Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles 9782759820320

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Dominique Grenêche

« Un homme qui n’est plus capable de s’émerveiller a pratiquement cessé de vivre. » Albert Einstein (Discours et entretiens – 1879-1955)

Imprimé en France ISBN : 978-2-7598-1977-5 Tous droits de traduction, d’adaptation et de reproduction par tous procédés, réservés pour tous pays. La loi du 11 mars 1957 n’autorisant, aux termes des alinéas 2 et 3 de l’article 41, d’une part, que les « copies ou reproductions strictement réservées à l’usage privé du copiste et non destinées à une utilisation collective », et d’autre part, que les analyses et les courtes citations dans un but d’exemple et d’illustration, « toute représentation intégrale, ou partielle, faite sans le consentement de l’auteur ou de ses ayants droit ou ayants cause est illicite » (alinéa 1er de l’article 40). Cette représentation ou reproduction, par quelque procédé que ce soit, constituerait donc une contrefaçon sanctionnée par les articles 425 et suivants du code pénal. © EDP Sciences 2016

Table des matières

Avant-propos.................................................................................................. 17 Remerciements................................................................................................ 21 Structure générale du livre............................................................................. 23 Sigles principaux............................................................................................ 27  Partie 1  Historique des découvertes sur les atomes et l’énergie nucléaire........................................................................................ 31  Chapitre 1   •  Le long chemin vers la connaissance des atomes....................... 33 1.1 Introduction générale............................................................................. 33 1.1.1 « Des atomes et des hommes »................................................... 33 1.1.2 Une histoire qui commence il y a deux milliards d’années.......... 34 1.2 De la philosophie à la physique............................................................... 37 1.2.1 La naissance de la théorie « atomiste »........................................ 37 1.2.2 Ceux qui croyaient aux atomes et ceux qui n’y croyaient pas...... 38

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1.3 Enfin, les atomes s’expriment.................................................................. 42 1.3.1 Des rayons inconnus mais célèbres............................................. 42 1.3.2 La radioactivité et l’entrée en scène de l’uranium....................... 42 1.3.3 L’ambre et la lumière................................................................. 46 1.4 Les explorateurs de l’atome..................................................................... 50 1.4.1 Les théoriciens balayent les idées des derniers récalcitrants......... 50 1.4.2 L’atome atomisé : il n’est plus « insécable »................................. 52  Chapitre 2   •  La fission nucléaire et la réaction en chaîne.............................. 59 2.1 La grande découverte.............................................................................. 59 2.1.1 L’abstraction au service de l’atome............................................. 59 2.1.2 Le gros œuvre s’achève............................................................... 61 Une particule bien étrange, issue de l’imagination...................... 61 La pièce manquante................................................................... 63 2.1.3 Entre les deux guerres, on bombarde… les noyaux atomiques.... 65 Au-delà des éléments radioactifs naturels................................... 65 Le mystère s’épaissit................................................................... 66 2.1.4 Quand l’atome s’éclate............................................................... 71 2.2 Le « sprint » vers la réaction en chaîne.................................................... 75 2.2.1 Les promesses d’une énergie colossale........................................ 75 2.2.2 Les brevets et les travaux français............................................... 82 2.2.3 La « bataille de l’eau lourde »..................................................... 85 2.2.4 Le spectre de l’arme absolue....................................................... 87 2.3 Et Pandore s’anima................................................................................. 90 2.3.1 Sous les gradins d’un stade de football....................................... 90 2.3.2 Le nouveau monde.................................................................... 93 2.4 Principaux repères chronologiques sur l’histoire technique du nucléaire (jusqu’à la première réaction en chaîne).............................. 98  Partie 2  Bases de physique nucléaire et de neutronique......................... 101  Chapitre 3   •  Éléments de physique nucléaire................................................ 103 3.1 Les noyaux atomiques............................................................................. 104 3.1.1 Neutrons, protons et noyaux atomiques..................................... 104 3.1.2 Isotopes et éléments chimiques.................................................. 106 3.1.3 Isobares et isomères.................................................................... 109 3.2 La radioactivité....................................................................................... 110 3.2.1 Les différentes formes de radioactivité........................................ 110 3.2.2 Périodes de décroissance radioactive........................................... 112

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3.2.3 Activité d’un noyau radioactif.................................................... 113 3.2.4 Les lois d’évolution d’un noyau radioactif issu d’un autre noyau radioactif et les familles radioactives........................................... 114 3.2.5 La « vallée de stabilité ».............................................................. 116 3.2.6 Quelques exemples de noyaux atomiques radioactifs.................. 119 3.3 Les réactions nucléaires........................................................................... 120 3.3.1 Généralités................................................................................. 120 3.3.2 Les interactions entre un neutron et un noyau........................... 121 3.4 Les sections efficaces............................................................................... 125 3.4.1 Définitions................................................................................ 125 3.4.1.1 Section efficace microscopique..................................... 125 3.4.1.2 Section efficace macroscopique.................................... 126 3.4.2 Unité et variation globale des sections efficaces.......................... 127 3.4.2.1 Unité de section efficace microscopique....................... 127 3.4.2.2 Ordres de grandeur des sections efficaces microscopiques............................................................ 128 3.4.3 Les résonances........................................................................... 130 3.4.4 Conclusion sur les sections efficaces........................................... 136 3.5 La fission nucléaire................................................................................. 136 3.5.1 Le phénomène de fission........................................................... 136 3.5.2 La fission de certains noyaux : pourquoi ?.................................. 138 3.5.3 Les noyaux fissiles...................................................................... 140 3.5.4 Les fragments et produits de fissions.......................................... 142 3.5.5 Énergie libérée par la fission....................................................... 146 3.5.6 Nombre de neutrons émis par fission et énergie de ces neutrons.......................................................................... 148 3.5.7 La fission en résumé.................................................................. 151  Chapitre 4   • Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées................................................................ 153 4.1 La réaction en chaîne.............................................................................. 154 4.1.1 Principe de base et formulation : le facteur de reproduction des neutrons.............................................................................. 154 4.1.2 Le coefficient de multiplication et la réactivité........................... 155 Naissance des neutrons.............................................................. 155 Disparition des neutrons............................................................ 155 Coefficient de multiplication..................................................... 156 Réactivité................................................................................... 156 4.1.3 La criticité d’un milieu « multiplicateur »................................... 157 4.2 Taux de réaction des neutrons avec la matière......................................... 158

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4.3 Le flux neutronique................................................................................ 159 4.3.1 Définition.................................................................................. 159 4.3.2 Interprétation du flux................................................................ 160 4.3.3 Expression classique du flux neutronique................................... 160 4.3.4 Ordres de grandeur.................................................................... 163 4.3.5 Principes généraux du calcul du flux neutronique...................... 163 4.3.6 Équation de la diffusion et solution pour un groupe de neutrons................................................................................ 166 4.4 Paramètres caractéristiques de la migration et du coefficient de multiplication des neutrons. Taille critique et masse critique.............. 169 4.4.1 Condition de criticité d’un milieu multiplicateur de neutrons... 169 4.4.2 Exemple pratique d’utilisation des relations liant la géométrie et la composition d’un milieu multiplicateur............................. 172 4.5 Le ralentissement puis la thermalisation des neutrons............................. 173 4.5.1 Ralentir les neutrons : pourquoi ?.............................................. 173 4.5.2 Ralentir les neutrons : comment ?.............................................. 176 4.5.3 Les lois élémentaires du ralentissement des neutrons.................. 176 4.5.4 La capture des neutrons au cours de leur ralentissement............. 178 4.5.5 Thermalisation des neutrons...................................................... 181 4.6 Bilan des neutrons dans un cœur de réacteur.......................................... 184 4.6.1 Formule des quatre facteurs....................................................... 184 4.6.2 Optimum du rapport de modération......................................... 186 4.6.3 Bilan des neutrons dans un réacteur à eau pressurisée................ 188 4.7 Réflecteur de neutrons et répartition de puissance dans un cœur de réacteur.............................................................................................. 190 4.7.1 Rôle et nature d’un réflecteur de neutrons................................. 190 4.7.2 Répartition de puissance dans un cœur de réacteur.................... 191  Chapitre 5   • Comportement cinétique des réacteurs..................................... 193 5.1 La vitesse de multiplication des neutrons de la réaction en chaîne........... 193 5.1.1 Temps de vie des neutrons dans un réacteur............................... 193 5.1.2 Rythme de croissance de la population neutronique dans un réacteur surcritique....................................................... 194 5.2 Les neutrons prompts et les neutrons retardés......................................... 195 5.2.1 Généralités................................................................................. 195 5.2.2 Les précurseurs de neutrons retardés.......................................... 196 5.3 L’effet des neutrons retardés sur la cinétique des réacteurs....................... 198 5.3.1 Approche simplifiée................................................................... 198 5.3.2 Approche explicite à UN groupe de neutrons retardés............... 199 5.3.3 Approche explicite à six groupes de neutrons retardés................ 203

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 Chapitre 6   • Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires............ 205 6.1 Position du problème de l’évolution du combustible sous irradiation...... 205 6.1.1 L’usure du combustible sous irradiation..................................... 205 6.1.2 La modélisation de l’évolution des concentrations des noyaux atomiques dans un réacteur..................................... 207 6.1.2.1 Apparition................................................................... 207 6.1.2.2 Disparition.................................................................. 207 6.1.3 Le taux de combustion.............................................................. 209 6.2 Évolution des noyaux lourds................................................................... 213 6.2.1 Le facteur de conversion............................................................ 213 6.2.2 L’uranium.................................................................................. 215 6.2.3 Le plutonium............................................................................ 216 6.2.4 Les actinides mineurs................................................................. 218 6.3 Évolution des produits de fission............................................................ 220 6.3.1 Aspects neutroniques généraux liés aux produits de fission......... 220 6.3.2 Cas particulier du xénon 135..................................................... 224 Empoisonnement à l’équilibre................................................... 226 Surcroît d’empoisonnement lors d’une réduction de puissance du réacteur................................................................................ 229 Instabilités spatiales liées au xénon............................................. 230 6.3.3 Cas particulier du samarium 149............................................... 231 6.4 Évolution des paramètres du cœur.......................................................... 233 6.4.1 Évolution du coefficient de multiplication infini des neutrons... 233 6.4.2 Évolution du facteur de conversion FC...................................... 233  Chapitre 7   • Effets neutroniques liés à la température................................... 237 7.1 Position du problème.............................................................................. 237 7.2 Effet Doppler......................................................................................... 240 7.2.1 Explication physique du phénomène......................................... 240 7.2.2 Aperçu sur le calcul de l’effet Doppler........................................ 245 7.3 Effet de densité (ou de dilatation)........................................................... 246 7.3.1 Aspects généraux........................................................................ 246 7.3.2 Cas des réacteurs à eau pressurisée (REP)................................... 247 7.4 Effet de spectre....................................................................................... 248  Chapitre 8   • La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs. 251 8.1 Éléments généraux.................................................................................. 251 8.1.1 Principes de base de la gestion du combustible en réacteur......... 251 8.1.2 Le contrôle de la réaction en chaîne........................................... 252

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8.2 La gestion du combustible en réacteur.................................................... 254 8.2.1 Les paramètres de base............................................................... 254 8.2.2 Optimisation de la gestion du combustible dans le cas des REP (cas des combustibles à uranium enrichi, UO2)........... 257 8.2.3 Les spécificités du combustible au plutonium dans les REP (combustible Mox).................................................................... 258 8.3 Utilisation de l’uranium naturel.............................................................. 259 8.3.1 La consommation d’uranium naturel dans les réacteurs............. 259 8.3.2 Analyse détaillée de la consommation d’uranium naturel dans un REP.............................................................................. 262 8.3.3 Comparaison entre différentes filières de réacteurs..................... 264 8.3.4 La surgénération........................................................................ 267 8.4 Le bilan des matières nucléaires dans les réacteurs actuels (à neutrons thermiques).......................................................................... 271 8.4.1 Les paramètres influents............................................................ 271 8.4.2 Exemple des réacteurs à eau pressurisée (REP)........................... 271 8.4.3 Bilan des matières dans d’autres types de réacteurs..................... 273 Réacteurs à eau bouillante (REB)............................................... 273 Réacteurs à eau lourde............................................................... 275 Réacteurs à haute température (HTR)....................................... 276  Partie 3  Les filières de réacteurs nucléaires : approche technico-historique...................................................... 279  Chapitre 9   • Architecture générale des réacteurs nucléaires........................... 281 9.1 Introduction........................................................................................... 281 9.2 Les grandes catégories et l’architecture générale des réacteurs nucléaires.. 282 9.2.1 Classification des réacteurs nucléaires selon les usages................ 282 9.2.2 Les différents moyens de récupération de l’énergie nucléaire...... 284 Pour toutes les puissances significatives...................................... 285 Pour les petites puissances seulement (moteurs d’engins spatiaux par exemple)................................................................ 285 Pour des applications très spécifiques, des systèmes très « exotiques »........................................................................ 285 9.2.3 Les constituants de base d’un réacteur nucléaire de puissance.... 287 9.3 Les combustibles nucléaires.................................................................... 289 9.3.1 Généralités................................................................................. 289 9.3.2 Les différentes matières nucléaires utilisables.............................. 290 Les combustibles à base d’uranium seul..................................... 290

