de l’évaluation radiologique des zones où pouvait rester, suite à ces essais, des résidus radioactifs. Certains gouvernements, dont la France, ont demandé à l’Agence internationale de l’énergie atomique (AIEA) d’évaluer la situation radiologique des sites d’essais d’armes nucléaires. LES

ESSAIS AMÉRICAINS

Les États-Unis ont procédé à des essais d’armes dans les îles Marshall et dans le Nevada. Sur le site d’expérimentation des îles Marshall, des tirs atmosphériques ont été effectués de 1946 à 1958, initialement sur l’atoll de Bikini puis celui d’Eniwetok. On retrouve aujourd’hui du plutonium dans les sédiments ; l’inventaire total est estimé à 54 TBq à Bikini et à 44 Tbq à Eniwetok. On le trouve dans des particules de 0,5 à 1 mm, de matrices coralliennes. L’activité en plutonium est de 0,13 Bq/g de sol dans l’île et 0,063 Bq/g dans le village. Une partie, 8,3 Tbq, a été exportée dans l’océan Pacifique. Le rapport isotopique du plutonium résiduel sur ces atolls reflète bien l’activité militaire. Le 1er mars 1954 le tir Castle Bravo, premier tir thermonucléaire, a contaminé l’atoll voisin de Rongelap situé à 150 miles de Bikini, on y trouve une faible quantité de plutonium 239. LES

ESSAIS RUSSES

L’URSS a procédé à ses essais d’armes au Kazakhstan et en Nouvelle-Zemble. 139

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Le site d’essai de Semipalatinsk est situé au nord-est du Kazakhstan, à 800 km de la capitale Almaty. De 1949 à 1989 l’URSS a procédé à 456 essais ; après 1963, tous étaient souterrains. Les missions de l’AIEA, effectuées en 1993 et 1994, ont noté, en dehors de la zone de tir, des contaminations de l’ordre de 0,2 à 0,7 Bq/kg de sol. Une contamination plus élevée d’un facteur 100 a été observée à Dolon, en bordure du site. La contamination de l’herbe est aujourd’hui d’environ 0,1 à 0,3 Bq/kg frais. La resuspension est négligeable. L’AIEA estime que la dose due au plutonium pour les populations vivant aux abords du site est de 0,047 mSv/an. Les sols autour du lac Balapan, cratère créé par un essai puis comblé par l’eau, sont plus contaminés, de 3 à 14 kBq/kg avec une valeur moyenne de 20 kBq/kg pour les sédiments et montant jusqu’à 50 kBq/kg. Si la zone était réhabitée, la dose due au plutonium pour les habitants autour du lac Balapan pourrait atteindre 4,7 mSv/an, soit le double de la moyenne mondiale de 2,4 mSv par an.

Figure 10.2. Zones d’immersion de déchets radioactifs en mer de Kara.

Les sédiments de surface de la Chernaya Bay, au sud de la Nouvelle Zemble, où ont eu lieu des tirs sous-marins en octobre 1955 et septembre 1957, puis proche de la baie en 1961, sont contaminés jusqu’à 140

Le plutonium dans l’environnement

8,5 kBq/kg de poids sec en 239,240Pu. Dans les autres fjords de la mer de Kara, la concentration en plutonium des sédiments oscille autour de 20 kBq/kg. La contamination est essentiellement due aux essais d’armes d’après le rapport isotopique. En zone centrale de la baie, la concentration dans les sédiments est de 300 Bq/m2 soit un total estimé de 3 TBq. En mer, les sédiments présentent une concentration de 0,12 Bq/kg de poids sec, les eaux de surface 0,004 Bq/m3 et les eaux profondes 0,005 Bq/m3 (Stepovogo fjord). La concentration dans les poissons n’est pas détectable. Parallèlement aux essais nucléaires, l’URSS a procédé à des immersions volontaires en mer de Kara. Six réacteurs de sous-marins avec leur combustible usé et une partie du combustible usé du brise-glace Lénine ont été immergés dans la mer de Kara au large de la Nouvelle-Zemble soit environ 21 TBq de Pu. (1,6.1012 de 238Pu, 6,2.1012 de 239Pu, 2,7.1012 de 240Pu et 7,8.1013 de 241Pu). Toutefois l’inventaire des sédiments dans la mer de Kara indique une concentration de 0,01 à 0,03 kBq/m2, liée aux retombées des essais d’armes. Près des dépôts, la concentration dans les sédiments varie de 0,2 à 18 Bq/kg de poids sec. LES

ESSAIS ANGLAIS

Les Britanniques ont procédé à neuf essais d’armes nucléaires sur le site de Maralinga en Australie de 1953 à 1963. Environ 20 kg de plutonium ont été dispersés. Le plutonium se retrouve actuellement dans des particules de taille allant de fines particules à des particules d’une centaine de microns. La plus grande partie de l’activité est associée à des particules de 250-500 μm. 5 % de ces particules sont inhalables. LES

ESSAIS FRANÇAIS

Les Français ont procédé à leurs essais d’armes nucléaires d’abord dans le désert du Sahara au sud de l’Algérie de 1960 à 1966 puis en Polynésie. En 1999, la mission AIEA effectuée en Algérie autour des quatre essais atmosphériques (gerboises) a observé des contaminations de surface en plutonium se situant entre 0,001 à 9 MBq/m2. Les particules sont inférieures à 50 μm. Le plutonium est immobilisé dans la matrice vitreuse. La quantité résiduelle de plutonium dans le massif montagneux dû aux essais souterrains a été estimée à 240 TBq de 239,240Pu avec une concentration moyenne de la lave de 0,7 Bq/kg. L’essai Beryl , effectué le 1er mai 1962 dans le massif du Tan Afella, a conduit à un relâchement de radioactivité et a laissé une contamination en plutonium d’environ 0,1-0,2 TBq, pour une concentration de 0,01 ± 0,02 Bq/kg. Les cinq essais de sécurité Pollen, destinés à simuler un accident impliquant du plutonium, effectués 141

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

de mai 1964 à mars 1966, ont dispersé de 20 à 200 g de plutonium selon les essais. Ils ont contaminé une zone relativement restreinte ; à 50 m du point de tir on mesurait une concentration de 3.103 kBq/m2, mais seulement 40 kBq/m2 à 1 km. Après chaque essai, les zones les plus contaminées ont été recouvertes d’une couche d’asphalte pour éviter la remise en suspension. Après la fermeture des sites d’essai sahariens, la France a procédé à ses essais dans le pacifique Sud, entre juillet 1966 et 1996, sur les atolls de Mururoa et Fangataufa, à 1 200 km de Tahiti. 41 essais nucléaires ont été effectués dans l’atmosphère de 1966 à 1974 et 5 essais de sécurité à la surface des atolls qui ont dispersé environ 3,5 kg de Pu métal ou sous forme oxyde. La mission de l’AIEA, en 1996, a relevé que plusieurs kilogrammes de plutonium résultant des essais nucléaires atmosphériques effectués sur les atolls subsistaient dans les sédiments de chaque atoll, 5 à Mururoa, 3 à Fangataufa ; 0,45 TBq sont partis vers l’océan. La mission de l’AIEA note que ce plutonium recouvert de sédiments n’a guère d’importance du point de vue radiologique. Au niveau des sites d’essais de sécurité une partie des matières dispersées se présente sous forme de particules isolées de l’ordre de 0,1 mm à 1 mm. Des particules de plutonium ont été trouvées dans des échantillons de sable et de corail dans la dalle corallienne de la zone de tir. Notons enfin que l’étude de l’AIEA a conclu qu’il n’est pas nécessaire de poursuivre la surveillance de l’environnement de ces atolls à des fins radiologiques. LES

CONSÉQUENCES EN

FRANCE

AUJOURD’HUI

Les sols contiennent aujourd’hui l’essentiel du stock rémanent des retombées des essais atmosphériques d’armes nucléaires (90Sr, 137Cs, isotopes du Pu) et constituent aujourd’hui la principale source qui alimente toutes les composantes de l’environnement, notamment la chaîne alimentaire. Plus des deux tiers de ces retombées viennent des pluies. La répartition du strontium 90 et des isotopes du plutonium dans les sols en France est liée aux hauteurs de précipitation moyennes annuelles. La figure 10.3. fournit une cartographie des activités surfaciques potentielles théoriques dans les sols en 239+240Pu, estimées à partir des hauteurs de précipitations moyennes annuelles fournies par Météo France. Il s’agit d’activités potentielles car la migration en profondeur dans les sols n’a pas été prise en compte par l’auteur. Ces pertes sont néanmoins très faibles car le plutonium reste dans les 10 à 20 premiers centimètres. Malgré les incertitudes, cette carte fournit une représentation satisfaisante de leur répartition à l’échelle du pays. Assez logiquement, les activités les plus élevées correspondent aux endroits les plus arrosés de France, le plus souvent les massifs montagneux. 142

Le plutonium dans l’environnement

Figure 10.3. Activité surfacique de 239+240Pu potentiellement présentes dans les sols français en 2007. Sont portés en gris les zones ou les activités surfaciques atteignant 100 Bq/m2.

Les activités de 241Pu sont actuellement de l’ordre de 2 fois supérieures à celles de 239+240Pu, celles de 238Pu 30 fois inférieures à celles de 239+240Pu. Les usines de traitement Trois usines mettent en œuvre un processus de traitement à l’échelle industrielle des combustibles usés dans le monde : La Hague en France, Sellafield au Royaume-Uni, et Rokkasho Mura au Japon. Les oxydes mixtes sont fabriqués en France et en Belgique et une usine se construit aux États-Unis. Les rejets de ces usines font l’objet d’autorisations très strictes accordées par les autorités de sûreté nucléaire. Comme nous avons vu dans le chapitre 4, la composition isotopique du plutonium varie selon le taux de combustion et la nature du combustible, UOX ou MOX. Le plutonium civil a une composition isotopique différente de celle du plutonium militaire. Nous parlerons d’abord des deux usines situées en bord de mer, La Hague et Sellafield, puis nous aborderons deux usines en bord de rivière, l’usine de Marcoule aujourd’hui fermée et celle de Mayak en Russie. 143

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Les demandes d’autorisations de rejets L’Autorité de sûreté nucléaire française (ASN) a consacré un dossier complet aux rejets radioactifs en France (www.asn.fr). Elle rappelle que, comme les autres industries, les activités nucléaires génèrent des produits indésirables dont certains radioactifs et ce, quels que soient les efforts faits en matière de prévention, de recyclage ou de valorisation. Ces sous-produits peuvent être traités avant leur élimination en tant que déchets ou, lorsque leurs caractéristiques le permettent, rejetés sous forme d’effluents dans l’environnement. Après une démarche de réduction à la source de ces sous-produits, le choix entre le rejet d’effluents et la production de déchets résulte d’un processus d’optimisation propre à chaque installation. En dessous d’une certaine concentration en radionucléides, ceux-ci ne peuvent plus, raisonnablement, être récupérés pour des raisons techniques, économiques ou parce que les opérations de confinement peuvent induire des doses aux travailleurs sans commune mesure avec le gain espéré pour le public. Ils sont alors rejetés dans l’environnement après vérification que leur impact sur le public et l’environnement est acceptable. Dans tous les cas, les exploitants des installations nucléaires doivent solliciter une autorisation ou présenter une déclaration avant de procéder à un quelconque rejet. L’autorisation est précédée d’une procédure complexe qui comprend la consultation des acteurs locaux, voire nationaux, la réalisation d’une enquête publique, la consultation de commissions spécialisées, l’établissement d’une décision publiée qui définit les règles essentielles que l’exploitant doit respecter. Pour les installations nucléaires de base, c’est l’ASN qui instruit cette procédure. L’IRSN a édité un guide pour l’étude de l’impact radiologique à réaliser pour les demandes d’autorisation de rejets ; il est consultable sur son site (www.irsn.org). En plus des contrôles nationaux, la Commission européenne, en vertu des articles 35 à 38 du chapitre 3 du traité Euratom, a un droit de contrôle sur ces autorisations de rejet. Les auteurs du traité, signé le 25 mars 1957, étaient conscients que la protection radiologique de la population ne pouvait s’opérer que par une maîtrise et une surveillance adéquates des niveaux de radioactivité dans l’environnement. Les quantités rejetées doivent être communiquées à la Commission par tous ses États membres.

L’USINE

DE

LA HAGUE

Entrée en service en 1966, l’usine de retraitement du combustible usé est située près du cap de la Hague au nord-ouest de la péninsule du Cotentin dans la Manche. L’exploitant nucléaire est la société Areva, autrefois Cogema. Elle est composée de plusieurs usines dont la capacité de traitement atteint 1 700 t de combustibles usés par an (pour les usines UP2 et UP3) : le complexe industriel en a traité près de 1 000 tonnes en 2007 (figure 10.4). Les rejets de l’usine de la Hague, dans la mer sont donnés pour les isotopes 238, 239 et 241 dans la figure 10.5. 144

Le plutonium dans l’environnement 1800

1600

1400

1200

1000

800

600

400

200

0 76 77 78 79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99 00 01 02 03 04 05 06 07

Figure 10.4. Quantités de combustibles oxydes traités annuellement à la Hague

(Source Areva NC).

1,00E+14 1,00E+13 1,00E+12 1,00E+11 1,00E+10 1,00E+09 1,00E+08 1,00E+07 1966

1970

1975

1980

1985

1990

1995

2000

2005

Figure 10.5. Rejets de plutonium en mer, en Bq/an, de l’usine de La Hague de 1966 à 2006 pour les isotopes 241 (en noir), 238 (en gris foncé) et 239 et 240 (en gris clair) (d’après le groupe Radioécologie Nord-Cotentin). 145

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Les activités en 241Pu rejetées par les usines de retraitement sont plus élevées que celles de 239Pu alors que la masse de 241Pu rejetée est inférieure. Elles n’étaient pas mesurées avant 1986. Les valeurs ont été reconstituées à partir des valeurs des autres isotopes. Les rejets dans l’atmosphère sont de 6 ordres de grandeur moins élevés. L’usine effectue des contrôles réguliers dans l’environnement tout au long de la presqu’île, en mer et sur les côtes ainsi que dans des produits de consommation terrestres (figure 10.6). La mesure dans les végétaux permet d’évaluer les dépôts des rejets atmosphériques. Pour les pâturages, ces contrôles permettent de vérifier leur transfert potentiel vers la viande du bétail. En 2007, les valeurs mesurées sur les 10 points de prélèvement sont en deçà des limites de détection (de l’ordre de 4 à 8.10–3 Bq/kg de produits frais pour 239-240Pu). Pour les productions agricoles, les mesures effectuées dans des pommes de terre prélevées à Jobourg étaient inférieures aux limites de détection (inférieures à 5.10–3 Bq/kg de produits frais pour 238Pu et inférieures à 9.10–3 Bq/kg pour 239-240Pu). Des mesures effectuées sur d’autres légumes et sur des lapins montrent des valeurs inférieures aux limites de détection (inférieures à 0,026 Bq/kg de viande fraîche chez le lapin en 239-240Pu). Les sédiments des ruisseaux bordant l’usine sont également contrôlés : on mesurait ainsi en 2007 : 0,069 Bq/kg en 239-240Pu de sédiment frais dans le ruisseau Sainte-Hélène ; 0,27 dans celui des Moulinets ; 0,07 dans celui des Combes ; 0,95 dans celui des Landes. En mer, on ne notait la même année 2007 aucun marquage dans l’eau prélevée : inférieur à 0,076 mBq/L de 239-240Pu au large de l’anse des Moulinets et inférieur à 0,067 mBq/L à Goury. Les poissons ronds de la zone Ouest (roussette, congre, dorade) contenaient moins de 0,011 2 Bq/kg de produit frais (inférieur à la limite de détection), de même que les poissons plats (raie, plie, sole). Les algues de l’anse des Moulinets contenaient 0,059 Bq/kg de poids frais de 239-240Pu, celles de Goury, 0,040. Au niveau des crustacés, la chair des tourteaux sur les côtes Ouest et Nord contenait moins de 0,012 Bq/kg de produit frais (inférieur à la limite de détection), celle des homards de la côte Ouest moins de 0,0214 (inférieur à la limite de détection). Autres fruits de mer, les coquilles Saint-Jacques en zone Nord contenaient 0,04 Bq par kilo de produit frais, les huîtres en zone Ouest (de Granville à Portbail) moins de 0,009 (inférieur à la limite de détection) et les moules en zone Ouest présentaient un maximum 0,017. La dose ainsi délivrée aux « groupes de référence » par les rejets de plutonium était, pour l’année 2007, de 2,2.10–8 Sv à Digulleville et de 8.6.10–8 Sv à Goury. 146

Le plutonium dans l’environnement 3 Goury

Anse St Martin Urville

Ecalgrain 2 Moulinets Herquemoulin

4

5 Querqueville

Vauville

6

Anse du Brick

Cherbourg

Barfleur

St PierreÉglise Quettehou

Siouville

Flamanville Les Pieux

Valognes Bricquebec

Montebourg Ste Mèrel’Église

St Sauveurle-Vicomte

1 Barneville-Carteret

Pont-l’Abbé

Portbail Carentan la Haye-du-Puits Lessay

Périers St SauveurLendelin Coutances

AgonCoutainville

Gavray

Granville

Villedieules-Poêles

Figure 10.6. Sites de prélèvement de basse mer (d’après Areva NC).

Parmi les différentes mesures effectuées par Areva, nous avons sélectionné comme premier exemple la concentration du plutonium 238 et 239-240 mesurée dans les patelles sur 6 sites de prélèvement de chaque côté du point de rejet de 1986 à 2008 (figure 10.7). La figure 10.8 rassemble les mesures dans les moules prélevées sur les côtes Ouest et Est de la presqu’île du Cotentin. Toutes ces valeurs sont publiées dans les rapports annuels de la surveillance de l’environnement rédigés par l’usine Areva de La Hague, communiquées à l’Autorité de sûreté, aux parties prenantes et à la Communauté européenne. L’USINE

DE

SELLAFIELD

Les premiers rejets de l’usine de Sellafield, alors dénommée Windscale, datent de 1952. Un maximum a été observé de la moitié à la fin des années 1970. La raison de ces variations est due à la nature du combustible retraité. 147

238Pu 239/40Pu

Patelle Barneville

238Pu 239/40Pu

Patelle Goury

238Pu 239/40Pu

Patelle Querqueville

Patelle Moulinets

238Pu 239/40Pu

Patelle Urville

Bq/kg frais 0,08 0,07 0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 0,01 0

238Pu 239/40Pu

Patelle Barfleur

3 3 3 4 4 4 5 5 5 6 6 6 7 7 7 8 8 8 s-0 uil-0 ov-0 rs-0 uil-0 ov-0 rs-0 uil-0 ov-0 rs-0 uil-0 ov-0 rs-0 uil-0 ov-0 rs-0 uil-0 ov-0 j n a j n a j n a j n a j n a j n m m m m m

ar

m

0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 0,01 0

Bq/kg frais

0,35 238Pu 0,3 239/40Pu 0,25 0,2 0,15 0,1 0,05 0 6 04 06 08 00 02 94 98 92 96 90 88 -8 vvvvvvvvvvvv jan jan jan jan jan jan jan jan jan jan jan jan

Bq/kg frais

Figure 10.7. Évolution de la concentration en plutonium des patelles sur six sites de prélèvement (source Areva NC).

fé

91 92 93 94 95 96 97 98 99 00 01 02 03 04 05 06 07 08 09 v- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- év- évf f f f f f f f f f f f f f f f f f

Bq/kg frais 0,16 0,14 0,12 0,1 0,08 0,06 0,04 0,02 0

00 00 01 01 02 02 03 03 04 04 05 05 06 06 07 07 08 08 09 v- il- v- il- v- il- v- il- v- il- v- il- v- il- v- il- v- il- vjan ju jan ju jan ju jan ju jan ju jan ju jan ju jan ju jan ju jan

0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 0,01 0

Bq/kg frais

90 91 92 93 94 95 96 97 98 99 00 01 02 03 04 05 06 07 08 v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- v- vno no no no no no no no no no no no no no no no no no no

0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 0,01 0

mai-90 mai-91 mai-92 mai-93 mai-94 mai-95 mai-96 mai-97 mai-98 mai-99 mai-00 mai-01

148 mai-02 mai-03 mai-04 mai-05 mai-06 mai-07 mai-08

Bq/kg frais

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Le plutonium dans l’environnement

Figure 10.8. Mesures effectuées sur des moules prélevées sur la côte Ouest (en noir) et la côte Est (en gris) de la Hague de 2002 à 2009, en Bq/kg de poids frais.

Dans la période 1952-1994, on estime à 120 TBq de 238Pu ; 610 TBq de 239,240Pu et 22 PBq de 241Pu les quantités de plutonium rejetées dans la mer d’Irlande. Depuis 1992, les rejets ont considérablement diminué suite à la mise en place d’une unité de retraitement des effluents. La comparaison avec l’usine de la Hague est édifiante ; les rejets ont toujours été largement supérieurs dans l’usine anglaise (figure 10.9). Aujourd’hui la source de contamination majeure de la mer d’Irlande est la quantité importante de plutonium fixée dans les sédiments. La totalité estimée dans les sédiments est de 300 kBq/m2, soit un inventaire total de 280 TBq dans la couche supérieure de 30 cm. En 1996, la concentration dans les sédiments était de 500-600 Bq/kg pour 239Pu. 1,00E+16 1,00E+15

TBq

1,00E+14 1,00E+13 1,00E+12 1,00E+11 1,00E+10 1,00E+09 1955

1960

1965

1970

1975

1980 1985 Année

1990

1995

2000

2005 2009

Figure 10.9. Rejets de 241Pu par les usines de Sellafield (en noir)

et de La Hague (en gris) depuis leur création. 149

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Le PuIV est dominant dans les particules sous forme de colloïdes et dans l’effluent lui-même. Dans les eaux de surface, le Pu est à la valence V. Dans la mer d’Irlande, aujourd’hui contaminée par les sédiments, il n’y a pas de différence entre les eaux de surface et de profondeur pour la répartition entre les particules en suspension et la fraction filtrée. Le pourcentage de PuV ou PuVI dans la partie filtrée varie de 74 à 94 % (moyenne 85 % ± 6). Le plutonium dans la partie filtrée n’est toujours pas en équilibre avec les sédiments qui continuent de relarguer. Ce relargage devrait durer encore plusieurs décades. Au fond de l’eau, La bioturbation est responsable de l’enfouissement du plutonium à des profondeurs de sédiment de 140 cm. En bord de mer, la concentration dans les bigorneaux, mesurée de janvier 1985 à octobre 1986, variait de 13,7 à 133 Bq/kg de poids frais (moyenne 56,6 Bq/kg), comparable à celle des algues qui était probablement leur source de contamination. À l’époque, la consommation des bigorneaux entraînait pour les riverains des doses supérieures aux valeurs aujourd’hui préconisées (1 mSv/an). Tout comme pour l’usine de la Hague, des prélèvements sur des échantillons terrestres et marins sont effectués régulièrement. Ils sont publiés depuis 1996 par le CEFAS (Centre for Environment, Fisheries and Aquaculture Science) dans les rapports RIFE (Radioactivity in Food and the Environment), consultables sur le site du CEFAS (www.cefas.co.uk). L’USINE

DE

MARCOULE

ET LA BASSE VALLÉE DU

RHÔNE

La répartition du plutonium dans la basse vallée du Rhône ainsi que les principaux flux et transferts observés ont été étudiés dans le projet CAROL réalisé par l’IRSN. La basse vallée du Rhône a été contaminée, comme partout en France, par les retombées des essais atmosphériques mais aussi par les activités de l’usine de Marcoule. Dans les sols de la basse vallée du Rhône, la contamination surfacique est de l’ordre de 50 Bq/m2 en 239,240Pu et de 1,5 Bq/m2 en 238Pu, exceptée sur une zone d’une trentaine de kilomètres carrés autour du site de Marcoule, où des contaminations de 120 Bq/m2 ont été mises en évidence. Cette activité supplémentaire est due aux rejets atmosphériques antérieurs à 1975. Aujourd’hui la majeure partie du plutonium dans les sols de la basse vallée du Rhône provient des retombées d’essais d’armes nucléaires (770 GBq), les rejets atmosphériques de l’usine ne représentant que 28 GBq. Les activités en plutonium mesurées dans les végétaux sont extrêmement faibles, à la limite de détection. On estime l’activité totale dans ces végétaux à moins de 0,02 % de l’activité présente dans les écosystèmes forestiers. 150

Le plutonium dans l’environnement

À l’inverse, 90 % du plutonium véhiculé par le Rhône provient de l’usine. De 1961 à 1965, les rejets de plutonium étaient liés à l’usine de traitement du combustible destiné à la fabrication de plutonium militaire, c’était donc essentiellement du 239Pu. En 1991, un nouveau procédé pour traiter les effluents a permis d’abaisser les rejets d’un facteur 100. La concentration en 239Pu des eaux du Rhône est passée de 0,3 à 0,03 Bq/m3 de 1961 à 1998. La valeur maximale a été de 1,3 Bq/m3 en 1965. Le Rhône Marcoule

Avignon

La Durance Arles Le petit Rhône

Le grand Rhône

Le Golfe du Lion

100 000

10 000

1 000

100 1965

1970

1975

1980

1985

1990

1995

2000

2005

Figure 10.10. Carte de la basse vallée du Rhône et quantités de rejets liquides

de

239,240Pu

dans le Rhône exprimées en MBq par l’usine de Marcoule. 151

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

La contamination du Rhône est également due à l’érosion des sols de son bassin versant qui représente environ 100 000 km2 soit un cinquième du territoire français. On estime, pour la période 1945-1998, que 92 GBq de 239Pu ont été ainsi apportés au fleuve. Aujourd’hui, les activités de traitement du combustible ayant cessées à Marcoule, les quantités rejetées ont diminuées. Le plutonium provient surtout des sédiments contaminés. Lors des crues du Rhône en 1993 et 1994, la rupture des digues de protection a introduit des sédiments contaminés en Camargue. On situe à 90 MBq les apports de 239Pu lors de ces inondations. En Méditerranée, le plutonium charrié par le fleuve se retrouve sur des sédiments du prodelta et du plateau continental du Golfe du Lion. LES

USINES DE

MAYAK

Les rejets accidentels et de routine des usines de Mayak ont fortement contaminé la rivière Techa et le lac Karachai dans le sud de l’Oural. 25 villages furent évacués le long de la Techa. Toutefois, le plutonium n’est pas le problème majeur dans cette zone ; sa concentration est de 2 à 3 ordres de grandeur de moins que celles du 137Cs et surtout du 90Sr. La mesure du plutonium dans les sédiments révèle une activité de plus de 200 Bq/kg pour les sédiments de surface près de l’usine pour ne plus représenter que 1 Bq/kg à 250 km. La composition isotopique confirme les déclarations des autorités soviétiques d’un arrêt de la production de plutonium de qualité militaire en 1987. Les accidents LES

TRANSPORTS D’ARMES

• Palomarès, 1966

Le 17 janvier 1966, durant une opération de ravitaillement en vol, un avion ravitailleur KC 135 entra en collision avec un bombardier B52 porteur de bombes thermonucléaires. Deux armes dont les parachutes se sont ouverts ont été récupérées intactes, l’une au sol, l’autre en mer ; les deux autres ont été détruites lors de l’explosion et de l’incendie au point d’impact de l’avion et ont dispersé du plutonium dans l’environnement. Il n’y a pas eu de blessés ni de morts parmi la population, 1 200 habitants à l’époque, une maison seulement a été sérieusement endommagée par l’explosion au sol. La région pratique une agriculture de type méditerranéen. Du fait des faibles précipitations, de l’ordre de 200 mm par an, l’irrigation est nécessaire. 152

Le plutonium dans l’environnement

Les taux les plus élevés de contamination ont été observés dans une zone non cultivée à 1 500 m au sud-est de la ville. Le nuage de pollution traversa une zone de culture maraîchère ; environ 226 ha (2,6 km2) ont été contaminés par le plutonium. Les opérations de décontamination ont débuté immédiatement pour se terminer en mai 1966. La plus grande partie de la zone (120 ha) présentait une activité de moins de 12 kBq/m2, 87 ha une activité comprise entre 12 et 120 kBq/m2, 17 ha une activité comprise entre 120 et 1200 kBq/m2 et 2,2 ha une activité supérieure à 1200 kBq/m2. La concentration de plutonium dans les sols contaminés de la zone observée variait de 0,02 à 3,31 Bq/g de sol. Les sols contenant plus de 500 μg/m2 (1 200 kBq) furent retirés sur une profondeur de 10 cm sur 2,2 ha, et un labourage profond à 30 cm sur 224 ha fut effectué. La végétation, les arbres et les maisons ont été nettoyés sous haute pression ; des maisons eurent un nettoyage mécanique lorsque le nettoyage haute pression n’avait pas été assez efficace. 714 personnes ont fait l’objet d’examens radiotoxicologiques depuis l’accident jusqu’en 1988, seulement 124 ont montré des concentrations urinaires au-dessus du seuil de détection. La dose engagée sur 70 ans de 55 personnes, liée à l’inhalation de plutonium, au moment de l’accident, allait de 20 à 200 mSv. Parmi ceux-ci, onze seulement ont reçu des doses supérieures à 100 mSv. La concentration moyenne dans l’air sur le site, pour la période 19661980 était de 5,5 μBq/m3 dans le centre ville et de 52 μBq/m3 sur le site cultivé le plus contaminé. C’est par inhalation de poussières que la contamination a été la plus forte et non par transfert aux plantes (essentiellement tomates, orge et luzerne). La remise en suspension du plutonium a été étudiée. Le facteur de remise en suspension est déterminé comme étant le rapport entre la concentration de l’air à une hauteur de référence à la quantité de contaminant par unité de surface (ici prise sur une profondeur de 2 cm). Il varie avec le temps, initialement de 10–7 m–1 à 10–9 m–1 quelques mois plus tard pour atteindre 10–10 une dizaine d’années plus tard, valeur toujours observée une vingtaine d’années après l’accident. La concentration des poussières est d’environ 100 μg/m3. Aujourd’hui de nombreuses serres ont été construites sur le site pour la pratique de cultures maraîchères, elles évitent la remise en suspension du plutonium toujours présent. La concentration des sols est en 2004 d’environ 11 400 Bq/kg soit 16 000 fois plus élevée, là où les sols ont été retirés, que la moyenne mondiale due aux retombées des essais d’armes (74.106 Bq/km2). La solubilité du plutonium a augmenté depuis l’accident de près d’un facteur 100. 153

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

• Thulé, 1968

Le 21 janvier 1968, un bombardier B52 de l’armée américaine porteur de 4 armes nucléaires s’écrase sur la mer de glace à 12 km de la base de Thulé au nord-ouest du Groenland. Le plutonium a été dispersé dans l’incendie de l’avion sur plusieurs kilomètres carrés de glace. Il est récupéré par enlèvement d’une grande quantité de glace. Là où l’incendie a été le plus fort, la fonte de la glace a entraîné une contamination de l’environnement marin benthique (180-230 m de profondeur) par 1,4 TBq de 239,240Pu (0,5 kg), 17 GBq de 238Pu et 2 TBq de 241Pu. Sept campagnes de mesures ont été effectuées sur 30 ans ; 30 ans après, le plutonium se trouve dans les 3 à 5 cm de la couche superficielle de sédiments (de 300 à 900 Bq/kg) et ne contamine pas de manière significative l’eau de surface (5-10 mBq/m3 de 239Pu). La concentration la plus élevée (7 600 Bq/kg) se trouve sur le site de l’accident, montrant ainsi que, même dans un milieu ouvert, le plutonium migre peu, de 2 à 4 mm par an. La concentration dans les organismes marins vivant dans les fonds marins est de 10 à 100 fois inférieure à la concentration dans les sédiments. Ceci est dû à un faible transfert vers le monde du vivant, de 0,001 dans les oursins à 0,231 dans les annélides marins. La plupart du plutonium sous forme dissoute se trouve sous forme oxydée, à la valence V ou VI, que ce soit en surface ou en profondeur. • Sous-marin Komsomolets

Le 7 avril 1989, le sous-marin coule dans la mer de Norvège ; il possédait un réacteur nucléaire et deux fusées porteuses de têtes nucléaires. On estime à 22 TBq la quantité de Pu immergée. Près du sous-marin, la concentration de plutonium dans les sédiments étaient, en 1995, de l’ordre de 1 Bq/kg sec ce qui est très faible. LE

RETOUR ACCIDENTEL DE SATELLITES

Plusieurs accidents se sont déjà produits. Le 21 avril 1964, un satellite militaire américain alimenté par du 238Pu n’a pas atteint son orbite et est retombé dans l’océan Indien au nord de Madagascar. Il brûla et libéra 630 TBq (ou 17 000 Ci), soit 1 kg de plutonium métal dans l’atmosphère de l’hémisphère Sud sous forme de particules inférieures à 0,5 μm. Des traces de 238Pu ont été détectées dans la zone pendant quelques mois. Le 21 mai 1968, lancé de la base californienne de Vandenberg, le véhicule porteur du satellite météorologique Nimbus B-1 a été délibérément détruit peu de temps après son lancement, sa trajectoire étant devenue erratique. Le satellite contenait un RTG alimenté par du 238Pu sous forme 154

Le plutonium dans l’environnement

de PuO2 qui fut récupéré intact, 5 mois après sa chute dans les sédiments du canal de Santa Barbara dans le Pacifique, sans qu’on détecte une quelconque contamination. En 1970, l’échec de la mission lunaire Apollo 13 conduisit au retour du module lunaire et de son GTR sur Terre. Le module se consuma dans l’atmosphère au-dessus des îles Fidji, mais le GTR, conçu pour un tel accident, contenant 1 650 TBq (44 500 Ci) de dioxyde de plutonium, plongea intact dans la fosse des Tonga dans l’océan Pacifique par 6 à 9 km de fond. Aucune contamination n’a été détectée, les experts estiment qu’il est conçu pour résister au moins à dix périodes radioactive du 238Pu, soit 870 ans. Le 16 novembre 1996, une mission russe vers Mars, chargée de deux RTG et comprenant en tout 200 g de plutonium, est retombée en mer peu après son lancement, en projetant une pluie de débris sur les montagnes du Chili et de la Bolivie sur une distance de 320 km de long sur 80 km de large. Le générateur quant à lui gît en mer à 32 km au large de Iquique au Chili. Les accidents russes de septembre et octobre 1969 concernaient deux missions soviétiques vers la Lune, les véhicules Cosmos 300 et 305. Ils étaient tous deux alimentés du 210Po relâché lors de leurs rentrées dans l’atmosphère. LES

ACCIDENTS D’USINES OU DE RÉACTEURS

Les réacteurs nucléaires en marche normale ne rejettent pas de plutonium. • Windscale

Environ 109 Bq de 239Pu ont été relâchés lors de l’incendie en octobre 1957, associé à de l’uranium. Des particules de 20-500 μm ont été retrouvées jusqu’à 4 km du site. Alors qu’on pensait que le réacteur accidenté était destiné à la seule production de 239Pu, une réanalyse de l’accident en 1983 montra qu’il était également destiné à la production de 210Po par bombardement neutronique de 209Bi. 8,9 TBq de 210Po furent relâchés (environ 1 g), contribuant ainsi majoritairement à la dose d’irradiation délivrée aux populations. • Tchernobyl

Les particules de combustibles dispersées lors de l’accident sont retombées dans une zone de 30 km autour du réacteur. Des particules fines ont été trouvées jusqu’à 2 000 km. Au sein des fragments de combustible, on estime à environ 3.1013 Bq la quantité de 239Pu libéré par le réacteur à la fin de l’accident. La quantité de 240Pu a été estimée à 4,2.1013 Bq et 155

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

celle de 241Pu à 6.1015 Bq soit environ 3 % du contenu en plutonium du cœur du réacteur. 2 km2 de terres ont été contaminées à des niveaux supérieurs à 400 kBq/m2. La concentration maximale de 239Pu trouvée dans les végétaux de la zone d’exclusion15 des 30 km est de 2,5 Bq/kg. Certains scientifiques ont fait des projections sur la contamination de céréales ou de pommes de terres cultivées dans cette zone. Pour une contamination surfacique de 400 kBq/m2, soit une concentration disponible dans les sols de 1,33 kBq/kg, la concentration serait de 0,012 Bq/kg de poids sec dans les céréales et de 0,2 Bq/kg dans les pommes de terre. Ceci signifie que lorsque l’activité en 137Cs de cette zone ne sera plus dominante, le 239Pu ne posera pas de problème significatif de contamination de la production agricole. Les champignons et baies récoltées dans les forêts contaminées sont plus contaminés par le plutonium que les produits agricoles. Il n’existe pas de données sur la contamination des animaux sauvages vivant dans cette zone. • Les incendies de Rocky Flats