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Les combustibles à base de plutonium....................................... 291 Les combustibles à base de thorium........................................... 292 9.3.3 Les différentes formes physico-chimiques de matières nucléaires (constituant la matrice de combustible)..................................... 293 9.3.4 Les différents gainages............................................................... 300 9.3.5 Les différentes géométries et structures...................................... 305 9.3.6 Comportement du combustible sous irradiation........................ 312 9.3.6.1 La matrice de combustible........................................... 312 9.3.6.2 La gaine de combustible.............................................. 313 9.3.6.3 Exemples illustrés de comportement du combustible sous irradiation............................................................ 315 9.3.7 Conclusion sur les combustibles................................................ 317 9.4 Les fluides caloporteurs........................................................................... 318 9.4.1 Les qualités recherchées pour un fluide caloporteur................... 318 9.4.2 La sélection des fluides caloporteurs........................................... 323 9.5 Les différents modérateurs...................................................................... 331 9.5.1 Les matériaux utilisables comme modérateurs............................ 331 9.5.2 Un matériau très particulier : le graphite.................................... 333 9.5.3 Comparaison des modérateurs................................................... 335  Chapitre 10   • Zoologie et genèse des différentes filières................................ 339 10.1 Zoologie des différents types de réacteurs................................................ 339 10.1.1 Estimation théorique du nombre de types de réacteurs nucléaires possibles.................................................................... 339 10.1.2 La « sélection naturelle » des types de réacteurs techniquement viables........................................................................................ 340 10.1.3 Les « filières » de réacteurs nucléaires......................................... 343 10.1.4 Les révélations de la première conférence mondiale sur l’énergie nucléaire................................................................ 344 10.2 La genèse des filières de réacteurs nucléaires aux États-Unis : perspective historique............................................................................. 344 10.2.1 Le point de départ..................................................................... 345 10.2.2 Les pionniers du Met-Lab de Chicago....................................... 347 10.2.3 Les premières réflexions et réalisations sur les « filières de réacteurs nucléaires »............................................................. 350 A. L’équipe de Chicago : berceau des idées sur les concepts de réacteurs de puissance..................................................... 350 B. Les premiers réacteurs de grande puissance au monde......... 353 C. Le véritable fondement des « filières » : le New pile Committee....................................................... 356

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10.2.4 L’éclosion des réacteurs à eau sous pression................................ 359 A. L’acte de naissance............................................................... 359 B. L’aventure de la propulsion nucléaire sous-marine............... 361 10.2.5 Les réacteurs à eau bouillante..................................................... 363 A. L’origine des réacteurs à eau bouillante (REB)..................... 363 B. Le développement industriel des réacteurs à eau bouillante. 364 10.2.6 Le développement des efforts et le cheminement des idées sur les réacteurs nucléaires pour les applications civiles............... 365 10.3 Les développements réalisés dans les autres pays précurseurs................... 371 10.3.1 Canada...................................................................................... 371 10.3.2 Russie (ex-URSS)...................................................................... 376 10.3.3 Grande-Bretagne....................................................................... 389 10.3.4 France........................................................................................ 397 10.4 Conclusion sur les filières de réacteurs.................................................... 412  Chapitre 11   • Les réacteurs modérés au graphite.......................................... 415 11.1 Quelques mots d’histoire........................................................................ 415 11.2 Magnox.................................................................................................. 418 11.2.1 Généralités................................................................................. 418 11.2.2 Combustible.............................................................................. 420 11.2.3 Ensemble du cœur..................................................................... 420 11.2.4 Architecture générale................................................................. 422 11.2.5 Principales évolutions du concept Magnox................................ 422 11.3 AGR....................................................................................................... 425 11.3.1 Généralités................................................................................. 425 11.3.2 Combustible.............................................................................. 428 11.3.3 Ensemble du cœur..................................................................... 428 11.3.4 Architecture générale................................................................. 429 11.3.5 Principales évolutions du concept AGR et retour d’expérience de fonctionnement.................................................................... 430 11.4 UNGG................................................................................................... 431 11.4.1 Généralités................................................................................. 431 11.4.2 Combustible.............................................................................. 434 11.4.3 Ensemble du cœur..................................................................... 436 11.4.4 L’architecture générale............................................................... 436 11.5 RBMK................................................................................................... 438 11.5.1 Généralités................................................................................. 438 11.5.2 Combustible.............................................................................. 441 11.5.3 Ensemble du cœur..................................................................... 443 11.5.4 Architecture générale................................................................. 444

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11.6 HTR...................................................................................................... 445 11.6.1 Les origines du concept............................................................. 445 11.6.2 Le secret des HTR..................................................................... 447 11.6.3 Les éléments combustibles et le cœur......................................... 450 11.6.4 Les spécificités des HTR............................................................ 452 11.6.5 Le développement des HTR et les réalisations........................... 456 11.6.6 Description et évolution des concepts........................................ 462 Le réacteur de Fort Saint-Vrain à blocs prismatique (BP)........... 462 Le réacteur THTR-300 à boulets............................................... 463 Évolution des HTR vers de petits réacteurs................................ 464 Autres concepts avancés de HTR............................................... 465 11.7 Conclusion sur les réacteurs à graphite.................................................... 466  Chapitre 12   • Les réacteurs modérés à l’eau lourde....................................... 469 12.1 Éléments structurants et développement général de la filière................... 469 12.1.1 Éléments structurants de la filière.............................................. 469 12.1.2 Le développement industriel des réacteurs de type Candu au Canada................................................................................. 473 12.2 Les bases de conception des réacteurs de type Candu.............................. 475 12.2.1 Combustible.............................................................................. 476 12.2.2 Tubes de force et tubes de calandre............................................ 477 12.2.3 Modérateur................................................................................ 478 12.2.4 Fluide caloporteur..................................................................... 478 12.2.5 Ensemble du cœur..................................................................... 479 12.2.6 Architecture générale................................................................. 483 12.3 Les réacteurs Candu « avancés ».............................................................. 486 12.4 Les autres réacteurs à eau lourde............................................................. 487 12.4.1 Les REL refroidis à l’eau légère pressurisée................................. 488 12.4.2 Les REL refroidis à l’eau légère bouillante (BHWR : Boiling water cooled Heavy Water Reactors).................................. 489 12.4.3 Les REL refroidis au gaz (HWGCR : Heavy Water Gas Cooled Reactors)..................................................................................... 490 12.4.4 Les REL refroidis au liquide organique...................................... 492 12.4.5 Les réacteurs « atypiques » à cuve............................................... 493 12.5 Conclusion sur les réacteurs à eau lourde................................................ 497  Chapitre 13   • Les réacteurs modérés à l’eau légère : analyse comparative des REP et des REB............................................................... 499 13.1 Quelques mots d’introduction................................................................ 499

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13.2 Comparaison des caractéristiques techniques des concepts...................... 500 13.2.1 Architecture générale................................................................. 500 13.2.2 Le cœur et le combustible.......................................................... 503 13.2.3 Le contrôle de la réactivité......................................................... 505 13.2.4 La cuve principale...................................................................... 507 13.2.5 Les circuits du fluide caloporteur (ou « circuit primaire » pour les REP) et de production de vapeur.................................. 508 13.2.6 Le confinement......................................................................... 509 13.3 Exploitation............................................................................................ 511 13.3.1 Pilotage du réacteur et prolongation de cycle............................. 511 13.3.2 Gestion des matières et du combustible..................................... 512 13.3.3 Maintenance et inspection......................................................... 514 13.3.4 Radioprotection......................................................................... 515 13.3.5 Rejets radioactifs liquides et gazeux et déchets solides (issus de l’exploitation).............................................................. 516 13.3.6 Disponibilité............................................................................. 517 13.4 Quelques éléments de sûreté comparée................................................... 517 13.5 La place des REP et des REB aujourd’hui............................................... 519 13.6 Bilan global de comparaison entre REP et REB...................................... 520 13.7 Conclusion sur les réacteurs à eau légère................................................. 521  Chapitre 14   • Les réacteurs à neutrons rapides.............................................. 523 14.1 Les RNR : pourquoi ?............................................................................. 523 14.1.1 Utilisation de l’Unat dans les réacteurs à neutrons lents............. 523 14.1.2 Utilisation de l’Unat dans les réacteurs à neutrons rapides.......... 524 14.2 Les RNR : comment ?............................................................................ 529 14.2.1 Bases neutroniques.................................................................... 529 14.2.2 Conséquences neutroniques de l’utilisation de neutrons rapides. 532 14.3 La genèse des RNR................................................................................. 534 14.4 Vers la maturité industrielle des RNR..................................................... 538 14.4.1 États-Unis.................................................................................. 538 14.4.2 Russie (ex-Union soviétique)..................................................... 540 14.4.3 Grande-Bretagne....................................................................... 543 14.4.4 France........................................................................................ 544 14.4.5 Autres pays................................................................................ 548 14.5 Principales caractéristiques des RNR au sodium (RNR-Na).................... 551 14.5.1 Les particularités du cœur des RNR-Na par rapport aux REP.... 551 14.5.2 Le combustible des RNR-Na..................................................... 556 14.5.3 Le cœur..................................................................................... 560

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14.5.4 Grandes options et architecture générale.................................... 562 14.5.5 Caractéristiques générales des RNR électrogènes passés et présents.................................................................................. 566 14.5.6 Exemple du réacteur Superphénix.............................................. 567 14.6 Les RNR du futur................................................................................... 569 14.7 Conclusion sur les RNR......................................................................... 573  Chapitre 15   • Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur..................... 577 15.1 Les réacteurs atypiques............................................................................ 577 15.1.1 Les réacteurs homogènes à combustible liquide.......................... 577 15.1.2 Les réacteurs hybrides................................................................ 582 15.2 Les réacteurs de propulsion navale.......................................................... 585 15.2.1 Historique du développement et contraintes de la propulsion navale nucléaire......................................................................... 585 15.2.2 Technologie des réacteurs embarqués (eau pressurisée)............... 589 15.3 Les réacteurs pour les applications aériennes et spatiales.......................... 593 15.3.1 Réacteurs pour moteurs d’avions............................................... 593 15.3.2 Réacteurs de propulsion de missiles........................................... 595 15.3.3 Réacteurs pour les applications spatiales..................................... 597 15.3.3.1 Propulsion de fusées envoyées dans l’espace................. 597 15.3.3.2 Réacteurs générateurs d’énergie pour les engins spatiaux....................................................................... 598 15.4 Les réacteurs du futur............................................................................. 603 15.4.1 La niche des réacteurs de petite taille......................................... 603 15.4.2 Les réacteurs de quatrième génération........................................ 607  Partie 4  Le cycle du combustible nucléaire............................................... 613  Chapitre 16   •  Le cycle du combustible standard à base d’uranium................ 615 16.1 Généralités sur le cycle du combustible................................................... 615 16.1.1 Notions de base relatives au cycle du combustible...................... 615 16.1.2 Le combustible des différents réacteurs nucléaires...................... 616 16.1.3 Les flux de matières nucléaires................................................... 617 16.1.4 Quelques fondamentaux sur la chimie de l’uranium et des actinides........................................................................... 617 16.1.5 Aperçu général du cycle du combustible en France.................... 619 16.2 L’uranium naturel et son extraction........................................................ 620 16.2.1 Prospection................................................................................ 620

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16.2.2 Ressources................................................................................. 620 16.2.3 Extraction du minerai................................................................ 621 16.2.4 Traitement du minerai............................................................... 621 16.2.5 Impact et réhabilitation des sites................................................ 623 16.3 La conversion de l’uranium..................................................................... 623 16.4 L’enrichissement de l’uranium................................................................ 624 16.4.1 La genèse des procédés et les technologies utilisées..................... 624 16.4.2 Comparaison des procédés utilisés majoritairement aujourd’hui : la centrifugation et la diffusion gazeuse................. 628 16.4.3 La gestion de l’uranium appauvri............................................... 629 16.5 La fabrication du combustible................................................................ 630 16.6 Le refroidissement initial des combustibles usés...................................... 632 16.7 L’option d’entreposage de longue durée puis du stockage définitif des combustibles usés.............................................................................. 633 16.8 L’option de traitement des combustibles usés.......................................... 634 16.8.1 Historique et panorama mondial du traitement des combustibles usés................................................................. 634 16.8.2 Les procédés utilisés................................................................... 640 16.8.3 Le procédé Purex mis en œuvre à l’usine de La Hague............... 642 16.9 Le recyclage des matières valorisables...................................................... 646 16.9.1 Le plutonium............................................................................ 646 16.9.2 Matières autres que le plutonium............................................... 649 16.10 Les questions génériques liées au cycle du combustible nucléaire............ 651 16.10.1 Le transport des matières nucléaires........................................... 651 16.10.2 Autres sujets génériques............................................................. 653 16.11 Conclusion............................................................................................. 653  Chapitre 17   • Le cycle du combustible au thorium....................................... 655 17.1 Le thorium et ses éléments lourds associés.............................................. 655 17.1.1 Le thorium et ses descendants naturels....................................... 655 17.1.2 Les caractéristiques nucléaires du thorium................................. 657 17.1.3 Propriétés physiques du thorium............................................... 658 17.1.4 Abondance et réserves terrestres du thorium.............................. 659 17.1.5 L’uranium 233........................................................................... 660 17.2 Rétrospective historique.......................................................................... 662 17.2.1 L’acquisition des connaissances de base...................................... 662 17.2.2 L’expérience accumulée sur le cycle au thorium.......................... 665 17.2.3 Les stimulants et les freins au cours du développement historique du cycle au thorium.................................................. 668 17.2.4 État actuel du développement du cycle au thorium.................... 670

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Table des matières

17.3 Caractéristiques techniques du cycle du combustible au thorium et défis industriels................................................................................... 671 17.3.1 L’amont du cycle........................................................................ 671 A. Mines : extraction et concentration..................................... 671 B. Fabrication des combustibles au thorium............................ 672 17.3.2 Caractéristiques et comportement en réacteur des combustibles à base de thorium........................................... 673 A. Propriétés neutroniques générales........................................ 673 B. Comportement du combustible sous irradiation................. 675 C. Gestion des matières nucléaires à partir de combustibles au thorium.......................................................................... 675 D. La consommation de plutonium avec des combustibles au thorium.......................................................................... 677 17.3.3 L’aval du cycle............................................................................ 678 A. Le traitement...................................................................... 678 B. Le recyclage de l’U233........................................................ 679 C. L’entreposage et le stockage des déchets............................... 680 17.4 Conclusion............................................................................................. 682 Conclusion générale....................................................................................... 685 Annexes........................................................................................................... 695 Annexe I.  Lucrèce. De la nature des choses – Livres I et II (extraits)................... 697 Annexe II.  La découverte du neutron. Lettre de James Chadwick à la revue Nature : « Possible existence of a neutron », 17 février 1932 (p. 312)........................................................................ 700 Annexe III.  Traduction en anglais de l’article de Hahn et Strassmann envoyé à la revue allemande Nature le 6 janvier 1939............................. 702 Annexe IV.  Traduction en anglais de la lettre de Meitner et Frisch envoyée à la revue allemande Nature, le 16 janvier 1939..................................... 710 Annexe V.  Les 5 brevets d’invention déposés par l’équipe française en mai 1939 puis en avril et mai 1940 (copie de la première page)........ 713 Annexe VI.  Lettre d’Einstein du 2 août 1939 au Président des États-Unis Franklin Roosevelt (traduite de l’anglais)............................................... 718 Annexe VII.  Liste des prix Nobel dans les domaines de la connaissance de la matière et de la physique nucléaire (depuis la création du prix en 1901 jusqu’à celui qui fut obtenu par Otto Hahn en 1944, pour sa découverte de la fission)............................................................ 720 Annexe VIII.  Liste de quelques corps radioactifs importants avec leurs caractéristiques....................................................................... 721

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Annexe IX.  Notes du meeting du 26 avril 1944 ou E. Fermi présenta pour la première fois le concept de réacteur à neutrons rapides surgénérateur......................................................................................... 722 Annexe X.  Brevet fondateur de la théorie et de la conception des réacteurs nucléaires (19/12/1944) – Première page............................................... 728 Annexe XI.  Liste de tous les réacteurs du centre d’Idaho (INEEL)................... 730 Annexe XII.  Liste de tous les réacteurs du centre ORNL................................. 732 Annexe XIII.  Liste des réacteurs électrogènes mondiaux (au 1/1/2016)........... 733 Références....................................................................................................... 735 Index............................................................................................................... 761

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Avant-propos

Je dédie ce livre à Jules Horowitz, un homme d’une grande humanité et d’une intelligence peu commune, qui m’a accueilli au CEA à Saclay en 1970 et qui fut par la suite mon « patron » de thèse à Saclay, sur un thème qui reste d’ailleurs d’actualité : le thorium et les réacteurs à haute température. Je souhaite également saisir l’occasion de cet avant-propos pour rendre hommage à Paul Reuss, qui fut mon professeur en physique des réacteurs nucléaires à l’INSTN (Institut national des sciences et techniques nucléaires). Il est certainement l’un des plus grands experts français de cette discipline si particulière que l’on appelle la « neutronique », dont les spécialistes sont d’ailleurs appelés des « neutroniciens », et il est l’auteur de nombreux ouvrages dont je me suis d’ailleurs inspiré pour écrire quelques passages sur ce sujet. L’objet de ce livre est d’abord de relater l’histoire de la connaissance des atomes et de leur noyau jusqu’à la découverte majeure que fut la fission nucléaire, qui est le phénomène physique de base utilisé pour produire de l’énergie nucléaire. Dans le sillage de cette histoire, je retrace ensuite les principales étapes qui ont conduit à la réalisation de la première réaction en chaîne fondée sur l’utilisation de la fission des noyaux d’uranium, qui marque la naissance de l’énergie nucléaire. La rédaction de ces chapitres m’a amené à consulter un assez grand nombre d’archives et de documents afin de vérifier ou de préciser quelques-uns des évènements majeurs qui

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

ont jalonné cette aventure. Je me suis aperçu en effet que plusieurs grandes découvertes étaient trop souvent attribuées sans nuance à quelques génies solitaires alors qu’elles ont été en fait largement inspirées par une succession de travaux antérieurs réalisés par des scientifiques exceptionnels mais moins renommés, pour des raisons diverses. Cette démarche ne vise pas à remettre en cause les mérites des savants illustres dont les intuitions furent à l’origine d’avancées scientifiques remarquables, mais elle cherche simplement à se rapprocher au mieux de la vérité historique. Cela s’applique notamment aux circonstances précises qui ont permis de montrer que l’on pouvait « casser » les noyaux atomiques en libérant ainsi une énergie proprement colossale et qu’il était alors possible de déclencher une cascade quasi infinie de telles réactions. C’est pourquoi j’ai jugé utile de rapporter assez en détail l’émergence des idées souvent ingénieuses et parfois surgies aussi de quelques hasards qui ont conduit à cette incroyable découverte et à son exploitation pour des applications civiles mais aussi militaires. Le livre est ensuite destiné à expliquer de façon aussi abordable que possible les bases scientifiques du fonctionnement des réacteurs nucléaires en commençant par exposer les principales notions de physique nucléaire permettant notamment de comprendre les interactions entre neutrons et noyaux atomiques et d’expliquer la fission. Je précise ici que je traite essentiellement de la partie des réacteurs nucléaires qui fait leur véritable spécificité en tant que moyen de production massive d’électricité, à savoir ce que l’on appelle le cœur de ces réacteurs. En effet, la conception comme le fonctionnement des autres parties d’un réacteur nucléaire relèvent de sciences et de techniques plus « classiques » et elles sont communes à d’autres technologies ou procédés industriels qui sont par ailleurs traités dans des ouvrages spécialisés. Il en est ainsi pour des disciplines telles que les matériaux, la thermique, la thermodynamique ou encore la thermohydraulique. Cependant, ces sciences et techniques présentent parfois un caractère bien particulier pour les réacteurs nucléaires, et c’est pourquoi j’en évoque certains aspects lorsque cela facilite la compréhension ou participe à la cohérence des explications. L’essentiel de ces chapitres traite donc de la neutronique, qui n’est pas la science des neutrons mais celle du comportement des neutrons dans le cœur d’un réacteur et des effets associés ainsi que des moyens pour les maîtriser. Cette partie n’a pas l’ambition de se substituer aux ouvrages de référence de physique des réacteurs nucléaires, qui développent toutes les théories et modèles mis en œuvre dans ce domaine. Elle s’adresse plutôt à des techniciens ou ingénieurs ainsi qu’à des étudiants non spécialistes de ce domaine, qui souhaiteraient connaître l’essentiel pour dialoguer avec des experts ou construire des argumentaires, sans pour autant être obligés de maîtriser complètement le formalisme mathématique, parfois ardu, qui accompagne l’étude complète des phénomènes. Il ne s’agit pas cependant d’un exercice de vulgarisation de type « grand public » car je développe explicitement certaines modélisations qui sont indispensables pour bien appréhender les phénomènes les plus importants. Ces analyses ne font toutefois appel qu’à un minimum d’équations élémentaires ou de formules et de fonctions mathématiques simples de type exponentielles. Certes, l’acquisition de ces connaissances peut apparaître superflue puisqu’il existe maintenant des outils informatiques extrêmement puissants (logiciel parfois appelés « codes de calcul »), qui permettent

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Avant-propos

de calculer à peu près tout ce que l’on cherche avec une très grande précision. On pourrait donc penser qu’il suffit aux ingénieurs de maîtriser ces outils pour réaliser leurs études dans ce domaine. Introduire de bonnes données dans ces logiciels puis « appuyer sur le bouton » de démarrage de ces « boîtes noires », permet effectivement d’obtenir tout ce qu’un ingénieur peut souhaiter, ou à peu près. Mais cette façon de procéder peut être trompeuse, voire dangereuse, si l’ingénieur n’a pas une solide compréhension des phénomènes de base modélisés dans ces « codes » et surtout s’il n’a pas en tête les bons ordres de grandeur pour étayer certains raisonnements. Je peux en témoigner pour avoir entendu parfois des stupidités de la part de quelquesuns d’entre eux (heureusement très peu nombreux) n’ayant sans doute pas assez de connaissances en physique des réacteurs nucléaires et faisant une confiance aveugle à des flots de résultats mal interprétés. Partant de ces bases proprement scientifiques sur le fonctionnement des réacteurs nucléaires, la part la plus importante de ce livre est consacrée à la genèse des différentes « filières de réacteurs » et à leur conception. Ces aspects sont en effet très utiles pour bien comprendre le « pourquoi » et le « comment » du développement du nucléaire d’aujourd’hui et pour anticiper celui du futur. Dans cette partie du livre, je présente d’abord une classification des réacteurs nucléaires selon leurs usages et j’expose les différents moyens de récupérer l’énergie dégagée par la fission. Je présente ensuite la nature et la structure de ce que l’on appelle le « combustible » qui contient la matière fissile et qui constitue le cœur des réacteurs dans lequel se dégage la chaleur. J’explicite également les autres composantes principales que sont les fluides qui transportent la chaleur (on dit « fluides caloporteurs ») ainsi que les divers modérateurs qui servent à ralentir les neutrons issus des fissions. Dans chaque cas, j’examine les avantages et les inconvénients de chacune des options possibles pour ces différents éléments constitutifs d’un réacteur nucléaire, en m’appuyant au besoin sur quelques faits historiques qui justifient certains choix. Je présente alors une « zoologie » de toutes les sortes de réacteurs nucléaires qu’il est possible d’imaginer (des centaines !), ce qui permet d’aboutir à la notion de « filière » de réacteur. À cette occasion, je résume l’histoire du développement de l’énergie nucléaire dans les cinq grands pays qui ont été des pionniers dans ce domaine : États-Unis, Canada, Russie (ex-URSS), Grande-Bretagne et France. Cette rétrospective technico-historique permet de resituer le contexte dans lequel chacun de ces pays s’est lancé dans cette aventure et elle explique le cheminement des idées et des technologies en fonction de la situation propre à chaque pays mais aussi de quelques opportunités. J’explicite notamment les raisons qui ont conduit au choix des différentes filières dans ces pays. Le lecteur pourra s’apercevoir à ce propos que les motivations profondes des décisions prises dans ce domaine ne sont pas uniquement d’ordre technique ou même économique mais qu’elles s’appuient sur des considérations stratégiques ou industrielles qui ont joué parfois un rôle majeur. Ce panorama sur chaque pays permet en outre d’appréhender la façon dont ont évolué les grandes orientations nationales dans ce secteur en fonction des circonstances et du poids de l’histoire. Dans les chapitres suivants, je présente la genèse de ces différentes filières qui a été marquée par des succès majeurs mais aussi de nombreux déboires puis j’expose les principales caractéristiques techniques de chacune des grandes lignées de réacteurs. Je considère successivement les

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

réacteurs modérés au graphite, qui furent notamment développés en France, les réacteurs modérés à l’eau lourde adoptés essentiellement au Canada et en Inde et les réacteurs modérés et refroidis à l’eau légère (on dit aussi à eau ordinaire, REO) dans leurs deux versions, à eau pressurisée (REP) et à eau bouillante (REB) qui équipent l’essentiel du parc électronucléaire mondial. Tous les réacteurs nucléaires français sont d’ailleurs des REP et c’est pourquoi les REO font l’objet d’une littérature très abondante. Je n’ai donc pas jugé utile ici de procéder à une description technique générale des REO, comme je le fais pour les autres types de réacteurs. J’ai choisi à la place de présenter une comparaison inédite des mérites respectifs des REP et des REB sous tous les aspects. Les réacteurs à neutrons rapides qui n’ont pas de modérateur sont traités dans un chapitre plus étoffé, car ils présentent des caractéristiques tout à fait spécifiques, notamment au travers de leur capacité de surgénération. De plus, ces réacteurs seront probablement déployés dans le futur pour les raisons que j’explicite, et notamment du fait de cette faculté unique à créer plus de matière fissile qu’ils n’en consomment. Pour chaque type de réacteur, je me suis attaché à retracer l’évolution des concepts dans les différents pays, ce qui permet de bien comprendre les choix techniques qui marquent leur essor. Par contre, je ne développe pas les aspects liés à la sûreté des différents types de réacteurs, sauf dans quelques cas précis pour lesquels j’examine simplement quelques caractéristiques spécifiques dans ce domaine, lorsque cela me semble nécessaire pour comprendre certaines évolutions dans la conception des réacteurs. Bien que ces questions de sûreté soient évidemment fondamentales, il aurait été beaucoup trop ambitieux de vouloir les traiter en détail dans le cadre d’un livre dont le volume doit rester raisonnable. De toute façon c’est un domaine qui est, là aussi, largement traité dans la littérature spécialisée et même dans des ouvrages de vulgarisation. Je consacre le dernier chapitre de cette troisième partie à une brève présentation des réacteurs nucléaires qui ont été développés pour d’autres applications que celle de la production d’électricité à des fins civiles, à savoir pour l’espace et pour la propulsion marine, ainsi que des réacteurs atypiques comme les réacteurs à combustible liquide. J’évoque également les nouveaux réacteurs de petite taille (SMR) qui sont développés aujourd’hui dans de nombreux pays pour des applications diverses ou des marchés spécifiques. C’est dans ce même chapitre que je présente les réacteurs dits « de quatrième génération », mais de façon très succincte en renvoyant le lecteur aux quelques documents de synthèse cités en référence, car, ici encore, ce sujet est très largement développé dans la littérature spécialisée. Pour ces réacteurs, je me suis donc attaché à évoquer plus particulièrement les travaux internationaux qui ont conduit à leur définition et auxquels j’ai été étroitement associé. Enfin, le livre traite du cycle du combustible nucléaire, c’est-à-dire des différentes étapes qui conduisent à sa fabrication jusqu’à la gestion des combustibles usés qui sont extraits des réacteurs une fois qu’ils ont produit leur énergie. Je précise à cette occasion quelques ordres de grandeur notamment sur les flux de matières nucléaires gérées dans ce cycle et j’introduis quelques notions de base sur la chimie de l’uranium et des actinides. J’examine successivement la prospection et le traitement de l’uranium, sa conversion, son enrichissement, et enfin la fabrication du combustible. Je décris ensuite les deux solutions qui sont mises en œuvre aujourd’hui dans

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Avant-propos

le monde pour gérer les combustibles usés, à savoir l’entreposage de longue durée suivi de leur stockage définitif d’une part et le retraitement destiné à récupérer puis recycler les matières valorisables contenues dans ces combustibles d’autre part. Pour ces différentes étapes, j’aborde non seulement les aspects techniques en décrivant notamment les procédés mis en œuvre et les outils industriels utilisés, mais j’esquisse aussi les composantes des marchés de chaque secteur d’activité. Par ailleurs, j’examine quelques aspects géopolitiques qui sont étroitement liés au développement du cycle du combustible nucléaire et qui sont des éléments incontournables dans ce secteur sensible. Pour clore cette dernière partie, je dédie un chapitre spécial au cycle du combustible au thorium sur lequel je me suis spécialisé pendant une partie de mon activité professionnelle. Compte tenu de l’étendue des sujets traités et des liens qui sont explicités entre l’histoire et la technique, je pense que ce livre n’a que peu d’équivalent en France et à l’étranger. C’est le fruit de toute une carrière captivante consacrée à la recherche et à l’industrie nucléaire mais aussi à l’enseignement. C’est également le résultat d’un long et patient travail de plusieurs années motivé par le seul souci de transmettre des connaissances. J’espère que cet objectif sera atteint et que ce livre contribuera ainsi à une meilleure compréhension des fondements de cette forme d’énergie certes contestée, voire même détestée, mais dont l’histoire et la technique présentent au moins un mérite : elles sont passionnantes.