Le site de Rocky Flats, à environ 26 km au nord-ouest de Denver dans le Colorado, était un centre nucléaire à vocation militaire. Les deux sources principales de la contamination de son environnement sont des rejets accidentels et surtout deux incendies en 1957 et 1969. Une estimation des rejets a été faite par le groupe de radioécologie de l’Université d’État de Denver qui estime qu’environ 155 GBq ont été relâché et que la plus grande partie est retombée à l’intérieur du site lui-même. 37 GBq sont déposés à l’extérieur du site, mais ce chiffre inclut les retombées des essais d’armes. Une fois ceux-ci soustraits, on estima que les incendies contribuèrent seulement à 2,5 GBq en dehors du site. 80 % du plutonium dans les sols se situait à moins de 10 cm de la surface 25 ans après la contamination. • Oak Ridge

Une explosion chimique d’une unité pilote de retraitement eut lieu en novembre 1959, entraînant une contamination limitée de l’usine, des rues et des immeubles avoisinants. Personne ne fut blessé ni contaminé. On a estimé à 15 g (37 GBq) la quantité rejetée de 239Pu. Les Américains acquirent alors une grande expérience sur la décontamination d’un site urbain et sur son coût élevé. 15. Après l’accident, une zone de 30 km de rayon a été évacuée et interdite à la population, c’est la « zone d’exclusion ». 156

Le plutonium dans l’environnement

■ Le comportement du plutonium

dans l’environnement Les sols Dans les sols, l’oxyde PuO2, très peu soluble, est peu mobile. La faible mobilité du plutonium est liée à sa solubilisation accompagnée de la formation de complexes. À l’inverse, le plutonium soluble est rapidement adsorbé dans les sols argileux. Le plutonium des retombées des essais d’armes nucléaires et des autres contaminations atmosphériques s’est accumulé dans les 10 premiers centimètres du sol. Sa migration verticale est lente, elle serait de 0,4 cm par an. Pour le plutonium issu de l’accident de Tchernobyl, elle atteindrait 5.10–2 cm par an à proximité du site alors qu’elle est plus grande (2 à 4 cm par an) en Europe, loin du réacteur accidenté. Ceci s’explique par la présence de particules de combustible, encore sous forme d’oxyde près de l’accident alors que le plutonium loin du site provient très probablement de la seconde phase de l’accident ; un incendie violent qui a conduit à la formation de particules plus fines, donc plus solubles. Le plutonium est rapidement immobilisé dans les sols car il s’hydrolyse très rapidement (voir chapitre 2) et il s’adsorbe très facilement sur les particules argileuses. Il forme des complexes plus ou moins insolubles avec les carbonates, les acides humiques et d’autres acides organiques que l’on retrouve dans les sols. La migration, bien plus rapide que présumée, du plutonium dans des sols du Nevada Test Site (NTS) semble imputable à la migration préférentielle de colloïdes d’oxydes de plutonium par des « chemins préférentiels », c’est-à-dire les pores grossiers. En outre, certaines molécules organiques complexantes produites par les micro-organismes sont susceptibles de modifier sa mobilisation. Des recherches particulières sont encore nécessaires pour mieux connaître leur rôle dans une éventuelle migration dans les sols et tout particulièrement autour des sites potentiels de stockage de déchets radioactifs. Les végétaux De nombreuses mesures de transfert du plutonium dans les végétaux ont été effectuées. Le transfert aux végétaux est faible ; il diminue de la végétation spontanée et prairies aux végétaux cultivés et de ceux-ci aux fruits ou graines. 157

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Dans la majorité des cas, la contamination trouvée sur des plantes provient plus d’une contamination de surface que d’un transfert solplante. Les facteurs de transfert sol-plante varient entre 1.10–4 et 1.10–3, selon le végétal. Pour certains, l’activité biologique du sol tendrait à augmenter le transfert du plutonium avec le temps, mais ceci n’a pas été vérifié à Oak Ridge aux États-Unis où aucune augmentation de la biodisponibilité du plutonium sur une période de 30 ans n’a été observée. Le transfert par voie foliaire a été étudié expérimentalement, les résultats montrent que le plutonium est faiblement incorporé et très peu mobile dans le végétal. En l’absence d’informations spécifiques, les facteurs de concentrations du tableau 10.1 sont appliqués pour les études d’impact des contaminations de l’environnement. Ils varient très sensiblement d’une source à une autre, les valeurs reportées dans ce tableau procèdent d’un jugement d’expert exprimé par l’AIEA en 2009. Le lecteur pourra toutefois s’étonner de la précision des valeurs proposées compte tenu des grandes variations observées dans les mesures et le moyen d’exprimer les valeurs moyennes, moyennes arithmétiques ou moyennes géométriques que nous avons choisies. En forêt, le transfert aux champignons est de l’ordre de 10 % si on l’exprime en concentration en poids sec du sol et du champignon. Tableau 10.1. Facteur de concentration en Bq/kg de végétal sec par Bq/kg de sol sec, d’après l’AIEA (2009), document téléchargeable sur le site de l’AIEA. Végétation native, herbe

4,9.10–4

Espèces fourragères : – légumineuses – non légumineuses (maïs)

6,3.10–5 8,3.10–5

Céréales (graine)

4,4.10–5

Légumes feuilles (salades, …)

7,3.10–5

Légumes racinaires (betteraves, …)

3,9.10–4

Tubercules (pomme de terre)

1,1.10–4

Fruits : – pommes – fruits rouges (fraises)

6,5.10–5 6,2.10–5

Les animaux d’élevage Il faut rappeler ici que de nombreux travaux ont été effectués sur la toxicité du plutonium pour les mammifères (voir chapitre 11 et 12). Toutefois 158

Le plutonium dans l’environnement

il n’existe que très peu d’études récentes pour quantifier le transfert du plutonium aux productions agricoles animales. Pour les animaux en pâture, l’ingestion de sol est la voie de contamination majoritaire du fait de la rétention du plutonium par le sol et de son faible transfert à l’herbe. L’absorption gastro-intestinale des ruminants est très faible, 8,5.10–5 selon l’AIEA, et comme la CIPR pour l’homme, l’AIEA propose, selon la forme physico-chimique du plutonium, une fourchette de 1.10–4 à 1.10–5. Les auteurs évaluent les facteurs de transfert agrégés sol-animal entre 3,8.10–6 et 1,9.10–4 (Bq/kg d’animal frais par Bq/m2 de sol), inférieurs à ceux du césium. De façon générale, le plutonium, qui présente un faible transfert aux végétaux, voit sa concentration diminuer dans les productions animales, avec des facteurs de transfert de l’ordre de 1.10–5 du fourrage au lait ce qui, compte tenu du faible transfert à la plante, conduit à un transfert du sol au lait de l’ordre de 1.10–9, c’est-à-dire négligeable. Le plutonium incorporé par l’animal se répartit globalement entre le foie et l’os, le transfert à la viande est finalement très faible de l’ordre de 1.10–6. Pour les œufs, le transfert est estimé à environ 1.10–3 de l’apport journalier. Les produits transformés Signalons que des mesures de plutonium (238 et 239, 240) sur une vingtaine d’échantillons de fromages prélevés en Europe se sont toutes révélées être en dessous de la limite de détection de 0,3 mBq/kg, signe que le transfert global vers les produits laitiers transformés est négligeable. L’environnement marin Dans les sédiments de la Manche, la concentration en 239Pu dépasse rarement 1 Bq/kg, elle n’est que de 0,3 à 0008 en dehors de l’influence des usines de retraitement. En mer d’Irlande, on a relevé des concentrations dépassant les 1 000 Bq/kg près de l’usine de Sellafield. À l’inverse du milieu terrestre, on observe dans l’environnement marin des facteurs de concentration (Bq/kg d’animal par Bq/L d’eau) supérieurs à 1. Les valeurs recommandées par l’AIEA sont de 2.102 pour les crustacés, 3.103 pour les mollusques et de 1.102 pour les poissons. Chez le bigorneau, (mollusque gastéropode), le facteur de concentration varie selon les observations de 1,3.102 à 5,7.103. Pour la chair des moules, le facteur de concentration est sensiblement supérieur à 1.103. Les activités mesurées chez les poissons sont plus faibles que chez les autres espèces marines et le plutonium se fixe préférentiellement dans le squelette et le foie qui ne sont pas consommés. 159

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En conclusion, dans l’environnement terrestre, le plutonium est très fortement retenu dans les sols et les transferts vers les plantes ou les animaux sont très faibles, parfois négligeables. Dans l’environnement marin, on trouve par contre des coefficients de transfert supérieur à 1.

160

11 Le devenir biologique du plutonium

Après plus de 50 ans d’études, le plutonium est l’un des éléments dont on connaît le mieux le devenir biologique et la toxicologie. Sa chimie complexe fait que sa répartition dans l’organisme peut varier significativement d’une contamination à une autre. L’exposition des tissus aux rayonnements, exprimée sous forme de dose efficace, dépend de la quantité et de l’activité de plutonium incorporé, de sa composition isotopique, de la voie d’entrée et de la forme physico-chimique, ces deux derniers paramètres conditionnant le transfert du plutonium dans l’organisme. L’irradiation externe, compte tenu du parcours du rayonnement alpha dans les tissus (40 μm) n’a aucune conséquence sur la dose et donc sur le risque pour l’homme à l’exception toutefois de l’isotope 241 qui émet également un rayonnement bêta. Dans ce chapitre est abordé le devenir biologique après une éventuelle contamination interne et la dosimétrie de l’exposition qu’elle entraîne dans tout l’organisme. ■ Les voies d’entrée Les voies d’entrée du plutonium chez l’homme peuvent être l’inhalation et l’ingestion pour les populations, ainsi que la blessure chez les travailleurs. Elle est inexistante par diffusion à travers une peau saine. 161

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Les populations mondiales ont été contaminées dans les années 1960 par la dispersion du plutonium qui n’a pas fissionné lors des essais d’armes nucléaires dans l’atmosphère. Après dispersion dans l’atmosphère, le plutonium est retombé progressivement sur les sols et une partie a été incorporée par la population, principalement par l’alimentation. On a vu dans le chapitre 10 comment a lieu la contamination de la chaîne alimentaire. Au plus fort des essais, en 1962, on estime qu’un individu moyen de l’hémisphère Nord avait inhalé 280 mBq et ingéré 2 400 mBq de plutonium dans l’année. Dix ans plus tard, l’inhalation annuelle n’était plus que de 7 mBq et l’ingestion de 60 mBq. 80 % du plutonium ingéré était associé à des aliments d’origine végétale. On estime au total que la génération qui a vécu pendant la période intense d’essais nucléaires dans l’atmosphère a incorporé entre 10 et 20 Bq de plutonium. Pour les travailleurs, la situation est différente puisque le plutonium est toujours manipulé en boîtes à gants, qui sont des enceintes étanches (voir chapitre 5). Une rupture du confinement peut cependant conduire à une inhalation par le travailleur. Si cette voie de contamination est la plus fréquente sur le lieu de travail, elle reste en général de faible ampleur, compte tenu des systèmes de protection mis en place. La blessure contaminée, en général de la main, qui est beaucoup plus rare, peut conduire à une incorporation plus importante que l’inhalation. Ce fut le cas de l’accident de 1962 à Fontenay-aux-Roses que nous évoquerons dans le chapitre 13. Dans le monde occidental, le transfert cutané est rendu impossible par l’étanchéité parfaite des gants. Le nettoyage des mains et l’interdiction de s’alimenter en zone contrôlée limitent pour les travailleurs l’ingestion directe et l’absorption lors du port des doigts à la bouche. L’ingestion est quasi impossible sur le lieu de travail. Devenir biologique et métabolisme Il n’est pas rare de rencontrer dans des documents l’expression « métabolisme du plutonium ». Cette expression est à proscrire, il faut lui substituer « devenir biologique » ce que nous faisons ici, ou « biocinétique » car le terme métabolisme a une tout autre signification. Le métabolisme est l’ensemble des transformations que les organismes vivants font subir aux molécules de leurs aliments, soit pour édifier leurs structures cellulaires (anabolisme), soit pour libérer l’énergie nécessaire à leur fonctionnement vital (catabolisme). La phosphorylation de l’ADP (adénosine diphosphate) en ATP (adénosine triphosphate) qui est une mise en réserve d’énergie en est un excellent exemple. Le plutonium est totalement étranger à ces mécanismes, on ne parlera pas de « métabolisme du plutonium ».

162

Le devenir biologique du plutonium

Connaître le devenir biologique du plutonium est essentiel pour calculer la dose de rayonnement reçue par chaque organe et par l’organisme entier. Il sera brièvement rappelé en fin de chapitre le mode de calcul de la dose et quelques valeurs de coefficients de doses après incorporation, présentées par la CIPR et reprises dans la plupart des réglementations nationales. Le devenir biologique du plutonium Les modèles biocinétiques de référence utilisés pour décrire le devenir biologique des radionucléides sont développés par la CIPR. Les modèles d’entrée permettent de prévoir le passage vers le sang à partir des voies respiratoires, du tractus alimentaire ou d’une plaie contaminée. Les modèles systémiques décrivent la répartition du radionucléide à partir du sang vers les différents organes et son élimination par excrétion. Enfin, des modèles dosimétriques permettent de calculer la dose reçue par chaque tissu. Les modèles d’entrée sont influencés par la forme physico-chimique du polluant radioactif : taille, forme et densité des poussières inhalées, solubilité du composé ingéré, inhalé ou présent dans une plaie. À l’inverse, une fois solubilisé et transféré dans le compartiment sanguin, le radionucléide se répartit dans l’organisme selon la forme physico-chimique présente dans le sang qui dépend essentiellement de l’élément auquel appartient le radionucléide. Les modèles systémiques sont donc conçus par familles d’éléments chimiques de propriétés similaires. Comme pour tout radionucléide, la connaissance de la biocinétique du plutonium permet de définir les organes cibles et d’estimer en fonction du temps la dose reçue par chaque organe après incorporation. La figure 11.1 présente les principales voies de transfert des radionucléides. INGESTION

INHALATION

CONTAMINATION EXTERNE

EXHALATION

SUEUR

POUMON

T.G.I.

TISSUS SOUS-CUTANÉS

FLUIDES EXTRACELLULAIRES SANG-LYMPHE FOIE

FÉCÈS

PEAU

GANGLIONS

TRACTUS GASTROINTESTINAL

BLESSURE

REINS

ORGANES DE DÉPÔT

URINE

Figure 11.1. Schéma général du transport des radionucléides dans l’organisme. 163

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Les cases blanches représentent les voies d’entrée, les cases grisées les compartiments du modèle systémique décrivant la redistribution du radionucléide dans l’organisme ainsi que son élimination par voie urinaire ou fécale. La forme physico-chimique joue un rôle prépondérant dans l’ampleur et la vitesse du transfert du plutonium de sa porte d’entrée vers le sang. Une fois dans le sang, le plutonium est complexé principalement par une protéine sérique, la transferrine. Cette protéine transporte habituellement le fer, mais l’ion Fe3+ qui a le même rayon ionique que l’ion Pu4+ fixe fortement le plutonium. Le transfert du complexe Pu-transferrine vers les autres organes (foie, rein, os, etc.) devient indépendant de la forme physico-chimique initiale du plutonium. Si l’incorporation se fait directement au niveau sanguin suite à une blessure, le plutonium circule brièvement sous un mélange de formes physicochimiques contaminantes initiales et transformées. L’équilibre entre ces formes dépend des conditions de la blessure et rend le devenir biologique du plutonium plus difficile à prédire. L’inhalation de plutonium Il existe une somme d’informations considérable sur le devenir biologique du plutonium après inhalation. Ces informations proviennent essentiellement d’expérimentations animales réalisées principalement sur le rat, le chien et le babouin, mais aussi à partir du retour d’expérience des quelques contaminations humaines. Pour prévoir le devenir du plutonium inhalé, on utilise le modèle respiratoire de la Publication 66 de la CIPR. Celui-ci divise le système respiratoire en 6 régions : − le compartiment extra-thoracique ET1 correspond au nez antérieur ; − le compartiment extra-thoracique ET2 comprend la partie postérieure au nez, la voie orale, le pharynx et le larynx ; − la région bronchique (BB) comporte la trachée et les grosses bronches qui correspondent aux huit premières générations des voies respiratoires ; − la partie bronchiolaire (bb) comporte les générations 9 à 15 des bronchioles ; − la partie alvéolo-interstitielle (AI) est la zone d’échange gazeuse du poumon ; − des ganglions ou nœuds lymphatiques sont associés aux régions extrathoraciques (LNET) et thoraciques (LNTH). 164

Le devenir biologique du plutonium

La quantité de polluant inhalé déposée dans les voies respiratoires et sa répartition dépendent de la forme physique de l’aérosol inhalé. Le diamètre aérodynamique médian en activité (DAMA) des particules composant l’aérosol est un paramètre clef du modèle de dépôt. C’est une combinaison de la taille réelle et de la densité de la particule. Ainsi, les aérosols de DAMA supérieur à 10 μm sont peu inhalables (figure 11.2). À l’inverse, les aérosols de DAMA 20 à 50 nm se déposent, dans des conditions de respiration normales, en proportion significative au niveau des alvéoles pulmonaires, communément appelé « poumon profond ». Déposition régionale en %

60 AI

50

ET2 40 30

ET1 bb

20 10 0

BB .0001

.001

.01

.1

1

AMAD

10

100 μm

AMTD

Figure 11.2. Répartition du dépôt d’un aérosol inhalé en fonction

de son diamètre aérodynamique médian (DAMA ou AMAD) ou de son diamètre thermodynamique médian en activité (DTMA ou AMTD) pour un travailleur « standard » respirant par le nez, d’après la Publication 66 de la CIPR.

Une fois déposé, l’essentiel des particules est phagocyté par les macrophages pulmonaires puis épuré soit mécaniquement vers le carrefour pharyngé et le système digestif (épuration mucociliaire) ou vers les nœuds lymphatiques proximaux, soit par absorption vers le sang. L’épuration mucociliaire depuis le poumon profond est un processus physiologique très lent. Ainsi, à travers la répartition anatomique du dépôt, la taille des particules inhalées influe fortement sur la rétention et par conséquent sur la dose délivrée au poumon puisque les grosses particules déposées principalement dans les voies aériennes supérieures (ET1 et ET2) et les bronches, s’épurent rapidement, en moins d’une semaine. À l’inverse, un aérosol constitué de fines particules, déposé au niveau des alvéoles pulmonaires (AI) ne s’élimine qu’avec une période allant de 500 à plusieurs milliers de jours pour les oxydes de plutonium insolubles. Pour une même activité inhalée, la dose d’irradiation sera donc plus élevée dans le second cas. 165

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La cinétique d’absorption de polluants particulaires à partir du dépôt respiratoire est liée à leur nature chimique, qui conditionne leur solubilité. Le modèle propose une classification par défaut de tous les composés et attribue à chaque classe des paramètres cinétiques par défaut. Ces classes sont respectivement la classe F pour les composés très solubles (Fastly soluble), M pour les composés moyennement solubles (Moderatly soluble) et S pour les composés dits insolubles (Slowly soluble). La solubilité à laquelle on se réfère est la solubilité observée in vivo ou dans des milieux artificiels proches des milieux physiologiques. À partir de ce modèle, on établit des coefficients de dose par unité d’incorporation (DPUI) pour l’inhalation, exprimés en Sv par Bq inhalé. Ces coefficients de dose pour les différents tissus seront donc différents suivant la forme physico-chimique du plutonium. LES

OXYDES

Dans le domaine industriel, les oxydes de plutonium sont les composés les plus importants puisqu’ils entrent dans la fabrication du combustible, l’entreposage et le transport du plutonium. Deux heures après la fin de l’inhalation, on peut considérer que toutes les particules d’oxyde de plutonium, insolubles, déposées dans le poumon profond, sont phagocytées par les macrophages. Même si l’oxyde 239PuO2 est dit insoluble, une fois inhalé, il migre lentement vers le sang. La combinaison des deux processus d’épuration mucociliaire et d’absorption élimine la plus grande partie de la charge pulmonaire avec une période d’environ 500 à 1 000 jours. Une particule très insoluble est éliminée préférentiellement par remontée mucociliaire puis excrétion fécale. Une autre partie est épurée sous forme particulaire vers les ganglions lymphatiques thoraciques. Dix ans après l’inhalation, la concentration relative au niveau des ganglions thoraciques est 1 400 fois supérieure à celle du poumon alors que, pour le foie, elle ne représente que la moitié de la concentration pulmonaire, 0,06 % seulement pour la concentration au niveau osseux. Ces résultats obtenus lors d’expérimentations animales dans les laboratoires américains ou français ont été confirmés chez les personnes qui ont inhalé du plutonium provenant des retombées des essais d’armes nucléaires (figure 11.3). Les différents oxydes de plutonium sont épurés du poumon suivant leur solubilité respective. La taille de la particule est directement liée à sa surface de contact avec les fluides organiques. Les très fines particules sont plus rapidement dissoutes. Ainsi, lors d’un incendie à haute température, on peut observer des particules de diamètre de quelques dizaines de nanomètres plus solubles 166

Le devenir biologique du plutonium mBq Quantité annuelle inhalée

1 000

Charge corporelle Os

100 Foie Ganglion

Poumon 1955

1965

1975

10

1 1985

Figure 11.3. Quantité annuelle de plutonium inhalée par les populations de l’hémisphère Nord et activité dans les organes. La flèche verticale montre la date (1963) du traité interdisant les essais d’armes dans l’atmosphère.

que les aérosols de diamètre aérodynamique couramment rencontrés en milieu industriel, de l’ordre de 5 μm. Le second paramètre qui modifie l’épuration pulmonaire de l’oxyde de plutonium inhalé est le procédé de préparation et plus particulièrement la température d’obtention et sa stœchiométrie. L’oxyde PuO2 est moins soluble que l’oxyde PuO1,8. Les situations accidentelles peuvent conduire à des oxydes de solubilité variable, tout particulièrement si les particules d’oxyde sont générées lors d’incendies à des températures élevées. Les agrégats de très fines particules nanométriques produits se solubilisent plus rapidement, compte tenu de leur plus grande surface spécifique. Ainsi des observations chez l’homme après exposition à l’oxyde 239PuO2 de 1967 à 1995 montrent une période d’épuration pulmonaire variant de 240 à 13 000 jours qui souligne les limites d’une valeur par défaut et l’intérêt de réaliser des études de postes conduisant à des valeurs de solubilité correspondant à l’oxyde manipulé. L’isotopie joue également un rôle important. L’oxyde de plutonium 238PuO est plus soluble dans le poumon que 239PuO . Ceci s’explique 2 2 par la différence d’activité spécifique des deux isotopes. Pour une particule de même taille, l’énergie libérée est beaucoup plus élevée pour l’isotope 238Pu que pour l’isotope 239Pu, disloquant plus rapidement la particule. La solubilité et l’absorption vers le sang augmentent alors avec la surface spécifique totale des fragments. Ainsi l’oxyde 239PuO2 correspond à un composé de type S, faiblement soluble, et l’oxyde 238PuO2 à un composé de type M, moyennement soluble. Une fragmentation entraînant une augmentation de la solubilité s’observe également avec le vieillissement de l’oxyde. Ainsi, la 167

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contamination d’un travailleur américain par du plutonium provenant d’un stock de 239PuO2 âgé a conduit à une élimination urinaire caractéristique de composés solubles, plus grande que pour un oxyde récemment préparé. Dans les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium, l’oxyde de plutonium mis au contact du sodium chaud (540 °C dans le cas du réacteur Phénix) est soit réduit à la valence III en l’absence d’oxygène, soit oxydé aux valences VI et VII en présence d’oxygène. Toutes les formes obtenues sont solubles. Il en résulterait, en cas de contamination, une absorption plus rapide vers le sang que pour un oxyde de référence PuO2. Un autre cas de figure qui préoccupe les professionnels de la radioprotection est celui des oxydes mixtes de plutonium et d’uranium (MOX). La fabrication d’un véritable cristal mixte Pu-U devrait conduire, par son inhomogénéité cristalline, à une dissolution plus rapide de ces oxydes. En fait les industriels se contentent de fabriquer un mélange intime d’oxyde de plutonium et d’uranium qui conduit globalement à un processus de dissolution séparé des deux oxydes. Là encore on note l’influence du processus industriel sur la biocinétique du plutonium. Lorsqu’un travailleur est contaminé plusieurs fois par de l’oxyde de plutonium, on pourrait redouter que l’épuration via les macrophages soit ralentie suite à un effet délétère de la première inhalation. Plusieurs expériences ont montré que, tant que la contamination reste faible et inférieure aux valeurs limites autorisées, la cinétique d’épuration pulmonaire reste inchangée. Le faible parcours du rayonnement alpha (40 μm dans les tissus biologiques) et le rapport entre le nombre des alvéoles pulmonaires (300 000 000) et celui des particules radioactives impliquées (600 Bq de PuO2 de 1 μm correspondent à 54 000 particules) conduisent en général à une indépendance entre les territoires irradiés (figure 11.4). Chaque nouvelle contamination peut donc être considérée comme affectant un territoire sain.

Conduit alvéolaire Artériole

Alvéole 500 μm

600 Bq de PuO2 (1 μm) : 54 000 particules Nombre d’alvéoles = 300 000 000 Parcours = 40 μm

Figure 11.4. Fraction de territoire irradié après une inhalation modérée

d’oxyde de plutonium 239. 168

Le devenir biologique du plutonium

Enfin, pour de fortes quantités de plutonium inhalées, il est possible qu’une réaction tissulaire, la fibrose, retarde l’épuration pulmonaire du plutonium par enkystement des particules. Mais l’interprétation en termes de risque est difficile car cet enkystement diminue en même temps la dose délivrée aux cellules radiosensibles. Peu d’études de biocinétique ont combiné l’oxyde de plutonium et d’autres polluants. Elles montrent toutes une diminution de l’épuration pulmonaire du Pu consécutive à l’inhalation d’amiante (chrysotile ou amiante blanche), de béryllium ou de tabac (figure 11.5), entraînant ainsi une plus forte exposition pulmonaire. Il est également rapporté qu’une pathologie pulmonaire préexistante comme la fibrose ralentit la cinétique d’élimination du plutonium. Au contraire l’emphysème semble ne rien modifier et même diminue le dépôt de l’oxyde, ce qui n’est pas totalement surprenant puisque l’emphysème pulmonaire est une affection des poumons se caractérisant par une destruction des alvéoles et des structures périalvéolaires pulmonaires. Cette modification de la structure des poumons entraîne une distension des alvéoles elles-mêmes et la destruction de leur paroi ainsi que des tissus voisins. % du dépôt pulmonaire initial 100

Fumeurs

80 60 40

Non fumeurs

20 0

10

20

30 40 Jours après inhalation

Figure 11.5. Épuration d’oxyde de plutonium 239 par le rat exposé ou non

à de la fumée de cigarette (d’après R.E.Filipy et al.).

Enfin, il a été observé, lors d’expérimentations animales, qu’une irradiation concomitante du poumon par des rayonnements gamma ou par des neutrons ralentit l’épuration pulmonaire du plutonium. C’est l’une des difficultés rencontrées dans l’étude des cohortes de travailleurs du site militaro-industriel russe de Mayak (voir chapitre 12). LES

AUTRES FORMES CHIMIQUES

Les travailleurs peuvent, en cas de rupture de confinement durant les opérations de retraitement et de préparation du plutonium, inhaler des 169

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Pourcentage de la quantité inhalée

formes chimiques modérément solubles comme les nitrates des différentes valences du plutonium ou le complexe avec le tributylphosphate. Le nitrate de plutonium s’hydrolyse à pH très acide et a tendance à former dans l’organisme des colloïdes peu solubles. Mais la formation de colloïdes reste minoritaire (voir figure 2.5) aux quantités de nitrate de plutonium usuellement inhalées dans les incidents de contaminations en comparaison de la réaction du plutonium avec les composés biologiques pour former des complexes plus solubles (figure 11.6). % 100

% 100 Squelette

50

Poumon

50

Poumon 10

10

5

5 Squelette

B

A 1

1 0

60

120

180 JOURS

240

300

360

0

60

120

180

240

300

360

JOURS

Figure 11.6. Rétention pulmonaire et transfert vers le squelette d’un nitrate

de plutonium (A) et d’un oxyde (B) de plutonium 239 chez l’homme.

Le complexe avec le tributylphosphate, utilisé lors de l’extraction par solvant du plutonium (procédé PUREX), devrait, au pH des liquides biologiques du poumon, se transformer instantanément en nitrate de plutonium et présenter le même comportement biologique. Cependant, des expérimentations animales ont montré qu’une fraction de ce complexe, soluble dans les solvants organiques, traverse très rapidement les parois pulmonaires et est véhiculée vers le sang soit sous forme micellaire, soit sous forme d’un complexe particulièrement fort avec la transferrine, accélérant son absorption. L’inhalation de ces deux formes n’est pas un scénario plausible pour les populations car on ne trouve ces composés que dans les usines de traitement du combustible usé. LA

CLASSIFICATION

CIPR

Sur la base des observations résumées ci-dessus, la CIPR a proposé de classer les composés du plutonium selon les trois types d’absorption de référence (ICRP, 1994) : type F pour les composés très solubles (Fast 170

Le devenir biologique du plutonium

absorption), type M pour les composés moyennement solubles (Moderate absorption) et type S pour les composés insolubles (Slow absorption). La CIPR classe par défaut le nitrate de plutonium ainsi que le complexe avec le tributylphosphate comme type M. La masse de plutonium inhalé pourra modifier quelque peu les paramètres de dissolution par formation de colloïdes. Toutefois les masses nécessaires pour former ces colloïdes sont sans commune mesure avec les quantités habituellement inhalées lors de contamination, la CIPR n’en tient pas compte dans ses calculs de dose. L’oxyde de plutonium 239 et les oxydes mixtes industriels, faiblement solubles, sont associés au type S. L’oxyde sous-stœchiométrique issu d’une oxydation incomplète pourra être associé au type M car son réseau cristallin étant incomplet, l’oxyde est plus soluble. Selon les cas, l’oxyde de plutonium 238 pourra suivre le type M ou S. Pour la contamination des populations, la CIPR classe par défaut les composés du plutonium dans le type S. De plus, la CIPR recommande par défaut une valeur de diamètre par défaut de 5 μm pour les travailleurs et de 1 μm pour les populations. Une évaluation plus précise de la solubilité d’un composé chimique particulier peut être réalisée in vivo ou dans des milieux artificiels proches des milieux physiologiques. De telles études seraient particulièrement utiles pour connaître la solubilité des composés carbure, nitrure, fluorure et oxydes mixtes complexes susceptibles d’être utilisés dans les réacteurs de quatrième génération, mais pour lesquels aucune information provenant d’expérimentations animales n’est actuellement disponible. À défaut d’information spécifique, la CIPR recommande d’utiliser les trois types d’absorption énoncés ci-dessus et repris dans la plupart des textes réglementaires nationaux. Lorsque les services de protection connaissent les caractéristiques spécifiques des polluants, suite à des études de postes de travail, ils peuvent substituer les valeurs de paramètres par défaut du modèle par des valeurs spécifiques. Le modèle laisse donc la possibilité au médecin du travail d’adapter ses calculs de dose à la situation d’exposition, voire au profil individuel du travailleur, en prenant en compte, par exemple, son éventuel tabagisme. L’ingestion de plutonium Le modèle alimentaire de la CIPR décrit dans sa Publication 100 est divisé en régions anatomiques : la bouche, l’œsophage, l’estomac, l’intestin grêle, le gros intestin divisé en partie gauche du côlon, partie droite du côlon et un dernier compartiment regroupant la partie sigmoïde du côlon et le rectum. Le modèle prend en compte la rétention possible de radionucléide au niveau des dents, de la muqueuse buccale, de l’estomac 171

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

et de l’intestin dans son ensemble. Le transfert vers le sang peut se faire au niveau de la bouche, de l’estomac et de l’intestin. Tout comme le modèle respiratoire, le modèle alimentaire propose une classification des composés chimiques en attribuant des valeurs par défaut des paramètres de transfert et de rétention. Lorsque l’information existe, le service de surveillance peut utiliser des valeurs spécifiques des paramètres. L’absorption de plutonium via le système alimentaire dépend de la forme physico-chimique ingérée mais reste toujours faible. La fraction de l’activité ingérée qui migre de l’intestin vers le sang varie de 1.10–4 pour les formes les plus solubles à 1.10–6 pour les oxydes les plus insolubles. Par précaution, la CIPR a choisi pour la protection des travailleurs les valeurs de 1.10–4 pour les nitrates et 1.10–5 pour les oxydes. Pour les populations adultes du public, elle recommande la valeur de 5.10–4 en prenant une marge de sécurité suffisante pour les formes chimiques inconnues. L’incorporation de plutonium dans des matrices biologiques, animales ou végétales tend à augmenter son absorption de 1.10–4 à 5.10–4. La très faible valeur de ces coefficients d’absorption réduit l’impact sur l’homme d’une contamination par le plutonium déposé sur les sols. Le transfert du sol aux légumes ne dépasse pas 1.10–3 ; si la forme végétale est ingérée par un animal, un facteur de transfert pour l’animal inférieur à 1.10–3 est également à introduire, l’homme ingérant cet animal ajoutera un facteur de dilution supplémentaire diluant encore l’impact sur l’homme qui consommerait l’animal (voir chapitre 10). La contamination peut être plus grande via les produits de la mer. Les conséquences pour l’homme de l’ingestion de poisson contaminé restent faibles puisque le plutonium se concentre principalement au niveau du squelette et du foie du poisson, qui ne sont pas consommés. Les mollusques filtreurs peuvent concentrer le plutonium par rapport au milieu marin. Ainsi, le bigorneau, mollusque gastéropode vivant sur les roches côtières, fut une source de contamination significative pour les populations anglaises vivant près de l’usine de Sellafield avant que des mesures draconiennes ne soient prises pour en réduire les rejets (voir chapitre 10). Pour l’enfant, l’absorption gastro-intestinale du plutonium, plus élevée chez le nouveau-né diminue régulièrement pour atteindre la valeur de l’adulte en moins d’un an. Ainsi la CIPR recommande une valeur de 1.10–2 pour l’estimation de l’exposition des enfants durant leur première année. Toutes ces informations proviennent soit de l’expérimentation animale, soit d’analyses faites sur des populations ayant ingéré de la viande de renne contaminée par les retombées des essais d’armes nucléaires en Finlande. 172

Le devenir biologique du plutonium

Le passage transcutané Les données sur le passage transcutané du plutonium sont assez anciennes et proviennent dans leur large majorité de quelques expérimentations faites en Russie. L’intérêt porté par les Russes à l’époque tenait à la qualité médiocre des gants qui équipaient leurs boîtes à gants. Les contaminations sont rares, elles résultent seulement de la rupture de ces deux gants. De plus les mains sont contrôlées lors des sorties des ateliers, évitant ainsi, si une contamination a lieu, qu’elle perdure. En l’absence de blessure, l’absorption par diffusion à travers la peau est très faible. Elle a été observée chez l’animal après des temps de contact de 6 à 48 heures de solutions nitriques très acides allant de 0,1 M à 10 M (0,01 à 0,02 %) ; à cette acidité, on ne peut plus parler d’une peau saine, mais d’une peau brûlée par l’acide. Le passage transcutané est 2,5 fois plus élevé avec le complexe Pu-tributylphosphate, et correspond alors au transfert à partir de solution nitrique de 1 à 10 M. De telles brûlures chimiques sont très improbables dans l’industrie du plutonium. Pour les oxydes, aucun transfert n’a été observé. La blessure Le modèle qui décrit le devenir biologique du plutonium après une blessure a été élaboré par la Commission de radioprotection américaine (NCRP) en collaboration avec la CIPR. Il est, comme tous les modèles biocinétiques, influencé par les caractéristiques physico-chimiques du plutonium. Comme les modèles de la CIPR, il comprend plusieurs compartiments qui échangent l’activité suivant des équations différentielles linéaires du premier ordre dont la solution prévoit la rétention et l’élimination des radionucléides déposés dans la plaie (figure 11.7). Sept catégories par défaut ont été définies pour décrire la rétention in situ, quatre catégories pour la contamination par des composés initialement solubles, à rétention faible (Weak), modérée (Moderate), forte (Strong) et avide (Avid) et trois catégories pour des composés initialement présents sous forme de colloïdes, particules et fragments. La distribution systémique du plutonium La distribution systémique représente la répartition dans les différents organes, une fois que le plutonium a été transféré vers le sang. Le modèle proposé par la CIPR est qualifié de « recyclant » car il tient compte du retour progressif vers le sang du plutonium retenu dans chaque organe, 173

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Contamination par blessure

Fragments

Particules, aggrégats, fraction liée

Ganglions

Particules piégées et aggrégats Soluble Colloïdes et formes hydrolysées Sang

Figure 11.7. Structure du modèle de blessure élaboré par la NCRP américaine.