Remerciements Je souhaite adresser ici mes plus sincères remerciements à celles et ceux de mes proches et amis qui ont effetué une relecture minutieuse de tout ou partie de ce livre, et pour leurs nombreuses suggestions et conseils souvent judicieux. Il s’agit d’Henri Bernard et de Marie-France Grenêche (mon épouse) pour les deux premiers chapitres d’histoire, de Didier Herrmann et d’Éric Lamy pour la très grande majorité des chapitres, et enfin de Paul Reuss qui a bien voulu relire l’ensemble du livre.

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Avant-propos

le monde pour gérer les combustibles usés, à savoir l’entreposage de longue durée suivi de leur stockage définitif d’une part et le retraitement destiné à récupérer puis recycler les matières valorisables contenues dans ces combustibles d’autre part. Pour ces différentes étapes, j’aborde non seulement les aspects techniques en décrivant notamment les procédés mis en œuvre et les outils industriels utilisés, mais j’esquisse aussi les composantes des marchés de chaque secteur d’activité. Par ailleurs, j’examine quelques aspects géopolitiques qui sont étroitement liés au développement du cycle du combustible nucléaire et qui sont des éléments incontournables dans ce secteur sensible. Pour clore cette dernière partie, je dédie un chapitre spécial au cycle du combustible au thorium sur lequel je me suis spécialisé pendant une partie de mon activité professionnelle. Compte tenu de l’étendue des sujets traités et des liens qui sont explicités entre l’histoire et la technique, je pense que ce livre n’a que peu d’équivalent en France et à l’étranger. C’est le fruit de toute une carrière captivante consacrée à la recherche et à l’industrie nucléaire mais aussi à l’enseignement. C’est également le résultat d’un long et patient travail de plusieurs années motivé par le seul souci de transmettre des connaissances. J’espère que cet objectif sera atteint et que ce livre contribuera ainsi à une meilleure compréhension des fondements de cette forme d’énergie certes contestée, voire même détestée, mais dont l’histoire et la technique présentent au moins un mérite : elles sont passionnantes.

Remerciements Je souhaite adresser ici mes plus sincères remerciements à celles et ceux de mes proches et amis qui ont effetué une relecture minutieuse de tout ou partie de ce livre, et pour leurs nombreuses suggestions et conseils souvent judicieux. Il s’agit d’Henri Bernard et de Marie-France Grenêche (mon épouse) pour les deux premiers chapitres d’histoire, de Didier Herrmann et d’Éric Lamy pour la très grande majorité des chapitres, et enfin de Paul Reuss qui a bien voulu relire l’ensemble du livre.

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Structure générale du livre

Compte tenu des éléments présentés dans l’avant-propos, ce livre se divise en quatre grandes parties : 1. 2. 3. 4.

Historique des découvertes sur les atomes et l’énergie nucléaire Bases de physique nucléaire et de neutronique Les filières de réacteurs nucléaires : approche technico-historique Le cycle du combustible nucléaire

Chaque partie est divisée en chapitres numérotés de façon générique pour l’ensemble du livre (les numérotations ne sont pas spécifiques à chaque partie). Chaque chapitre n est divisé en sous-chapitre m, noté n.m, et les figures et tableaux sont numérotés dans l’ordre de leur apparition dans chacun de ces sous-chapitres (n.m.1, n.m.2, etc.). Les différents paragraphes de chaque sous-chapitre suivent cette logique de numérotation. Pour ne pas alourdir la lecture, nous avons limité au maximum les notes de bas de page. Elles sont utilisées seulement en première partie et en nombre restreint, essentiellement pour préciser un phénomène physique, ce qui permet au lecteur connaissant ce phénomène d’éviter la lecture de la note. On a préféré insérer directement dans le texte lui-même des notes (avec une typographie en italiques) pour

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

apporter des compléments techniques ou historiques qui ne sont pas indispensables à la compréhension mais qui apportent des précisions intéressantes ou qui relatent simplement des anecdotes. Bon nombre des informations et des données contenues dans ce livre ont été puisées dans de multiples ouvrages et articles ou encore dans des documents d’archives personnels dont on trouvera une liste à peu près complète à la suite du texte. Nous les avons répertoriés par catégories afin de les repérer plus facilement. Ces catégories sont les suivantes : I. Histoire II. Physique nucléaire et physique théorique III. Physique des réacteurs nucléaires et neutronique IV. Filières de réacteurs nucléaires V. Combustible nucléaire et cycle du combustible VI. Général (incluant les biographies) et/ou générique VII. Autres documents non cités explicitement dans le livre Les références sont ainsi repérées par le chiffre romain de la catégorie (I, II, III, etc.) suivi d’un numéro n dans cette catégorie : I – n, II – n, III – n, etc. Ces références sont citées dans le texte avec un numéro entre crochets, […], comme cela se pratique souvent. Les notations seront précisées au fur et à mesure de leur introduction si elles sont particulières et on n’hésitera pas à en répéter la signification si elles sont éloignées dans le texte. Il en est de même pour certains sigles et notamment ceux qui concernent la dénomination des types de réacteurs nucléaires. La désignation des éléments chimiques et de leurs isotopes (nous préciserons cette notion) mérite une mention particulière car on la retrouve à de très nombreux endroits du texte. Si c’est utile, l’élément sera désigné par son nom entier (par exemple hydrogène, uranium, plutonium, etc.). Mais dès lors que l’on évoque un isotope particulier, on prendra le symbole chimique de l’élément auquel on « collera » à droite le numéro atomique de l’isotope. Par exemple l’isotope de l’uranium ayant le numéro atomique A = 238 (on précisera également cette notion) sera noté U238. D’autres exemples seront donnés au paragraphe 3.1.2. Dans certains cas, on écrit complètement le nom de l’élément suivi de A avec un espace entre les deux (exemple : uranium 238). Des abréviations ou sigles spécifiques sont par ailleurs signalés en tête de certains chapitres. Mentionnons toutefois ici le sigle « PF » adopté la plupart du temps pour « produit de fissions » car c’est une expression que l’on retrouve assez souvent dans plusieurs chapitres. Pour ce qui concerne les notations et les unités d’énergie ou de puissance, nous avons adopté les conventions suivantes : • lorsque l’on utilise l’électron-volt comme unité d’énergie, l’abréviation est eV. Les multiples et sous-multiples sont classiquement notés meV pour milli-eV (10–3 eV), keV pour kilo-eV (103 eV), MeV pour méga-eV (106 eV), GeV pour Giga-eV (109 eV), etc. ;

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Structure générale du livre

• sauf mention contraire, l’unité de puissance est classiquement le watt, de symbole W, avec ses multiples et sous-multiples notés comme précédemment pour l’eV : mW, kW, MW, GW, etc. Dans de nombreux cas, il faut distinguer la puissance « thermique » (les calories ou les joules dégagés par unité de temps) qui est notée avec un indice « th » (exemple : MWth) et la puissance « électrique » qui est notée avec un indice « é » (exemple : MWé) ; • le signe mathématique « multiplié » est noté par l’étoile « * ».

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Sigles principaux

Note : Le livre cite des centaines de sigles, tous explicités dans le texte lors de leur première apparition. On ne reprend ici que quelques-uns d’entre eux qui sont génériques et cités de nombreuses fois. ABWR ACR ADS AEA AEC AECL AGR AHWR AIEA AM ANP BdC

Advanced Boiling Water Reactor Advanced Candu Reactor Accelerator Driven Systems Atomic Energy Authority (UK) Atomic Energy Commission (USA) Atomic Energy Commission Limited (Canada) Advanced Gas-cooled Réactor Advanced Heavy Water Reactor Agence Internationale de l’Énergie Atomique Actinides Mineurs Aircraft Nuclear Propulsion Barre de Commande

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

BNL CANDU CbU CEA CEGB CERN CP CSC DG EDF EGCR FC GCFR GFR GIF GV HTR INFCE INL IPG IRSN JEPP LASL LFR LLL Met-Lab Mox MSR MTR NEPA NERVA NRC ODS ORNL PBMR pcm PF

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Brookhaven National Laboratory CANadian Deuterium Uranium (reactor) Combustible usé Commissariat à l’Énergie Atomique Central Electricity Generating Board Centre Européen de Recherche Nucléaire Chicago Pile (1, 2, 3, 4, 5) Corrosion Sous Contraintes Diffusion Gazeuse Électricité de France Enhanced Gaz Cooled Reactor Facteur de Conversion Gas Cooled Fast Reactor Gas Fast Reactor Gen-IV International Forum Générateur de Vapeur High Temperature Reactor International Nuclear Fuel Cycle Evaluation Idaho National Laboratory Interaction Pastille-Gaine Institut de Radioprotection de Sûreté Nucléaire Jours Équivalents à Pleine Puissance Los Alamos Scientific Laboratory Lead-cooled Fast reactor Lawrence Livermore Laboratory Metallurgical Laboratory (Chicago) Mixed oxide fuel (Uranium-Plutonium) Molten Salt Reactor Material Test Reactors Nuclear Energy for the Propulsion of Aircraft Nuclear Engine for Rocket Vehicule Applications Nuclear Regulatory Commission Oxide Dispersion Strengthened Oak Ridge National Laboratory Pebble Bed Modular Reactor Pour cent mille Produits de Fissons

Sigles principaux

RBMK Reaktor Bolshoy Moshchnosti Kanalniy REB Réacteur à Eau Bouillante REL Réacteur à Eau Lourde REO Réacteur à Eau Ordinaire REP Réacteur à Eau Pressurisée RNL Réacteur à neutrons lents RNR Réacteur à Neutons Rapides RSF Réacteur à Sel Fondu SCWR Super Critical Water-cooled Reactor SFR Sodium Fast Reactor SGHWR Steam Generating Heavy Water moderated and cooled Reactor SMR Small Modular Reactor SNA Sous-marins Nucléaires d’Attaque SNAP System for Nuclear Auxiliary Power SNLE Sous-marins Nucléaires Lanceurs d’Engins TBP Tributylphosphate TC Taux de Combustion UNGG Uranium Naturel Graphite Gaz URE Uranium ré-enrichi (issu du retraitement) URT Uranium issu du retraitement UTS Unité de Travail de Séparation VHTR Very High Temperature Reactor VVER Réacteur Énergie Eau-Eau

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Le long chemin vers la connaissance des atomes

Avertissement : certains passages de ce chapitre et du suivant ne peuvent être bien compris que si le lecteur possède déjà un minimum de connaissances sur l’atome et la structure de son noyau (neutrons, protons, isotopes, etc.). Si ce n’est pas le cas, il peut lire le début de la deuxième partie consacrée à la physique nucléaire qui explicite ces notions de base.

1.1 Introduction générale 1.1.1 « Des atomes et des hommes » Nous empruntons le titre de ce paragraphe à celui du livre publié par le célèbre savant et Académicien français Louis Leprince-Ringuet [VI-1]. Ce livre commence par un chapitre dédié aux aspects historiques des découvertes des atomes et de l’énergie nucléaire, avec en parallèle les lois physiques fondamentales qui ont accompagné ces découvertes. Sans cela, il régnerait une sorte de « sécheresse » (mot emprunté aussi à Louis Leprince-Ringuet) dans un exposé qui

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

commencerait directement par expliquer les fondements de la physique nucléaire, puis ceux du fonctionnement des réacteurs nucléaires. Cela est d’autant plus justifié que cette histoire est réellement passionnante car elle s’apparente un peu à celle des explorateurs, petits ou grands, qui ont découvert de nouveaux mondes, ce qui leur a réservé de grandes surprises. Cette brève rétrospective permet en outre de bien éclairer les notions à caractère purement scientifique qui seront introduites par la suite. Venons-en maintenant à cette prodigieuse aventure de la connaissance des atomes et de l’énergie nucléaire. On pourrait situer l’origine de l’énergie nucléaire à la date de la découverte de la « fission » de noyaux atomiques, en décembre 1938, sur laquelle nous reviendrons au § 2.1 du chapitre 2. Ce serait cependant une rétrospective historique un peu réductrice dans la mesure où la mise en évidence de ce phénomène extraordinaire ne fut possible que grâce à l’accumulation de connaissances fondamentales en physique, à commencer par celles des atomes eux-mêmes et de leur noyau (science appelée « physique nucléaire »). Dans cette introduction, nous allons donc résumer « l’épopée » de l’énergie nucléaire (titre d’un livre de Paul Reuss [I-1]) en commençant par donner un bref aperçu des événements qui ont jalonné le chemin conduisant à identifier l’existence des atomes. Nous résumerons ensuite les principales étapes de la connaissance de la structure des atomes eux-mêmes. Enfin, nous raconterons comment fut découvert le processus de la fission des noyaux atomiques et, à partir de là, comment fut finalement déclenchée la première « réaction en chaîne » artificielle qui est à la base du fonctionnement des réacteurs nucléaires. L’adjectif « artificielle » pour la réaction en chaîne peut sembler curieux pour qualifier un processus dont on comprendra dans ce livre qu’il est loin de pouvoir se réaliser de façon naturelle compte tenu des conditions qu’il faut réunir pour l’enclencher. Et pourtant, une découverte vraiment étonnante, faite en France, va balayer ce qui paraissait être une évidence. Voyons ce qu’il en est.

1.1.2 Une histoire qui commence il y a deux milliards d’années Pour comprendre ce qui suit il suffit de savoir que l’uranium naturel est composé de deux sortes d’uranium (appelés isotopes) : l’uranium 235, en abrégé U235, et l’uranium 238, en abrégé U238. Il se trouve que l’U235 est le seul « carburant » utilisable dans un réacteur nucléaire pour produire de l’énergie en lui faisant subir une fission (c’est-à-dire en cassant son noyau en deux morceaux à l’aide d’un neutron projeté sur lui, ce qui libère de l’énergie). Pour donner une image facile à mémoriser, le pourcentage d’U235 dans l’uranium naturel (encore appelé teneur ou enrichissement) peut être assimilé à un pourcentage de matière grasse dans un aliment : plus il est élevé plus il est calorique ! Revenons donc à l’histoire.

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Nous sommes en juin 1972. Dans un laboratoire de l’usine de séparation isotopique de l’uranium située à Pierrelatte, un technicien effectue une analyse de routine sur la composition isotopique d’un échantillon d’uranium naturel livré sur le site. Il mesure alors une teneur en uranium 235 (U235) de 0,7171 % (± 0,0010) qui est très légèrement inférieure de la valeur habituelle que l’on trouve toujours dans l’uranium naturel, à savoir 0,7202 % ± 0,0006. Cette proportion d’U235 dans l’uranium naturel est en effet immuable quelle que soit l’origine de l’uranium trouvé aujourd’hui sur la planète, pour des raisons cosmologiques. Intrigué par cet écart, certes très faible, mais tout de même bizarre, ce technicien consciencieux réitère sa mesure et il confirme cette anomalie. Sa hiérarchie est rapidement prévenue et les responsables de l’usine déclenchent alors une enquête minutieuse (mais discrète) pour essayer d’expliquer ce mystère. Cette démarche s’intensifie d’autant plus que, dans les semaines qui suivent cette fameuse mesure, d’autres analyses révèlent des écarts encore bien plus importants de teneur en U235. Les premières investigations permettent d’éliminer toutes les hypothèses possibles de pollution de l’uranium examiné par de l’uranium qui aurait pu provenir d’autres installations de traitement de l’uranium susceptibles de modifier sa composition isotopique. Les fins limiers du CEA finissent par remonter à la source de l’uranium naturel « incriminé » : il s’agit d’un gisement très riche en uranium, situé dans une région du Gabon dénommée Oklo. On y trouve alors dans les débris d’anciennes carottes de sondage, de l’uranium à une teneur isotopique incroyablement basse descendant jusqu’à 0,296 % ! Manifestement, ce phénomène plus qu’intrigant est d’une grande ampleur puisque ce sont des centaines de tonnes d’uranium « appauvri » ayant une teneur moyenne de 0,62 % qui seront identifiées. De nombreuses hypothèses sont alors échafaudées mais dès le mois d’août 1972, il faut se rendre à l’évidence : la seule explication possible est que des réactions en chaîne auto-entretenues pendant longtemps se sont déclenchées naturellement dans un passé lointain, qui sera vite estimé à environ deux milliards d’années. Diverses mesures réalisées sur le site confirment cette hypothèse pourtant assez incroyable : celle de réacteurs nucléaires naturels « fossilisés ». Les preuves de ce phénomène sont alors suffisantes pour officialiser l’affaire en septembre 1972, d’abord en France, via une communication à l’Académie des sciences puis à l’international via une déclaration officielle de la France à la conférence générale de l’Agence internationale de l’énergie atomique (AIEA). Il s’en suit un vaste programme de recherches en France et dans certains pays étrangers qui va donner lieu à de multiples communications et documents divers et même à des colloques internationaux spécialisés sur « le phénomène d’Oklo ». Parmi ces publications, citons ici l’excellent livre de Roger Naudet intitulé Oklo : des réacteurs nucléaires fossiles [I-2]. On trouve dans cet ouvrage de près de 700 pages d’innombrables résultats de mesures et de calculs parfois sophistiqués ainsi que des analyses où se mêlent des raisonnements de sciences physiques (de neutronique en particulier, dont nous allons reparler abondamment aux chapitres 2 et 3 de ce livre) et de sciences de la Terre (géochimie et géophysique en particulier), en partant souvent d’indices bien minces et en construisant des scénarios compatibles avec les observations et la science. Ainsi, on sait que l’un des « moteurs » de pérennité des réactions en chaîne

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

a été la désilicification (dissolution progressive de la silice) des grès qui a concentré l’uranium de proche en proche et entraîné parallèlement des phénomènes de compactions des roches hôtes. D’où l’extrême complexité des couplages qui sont intervenus dans le contrôle et la propagation des réactions, qui relèvent à la fois de la physique et des sciences de la Terre. Bien entendu, il n’est pas question d’esquisser ici, même de façon succincte, le contenu de ces études et les résultats de ces recherches aussi inédites que passionnantes. On se contentera simplement de présenter une courte liste d’informations très globales qui permettent de se faire une idée du phénomène. Avant cela, il convient de souligner trois éléments fondamentaux qui expliquent le fait que des réactions en chaîne aient pu se produire il y a deux milliards d’années. Le premier, qui est le plus déterminant, est la teneur isotopique de l’uranium en U235 (son enrichissement) qui, à l’époque où les réactions se sont déclenchées, était de 3,44 %, car la période de décroissance de l’U235 est presque sept fois plus courte que celle de l’U238 : à peu près 700 millions d’années pour U235 comparé à 4,5 milliards d’années pour l’U238. Or, l’U235 est, comme on l’a vu, le « carburant » de la réaction en chaîne, et sauf configuration très particulière (on en verra le détail dans cet ouvrage), il est impossible de déclencher une réaction en chaîne avec la teneur isotopique de l’uranium naturel présent aujourd’hui sur Terre car sa teneur en U235 est trop faible (pas assez de matière grasse !). Le deuxième élément fondamental est la présence de quantités importantes d’eau due à une énorme porosité des milieux (jusqu’à 40 %) dans lesquels se trouvait l’uranium, ce qui a servi à ralentir les neutrons émis par les fissions (nous verrons au § 4.5.1 que, sans cela, une réaction en chaîne est impossible même avec un tel enrichissement de l’uranium). Le troisième est évidemment la présence d’une concentration importante d’uranium dans les zones de réaction, que seul des phénomènes géochimiques particuliers ont permis de créer. Cela étant posé, les principales informations globales sur ces « réacteurs nucléaires fossiles » sont les suivantes : • meilleure estimation de l’âge des réactions en chaîne : 1,95 milliard d’années avant notre ère (à quelques dizaines de millions d’années près !). À cette époque, la région d’Oklo et l’Afrique tout entière étaient intégrées dans un seul et même continent : la Pangée. Notons qu’à cette époque reculée, la vie organique n’existait pratiquement pas sur Terre, sauf sous forme de quelques organismes unicellulaires ou peut-être de bactéries très primaires ; • nombre de foyers (ou zones) de réaction identifiés à ce jour : 17, dont 16 dans la région d’Oklo, et un foyer dans une région voisine dénommée Bangombé. Leur forme est très irrégulière mais généralement assez aplatie et les zones ont une taille de quelques dizaines de mètres dans leur plus grande dimension ; • durée des réactions en chaîne : plusieurs centaines de milliers d’années, à un million d’années, variable selon les zones. Rapporté à l’âge de l’événement, c’est une durée extrêmement courte : l’équivalent d’une seconde par rapport à une heure !

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• la densité de puissance est estimée à environ 0,1 mW/cm3, soit un million de fois inférieure à celle d’un réacteur à eau pressurisée (REP) standard. Mais ce chiffre n’est qu’un ordre de grandeur qui est entaché d’une assez grande incertitude. Compte tenu des volumes supposés des 17 zones de réaction (chacune de l’ordre de quelques dizaines de m3) et des durées cumulées de fonctionnement (réaction en chaîne auto-entretenue) de quelques centaines de milliers d’années, l’énergie cumulée sur toute la période est équivalente à celle qui est délivrée dans le cœur d’un réacteur nucléaire de puissance typique d’aujourd’hui pendant quelques semaines ou quelques années, selon les hypothèses prises (on trouve une estimation de quelques années en s’appuyant sur d’autres types de calculs) ; • conditions de température et de pression : elles sont comparables à celles qui sont réunies dans nos réacteurs nucléaires, à savoir plusieurs centaines de degrés (jusqu’à 600 °C selon certaines hypothèses) sous une pression de plusieurs centaines d’atmosphères (pression évaluée par exemple à 150 bars pour une portion de la « zone 2 », ce qui est exactement la pression de nos réacteurs nucléaires à eau sous pression d’aujourd’hui !). Ces conditions s’expliquent par la profondeur à laquelle étaient les zones de réaction à l’époque : plusieurs centaines de mètres ou même plusieurs kilomètres sous la surface. Pour clore ce très bref aperçu sur ces « réacteurs nucléaires fossiles », nous reprenons une remarque formulée par Jules Horowitz dans sa préface du livre de Naudet cité plus haut : « Ce qui est miraculeux, c’est que malgré les bouleversements qu’a connus depuis cette époque lointaine la surface de la Terre, les preuves en soient parvenues jusqu’à nous, à Oklo, pour être découvertes grâce à la vigilance des analystes du Commissariat à l’énergie atomique ». Ajoutons à cela un extrait de la dernière phrase de la conclusion de ce même livre, par Naudet lui-même « … on savait dès le début que cette étude … ne conduirait à aucune application concrète. Qu’on se soit passionné pour ces étranges « fossiles » ne témoigne-t-il pas de l’inlassable soif de connaître et de comprendre qui habite l’homme, et de sa capacité d’émerveillement ? ». En écrivant cela, Naudet pensait peut-être à la phrase d’Einstein citée en tête de ce livre.

1.2 De la philosophie à la physique 1.2.1 La naissance de la théorie « atomiste » Il est à peu près établi aujourd’hui que l’existence des atomes avait déjà été imaginée il y a près de 2 500 ans par le philosophe grec Leucippe avec son disciple Démocrite. Ceux-ci sont donc considérés comme les fondateurs de ce que l’on appelle « l’atomisme », sans toutefois en avoir de véritables preuves puisqu’aucun écrit ne subsiste et que l’existence même de Leucippe est sujette à caution. Quoi qu’il en soit, la notion d’atome en tant que constituant élémentaire indivisible de la matière date bien de cette époque, donc plusieurs siècles avant J.-C., puisque cette idée sera reprise vers 300 avant J.-C. par Épicure puis par l’un de ses fidèles disciples,

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le romain Lucrèce au ier siècle avant J.-C. On a pu en effet conserver les œuvres principales de ce dernier pourtant moins célèbre que son maître qui, lui, ne nous a malheureusement légué pratiquement aucun écrit. L’œuvre majeure de Lucrèce s’intitule De la nature des choses (« De reum natura »). C’est un poème de 7 415 vers répartis en six volumes, dont le premier traite des « Principes fondamentaux de l’atomisme » et des « corps premiers ou atomes » et le deuxième, successivement, des « mouvements », « formes » et « combinaisons » des atomes. Nous avons eu la curiosité d’aller en lire quelques passages dont on a tiré les très courts extraits de phrases réunis en annexe I. En s’y reportant, le lecteur pourra constater le caractère réellement visionnaire de Lucrèce, puisque non seulement il postule l’existence des atomes mais il disserte sur leurs propriétés et même sur leurs mouvements en parlant des chocs qu’ils ont entre eux. Il évoque aussi des atomes « crochus » : c’est sur ce seul point peut-être qu’il se trompe vraiment ! Malgré cela, ce que l’on peut appeler « l’atomisme » n’est évidemment pas une véritable science à l’époque, mais plutôt une doctrine philosophique et parfois même un concept religieux (ou antireligieux, comme chez Lucrèce) qui postule que l’univers est composé d’un mélange de vide et de substances identiques insécables, les « atomos » (le « a » exprimant la négation et le « tomos » l’action de couper). Ces pensées sans doute trop avant-gardistes vont néanmoins s’évanouir peu à peu dans les tourments du premier millénaire jusqu’à se perdre dans l’obscurantisme de la période moyenâgeuse. Ce n’est que vers la fin du xvie siècle que réapparaît cette idée avec notamment le philosophe dominicain italien Giordano Bruno qui publia de nombreux ouvrages de théologie et de métaphysique, et notamment son De triplici minimo et mensura, en 1591, où il expose ses réflexions sur l’infiniment petit. Ce penseur trop dérangeant mourra finalement sur le bûcher en 1600 après un très long procès au tribunal de l’Inquisition. C’est finalement au xviie siècle que ressurgit timidement l’idée que la nature est composée de « petites particules de matière » avec entre autres le célèbre Newton. Toutefois, en 1624, on condamnera encore les thèses quasi matérialistes d’Étienne de Clave et de ses acolytes qui concluaient à la justesse de la doctrine atomiste des anciens.