selon une période qui dépend des mécanismes physiologiques mis en jeu. Une fraction de l’activité en circulation est éliminée via les urines et les selles. Lorsque le plutonium est complexé dans le sang avec la transferrine ou avec les ions citrates présents dans le sang, on dira qu’il est monomérique et son devenir biologique devient totalement indépendant de la forme d’entrée. On peut simuler cette situation par des injections intraveineuses. Compte tenu de la chimie complexe du plutonium, l’interprétation des résultats doit se faire avec prudence. Ainsi, l’injection de nitrate de plutonium à pH faible peut conduire, localement et suivant la quantité injectée, à la formation de formes hydrolysées polymériques non représentatives du plutonium systémique. De plus cette réaction est sensible à la masse de plutonium injectée, les résultats n’auront donc que peu de valeur. C’est pourquoi, il est prudent d’interpréter les expériences où le plutonium a été injecté sous la forme de complexe citrique ou, idéalement de complexe Pu-transferrine, ce qui n’a jamais été fait. Il existe trois sources majeures de données sur l’homme concernant la distribution systémique du plutonium. La première source correspond aux quelques expériences où le plutonium a été injecté soit à des patients, soit à des volontaires. Le premier cas a été réalisé par Wright Langham dans les années 1945-1947 chez 18 personnes hospitalisées en phase supposée terminale. Le suivi de l’élimination urinaire du Pu sur près d’un 174

Le devenir biologique du plutonium

mois a permis de définir des équations utilisées ensuite pour interpréter la surveillance de l’excrétion urinaire des travailleurs exposés. En plus de l’éthique très discutable de cette expérimentation, l’extrapolation de ces résultats, obtenus chez des patients dont certains étaient par exemple atteints de pathologies hépatiques lourdes, à des travailleurs sains peut poser problème. Nous parlerons plus longuement ces expérimentations dans le chapitre 13. L’aspect anecdotique de ces expérimentations est que, si des données sur les 30 premiers jours ont été rapidement publiées, il a fallu qu’un Anglais, John Rundo, s’étant fixé aux États-Unis dans les années 1970, se pose la question du devenir de ces personnes et obtienne chez trois survivants des mesures 30 ans après l’injection. Plus récemment, des chercheurs anglais ont procédé à des injections chez des volontaires sains de l’isotope 237Pu facilement détectable par comptage externe et délivrant des doses plus faibles. En France de telles expériences n’ont jamais été autorisées. La seconde source de données humaines provient essentiellement des États-Unis. Un registre national y collecte les informations sur les personnes contaminées durant leur vie professionnelle : United States Transuranium and Uranium Registries (USTUR). Les résultats sont mis à disposition de la communauté scientifique via le site internet www.ustur.wsu.edu. Nous y reviendrons également dans le chapitre 13. Enfin, une troisième base de données regroupe les analyses après autopsies de près de 2 000 personnes ayant été contaminées par les retombées radioactives des essais nucléaires atmosphériques. De ces observations humaines, on retire qu’il ne semble pas y avoir de différence significative du devenir biologique du plutonium chez l’homme

% de plutonium injecté dans le squelette

80 Nourrisson Enfant de 10 ans Adulte

70 60 50 40 30 20 10 0 0

5

10 15 20 25 30 35 40 45 50 Années après l’injection

Figure 11.8. Prévision par le modèle systémique de la CIPR de la charge du squelette après injection de Pu (ICRP 1993). 175

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

% de plutonium injecté dans le foie

60 Nourrisson Enfant de 10 ans Adulte

50 40 30 20 10 0 0

5

10

15 20 25 30 35 40 45 50 Années après l’injection

Figure 11.9. Prévision par le modèle systémique de la CIPR

de la charge du foie après injection de Pu (ICRP 1993).

et la femme ; que le foie et le squelette sont les organes majeurs de rétention du plutonium et que son épuration de ces organes est de l’ordre de plusieurs années. La rétention et l’épuration du plutonium hépatique sont sensibles aux pathologies comme la cirrhose du foie, qui conduit à une rétention environ 70 % plus faible alors que le tabagisme l’augmente de plus de 30 %. L’expérimentation animale dans des conditions plus facilement contrôlables permet de compléter les connaissances. Tissus mous

Squelette (0,50) Volume cortical

16 865 j

Volume cortical (0,20)

ST0 (0,30)

ST1 (0,125)

ST2 (0,02)

1j

1 450 j

36 500 j

8 445 j 8 445 j

Sang Moelle corticale

90 j

3 280 j

Foie 2

(0,7)

390 j Foie 1 (0,3) 5 210 j

Volume trabéculaire

2 806 j

Surface trabéculaire (0,30)

1 406 j

Moelle trabéculaire

90 j

Contenu gastro-intestinal (0,02)

1 406 j

Reins Tissus (0,005)

Fécès

500 j 3 650 j

Urine

Contenu vésical (0,02)

50 j

Sécrétion (0,1)

Gonades (0,00035 M 0,00011 F)

1 460 j

Figure 11.10. Structure du modèle systémique du plutonium (d’après ICRP 1993). 176

Le devenir biologique du plutonium

Le modèle de la Publication 67 de la CIPR fait la synthèse de ces informations. Il prévoit que 50 % du plutonium circulant dans le sang se dépose à la surface des os et 30 % dans le foie avec des cinétiques d’épuration illustrées dans les figures 11.8 et 11.9. l’excrétion biliaire élimine environ 7 % de l’activité hépatique. Finalement une période de rétention de 50 ans pour l’élimination moyenne depuis le squelette est en gros cohérente avec le remodelage osseux. Au niveau du rein, il est estimé que 2 % de la charge sanguine gagne directement la vessie pour être éliminé, 1 % transitant via les structures rénales. Enfin, la CIPR estime que 0,035 % de la charge sanguine se dépose dans les testicules, 0,011 % dans les ovaires. Le transfert au fœtus, l’allaitement Le transfert du plutonium de la mère au fœtus a fait l’objet de nombreuses expériences chez le babouin, le rat, la souris et le cochon d’Inde. Il y a peu de résultats obtenus chez l’homme. Les résultats diffèrent grandement d’une espèce animale à une autre, mais ne font jamais apparaître de concentration dans les tissus fœtaux par rapport aux tissus maternels. Les valeurs rapportées pour le rapport de concentration entre le fœtus et la mère varie suivant ces différentes expérimentations entre 0,000 05 et 1. Cette dernière valeur, montrant une concentration identique entre la mère et le fœtus, est assez isolée parmi une cinquantaine de résultats toujours inférieurs d’un facteur 1 000 à 100 000. La barrière placentaire protège bien le fœtus. La CIPR a retenu par précaution, dans sa Publication 88 des valeurs majorantes du rapport de concentration entre le fœtus et la mère : 0,1 pour le premier trimestre de la grossesse ; 0,3 pour le second trimestre et 1 pour le dernier trimestre. Elle en a déduit des coefficients de dose pour plusieurs scénarios de contamination. La CIPR propose également des coefficients de doses (exprimés en Sv/ Bq) pour les enfants dont les mères allaitent après avoir été contaminées selon divers scénarios. Les données proviennent d’expériences faites avec des chèvres et permettent d’estimer que le transfert du plutonium vers le lait maternel est très faible, d’environ 0,01 % par jour en prenant l’hypothèse la plus pessimiste d’une absorption intestinale de 1.10–3. Le transfert vers le lait maternel est donc très faible. Le tableau 11.1 se rapporte à l’isotope 239 pour une mère au travail, les calculs ont été faits également pour les isotopes 238, 240 et 241. Pour une mère du public, les valeurs pour l’ingestion sont identiques aux valeurs calculées pour les mères au travail (tableau 11.2). 177

178

Tableau 11.1. Coefficient de dose par unité d’incorporation (DPUI, Sv/Bq) pour la descendance d’une mère contaminée

par du

239Pu.

Le tableau indique la dose reçue in utero et la dose engagée de la conception à l’âge de 70 ans pour différents scénarios exprimés en semaines par rapport à la conception (d’après la CIPR).

Scénario

In utero

Vie entière

Inhalation unique de particules de 1 μm

Ingestion

Inhalation unique de particules de 1 μm

Ingestion

M

S

F

M

S

–130

1.10–7

3,9.10–8

2,5.10–9

2,1.10–10

4,9.10–7

1,9.10–7

1,2.10–8

1.10–9

–26

1,2.10–7

4.10–8

1,2.10–9

2,4.10–10

5,2.10–7

1,9.10–7

6,7.10–9

1,1.10–9

conception

3.10–7

7,5.10–8

1,7.10–9

6,1.10–10

1,7.10–6

5,3.10–7

1,5.10–8

3,4.10–9

5

2,6.10–7

6,3.10–8

1,4.10–9

5,4.10–10

1,7.10–6

5.10–7

1,3.10–8

3,3.10–9

10

2,2.10–7

5.10–8

1.10–9

4,4.10–10

1,6.10–6

4,7.10–7

1,2.10–8

3,2.10–9

15

2,4.10–7

5,2.10–8

1.10–9

5,0.10–10

2.10–6

5,8.10–7

1,3.10–8

4,3.10–9

25

3.10–7

5,4.10–8

9.10–10

6,2.10–10

4,3.10–6

1.10–6

2.10–8

8,9.10–9

35

2.10–7

2,5.10–8

3,1.10–10

4,1.10–10

1,2.10–5

1,7.10–6

2,4.10–8

2,4.10–8

Inhalation chronique de particules de 1 μm

Ingestion chronique

Inhalation chronique de particules de 1 μm

Ingestion chronique

F

M

S

F

M

S

–260

1.10–7

3,8.10–8

2,3.10–9

2,1.10–10

4,9.10–7

1,9.10–7

1,2.10–8

1.10–9

–52

1,2.10–7

3,8.10–8

1,2.10–9

2,4.10–10

5,2.10–7

1,9.10–7

6,7.10–9

1,1.10–9

conception

4,4.10–7

9,6.10–8

1,9.10–9

8,9.10–10

4,6.10–6

1,2.10–6

2,6.10–8

9,5.10–9

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

F

Le devenir biologique du plutonium Tableau 11.2. Coefficients de dose par unité d’incorporation (DPUI, Sv/Bq incorporé par la mère au travail) pour les enfants consommant le lait maternel. C étant la date de conception, N celle de la naissance, valeurs exprimées en semaines (d’après la CIPR). Scénario

Inhalation

Ingestion

M

S

F1 = 5.10–4

f1 = 1.10–5

f1 = 5,10–4

f1 = 1.10–5

Aiguë C–26

7,4.10–10

9,3.10–11

4,1.1012

8,3.1014

C+5

1,4.10–9

1,1.10–10

4.1012

8.1014

C+15

1,8.10–9

1,1.10–10

3,8.1012

7,6.1014

C+35

3,9.10–9

1,3.10–10

2,9.1012

5,8.1014

B+1

1.10–8

2.10–10

1.1010

2,1.1012

B+10

9,3.10–9

1,6.10–10

1.1010

2,1.1012

B+20

7,5.10–9

1.10–10

1.1010

2.1012

Chronique Grossesse

2,3.10–9

1,2.10–10

3,9.1012

7,7.1014

Lactation

8,5.10–9

1,4.10–10

1.1010

2.1012

■ Notions de doses La grandeur utilisée pour quantifier la quantité de rayonnement reçu est la dose. C’est donc l’estimation de la dose, la dosimétrie, qui permet de quantifier l’atteinte de l’homme résultant des différents types d’expositions. Elle ne se mesure pas chez l’homme, on l’estime à partir de dosimètres lorsque la source d’exposition est à l’extérieur de l’individu. Pour la dose reçue par un individu après contamination interne, le mode de calcul est plus difficile à mettre en œuvre. La dose absorbée Les rayonnements émis par les substances radioactives interagissent avec la matière en y cédant de l’énergie. La quantité d’énergie cédée à l’unité de masse est appelée la dose absorbée. Elle s’exprime en gray (Gy) qui correspond à une énergie de 1 joule cédée dans un kilogramme de matière (1 Gy = 1 J/kg). La relation entre la dose absorbée et le risque encouru 179

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

dépend de la situation d’exposition et du risque considéré. À des fins de radioprotection, deux autres concepts sont utilisés : la dose équivalente et la dose efficace. La méthode de calcul de la dose absorbée par chaque tissu cible T résultant d’une contamination interne tient compte de l’irradiation produite par le rayonnement émis en son sein et à partir de tout autre organe contaminé S, agissant alors comme terme source, lorsque le rayonnement est suffisamment pénétrant. Compte tenu du faible parcours du rayonnement alpha dans la matière vivante, cette dernière composante est insignifiante pour 239Pu. La dose équivalente Tous les rayonnements ne produisent pas les mêmes effets. Le rayonnement alpha ne parcourt en moyenne qu’environ 40 μm dans la matière vivante en raison d’une forte interaction à haut transfert d’énergie qui le rend a priori plus nocif que le rayonnement gamma qui interagit plus faiblement et n’est donc que partiellement arrêté par le corps humain. Le concept de dose équivalente permet d’exprimer de manière équivalente les effets des deux types de rayonnement, en tenant compte d’un facteur de nocivité du rayonnement. La dose équivalente HT reçue par un tissu T est définie par l’équation : HT =

Σ

WR DT,R

R

où DT,R est la dose absorbée par T suite à l’irradiation par le rayonnement R et WR est un facteur de pondération lié à la nature de R. Le facteur de pondération étant sans dimension, l’unité est la même que pour la dose absorbée ; joule par kilogramme (J/kg) ; son nom spécifique est le sievert (Sv). La publication 103 de la CIPR, publiée en 2007, attribue à chaque type de rayonnement les facteurs de pondération WR donnés dans le tableau 11.3. Dans le cas du rayonnement alpha, la valeur de la dose équivalente est égale à vingt fois celle de la dose absorbée alors que, pour le rayonnement gamma, elle est égale à celle de la dose absorbée. Ce concept de dose équivalente est une simplification qui permet d’additionner des effets biologiques produits par des rayonnements différents. Son utilité n’est que réglementaire, le scientifique qui souhaite étudier les effets des rayonnements ne devra utiliser que la dose absorbée en Gy. Ces 180

Le devenir biologique du plutonium

coefficients proviennent d’estimations faites par des experts comparant l’efficacité biologique relative (EBR) des différents rayonnements pour produire des mutations cellulaires qui serviront de base pour extrapoler au risque cancer. Ces coefficients de pondération n’ont donc a priori de signification qu’aux faibles doses de rayonnement, dont les effets stochastiques se traduisent par un risque accru de cancer ou de maladie héréditaire. La dose équivalente ne doit donc être utilisée que pour des expositions aux faibles doses16. Tableau 11.3. Facteurs de pondération des rayonnements tels que définis

par la CIPR dans ses dernières recommandations (Publication 103). Type de rayonnement

WR

Photons

1

Électrons et muons

1

Protons

2

Alpha, fragments de fission, ions lourds

20

Neutrons

fonction continue de l’énergie

La dose efficace Tous les tissus n’ont pas la même sensibilité aux rayonnements. C’est la dose efficace qui permet de quantifier, à des fins de radioprotection, le détriment global résultant de l’irradiation de plusieurs tissus, en prenant en compte leur radiosensibilité respective et la gravité des tumeurs ou mutations héréditaires qui peuvent y prendre place. La dose efficace est la somme des doses équivalentes pour chaque organe ou tissu de l’organisme pondérées par un facteur WT déduit du suivi épidémiologique des survivants des bombardements d’Hiroshima et de Nagasaki. Ces facteurs de pondération étant normalisés, leur somme est égale à 1. La dose efficace s’exprime donc par : E=

Σ

WT HT

R

16. Le terme faible dose est généralement utilisé pour des doses inférieures à 100 mGy ou 100 mSv. 181

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

La publication 103 de la CIPR attribue les facteurs de pondération tissulaire pour les organes spécifiés (tableau 11.4). Tableau 11.4. Facteurs de pondération tissulaire définis par la CIPR

dans ses dernières recommandations (Publication 103). Tissu ou organe

WR

Moelle osseuse, côlon, poumon, estomac, sein, tissus restants

0,12

Gonades

0,08

Vessie, œsophage, foie, thyroïde

0,04

Surface osseuse, cerveau, glandes salivaires, peau

0,01

Le facteur de pondération tissulaire étant sans dimension, l’unité est la même que pour la dose absorbée et la dose équivalente, J/kg, et son nom spécial est, comme pour la dose équivalente, le sievert (Sv). La dose efficace est utilisée comme indicateur d’exposition pour la mise en œuvre de la radioprotection et est un outil pour estimer un risque. La notion d’engagement de dose Après une incorporation interne, l’irradiation de l’organisme se poursuit jusqu’à élimination du radionucléide. Pour prendre en compte l’ensemble de la dose délivrée pendant ce temps, la CIPR a créé le concept de dose engagée. Il s’agit de la dose équivalente ou efficace totale reçue consécutivement à un événement d’incorporation tant qu’elle peut induire des effets stochastiques chez la personne contaminée. Si l’individu exposé est un adulte, l’estimation de la dose engagée prend en compte, par convention, l’irradiation de son organisme durant les 50 ans qui suivent l’incorporation. Pour l’enfant, l’estimation de la dose engagée se fait jusqu’à l’âge de 70 ans. Pour estimer la vraisemblance d’un effet à moyen terme, il peut être utile de faire l’engagement de la dose sur une période plus courte ; on parle alors de dose tronquée en précisant sur quelle période de temps elle est calculée. Pour quantifier l’exposition au plutonium, la dose engagée est en général la grandeur d’intérêt puisque l’irradiation des individus lors de sa manipulation est essentiellement liée à une contamination interne. Un facteur influant sur la dosimétrie est la composition isotopique du plutonium manipulé. Celui-ci étant rarement pur, il faut également prendre en compte la présence éventuelle de radionucléides associés. En raison d’activités spécifiques différentes, une masse de plutonium à haute

182

Le devenir biologique du plutonium

teneur en 238Pu sera plus irradiante que la même masse de plutonium militaire composé quasi exclusivement de 239Pu. Les isotopes 238, 239 et 240 du plutonium sont essentiellement des émetteurs alpha. Le 241Pu est un émetteur bêta presque pur. Ces deux types de rayonnements étant peu pénétrants, l’ensemble de l’énergie émise sous ces formes par un tissu contaminé est supposée auto-absorbée par le même tissu. L’intégration sur la période d’engagement puis la sommation pondérée par les facteurs WT des doses équivalentes engagées reçues par les tissus permet de calculer un coefficient e de dose efficace engagée par unité d’activité incorporée (DPUI). Tableau 11.5. Coefficients de doses par unité d’incorporation (DPUI, Sv/Bq) calculés pour les travailleurs suite à l’inhalation de particules de 1 et 5 μm de DAMA et de types d’absorption M et S pour les principaux isotopes du plutonium. À titre de comparaison, il est également figuré les doses pour les isotopes 241Am et 235U (d’après la CIPR). Isotope

Type

1 μm

5 μm

236Pu

M S

1,8.10–5 9,6.10–6

1,3.10–5 7,4.10–6

238

Pu

M S

4,3.10–5 1,5.10–5

3,0.10–5 1,1.10–5

239

Pu

M S

4,7.10–5 1,5.10–5

3,2.10–5 8,3.10–5

240

Pu

M S

4,7.10–5 1,5.10–5

3,2.10–5 8,3.10–5

241

Pu

M S

8,5.10–7 1,6.10–7

5,8.10–7 8,4.10–8

242

Pu

M S

4,4.10–5 1,4.10–5

3,1.10–5 7,7.10–6

3,9.10–5

2,7.10–5

5,1.10–7 2,8.10–6 7,7.10–6

6,0.10–7 1,8.10–6 6,1.10–6

241Am

235U

F M S

183

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Tableau 11.6. Coefficients de doses par unité d’incorporation (DPUI, Sv/Bq)

calculés pour le public, après ingestion des principaux isotopes du plutonium. À titre de comparaison, il est également figuré les doses pour les isotopes 241Am et 235U. (D’après la CIPR). Isotope

fA

3 mois

fA

1 an

10 ans

Adulte

236Pu

0,005

2,1.10–6

5.10–4

2,2.10–7

1.10–7

8,7.10–8

238Pu

0,005

4.10–6

5.10–4

4.10–7

2,4.10–7

2,3.10–7

239Pu

0,005

4,2.10–6

5.10–4

4,2.10–7

2,7.10–7

2,5.10–7

240Pu

0,005

4,2.10–6

5.10–4

4,2.10–7

2,7.10–7

2,5.10–7

241Pu

0,005

5,6.10–8

5.10–4

5,7.10–9

5,1.10–9

4,8.10–9

242Pu

0,005

4.10–6

5.10–4

4.10–7

2,6.10–7

2,4.10–7

241Am

0,005

3,7.10–6

5.10–4

3,7.10–7

2,2.10–7

2.10–7

235U

0,04

3,5.10–7

0,02

1,3.10–7

7,1.10–8

4,7.10–8

184

12 La toxicité du plutonium

Sans aucun doute, le plutonium est un poison dangereux. Mais, paradoxalement, il est difficile de décrire sa toxicité au niveau humain tant sa dangerosité a été prise en compte très tôt par les Américains, après sa découverte et lors de sa production en grande quantité. Nous aborderons l’étude de la toxicité en deux temps, les études chez l’animal d’une part et les études épidémiologiques ensuite. Ces dernières seront également divisées en deux groupes, celles issues des contaminations des travailleurs américains et occidentaux d’une part et celles issues des contaminations des travailleurs soviétiques d’autre part. Pour ce faire, un retour sur l’histoire de ces deux pays est inévitable. Dans le premier, on a jeté, lors de la réalisation du projet Manhattan, les premières bases de la radioprotection moderne et introduit très tôt le principe de précaution sans que celui-ci ne soit nommé explicitement. Dans l’autre, le régime autoritaire de l’époque, peu regardant sur la protection des travailleurs, a conduit à des contaminations massives et multiples. Il va de soit que les résultats des études s’en ressentent tout comme les conclusions qui peuvent en être tirées. ■ Les études animales Si l’on pouvait écrire, il y a encore quelques années, que la toxicité du plutonium était essentiellement liée à sa radioactivité, une expérience 185

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

publiée en 1994 a montré qu’avec l’isotope 242 pur dont la période radioactive est de 379 000 ans, on observe la présence de radicaux libres en plus grand nombre que celui attendu du seul fait du rayonnement, reflétant ainsi une possible toxicité chimique au niveau hépatique. Si cette expérience originale est incontestable, elle ne change pas la nature de la toxicité des isotopes 238 (période de 87,7 ans) et 239 (période de 24 000 ans). Comme pour les isotopes à vie longue de l’uranium et du neptunium, la toxicité chimique éventuelle est masquée par la toxicité radiologique. Ainsi l’uranium naturel est un toxique chimique mais, dès que son taux d’enrichissement en 235U dépasse 5 %, sa toxicité devient de nature radiologique. Pour le neptunium 237 une toxicité chimique peut également être observée. Si l’isotope 244 était disponible en quantité suffisante (période de 82 millions d’années), il est fort probable qu’une toxicité chimique pourrait être observée. La toxicité chimique du plutonium a été avancée lorsque les premiers auteurs ont comparé la toxicité du 239Pu et celle du 226Ra. Si on s’était limité à la comparaison entre les énergies et les périodes radioactives, la toxicité du plutonium aurait du être 50 fois plus faible. On attribua alors cette surtoxicité à une action chimique. Aujourd’hui, même si la toxicité chimique du plutonium n’a jamais été démontrée, l’idée renaît régulièrement. Les isotopes 238 et 239 du plutonium étant les plus couramment rencontrés dans l’industrie (les isotopes 242 et 244 sont encore des curiosités de laboratoires), nous ne parlerons plus ici que de la toxicité radiologique du plutonium. Les effets déterministes En ce qui concerne les effets déterministes, précoces, aucune observation n’ayant été faite à ce jour chez l’homme, l’essentiel des données toxicologiques proviennent d’expérimentations animales. À partir de données sur le chien et le babouin obtenues après inhalation aiguë d’oxyde de plutonium 239, la DL 5017 chez l’homme a été estimée pour différentes périodes d’observations. Elle est estimée à 21 MBq (environ 10 mg), 2,1 MBq (1 mg) et 0,85 MBq (0,37 mg) pour des périodes de 30, 365 et 1 000 jours après inhalation respectivement. La mort serait associée à une pneumonie interstitielle radique suivie de fibrose pulmonaire. Le paradoxe de cette estimation est qu’elle est fondée sur des 17. La DL 50 d’un agent toxique est la dose tuant la moitié d’une population. Il est toutefois nécessaire de la compléter par une durée, DL 50 à 30 jours par exemple. 186

La toxicité du plutonium

données animales, obtenues dans des conditions d’inhalation de l’oxyde absolument impossible à réaliser pour des humains. On peut dire qu’il est difficile d’envisager de tels effets aigus à partir d’oxydes industriels tant l’inhalation d’oxyde de plutonium d’un diamètre de plus de 5 μm et de densité supérieure à 10 est difficile. De plus cette pathologie pourrait être contrôlée par lavage pulmonaire comme nous le verrons dans le chapitre 14. Inhalé sous forme d’oxyde à des doses moins élevées (8-45 kBq par kg d’animal, délivrant de 13 à 68 Gy au niveau du poumon), on a observé chez l’animal d’abord une pneumonie interstitielle suivie d’une fibrose interstitielle. La mort peut survenir alors en quelques mois. Lorsque les animaux survivent à cette première atteinte, une fibrose se développe avec des foyers cicatriciels. On observe une augmentation de la fréquence respiratoire et une diminution des fonctions d’échanges au niveau pulmonaire pour se terminer par une anomalie marquée de l’oxygénation du sang. Ces observations ont été faites de façon concordante chez le chien, le singe, le rat et le hamster. Au niveau osseux, une ostéodystrophie a été observée chez le chien après inhalation de 238PuO2. Cette maladie caractérisée par des anomalies du développement de l’os conduit à une ostéoporose locale, une ostéosclérose et une nécrose osseuse. Certains auteurs pensent que l’ostéodystrophie peut être un signe précurseur d’un futur cancer osseux. Injecté par voie sanguine sous forme soluble à des chiens immatures, le plutonium peut conduire à des fractures osseuses. Au niveau sanguin, on observe, après inhalation de 238Pu sous forme d’oxyde, une diminution du nombre des globules blancs lymphocytes (lymphopénie) et un taux bas des globules blancs granulocytes neutrophiles (neutropénie) pour des charges pulmonaires initiales allant de 0,3 à 19 kBq/kg d’animal. En général la lymphopénie est plus marquée que la neutropénie. Le mécanisme induisant la lymphopénie n’est pas très clair, on l’associe à l’accumulation du plutonium dans les ganglions pulmonaires. Pour la neutropénie, il est probable qu’elle soit associée à l’irradiation de la moelle osseuse par le plutonium déposé dans l’os. Ces deux atteintes disparaissent avec le temps après l’exposition initiale. Les conséquences cliniques de ces changements sanguins sont mal connues, la fonction immunitaire semblant respectée pour certains. Au niveau des ganglions pulmonaires on observe une réduction du poids et la présence de cicatrices pour des doses supérieures à 4 kBq de 238Pu par kg d’animal. Chez l’animal (chien ou rat) maintenu dans des conditions d’hébergement soignées, on n’observe pas d’infections pulmonaires liées à ces atteintes ganglionnaires. 187

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Au niveau hépatique, on observe chez le chien une augmentation des protéines sériques 3 à 5 ans après l’inhalation de doses supérieures à 5 kBq/kg d’animal. Si la charge pulmonaire initiale n’est plus que de 1 kBq/kg, cette atteinte hépatique n’est observée qu’après 6 à 8 ans chez le chien. On observe des hyperplasies nodulaires et des dégénérescences hépatocellulaires. Toutefois ces lésions sont également observées avec l’âge chez les animaux témoins. L’importance clinique de ces observations est difficile à décrire et aucun lien n’existe entre une pathologie et les changements enzymatiques. Si le plutonium est injecté par voie intraveineuse, la DL 50 30 jours après injection intraveineuse chez le rat est d’environ 3,3 kBq/g (1,4 μg), elle est de 2,2 kBg/g (1 μg) pour 60 jours et de 1,1 kBq/g (0,5 μg) pour 220 jours. Les valeurs sont assez comparables chez la souris. Chez le chien la DL 50 à 15 jours est de 0,74 kBq/g, soit 0,3 μg/g. Rappelons que, dès que l’on a connu le tropisme osseux du plutonium, la comparaison avec le radium s’est vite imposée. Très nettement, le 239Pu s’est révélé plus toxique que le 226Ra pour les intoxications aiguës par la voie intraveineuse, 40 fois plus 10 jours après l’injection, 20 fois plus 60 jours après l’injection. Les effets à long terme, les cancers Les effets déterministes précédents ont été observés à forte dose. Le risque après inhalation d’oxyde de plutonium est donc principalement un risque à long terme car les quantités inhalées sur les lieux de travail restent toujours inférieures aux quantités nécessaires pour provoquer de tels effets déterministes. On ne dispose, pour estimer ce risque de manière précise, que des données animales obtenues chez le rongeur, le chien et les singes (primates non humains). Les études chez l’animal ont l’avantage d’être parfaitement contrôlées. L’exposition est connue avec précision et les doses administrées couvrent un domaine choisi de manière à bien encadrer la réponse à la question posée. Les facteurs confondants peuvent être inclus dans les études et on peut étudier avec une grande précision les synergies entre deux toxiques, le tabac et le plutonium par exemple. Par contre les études animales peuvent présenter un inconvénient lorsque l’animal a une durée de vie beaucoup plus courte que celle de l’homme, 30 fois plus faible chez le rat par exemple. Certaines pathologies peuvent ne pas avoir le temps de se développer. Elles peuvent être différentes chez l’animal et chez l’homme. Néanmoins, si l’on se réfère aux cancers pulmonaires induits par le radon, on observe que le rat est un excellent modèle animal qui a permis des comparaisons précieuses avec les mineurs d’uranium. 188

La toxicité du plutonium

Pour pallier ces inconvénients, les chercheurs ont multiplié les espèces animales étudiées. Ainsi le chien dont l’espérance de vie est d’environ 20 % de celle de l’homme a été très utilisé aux États-Unis. En France des études ont été faites chez le singe babouin dont l’espérance de vie est au moins de la moitié de celle de l’homme. De nombreuses études ont été effectuées aux États-Unis, en Europe, à un degré moindre au Japon, et probablement dans l’ex-URSS, bien que les résultats n’aient pas été toujours accessibles. Que ce soit aux ÉtatsUnis ou en Europe, tous les résultats de ces expériences ont été archivés de manière remarquable. Aux États-Unis, Roy C. Thompson (qui travailla sur le neptunium avec G. T. Seaborg) compila dans l’ouvrage Life-Span effects of ionizing radiation in the beagle dog, publié en 1989, toutes les études chez le chien. Plus tard un document plus complet a été publié sous la forme d’archives, International radiobiology archives of long-term animal studies, préparées par George B. Gerber de la Communauté européenne, Charles R. Watson de l’US National Radiobiology Archives et Tsutomu Sugahara et Shigefumi Okada du Japanese radiobiology archives. Ces documents relatent toutes les études sur les effets à long terme des radiations. Elles incluent bien évidemment les études faites sur le plutonium. Ces études se sont malheureusement arrêtées dans le milieu des années 1990, il serait parfois opportun d’en reprendre certaines. Il n’a été observé chez les animaux de laboratoire que des cancers au niveau pulmonaire, osseux et hépatique, là où l’on observe les dépôts les plus élevés de plutonium. Deux types d’expositions ont été principalement étudiés, l’inhalation et les injections intraveineuses. Compte tenu de la faible absorption du plutonium dans le système gastro-intestinal, les effets systémiques liés à ce type d’incorporation sont négligeables. LES

CANCERS PULMONAIRES

Trois laboratoires ont apporté des contributions importantes sur l’induction de cancers pulmonaires après l’inhalation d’oxyde de plutonium. Le premier laboratoire fut celui de Hanford, dirigé par William J. Bair, suivi rapidement par les équipes françaises du CEA à Bruyères-le-Châtel et Fontenay-aux-Roses, dirigées par Jacques Lafuma puis ensuite dans un second laboratoire américain, dirigé par Roger McClellan à Albuquerque. Ces trois laboratoires ont très étroitement collaboré. Les tumeurs observées sont le plus souvent des adénocarcinomes bronchiolo-alvéolaires et des carcinomes épidermoïdes distaux. On les observe aussi bien chez le chien que chez le rat. Chez le chien, ils apparaissent 189

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

après un temps de latence d’environ 3 ans et ont été détectés par contrôle radiographique. Environ 20 % d’entre eux métastasent. Les évaluations de risque de cancer de poumon à partir des études chez l’animal sont très variables. Cela est dû en partie aux différences dans la quantité de données disponibles et dans les méthodes d’analyse. Pour l’exposition au 238PuO2, on estime le risque entre 70 cas par 10 000 animaux recevant 1 Gy au niveau du poumon, chez le rat, et environ 3 300 cas chez le chien. Les évaluations de risque pour des rats exposés au 239PuO2 se situent dans le même intervalle. Une analyse plus récente des études faites chez le chien ramène cette évaluation à 2 150 cas pour 10 000 animaux. Elle est plus réaliste car donnant moins d’importance aux études menées à Albuquerque dont l’inconvénient est de porter sur un plus faible nombre d’animaux que celles faites à Hanford. Si les cancers du poumon apparaissent indiscutablement après inhalation d’oxyde de plutonium, trois études américaines faites chez le rat et le chien montrent une relation dose-effet de type quadratique avec un maximum pour une dose de 8 Gy au poumon, mais avec un seuil ou « pseudo-seuil » pour une dose de 1 Gy (figure 12.1). L’expérience de Charles Sanders à Hanford, rapportée sur la figure 12.1 a été effectuée avec plus de 10 000 rats ; chaque point de la courbe pour les doses les plus faibles comprenait 1 026 rats. C’est dire la puissance de cette expérience jamais répétée. Le même phénomène a été également observé pour d’autres pathologies non tumorales du poumon. Ce « pseudo-seuil » correspondrait chez l’homme à un dépôt pulmonaire d’environ 200 000 Bq de 239PuO2. Des observations du même ordre ont été obtenues chez le chien avec 238PuO2. Chez l’animal, il a été montré que ce risque est aggravé par un tabagisme important. 100 80

Incidence de tumeurs pulmonaires, %

60

Carcinomes épidermoïdes Adénocarcinomes

40

Hémangiosarcomes

20 0 0,001

Tous cancers

0,01

0,1

1,0

10 Dose au poumon,

Équivalent chez l’homme Gray 200

2 000

20 000

200 000

2 000 000

0,1 μg

1 μg

10 μg

100 μg

1 000 μg

Figure 12.1. Incidences de cancers pulmonaires chez le rat après inhalation

d’oxyde de plutonium 239 (d’après Sanders et al.). 190

La toxicité du plutonium

Le choix des modèles pour l’analyse des données expérimentales est très important et peut mener à des différences importantes dans les estimations de risque pour les doses élevées. À faibles doses, un modèle mathématique développé par Otto Raabe suggère « un seuil pratique », pour l’expression du cancer de poumon chez l’homme, fondé sur les données animales. De plus, aucun excès de cancer du poumon n’a été observé dans les groupes de dose les plus faibles dans les études d’Albuquerque. L’analyse approfondie de cet intervalle d’expositions conduit à des fonctions quadratiques pour les risques liés au 238Pu et 239Pu. La même conclusion peut être tirée des données de Charles Sanders chez le rat. Les résultats des études sur le chien menées à Hanford indiquent, pour une même dose au poumon, que le 239Pu produit plus de tumeurs pulmonaires que le 238Pu, ce qui peut s’expliquer par son épuration plus lente. Le taux des risques relatifs (239Pu/238Pu) est environ 1,4 pour une dose de 1 Gy mais seulement de 1,005 pour une dose de 0,1 Gy. Pour le 239Pu, certains estiment que le risque de cancer du poumon chez l’homme serait de 200 à 8 000 cas pour 10 000 personnes recevant chacune 1 Gy au poumon et que la valeur de 2 000 serait la plus appropriée. Ces facteurs de risque pour le poumon sont calculés à partir d’expériences sur des animaux ayant inhalé de fortes doses d’oxyde de plutonium et sont des enveloppes supérieures utilisées en radioprotection. Ils ne correspondent pas aux observations faites tant chez l’animal et plus rarement chez l’homme pour de faibles quantités incorporées de plutonium. Enfin les études françaises chez le primate, ont révélé un « déficit » de cancers par rapport aux prévisions classiques ; deux cancers du poumon ont seulement été observés dans la cohorte de près de 100 singes, ayant inhalé de 1 à 70 kBq d’oxyde de plutonium. Ils sont morts 2 171 et 2 528 jours après inhalation de 36,3 kBq et 37 kBq respectivement (avec une dose au poumon de 140 Gy et 90 Gy). Dans les deux cas, les cancers étaient de type épidermoïde. Ces observations corroborent la notion de seuil pratique proposée par Charles Sanders. Malgré la forte concentration mesurée dans les ganglions lymphatiques des animaux ayant inhalé de l’oxyde de plutonium 239 ou 238, il n’a jamais été observé à ce jour de pathologie cancéreuse à ce niveau mais seulement des formations cicatricielles. En conclusion, les coefficients de risque sont plus élevés chez le rat que chez le chien, et ceux-ci sont également plus élevés que chez le primate. On peut interpréter ces observations par le fait que notre système immunitaire ou plus simplement nos systèmes de réparation pourraient être plus efficaces. Le débat est ouvert. 191