1.2.2 Ceux qui croyaient aux atomes et ceux qui n’y croyaient pas Le titre de ce paragraphe est une paraphrase du célèbre poème de Louis Aragon « La rose et le Réséda » dans lequel la phrase « celui qui croyait au ciel et celui qui n’y croyait pas » est répétée plusieurs fois comme le refrain d’une chanson. Il faudra attendre la fin du « siècle des Lumières » et même le tout début du xixe siècle pour voir éclore la théorie atomique moderne à base scientifique et expérimentale, avec l’ouvrage New System of Chemical Philosophy (1808-1827) du physicien et chimiste anglais John Dalton. Il formule en 1801 une loi sur les pressions partielles des gaz mélangés selon laquelle la pression totale exercée par un

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mélange de gaz est égale à la somme des pressions individuelles qu’exercerait chacun des gaz s’il occupait seul le volume entier (la célèbre « loi de Dalton », encore tout à fait valable aujourd’hui). C’est à partir de ses études sur les gaz, qu’il publie en 1808 son hypothèse atomique. Celle-ci stipule notamment que la matière est composée de particules infiniment petites et indivisibles, appelées atomes, et que tous les atomes d’un même élément chimique sont identiques, mais que ceux d’éléments différents ont des propriétés et des masses différentes. Il suppose en outre que dans les réactions chimiques, les atomes se combinent dans des rapports simples pour former de nouveaux composés. Il donne ainsi la première représentation symbolique liée aux systèmes des atomes, et un premier tableau de masses atomiques par rapport à l’hydrogène. Notons bien ici qu’il s’agit de masses atomiques relatives par rapport à celle de l’hydrogène, pris comme unité, car c’est le plus léger des corps simples : on est encore très loin de pouvoir déterminer la masse absolue des atomes, dont l’existence même n’est pas du tout prouvée à l’époque. Cela étant, John Dalton apparaît à beaucoup comme le créateur de la théorie atomique moderne. Pour être néanmoins juste sur la paternité de l’hypothèse atomique, il convient de mentionner quelques travaux antérieurs à ceux de Dalton, qui lui préparent le terrain au travers d’études sur les mélanges de corps chimiques simples. Ce sont deux chimistes allemands, Richter et Wenzel, qui établissent que certaines combinaisons chimiques se produisent selon des proportions déterminées des éléments mélangés, et c’est en 1792 que Richter, dans un ouvrage intitulé Stœchiométrie, énonce une première loi de proportions. Quelques années plus tard, le chimiste français Joseph Louis Proust conclut à partir d’une série d’expériences sur divers composés métalliques que ceux-ci renferment des proportions définies de leurs constituants. Il en déduit une loi, dite « des proportions définies », qui stipule que, dans toute réaction chimique, la combinaison d’un élément avec un autre élément se réalise selon des quantités relatives données. Dans le sillage des travaux de Dalton, plusieurs autres grands savants du xixe siècle, et singulièrement bon nombre de Français, établissent différentes lois pondérales et volumiques qui régissent les réactions chimiques entre différents éléments ou leurs comportements individuels dans différentes conditions (par exemple lois spécifiques pour les gaz ou encore des capacités calorifiques de corps simples) : Gay Lussac, Lavoisier, Berzelius, Chaptal, Berthollet, Avogadro, pour ne citer que les plus connus. Ce dernier montre en particulier que des volumes égaux de gaz, dans des conditions identiques de température et de pression, renferment des nombres égaux de « particules » (sans pouvoir dire combien !) et il introduit en outre, en 1811, la distinction fondamentale entre les atomes et les particules ultimes d’un gaz, appelées plus tard les molécules. Mais cette dernière hypothèse fut longtemps mal acceptée ou ignorée, bien que soutenue par le célèbre Ampère. D’une façon générale, toutes ces lois sont établies à partir d’observations « macroscopiques », et peuvent s’expliquer facilement grâce à l’hypothèse de Dalton sur les atomes, sans que ces expériences soient une preuve formelle de leur existence. D’ailleurs, en ce début du xixe siècle, des voix discordantes se font entendre pour

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contester encore cette hypothèse, ce qui conduit au désordre et à la confusion pendant une bonne partie du siècle. Ainsi deux écoles se font jour : celle dite des « équivalentistes » qui n’acceptent aucune hypothèse sur la structure de la matière pour expliquer les réactions et combinaisons chimiques qu’ils étudient expérimentalement, et celle des « atomistes » qui au contraire cherchent à interpréter les lois obtenues en supposant que toute matière est composée d’atomes. Chacun de ces systèmes de pensée conduit alors à des incohérences que l’on rattrape tant bien que mal par des manipulations arithmétiques souvent arbitraires voire fantaisistes. Ces querelles atteignent une forme de paradoxe en France, sous l’influence du grand chimiste Marcelin Berthelot, ardent combattant des hypothèses atomiques, qui devient ministre de l’Instruction publique sous la Troisième République, et qui à ce titre interdira jusqu’à sa mort (en 1907) l’enseignement de l’atomisme ! Pour tenter de concilier les points de vue, le premier grand congrès international de chimie est organisé en 1860 à Karlsruhe en Allemagne. Au cours des débats, un chimiste italien, Cannizaro, propose de revenir sur la distinction entre atomes et molécules, oubliée depuis la timide suggestion d’Avogadro un demi-siècle plus tôt. Toutefois, en dépit du progrès scientifique évident que constitue cette hypothèse, beaucoup campent sur leurs positions et le congrès s’achève sans qu’un consensus ait été trouvé. C’est alors qu’un physicien et chimiste autrichien, Johan Loschmidt, trouve un moyen indirect d’estimer pour la première fois, en 1865, le fameux « nombre d’Avogadro » évoqué plus haut. Il s’appuie pour cela sur la théorie cinétique des gaz, dans laquelle on considère les gaz comme un ensemble de particules élémentaires en état d’agitation permanent. Les premiers éléments de cette théorie avaient été exposés par Daniel Bernoulli en 1738, mais la théorie arrive à sa pleine maturité vers ces années 1860-1870 avec les travaux de James Clerk Maxwell qu’utilise Loschmidt. Note : Loschmidt mène des calculs basés sur une formule donnant la viscosité des gaz à partir d’une estimation du diamètre des molécules (environ 10–9 m) qui le composent et de leur nombre, celles-ci étant considérées comme des sphères élastiques (Article de 1865 « on the size of air molecules »). Il obtient alors un nombre de 1024 qui est peu éloigné du nombre que l’on connaît aujourd’hui (0,60221 1024) ! À noter que l’ordre de grandeur de ce nombre est un million de milliards de milliards ! L’esprit humain ne peut même pas imaginer une quantité aussi démesurée. Que l’on en juge : un être humain, comptant une unité par seconde, jour et nuit, et 365 jours par an finira sa vie en ayant compté seulement jusqu’à trois milliards. Dit autrement, il faudrait mobiliser la population entière de la planète (7 milliards d’individus) pendant trois millions d’années pour qu’ils puissent compter, sans relâche, et chacun pour leur part, le nombre d’Avogadro, c’est-à-dire le nombre de molécules d’eau dans 1 grammes d’eau. Cela donne corrélativement une idée de la taille infinitésimale de ces molécules, qui n’est même plus compatible avec l’échelle humaine. Pour s’en convaincre, il suffit d’une autre image : si tous les atomes d’un gramme d’hydrogène avaient la taille d’un petit pois, ils couvriraient le territoire français sur une épaisseur de 60 km.

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C’est en 1869 que le chimiste russe Dimitri Mendeleïev publie une première version de sa fameuse « classification périodique des éléments », basée sur un rangement périodique en masses atomiques croissantes des 63 éléments connus à l’époque. Une deuxième version sera publiée en 1871, et elle sera bien entendu complétée plus tard par d’autres scientifiques mais cette magistrale construction reste toujours valable aujourd’hui et constitue le véritable socle de la chimie. On en trouvera une très bonne rétrospective historique et technique dans l’article [I-3]. Dans cette présentation analogue à une grille de mots croisés, Mendeleïev est obligé de laisser quelques cases vides pour des éléments qui n’ont pas encore été identifiés mais dont la logique du tableau prévoit l’existence. C’est alors un triomphe pour son inventeur lorsque l’on découvrira quelques années plus tard lesdits éléments. Citons, entre autres, le scandium, le gallium, le germanium et surtout le technétium, que Mendeleïev avait appelé « Ekamanganèse » dans sa case vide, et qui ne fut découvert qu’en 1937, en le produisant artificiellement puisque cet élément ne comporte aucun isotope stable et qu’il n’existe donc pas à l’état naturel (il n’y qu’un seul autre élément purement artificiel de ce type dans cette classification : le bien nommé prométhium, découvert seulement en 1945). Le retentissement est tel, que le journal New York Times, dans une édition spéciale datée du 18 avril 1899 n’hésitera pas à qualifier le tableau de Mendeleïev comme la plus belle invention du millénaire ! Pour tempérer un peu ces déclarations dithyrambiques, il est juste de mentionner qu’avant Mendeleïev plusieurs tentatives de classification analogues avaient été proposées depuis de nombreuses années (voir note ci-après). Toutefois, c’est bien au seul Mendeleïev que revient la gloire de cette invention majeure et la structure de son fameux tableau reste aujourd’hui la base universelle pour agencer tous les éléments qui composent l’univers. Cette trouvaille géniale est d’autant plus marquante que la logique du tableau sera étayée plus tard par des lois complexes de la physique atomique (notamment les lois sur le « remplissage » des différentes couches d’électrons qui gravitent autour du noyau d’un atome). Note : au début du siècle, il y eut quelques ébauches de classification de certains groupes d’éléments appelés « triades » par l’Allemand Johann Döbereiner, qui furent ensuite reprises sous forme des « tétrades » par le chimiste français JeanBaptiste Dumas. Puis, après le congrès de Karlsruhe de 1860, le géologue et minéraliste français A.E. de Chancourtois fut le premier à classer les éléments connus sur une hélice en plaçant les éléments ayant des propriétés chimiques analogues sur une même verticale (1862). Deux ans plus tard, c’est le chimiste anglais Newland qui a repris le même principe, cette fois sur des colonnes, et en changeant de colonne tous les huit éléments. Enfin la même année que la publication du premier tableau de Mendeleïev, mais malheureusement pour lui peu après celle-ci, l’Allemand Meyer publia un tableau « périodique » de 28 éléments. Ces succès ébranlent les convictions de certains « négationnistes » des atomes et il faudra attendre les preuves physiques irréfutables accumulées à partir de la fin du xixe siècle pour que les derniers réfractaires à la théorie atomique finissent par capituler. Venons-en à cette véritable révolution de la physique, en commençant par les découvertes concernant les rayonnements et la radioactivité.

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1.3 Enfin, les atomes s’expriment 1.3.1 Des rayons inconnus mais célèbres On pourrait dire que la physique s’illumine au moment où le xixe siècle s’éteint, puisque c’est en 1895 que les fameux « rayons X » sont découverts par l’Allemand Wilheim Röntgen. Le 8 novembre 1895, en étudiant des phénomènes électriques dans un tube dit « cathodique » rempli de gaz raréfiés (l’ancêtre de nos premiers tubes de télévision, découvert par l’Anglais Michael Faraday), il parvient à rendre luminescent1 un écran à base de baryum placé à l’extérieur d’une enveloppe en carton noir opaque dans lequel il renferme la cathode de son tube. Il en déduit que des rayons qu’il baptise alors « X » car inconnus (appelés aussi rayons « cathodiques »), passent au travers de matières (de faible densité). Qui plus est, intrigué par cette découverte, il s’aperçoit par d’autres manipulations très bien inspirées, que lorsqu’il interpose des objets métalliques entre le tube et une plaque photographique, il peut visualiser l’ombre de ces objets sur le négatif ! De plus en plus fasciné par les résultats de ses expériences, il finit par exposer à ces étranges rayons la main de son épouse Bertha (la seule personne qu’il pouvait mettre dans la confidence d’un secret qu’il voulait alors bien garder) dans les mêmes conditions, le 22 décembre (pendant 15 min). En développant les clichés, il visualise alors nettement les os de la main ainsi que la bague de son épouse. Cela le décide enfin à publier le 28 décembre son incroyable découverte qui retentit comme un coup de tonnerre et fait rapidement la une des journaux du monde entier. L’engouement est d’ailleurs tel que certains historiens n’hésitent pas à dater du 8 novembre 1895 le début de l’ère atomique2.

1.3.2 La radioactivité et l’entrée en scène de l’uranium À la suite de cette découverte, les physiciens cherchent évidemment à trouver l’origine exacte de ce rayonnement mystérieux et ils s’interrogent notamment sur le lien éventuel entre les rayons X et la fluorescence, puisqu’initialement, c’est le verre du tube cathodique qui devient fluorescent (la lumière arrête d’être émise par le verre lorsque les décharges du tube s’interrompent). Ce sont ces recherches qui mobilisent 1.  La luminescence est un processus (non thermique) par lequel une substance émet de la lumière après avoir été excitée par une source externe d’énergie (lumière, magnétisme, énergie chimique, champ électrique, ultrasons, etc). On distingue deux types de luminescence : la fluorescence où l’émission de lumière s’interrompt très rapidement une fois que la source d’excitation s’interrompt et la phosphorescence où au contraire cette émission de lumière se poursuit après l’arrêt de la source (de plusieurs secondes à plusieurs jours). Dans tous les cas, ces phénomènes résultent de l’excitation ou de la désexcitation énergétique des électrons qui gravitent à différents niveaux quantiques d’énergie autour des noyaux atomiques. 2.  On sait aujourd’hui que ces rayons X sont une forme particulière de lumière émise notamment par des changements d’orbites d’électrons dans les couches électroniques profondes de certains atomes.

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immédiatement le physicien Henri Becquerel, sous l’impulsion d’Henri Poincaré, qui avait fait une communication à l’Académie des sciences sur la découverte de Röntgen, à laquelle Becquerel était présent. Après quelques essais infructueux sur des substances fluorescentes qu’il a héritées de la collection des corps fluorescents de son père, il étudie un sel d’uranium dont il dispose également dans cette collection. Henri Becquerel expose ses plaques de sels d’uranium plusieurs heures au soleil, ce qui les rend fluorescents, et il dispose ces plaques sur une plaque photographique entourée de papier noir suffisamment épais pour arrêter toute lumière extérieure. Le développement de ces plaques indiquerait si celles-ci avaient été impressionnées par un rayonnement invisible analogue aux rayons X. Et voici que le 26 février 1896, le ciel est couvert sur Paris (son laboratoire est au Jardin des Plantes). Jugeant alors que ses expériences seraient affectées par ce manque de lumière, il enferme l’ensemble de son dispositif dans un tiroir, dans l’attente d’un ciel plus clément. Le 1er mars, le soleil réapparaît et il reprend donc son dispositif en ayant soin toutefois de développer ses plaques pour s’assurer simplement que de la lumière diffuse dans le tiroir n’avait pas eu d’effet. Quel n’est pas sa surprise de constater alors que ces plaques photographiques sont voilées. D’ailleurs, l’ombre de la croix de cuivre que Becquerel avait placée entre l’uranium et les plaques est visible : le nouveau rayonnement ne l’a pas traversée. Il put ainsi annoncer le 2 mars à l’Académie des sciences que l’émission des rayonnements était indépendante d’une exposition solaire préalable. C’est en poursuivant ses investigations, qu’il en déduit peu après que seuls différents composés d’uranium, et pas forcément phosphorescents, conduisent à ces observations, et qu’en plus l’effet s’intensifie avec la teneur en uranium des composés. Le diagnostic était devenu clair : les rayons proviennent de l’uranium lui-même, indépendamment de l’état de combinaison de celui-ci, et ils seront donc baptisés provisoirement « rayons uraniques ». La radioactivité était découverte. En même temps, ce sont des propriétés très particulières de l’uranium qui sont mises en évidence. Henri Becquerel eut-il de la chance ? Sans doute un peu, mais ce sont bien les excellentes qualités scientifiques de ce physicien de grande classe qui l’on conduit à ce résultat. En effet, un autre homme que Becquerel aurait sans doute pensé à une fausse manipulation ou un phénomène parasite quelconque et aurait jeté les plaques pour les remplacer par des neuves. « Le hasard ne favorise que les gens préparés » aurait dit Louis Pasteur. Il avait bien raison. Cela étant dit, Becquerel serait peut-être passé à côté d’une des découvertes les plus marquantes de son siècle si, en ces jours de fin février 1896, il avait fait beau sur Paris… Note : laissons Henri Becquerel s’exprimer (mémoire à l’Académie des sciences, mars 1896) : « …comme ces jours-là le soleil ne s’est montré que d’une manière intermittente, j’avais conservé les expériences toutes préparées et rentré les châssis à l’obscurité dans le tiroir d’un meuble, en laissant les lamelles du sel d’uranium. Le soleil ne s’étant pas montré les jours suivants, j’ai développé les plaques photographiques le 1er mars, en m’attendant à trouver des images très faibles. Les silhouettes apparurent, au contraire, avec une grande intensité. Je pensai aussitôt que l’action avait dû continuer à l’obscurité ».