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

LES

CANCERS HÉPATIQUES

Lorsque le plutonium quitte le poumon, une partie migre principalement vers le foie et les os. Ce seront les deux autres organes à risque. Les cancers hépatiques apparaissent plus tardivement que les cancers pulmonaires et osseux. Les estimations du risque de cancer hépatique proviennent d’études animales faites chez la souris et le chien. La voie de contamination utilisée alors est surtout la voie intraveineuse qui favorise un dépôt immédiat dans le foie et l’os. Dans l’étude de Charles Sanders, aucun rat n’a développé de cancer hépatique après inhalation d’oxyde de plutonium 239. La solubilité de cet oxyde conjuguée à l’espérance de vie du rat explique cette observation. À l’inverse, après inhalation d’oxyde de plutonium 238, plus soluble, on a observé chez le chien des cancers du foie, en petit nombre, 4 ans après l’exposition. À partir de cette expérience, il a été estimé que le risque de cancer du foie pourrait être de 4 200 cas pour 10 000 chiens recevant 1 Gy au niveau du foie. En combinant ces résultats obtenus après inhalation de 238PuO2 et ceux obtenus après injection, cette estimation pourrait être ramenée à 3 300 cas. Cette estimation est 10 fois plus élevée que ce qui a été observé chez l’homme après injection de thorotrast18. Le thorium 232 contenu dans le thorotrast est, comme le plutonium, un émetteur alpha, qui se distribue préférentiellement dans le foie et l’os. Le suivi de ces patients traités au thorotrast permet une bonne extrapolation du risque de cancer hépatique en cas de contamination par le plutonium. C’est pourquoi cette différence entre le chien et l’homme pose la question de la radiosensibilité hépatique du chien, principalement ceux de l’étude d’Albuquerque. LES

CANCERS OSSEUX

Le risque de cancers osseux chez l’animal provient de plusieurs études. Rappelons que, chez le rat, l’inhalation d’oxyde de plutonium 239 ne pourra en aucun cas conduire à de tels cancers tant la migration du poumon vers l’os est lente. Nous avons observé en France une exception lors d’une étude simulant un incendie violent de plutonium. Les particules obtenues, beaucoup plus fines, de l’ordre de plusieurs dizaines de nanomètres, étaient dès lors plus solubles, et une migration vers l’os a été observée. Toutefois le faible nombre de cas observés ne peut conduire à une estimation réaliste du risque. 18. Le thorotrast est une suspension contenant du thorium colloïdal, il a été largement utilisé chez l’homme comme produit de contraste radiologique dans les années 1930 et 1940 et même jusque dans les années 1950 aux États-Unis. Les risques liés à son utilisation sont dus à la radioactivité de l’isotope 232Th et non au produit lui-même. 192

La toxicité du plutonium

Les cancers osseux observés après inhalation d’oxyde ne l’ont été chez le chien qu’après inhalation de 238PuO2. Ce sont essentiellement des ostéosarcomes. Observés dans la région axiale du squelette, un peu plus de 10 % seulement métastasent, beaucoup moins que la moyenne des cancers (1/3 environ). Tout comme avec le thorium pour le risque de cancer du foie, la comparaison avec un autre émetteur alpha, le radium 226, a été utilisée pour estimer le risque de cancer osseux. Il est finalement estimé à 52 cas pour 10 000 animaux recevant chacun 1 Gy au niveau osseux. LE

RISQUE DE LEUCÉMIE ET D’EFFETS HÉRÉDITAIRES

Il n’a jamais été observé de leucémie après incorporation de plutonium tant chez l’animal que chez l’homme. La seule observation faite l’a été chez une race particulière de souris ayant reçu des injections de nitrate de plutonium. À ce jour, on peut estimer qu’aucune évidence forte ne permet d’affirmer que le plutonium puisse induire des leucémies. On s’en tient, selon le principe de précaution, à affirmer qu’une relation de cause à effet ne peut être exclue, compte tenu de cette observation chez la souris. Par précaution, les mêmes auteurs, ont estimé que le risque de leucémie chez l’homme pourrait être compris entre 0 et 23 cas pour 10 000 individus recevant 1 Gy à la moelle osseuse. Enfin on n’a jamais observé de maladies héréditaires chez les descendants d’animaux dont l’organisme contenait du plutonium. LES

INTERACTIONS DU PLUTONIUM AVEC D’AUTRES COMPOSÉS TOXIQUES

Une contamination accidentelle ou une exposition environnementale est rarement unique, elle pourra être combinée avec d’autres agents toxiques. Le premier d’entre eux est le tabac. Les études, prenant en compte la difficulté de faire fumer des animaux, utilisent souvent des protocoles combinant le plutonium à des composés de la fumée de cigarette, tels les nitrosamines et le benzopyrène. Ces études montrent au moins un effet de super-additivité, voire un effet multiplicatif entre ces composants de la fumée de cigarette et le plutonium. Il est clair que le tabagisme augmente le risque de cancers pulmonaires après inhalation d’oxyde de plutonium. La diméthyl-nitrosamine, ingérée régulièrement, multiplie les métastases pulmonaires des cancers hépatiques. À l’inverse, si l’on combine l’inhalation du plutonium avec une irradiation par des rayons X, on observera curieusement un effet antagoniste. Le béryllium étant un métal utilisé dans l’industrie nucléaire, des études ont montré un effet additif, ou plus, avec le plutonium. La même observation a également été faite avec le tétrachlorure de carbone. 193

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Ces études soulignent l’importance de ces facteurs confondants dans les études épidémiologiques, d’autant que les techniques de séparation du plutonium étaient, dès l’origine, fondées sur l’extraction par solvant et qu’un grand nombre de ces solvants sont aujourd’hui classés comme cancérogènes ou potentiellement cancérogènes. LA

THÉORIE DU POINT CHAUD

Le 14 février 1974, le Natural Resources Defense Council américain (NRDC), estimant que les bases biologiques pour évaluer le risque du plutonium étaient erronées, demandait au gouvernement américain dans une longue pétition de diminuer les limites de doses pour le plutonium d’un facteur 115 000. Le NRDC était composé d’une douzaine d’avocats et de quatre scientifiques dont Arthur R. Tamplin, un biophysicien du Lawrence Laboratory de Livermore en Californie et son collègue John Gofman de l’université de Berkeley en Californie. La question était posée simplement : comment prédire les effets biologiques des radiations quand elles touchent l’homme ou l’animal de manière différente, uniformément lorsqu’on parle de rayonnement X ou gamma ou lorsque l’irradiation est consécutive à une particule minuscule logée au niveau du poumon pendant des mois, voire des années. La théorie du point chaud était née. Elle ne résiste pas à l’analyse des faits. John Gofman prétendait que le risque d’apparition de cancers pulmonaires était sous-estimé puisque les expériences de William J. Bair à Hanford montraient un taux d’apparition de cancers de 100 % pour des doses inhalées importantes. C’était méconnaître l’ensemble des travaux réalisés tant aux États-Unis qu’en France sur plusieurs espèces animales dont le rat, le hamster, le chien ou le singe qui montraient tous une relation dose effet contredisant cette notion de 100 %. Dans le cas d’une irradiation hétérogène, par des particules d’oxyde de plutonium par exemple, peu de cellules sont irradiées par comparaison à une irradiation homogène. La probabilité que ces cellules reçoivent des doses mortelles étant plus grande, on peut comprendre qu’il y a aura moins de cellules transformées pouvant conduire au cancer que pour une irradiation homogène. La taille des particules d’oxyde de plutonium inhalées a un effet également sur la surface de poumon irradié puisque le parcours dans la matière vivante des rayonnements alpha émis par le plutonium est d’environ 40 μm. Le tableau 12.1 montre que, pour une activité de 600 Bq de 239PuO2, la fraction du poumon irradié varie de 0,03 % à 30 % si la taille des particules varie de 1 μm à 0,1 μm. 194

La toxicité du plutonium Tableau 12.1. Effet de la taille sur le pourcentage de territoire irradié

après inhalation de 600 Bq de

239PuO 2

(d’après William J. Bair).

Diamètre des particules (μm)

Nombre de particules

Activité par particule (mBq)

Nombre de cellules irradiées

Fraction du poumon irradiée

0,1

5,4.107

0,01

3.107

30

0,3

2,0.106

0,4

1,3.106

1

0,7

1,8.105

3

1,2.105

0,1

1,0

5,4.104

11

3,6.104

0,03

Jacques Lafuma démontra expérimentalement en 1974 que cette théorie du point chaud était erronée en comparant l’incidence des cancers pulmonaires induits par inhalation de différentes formes physico-chimiques d’actinides. Pour un nombre identique de particules alpha émises, plus l’irradiation était homogène (cas du nitrate de curium soluble), plus le risque était élevé, c’est donc l’inverse de la théorie du point chaud. Tableau 12.2. Risque de cancer du poumon selon l’homogénéité

de l’irradiation (d’après Jacques Lafuma). Incidence tumorale comparée 244Cm

1

Oxyde de

238Pu

0,7

Nitrate de

238Pu

0,5

Nitrate de

241Am

0,4

Oxyde de

241Am

0,3

Nitrate de

239Pu

0,2

Oxyde de

239Pu

0,2

Nitrate de

Une expérimentation conduite à Los Alamos, consistant à injecter des microsphères de plutonium par voie intraveineuse conduit par piégeage très localisé de ces particules au niveau pulmonaire, conforte l’hypothèse de Jacques Lafuma et contredit définitivement l’hypothèse du point chaud. Enfin, les hypothèses de dispersion du plutonium, tant lors du retraitement que par resuspension des dépôts aux alentours de Rocky Flats sur lesquelles se fondaient ces auteurs pour prédire des conséquences dramatiques, se sont révélées totalement inexactes. Aujourd’hui la découverte d’un effet de proximité (bystander effect) pourrait relancer cette hypothèse mais, si cet effet est avéré, il ne change en rien les coefficients de risque 195

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

établis à partir de résultats expérimentaux. De plus, avec le temps, on observe une réaction tissulaire conduisant à une encapsulation de la particule par du collagène, diminuant d’autant l’irradiation des cellules à risque. En conclusion, les données animales ne confirment pas la réputation du plutonium comme étant la plus mortelle des substances connues pour l’homme. Il n’est pas aussi immédiatement nuisible que de nombreux produits chimiques. Le danger résultant de sa radioactivité alpha ne devient effectif que si le plutonium est présent dans le corps humain à la suite d’une inhalation ou d’une ingestion importante. L’inhalation de poussières et d’aérosols contaminés constitue bien le risque principal de cancers résultant des radiations alpha du plutonium, bien avant le risque par ingestion. Des études au laboratoire sur l’animal ont montré que l’exposition à des taux élevés de plutonium provoquait des maladies respiratoires, des cancers et réduisait l’espérance de vie. Les tissus touchés sont les poumons, le foie, les nodules lymphatiques et les os. Cependant, ces résultats n’ont pas été corroborés par les études épidémiologiques faites sur des humains exposés à de faibles quantités de plutonium ■ Les études épidémiologiques Les investigations épidémiologiques fournissent une estimation des risques de cancer induits par rayonnement chez l’homme. La cohorte la plus complète, à la base des coefficients de risque de la CIPR, rassemble près de 100 000 personnes parmi les survivants des bombardements d’Hiroshima et de Nagasaki en août 1945. Elle renseigne sur les risques liés à une irradiation externe à fort débit de dose. Pour les contaminations internes et plus particulièrement pour les radionucléides émetteurs alpha, les cohortes les plus complètes sont les peintres de cadran lumineux avec des peintures luminescentes au radium, les patients ayant reçu du thorotrast, produit de contraste radiologique, à base de thorium colloïdal et les mineurs d’uranium pour le risque radon. Depuis, de nouvelles cohortes ont fait l’objet d’études ; les populations contaminées par de l’iode radioactif, principalement les enfants qui ont développé des cancers de la thyroïde après l’accident de Tchernobyl, puis les populations des territoires contaminés par cet accident. Une autre population fait l’objet d’études rendues difficiles par les circonstances de la contamination, les populations qui vivent près de la rivière Techa, en aval du complexe militaro-industriel russe de Mayak, dans le sud de l’Oural. 196

La toxicité du plutonium

La meilleure approche pour estimer le risque d’induction de cancers par du plutonium pourrait être une étude épidémiologique des travailleurs exposés au plutonium. Plusieurs ont été faites dans les pays occidentaux, l’une pour les personnels employés à Sellafield en Angleterre, deux autres aux États-Unis chez ceux du projet Manhattan et du centre d’études nucléaires de Rocky Flats. Une étude est actuellement en cours pour la France. Cependant, très peu de personnes sont contaminées dans les pays occidentaux et le sont à des taux statistiquement non significatifs. C’est pourquoi des scientifiques s’accordent pour penser que la situation du personnel russe du complexe militaro-industriel de Mayak devrait permettre de mieux appréhender le risque lié au plutonium. Nous sommes donc aujourd’hui en présence de deux familles d’études épidémiologiques, les études américaines et les études russes. Nous allons voir que les conclusions en sont différentes, mais pas réellement opposées ; les circonstances par contre ne sont absolument pas comparables. Un regard sur l’histoire est nécessaire avant toute interprétation des résultats. Un peu d’histoire Nous avons vu dans le chapitre 5 le cheminement qui a conduit à travailler le plutonium aux États-Unis dans des conditions de sécurité les meilleures possibles. Ce rappel historique aide à comprendre les résultats des études épidémiologiques américaines. Rappelons ce qui est dit le mardi 7 novembre 1944. Joseph G. Hamilton, de Berkeley, parle de ses études sur l’animal. Il en déduit que, pour les humains, la tolérance serait de 25 μg, valeur fondée sur une rétention permanente de 10 % au niveau pulmonaire (2,5 μg). La période biologique pour le squelette, quant à elle, est estimée à l’époque comme supérieure à deux années. La tolérance dans l’os est fixée à 1 μg au lieu de 2,5 μg pour le poumon. On comprend dès lors, au vu des résultats de Charles L. Sanders qui a montré un effet de seuil, pourquoi il n’y a pas eu d’excès de cancers parmi les travailleurs du projet Manhattan. Le mercredi 13 décembre 1944 sont rapportés les nouveaux résultats d’Hamilton obtenus chez le rat. Les doses létales du radium et du plutonium sont comparées après injection. Le plutonium est plutôt moins toxique que le radium mais, le 18 janvier 1945, les résultats sont différents et la toxicité du plutonium est considérée comme 20 fois plus élevée que prévue. À poids égal, il devient aussi toxique que le radium. Robert S. Stone rapporte qu’après injection de 113 mg de plutonium par gramme d’animal, un chien mourut en 12 jours. Bien que l’injection d’une telle 197

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

dose soit peu probable chez l’homme, le 16 mai 1945, une limite de 0,7 μg est fixée pour l’organisme. Glenn T. Seaborg disait lui-même à l’époque qu’on ne recréa pas « un nouveau drame comparable au martyr qu’ont subi les peintres de cadrans lumineux au radium ». Il est évident que les résultats des études épidémiologiques américaines reflètent totalement ce souci aigu de protection des travailleurs. Pour les travailleurs russes, la situation est totalement différente. Construit entre 1945 et 1948 en toute hâte et dans le plus grand secret, le complexe nucléaire de Mayak, entre les villes de Kasli et Kyshtym, comportait les sites de Tcheliabinsk 65 et Tcheliabinsk 40, à 150 km au nord de Tcheliabinsk. Aujourd’hui la ville s’appelle Ozersk. On la trouve dans l’unité administrative appelée Tcheliabinsk 40 puis Tcheliabinsk 65. Mayak a été conçu pour fabriquer et extraire le plutonium pour les armes. Cinq réacteurs plutonigènes sont construits sur le site, puis une usine de traitement du combustible. Il est utile de rappeler ici la situation politique de l’URSS de l’époque ; Joseph Staline confia en 1944 à Lavrenti Beria la charge du programme nucléaire soviétique. Le premier essai d’arme nucléaire eut lieu en 1949. L’histoire ne retient pas chez ces personnages le même souci de protection que celui des responsables américains. À cette occasion, ils mobilisèrent des moyens humains considérables, largement puisés dans le goulag. L’ironie était que le sort de ces travailleurs du goulag devenait alors enviable… Rappelons que Joseph Staline meurt le 6 mars 1953 et que Lavrenti Beria, qui faisait peur à tous les successeurs de Joseph Staline, fut condamné à mort et exécuté le 23 décembre 1953. Ces dates sont à rapprocher des dossiers de suivi des travailleurs de Mayak. On voit que c’est l’année charnière où débute la collecte de vraies informations concernant la contamination et l’irradiation des travailleurs. De 1950 à 1960, de nombreux employés du site sont morts des conséquences d’une exposition aux rayonnements ionisants. J’ai appris de la bouche même de l’Académicien russe Leonid A. Illyn, lors d’un déjeuner de travail en France, les incroyables conditions de travail des travailleurs russes lorsque l’URSS voulait se doter d’un arsenal nucléaire important. Il n’existait pas par exemple d’appareils de protection respiratoire individuels. Alors que je l’informais de la décision que nous avions prise d’arrêter les études de transfert du plutonium au fœtus, il me raconta comment l’extraction du plutonium était conduite, sans précautions réelles, par des femmes réputées plus habiles que les hommes. Il me dit enfin qu’ils avaient des informations nombreuses sur la contamination des fœtus. 198

La toxicité du plutonium

Un effort considérable est en cours à l’Institut de biophysique du sud de l’Oural (SUBI) pour reconstituer ces doses. Les auteurs de cette base de données espéraient qu’elle puisse être consolidée en 2008. Par suite de retards, elle est toujours en cours de constitution. Cette base détaille particulièrement les travailleurs jusqu’en 1982, séparant toujours la période 1948-1953. La dose efficace moyenne des travailleurs de 1948 à 1958 est de 1,2 Gy alors qu’elle chute à 0,18 Gy pour la période 1959-1972 et 0,08 Gy pour la période 1973-1982. La charge moyenne en plutonium est estimée respectivement à 2,9 kBq, 0,5 kBq et 0,22 kBq. On voit l’effort considérable effectué après les années « folles ». Le même Leonid Ilyn écrivait en 2006 : « À l’étape initiale de l’entreprise (1948-1958), la situation défavorable vis-à-vis de l’exposition aux rayonnements dans les principales usines du complexe Mayak a causé une irradiation externe et interne élevée pour une partie importante du personnel. Il continue en disant : « qu’une cohorte secondaire des employés engagés de 1948 à 1953 est traitée séparément, car elle correspond à la période où les doses professionnelles étaient élevées. » L’année 1953, avec la mort de Joseph Staline et de Lavrenti Beria, a donc été décisive. Le tableau 12.3 publié par Leonid Ilyn décrit le nombre de travailleurs enregistrés dans la base de données des ateliers plutonium selon leur exposition externe cumulée. Tableau 12.3. Distribution des doses pour les travailleurs de Mayak,

d’après Leonid Ylin. Sexe

1948-1953

1948-2000

Nombre

Distribution de dose pour l’exposition cumulée externe en mSv < 200

200500

5001 000

1 0002 000

> 2000

M

1 513

893

164

124

163

169

F

935

562

116

88

92

77

M

6 715

5 542

523

273

205

171

F

2 567

2 143

151

100

96

77

En 2000, 32 % de ces personnes étaient décédées dont 26 % de cancers, soit un chiffre normal. La charge corporelle en plutonium n’est connue que pour 36 % des personnes décédées. La charge corporelle pour une majorité de ces travailleurs dépasse de manière significative les valeurs limites établies alors par la CIPR. Le problème est de calculer la dose que ces travailleurs ont reçue. Il faudrait connaître les propriétés physico-chimiques des composés inhalés dont la 199

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

taille des aérosols (voir chapitre 11) et l’historique de la contamination. En général l’241Am qui accompagne très souvent le plutonium aide à estimer la charge en plutonium, mais le site étant initialement destiné à la seule production d’armes, l’américium était quasi absent. L’inhalation n’était pas la seule source de contamination, 297 travailleurs sont répertoriés comme ayant été contaminés par blessures, certains plusieurs fois et il n’y a pas de document permettant de bien estimer leur contamination par cette voie. Nous savons de plus que les facteurs confondants tel que le tabagisme, voire la consommation d’alcool, sont très difficiles à estimer par les enquêtes basées sur des déclarations tardives. Quelques années avant la construction de ces bases de données, j’ai présenté les résultats d’une étude sur la potentialité des effets de l’oxyde de plutonium inhalé et de l’alcool sur les cancers du foie. Le Dr Youri Moskalev me fit remarquer malicieusement que le modèle expérimental que j’avais choisi n’était pas adapté. Il avait raison. Il me dit que j’aurais dû choisir une intoxication mixte nitrate de plutonium et alcool, le plutonium sous forme nitrate se fixant préférentiellement dans le foie, l’incidence de tumeurs hépatiques en aurait été considérablement modifiée, pour ajouter, ensuite, que l’expérience russe l’avait bien montrée. En effet, dans cette base de données, le rapport des rétentions de plutonium squelette/foie varie de 1,04 à 5,28. C’est dire que si les résultats des études épidémiologiques sont assez fondamentalement différents des études américaines ; d’énormes doutes continuent de peser sur ces données, malgré des efforts considérables des autorités de protection actuelles. Les résultats Le temps entre l’exposition au rayonnement et la détection clinique du cancer, appelé temps de latence, change avec le type de cancer. Les leucémies ont le temps de latence le plus court. Les cancers osseux suivent un schéma proche des leucémies et sont attendus avant les cancers du poumon. Beaucoup d’études épidémiologiques se basent sur la mortalité, d’autres sur l’incidence. Pour certains cancers la différence est faible, poumon et foie par exemple, pour le cancer osseux, dont l’évolution fatale est plus lente, le taux d’incidence est environ le double du taux de mortalité. Les études épidémiologiques sont essentiellement guidées par les circonstances plutôt que par un plan expérimental ; les conditions d’exposition, la population étudiée, l’existence de facteurs confondants et tout autre facteur sont souvent hors du contrôle de l’investigateur. L’estimation 200

La toxicité du plutonium

du risque peut être biaisée par une mauvaise classification de la maladie, l’incertitude sur la dose. Pour étudier le risque plutonium selon le sexe, on se réfère aux autres irradiations alpha, comme par le radon et par le thorotrast. Pour l’irradiation par le radon, on n’observe pas de différence significative pour les cancers du poumon et on adopte cette approche pour le plutonium. Pour les cancers du foie et de l’os, on peut considérer que le risque est plus grand pour les hommes que pour les femmes. Pour les leucémies, on n’observe aucune différence. LES

DONNÉES AMÉRICAINES

Depuis la découverte du plutonium, plus de 200 travailleurs américains ont été contaminés par du plutonium au-delà de 74 Bq, la plupart avec du 239Pu. La valeur de 74 Bq était la conséquence des limites de détection du plutonium dans les urines de l’époque. On estime, aux États-Unis, à seulement 50 les travailleurs qui, depuis plus de 50 ans, ont dépassé les limites réglementaires par une contamination au plutonium. Ce faible nombre conduit à rendre les études épidémiologiques particulièrement difficiles. Les études menées aussi bien à Los Alamos qu’à Rocky Flats montrent toutes deux que le taux de mortalité dans le groupe contaminé est inférieur au groupe de référence. Ce biais est appelé l’effet du travailleur en bonne santé. Tableau 12.4. Taux de mortalité standardisé (SMR) pour la cohorte de travailleurs américains exposés au plutonium, comparés à la population générale. Les travailleurs de Rocky Flats ont été exposés au 239Pu, ceux du Mound Laboratory au 238Pu, ceux de Los Alamos aux deux isotopes. Un SMR de 1 correspond à une mortalité égale à celle de la population de référence (ici, la population américaine), un SMR inférieur à 1, à une sous-mortalité et un SMR supérieur à 1 à une surmortalité (d’après John E.Till). Site

Sexe

Toutes causes

Tous cancers

Los Alamos

M

0,63

0,64

Los Alamos

F

0,76

0,78

Mound

M

0,89

0,91

Rocky Flats

M

0,62

0,71

À Rocky Flats, la charge corporelle des travailleurs a été estimée à partir des données d’élimination urinaire. 5 413 personnes sont répertoriées dans la base de données et ont été suivies jusqu’en 1979 ; la valeur moyenne de la dose externe par irradiation gamma est de 41 mGy et la contamination 201

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

moyenne en plutonium de 65 Bq. Finalement il n’y a pas d’évidence claire d’un effet du plutonium dans cette cohorte. Los Alamos eut la charge, entre 1943 et 1945, de développer les procédés de fabrication du plutonium. La première étude épidémiologique, « Los Alamos 1 », porte sur 26 travailleurs du tout début du projet Manhattan. On n’observe pas d’excès de pathologie lié au plutonium, mais le chiffre est insuffisant pour en tirer des conclusions, d’où l’étude « Los Alamos 2 » lancée en 1974. Parmi ces 26 travailleurs, 5 ont été contaminés par blessure, une seule était importante. Sinon la contamination était liée à l’inhalation. Leur contamination alla de 0,22 kBq à 8,5 kBq ; en 1987 ils avaient encore de 52 Bq à 3 180 Bq à la mort. Tableau 12.5. Causes de mortalité dans la première cohorte du projet

(d’après George L. Voelz). Charge corporelle (Bq) Année

Âge

Causes Maximale

Finale

1959

36

Infarctus

590

370

1975

52

Accident de circulation

670

670

1982

62

Pneumonie Accident cardiaque

780

260

1985

71

Cancer du poumon

1 150

520

1988

70

Maladie cardiaque avec cancer du poumon

410

150

1989

66

Cancer du poumon

6 960

2 250

1990

66

Ostéosarcome

740

560

Le nombre de cancers du poumon, 3 sur 26 après 44 ans de surveillance, était plus élevé qu’attendu mais dans les limites d’incertitude d’une telle étude. Tous étaient de gros fumeurs. L’ostéosarcome est plus difficile à analyser, sa localisation (sacrum) ne correspond pas à celle habituellement observée pour de tels cancers puisque, chez l’homme, on n’observe généralement que 13 % des cancers osseux dans cette région du squelette. Les observations humaines montrent que, chez les peintres de cadrans lumineux, la répartition des cancers osseux n’est pas modifiée par l’irradiation liée au radium. Néanmoins cette cohorte présente un déficit important de cancers par rapport à la population de référence puisque le rapport valeur observée/valeur attendue n’est que de 0,41 pour le nombre de décès et de 0,45 pour le nombre de cancers. Le faible nombre de travailleurs observés, 26, ne permet pas, toutefois de conclusion définitive. 202

La toxicité du plutonium

L’étude « Los Alamos 2 » décrit la mortalité observée au 31 décembre 1990 parmi 15 727 travailleurs embauchés de 1943 à 1977. Dans cette base de données, tous étaient de sexe masculin et de race blanche. 3 196 étaient morts en 1990. La mortalité de ce groupe est inférieure à la moyenne nationale. Parmi ces travailleurs, 303 ont été considérés comme exposés au plutonium avec une charge corporelle de supérieure ou égale à 74 Bq (soit 16 Gy au poumon), 185 Bq et 370 Bq. Une augmentation des cancers du poumon est observée, mais n’est pas significative et aucune corrélation n’a pu être établie avec la dose. Incorporé dans cette base, l’ostéosarcome relevé parmi les 26 travailleurs de la première étude reste toujours unique. Tableau 12.6. Mortalité au 31 décembre 1990 pour tous les travailleurs exposés

(toute irradiation) de 1943 à 1977 décrits dans la seconde étude Los Alamos (d’après George L. Voelz). Causes

Observés

Attendus

O/A

Toutes causes

3 196

5 105

0,63

Tous cancers

732

1 152

0,64

Cancers digestifs

219

297

0,74

Cancers respiratoires

191

420

0,46

Cancers des os

4

3,9

1,04

Cancers de la prostate

53

79

0,67

Cancers des reins

17

29

0,59

Cancer de la thyroïde

1

2

0,49

105 44

111 43,6

0,95 1,01

Cancer du système lymphopoïétique Dont leucémies

La mortalité par cancer du poumon et du larynx est extrêmement faible, on note des valeurs inférieures à ceux attendues pour le côlon, le rectum, la prostate, la vessie et les reins. Le tableau 12.7 donne la mortalité des travailleurs exposés au plutonium dans cette cohorte. Le seul cas de cancer de l’os est le même que dans la première étude 43 ans après l’exposition. L’augmentation de cancer pulmonaire (8 cas) n’est pas significative. Elle est liée au tabagisme. La conclusion de ces études est que, aux États-Unis, le suivi des travailleurs contaminés par du plutonium n’indique aucun effet sur la santé pour des expositions à de faibles niveaux en plutonium et même une mortalité réduite par rapport à la population, c’est le fameux « Healthy worker effect ». Pour s’affranchir de ce biais possible, la comparaison a été 203

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

faite avec les autres travailleurs de Los Alamos non exposés au plutonium. 50 ans après le début des opérations, une nouvelle étude a été réalisée, les résultats étaient les mêmes. Comparé à la population en général, le taux de mortalité était de 0,43, comparé aux autres travailleurs non exposés de Los Alamos, il est de 0,77. Bien qu’unique, l’ostéosarcome reste toujours statistiquement en excès. Tableau 12.7. Mortalité des travailleurs exposés au plutonium dans la cohorte de la seconde étude des travailleurs de Los Alamos (d’après George L. Voelz). Causes

Exposés au Pu

Non exposés

RR

Toutes causes

75

496

0,89

Tous cancers

22

125

1,07

Cancers digestifs

5

35

0,80

Cancers respiratoires

8

27

1,77

Cancers des os

1

0

-

Cancers de la prostate

1

10

1

Cancers des reins

1

7

1,08

1 1

18 4

0,34 1,29

Cancer de la thyroïde Cancers du système lymphopoïétique Dont leucémies

LES

DONNÉES RUSSES

L’exploitation des données de Mayak est assez difficile car ces travailleurs ont reçu simultanément une irradiation gamma et une contamination par du plutonium. Plus d’une quinzaine d’études ont été publiées depuis un peu plus de 10 ans. Un peu moins de 2 400 travailleurs de Mayak ont reçu une double irradiation, externe et interne, après inhalation de plutonium. Le groupe le plus irradié a reçu au total 4 Sv. La quantité de plutonium a été estimée à partir des données d’élimination urinaire, ce qui laisse planer une grande incertitude selon que la forme inhalée était un composé soluble (nitrate) ou insoluble (oxyde) de plutonium. De plus, la dose par exposition externe était supérieure à la dose liée à la contamination par du plutonium qui représente seulement 25 % de l’irradiation totale. De plus, pour la période 1948-1953, la reconstruction dosimétrique est très incertaine. Enfin d’une étude à l’autre, le nombre de travailleurs étudiés varie, ce qui rend la synthèse encore plus difficile. 204

La toxicité du plutonium

Si l’on étudie la cohorte où apparurent des cancers du poumon, on remarque une plus grande contamination par le plutonium que dans le groupe témoin. Toutefois cette augmentation n’apparaît qu’à partir de 0,94 Gy au poumon. Un autre calcul donne la valeur de 3,7 kBq de plutonium incorporé pour une dose de 0,8 Gy. Tableau 12.8. Cancers du poumon observés parmi 4 cohortes de travailleurs

de Mayak en fonction de la dose en Sv (d’après Zoya Tokarskaya). 0-0,25

0,26-1,00

1,01-4,00

> 4,00

Total

470

607

929

340

2 346

Cancers observés

0

4

19

22

45

Cancers attendus

2,1

6,2

16,2

8,1

32,6

0

0,65

1,15

2,72

1,38

Travailleurs

Observés/Attendus

Le tableau 12.8 montre qu’un excès de cancers n’est observé qu’audessus d’une dose de 1 Sv. Dans les études où ne figurent que les informations sur le poumon, nous savons que, si la contamination est due à de l’oxyde de plutonium, l’évaluation de la charge pulmonaire à partir de l’élimination urinaire est très incertaine, car la solubilité du plutonium diffère d’un oxyde à l’autre (voir chapitre 11). Deux écoles s’affrontent. Zoya Tokarskaya a publié, en 1994, une étude montrant un « seuil » au niveau de 3,7 kBq, soit 0,8 Gy au poumon répondant à une relation linéaire quadratique parfaitement superposable aux résultats de Charles Sanders chez le rat (figure 12.2). Une distinction est faite pour le tabac en séparant les types de cancers ; adénocarcinome pour l’irradiation, épidermoïde pour le tabac. Quatre ans plus tard, Nina Koshurnikova, en charge de l’épidémiologie à Mayak, critique les résultats précédents et estime que, pour moins de 30 Sv au poumon, la relation est linéaire et que, si l’on prend l’ensemble des données, la relation est linéaire quadratique. Toutefois elle ne fait une bonne caractérisation de la cohorte qu’un an après la publication de ses résultats. Cette fois-ci la cohorte comporte 18 830 personnes qui ont travaillé entre 1948 et 1972, dont 25 % de femmes. Fin 1994, on savait que 5 118 personnes de cette cohorte étaient décédées. Cette cohorte a été irradiée par irradiation gamma externe et par le plutonium. L’irradiation externe allait de 10 mGy à environ 10 Gy et la charge en Pu allant jusqu’à 260 kBq ; la publication donne de bonnes statistiques, mais dit que la moitié seulement des individus a fait l’objet d’une autopsie. 205

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

100

Risque relatif

75 50

10

B

25

Incidence tumorale

100

A

0

1,0 0,1

1,0

10

Dose absorbée au poumon (Gy) Figure 12.2. Comparaison du nombre de cancers chez les travailleurs de Mayak

(A) et chez les rats de l’expérience de C. L. Sanders (B).

Zoya Tokarskaya a repris son étude en 2002, elle annonce que les travailleurs ont été exposés à des formes solubles et insolubles de plutonium, ce qui rend extrêmement difficile la reconstruction dosimétrique. Elle tente de concilier les deux études divergentes en estimant qu’avec un tabagisme élevé, comme observé en Russie, l’effet conjugué du tabac peut très bien masquer l’effet de seuil qu’elle a précédemment décrit. Nul doute que ces deux écoles continueront de s’affronter. En 2004, une étude d’Ethel Gilbert montre une forte relation entre les cancers du poumon et une exposition au plutonium. L’excès de risque est 4 fois plus fort chez la femme, prouvant ainsi le rôle du tabac qui masque cet excès chez les hommes. L’excès de risque disparaît si le travailleur atteint 75 ans. Mais l’auteur reconnaît que les incertitudes dosimétriques pour le plutonium peuvent conduire à des ajustements inadéquats pour l’exposition interne. Les auteurs reconnaissent que ces études échouent lorsqu’elles veulent appréhender l’effet du tabac et que l’usage du tabac peut apporter un sérieux biais dosimétrique (voir chapitre 11). Un autre auteur, Yekaterina Zaytseva, vient de jeter le trouble en 2007 sur les incertitudes dosimétriques. Ces incertitudes incluent le fait que les mesures de surveillances, lorsqu’elles existaient, étaient des mesures d’ambiance, sans information sur les quantités réelles inhalées, la concentration en Pu dans l’air, la distribution de la taille des particules et la solubilité des aérosols inhalés. Les données les plus disponibles de concentration en air d’unité centrale sont des moyennes annuelles, qui existent pour plus de 100 postes de travail. À partir de rares données individuelles il est rapporté des disparités de plusieurs ordres de grandeur selon la nature des 206

La toxicité du plutonium

opérations exécutées. Rappelons qu’avant 1950, les mesures étaient sporadiques, à l’époque où la contamination était la plus élevée. Néanmoins, si incertitude il y a pour la contamination interne, le fait que des autopsies aient été pratiquées fait que, paradoxalement, les incertitudes sont peutêtre moindre que celles liées à l’irradiation externe. Enfin, il y a eu des contaminations chroniques par le plutonium sous des formes physico-chimiques variées. Il n’y a eu aucune protection respiratoire jusqu’en 1958, date à laquelle les premiers masques sont arrivés. Le programme d’analyses radiotoxicologiques commença seulement 20 ans après le démarrage de Mayak, mais les analyses d’urines des travailleurs exposés furent disponibles pour seulement 40 % d’entre eux. CANCERS

OSSEUX

Nina Koshurnikova a étudié 11 000 travailleurs durant la période 19481958 exposés au rayonnement gamma et au plutonium. Elle note un excès de mortalité, par comparaison avec la population russe, particulièrement chez les femmes contaminées par du Pu avec des doses « externes » excédant 1 Sv. Mais comme la dosimétrie Pu était très limitée, elle ne peut établir de coefficient de risque pour les cancers osseux. Cette augmentation est toutefois la première observée chez des travailleurs exposés au plutonium, puisqu’un seul cas avait été observé aux États-Unis (projet Manhattan) et qu’aucun n’a été relevé dans les études de Los Alamos, Rocky Flats, ou à Sellafield. Trois cas avaient 35,60 et 78 Gy à la surface osseuse (estimation) correspondant à 47,8, 93,7 et 114 kBq. Pour les travailleurs avec des charges en plutonium plus modestes (1,48-7,4 kBq), rien été observé et 8 des 10 cancers apparurent chez des travailleurs ayant reçu une dose externe de plus de 1 Gy. Si l’on se réfère aux expérimentations animales, les cancers osseux n’apparaissent chez le chien ou les rongeurs qu’après inhalation de plutonium soluble mais non après inhalation d’oxyde de plutonium 239. Hélas pour la clarté de l’étude, les cas de cancers les plus élevés ont été notés chez des travailleurs pour lesquels la contamination par du plutonium n’a pas été contrôlée. CANCERS

DU FOIE, LEUCÉMIES ET AUTRES PATHOLOGIES

En 2000 une augmentation des cancers du foie a été décrite pour la première fois comme étant liée au plutonium ; une fois de plus elle diffère des résultats américains puisque rien n’a été observé tant à Los Alamos, Rocky Flats qu’à Seallafield. Un seul cancer du foie avait été observé à Hanford, mais n’était pas significatif. L’augmentation observée en Russie était plus forte chez la femme que chez l’homme mais, compte tenu des limitations de la dosimétrie, les coefficients de risque n’ont pu être 207

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

calculés. La différence homme/femme peut être liée au fait que les cancers hépatiques sont moins nombreux chez les femmes et qu’une alcoolémie abusive conduit à une rétention moindre du plutonium au niveau du foie. Enfin il existe une grande variabilité des taux de cancers du foie parmi la population de la Russie, seulement disponible pour la période 19901994, alors que l’augmentation rapportée se réfère à la période obscure des années 1940 et début 1950. Par ailleurs, on n’observe une augmentation des cancers hépatiques que chez les patients contaminés par le thorotrast dont la dose moyenne au foie est supérieure à 5 Gy. Chez le chien, on observe une augmentation de ce cancer après inhalation de citrate de 239Pu, de nitrate de 239Pu, et d’oxyde de 238Pu, formes très solubles. Pour les leucémies, les dernières données publiées en 2003 ne montrent aucune relation avec l’exposition au plutonium. Les 77 leucémies parmi les travailleurs de Mayak sont toutes liées à une exposition externe. La mortalité par maladie cardiovasculaire est inférieure à celle des populations de référence. ■ Conclusions En conclusion, un excès de risque de cancer a bien été observé parmi les travailleurs de Mayak, mais non chez les travailleurs américains. Il n’en demeure pas moins que le suivi des groupes de travailleurs s’impose jusqu’à l’extinction de la cohorte. L’induction de cancer en fonction de la dose, pour les faibles doses, fait toujours l’objet de vives discussions. Par prudence épistémologique, et principalement pour les rayonnements alpha, le terme « seuil pratique » a été introduit en 1974 par Robley Evans pour le radium. Ce terme décrit l’absence d’effets dans la région des faibles doses. On voit très bien les limites de ces différentes études épidémiologiques, inhérentes aux incertitudes dosimétriques, d’autant plus grandes lorsque la dosimétrie est rétrospective. Il faut également ajouter la difficulté d’appréhender les facteurs confondants et les travailleurs du plutonium ont très souvent, à l’époque, utilisé des solvants tels que le benzène, le tétrachlorure de carbone et bien d’autres, aujourd’hui classés par l’OMS comme cancérogènes. Aucune information sur la quantité inhalée de ces solvants n’est et ne sera disponible. Quant au tabac, nous savons que la déclaration du taux de tabagisme est fortement biaisée selon que les fumeurs souhaitent inconsciemment minorer ou majorer leur tabagisme. 208

La toxicité du plutonium

Enfin, la toxicité du plutonium n’est pas réellement connue lorsque la voie d’entrée est l’ingestion. C’est pourtant le seul scénario qui doit être étudié pour appréhender le risque lié au stockage souterrain des déchets nucléaires, puisque, si des radionucléides resurgissent dans la biosphère, la contamination de l’homme se fera par la voie alimentaire. L’expérience des peintres de cadran lumineux devrait inciter la communauté scientifique à reproduire une expérience d’ingestion de plutonium de l’ampleur de celle réalisée par Charles Sanders par inhalation. Y a-t-il un seuil ? Et à quel niveau ? En conclusion, les leçons de l’expérience animale et des études épidémiologiques, tant américaines que russes, montrent bien que, si le plutonium est un produit réellement dangereux, il peut être utilisé sans risque et que sa manipulation peut être totalement maîtrisée. Ces résultats sont à la fois un encouragement à conserver le niveau de protection actuel dans l’industrie nucléaire, que nos collègues américains ont très tôt mis en œuvre, et un déni des proclamations abusives sur son extrême toxicité.

209

7KLVSDJHLQWHQWLRQDOO\OHIWEODQN

13 L’homme cobaye

Il faut de suite faire la différence entre les expériences faites dans les années 1940 sur des personnes sans leur consentement et la collecte d’échantillons biologiques sur des travailleurs contaminés par du plutonium sur leur lieu de travail après leur mort. Les expériences des années 1940 soulevèrent, plus tard, aux États-Unis, bien des indignations. Elles ont été réalisées dans des conditions douteuses, alors que la collecte d’échantillons l’a été dans la plus grande clarté et avec le consentement des personnes. Les Anglais ont également fait des expériences sur l’homme, mais sous le contrôle strict d’une commission d’éthique ; leurs expériences ne peuvent en aucun cas être comparées avec les américaines. Le 7 décembre 1993, sous la présidence de Bill Clinton, la secrétaire à l’énergie des États-Unis Hazel O’Leary, annonce que « l’établissement nucléaire » a conduit, pendant la période de la guerre froide, des expérimentations sur l’homme concernant les effets des rayonnements ionisants. C’était, à l’époque, un aveu d’autant plus retentissant que Hazel O’Leary fit la comparaison avec l’Allemagne nazie. Une commission fut alors créée pour faire la lumière sur ces expériences humaines commandées par des organismes gouvernementaux américains : l’Advisory Committee on Human Radiation Experiments (ACHRE). Cette commission a rendu son rapport en octobre 1995. Elle a procédé à des interviews des principaux scientifiques responsables des programmes de recherches sur les effets des rayonnements, ayant ou non participé à 211

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

ces expériences. À tous la même question fut posée : que saviez-vous de ces expériences humaines ? Tous les rapports sont consultables sur Internet, l’administration américaine voulait une totale transparence sur ce sujet. L’ouverture faite alors par le gouvernement a permis d’ouvrir aux États-Unis un plus large débat sur la science, l’éthique, la protection de l’environnement et sur les armes nucléaires. Dans les années 1940, de nombreuses expérimentations ont été effectuées ; la plupart n’étaient pas destinées à la santé des personnes concernées. Nous décrirons dans ce chapitre les expérimentations concernant seulement le plutonium, thème du chapitre 5 du rapport final de cette commission. Si, pour les médias et le grand public, ce rapport fut une découverte, aucune personne impliquée dans la radioprotection des travailleurs exposés au plutonium ne fut surprise. Nous connaissions tous, dès les années 1960, les « équations de Langham » qui résultaient des expérimentations faites chez l’homme. De nombreux documents, dont ceux de la Commission internationale de protection radiologique, montrent bien que tous les professionnels étaient au courant bien avant la publication du rapport ACHRE en 1995. Bien qu’il n’y ait aucun lien direct, la commission ACHRE vérifia également si le programme d’analyses d’échantillons humains collectés après la mort de travailleurs contaminés respectait bien les règles d’éthique lors de la collecte des prélèvements. La réponse est oui, et ce programme continue. Il est aujourd’hui, un pôle d’excellence de l’Université d’État de Washington. Enfin nous parlerons de l’étrange « affaire Silkwood » où tous les ingrédients étaient réunis autour du plutonium pour le développement d’un formidable suspense dont nous ne connaissons toujours pas l’exact dénouement. ■ Les injections de plutonium En août 1944 dans le secret du laboratoire de Los Alamos, un homme de 33 ans, Don Mastik, avait entre ses mains le stock de plutonium de l’époque, 10 mg, qu’il allait sceller dans une ampoule de verre. Soudainement l’ampoule explosa, projetant le plutonium sur le mur et éclaboussant sa face, une partie fut projetée dans sa bouche. Réalisant qu’il avait ingéré une partie du plutonium de l’effort de guerre américain, il se rendit très rapidement dans le bureau du Docteur Louis 212

L’homme cobaye

Hempelmann, le directeur de la santé de Los Alamos. Celui-ci lui fit un lavage d’estomac mais était bien incapable d’évaluer la quantité restante dans le corps de Don Mastick. Il pressa aussitôt Robert Oppenheimer, directeur du laboratoire, d’autoriser des études permettant d’évaluer le niveau de plutonium à partir des quantités excrétées. Il faut rappeler qu’en 1944, lorsque le plutonium a été produit en grandes quantités, on ne connaissait rien sur son devenir biologique, sa rétention, sa distribution. Nous avons rapporté dans le chapitre 5 les préoccupations de l’équipe dirigeante, sous l’impulsion de Glenn T. Seaborg en particulier. Le 5 janvier 1944, celui-ci posait déjà la question du risque lié à l’incorporation d’une quantité aussi minime que 1 mg de plutonium d’autant plus que tous avaient à l’esprit la tragédie, une décennie plus tôt, des peintres de cadrans lumineux avec des peintures au radium. L’analogie entre cette tragédie et le cas Mastick était claire : dans les deux cas la contamination commença par la bouche. Le plutonium pouvait-il produire les mêmes effets que le radium ? Comment connaître la quantité de plutonium incorporée par une personne lors d’une contamination ? Les questions soulevées n’intéressaient pas le seul cas Mastick. Il fallait aussi bâtir un système de protection pour la centaine de travailleurs qui allaient participer à la production du plutonium nécessaire aux bombes atomiques. Quelques kilos de radium, manipulés sans connaissance du danger, avaient conduit à des douzaines de morts, que pouvait alors causer le plutonium ? La première étape consistait à comparer le radium et le plutonium, mais les chimistes décrivaient des propriétés extravagantes. On se posa la question de savoir si le plutonium avait aussi des propriétés inattendues chez l’homme. Le 29 janvier 1944, 11 mg de plutonium furent alloués à des études animales, les résultats des expériences réalisées par le Dr Joseph Hamilton à Berkeley sont rapportés au chapitre 5. La question que se posèrent les équipes de protection de l’époque était simple : comment extrapoler à l’homme ? Le 16 août 1944, Robert Oppenheimer autorise des études pour évaluer le plutonium dans les excrétas et dans les poumons, laissant entendre qu’elles pouvaient être conduites chez l’homme, mais fort curieusement il estima qu’il était désirable qu’elles se fassent ailleurs qu’à Los Alamos. Neuf jours plus tard, le Dr Louis H. Hempelmann rencontre Stafford L. Warren, le directeur médical du projet Manhattan, et décide de conduire un programme de recherches utilisant l’animal et l’homme. En mars 1945, des nouvelles alarmantes signalaient la présence de plutonium dans les urines des travailleurs. Sur la base des résultats chez 213

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

l’animal, les estimations des contaminations étaient inquiétantes. Il devenait urgent pour les responsables de la protection des travailleurs de lancer les expériences d’injection de plutonium chez l’homme pour répondre à la question. L’accident de Los Alamos a donc été le prélude aux expériences conduites entre 1945 et 1947, où 18 patients hospitalisés ont reçu une injection de plutonium pour déterminer la quantité excrétée par voie urinaire et fécale. Elles serviront de base pour connaître la charge corporelle des travailleurs exposés. Tableau 13.1. Informations concernant les 18 patients ayant reçu

une injection de plutonium. Âge

Sexe

Race

Diagnostic

Lieu

Date

Cal 1

58

M

B

Cancer de l’estomac (erroné)

Californie

14/05/45

Cal 2

4

M

B

Cancer osseux

Californie

26/04/46

Cal 3

36

M

N

Cancer osseux

Californie

18/07/47

Chi 1

68

M

B

Cancer cavité buccale

Chicago

26/04/45

Chi 2

55

F

B

Cancer du sein

Chicago

27/12/45

Chi 3

Jeune adulte

M

B

Maladie de Hodgkin

Chicago

27/12/45

HP 1

67

M

B

Ulcère du duodénum

Rochester

16/10/45

HP 2

49

M

B

Hémophilie, cardiopathie, Rochester insuffisance coronarienne

23/10/45

HP 3

49

F

B

Hépatite

Rochester

27/11/45

HP 4

18

F

B

Syndrome de Cushing

Rochester

27/11/45

HP 5

56

M

B

Sclérose amyotrophique Rochester latérale, maladie de Charcot

30/11/45

HP 6

45

M

B

HP 7

59

F

B

HP 8

41

F

B

Sclérodermie

Rochester

09/03/46

HP 9

66

M

B

Dermatomyosite

Rochester

03/04/46

HP 10

52

M

N

Rhumatisme cardiaque

Rochester

16/07/46

HP 11

68

M

B

Cirrhose du foie

Rochester

20/02/46

HP 12

53

M

N

Accident de voiture

Oak Ridge

10/04/45

214

Maladie d’Addison

Rochester

01/02/46

Rhumatisme cardiaque Rochester avec insuffisance mitrale et fibrillation auriculaire

08/02/46

L’homme cobaye

Le premier patient a reçu une injection de plutonium à l’hôpital militaire d’Oak Ridge dans le Tennessee, 11 autres à l’Université de Rochester, 3 à l’université de Chicago et 3 à l’université de Californie. Le premier patient (HP 12 – HP pour Human Product) avait 53 ans lorsqu’il fut hospitalisé suite à un accident de la circulation le 24 mars 1945. Mis à part des fractures des bras et des jambes, il était considéré en bonne santé. Il reçut, le 10 avril, 4 μg de plutonium sous forme de citrate. Lors de l’enquête de 1974, il a été établi que son consentement n’avait pas été demandé, le nom du médecin qui avait pratiqué l’injection était différent de celui de la déclaration initiale et le nom du responsable de l’injection n’a pas été pas établi. La commission d’enquête a été incapable de résoudre ces contradictions. Elle a été également incapable de savoir si les quinze dents qui lui ont été arrachées l’ont été pour des raisons thérapeutiques ou des raisons expérimentales. Il quitta l’hôpital sans prévenir, à la grande surprise de son infirmière qui trouva, un jour, son lit vide. Il mourut en 1953 d’une crise cardiaque. À Chicago le premier patient Chi 1 était âgé de 68 ans. Il souffrait d’un cancer de la bouche et d’un cancer du poumon, il reçut environ 6,5 μg de 239Pu, toujours en dessous des quantités censées produire des effets aigus. Il mourut 6 mois après l’injection. Le second patient (Chi 2) était une femme de 55 ans atteinte d’un cancer du sein qui avait métastasé dans tout son organisme, elle reçut environ 95 μg de 239Pu et mourut un mois après l’injection. Le troisième patient (Chi 3) reçut également 95 μg de 239Pu ; il était probablement atteint d’une maladie de Hodgkin. À Rochester, la sélection fut différente. Les patients ne devaient pas avoir une pathologie qui puisse influer sur le transfert du plutonium dans l’os, le foie et le rein, afin que leur métabolisme puissent être comparé à celui des travailleurs sains. Aucun n’était atteint de cancer, ils devaient avoir plus de 45 ans et souffrir de désordres chroniques qui devaient les condamner en moins de 10 ans. Les critères de recrutement, édictés par Wright H. Langham, ont été considérés par la commission d’enquête comme peu clairs. Parmi ce groupe, une femme de 49 ans vécut largement au-delà des prévisions, le diagnostic était erroné. Les patients n’ont jamais su qu’ils faisaient l’objet d’expériences, leur consentement n’ayant jamais été recherché. Pour l’équipe de Californie, ce fut Joseph G. Hamilton qui se chargea du programme. Il justifiait son action par la crainte d’une attaque armée d’un ennemi contre les militaires et les populations civiles. Deux adultes et un enfant (Cal 1, 2 et 3) reçurent du plutonium. Plus tard un adoles-

215

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

cent (Cal A) reçut en janvier 1947 une injection d’américium ; en janvier 1948, une femme de 55 ans atteinte d’un cancer (Cal Z) une injection de zirconium. Le diagnostic du premier cas (Cal 1) était avant l’injection un cancer de l’estomac ; en fait, après l’injection on se rendit compte que ce n’était qu’un ulcère. Ce cas posa alors problème car on souhaitait poursuivre l’expérience, la solution fut de le payer pour qu’il reste disponible. Le cas de l’enfant est plus troublant encore. Australien, âgé de 4 ans et atteint d’un cancer osseux très rare qui le condamnait à brève échéance, il vint d’Australie en Californie, avec l’aide de la Croix-Rouge et de l’armée américaine, pour suivre un traitement. Wright H. Langham souhaita qu’en plus du plutonium, on lui injecte également de l’yttrium et du cérium, tous deux radioactifs, pour comparer le devenir biologique de ces trois éléments. Durant l’enquête de la commission, une polémique s’instaura autour d’un prélèvement de la tumeur osseuse fait peu de temps après l’injection. L’explication des auteurs était qu’il fallait connaître la fixation de radio-isotopes pouvant aider à traiter ce type de cancer chez d’autres patients. La commission ne se laissa pas abuser par la réponse, ce type de radiothérapie n’était pas étudié à l’époque. Patricia Durbin19, qui a réanalysé les données en 1968, fut claire dans ses témoignages : aucun ne savait qu’il faisait l’objet d’une expérience et encore moins que c’était avec du plutonium. Cette expérience terminée, d’autres expériences humaines ont été faites aux États-Unis avec d’autres radionucléides : polonium, uranium, thorium, plomb et radium. Les données concernant l’excrétion du plutonium furent collectées pour tous les sujets après l’injection intraveineuse de citrate de plutonium et de petits échantillons biologiques furent prélevés après la mort de ces patients, que les médecins pensaient, rappelons-le, en phase terminale de leur maladie. Les données d’élimination urinaire servirent à Wright H. Langham à établir un modèle éponyme d’excrétion à court terme. Ce modèle qui a servi dans le monde entier est resté pendant très longtemps le moyen d’estimer la quantité de plutonium dans l’organisme à partir de son excrétion urinaire. Toutefois ce modèle avait des limites, il décrivait l’élimination du plutonium véhiculé dans le sang, mais n’était pas d’une grande fiabilité pour les travailleurs contaminés par inhalation, principalement de formes insolubles. Le premier rapport (USAEC LA-1151, Los Alamos) décrivant ces expérimentations date de 1950, il est signé de Wright H. Langham Samuel H. 19. Patricia Durbin est décédée alors que je rédigeais ce chapitre le 6 mars 2009. 216

L’homme cobaye

Bassett, Payne S. Harris et Robert E. Carter (Distribution and excretion of plutonium administered intravenously to man). Il rappelle que le directeur médical Stafford L. Warren était bien le responsable de l’initiation de ce travail. Ce rapport fut d’abord classé « Secret » pendant plusieurs années, puis « Restricted » pour enfin devenir « Official use only ». Il sera republié in extenso, en 1980, dans un numéro anniversaire de la revue américaine Health Physics. Auparavant cette revue publia en 1962 (n° 8 pages 753 à 760) un article intitulé « The Los Alamos Scientific Laboratory’s experience with plutonium in man » signé de Wright H. Langham, John N. P. Lawrence, Jean McClelland et Louis H. Hempelmann. On peut dire qu’en 1962 les expériences d’injection du plutonium chez l’homme étaient enfin devenues publiques. Bien que l’injection de plutonium ait été une première, l’expérience n’était pas considérée à l’époque comme à risque car, sur la base de ce qui était connu pour le radium, les quantités injectées étaient trop faibles pour conduire à un quelconque effet pathologique, à coup sûr pas un effet précoce. Elles étaient réellement destinées à mieux connaître la contamination des travailleurs. Même si ces expériences étaient considérées sans risque, elles restent moralement problématiques. La commission ACHRE note que la pratique d’utiliser des patients, sans leur consentement, pour des expériences était courante dans les années 1940. Toutefois, si l’essai de nouvelles thérapies pouvait être justifié par un espoir de bénéfice pour le patient, les injections de plutonium ne correspondaient pas à cet objectif. En 1974, l’AEC a enquêté pour savoir si les patients étaient informés et avaient donné leur consentement, la réponse fut globalement négative. Sur les trois malades toujours vivant en 1973, et qui furent de nouveau analysés, il est certain que deux n’ont délibérément pas été informés, le cas du troisième n’est pas clair. Cependant, la communauté scientifique s’est accordée pour dire que ces expériences furent utiles. Un nombre important d’observations s’ensuivirent : − Il n’y a pas de différences majeures entre les hommes et les animaux de laboratoire pour la répartition dans les organes, à l’exception toutefois du foie. − En effet, le foie contenait chez les humains de 20 à 40 % du plutonium alors que le taux de rétention n’était que de 10 % chez le rat. − Le temps de rétention au niveau du foie chez l’homme est plus long que chez le rat. − Le temps de rétention dans l’organisme entier est également plus long chez l’homme que chez le rat. 217

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

− Une plus faible fraction est éliminée par voie fécale chez l’homme que chez l’animal. ■ Le rôle de Wright Langham Wright Langham a donné son nom au modèle biocinétique qui servit pendant de nombreuses années aux médecins du travail en charge de la surveillance médicale des travailleurs potentiellement exposés au plutonium et son rôle dans ce programme fut analysé de près par la commission. Sa femme, Julie Langham Grilly, clama lors de son interview qu’il n’a jamais injecté quoi que ce soit et qu’il n’a jamais été l’investigateur de ce programme ; il n’était pas médecin. Elle admit qu’il était à la source des méthodes de mesures et loua son analyse des résultats en disant que « les équations de Langham » ont contribué à limiter l’exposition des travailleurs au plutonium, mais revint sans cesse durant l’interview sur le fait qu’il n’avait jamais été l’investigateur de ces études humaines malgré des formulations insistantes de ses deux interrogateurs. La charge était lourde, la défense implacable. Quant au secret qui accompagnait ces expériences, Julie rappela que ses équations ont été publiées très tôt comme nous l’avons signalé ci-dessus. Patricia Durbin, lors de son interview par la commission ACHRE rappela qu’il était fatigué qu’on lui colle sans cesse cette étiquette de monsieur plutonium ou monsieur injection, c’était selon elle son seul regret. Et pourtant, considéré comme un expert du plutonium, c’est lui qui fut chargé par les autorités américaines d’une mission d’expertise lors de l’accident de Palomarès en Espagne. Et Patricia Durbin, dans ses réponses vigoureuses à ses interviewers, avec un ton qui ne surprend pas ceux qui connaissaient cette extraordinaire femme, défendit fermement ce programme : «Je veux parler des personnes à qui on a injecté du plutonium, d’abord. Le message le plus important pour ces personnes est de dire que l’entreprise la plus grande, la plus complexe, potentiellement la plus dangereuse de l’histoire de l’humanité a été contrôlée par un groupe de personnes qui ont prévu les problèmes potentiels et évités ainsi un désastre sanitaire ». Beaucoup plus tard, les Anglais ont également procédé à des études sur des volontaires humains. En 1994, Don S. Popplewell du National Radiological Protection Board britannique (NRPB) décrivait une expérience impliquant trois volontaires qui avaient ingéré du 244Pu afin de mesurer le transfert gastro-intestinal du plutonium. Une commission d’éthique 218

L’homme cobaye

donna son accord à condition de procéder d’abord sur un premier volontaire âgé de plus de 50 ans et que la dose reçue suite à l’injection soit inférieure à 500 μSv, dose correspondant aux variations liées à l’irradiation naturelle. Jusqu’en 2003, d’autres auteurs du NRPB décrivent des expériences par inhalation d’un mélange de 237Pu et 244Pu, ces expériences étant réalisées dans les mêmes conditions d’éthique. Je me rappelle que nos collègues britanniques s’étonnaient de nos réserves puisque la dose reçue par ces volontaires était inférieure à celle délivrée par une radiographie pulmonaire. ■ Une vraie mesure de l’exposition,

le programme d’analyse de tissus humains Après la mise en place du modèle de Langham pour le suivi des travailleurs se fit sentir rapidement le besoin d’un programme d’analyse d’échantillons humains. Bien que n’entrant pas dans la catégorie « expérimentations humaines », telle que définie par Hazel O’Leary, la commission ACHRE s’est également penchée sur le programme d’analyse de tissus humains collectés après la mort de travailleurs exposés au plutonium. Durant les 12 premières années de 1959 à 1971, les échantillons provenaient de personnes décédées à l’hôpital de Los Alamos. Le premier cas fut Cecil Kelley qui mourut, suite à un accident de criticité le 30 décembre 1958. Cecil Kelley avait passé près de la moitié de ses 11 années à Los Alamos dans des ateliers plutonium, d’abord de 1946 à 1949, puis de 1955 à 1958. Durant ces séjours il fut plusieurs fois contaminé. C’est pourquoi les opérateurs de Los Alamos pensèrent que sa mort devait permettre de vérifier certains paramètres acquis lors des injections de plutonium. Avec l’autorisation du juge, le Dr Clarence C. Lusbaugh procéda à l’autopsie et à la collecte de biopsies pour des analyses de plutonium. Si la charge totale était proche des évaluations faites à partir de ses analyses urinaires, les répartitions du plutonium dans l’os et le foie différaient beaucoup. C’est alors qu’il a été décidé de collecter les tissus d’autres personnes contaminées par du plutonium. Sous l’autorité du juge, cette collecte fut ensuite systématisée lors des diverses autopsies pratiquées à l’hôpital de Los Alamos ; cette pratique allait s’étendre ensuite à d’autres sites américains et dans d’autres pays. En 1968, les procédures pour obtenir le consentement devinrent plus formelles et plus explicites lorsque la Commission à l’énergie atomique 219

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(AEC) américaine décida d’établir un registre national pour le plutonium (NPR), extension du programme existant depuis 1949 à Hanford. Le premier objectif de ce registre était de protéger les intérêts des travailleurs qui permettaient, par leur don post mortem, l’acquisition et la dissémination de données scientifiques relatives aux effets des éléments transuraniens sur les personnes. En 1970, le nom de ce registre est devenu l’USTR (United States Transuranium Registry) mais ses missions demeurent. En juin 1974, 5 843 travailleurs des transuraniens étaient identifiés dont 3 880 donnèrent leur accord pour que soient diffusés leurs résultats de surveillance médicale et 819 leur accord pour être autopsiés à leur mort. En 1978, l’administration américaine a décidé que Los Alamos serait le laboratoire qui dirigerait ce programme. Les travailleurs qui souhaitent donner leur corps à la science reçoivent une ample formation avant de donner leur signature, celle de leur épouse ou d’un proche est également demandée ; ce consentement doit être renouvelé tous les 5 ans. Une procédure a été mise en place pour acheminer vers Los Alamos les échantillons demandés, quel que soit le lieu du décès de la personne enregistrée. En 1978, un registre parallèle concernant l’uranium a été créé, l’USUR (United States Uranium Registry), en 1992 les deux registres sont regroupés pour devenir l’USTUR (United States Transuranium and Uranium Registries). Son fonctionnement ainsi que les analyses, auparavant effectuées à Los Alamos, sont alors confiés, à l’université d’État de Washington, sous la direction de Ronald L. Kathren. Le transfert de ce registre à une université lui confère, selon les autorités américaines, une plus grande crédibilité et ses membres ont une « liberté universitaire » comme partout ailleurs. En 1992 est créé au sein de l’USTUR le National Human Radiobiological Tissue Repository (NHRTR) où sont collectés des échantillons humains congelés, des blocs de paraffine associés aux analyses anatomopathologiques… La collection unique des échantillons biologiques provenant des peintres de cadrans lumineux, auparavant au laboratoire national d’Argonne, est également regroupée au sein de l’USTUR. Pour compléter ce regroupement national, les archives nationales radiobiologiques (National Radiobiology Archives) rejoignent l’USTUR en 1996. En 2006, l’USTUR migre vers le Center for Laboratory Sciences (CLS) de l’université de Washington, dans la ville voisine de Pasco. Aujourd’hui Anthony C. James en est le directeur. Au 30 septembre 2008, le centre comptait 870 inscrits de toutes catégories, 95 toujours en activité, 328 décédés et 447 inactifs ou perdus ou

220

L’homme cobaye

qui n’ont pas renouvelé leur agrément. Leur âge moyen était de 76 ans (figure 13.2). Fin 2008, deux derniers cas furent analysés, un homme de 87 ans contaminé par blessure à Hanford en 1960 et un homme de 95 ans ayant inhalé de l’oxyde 239PuO2 à Rocky Flats lors de l’incendie de plutonium de 1965. 120

103

97

Nombre d’inscrits

100 80 52

60

34

40 18

20 2

5

20-30

30-40

7

0 40-50

50-60

60-70

70-80

80-90 90-100

Âge lors du décès Figure 13.1. Âge de décès des personnes inscrites à l’USTUR

(United States Transuranium and Uranium Registries).

Le registre sélectionne les travailleurs qui ont les contaminations les plus significatives, il n’oublie pas de prendre en compte les irradiations externes par les neutrons et le rayonnement gamma, ainsi que les expositions concomitantes à d’autres toxiques chimiques, comme le béryllium, l’amiante, les solvants organiques (benzène et toluène) et tout autre toxique chimique. Enfin, 76 % de ces travailleurs étaient fumeurs de cigarettes pour plus de 80 % d’entre eux. Les résultats des études de l’USTUR sont accessibles sur son site www.ustur.wsu.edu. ■ L’affaire Karen Silkwood Une toute autre histoire est l’affaire Silkwood. Karen Silwood, 28 ans, mourut le 13 novembre 1974 à 19 h 30 en Oklahoma, d’un accident de voiture, en quittant une réunion syndicale. Mais si son histoire a eu un impact bien supérieur à un quelconque accident de voiture, c’est parce qu’elle travaillait dans une usine produisant des pastilles de plutonium destinées à la fabrication de combustible pour un réacteur à neutrons rapides. Surtout, elle avait milité activement, plusieurs 221

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

semaines avant sa mort, pour critiquer la sécurité de son entreprise qu’elle jugeait responsable de nombreuses contaminations par du plutonium. Elle avait rendez-vous, ce soir-là, avec un journaliste du New York Times. Les circonstances de sa mort furent dès lors sujettes à spéculation. L’histoire devint rocambolesque, d’autant plus qu’on trouva dans son sang un taux d’un sédatif deux fois plus élevé que la dose que lui avait prescrite son médecin en plus de traces d’alcool, le tout suffisant pour la plonger dans un état de somnolence. Avait-elle perdu le contrôle de son véhicule ou avait-elle été projetée par un autre véhicule contre le mur où elle s’écrasa ? Les enquêtes se contredirent. Le 5 novembre, du plutonium 239 fut trouvé sur ses mains alors qu’elle travaillait en boîte à gants. Elle se contrôla, elle-même, avec le détecteur monté sur sa BAG et trouva 20 000 désintégrations par minutes sur la manche et l’épaule droite de ses vêtements. Le service de protection procéda à un prélèvement nasal et trouva 160 désintégrations par minutes (dpm), une valeur relativement modeste. Les gants de sa BAG furent changés et, fort curieusement, on trouva du plutonium à l’extérieur sans que soit observé un quelconque trou dans les gants. Les appareils de contrôle du sol et de l’air ne montrèrent aucune contamination. Le lendemain, le contrôle de ses mains se révéla, malgré la décontamination la veille, de nouveau positif ainsi que le côté droit de son cou et de sa face. À l’inverse, la serrure de sa voiture ne montrait rien. Le 7 novembre, elle rapporta des échantillons d’urine et de fécès au service médical. Un nouveau contrôle nasal révéla une activité de 45 000 dpm dans chaque narine, c’est énorme, et 4 000 dpm autour du nez. Les médecins furent intrigués car sa narine gauche était obstruée depuis un accident durant son enfance. Les examens des fécès donnèrent des résultats extrêmement élevés : 30 000 à 40 000 dpm. Une nouvelle fois, on ne nota aucune contamination sur la serrure de sa voiture malgré la contamination de ses mains. Le service de protection décida alors de contrôler son appartement qu’elle partageait avec une autre employée, Sherri Ellis, et le mis sous surveillance. On retrouva une forte contamination dans la salle de bain et la cuisine. Dans la salle de bain, on trouva 100 000 dpm sur le siège des toilettes, dans la cuisine 40 000 dpm sur l’emballage d’un fromage dans le réfrigérateur, 20 000 dpm au sol et 25 000 sur les côtés de la cuisinière. Enfin on trouva de 500 à 1 000 dpm sur les oreillers de son lit. Les autorités estimèrent la quantité de plutonium ainsi dispersée dans l’appartement à environ 300 μg, mais rien à l’extérieur…

222

L’homme cobaye

Les explications données par Karen Silkwood ne convainquirent pas et l’on se demanda pourquoi une telle quantité de plutonium se trouvait dans l’appartement. Les enquêteurs de l’AEC conclurent que cette contamination ne provenait pas d’incidents dans l’usine. Après la mort de Karen Silkwood, des échantillons de ses tissus furent analysés à Los Alamos. L’on en conclut que la contamination était très récente, moins de 30 jours avant sa mort, puisqu’on ne retrouva rien dans les os. La saga continua bien après sa mort. Certains avancèrent qu’elle s’était contaminée volontairement pour nuire à son entreprise. D’autre en firent une martyre de l’action syndicale car elle dénonçait les conditions de sécurité de l’entreprise. On alla même jusqu’à évoquer un trafic de plutonium pour une puissance étrangère. Des tee-shirts à son effigie furent vendus 10 $ pièce au bénéfice de son syndicat. L’affaire continua en justice, de procès en procès jusqu’en 1986. L’entreprise qui l’employait fut fermée en 1975. Plusieurs livres lui furent consacrés et Merryl Streep interpréta son rôle en 1983 dans le film tout simplement nommé Silkwood qui sortit sur les écrans français le 6 juin 1984 sous le titre le mystère Silkwood. La mort de Karen Silkwood restera pour toujours un mystère.

223

7KLVSDJHLQWHQWLRQDOO\OHIWEODQN

14 Le traitement des personnes contaminées

En cas de contamination par le plutonium après inhalation ou blessure, les équipes médicales disposent d’un arsenal thérapeutique pour réduire la charge en plutonium de l’organisme soit par injection d’un médicament qui accélère cette élimination, soit par excision chirurgicale ou soit très exceptionnellement par lavage pulmonaire, selon le site de dépôt du plutonium et sa forme physico-chimique lors de la contamination. Les Anglo-Saxons appellent ces techniques « decorporation ». La decorporation Le mot « decorporation » apparut pour la première fois dans le livre d’Alexander Catsch publié en 1968 (Dekorprierung radioaktiver und stabiler metallionen. Thiemig, Munchen, 1968). Une demande effectuée en 1957 avait été rejetée. Son utilisation dans les documents universitaires posa problème car le mot ne figurait toujours pas en 1996 dans le très célèbre Oxford English Dictionnary. Des propositions furent faites à l’éditeur qui retint en 1997 la définition suivante : «the removal or release from tissue or a cell of radioactive material previously incorporated in it ». Aujourd’hui il ne se trouve toujours pas dans le dictionnaire médical Gladstone, et encore moins dans les dictionnaires français ou sinon pour une définition très ésotérique bien éloignée de nos objectifs.