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L’uranium avait été découvert plus d’un siècle avant, en 1789 (pour un Français, la date est facile à se rappeler !) par un chimiste allemand, Martin Klaproth, en analysant des échantillons de minerai extrait des mines d’or de Joachimsal dans l’actuelle Tchéquie. Le nom d’« Urane » fut donné initialement à ce nouvel élément par Klaproth en référence à celui de la nouvelle planète « Uranus » découverte peu avant par William Herschel. En dehors de son intérêt épisodique pour les chimistes, l’uranium fut utilisé tout au long du xixe siècle pour colorer le verre et la céramique. Bref c’est un élément qui suscite finalement peu d’intérêt jusqu’à cette année 1896, tout au moins sur le plan scientifique, sauf qu’il est identifié comme l’élément chimique le plus lourd dans la classification de Mendeleïev (élément auquel celui-ci avait d’ailleurs attribué une masse atomique double de celle qui était admise à son époque, soit 240, non loin de la valeur réelle connue aujourd’hui, qui est de 238,0289 exactement). La découverte d’Henri Becquerel va évidemment changer profondément les choses, même si, bizarrement, elle fait assez peu parler d’elle à l’époque. L’étape qui suit cette découverte insolite de la radioactivité viendra deux ans plus tard avec le couple Pierre et Marie Curie. Ils travaillent à Paris, non loin du Jardin des Plantes, dans une baraque en planches, abritant quelques tables de cuisine vétustes, un tableau noir et un vieux poêle en fonte. Ils découvrent d’abord que certains minéraux d’uranium et aussi de thorium (les deux étant souvent associés) émettent beaucoup plus de rayonnement que d’autres. Telle n’est pas leur surprise de constater en plus que ces minéraux sont souvent plus radioactifs que les éléments purs une fois séparés, ce qui les porte à croire que ces minéraux contiennent un élément beaucoup plus radioactif que l’uranium lui-même. Marie Curie communique ce résultat à l’Académie des sciences de 12 avril 1898 (c’est en fait son ancien professeur, Gabriel Lippmann, qui sera chargé de présenter oralement cette communication). Notons que pour ce qui concerne la mise en évidence du caractère radioactif du thorium, Marie Curie a en fait été devancée de deux mois par un physicien allemand, Gerhardt Carl Schmidt (elle lui rendra hommage plus tard dans sa thèse puis se désintéressera du thorium). Ils cherchent alors à isoler cet élément beaucoup plus radioactif que l’uranium avec une grande ténacité et au prix d’un labeur parfois exténuant pour le transport des récipients et les transvasements divers. C’est après une série d’opérations chimiques complexes sur des quantités considérables de matière, qui plus est radioactives, qu’ils finissent enfin par identifier en juillet 1898 un élément nouveau qu’ils appellent le polonium (on sait que Marie Curie était d’origine polonaise). Quelques mois plus tard, en septembre 1898, ils arrivent à séparer avec autant d’ardeur, un autre élément nouveau, qu’ils appellent le radium, car très fortement radioactif. Soulignons ici que le radium a des propriétés chimiques analogues à celles du baryum, ce qui aura une certaine importance dans les recherches de la fin des années 1930 qui conduisent à la découverte de la fission nucléaire, événement fondateur sur lequel on revient abondamment au § 2.1 du chapitre 2. Ils présentent officiellement leurs résultats devant l’Académie des sciences le 26 décembre 1898, en soulignant que la radioactivité du radium est bien supérieure à celle du polonium. En janvier 1899, Marie Curie, propose d’appeler « radioactives » toutes les substances qui émettent des « rayons de Becquerel ». Peu après, ils observent en outre que des objets les plus variés, placés au voisinage de radium, deviennent à leur

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tour radioactifs, et ils appellent cela la « radioactivité induite ». C’est une consécration pour Pierre et Marie Curie qui obtiendront conjointement en 1903 l’un des premiers prix Nobel de physique, créé en 1901, et ce prix sera également attribué exceptionnellement la même année à un autre physicien français, Henri Becquerel. C’est l’occasion de mentionner que le prix Nobel de chimie sera aussi attribué à Marie Curie en 1911. Elle devient ainsi la seule personne jusqu’à présent à avoir eu deux fois un prix Nobel (et à avoir eu une fille, Irène, qui l’obtiendra également !). Notes 1. Peu après la découverte du radium, et jusqu’aux années 1930, la vogue des éléments radioactifs et notamment celle du radium est telle qu’une multitude de produits radioactifs sont commercialisés en Europe et aux États-Unis à des fins médicales ou esthétiques. C’est ainsi que des laboratoires pharmaceutiques inondent le marché avec des cataplasmes, des pommades, des crèmes embellissantes, des savons, shampoings et autres dentifrices, et même des préparations buvables radioactives supposées guérir toutes sortes de maux ou maladies, y compris la tuberculose. Les stations thermales vantent la radioactivité de leur eau et on invente même un système de circulation de radon (gaz radioactif descendant du radium) pour l’eau des baignoires. La laine « Oradium » RADIOACTIVE (c’est marqué en gros sur le paquet) est également utilisée pour tricoter des vêtements pour bébés en raison de ses « extraordinaires effets de stimulation organique et d’excitation cellulaire ». Ne va-t-on pas jusqu’à inventer des « torchons radium » qui sont censés éliminer les odeurs, éviter les blessures et remplacer efficacement l’éponge métallique ? Pour l’anecdote, l’auteur de ce livre peut rapporter qu’en tant que responsable d’un service de l’IRSN (Institut de radioprotection de sûreté nucléaire, à l’époque IPSN), il fut saisi au début des années 1990 d’une demande officielle de l’Autorité de sûreté nucléaire pour une analyse des risques liés à la manipulation des quelques petits paquets de « Provaradior » retrouvés par un paysan dans son grenier. C’était un ancien aliment radioactif pour bétail, dont les paquets arboraient clairement la mention « contenant du radium », ce qui avait effrayé le brave paysan qui en avait averti les autorités. Ils reposent aujourd’hui à jamais dans un centre de stockage de déchets radioactifs, non sans en avoir obtenu l’autorisation administrative consciencieusement instruite. 2. Au-delà du caractère pour le moins insolite des applications que l’on vient de citer, il convient de rappeler l’application beaucoup plus utile du radium qui fut mise en œuvre pendant la première guerre mondiale. Il s’agit des fameuses « Petites Curies » qui étaient des véhicules équipés d’appareils de radiographie au radium, envoyés sur le front pour localiser l’emplacement des éclats métalliques insérés dans le corps des blessés et faciliter ainsi les interventions chirurgicales. Marie Curie elle-même conduira régulièrement ces véhicules vers les champs de bataille. Ces avancées majeures vont être à l’origine d’une incroyable série de découvertes sur la structure de la matière, qui vont s’enchaîner à un rythme effréné au cours de la première moitié du nouveau siècle qui s’ouvre. Avant d’y venir, un retour en arrière s’impose pour parler d’un constituant élémentaire de cette matière, qui joue un rôle important dans la constitution des atomes mais aussi dans notre vie quotidienne : l’électron.

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1.3.3 L’ambre et la lumière Tout le monde s’est amusé un jour ou l’autre à frotter sa règle en plastique avec un chiffon de laine ou de fourrure et à attirer ainsi de petits morceaux de papier. Cette expérience ludique était en fait déjà connue des Grecs anciens qui polissaient des morceaux d’ambre (une résine de sapin fossilisée) pour en faire des bijoux. Ils constataient en effet que ces pierres jaunes ainsi frottées attiraient à distance certains objets très légers tels que des brins de paille. Il semble que ce soit Thalès (celui du fameux théorème !) qui, il y a 2 600 ans, rapporta le premier ces observations en les interprétant comme étant une manifestation de l’âme possédée par ces étranges cailloux. Deux siècles plus tard, Platon expliquait au contraire que ce phénomène insolite résultait d’un mouvement invisible de matière entre les corps. C’est l’origine de nombreux débats qui traverseront les siècles, jusqu’à ce que les théories des champs électromagnétiques développées à partir du xixe siècle fournissent une explication formelle extrêmement puissante et précise à ces interactions immatérielles (sans pour autant élucider la nature profonde de ces échanges sans contact, qui reste sinon mystérieuse, du moins bien peu intuitive). Cette propriété d’attraction à distance entre certains corps, pourtant bien étrange, ne suscite pas un grand intérêt jusqu’au Moyen Âge où les Chinois, puis les Européens observent un autre phénomène encore plus étrange : celui de la magnétisation d’un petit morceau de fer en le frottant sur de la « pierre d’aimant » (la magnétite)3. Cela conduira vers l’an mille à l’invention de la boussole, qui, on le sait, sera si utile à Christophe Colomb, ce navigateur italien que nous retrouverons à la fin de cette histoire ! Il faut attendre alors l’année 1600 pour qu’un certain William Gilbert, médecin personnel de la reine Elisabeth Ire, publie son traité De Magnete (« de l’aimant ») dans lequel il reprend tous les phénomènes connus à l’époque dans ce domaine. Il distingue alors clairement les deux phénomènes (ambre frottée et magnétite) et il forge alors le mot « électricus », dérivé du grec « êlektron » qui signifie ambre… C’est ensuite l’éclosion du bien nommé « siècle des Lumières », au cours duquel vont être observés et interprétés avec plus ou moins de bonheur une multitude de phénomènes ou de trouvailles plus ou moins insolites ou même « magiques », qui parfois se manifestent naturellement de façon spectaculaire comme la foudre. Pour ne pas trop s’écarter de notre sujet, on ne s’attardera pas ici sur cette période, pourtant mouvementée et prolifique dans le domaine de « l’électricité » et du « magnétisme ». En se limitant à l’électricité, citons simplement ici : • la boule de verre frottée qui émet de la lumière de Francis Hauksbee en 1706, qui constitue le premier générateur d’électricité ;

3.  C’est un minéral constitué essentiellement d’oxyde de fer, avec des traces de métaux tels que le magnésium. Son nom est tiré de celui d’une montagne grecque, Magnétos, qui en contenait de grandes quantités, mais aussi du terme grec signifiant fer ou diamant.

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• les expériences de Stephen Gray en 1729 sur la transmission des « fluides électriques » par une corde de chanvre, et qui propose ainsi de distinguer les corps « conducteurs » et « isolants » vis-à-vis de l’électricité ; • les « deux sortes d’électricité » mises en évidence par Charles Du Fay en 1737 (la « vitreuse » et la « résineuse », rebaptisée plus tard « positive » et « négative ») ; • la « bouteille de Leyde » (1745) qui semble accumuler puis conserver le « fluide électrique » pendant plusieurs jours ; • le fameux paratonnerre de Benjamin Franklin (1749) qui sera le premier à émettre l’hypothèse que l’électricité pourrait être un flux de particules ; • les premières mesures physiques des « forces électriques », avec notamment celles de Charles Coulomb, qui montre que les forces de répulsion entre deux corps porteurs de la même charge décroissent comme le carré de la distance entre ces corps (1785) ; • la première « pile électrique » d’Alessandro Volta, en 1799 : c’est un empilement (d’où le nom de pile) de disques de zinc et de cuivre, séparés par du tissu et baignant dans la saumure. Toute cette moisson de résultats engendre cependant une grande confusion dans les esprits quant à la nature même de cette électricité aux manifestations si diverses. Le xixe siècle va évidemment apporter bon nombre de progrès dans ce domaine avec par exemple l’établissement des lois de l’électrolyse4 par Faraday ou encore l’hypothèse avancée par Wilhelm Weber sur la composition de l’électricité qui selon lui est un mélange de fluides chargés positivement et négativement (selon certains auteurs, Faraday aurait eu la même intuition). C’est aussi à partir de 1870 que plusieurs physiciens (notamment Johann Hittorf et Euden Goldstein) travaillent sur la conductivité des gaz enfermés dans un tube avec une « cathode » ce qui conduit à la mise au point du « tube de Crookes » qui servira aux expériences de Wilheim Röntgen pour sa découverte des rayons X, évoquée plus haut. Sur le plan théorique, ce n’est qu’en 1873 qu’une élégante et puissante série d’équations mathématiques viendra unifier magistralement sous un même formalisme tous les phénomènes électromagnétiques. Ce sont les fameuses équations de Maxwell-Lorentz qui comportent quatre équations et une loi dite de Lorentz. Elles établissent les relations différentielles locales ou intégrales entre les sources des champs électriques et magnétiques (charges et courants électriques) et leurs effets représentés par les vecteurs des grandeurs électromagnétiques telles que courants et champs électriques ou champs d’induction magnétique. Ce formalisme est encore aujourd’hui largement utilisé et il constitue l’un des principaux piliers de la physique « classique » contemporaine, au même titre que les lois de la gravitation de Newton. D’ailleurs l’iconique savant Einstein lui-même jugera plus tard que

4.  C’est un processus qui permet de réaliser une ou plusieurs réaction(s) chimique(s) à l’aide d’une activation électrique. La plus connue est évidemment l’électrolyse de l’eau qui permet de la décomposer en oxygène et en hydrogène.