Ce mot qui n’existe pas dans les dictionnaires anglais apparaît pour la première fois en 1968 dans le traité écrit par l’Allemand Alexander Catsch 225

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

qui a consacré une grande partie de sa carrière à l’utilisation de molécules complexantes, les acides polyamino-polycarboxyliques, en vue d’accélérer l’élimination des radionucléides par voie urinaire principalement. ■ La réduction de l’irradiation

par voie médicamenteuse Un chélate est une molécule chimique qui forme un complexe fort avec un métal, ici le plutonium, et en masque ses propriétés chimiques. On doit ce nom au grec chélos (pince) car la molécule enserre l’ion métallique telle une pince et le masque aux molécules voisines, eau ou autres protéines. Le principe de ces traitements par chélation est simple. La molécule utilisée doit complexer in vivo , à un pH physiologique, l’élément à éliminer. Ce complexe doit être stable dans l’organisme mais doit s’éliminer principalement par voie urinaire, ou dans les fécès via la voie hépatique. La réabsorption au niveau intestinal doit être nulle. C’est pourquoi les molécules s’éliminant par la voie urinaire sont de loin les plus recherchées (figure 14.1). Elles doivent être de faible masse moléculaire pour passer la barrière rénale. Les molécules utilisées sont le fruit de recherches sur la chimie de coordination du plutonium, ou de molécules qui se sont avérées efficaces avec d’autres éléments tel le fer. La molécule idéale, non trouvée à ce jour, devrait en plus ne pas avoir une grande affinité pour les métaux divalents essentiels à la vie (Ca, Cu, Zn, Mn, etc.). Elle doit donc être sélective et complexer uniquement le plutonium. Cette molécule n’existant pas, les recherches s’orientent sur des molécules dont les différences de stabilité entre les complexes qu’elles forment avec le plutonium et les complexes formés avec les éléments essentiels à la vie sont les plus grandes. Le plutonium, comme le fer, est véhiculé dans le plasma des mammifères essentiellement sous forme de complexe avec la transferrine et le plutonium se fixe au niveau hépatique sur la protéine de stockage du Fe(III), la ferritine. Les molécules doivent agir rapidement au niveau sanguin, avant que le plutonium ne se dépose sur la surface osseuse et dans le foie. En effet, déposé dans l’os, les complexes formés entre le plutonium et les composants de l’os, minéraux ou protéiniques, sont si forts qu’il sera difficile de les rompre et complexer le plutonium pour l’éliminer. Enfin les molécules doivent être non toxiques et si possible efficaces par voie orale. 226

Le traitement des personnes contaminées INGESTION

INHALATION

CONTAMINATION EXTERNE

EXHALATION

SUEUR

POUMON

T.G.I.

PEAU TISSUS SOUS-CUTANÉS

GANGLIONS

TRACTUS GASTROINTESTINAL

BLESSURE

FLUIDES EXTRACELLULAIRES SANG-LYMPHE FOIE

REINS

FÉCÈS

ORGANES DE DÉPÔT

URINE

Figure 14.1. Principe du traitement par chélation : barrer la route

vers les organes de dépôt.

L’idée de base qui a conduit à des essais de molécules existantes ou à la recherche de nouvelles molécules tient au fait que le plutonium, certains actinides et le fer se fixent sur les mêmes protéines dans l’organisme et que, par conséquent, les agents complexants du fer devaient être efficaces pour la plupart des éléments transuraniens. Rappelons que le plutonium et le fer ont des similarités : le rapport de leur charge sur leur rayon ionique (z/r) est proche, 4/0,93 = 4,3 pour Pu4+, 3/0,65 = 4,6 pour Fe3+. Leur schéma d’hydrolyse est également assez proche. Pu4+ + 4 OH– > Pu(OH)4 Pu4+ + H2O > Pu(OH)3+ + H+

Fe3+ +3 OH– > Fe (OH)3 Fe3+ +H20 > Fe(OH)2+ + H+

Sur ces bases, deux familles de molécules ont fait l’objet d’études approfondies ; les acides polyaminocarboxyliques et les sidérophores. Les recherche sur les acides polyaminopolycarboxyliques Les premiers efforts de décorporation ont porté sur des manipulations diététiques, traitement hormonaux, etc., qui ont tous échoué. En 1947, une compagnie suisse présenta un brevet décrivant l’utilisation d’une molécule, l’acide éthylène diamine tétraacétique (H4-EDTA), pour l’analyse du calcium, du magnésium et du baryum :

Figure 14.2. Structure de l’acide éthylène diamine tétraacétique. 227

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Deux ans après, en 1949, Harry Foreman et Joseph Hamilton, à l’université de Californie (Berkeley) eurent l’idée, en découvrant cette nouvelle molécule commercialisée sous le nom de Versene 100 de l’utiliser pour la décontamination des actinides. Ils l’essayèrent avec l’yttrium 91 et le cérium 144 sur des animaux de laboratoire contaminés. 70 % du complexe formé avec 91Y se retrouvèrent dans les urines, ce fut le début d’une grande épopée. Tout d’abord utilisée sous forme de Na4-EDTA, la molécule se révéla d’une grande toxicité car elle éliminait des éléments essentiels à la vie comme le calcium et le magnésium. On lui substitua la forme Ca-Na2EDTA, beaucoup moins toxique. Sous cette forme, la molécule se révéla efficace également pour le plutonium. Deux ans plus tard, en 1951, Alexander Catsch confirmait ces résultats. Malheureusement cette molécule éliminait également les métaux divalents à l’état de trace, tel le zinc, et se montra toxique au niveau rénal. C’est alors que la famille des acides polyaminopolycarboxyliques fut systématiquement étudiée. De très nombreuses publications relatent les expériences menées pour traiter les contaminations par le plutonium à l’aide de ces acides à la fin des années 1950 et au début des années 1960, aux États-Unis, en Angleterre, en Allemagne de l’Ouest, en France et en Union soviétique. On doit à Alexander Catsch la systématisation de ces études. Plus de 30 ans après sa mort, on constate que les grands principes qu’il avait formulés pour l’utilisation de ces molécules restent toujours valables. Le DTPA En 1954 la firme Geigy prend un brevet pour une nouvelle molécule H5-DTPA, l’acide diéthylènetétraminepentaacétique, en 1957 Alexander Catsch montre son efficacité pour traiter des contaminations par le 144Ce. Mais c’est à Victor Smith, à Hanford en 1958, que revient la première description de son efficacité pour traiter les contaminations par le plutonium. Elle reste la molécule de référence pour les traitements des contaminations par le plutonium malgré l’essai de bien d’autres. Elle forme un complexe stable avec le plutonium dans un rapport 1:1. L’efficacité du DTPA pour complexer le plutonium et l’éliminer dépend de la différence de stabilité entre le complexe qu’il forme avec le plutonium et celui qu’il forme avec le sel injecté, sel sodique, sel calcique, sel zincique par exemple. Le sel sodique est le plus efficace car sa constante de stabilité est faible, mais il élimine par là-même le Ca et les autres oligoéléments Cu, Zn et Mn, essentiels à la vie, il est donc toxique. Très vite, on a utilisé la forme calcique CaNa3-DTPA. La toxicité de cette forme est semblable à 228

Le traitement des personnes contaminées

celle de son homologue de l’EDTA, mais l’affinité de cette molécule avec les actinides étant de 100 à 1 000 fois plus élevée, on peut l’utiliser à la concentration acceptable de 30 μmol/kg, proposée par Alexander Catsch.

Figure 14.3. La molécule de DTPA à gauche et le chélate qu’elle forme

avec le plutonium.

Le DTPA s’élimine avec le plutonium par filtration rénale via les urines. Toutefois, son efficacité est faible, voire nulle, lorsque le plutonium est déposé dans l’organisme sous forme très insoluble comme l’oxyde PuO2 ou l’hydroxyde polymérique. Une fois déposé dans les organes, le plutonium n’est plus accessible au DTPA et la décontamination n’est plus possible. C’est pourquoi il faut agir rapidement pour complexer le plutonium au niveau sanguin avant qu’il atteigne les organes de dépôt. En cas d’incorporation de forme soluble, le traitement par le DTPA injecté par voie intraveineuse doit donc être précoce. Il faut bloquer rapidement au niveau sanguin la route vers les organes de dépôt, principalement le foie et l’os (voir figure 14.1). Le médecin ne connaît pas toujours la forme physico-chimique du contaminant. Par précaution il peut faire une injection de DTPA sur simple présomption de contamination. Si l’élimination urinaire n’est pas modifiée, il arrête le traitement puisque le plutonium n’étant pas chélaté, le DTPA est inefficace. Le plutonium déposé dans l’os retourne pour une faible fraction vers le sang. À ce moment, il redevient de nouveau mobilisable par le DTPA avant qu’il ne se redépose. C’est pourquoi, dans certains cas, le traitement par le DTPA peut être prolongé. Pour son usage thérapeutique, le DTPA est conditionné en solution de 1 g de Na3Ca-DTPA dans 5 ml d’une solution isotonique dont le pH est entre 7,3 et 8,3. Cette concentration correspond grossièrement à l’injection de 30 μmol de chélatant par kg de masse corporelle comme préconisé par Alexander Catsch. Cette posologie fait toujours l’objet de discussions. Le sel calcique a une constante de stabilité d’environ 1012, celle du Pu est de 1024, la différence en fait donc la forme de choix mais son utilisation prolongée pourrait toutefois être également toxique car il complexe aussi 229

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Cu, Mn et Zn dont les constantes s’échelonnent entre 1013 et 1015. C’est pourquoi, pour les rares utilisations prolongées du DTPA, on préconise un traitement d’attaque avec le Ca-DTPA puis un traitement prolongé avec le Zn-DTPA. En fait, si l’élimination de ces oligoéléments a bien été mesurée, une telle toxicité n’a jamais vraiment été observée car leur fuite est généralement compensée par une alimentation équilibrée ou complémentée au besoin. La persistance du DTPA au niveau sanguin est courte, 95 % de la quantité injectée est éliminée par voie urinaire en moins de 6 heures ; 24 heures après l’injection, il ne reste que 0,5 % de la quantité injectée dans le plasma. Des injections répétées s’avèrent donc nécessaires. Le Ca-DTPA est faiblement absorbé au niveau intestinal (5 %) c’est pourquoi on préfère une injection intraveineuse à la prise par ingestion. Le DTPA est plus efficace chez le jeune que chez l’adulte. On a pensé bien entendu à l’utiliser en association avec des diurétiques. Hélas certains diurétiques augmentant le dépôt osseux, cette approche a été abandonnée. TOXICITÉ

DU

DTPA

Peu de molécules sont inoffensives, mais leur toxicité peut être ignorée, lorsque la concentration nécessaire pour voir apparaître les premiers signes toxiques est élevée. Le DTPA fait partie de ces molécules. La toxicité du DTPA est liée à son pouvoir complexant des métaux présents au niveau biologique et tout particulièrement de ceux impliqués dans la multiplication cellulaire, Zn, Mg et Mn. On pense que l’injection prolongée de Ca-DTPA appauvrit le stock de Zn dans l’organisme et affecte la synthèse de l’ADN et de l’ARN. Un tel traitement sans compensation par des compléments minéraux, est potentiellement toxique. Les rapports des constantes de stabilité avec Fe(III) et Cu(II) laissaient prévoir une plus grande toxicité. En fait selon Alexander Catsch il n’en est rien car Fe(III) et Cu(II) sont complexés par des ligands endogènes plus fortement qu’avec le DTPA. La DL 50 % cumulée de Zn-DTPA est 30 fois plus élevée que celle de Ca-DTPA, ce qui le rend donc 30 fois moins toxique. C’est pourquoi Alexander Catsch prônait le Zn-DTPA sans réserve dans les traitements prolongés. Il attribuait cette augmentation de toxicité à la difficulté de plus en plus élevée de restaurer le stock d’oligoéléments essentiels à la vie par un traitement prolongé avec le Ca-DTPA. Néanmoins, il continuait de penser que l’usage du Ca-DTPA n’était pas à rejeter pour les traitements brefs ou en alternance car la toxicité du Ca-DTPA est observée chez l’animal à des doses 50 à 100 fois supérieures à celles utilisées chez l’homme. 230

Le traitement des personnes contaminées

Il regrettera même, peu de temps avant sa mort, d’avoir trop fortement stigmatisé la toxicité de la forme calcique. Une étude de toxicologie pratiquée sur des rats à des doses de 10 fois celles utilisées pour l’homme, pendant un traitement prolongé de 44 semaines, à raison de 2 injections par semaine, ne montre pas d’effet toxique aussi bien pour le Ca-DTPA que le Zn-DTPA. Par contre, si le DTPA est constamment perfusé, on observe une nette toxicité du Ca-DTPA, ce mode d’incorporation est à rejeter. On observe, en utilisant du Zn-DTPA seul, une diminution de poids des souris pour des doses 400 fois supérieures à celles utilisées chez l’homme. On ne retrouve pas d’accumulation de DTPA au niveau d’un quelconque organe. Agissant sur la mitose, on pourra craindre un effet tératogène. Il n’existe pas de données humaines sur le sujet. Les résultats observés l’ont été chez l’animal. Aucune donnée animale ne permet de conclure à un effet tératogène suite à une injection unique de Ca-DTPA à posologie recommandée pour l’homme. Chez la souris, cet effet a été observé pour des doses largement supérieures à celles qui sont employées chez l’homme, 5 injections à 720-2 880 μmol/kg. Si l’on emploie du Zn-DTPA, il faudrait des doses 16 fois plus élevées encore pour observer un effet tératogène. Toutefois, par précaution, le traitement recommandé pour les femmes enceintes est le Zn-DTPA, qui peut dès lors être prolongé. Compte tenu d’un risque éventuel lié au plutonium pour le fœtus, on peut débuter le traitement par une injection de Ca-DTPA en parallèle avec l’ajout de vitamines et de suppléments minéraux contenant du zinc. En fait, ce problème ne se pose pas en France puisque les femmes enceintes sont exclues des zones de travail où existe le risque d’exposition au plutonium. Les injections de grandes quantités de DTPA sous forme calcique ou zincique sont très rares. Nous connaissons deux cas, l’un français, l’autre américain et il faut se rappeler que ce dernier, Harold Mc Cluskey, contaminé par de l’américium 241, reçut 583 g de DTPA sous forme calcique et zincique de 1976 à 1980 sans effet notoire de cette molécule sur sa santé. PROTOCOLE

THÉRAPEUTIQUE

Deux approches existent au niveau du choix de la molécule dans le protocole thérapeutique. Le Zn-DTPA est préconisé aux États-Unis et dans de nombreux pays du monde. La Food and Drug Administration américaine (FDA) accepte que soit utilisé du Ca-DTPA si on n’a pas de Zn-DTPA, elle conseille alors d’apporter dans le même temps un supplément de Zn. En France, le Ca-DTPA est préconisé dans tous les cas. Il est certain que cette position 231

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

serait probablement revue si une contamination de l’ampleur de celle observée à Hanford chez Harold Mac Cluskey et qui a nécessité l’injection de près de 600 g de DTPA était nécessaire. L’analyse du cas français de 1962 montre bien qu’un traitement prolongé avec du Ca-DTPA peut, à terme, affecter les fonctions rénales. L’alternance des deux formes en cas de contamination massive est donc une sage précaution. La FDA recommande de ne pas utiliser le DTPA en cas d’hémochromatose sévère. En France, l’autorisation de mise sur le marché (AMM) a été finalement donnée par l’Agence française de sécurité sanitaire des produits de santé (AFSSAPS) le 12 février 2008 pour le Ca-DTPA injecté par voie intraveineuse. Rappelons que, si une autre forme galénique ou un autre mode d’administration était souhaité, une nouvelle AMM serait nécessaire. AGIR

VITE : LE NÉBULISEUR

Le DTPA perd rapidement son efficacité s’il n’est pas injecté rapidement dans l’organisme. C’est pourquoi certains ont pensé que la simple présomption de contamination interne doit déclencher la mise en œuvre d’un traitement d’urgence avant même de pratiquer le diagnostic de certitude.

Figure 14.4. Spinhaler : système de pulvérisation nasale de Ca-DTPA

(© SPRA).

Dans ce but, le service de santé des armées français a développé dans les années 1970 un système de pulvérisation nasale de Ca-DTPA sous forme solide micronisée, le spinhaler qui serait mis à disposition du travailleur. La poudre de DTPA micronisé est conditionnée en capsules contenant 50 mg de Ca-DTPA. C’est lors de l’inhalation qu’une hélice, entraînée par l’inspiration, fluidifie la poudre qui est alors inhalée. Aucun adjuvant n’est nécessaire. 232

Le traitement des personnes contaminées

Le présumé contaminé inhale alors le DTPA qui très rapidement franchit la barrière pulmonaire et se retrouve dans le sang. L’avantage de cette méthode est qu’elle permet d’attendre l’équipe médicale et de procéder sans hâte inutile à la décontamination de surface du contaminé. La quantité introduite dans le spinhaler est calculée de sorte que la quantité de DTPA passant au niveau sanguin, évaluée entre 10 et 20 mg, soit toujours inférieure à 1 g, quantité qui sera injecté par voie intraveineuse. Son efficacité est avérée. Pour éviter un usage abusif du médicament, il est prévu que cette forme de DTPA ne soit pas en permanence à portée des travailleurs mais soit rapidement distribuée en cas de présomption par les agents de radioprotection toujours présents sur le site. Ces personnels n’ont par contre aucune formation médicale. C’est pourquoi une controverse existe autour de l’emploi de ce nébuliseur. Certains médecins acceptent de déléguer cet acte médical, après information, aux agents de protection. D’autres équipes médicales le refusent, d’autant que la forme nébulisée n’est pas recommandée chez un asthmatique. Néanmoins les armées françaises en équipent toutes les trousses d’urgence. Cette solution serait très utile en cas d’un scénario terroriste de bombe sale. Les autres acides polyaminopolycarboxyliques Dans les années 1960, de nombreuses études ont concerné les acides polyaminepolycarboxyliques. Après l’EDTA, puis le DTPA, tous deux chélateurs octadentés, l’utilisation d’un ligand supérieur a suscité l’intérêt des chercheurs. L’homologue supérieur est le TTHA décadenté (acide triéthylène tétramine hexaacétique). Son efficacité immédiate est supérieure à celle du DTPA, mais la différence s’estompe rapidement. Compte tenu des délais d’interventions des équipes médicales, les recherches sur cette molécule furent abandonnées. Deux autres molécules, le CDTA (cyclohexanediaminetétraacétique) et le BAETA (2:2’-bis-(di(carboxyméthylamino) diéthyl ether) ont été étudiées, les résultats n’ont pas été plus satisfaisant. On a essayé également de substituer des groupes phosphonates aux groupes carboxyliques. Les résultats ont été décevants. On tenta aussi des mélanges de complexant tel le DTPA associé à l’acide salicylique, le mélange DTPA-DFOA, sans succès. L’idée germa alors que, puisque le DTPA reste uniquement dans les espaces intercellulaires alors que le plutonium entre dans les cellules, il fallait faire pénétrer le DTPA dans les cellules pour augmenter son efficacité. La première tentative consista à estérifier le DTPA pour rendre son 233

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transport lipophilique plus facile. Au niveau hépatique, les résultats furent encourageants en termes de décontamination mais, dans le même temps, on a noté une augmentation considérable de la toxicité par élimination des métaux ou métallo-enzymes intracellulaires. Alexander Catsch, tirant les leçons de tous ces échecs, concluait dans les années 1970 que le rêve d’une décontamination intracellulaire était inaccessible puisque, selon lui, elle serait toujours accompagnée d’une augmentation de la toxicité du DTPA. N’écoutant pas les recommandations d’Alexander Catsch, des chercheurs britanniques, ont pensé qu’en modifiant la molécule en la rendant lipophile par addition de deux chaînes de 10 groupements CH2, la nouvelle molécule (PUCHEL) pénétrerait au travers de la membrane lipidique de la cellule et piégerait le plutonium déposé.

Figure 14.5. Structure du PUCHEL (PlUtonium CHELate),

une forme lipophile dérivée du DTPA.

En termes d’élimination du plutonium, le résultat est positif mais, comme l’avait prédit Alexander Catsch, le DTPA n’est pas sélectif. À l’intérieur de la cellule, il complexe plusieurs oligoéléments essentiels à la vie et se montre toxique. Huit mois après le début du traitement, les animaux traités par le PUCHEL développaient des cancers hépatiques. Une équipe de chercheurs français essaie une nouvelle technique d’encapsulation du DTPA dans une coque lipidique qui pénétre également au sein des cellules. Mais il y a fort à craindre que les prévisions d’Alexander Catsch s’avèrent justes et que cette nouvelle voie thérapeutique soit un nouvel échec. Les molécules sidérophores Le plutonium étant véhiculé par la transferrine, protéine véhiculant le fer, on tenta d’utiliser la molécule du traitement des excès de fer, la desferrioxamine B (DFOA). Les résultats montrèrent une affinité supérieure de la DFOA pour le plutonium que celle du DTPA. Mais la DFOA augmente la rétention rénale du Pu et son efficacité diminue beaucoup plus rapidement avec le temps que le DTPA. En effet, sa dégradation par 234

Le traitement des personnes contaminées

le métabolisme est plus rapide que la cinétique de complexation avec le plutonium. Ceci a condamné la molécule pour cet usage. Fin des années 1980, début des années 1990, à l’université de Berkeley se développa la saga des sidérophores avec un chimiste américain, Kenneth L. Raymond, rentrant d’une année sabbatique à Strasbourg, chez le prix Nobel français Jean-Marie Lehn, associé à Patricia Durbin qui vécut toute l’histoire du plutonium. Les efforts ont porté essentiellement, dans le laboratoire de Berkeley, sur le développement de substances synthétiques, analogues des sidérophores. L’idée de base était que les actinides et le fer se fixent sur les mêmes protéines dans l’organisme et que, par conséquent, les agents complexants du fer devaient être efficaces pour la plupart des éléments transuraniens. L’objectif était de trouver un agent plus efficace que le DTPA, considéré comme non toxique, et qui soit efficace à la fois pour l’élimination du plutonium et de l’américium. Cent vingt-cinq molécules ont été synthétisées dans le laboratoire de Kenneth Raymond et aussitôt essayées par Patricia Durbin à Berkeley, entraînant une coopération internationale (France, Royaume-Uni et Allemagne) sans précédent. Les molécules les plus prometteuses ont été le 3,4,3-LICAM, le DTPADX, le DFO-HOPO et, finalement, le 3,4,3-LiHOPO (acronyme de linear hydroxypyridone). Hormis le LICAM, les trois substances synthétisées semblaient être peu toxiques, mais seul le 3,4,3-LIHOPO s’est révélé efficace pour l’élimination des actinides (figure 14.6). Lors des essais sur des animaux de laboratoire, le LIHOPO a toujours été plus efficace que le DTPA.

Figure 14.6. Structure de la molécule de LIHOPO.

Le tableau 14.1 montre l’efficacité comparée du DTPA et du LIHOPO après contamination expérimentale par voie sous-cutanée ou intramusculaire simulant au mieux les accidents de contamination par blessure. Diverses voies de traitement ont été essayées, simulant, là encore, les procédures utilisées en cas de contamination humaine par les services de médecine du travail. 235

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Tableau 14.1. Efficacité comparée du LIHOPO par rapport à celle

du Ca-DTPA. Injections sous-cutanée (sc), intramusculaire (im) ou intraveineuse (iv) (d’après François Paquet). Forme physicochimique du contaminant

Traitement

Site d’injection

Foie

Squelette

Corps entier

Plutonium 238 Nitrate (sc)

sc

1,4

1,1

1,1

1,2

Nitrate (im)

im

1,6

1,1

1,1

1,4

TBP (im)

im

1

5

2

2

TBP (im)

iv

-

1

2

2

TBP (sc)

sc

2

2

2

3

TBP (sc)

iv

5

3

-

5

1,2

1,2

1,3

Americium 241 Nitrate (im)

im

1,4

Toutefois, si les résultats étaient encourageants pour le LIHOPO, restait la difficulté liée à sa synthèse. Celle utilisée par les chimistes américains se faisait en plusieurs étapes avec des rendements très faibles qui excluaient un débouché industriel. Un chimiste français, Ramon Burgada, de l’université Paris VI a simplifié la synthèse du LIHOPO, ouvrant la voie à une véritable étude toxicologique qui aurait pu conduire à la délivrance d’une autorisation de mise sur le marché (AMM). Mais les médecins du travail, à la recherche d’une molécule pouvant traiter à la fois les contaminations par le plutonium et l’américium, très souvent associés, ont considéré que les gains d’efficacité, comme le montre le tableau 14.1, étaient insuffisants pour donner suite à ces études qui ont pourtant fortement mobilisé les chercheurs américains et européens. Le retrait de l’engagement de la Commission européenne a porté le coup de grâce à cette aventure. Les résultats sur les contaminations humaines Les contaminations importantes dans les activités nucléaires sont heureusement assez rares. Elles se produisent presque toujours lors d’une blessure du travailleur opérant en boîte à gants. Les mains sont souvent les plus touchées. Un accident s’est produit le 26 juin 1962 à Fontenay-aux-Roses au cours d’une opération de purification de nitrate de plutonium sur résine 236

Le traitement des personnes contaminées

échangeuse d’ions. La colonne de verre qui contenait la résine a explosé dans la BAG avec projections d’éclats blessant au niveau des mains et des bras le manipulateur, Henri Gr., malgré les deux paires de gants qu’il portait. La contamination de la main était telle, 2,2.106 Bq (1 mg), que la question de l’amputation s’est posée. Les médecins de l’époque, le docteur Pierre Le Guen, médecin du travail, en collaboration avec les médecins du CEA Henri Jammet et Jacques Lafuma, ont jugé qu’elle n’était pas justifiée puisqu’une quantité inconnue de plutonium s’était déjà déposée au niveau de l’os et du foie, il fallait décontaminer au maximum tout en conservant les fonctions de la main. Ce qui a été fait et le pari a été gagné, la main a été conservée ainsi que l’intégrité de la fonction manuelle. La décontamination effectuée à l’hôpital pendant le traitement des blessures elles-mêmes a permis de réduire de plus d’un facteur 10 le niveau de contamination ; à la fin de cette première phase, le traitement par le Ca-DTPA a été entrepris. Il a été fait par campagnes pour éviter que s’installe une pathologie rénale définitive. À chaque reprise de traitement, le DTPA a multiplié l’activité urinaire par un facteur 30. Le patient a finalement reçu 245 injections pendant quatre ans : 1 g de Ca-DTPA au début ; 0,5 g un jour sur deux en novembre 1962 ; 0,25 g un jour sur quatre en janvier 2003 ; puis dès le début 1964, 0,25 g par semaine. On a estimé que 63 kBq (28 μg) de plutonium s’étaient déposés dans l’os et avaient délivré en 40 ans une dose d’environ 10 Gy. Henri G., né le 7 juillet 1943, a fait valoir ses droits à la retraite en 2008, mais reste actif comme président d’une caisse de retraite, il vit en banlieue parisienne et est père d’un fils de 37 ans. Selon ses médecins, il s’est toujours bien porté, même si, comme beaucoup de personnes de son âge, il souffre aujourd’hui d’une légère hypertension artérielle bien traitée, les cicatrices à la main sont insignifiantes. Une chose est certaine : malgré lui, il est entré en juin 1962 dans l’histoire du nucléaire français mais aussi mondial. Le second cas, celui de Harold Mc Cluskey, à Hanford aux États-Unis, concernait une contamination par explosion d’une boîte à gants contenant de l’américium 241 selon le même scénario que l’accident de Fontenayaux-Roses. Il a conduit à un traitement très lourd, réalisé par le docteur Bryce Breitenstein. Au total le contaminé a reçu durant plus de 50 mois et de manière intermittente, 583 g de Ca-DPTA et principalement ZnDTPA. L’efficacité et l’innocuité du traitement par le DTPA Ca et Zn en alternance furent ainsi clairement démontrées. Le sel zincique est efficace et sans effets indésirables. Les études faites sur un très grand nombre de cas humain sont rares. Afin d’obtenir l’autorisation de mise sur le marché en France, Louise Grappin, 237

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

à la tête d’une équipe médicale, a répertorié toutes les injections (1 158) de DTPA faites dans les installations nucléaires françaises de 1970 à 2003. Cette étude implique 469 personnes impliquées dans 548 événements de contamination interne. 332 personnes ont reçu une seule injection (83 % des cas), 68 personnes ont reçu de 2 à 4 injections, 6 personnes seulement ont reçu 10 injections et plus : 10 injections pour 2 personnes, les quatre autres ayant reçu respectivement 34, 42, 82 et 245 injections (pendant 4 ans). Cette étude montre une très grande tolérance au Ca-DTPA. Elle préconise une posologie inférieure, 0,5 g par injection, à la posologie habituelle de 1 g préconisée par Alexander Catsch. Elle ne reprend pas les recommandations américaines concernant l’emploi du Zn-DTPA. Une autre étude, plus ancienne (1977) et limitée à 32 cas traités par le DTPA, montre bien les domaines d’efficacité du DTPA et souleva un problème résolu plus tard, l’inefficacité relative du Ca-DTPA en cas de contamination par le complexe Pu-TBP, à la base du traitement PUREX. Depuis, nous savons que l’inefficacité relative du DTPA en cas de contamination par le complexe Pu-TBP peut être compensée par une injection 2 à 3 fois plus importante de Ca-DTPA. ■ Le lavage pulmonaire Les méthodes de décontamination par voie médicamenteuse ne sont pas efficaces lorsque le plutonium est inhalé sous forme insoluble PuO2 ou formes polymériques hydroxylées. Les macrophages alvéolaires du poumon phagocytent très rapidement – en moins de 24 heures – toutes les particules exogènes déposées dans le poumon et les éliminent par remontée mucociliaire vers le tractus pharyngé. L’objectif du lavage pulmonaire est d’enlever ces macrophages et d’accélérer de manière significative le processus d’épuration naturelle. Le lavage pulmonaire a été alors proposé fin des années 1960 en France et aux États-Unis pour traiter les contaminés par des formes insolubles de plutonium. Les études ont été faites respectivement sur le singe et sur le chien dans les deux pays. Elle fut utilisée avec succès aux États-Unis, une seule fois chez l’homme, pour décontaminer un travailleur ayant inhalé de l’oxyde de plutonium 239. Le lavage pulmonaire était auparavant utilisé pour traiter certaines pathologies respiratoires, principalement la protéinase alvéolaire. S’il a été proposé à la fin des années 1960 pour le plutonium, le lavage pulmonaire n’est pas vraiment une nouvelle technique. Déjà, en 1929 Garcia Vicente 238

Le traitement des personnes contaminées

décrivait cette méthodologie dans le numéro 78 de La presse médicale. Mais c’est le docteur Josep Ramirez qui le premier, en 1966, proposa son usage pour traiter la totalité du poumon de patients atteints de protéinose alvéolaire.

Figure 14.7. Insertion du tube de Carlen dans le poumon (à gauche)

et contrôle de son positionnement par radiographie.

La technique consiste à tout d’abord isoler les deux poumons à l’aide d’une sonde dite de Carlen (figure 14.7). Le tube de Carlen est un tube endobronchique flexible composé de deux tuyaux, qui permet l’isolement d’un poumon par gonflement de petits ballonnets. On introduit alors un liquide de lavage, une solution saline isotonique à 37 °C, dans un des deux poumons pendant que l’autre partie du poumon est placée sous assistance respiratoire. Une fois un côté lavé, on inverse l’opération. On procède pour chaque séance de lavage à plusieurs irrigations successives, leur nombre ne dépassant pas une dizaine. L’opération est faite sous anesthésie générale. Des quantités importantes de plutonium peuvent être enlevées par des lavages multiples de poumon (figure 14.8). On recommande d’espacer les séances de lavage de 3 à 4 jours au minimum. Toutefois, après une séance de 5 lavages, la quantité retirée plafonne aussi bien chez le chien que chez le singe à environ 50 % de la quantité de plutonium inhalé. Le lavage pulmonaire ne doit pas être fait précocement car il faut laisser aux particules déposées dans l’arbre trachéobronchique le temps de s’éliminer spontanément (en général en 48 heures). Un lavage précoce pousserait vers le poumon profond des particules en voie d’élimination. Ceci permet aux équipes médicales de préparer l’intervention dans les meilleures conditions ; un délai de 3 à 5 jours est préconisé, sans perte d’efficacité. On profite de ce délai pour faire les mesures complémentaires et vérifier que le contaminé supportera sans risque l’anesthésie. 239

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Pourcentage retiré de la charge pulmonaire initiale

%

Chien

Babouin

50 40 30 20 Céramique de 144 Ce 238 Pu 239 Pu

10 0

1

2

3

4

5

239 Pu02

1

2

3

4

5

Lavage N

Figure 14.8. Efficacité du lavage pulmonaire chez le chien

et chez le singe babouin.

Le lavage pulmonaire et les traitements par le DTPA par voie intraveineuse peuvent être pratiqués simultanément. À l’inverse, le DTPA n’est pas recommandé dans la solution de lavage. Le lavage pulmonaire est justifié quand la quantité inhalée est d’environ une centaine de fois la valeur limite réglementaire au niveau pulmonaire, soit de l’ordre de 50 à 100 kBq. Toutefois l’âge et l’état de santé de l’individu peuvent influencer la décision médicale. Le risque du lavage pulmonaire est celui de l’anesthésie. Le lavage pulmonaire lui-même comme traitement pour la protéinose alvéolaire et quelques autres maladies pulmonaires chroniques a été évalué sans risque chez les patients, y compris les enfants, dont la fonction respiratoire était pourtant compromise. Pour des travailleurs contaminés, dont l’état de santé est a priori bon, le lavage pulmonaire peut sans réserve être préconisé. Aucun dommage n’a été détecté chez plusieurs centaines de chiens et de singes sur lesquels on a étudié la technique de lavage et ses conséquences. Son utilisation est aujourd’hui jugée anecdotique tant le risque d’une inhalation massive de plutonium est considéré comme très peu probable. Si toutefois des circonstances très exceptionnelles l’imposaient, la technique existe. Elle a été mise en œuvre une fois aux États-Unis ce qui permit de valider la méthode en milieu hospitalier. Notre laboratoire a été appelé dans le passé pour conseiller des équipes médicales suite à une intoxication massive d’un composé toxique non radioactif. Rappelons également que le 240

Le traitement des personnes contaminées

pilote de Formule 1, Nikki Lauda, après l’incendie de sa Ferrari le 1er août 1976 sur le circuit allemand du Nürburgring, serait probablement mort par asphyxie si les médecins de la clinique de Ludwigshafen qui l’ont pris en charge n’avaient pas procédé dans l’urgence à un lavage pulmonaire pour le débarrasser des suies qui tapissaient ses poumons. Parallèlement au lavage pulmonaire, d’autres techniques médicamenteuses ont été étudiées pour éliminer les particules insolubles de plutonium déposées dans le poumon. Des agents bronchodilatateurs, mucolytiques, expectorants etc., ont été essayés ; tous ont été improductifs et le lavage pulmonaire reste la seule technique fiable pour ce genre d’intoxication pouvant conduire à des effets précoces. ■ La décontamination du plutonium

est-elle efficace en terme de risque ? En médecine du travail, on juge l’efficacité d’un chélateur par l’augmentation de l’élimination du métal, ici le plutonium, essentiellement par voie urinaire pour le complexe Pu-DTPA, diminuant ainsi l’irradiation de l’organisme. Compte tenu du principe de base de la protection radiologique, la relation linéaire sans seuil, toute diminution de l’irradiation apportera un bénéfice en terme de probabilité d’apparition d’un cancer. Ainsi, forcer l’élimination du plutonium par un moyen (chélateur) ou par un autre (lavage pulmonaire) diminuera ce risque pour le contaminé. Pour illustrer le bénéfice d’un traitement par le DTPA, on peut se reporter à titre d’exemple à deux études, la première concerne un traitement par le DTPA après inhalation de citrate de plutonium par des rats, la seconde concerne l’incidence tumorale au niveau osseux après injection de plutonium soluble chez des souris. Dans la première expérience, le traitement a augmenté nettement la survie des rats (470 jours au lieu de 184), réduit les scléroses pulmonaires (10 % au lieu de 62 %) et très nettement les aplasies médullaires (2 % au lieu de 21 %). Dans la seconde, l’incidence de tumeurs osseuses est diminuée et leur apparition est nettement retardée. Cet effet est d’autant plus marqué que le traitement est plus précoce. Dans les deux cas, l’efficacité du traitement est avérée, mais à la question : «existe-t-il une proportionnalité directe entre la diminution de l’irradiation et le risque cancer induit par le plutonium après traitement par le DTPA », la réponse est multiple et il existe peu d’études pour vérifier cette proportionnalité. 241

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

90 Pourcentage de souris avec des tumeurs osseuses

80 70 60 50

Début du traitement à 3 jours

Aucun traitement

40 30

Début du traitement à 1 heure

20 10 0 100

200

300

400

500

600

700

800

Figure 14.9. Taux de tumeurs osseuses cumulés après injection de plutonium

soluble chez la souris, avec ou sans traitement par le DTPA.

Une expérience américaine chez la souris contaminée par du citrate de plutonium montre que chez les animaux traités par le DTPA, le nombre de cancers osseux est abaissé et que leur apparition est plus tardive. On observe donc un bénéfice supplémentaire pour les animaux traités, au seul calcul de dose. À dose finale d’irradiation identique, on observe une diminution supplémentaire d’environ 30 % des cancers observés chez les animaux traités. L’hypothèse avancée pour expliquer ce bénéfice supplémentaire est le déplacement du plutonium vers des zones plus éloignées des cellules à risques. Auparavant, un résultat inverse, un bénéfice moindre que celui attendu, a été décrit dans une étude américaine plus ancienne qui montrait que, pour une décroissance de 25 % de la charge en plutonium, l’apparition de cancers de l’os ne diminuait que de 10 %. Une autre étude décrivait un phénomène similaire ; une baisse de 39 à 75 % de la charge en plutonium ne diminuait que de 9 à 27 % les ostéosarcomes. La réduction de l’incidence d’ostéosarcomes est donc moindre que la réduction de la charge en plutonium. Plus inquiétant encore sont les résultats d’une autre étude rapportant après traitement par le DTPA une augmentation des cancers des tissus mous. Il est difficile d’expliquer ces observations assez contradictoires. Il est possible que, compte tenu des niveaux de contamination utilisés pour ces expériences chez l’animal, les fortes doses d’irradiation (sans traitement) pourraient tuer les cellules à risques et par conséquent diminuer l’incidence tumorale. En diminuant la dose d’irradiation, on limiterait la mort cellulaire et l’on favoriserait les transformations mutagènes, sources des cancers. On observe également une modification de localisation lors du remodelage osseux qui serait très favorable au niveau de l’incidence 242

Le traitement des personnes contaminées

tumorale. De nouvelles expériences sont nécessaires pour mieux comprendre ces phénomènes. Si les résultats après traitement par le DTPA, bien que positifs, ne sont pas sans ambiguïté pour le plutonium, il n’en est pas de même pour le traitement par lavage pulmonaire des contaminations par inhalation d’oxyde de plutonium insoluble. Au niveau du bénéfice pour l’animal contaminé, on a eu la surprise d’observer qu’il n’y avait pas de linéarité entre la dose d’irradiation évitée, liée à la quantité de plutonium extraite, et la survie de l’animal. Cette survie est toujours très largement supérieure à celle calculée à partir des estimations dosimétriques. On l’attribue en premier lieu à une reconcentration des particules d’oxyde de plutonium en agrégats qui induit rapidement une réaction tissulaire et une encapsulation de ces particules par du collagène. Ces agrégats encapsulés sont, dès lors, isolés des cellules à risque, l’incidence tumorale en sera du même coup considérablement diminuée. De plus, le lavage pulmonaire favorisant une concentration des particules inhalées, l’hétérogénéité de distribution diminue le risque tumoral (voir chapitre 12). Finalement les études d’incidence tumorale après décontamination du plutonium posent un tout autre problème, celui de la signification de la dose pour évaluer le risque à moyen ou long terme après une contamination par des émetteurs alpha, ou peut-être plus généralement lors de contamination interne. En effet, il n’y a pas proportionnalité entre la dose évitée et la survie après lavage pulmonaire, la survie étant très largement supérieure au bénéfice escompté par la seule diminution de la dose absorbée. Il n’y a pas non plus de proportionnalité directe entre la dose évitée par des injections de DTPA et l’incidence tumorale. La dose est-elle le seul moyen d’estimer le risque lors de contamination interne par le plutonium ? Cette question ne se pose-t-elle que pour le plutonium ? Il est évident que de nouvelles études radiotoxicologiques sont nécessaires pour expliquer ce point. En conclusion, le bénéfice des traitements thérapeutiques est réel, même s’il est parfois moindre que celui attendu d’après les prévisions fondées sur les estimations dosimétriques. Un traitement, soit par le DTPA pour les formes solubles, soit par lavage pulmonaire pour les formes insolubles, diminue toujours le risque d’une pathologie précoce ou différée après contamination par le plutonium.

243

7KLVSDJHLQWHQWLRQDOO\OHIWEODQN

15 Plutonium et terrorisme

Depuis de nombreuses années, l’opprobre qui entoure le plutonium en fait un élément tout désigné lorsqu’on parle de terrorisme. Et pourtant, les assassins d’Alexandre Litvinenko n’ont pas choisi le plutonium mais le polonium. Posons-nous la question de savoir pourquoi, et nous aurons la réponse à la difficulté d’utiliser le plutonium pour provoquer des morts immédiates. Toutefois pour affoler une société, nul besoin de se procurer du plutonium. Aujourd’hui, le seul fait de prononcer son nom dans des menaces médiatisées peut conduire à une panique totalement irréfléchie. ■ Un scénario meurtrier efficace,

l’affaire Litvinenko Alexandre Litvinenko est décédé le 23 novembre 2006 dans un hôpital de Londres suite à une contamination par une dose de 210Po, probablement intervenue trois semaines auparavant, le 1er novembre 2006. Transféré à l’University College Hospital le 17 novembre, il souffrait de vomissements répétés, de troubles du rythme cardiaque, de troubles rénaux, d’une chute spectaculaire des cheveux en une semaine et d’une chute du nombre de ses globules blancs tout aussi spectaculaire. Bref un tableau clinique dramatique qui ne pouvait conduire qu’à la mort. Aussi cynique que cela puisse paraître, les assassins avaient fait le bon choix. 245

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

Le polonium fut découvert en 1898 par Marie Curie, qui lui donna ce nom en souvenir de sa Pologne natale. L’isotope 210 est un émetteur alpha de 5,3 MeV, de période courte, 138 jours, d’activité massique élevée : 1,66.1014 Bq/g. Il en faut très peu pour délivrer une forte énergie, et nous avons vu dans le chapitre 9 que cette propriété en fait un excellent candidat pour les générateurs thermoélectriques isotopiques. C’est donc également un excellent poison. Le polonium 210 est un radionucléide ubiquitaire ; on le trouve à de très faibles concentrations dans l’environnement, l’alimentation l’eau de boisson et l’air. Son origine est la famille de l’uranium 238 (voir figure 1.2). On le trouve dans la nature à la concentration de 5 mBq/m3 dans l’air, 1 mBq/L dans les eaux de pluie, 1 à 5 Bq/m3 dans les eaux marines, 10 à 200 Bq/kg dans le sols secs, jusqu’à 15 000 à 22 000 Bq/kg dans les résidus des mines d’uranium et de 0,1 à 160 Bq/kg de végétaux secs. On le mesure dans les urines des populations à un niveau de 5 à 15 mBq par jour, les valeurs des fumeurs étant toujours deux fois celles des nonfumeurs. Un moment, on a même envisagé son rôle dans la cancérogenèse pulmonaire liée au tabac. Pour des utilisations industrielles, on utilise le schéma de production naturelle en bombardant l’isotope 209Bi par des neutrons, ce qui conduit au 210Bi qui se désintègre par émission bêta avec une période de 5 jours en 210Po. Ingéré, 50 % du polonium traverse la barrière intestinale pour se retrouver dans le sang et se distribuer pour environ 30 % dans le foie, 10 % dans le rein, 5 % dans la rate, 10 % dans la moelle osseuse et 45 % dans les autres tissus. C’est donc un isotope facilement transférable. Le premier paramètre d’un « bon poison » radioactif est la nature de son émission. Pour une contamination interne, les particules alpha délivrent toute leur énergie sur une distance d’environ 40 à 50 μm ; il y a donc localement une atteinte sévère. Le second paramètre qui permettra de hiérarchiser la toxicité d’un radionucléide est sa période radioactive. En effet à masse égale, plus la période radioactive sera courte, plus la radioactivité par unité de masse sera grande. Ainsi 1 μg de 210Po émet chaque seconde autant de particules alpha que 4,5 mg de 226Ra, 262 mg de 238Pu, 72 g de 239Pu, 3,18 kg de 237Np, et 446 kg de 238U. On voit de suite que s’il a été facile de mettre une dose mortelle de 210Po dans la boisson d’Alexandre Livtinenko, il devient difficile d’ajouter 262 mg de 238Pu et encore plus difficile 72 g de 239Pu dans un verre ou dans une tasse. À l’activité spécifique du radionucléide, il faut ajouter le coefficient de transfert intestinal. Le pourcentage de radionucléide transféré au niveau intestinal vers le sang est de 50 % pour 210Po, 20 % pour 226 Ra tout 246

Plutonium et terrorisme

comme 238U, mais seulement de 0,01 % pour le plutonium et le neptunium. Il faudrait donc, non pas une quantité de 262 mg de 238Pu ou 72 g de 239Pu calculée par simple comparaison des activités massiques mais 500 fois plus soit 131 g de 238Pu ou 36 kg de 239Pu. C’est impossible. Le plutonium est donc un très mauvais candidat pour un tel acte meurtrier. ■ Un scénario terroriste : contaminer

l’alimentation en eau d’une ville, Paris par exemple Il m’a été demandé, il y a plus de 20 ans, de réfléchir à ce scénario. La réponse est claire « c’est impossible ». Pourquoi ? Supposons que nous soyons en possession d’une quantité importante de plutonium, il faudra la transporter dans des conditions évitant l’accident de criticité qui tuerait les auteurs de cet acte terroriste. Pour contaminer l’eau des Parisiens, il suffirait de déverser ce plutonium dans les stations d’alimentation en eau de la ville de Paris. Premier cas, le plutonium est sous forme d’oxyde : il ne passe pas la barrière des filtres. Et s’il était déversé en aval des filtres, il se déposerait rapidement dans les tuyaux. Enfin, imaginons le pire si quelques particules atteignent le robinet, l’ingérer serait sans grande conséquence car l’oxyde de plutonium ne passe pas la barrière intestinale, 1 atome pour 100 000 dans le pire des cas. Le scénario oxyde est donc à éliminer. Prenons une autre forme physico-chimique du plutonium, encore plus difficile à se procurer, le nitrate de plutonium qui est soluble. Heureusement, le plutonium n’est pas stable au pH neutre de l’eau de boisson, il lui faut des pH très acides pour rester en solution à ces concentrations. N’oublions pas que si l’intention est de tuer rapidement, il faut des concentrations importantes qui coloreront l’eau ; le consommateur et la compagnie des eaux deviendraient méfiants. Le plutonium au pH de l’eau délivrée au robinet précipite et se fixera sur les tuyaux ou sera tout simplement retenu sur les filtres à sable qui filtrent l’eau de boisson. Ce scénario est également à éliminer. Les terroristes peuvent penser trouver la parade pour maintenir le plutonium en solution et passer ainsi la barrière de filtration. Il suffit de se rappeler (voir chapitre 14) qu’il existe une molécule idéale, le sel de sodium de l’acide diéthylène-pentaacétique (Na-DTPA) qui complexe le plutonium et le maintient soluble au pH de l’eau de boisson. Rappelons 247

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toutefois que, pour atteindre des doses mortelles, il faudra que la solution de Pu soit de nouveau suffisamment concentrée et encore colorée. Le consommateur ne pensera toujours pas au plutonium, mais restera méfiant. L’objectif criminel ne sera pourtant pas atteint car cette molécule est utilisée pour éliminer le plutonium entré dans l’organisme (voir chapitre précédent). Le plutonium entrera certes, mais sera entièrement éliminé par voie urinaire dans les 24 à 48 heures, la dose délivrée sera donc très faible et totalement inefficace pour tuer rapidement. Notons enfin que le Na-DTPA n’est pas produit à grande échelle et qu’en France, il faut se le procurer auprès de la pharmacie centrale des armées, ce n’est donc pas encore un scénario plausible. Reste, enfin, une autre forme soluble, plus accessible, le complexe que forme le plutonium avec les ions citrates présents dans le jus de citron. Le plutonium complexé passera plus que l’oxyde de plutonium à travers la barrière intestinale, de 1 à 5 atomes de plutonium complexé sur 10 000. Mais si l’on peut imaginer que cette forme chimique a pu être utilisée pour le polonium pour tuer Alexandre Litvinenko, les comparaisons faites ci-dessus montrent, une fois de plus, qu’il faudrait une quantité incroyable de citrate de plutonium pour réaliser cet acte terroriste. Le plutonium est donc un très mauvais candidat pour un acte terroriste avec la volonté de tuer rapidement via l’alimentation en eau d’une ville. ■ Le scénario de l’inhalation Si le scénario de l’ingestion est totalement exclu, le scénario de l’inhalation d’oxyde de plutonium par le plus grand nombre est potentiellement envisageable. Actuellement, un scénario se développe dans l’inconscient des populations ; la « bombe sale ». Une bombe sale contiendrait des radionucléides qui, en se dispersant, contamineraient les personnes exposées par inhalation. Alors imaginons que l’on produise une bombe sale avec du plutonium. Pire encore imaginons que cela se passe dans un univers clos, le métro. Le scénario de référence peut être celui du 20 mars 1995 dans le métro de Tokyo où cinq attaques coordonnées répandirent du sarin sur plusieurs lignes. Contrairement à ce gaz mortel, le plutonium s’il est inhalé, ne conduira pas à une mort immédiate mais à une augmentation du risque de cancer dans un laps de temps de plusieurs dizaines d’années. De plus, notre système respiratoire est efficace et il est difficile d’inhaler une quantité 248

Plutonium et terrorisme

importante de plutonium si l’on ne reste pas en permanence dans les fumées d’un aérosol le contenant. Tous les incidents que l’on a connus dans l’industrie nucléaire conduisent à la même conclusion ; il est difficile de respirer de grosses quantités de poussières en une seule fois. Sans remise en suspension permanente, l’oxyde de plutonium sédimente très vite en raison de sa densité importante et se retrouve au sol. Néanmoins, la difficulté sera immense pour les autorités car il faudra alors expliquer à la population que le risque encouru sera très faible, voire nul selon les résultats des études expérimentales. À partir d’études réalisées en France et aux États-Unis, nous avons vu dans le chapitre 12 qu’il a été possible de calculer la dose létale d’oxyde de plutonium 239 par inhalation. La DL 30 jours, était atteinte en 30 jours avec environ 10 mg de plutonium et la DL 365 jours avec 0,37 mg. Jamais de telles quantités n’ont pu être inhalées par l’homme en situations accidentelles dans l’industrie du plutonium et du nucléaire en général. Ces valeurs résultent d’expériences où les animaux, singes ou chiens, respiraient l’aérosol de plutonium par des systèmes de respiration forcée, nébuliseurs et autres dispositifs. C’est totalement inimaginable dans le monde du travail, encore moins lors d’un acte terroriste. De plus nous avons décrit dans le chapitre précédent la technique du lavage pulmonaire qui pourrait être utilisée par les médecins urgentistes pour les rares cas de très forte contamination. La technique du lavage pulmonaire permet au contaminé sévère de regagner une espérance de vie normale, similaire à celle des personnes non contaminées. La dispersion atmosphérique d’oxyde de plutonium est donc un mauvais scénario pour un acte terroriste, si l’on ne parle que d’effets sanitaires. Par contre, compte tenu des peurs que suscite le plutonium auprès du public, l’aspect psychologique serait incontestablement un problème considérable, de loin le plus difficile à résoudre par les autorités. S’ajoute pour le plutonium, s’il est d’origine militaire, la difficulté à le détecter, à l’inverse du 137Cs qui émet un rayonnement gamma de forte énergie. L’expérience de Tokyo a montré, malheureusement, qu’il existe d’autres produits pour tuer massivement et rapidement. C’est ce scénario au gaz sarin que les équipes des sapeurs-pompiers redoutent le plus. De nombreuses études ont comparé les différents risques liés à la vie courante, mais aussi ceux qui sont issus de composés chimiques ; le plutonium n’est pas au premier rang. Enfin rappelons que la toxine botulique est mortelle à des doses du microgramme, tout comme le 210Po, produisant comme lui des effets immédiats. Restent les effets différés : les cancers pulmonaires liés à l’inhalation d’oxyde de plutonium. Il faut se rappeler que la relation dose effet pour les 249

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cancers pulmonaires après inhalation de plutonium n’est pas une relation linéaire. Les expériences faites sur l’animal montrent un effet de seuil pour une dose aux environs de 1 Gy délivrée au poumon (voir chapitre 12). Cette dose ne serait pas atteinte pour des quantités inhalées inférieures à 100 000 Bq, le risque serait faible et seulement envisageable pour les personnes très proches de l’explosion. Par précaution, il serait recommandé aux personnes exposées de cesser de fumer puisque le tabac multiplie le risque cancer du plutonium ; ceci paradoxalement conduirait à une baisse des cancers du poumon. ■ La gestion et le coût économique S’il est difficile d’envisager qu’une dispersion de plutonium entraîne un nombre important de décès, il n’en demeure pas moins qu’une telle dispersion pourrait contaminer en milieu urbain une zone importante. Les autorités auraient dès lors à gérer une situation post-accidentelle que nous avons déjà connue lors de dispersion massive de radionucléides. L’accident de Goiânia au Brésil en septembre 1987 est un exemple de référence d’une telle dispersion, le radionucléide, le 137Cs, provenait d’une source médicale abandonnée. L’accident de Tchernobyl ne peut être considéré comme une référence à un acte terroriste car c’est une grande partie du contenu d’un réacteur qui a été dispersé. La cartographie d’une contamination par du plutonium 239 serait assez difficile à évaluer car elle dépend de nombreux facteurs difficilement prévisibles, la quantité dispersée, le vent et sa direction sans compter les difficultés de mesure. Dans le métro, il est facile d’imaginer que les courants d’air parfois violents dans les couloirs des stations disperseraient largement le plutonium. À Goiânia, 67 km2 de la ville ont été contrôlés. L’épandage d’une peinture pelable pourrait fixer facilement le plutonium et ainsi arrêter les particules alpha émises puisqu’une cinquantaine de micromètres d’épaisseur de peinture suffiraient. C’est une technique utilisée dans les contaminations de laboratoires et usines. Elle est envisageable dans une station de métro mais difficile à réaliser sur de très grandes surfaces urbaines. Le lavage à grande eau, qui a montré son efficacité après l’accident de Tchernobyl, permettrait d’éviter toute dispersion supplémentaire. Les autorités devraient alors expliquer que la collecte des eaux usées ne serait pas une nécessité compte tenu du retour d’expérience sur les effluents radioactifs. 250

Plutonium et terrorisme

La contamination fixée, il restera toutefois à organiser le contrôle des populations touchées. Mises à part les victimes très proches du point de dispersion, la détection du plutonium sera difficile car les quantités seront faibles. Et malgré l’absence réelle de risque, on peut facilement imaginer que les populations chercheront à connaître le niveau de leur contamination, le tout dans une probable panique. Il est donc nécessaire de se préparer pour gérer de tels actes. La formation des équipes d’intervention, sapeurs-pompiers, militaires, police et médecins urgentistes est déjà organisée par les autorités de sûreté. En France, un programme d’action dans le domaine de la lutte contre le terrorisme nucléaire chimique ou bactériologique a été élaboré sous l’égide du secrétariat général de la défense nationale, avec la participation de l’ensemble des ministères concernés. Les actions programmées sont portées à la connaissance du public, le lecteur curieux pourra se rapporter à un excellent livre rédigé en 2004 par des médecins et pharmaciens des armées et des sapeurs-pompiers, Les risques NRBC, savoir pour agir, aux éditions Xavier Montauban à Paris. Dans un guide rédigé conjointement par les États-Unis et la Commission européenne, il était dit clairement qu’un traitement de décontamination chez un grand nombre de personnes n’était jamais à envisager, compte tenu du niveau risque du risque radiologique. On voit ici que l’action la plus efficace au niveau des populations reste l’information des risques réels liés à l’incorporation de plutonium. Reste enfin l’épineux problème de la décontamination, car il est inenvisageable de ne pas procéder au nettoyage. Si l’on s’en tient aux normes actuelles, la décontamination des sites conduirait à la production d’une quantité considérable de fûts qu’il faudra entreposer, probablement dans un site dédié. Elle aura un coût. À Goiânia, il fallut évacuer 3 500 m3 de déchets. Finalement, ce n’est pas un scénario terroriste classique conduisant à un nombre de morts importants, mais un scénario pouvant être classé comme catastrophe économique, car il aurait un coût direct important sur l’activité économique et sociale, sans compter les conséquences psychologiques. La vigilance doit donc demeurer au niveau du contrôle du plutonium, le chapitre suivant montrera que tout est fait pour le garder sous très haute surveillance.

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16 Le plutonium sous haute surveillance

Le plutonium n’est pas l’outil le plus performant pour un acte terroriste ; il n’en demeure pas moins que, comme toutes les matières permettant la fabrication des armes nucléaires, il doit être surveillé de manière particulière pour éviter qu’il soit perdu, volé ou dispersé, qu’il y ait ou non intention de nuire. L’organisation des contrôles a d’abord été de la responsabilité des États puis a été complétée très rapidement au niveau international autour de l’Agence internationale de l’énergie atomique (AIEA) et, pour l’Europe, de la Commission européenne, à travers le traité Euratom. L’objectif est de savoir à tout moment où se trouve le plutonium, dans quel état il est entreposé et à quoi on le destine. Mais il faut en plus vérifier également à tout moment que sa protection physique est assurée. Bien qu’il existât dès les années 1970 des instructions ministérielles précises pour le contrôle du plutonium, la première loi ayant trait à l’énergie nucléaire fût adoptée le 25 juillet 1980. La loi définit les conditions d’autorisation de détention, les conditions de contrôle par l’État, ainsi que les sanctions encourues par les contrevenants. Le contrôle national intervient en amont et indépendamment des contrôles internationaux. Les contrôles Euratom vérifient le respect de l’usage déclaré du plutonium, ceux de l’AIEA s’assurent du respect du traité de non-prolifération. Dans le cadre de ces accords internationaux, les contrôles nationaux s’assurent de la bonne protection physique qui est de l’entière responsabilité des États. 253

P LU TO N I U M , M Y T H E S E T R É A L I T É S

■ L’organisation française En France, le haut fonctionnaire de défense et de sécurité (HFDS) du ministère de l’Industrie est responsable de la mise en œuvre de la loi de 1981. Ses activités sont décrites sur le site internet www.hfd.minefi.gouv.fr. Il s’appuie pour exercer ses missions en matière nucléaire sur la Direction de l’expertise nucléaire de défense de l’Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire (IRSN) ainsi que sur la direction centrale de la sécurité du Commissariat à l’énergie atomique (CEA). Toutes les personnes concernées sont habilitées au secret défense. Fin 2005, la publication du code de la défense a conduit à une importante refonte de la réglementation en matière nucléaire. Le HFDS est aussi responsable des critères d’attribution des habilitations au secret défense des personnes physiques et morales qui entourent le contrôle des matières nucléaires et du plutonium en particulier. Une intense activité visant à rénover les textes réglementaires issus de la loi du 25 juillet 1981 a eu lieu des années 2005 à 2007. Les attentats de septembre 2001 à New York, de mars 2004 à Madrid et juillet 2005 à Londres, étaient présents dans les esprits des rédacteurs. Plusieurs nouveaux textes réglementaires en ont découlé, modifiant les diverses dispositions du code de la défense notamment les parties L 1332 et L 1333. Ces textes sont consultables sur le site internet du HFDS. Avec le concours de l’IRSN, le HFDS suit le transport des matières nucléaires. Les mesures de sécurité qui entourent le transport des matières nucléaires ont encore été renforcées tant au niveau des transporteurs que de la gendarmerie nationale durant l’année 2006. ■ L’organisation européenne Euratom contrôle, au sein de l’Union européenne, que les matières nucléaires ne sont pas détournées des usages auxquels les utilisateurs ont déclaré les destiner. Le contrôle Euratom porte sur le plutonium à usage pacifique et ne s’applique pas à celui affecté par la France aux besoins de sa défense nationale. Les relations entre la France et Euratom se font sous l’égide du Comité technique Euratom administré par la Direction des relations internationales du CEA. Il existe en Europe une association de régulateurs européens en matière de sécurité nucléaire (European Nuclear Security Regulators Authorities – ENSRA) qui regroupe l’Allemagne, la Belgique, l’Espagne, la Finlande, la France, le Royaume-Uni, la Suède et 254

Le plutonium sous haute sur veillance

la Suisse. Elle a pour mission de renforcer l’échange d’informations et de développer les bonnes pratiques européennes dans le domaine de la protection des installations nucléaires contre les actions de malveillance. Parallèlement, il existe en Europe un réseau de coopération scientifique et technique dans le domaine du contrôle des matières nucléaires (ESARDA). Ce réseau a pour objectif de faciliter la coopération dans le domaine de la recherche et du développement. Ses activités comprennent celles de groupes de travail, l’organisation de réunions annuelles, de réunions thématiques et de séminaires spécifiques, ainsi que l’organisation de contacts avec les organisations internationales ayant des activités similaires. Ses travaux sont ouverts à des observateurs provenant de pays non membres de l’Union européenne tels que l’Australie, le Brésil, le Canada, le Japon, la Suisse, l’Ukraine et les États-Unis. Ses activités sont consultables sur le site internet http://www.jrc.cec.eu.int/esarda. ■ La protection et le contrôle Le classement des matières nucléaires, pour la protection, se fait en trois catégories. Pour le plutonium les seuils des différentes catégories sont les suivants : – catégorie III entre 3 g et 400 g ; – catégorie II entre 400 g et 2 kg ; – catégorie I au-delà de 2 kg. Le plutonium entrant dans la catégorie I doit être utilisé ou entreposé dans une zone hautement protégée : accès contrôlés et surveillance constante. L’exploitant doit démontrer qu’il respecte les objectifs de prévention et de détection de menaces externes ou internes visant à dérober du plutonium. Le lieu d’entreposage n’est connu que des personnes autorisées. On applique pour la conception de ces lieux le principe de défense en profondeur en plaçant entre le domaine public et le plutonium trois barrières successives délimitant, une zone à protection normale, une zone à protection renforcée et enfin une zone de détention (procédé ou entreposage). Pour la catégorie II, la zone doit être placée comme pour la catégorie I sous surveillance constante et accès contrôlé, pour la catégorie III, la zone d’accès est seulement contrôlée. En France, 120 inspections ont été réalisées en 2006, 68 portaient sur le respect de la comptabilité, et 52 sur la politique de protection physique. 255

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Ces contrôles sont faits de manière régulière ou inopinée. Ainsi la même année, deux visites inopinées ont eu lieu sur des sites CEA et trois sur des sites Areva. Vol et détournement Le détournement est le fait d’un exploitant chargé de la garde du plutonium. Pour l’éviter, on instaure des mesures d’isolement et de surveillance et l’on cherche à le détecter a posteriori par des bilans matières, réguliers ou inopinés. Le vol est le fait de personnes extérieures à l’organisme qui a la responsabilité de la garde.

■ Les transports Le plutonium est transporté sous différentes formes entre les installations nucléaires. Par exemple l’oxyde de plutonium produit lors du retraitement du combustible usé est transporté sous forme d’oxyde PuO2 vers les usines de fabrication du combustible mixte (MOX). Le plutonium du combustible MOX repart de l’usine MELOX implantée à Marcoule vers les centrales nucléaires utilisant ce combustible. Le plutonium est soumis à la réglementation des transports des marchandises dangereuses et plus particulièrement aux réglementations internationales de l’AIEA. Les premières ont été édictées en 1961, une première révision a eu lieu en 1985 et l’AIEA a publié de nouvelles règles en 2005, puis des « conseils », pour le transport des matières radioactives en 2008. Dans le même temps, l’AIEA a publié en 2007 un document sur les programmes de protection radiologique concernant ces transports (Safety Guide n° TS-G-1.3) mis à jour en janvier 2009 (Safety Guide n° TS-G-1.4). Ces règles envisagent plusieurs types de situations allant de la routine à l’accident et plusieurs types de colis dont les performances seront adaptées au danger radioactif. Tous ces documents sont consultables sur le site internet de l’AIEA. Pour les matériaux fissiles, tel le plutonium, les colis doivent être conçus pour empêcher tout risque de criticité. L’emballage, la signalisation et le transport doivent se conformer à une réglementation parfaitement définie. De plus, pendant ce transport, le plutonium est soumis aux règles applicables à la protection physique et au contrôle des matières nucléaires. Sur le territoire national et en Europe continentale, les seuls modes de transport utilisés sont le transport par la 256

Le plutonium sous haute sur veillance

voie routière. Pour les transports réalisés entre la France et le Japon, des études ont été faites pour comparer la voie aérienne et la voie maritime ; malgré certains inconvénients, la voie maritime a été privilégiée. Plusieurs types d’emballage sont utilisés pour le plutonium, tous ont été conçus pour être sûrs, facile à acheminer et à protéger. Le premier emballage peut transporter environ 15 kg de PuO2 produit à La Hague. Le plutonium est dans un conteneur garantissant son confinement, il est placé dans un second emballage capable d’assurer le confinement de la poudre. Ces emballages sont transportés par dix dans un caisson de transport conçu pour assurer la protection physique requise (figure 16.1). Il existe également des emballages pour transporter les rebuts de fabrication, les assemblages de combustibles MOX et les déchets faiblement contaminés par du plutonium. Les règles internationales établies pour la conception des colis limitent le risque d’irradiation externe au contact du colis en fixant des limites de débits de dose à la surface externe des colis, les températures régnant sur la surface des colis liés à la dissipation de la chaleur produite et les risques de criticité. De plus, ces colis doivent résister à des épreuves de chute sur une surface bétonnée ou sur un pieu vertical, et résister à des épreuves de feu et d’immersion.

Figure 16.1. Caisson de transport de 10 colis d’oxyde de plutonium

(© Areva).

Les sociétés et les véhicules utilisés sont agréés par les autorités compétentes. Environ 200 transports de matières contenant du plutonium sont effectués annuellement. Ils sont tous sous contrôle permanent, en temps réel, de l’échelon opérationnel des transports de l’IRSN. Une escorte 257

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militaire accompagne ces transports ; leur itinéraire, tenu secret, est agréé au moins trois jours avant afin d’informer les autorités de police, de défense, de la sécurité civile, les circonscriptions de gendarmerie concernées, les haltes programmées, repas, repos nocturne, etc. Les transporteurs sont informés en permanence des conditions météorologiques, ces transports ont obligation de se réfugier sur un site protégé, gendarmerie, site militaire, centre spécialisé, en cas d’alerte météo pouvant détériorer les conditions de circulation. Une halte imprévue sur la voie publique, panne ou accident, enclenche automatiquement la mise en œuvre de procédures particulières, notamment le renforcement de l’escorte de la gendarmerie. Enfin, en plus de la formation spécifique obligatoire pour le transport de matières radioactives, les personnes participant aux transports de plutonium sont habilitées au secret défense. Aucun incident ou accident n’a à ce jour affecté les transports de plutonium. Une inspection est possible pendant les transports par des inspecteurs vérifiant que l’équipage du véhicule ne commet pas de faute ou d’erreur au regard de la réglementation. Elle s’applique sans dérogation uniquement lors d’un arrêt obligé du convoi. ■ Les aspects techniques du contrôle Les contrôles des matières nucléaires et du plutonium se font par des techniques classiques de détection de la radioactivité. On utilise le plus souvent des techniques non destructives qui ne nécessitent pas l’ouverture des conteneurs. Plusieurs points doivent être connus pour effectuer un contrôle des matières contenant du plutonium ; la forme physico-chimique, la composition isotopique et la masse. La composition isotopique est vérifiée par spectrométrie gamma, qui permet de mesurer la composition isotopique du plutonium. La mesure est effectuée soit dans la région 94-104 keV, la plus riche en émission X du plutonium et de l’américium, mais aussi dans la région 160-1 100 keV où se trouve les raies de 414 keV et 208 keV des isotopes 239Pu et 241Pu respectivement. Le détecteur est un cristal de germanium de haute pureté (GeHP). L’analyse est effectuée sur un temps court de 15 à 30 minutes. Compte tenu de la faible émission gamma de 242Pu, la technique ne mesure pas cet isotope. L’incertitude sur la composition isotopique ne dépasse pas 1 % pour le combustible à haut taux de combustion, elle peut atteindre 3 % sur le 238Pu pour 258

Le plutonium sous haute sur veillance

les combustibles à faible taux de combustion. Les mesures quantitatives par spectrométrie gamma reposent quant à elles sur la comparaison avec un échantillon de référence. Elles sont adaptées à la mesure du Pu dans les fûts de déchets pour des poids allant de quelques dizaines de milligrammes à plusieurs dizaines de grammes. La seconde méthode est la calorimétrie qui permet de mesurer la chaleur dégagée par la radioactivité du plutonium. Elle demande une prise d’échantillon et est longue car l’équilibre thermique doit être atteint. Ce n’est pas une méthode de routine, mais un outil de laboratoire. Pour être précise, il faut que soient connus les contenus en 238Pu et 241Am de l’échantillon. On combine donc la calorimétrie avec la spectrométrie gamma qui permet de connaître la composition isotopique. La mesure neutronique passive est également utilisée. Elle consiste à mesurer les neutrons émis naturellement par la matière et permet de mesurer des masses plus élevées de plutonium. Ces techniques utilisent, lorsque c’est possible des systèmes industriels, mais aussi, lorsque c’est nécessaire pour la finalité de contrôle, des méthodes spécifiques développées en France par l’IRSN. Enfin le contexte de l’inspection impose que les dispositifs utilisés soient transportables. Les contrôles se font souvent dans des locaux où le bruit de fond radioactif est plus ou moins élevé. C’est pourquoi, parmi les personnels du nucléaire, les inspecteurs reçoivent des doses relativement élevées. Des cas de contamination par le plutonium, lorsque l’ouverture du colis a été nécessaire, sont signalés dans la littérature dédiée à la radioprotection. Il faut sensibiliser les acteurs de la radioprotection qui encadrent ces inspecteurs. La solubilité des oxydes, très faible lorsque l’oxyde est frais, peut notablement augmenter lorsque l’oxyde stocké est âgé (voir chapitre 11). En conclusion, nous avons vu que le plutonium est en permanence placé sous très haute surveillance, en combinant des protections physiques passives et des inspections faites par un personnel hautement qualifié. C’est dans cet esprit que l’Union européenne, en liaison avec les États et l’AIEA, encourage les échanges méthodologiques et favorise la formation de corps d’inspecteurs de haut niveau dans les États s’ouvrant aux technologies nucléaires.

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■ La comptabilité au gramme près

est-elle possible ? Le 6 octobre 2009, le CEA a déclaré à l’Autorité de sûreté nucléaire un écart d’évaluation de la rétention de matières nucléaires constaté lors des opérations de démantèlement en cours de l’Atelier de technologie du plutonium (ATPu) du centre de Cadarache. Le 14 octobre, l’Autorité de sûreté nucléaire a classé cet incident au niveau 2 (Incident assorti d’une défaillance importante des dispositions de sûreté – sans aucune conséquence hors site) de l’échelle internationale de gravité des évènements nucléaires (échelle INES) qui en comporte 7 et a pris la décision d’arrêter les opérations de démantèlement en cours dans l’attente d’une estimation plus précise de la masse de plutonium jusqu’ici sous-estimée et qui pourrait atteindre 39 kg. Dans le même communiqué de presse, l’ASN rappelle que l’incident n’a eu aucune conséquence, mais que la sous-estimation a réduit les marges de sécurité prévues à la conception pour prévenir un accident de criticité. Tout d’abord, au commentaire fait par une association affirmant que ce plutonium aurait permis la fabrication de 6 bombes, il faut rappeler que le plutonium utilisé pour la fabrication du MOX est du plutonium provenant du traitement du combustible usé, contenant près de 40 % d’isotope 240Pu, et par la même de qualité « réacteur », donc « non-militaire ». L’atelier de technologie du plutonium du Cadarache a été l’atelier pilote français pour la fabrication du combustible MOX. Il a été mis en exploitation dans les années 1960 et son exploitation commerciale s’est terminée en 2003. 50 tonnes de plutonium ont été manipulées dans cet atelier comportant près de 450 boites à gants dont une quarantaine seulement est concernée par cet incident. La taille de ces boites, 3 à 4 mètres de coté, explique partiellement la situation. Que faut-il penser de cet incident ? Il faut reconnaître que lors de telles opérations industrielles, des poussières de plutonium se retrouvent au fond de ces immenses boîtes à gants et sont difficilement récupérables. La masse estimée, répartie dans une quarantaine de boîtes à gants, représente en volume une dizaine de litres, compte tenu de la densité, entre 3 et 4, de l’oxyde mixte. Il est dont parfaitement illusoire de penser qu’une comptabilité au gramme près est possible lors de telles opérations. 260

Le plutonium sous haute sur veillance

À l’intérieur d’une telle usine, la protection du plutonium vis-à-vis du risque de vol ne repose pas que sur la comptabilité du plutonium, en raison des incertitudes inhérentes à l’estimation de ces quantités mais sur deux autres piliers que sont le confinement des produits et les dispositifs de contrôle physique et de surveillance de l’installation et du site. Le Directeur de la sûreté des usines de l’IRSN a également rappelé « qu’il ne fallait pas confondre le contrôle des matières (sécurité) et la sureté ». Aucune quantité de plutonium n’a été perdue. Le plutonium est resté confiné. Il n’y a donc pas eu de risque sanitaire pour les travailleurs ni pour l’environnement. Au niveau de la criticité, l’IRSN dans son avis du 14 octobre, suite à la demande de l’ASN, rappelle « qu’en termes de sûreté, des marges avaient été prises, et qu’à aucun moment, il n’y a eu un risque de criticité ». Ces marges prenaient en compte, pour les opérations de démantèlement, les incertitudes concernant l’estimation des masses de matières fissiles en rétention. Cet incident ne fait que conforter la justification de ces marges de sûreté dans les évaluations du risque de criticité. À la suite de cet incident, tout le monde s’accorde pour que de tels écarts soient notifiés aux autorités de sûreté dès qu’ils sont constatés. De plus, l’IRSN recommande que cet incident soit étudié en détail au titre du retour d’expérience par les exploitants mettant, ou ayant mis en œuvre des poudres de matières fissiles. De telles situations se sont déjà présentées et elles se représentent à chaque opération de démantèlement. Une dépêche de l’Agence France-Presse datée de janvier 2003 relate un écart de 206 kg de plutonium, cette fois inférieur à la quantité initialement estimée. Cet écart a été modifié à l’AIEA. La transparence qui accompagne cette affaire ne peut être que bénéfique pour améliorer encore la sécurité et la sûreté.

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17 Plutonium et déchets

La politique de la France en matière de gestion du combustible usé issu du parc électronucléaire actuel est le retraitement. Par conséquent les déchets ultimes de haute activité (HA) considérés par la loi pour aller en stockage géologique sont les déchets à vie longue issus du retraitement des assemblages UOX et MOX par le procédé PUREX mis en œuvre à La Hague. Même si le plutonium est totalement recyclé dans les réacteurs du futur, il en restera toujours une fraction considérée comme déchet nucléaire. Le combustible usé doit, à terme, être retraité. Son entreposage est donc nécessaire. Le retraitement des assemblages de MOX usé pour en extraire le plutonium des RNR de génération IV pourrait être différé jusqu’à leur lancement, c’est-à-dire dans environ une trentaine d’années. ■ Le cadre législatif en France La France dans ce domaine a bénéficié d’une situation unique dans le monde puisque le Parlement a voté deux lois encadrant les recherches sur les déchets qualifiés de haute activité à vie longue. La première datant du 30 décembre 1991 prévoyait 15 ans de recherches pour définir une stratégie globale de gestion de ces déchets, au terme desquels un rendezvous politique devrait permettre au Parlement de statuer sur leur devenir. 263

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En 2006, le législateur, notant l’avancement des travaux scientifiques sur le sujet, a jugé souhaitable de poursuivre la démarche entreprise et a voté une seconde loi, le 28 juin 2006, relative à la gestion durable des matières et déchets radioactifs. Contrairement à la loi de 1991, qui ne concernait que les déchets à haute activité et à vie longue, la loi de 2006 s’applique à l’ensemble des matières et déchets radioactifs. La loi de 1991 avait confié à une commission indépendante, la Commission nationale d’évaluation (des recherches sur la gestion des déchets radioactifs) (CNE), le soin d’évaluer la qualité des travaux scientifiques réalisés et, sur la base de ses évaluations, dire au législateur si les résultats scientifiques lui permettent ou non de prendre une décision définitive pour la gestion des déchets nucléaires. Compte tenu de la qualité de ses travaux, c’est essentiellement sur la base de ses conclusions que nous nous appuierons ici pour définir la situation française. Toutefois, il faut rappeler que, si la France a joué un rôle important, de nombreux travaux ont également été réalisés en Europe, aux États-Unis et au Japon. Ces lois ne traitent pas le plutonium séparément, il est inclus dans les recherches sur les actinides. La loi de 1991 indiquait trois orientations de recherches à mener de front ; la séparation-transmutation dont l’objectif était de réduire l’inventaire de la radiotoxicité dans les déchets de traitement actuel, le second concernait le stockage en formation géologique profonde, le troisième le conditionnement pour un entreposage de longue durée. La seconde loi de 2006 a élargi son champ d’investigation et s’applique maintenant à l’ensemble des matières et déchets radioactifs, quelle que soit leur activité ou leur durée de vie. Nous ne traiterons dans ce chapitre que le premier point qui concerne principalement le plutonium et les autres actinides. Mais avant, il est nécessaire de rappeler la radiotoxicité d’un radionucléide. Elle est exprimée en sieverts par becquerel (Sv/Bq) de radionucléide incorporé. C’est une définition basée sur le calcul de la dose reçue après incorporation appelée « Dose par unité d’incorporation » (DPUI). Cette dose dépend de la forme physico-chimique du radionucléide incorporé, de sa voie d’entrée dans l’organisme, de sa période biologique et de l’énergie qu’il délivre (voir chapitre 11). Il y a donc des DPUI différentes selon l’isotopie du plutonium, sa forme physico-chimique et sa voie d’entrée. Pour la gestion des déchets, le scénario étant le retour à l’homme via la voie alimentaire, on ne considère que les DPUI après ingestion. Cette approche dosimétrique est parfois contestée, car elle implique une parfaite corrélation entre la dose et le risque, nous avons vu dans les chapitres 12 et 13 que cette corrélation n’était pas toujours vérifiée pour le plutonium. Il serait plus judicieux de procéder selon une approche 264

Plutonium et déchets

toxicologique comme la loi l’exige pour l’obtention d’une autorisation de mise sur le marché (AMM) pour les médicaments que nous consommons et étudier quels sont les effets réels et observés après ingestion de plutonium à des niveaux compatibles avec les scénarios de retour à la chaîne alimentaire. Rappelons qu’une AMM est donnée pour une forme définie d’une molécule active et pour une voie d’incorporation. Cette approche demanderait de reprendre des études de toxicologie classiques, radiotoxicologie en l’occurrence, associées bien entendu à des études biologiques plus modernes. Pour le plutonium, nous n’en connaissons qu’une mais réalisée après inhalation par Charles L. Sanders (voir chapitre 12). Le second point que l’on peut commenter dans la première loi, est essentiellement sémantique, mais peut conduire à une ambiguïté. Le terme HAVL définit les déchets de haute activité à vie longue ; il serait plus juste de dire que l’on parle de grandes quantités de déchets de radionucléides à vie longue. On éviterait ainsi l’équivoque liée à la relation inverse entre la période radioactive et l’activité spécifique d’un radionucléide ; un radionucléide à vie longue a une faible activité massique. Il faut ainsi garder à l’esprit que si les doses par unité d’incorporation sont censées représenter la radiotoxicité d’un radionucléide, pour les radionucléides à vie longue, la masse doit être prise en compte pour évaluer un quelconque risque réel. Dès lors, on peut s’interroger sur les quantités de radionucléides à vie longue qu’un homme peut réellement ingérer. Pour illustrer ce point, nous rappellerons les chiffres évoqués dans le chapitre 15 au sujet de l’affaire Litvinenko : 1 μg de 210Po émet chaque seconde autant de particules alpha que 4,5 mg de 226Ra, 262 mg de 238Pu, 72 g de 239Pu, 3,18 kg de 237Np et 446 kg de 238U. Compte tenu de leurs coefficients de transfert au niveau intestinal, il aurait fallu 131 g de 238Pu, 36 kg de 239Pu, 1,5 t de 237Np pour produire le même effet sur la santé que 1 μg de 210Po. Certes ces chiffres ne concernent que les effets très précoces et ne peuvent être extrapolés pour prédire le nombre de cancers éventuellement induits par l’ingestion chronique de très petites quantités de radionucléides à vie longue. Ils montrent toutefois la nécessité de prendre en compte la masse spécifique dans les calculs de risques liés à l’ingestion des radionucléides à vie longue. Par exemple, pour l’iode 129, qui fait l’objet d’attention particulière dans la gestion des déchets radioactifs à vie longue, sa période radioactive (15 millions d’années) et son devenir biologique particulier (fixation quasi totale au niveau de la thyroïde) font qu’une thyroïde contenant environ 15 mg d’iode ne pourrait contenir qu’environ 60 000 Bq d’129I, s’il était pur. Il faut donc réellement s’inquiéter davantage des effets biologiques des radionucléides à vie courte 265

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pour notre santé. Ce n’est pas parce qu’ils disparaissent plus vite que ces radionucléides sont moins dangereux. Néanmoins et quels que soient les résultats des études toxicologiques qu’il faudrait faire, diminuer la quantité des déchets radioactifs que l’on prévoit de stocker et leur radiotoxicité totale reste un objectif légitime, c’est celui définit dans le cadre de la première orientation de la loi de 1991. Les études sur la séparation et la transmutation du plutonium et des autres actinides, que l’on qualifie de mineurs, en terme de masse, ont été confiées au Commissariat à l’énergie atomique (CEA). L’objectif est d’isoler les radionucléides les plus radiotoxiques (actinides mineurs) présents dans les déchets nucléaires, aujourd’hui vitrifiés, et de les transmuter via des recyclages dans des réacteurs, ou dans des machines dédiées, dans le but de les transformer en déchets à vie plus courte. La transmutation La transmutation est la transformation d’un élément chimique en un autre par une modification du noyau atomique de l’élément. Elle est aussi appelée transmutation nucléaire. Un noyau à vie longue peut alors être transformé en un ou deux noyaux à vie plus courte (ou stables) par des réactions nucléaires induites par des neutrons ou par des désintégrations naturelles.

■ Séparation et transmutation des actinides Garantir l’intégrité d’un site de dépôt en profondeur est particulièrement difficile. C’est pourquoi l’idée a germé dès 1972 de réduire le plus possible l’inventaire des actinides du stockage profond. Peu de radionucléides dans le combustible usé possèdent de longues périodes, ce sont principalement l’uranium et les transuraniens. Ils peuvent, en principe, être fissionnés et transmutés en éléments plus légers aux périodes radioactives beaucoup plus courtes. On ramène ainsi à quelques centaines d’années le temps nécessaire pour que la radiotoxicité des déchets vitrifiés, telle que définie aujourd’hui, soit du même ordre que l’uranium naturel de départ. Lors des études de scénario de radiotoxicité à long terme des stockages profonds de déchets radioactifs, l’importance relative des différents radionucléides est établie sur la base de leurs coefficients de dose après ingestion. La radiotoxicité totale du combustible usé est la somme des radiotoxicités de chaque radionucléide. 266

Plutonium et déchets

Pourquoi les actinides sont-ils important pour la gestion des déchets radioactifs de l’industrie nucléaire ? Bien qu’il existe une grande quantité de produits de fission à vie courte (137Cs et 90Sr) et d’autres à vie longue (99Tc , 200 000 ans ; 129I, 1,6.107 ans) dans le combustible usé, les actinides et leurs produits de filiation dominent la radiotoxicité des déchets nucléaires après les 500 premières années de stockage. Après plusieurs centaines d’années, ce sont 239Pu et 237Np qui dominent. Pour comparer les avantages à utiliser différents types de combustible, on prend comme référence l’intervalle de temps nécessaire pour que la radiotoxicité totale du combustible usé devienne égale à celle minerai de la mine d’uranium. Un exemple de contribution à la radiotoxicité relative des actinides comparée à celle de l’uranium naturel pour un stockage de combustible non retraité est montré figure 17.1. Les isotopes du plutonium dominent tout autant à court terme qu’à long terme. La contribution d’241Am augmente pendant environ 100 ans, par décroissance du 241Pu, et domine la radiotoxicité relative du combustible usé jusqu’à environ 1 000 ans après la décharge. Il faut près de 10 millions d’années pour que la radiotoxicité totale atteigne celle de l’uranium naturel. 10 4

Total

10 2 Uranium enrichi 10

0

Uranium naturel

10 –2 102

104

10 6

Figure 17.1. Évolution dans le temps, en années, de la radiotoxicité relative

d’un combustible UOX usé brûlé à 41,2 GWjour/tml, comparée à celle de l’uranium naturel (de la mine) et de l’uranium enrichi.

La figure 17.2 montre l’évolution de la radiotoxicité relative d’un combustible MOX à 8,3 % de plutonium initial, brûlé à un taux de combustion comparable et non retraité. On note que l’addition de 267

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plutonium dans le combustible augmente considérablement la contribution du curium à la radiotoxicité relative totale. Total 10 4

10 2 Uranium enrichi 10 0 Uranium naturel 10 –2 102

104

10 6

Figure 17.2. Évolution dans le temps, en années, de la radiotoxicité relative

d’un combustible MOX usé brûlé à 43,5 GWjour/tml, comparée à celle de l’uranium naturel (de la mine) et de l’uranium enrichi.

Ces deux figures montrent clairement que, pour diminuer la radiotoxicité des combustibles usés UOX ou MOX, le plutonium et l’américium doivent être transmutés. La transmutation du plutonium et de l’américium mène à une augmentation de l’inventaire en curium. Il y a tout lieu d’éviter la séparation du curium de l’américium, à moins que le curium soit inclus dans la stratégie de transmutation. Le neptunium n’est pas une priorité si l’objectif est de réduire la radiotoxicité à long terme, mais comme il est considéré comme potentiellement très mobile dans l’environnement, il peut contribuer à des doses, sa transmutation peut alors avoir un sens. La transmutation du plutonium dans les réacteurs REP est possible. La transmutation des actinides mineurs est également théoriquement possible dans ces réacteurs. Toutefois elle se heurterait dans la pratique à de grandes difficultés résultant de la production de curium et de la consommation accrue d’uranium enrichi. Les complications attendues au fur et à mesure des recyclages multiples écartent de fait l’utilisation des REP pour la transmutation. Dans les réacteurs à neutrons rapides, on peut envisager de transmuter tous les actinides lourds, uranium, plutonium et actinides mineurs. Ils pourraient accepter du combustible MOX chargé jusqu’à 2,5 % d’actinides 268

Plutonium et déchets

mineurs, curium inclus. Globalement la CNE considère que la faisabilité scientifique de la transmutation a été établie pour l’américium et le neptunium dans le réacteur à neutrons rapides Phénix. Il reste à vérifier expérimentalement qu’il est possible de fabriquer du combustible avec de telles teneurs en actinides mineurs. Enfin les réacteurs à haute ou très haute température peuvent également être utilisés pour incinérer le plutonium et les actinides mineurs sous forme de combustible particulaire (TRISO – voir chapitre 7). Ils permettent une combustion presque complète du plutonium, minimisant ainsi la radiotoxicité des déchets. Un programme européen (PuMA) est actuellement en cours, dans le cadre du forum international Génération IV, pour étudier la faisabilité de la transmutation du plutonium et des actinides mineurs (MA), dans les réacteurs HTR ou VHTR. Les études, sur les plans conceptuel, économique et de sûreté permettront de vérifier si ces réacteurs sont des outils prometteurs pour le développement de l’énergie nucléaire sûre et soutenable. D’ores et déjà, les réacteurs à haute température sont considérés comme des solutions pour la gestion des déchets à vie longue. Ils peuvent réduire le temps pour que la radiotoxicité totale atteigne celle de l’uranium de la mine de près d’un facteur 10. Le CEA a montré en 2001 que la séparation des actinides mineurs, américium et curium, est possible. Dès 2005, sa faisabilité technique a été démontrée dans des installations pilotes, installées à Marcoule dans le bâtiment Atalante, représentant l’usine de La Hague ; 99,9 % d’actinides mineurs ont été récupérés. Ce volet « séparation » est, selon la CNE, en avance sur celui de la transmutation mais cette commission pose le problème de la synchronisation d’un cycle global séparation-transmutation et pense qu’un cycle global ne pourra être atteint avant de nombreuses années. La fermeture du réacteur à neutrons rapides, Phénix, fin 2009, pénalise incontestablement la France qui ne dispose plus, dès lors, d’installations permettant de poursuivre les expériences de transmutation dans des réacteurs à neutrons rapides ; elle ne peut, maintenant, ne les faire qu’à l’étranger en collaboration avec les pays possédant encore de telles installations. Dans le cadre du programme Génération IV, la France porte ses efforts sur trois filières ; les réacteurs à neutrons rapides refroidis par le sodium, les réacteurs à neutrons rapides refroidis par des gaz et les réacteurs à très haute température. D’importants programmes de recherches sont encore nécessaires si l’on veut développer ces filières et ces programmes vers le milieu du XXIe siècle. Compte tenu de ces échéances, les déchets à vie longue seront traités de la même façon qu’aujourd’hui ; le verre reste et restera encore, au moins jusqu’à la moitié du siècle, le moyen le plus sûr de gestion des déchets radioactifs. 269

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Dans ce contexte, la tenue de verres borosilicatés chargés de plutonium a été étudiée. La solubilité du plutonium dépend de son état de valence, tri ou tétravalent. La teneur en plutonium de ces verres sera limitée par la production d’hélium issu de la désintégration alpha. D’autres matrices, des céramiques, sont également étudiées. La politique annoncée par EDF est de traiter tous les assemblages UOX de combustible usé (45 000 tonnes), de recycler le plutonium dans du combustible MOX puis de conserver le plutonium restant dans le combustible MOX usé. Le retraitement de ce MOX usé commencerait alors vers les années 2030-2035 dans une usine qu’il faudra créer. Dans ces stratégies apparaît très rapidement le problème du curium, sa très haute activité spécifique le rendant difficilement stockable dans des verres. Si on veut le recycler avec les autres actinides, la fabrication des combustibles ou des cibles de transmutations sera particulièrement délicate. Diminuer le contenu du plutonium dans les déchets à gérer peut également être obtenu en substituant au MOX d’autres combustibles qui brûlent le plutonium sans en produire. En effet lors de l’utilisation de combustible MOX dans 30 % des éléments combustibles d’un réacteur à eau légère, la balance entre le plutonium brûlé et celui produit est globalement équilibré. Dans les nouveaux combustibles, on remplacerait l’uranium par une matrice inerte, plus ou moins transparente aux neutrons. Les Japonais l’appellent combustible ROX pour rock-like oxides. Comme ces combustibles ne contiendraient plus d’uranium, ils ne produiraient pas de plutonium supplémentaire. Les matériaux utilisés sont à base de zirconium, magnésium et aluminium. Des recherches ont été faites avec un matériau naturel, le spinelle MgAl204, oxyde de magnésium et d’aluminium ou de la zircone (ZrO2). Une autre possibilité pour diminuer la quantité de plutonium des déchets à stocker, serait d’utiliser le thorium qui, associé au plutonium, permettrait de brûler celui-ci sans en produire. Le combustible Pu-Th présente un avantage au niveau de la fabrication du combustible mixte car il pourrait reprendre le même procédé MIMAS que pour la fabrication du combustible uranium-plutonium. De plus ce combustible peut être introduit dans un REP sans modifications notables. Ces deux matrices, insolubles dans l’acide nitrique, ne sont pas compatibles avec les scénarios de recyclage. Le combustible usé serait dès lors définitivement stocké, des études sur son comportement à long terme dans l’environnement géologique du stockage sont encore nécessaires. Néanmoins cette voie pour diminuer les quantités de plutonium fait l’objet de recherches au Japon, aux États-Unis et en Europe.

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Quelle conclusion ?

Le plutonium est un élément qui peut fournir aux pays qui le souhaitent de la matière fissile transformable en énergie pour au moins un millénaire. Il faudrait pour réaliser ce projet bien le connaître certes, mais surtout le faire connaître. Utilisé dès sa découverte de manière tragique avec la bombe de Nagasaki, le plutonium ne s’est jamais débarrassé de cette réputation guerrière. Il faut pourtant regarder la réalité sans a priori et faire le tri entre mythes et réalités. La France et d’autres pays tels que le Japon, la Russie et probablement la Chine veulent utiliser cette réserve d’énergie potentielle. La Russie, dans ses négociations avec les États-Unis sur la réduction des arsenaux militaires, a qualifié de « trésor » ce plutonium, justifiant ainsi son refus, durant les discussions sur la réduction du nombre d’armes nucléaires, d’enfouir le surplus de plutonium militaire comme le suggéraient les Américains. At-elle convaincu les États-Unis de passer de la « mégatonne aux mégawatts » ? le pari n’est pas gagné. Les États-Unis, en effet, n’ont pas encore fait le choix d’utiliser cette formidable source d’énergie potentielle. S’ils ont finalement accepté de transformer le surplus de plutonium militaire en MOX, ils continuent de penser que les combustibles UOX usés doivent être enfouis sans traitement. Mais attention aux programmes de veille américains, ils sont parfois plus vigoureux que nos programmes volontaristes, l’Amérique va acquérir une expérience du combustible MOX au travers de l’accord de réduction du stock de plutonium militaire. Compte tenu des 271

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stocks estimés d’uranium naturel, cette politique d’attente n’est peut être que provisoire, l’avenir nous le dira, un siècle quand même, en attendant d’autres sources, telle la fusion nucléaire si le projet ITER réussit. Quelles que soient leurs stratégies, tous ces pays se sont engagés dans un grand programme international de développement de futurs réacteurs, « Génération IV » qui, de manière ouverte ou cachée, envisagent presque tous une « étape plutonium ». La France y concourt activement et son engagement se justifie car elle est le pays au monde où existe le plus grand stock de plutonium issu du traitement des combustibles UOX usés. Dans ce nouveau concert international d’études, elle sera toutefois obligée de redéfinir un programme du futur, réacteurs à neutrons rapides et/ou réacteurs à haute température et il lui faudra de toute façon réussir à se débarrasser des actinides mineurs. Le plutonium est-il un risque pour la France ou pour l’humanité ? Le lecteur aura compris, bien entendu, que je pense que non, bien au contraire. Il est regrettable que, lorsqu’on parle du plutonium, l’exactitude scientifique tende à disparaître. Pour beaucoup, c’est et ce sera toujours un élément permettant de fabriquer des bombes. Que ce soit quasiment impossible avec du plutonium de réacteur n’a aucune importance dans ce débat. Il en est de même lorsqu’on parle de ses effets sur la santé ; le plutonium est l’élément qui a été le plus étudié de ce point de vue au monde. Dès sa découverte aux États-Unis, des études toxicologiques ont été immédiatement entreprises pour assurer la protection des travailleurs. Les résultats sont excellents ; dans les pays occidentaux il est quasi impossible d’imputer mort d’homme à une contamination par du plutonium à ce jour. La comparaison des expériences américaines et soviétiques montre bien que, manipulé selon des règles strictes, le travail du plutonium est un risque maîtrisé. Et pourtant il reste pour certain le poison absolu, même si certains produits chimiques ou naturels le sont tout autant. De plus, en cas de contamination, nous ne sommes pas démunis. Les déchets nucléaires restent un point sensible et la France s’est dotée par voie législative, en 1991, d’une Commission nationale d’évaluation relative aux recherches sur la gestion des déchets radioactifs, qui garantit aux citoyens une information objective sur la gestion des déchets. Elle participe de ce fait activement au « plan plutonium » souhaité, même si cela n’est pas explicitement défini. Il existe deux stratégies de gestion des combustibles, l’enfouissement des combustibles UOX usés sans traitement et la récupération du plutonium des combustibles usés UOX pour en faire du combustible MOX. Si l’on 272

Quelle conclusion

enfouissait le combustible UOX usé en France, il faudrait enfouir environ 1 200 tonnes de combustible par an. Ce combustible aurait une teneur en plutonium de 1 % et de 0,1 % pour les actinides mineurs. Enfouir du combustible MOX usé consisterait à multiplier de près d’un facteur 10 la concentration en plutonium dans les assemblages stockés, sans parler des difficultés liées à la production d’isotopes de grande puissance thermique comme le 238Pu et 241Pu et les descendants 241Am et 244Cm. Considérant que les avantages immédiats du MOX sont contrebalancés par l’enfouissement des déchets qu’il produit, Robert Dautray préconise de regrouper les stratégies « réacteurs » et « combustibles » pour penser « système nucléaire complet ». C’est à peu de choses près la philosophie du programme international « Génération IV ». La France doit donc s’engager dans une stratégie globale d’utilisation du plutonium, que Robert Dautray appelle de tous ses vœux sous le terme de « plan plutonium » dans son rapport de l’Académie des sciences. Elle participe déjà au programme international « Génération IV », elle doit continuer son effort sur la gestion des déchets sous l’impulsion des deux lois de 1991 et 2006. Elle devrait être, au niveau mondial, l’élément initiateur dans une relance des études de radiotoxicologie selon quatre objectifs : − S’assurer de la bonne protection des travailleurs de demain qui travailleront sur des formes nouvelles, carbures, nitrures par exemple et pour lesquels on ne sait rien de leur devenir biologique. − Connaître la réelle toxicité du plutonium s’il contaminait par retour du stockage profond via la chaîne alimentaire, eau essentiellement, les populations lors de contaminations certes faibles mais chroniques. Le problème des déchets est considéré comme un problème clé mais paradoxalement nous ne bénéficions, en matière d’effets à long terme, que de résultats issus d’expériences de contamination par voie respiratoire. À la lumière des résultats des études animales sur l’inhalation d’oxyde, il est légitime de se poser la question de l’existence d’un seuil ou non pour des doses très faibles et une contamination chronique. Ces expériences permettraient de répondre de manière compréhensible à la question du véritable risque du plutonium pour notre santé. − Les Américains l’esquissent peut-être dans un cadre différent, celui du terrorisme, mais il faut probablement relancer les études de décorporation. − Enfin nous l’avons vu, de telles expériences apporteraient des informations pertinentes sur la relation entre la dose et le risque après contamination interne au moins par des émetteurs alpha. 273

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Les deux lois de 1991 et 2006 ont porté l’accent sur les aspects techniques du stockage, elles ont oublié, et je le regrette, les aspects sanitaires, appréhendés actuellement sur la seule base dosimétrique issue d’extrapolations d’expositions externes. Malgré tout cela, le plutonium reste un matériau pour fabriquer des armes nucléaires ; il faut continuer de le surveiller le plus strictement possible pour éviter une nouvelle utilisation militaire. Je ne suis pas sûr, au terme de cet ouvrage, d’avoir convaincu les irréductibles, loin s’en faut, mais était-ce l’objectif ? Qu’on le veuille ou non, nous avons du plutonium et nous pouvons en tirer une énergie pour encore de nombreuses années. Alors nous devons réfléchir à son utilisation. Alors le plutonium, une chance pour le futur ? Je dirais délibérément oui, mais il faudra pour s’en assurer encore faire de nombreuses recherches et former dans tous les domaines de vrais spécialistes, notamment pour qu’en matière de toxicologie, ce ne soit plus comme s’en étonnait Robin Mole dans les années 1970 des personnes qui n’ont jamais fait un réel travail sur cet élément qui en soient les plus grands opposants.

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Remerciements

Ce livre doit beaucoup à de nombreux amis et collègues que je remercie très vivement pour les informations apportées et les conseils rédactionnels. Je citerais par ordre alphabétique : Marc Ammerich, Yves Baron, MarieMartine Be, Hervé Bernard, Yves Berthion, Alain Biau, Daniel Blanc, Éric Blanchardon, Jacques Bourges, Xavier Castagnet, Hervé Deguette, Sophie Delmas, Roger Ducousso, Frédérique Eyrolle, Patrick Fracas, Odile Frossard, Jean-Michel Giraud, Marc Gleizes, Robert Guillaumont, Raymond Guilmette, Michel Hugon, Anthony James, Jérôme Joly, Florence Klotz, Serge Le Bars, Pierre Le Guen, Laurence Lebaron-Jacobs, Jean Lefevre, Flavien Lemoine, Roland Masse, John Matonic, Henri Maubert, Juan-Carlos Mora Canadas, François Paquet, Marie-Laure Peyrat, Rémi Portal, Jean-Jacques Radecki, Caroline Ringeard, Jean-Christophe Varin, Francis Vitton. Et ceux, tant en France qu’à l’étranger, avec qui j’ai travaillé et publié pendant mes 26 années plutonium : William J. Bair, Bruce B. Boecker, André Boesch, Jacques Bourges, Patricia Durbin†, Maurice Discour†, Claude Duserre, Paul Fritsch, Patrick Gerasimo, Robert Guillaumont, John D. Harrison, Michele Kunzle-Lutz†, Jacques Lafuma, Ghislaine Lataillade, Nicole Legendre, Irène L’Hullier, Claude Louin†, Charles Madic†, Roland Masse, Michèle Morin, Jean-Claude Nénot, Daniel Nolibé, Jim Park, Jean Piechowski, Jean-Luc Poncy, Nicholas D.Priest, Gérard Rateau, Kenneth Raymond, Valérie Renaud-Salis, Charles L. Sanders, Hylton Smith, John W. Stather, G.N. Stradling, Maurice Sullivan, David Taylor, Jurgen Warhendorf. Que ceux que j’ai oubliés me pardonnent. 275

7KLVSDJHLQWHQWLRQDOO\OHIWEODQN

Pour en savoir plus

En plus de nombreux articles publiés dans la littérature ouverte, de nombreux sites internet et ouvrages apportent des informations sur les divers aspects du plutonium. Cette liste n’est pas exhaustive tant les informations sont nombreuses. ACHRE : Advisory Committee on Human Radiations Experiments, http:// www.hss.energy.gov/healthsafety/ohre AEN : Agence pour l’énergie nucléaire, Paris • Le combustible au plutonium, 1989. • La gestion du plutonium séparé, 1997. • Physics of plutonium recycling, Volume VI: multiple plutonium recycling in advanced PWRs, 2002. • Physics of plutonium recycling, Vol VII: BWR MOX Benchmark, 2003. • Plutonium mangement in the medium term, 2003. • Actinide and fission product partitionning and transmutation, 2005. • Physics of plutonium recycling, Volume VIII: results of a benchmark considering High-temperatre reactor fuelled with reactor-grade plutonium, 2007. Physics of plutonium recycling. AIEA : Agence internationale pour l’énergie atomique, http://www.iaea.org • La consultation des stocks de plutonium dans le monde se fait sur le site à la rubrique « circulaire d’information INFCIRC/549 ».

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Les ouvrages de référence, le catalogue des publications de l’Agence est consultable sur le site www.iaea.org/books. • Safe handling and storage of plutonium, Safety report series N°9, 1998. • Sediment distribution coefficients and concentration factors for Biota in the Marine environment. Technical reports series N°422, 2004. • Viability of inert matrix fuel in reducing amounts in reactors, IAEA-TECDOC-1516, 2006. • Radiation protection Programmes for the transport of radiaoactive material. Safety Guide TS-G-1.3., 2007. • Advisory material for the IAEA regulations for the safe transport of radioactive material. Safety guide TS-G-1.1 (Rev 1)., 2008. • The management system for the safe transport of radioactive material Safety guide TS-G-1.4., 2008. • Compliance assurance for the safe transport of radioactive material, Safety guide TS-G-1.5., 2009. • Regulations for the safe transport of radioactive material, 2009 Edition, Safety requirements, TS-R-1., 2009. • Quantification of radionuclide transfer in terrestrial and freshwater environments for radiological assessments, IAEA-TECDOC-1616., 2009. Pour les sites d’essais d’armes nucléaires français • Situation radiologique sur les atolls de Mururoa et de Faugataufa. AIEA, Vienne, 1998. • Radiological Conditions at the former French nuclear test Sites in Algeria : Preliminary assessments and recommendations, IAEA, Vienna, 2005. AREVA NC, www.areva-nc.com Rapports annuels de surveillance de l’environnement. Établissement de La Hague. Assemblée nationale, http://www.assemblee-nationale.fr On trouve sur ce site ce site les informations et Compte-rendus des débats parlementaires et les rapports de l’Office parlementaire d’évaluation des choix scientifiques et technologiques (OPECST) dont les rapports de l’aval du cycle nucléaire de M.Christian Bataille et Robert Galley (1997), la reconversion des stocks de plutonium militaire par M.Claude Birraux et de nombreux autres rapports sur le plutonium. Avis N° 280 présenté au nom de la commission de la défense nationale et des forces armées sur le projet de loi de finances pour 2008, Tome VIII, défense, équipement des forces, Espace, communications, dissuasion. Oct 2007. ASN : Autorité de sûreté nucléaire, www.asn.fr L’ASN assure, au nom de l’État, le contrôle du nucléaire pour protéger le public, les patients, les travailleurs et l’environnement. Elle informe les citoyens. • Le plutonium, Contrôle, N°138, janvier 2001. 278

Pour en savoir plus

CCE : il existe des rapports de la commission présentant les programmes de recherches (cordis.europa.eu et http://ec.europa.eu/research/research-eu et du parlement européen (eur-lex.europa.eu). Il existe également des sites d’associations européennes oeuvrant sur la sécurité des matériaux nucléaires tel ESARDA (European SAfeguards Research and Development association) esarda2.jrc.it. Citons par exemple : Partitioning: Newsolvent ex-traction Processes for minor actinides (PARTNEWA), 2007. CEA : Commissariat à l’énergie atomique, www.cea.fr • Clefs cea, les recherches sur les actinides, N°31, 1996. • Monographies de la Direction de l’énergie nucléaire. • Historique de l’installation nucléaire de base 57 du centre CEA de Fontenay aux Roses. Document DCC-00/1792, 2000. CIPR : International Commission on Radiological Protection, www.icrp.org La Commission internationale de protection radiologique, l’ICRP, est une organisation indépendante fournissant pour le bénéfice des travailleurs, du public et de l’environnement des recommandations et des conseils sur tous les aspects de la protection contre des rayonnements ionisants. CNE : Commission nationale d’évaluation des recherches et études relatives à la gestion des matières et déchets radioactifs http://lesrapports.ladocumentationfrancaise.fr École du plutonium, Cadarache, www-instn.cea.fr Caractéristiques, métallurgie et chimie du plutonium, risques, aspects biologiques et médicaux, réglementation concernant l’utilisation du plutonium, mise en oeuvre du plutonium. IRSN: Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire, www.irsn.fr L’IRSN est l’expert public en matière de recherche et d’expertise sur les risques nucléaires et radiologiques. • Groupe Radioécologie Nord-Cotentin Los Alamos National Laboratory, http://www.lanl.gov Pacific Northwest National Laboratory, http://www.pnl.gov Ces sites décrivent les activités des centres de Los Alamos et de Hanford mais comportent également une partie historique. MAUD Report, http://www.atomicarchive.com/Docs US Department of Energy, www.doe.gov Ce site présente toutes les activités nucléaires du ministère. Par exemple Plutonium Needs, Costs and management Programs GAO/RCED-97-98. 279

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United States Transuranium Registry, http://www.betaustur.org UNSCEAR, United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, http://www.unscear.org/ Cette organisation des Nations unies fait régulièrement le point sur les sources d’irradiations de populations et de leurs conséquences sur les travailleurs, le public et l’environnement. National Council on Radiation Protection and Measurements, http://www. ncrponline.org Cette organisation est l’équivalent pour les États-Unis de la CIPR. C’est elle qui fixe les normes de base pour les États-Unis. • Scientific basis for evaluating the risks to populations from space applications of plutonium, NCRP Report N°13, Washington, 2001. • Development ofa biokinetic model for radionuclid-contaminated wounds and procedures for their assessment dosimetry and treatment, NCRP Report N°156, 2006. On pourra également consulter • www.la radioactivité.com/fr • World Nuclear News, www.world-nuclear-news.org • National Aeronautics and Space Administration, www.nasa.gov • National Nuclear Security Administration, http://nnsa.energy.gov • US Nuclear Regulatory Commission, www.nrc.gov • France diplomatie, www.diplomatie.gouv.fr • www.ladociumentationfrançaise.fr • www.ciemat.es

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Pour en savoir plus

Les ouvrages : AMERICAN NUCLEAR SOCIETY Protection and management of plutonium, 1995. E. BREZIN, éditeur Du combustible nucléaire aux déchets: recherches actuelles, Compte-rendus Académie des Sciences, Physique, tome 3, fascicule 7-8, Elsevier, Paris 2002. R. DAUTRAY Les isotopes du plutonium et leurs descendants dans le nucléaire civil, Rapport de l’Académie des sciences, TecDoc, Paris 2005 D. DELACROIX, J.P. GUERRE, P. LEBLANC Guide pratique, radionucléides et Radioprotection, EDP Sciences, Les Ulis, 2006. M. EISENBUD, T. GESELL Environmental radioactivity from natural, industrial and military source, Fourth edition, Academic Press, San Diego, 1997. G.B. GERBER, C.R. WATSON, T. SUGAHARA, S. OKADA International Radiobiology Archives of Long-Term Animal Studies, Rapport DOE/RL-96-72, EUR 16954, 1996. P. GALLE Toxiques nucléaires, 2e édition, Masson, Paris, 1997. P. GUEGUENIAT, P. GERMAIN, H. METIVIER Radionuclides in the oceans, Inputs and inventories. EDP Sciences, les Ulis, 1996. A. KUDO Plutonium in the environment, Elsevier, Amsterdam, 2001. L.R. MORSS, N. EDELSTEIN, J. FUGER The chemistry of teh actinide and transactinide elements, Third edition, Springer, 2006. NATIONAL RESEARCH COUNCIL Radioisotopes Power Systems, An Imperative for Maintaining US Leadership in Space Exploration, National Academies Press, Washington, DC, 2009, www.nap.edu

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G.T. SEABORG The Plutonium Story, The Journals of Professor Glenn T. Seaborg 1939-1946, Battelle Press, Colombus, Ohio, 1994. J. SMITH, N. BERESFORD Chernobyl catastrophe and consequences, Springer, Berlin, 2005. B. TERTRAIS L’arme nucléaire, Que sais-je PUF, Paris, 2008. R.C. THOMSON Life-Spam Effects of Ionizing Radiation in the Beagle Dog US Department of Energy. PNL-6822/UC 408, 1989. J. TILL, H.A. CROGAN, W.K. SINCLAIR, P.G. VOILLEQUE Assessing risks of exposure to plutonium, Radiological Assessment Corporation report N°5-CDPHE-RFP-1998, 2000. Colorado department of Public Health and Environment.

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