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l’œuvre de Maxwell a été « la plus profonde et la plus fertile que la physique ait connue depuis l’époque de Newton ». Effectivement, cette avancée théorique majeure vient alors couronner toute une collection de modèles et de lois mathématiques qui existent dans presque tous les domaines de la physique : thermodynamique, hydraulique, optique, électricité, magnétisme, mécanique, gravitation, etc. Cet ensemble harmonieux permet de décrire et de prévoir avec la précision d’une horloge à peu près tous les phénomènes observables dans le cadre d’un espace absolu et d’un temps immuable. En cette fin de xixe siècle, les bases de ce bel édifice apparaissent si solides et profondes que quelques physiciens réputés, mais bien imprudents, n’hésitent pas à déclarer qu’il ne reste rien de nouveau à découvrir en physique et que tout ce qui restait à faire était d’accroître la précision des mesures. Ainsi, le physicien américain Albert Michelson écrivait-il en 1899 que « les lois fondamentales et les faits les plus importants de la science ont tous été découverts, et ils sont désormais si fermement établis que la possibilité qu’ils soient un jour supplantés à la suite de nouvelles découvertes est extrêmement réduite ». Des propos similaires sont également attribués à William Thomson, alias Lord Kelvin, cette fois sans doute à tort, car sans référence précise. La réalité est que dans un célèbre discours prononcé le 27 avril 1900 à l’association anglaise pour l’avancement des sciences, celui-ci avait plutôt souligné qu’il restait encore deux « nuages » dans ce ciel si limpide (les termes exacts sont « The beauty and clearness of the dynamical theory… is at present obscured by two clouds… »). Le premier résidait dans le paradoxe que constituait l’hypothèse indispensable d’un fluide baptisé « éther » remplissant tout l’espace pour permettre aux ondes lumineuses de se propager. En effet, cette mystérieuse entité physique devait à la fois être très rigide pour « supporter » des ondes se déplaçant à la vitesse faramineuse de la lumière, et très ténue puisqu’on n’arrivait pas à détecter sa trace ou la manifestation du frottement des corps solides dans cet « éther ». Le deuxième nuage, tout aussi sombre, provenait de la contradiction flagrante entre la théorie et l’expérience concernant le rayonnement lumineux émis dans une cavité, en fonction de la température des parois de cette cavité (rayonnement dit « du corps noir »). En effet, sur la base des lois fondamentales de la thermodynamique et de l’électromagnétisme (équations de Maxwell), les formules établies à l’époque conduisaient à prévoir une intensité lumineuse infinie pour des fréquences de lumière élevées (domaine des ondes ultraviolettes). C’était manifestement une aberration. En fait, ces deux « petits nuages » vont chacun déclencher un éclair qui va littéralement déchirer le ciel de la physique, et même bouleverser la vision classique du monde qui nous entoure. En effet, le premier nuage sera à l’origine de la théorie de la relativité restreinte et le second donnera naissance à la théorie quantique. Ce sont rien moins que les deux piliers de la physique contemporaine ! Nous y reviendrons au chapitre 3 car une partie de la description des phénomènes rencontrés dans les réacteurs nucléaires s’appuie sur les lois et les formules dérivées de ces théories majeures. Décidément, le discours dit « des deux nuages » de Kelvin annonçait en fait une grande tempête !

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Note : physicien anglais (1824-1907), Kelvin qui fut élevé à la dignité de baron « Kelvin of Largs » en 1892, d’où son appellation courante de « Lord » Kelvin. Très prolifique, il réalisa de nombreux travaux d’importance en électricité et en thermodynamique, mais il est surtout connu pour avoir pressenti qu’il existait une limite inférieure absolue aux températures, baptisée plus tard le « zéro absolu » (qui vaut –273 °C), d’où le nom donné à l’échelle et à l’unité des températures absolues, de degré Kelvin. La réputation de ce physicien de grande valeur a néanmoins été obscurcie par quelques prises de positions malheureuses vers la fin de sa carrière. Il aurait par exemple nié l’existence des atomes (il n’était cependant pas le seul à l’époque) ou la validité de la théorie de l’évolution, et il n’a prédit aucun avenir à l’aviation, il est vrai balbutiante à ce tournant du siècle. Son discours « des deux nuages » était intitulé « Nineteenth century clouds over the dynamical theory of heat and light » [I-4]. Comme quoi, même les esprits les plus brillants peuvent proférer quelques sottises non moins illustres. Pour clore ce siècle et en revenir à l’exploration de l’infiniment petit, il nous faut mentionner les travaux de John Thomson qui vont lui permettre notamment de mesurer en 1897 un rapport entre la masse et la charge électrique de la particule qui a été baptisée « électron » par John Stoney quelques années auparavant (cette expérience est devenue un classique des « manips » réalisées par des étudiants en physique : l’auteur de ce livre en sait quelque chose). Certains contestent l’entière paternité de cette découverte à Thomson, comme Benoit Lelong [I-5] qui s’attache à démontrer que cette découverte résulte des expériences et des travaux de nombreux physiciens, comme ceux de Jean Perrin dont on reparle au paragraphe suivant. Cette mesure de Thomson reste néanmoins une avancée importante vers la connaissance de l’infiniment petit. En effet, Thomson établit clairement que les rayons « cathodiques » à partir desquels il a mené ses expériences sont en fait des « corpuscules » chargés négativement et, en 1899, il arrive en plus à montrer que ces corpuscules sont mille fois moins massifs que l’atome d’hydrogène. Note : le véritable rapport entre la masse du proton, qui constitue le noyau de l’atome d’hydrogène, et celle de l’électron est aujourd’hui connu avec une très grande précision : il est de 1 836,1528. Il reste que le mystère s’épaissit de plus en plus sur la nature profonde de tous ces phénomènes qui tantôt prennent l’allure d’une onde et tantôt celle de corpuscules dont les propriétés engendrent elles-mêmes beaucoup de scepticisme et de controverses. Et c’est ici que qu’il nous faut reprendre l’histoire des atomes là où nous l’avons laissée au paragraphe précédent.

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1.4 Les explorateurs de l’atome 1.4.1 Les théoriciens balayent les idées des derniers récalcitrants Au tout début du xxe siècle, l’existence d’atomes n’est pas encore démontrée de façon irréfutable mais elle fait peu de doutes. À cet égard, les progrès les plus significatifs vont en fait être réalisés grâce à ceux de la physique théorique. Et quels progrès ! En cette année 1900, où se tient d’ailleurs à Paris le premier congrès international de physique, l’Allemand Max Planck vient tout d’abord briser la conception alors triomphante de la physique du continu, qui s’organisait merveilleusement à partir des équations de Maxwell pour la lumière et les ondes électromagnétiques. En effet, il introduit, presque à regret d’ailleurs, et seulement comme un artifice de calcul, une hypothèse absolument révolutionnaire, qui seule permet de résoudre l’une des grandes contradictions de la physique de l’époque qu’était l’explication du rayonnement thermique émis par un métal chauffé au rouge enfermé dans une cavité, comme celle d’un four. Note : c’est le paradoxe du « rayonnement du corps noir » dont nous avons déjà parlé plus haut. Un corps noir, par définition, absorbe la totalité des rayons lumineux et il réémet ensuite son énergie emmagasinée sous forme d’ondes à hautes fréquences, en fonction de la température atteinte par ce corps, et atteint ainsi un équilibre thermique. L’explication théorique de ce processus à l’aide des lois universellement reconnues à l’époque (équations de Maxwell notamment et aussi loi dite de « Rayleigh ») aboutissait à une aberration : l’énergie au sein de la cavité d’un four devait croître à l’infini ! C’est ce qui fut appelé à l’époque la « catastrophe ultraviolette ». Ses investigations théoriques l’obligent ainsi à postuler que l’énergie du rayonnement ne peut être émise que sous forme de minuscules « paquets » appelés pour la circonstance des « quanta » (quantum veut dire « combien » en latin), et appelés depuis lors des photons. Il établit ainsi une formule qui relie l’énergie de ces quanta à la fréquence du rayonnement, par l’intermédiaire d’une constante universelle appelée évidemment constante de Planck. C’est un vrai bouleversement. Que les fluides électriques soient discontinus et composés d’électrons, passe encore, mais que des ondes immatérielles soient constituées d’un amalgame de grains d’énergie insécables traduit une réalité pour le moins déconcertante. La suite donnera pourtant raison à Max Planck. En 1905, un certain Albert Einstein, qui n’est encore qu’un modeste employé à l’office suisse des brevets à Berne publie à quelques mois d’intervalle dans la revue Annalen der Physik, pas moins de quatre articles, dont au moins deux vont aussi révolutionner toute la physique. Le premier expose un point de vue tout à fait inédit sur la nature corpusculaire de la lumière, dans le sillage de la théorie des quanta de Planck, ce qui lui permet d’expliquer l’effet photoélectrique par lequel on peut

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expulser des électrons des atomes dans un matériau exposé à des rayons lumineux (c’est le principe utilisé aujourd’hui dans nos panneaux solaires ou nos appareils photos numériques). Lorsque de la lumière arrive à la surface de certains objets, elle libère en effet des électrons de ces objets, mais l’énergie des électrons ne dépend pas de l’intensité du flux lumineux, et seul le nombre d’électrons en dépend, ce qui laisse supposer que ces électrons sont arrachés des atomes un par un. C’est pour ces travaux, qui confirment de façon éclatante l’hypothèse très osée de Max Planck, qu’il sera récompensé par un prix Nobel en 1921. Le deuxième article concerne un modèle permettant d’expliquer le mouvement brownien qui se traduit par une agitation perpétuelle et désordonnée de petites particules en suspension au sein d’un fluide, ce que l’on peut observer au microscope. Ce phénomène avait été observé pour la première fois en 1827 par le botaniste anglais R. Brown. Ces mouvements erratiques ne peuvent s’expliquer que comme la résultante de multiples chocs des molécules du milieu qui contiennent ces particules et, à cette occasion, Einstein fournit ainsi une nouvelle preuve indirecte de l’existence des molécules. Rappelons-le tout de même, Lucrèce y avait pensé ! Le troisième, traite de « l’électrodynamique des corps en mouvement » et jette les bases de la célébrissime théorie de la relativité, qui reste un des fondements de la physique contemporaine. Le quatrième article enfin porte un titre interrogateur, « L’inertie d’un corps dépend-elle de son contenu en énergie ? ». Dans cet article, publié le 28 septembre 1905, ce penseur génial établit notamment une formule qui va demeurer la plus connue de toute la physique, le fameux « E = mc2 ». Cette formule signifie qu’une variation absolue de masse, m, est équivalente à une création (ou disparition) d’énergie, avec un coefficient multiplicateur égal au carré de la vitesse de la lumière qui vaut environ 300 000 km/s (symbole c comme célérité). Pour être tout à fait juste, il faut tout de même préciser que c’est en partant de travaux antérieurs cherchant à expliquer l’invariance observée de la vitesse de la lumière (notamment ceux d’Hendrik Lorentz et surtout ceux d’Henri Poincaré) qu’Einstein construit sa théorie de la relativité et démontre ensuite une équivalence entre masse et énergie. Incontestablement, cette célébrissime « formule d’Einstein » était en fait dans l’air du temps, notamment du fait des travaux d’Henri Poincaré qui en a posé les fondements théoriques en travaillant sur la nature profonde des forces électromagnétiques. Cela étant, cette équivalence entre masse et énergie constitue véritablement l’effondrement de l’un des dogmes les plus tenaces de la physique, symbolisé par la fameuse phrase attribuée à Lavoisier « rien ne se perd rien ne se crée5 » qui stipulait que la matière (donc la masse) ne pouvait pas disparaître ou apparaître. Par la magie de cette formule, l’homme pouvait espérer un jour transformer de la masse en énergie, ce qu’en fait il saura faire à une grande échelle grâce à la maîtrise de l’énergie nucléaire. En France, notre électricité vient majoritairement de E = mc2 ! 5.  La phrase exacte, écrite dans son Traité élémentaire de chimie paru en 1789 est (page 101) : « …car rien ne se crée, ni dans les opérations de l’art, ni dans celles de la nature, et l’on peut poser en principe que, dans toute opération, il y a une égale quantité de matière avant et après l’opération ; que la qualité et la quantité des principes est la même, et qu’il n’y a que des changements, des modifications. » Rappelons au passage le sort funeste de ce pauvre Lavoisier : il sera guillotiné le 8 mai 1794.

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Dans le sillage des travaux d’Einstein, Jean Perrin, physicien de grand talent et homme politique très actif (il créa le CNRS), apporte une preuve supplémentaire de l’existence des atomes par ses études publiées en 1909 sous le titre « Mouvement brownien et réalité moléculaire ». En effet, il détermine alors de façon incontestable le nombre d’Avogadro, justement à partir de sa modélisation du mouvement brownien et de l’hypothèse de l’existence de molécules en agitation permanente. Il écrira à ce propos, dans un ouvrage publié en 1913 qu’il intitule Les atomes, que la convergence des différentes valeurs de ce nombre d’Avogadro déterminé par diverses méthodes, chimiques, cinétiques et thermodynamiques, serait un pur miracle sans l’existence réelle des atomes. Ses travaux lui vaudront le prix Nobel de physique en 1926. Certes, les deux découvertes extraordinaires que sont les quanta d’une part et l’équivalence masse-énergie d’autre part, n’ont apparemment pas de lien direct avec les atomes. Toutefois, on verra qu’elles vont permettre en fait d’expliquer brillamment un bon nombre de phénomènes observés plus tard au niveau atomique. L’équivalence entre masse et énergie va notamment expliquer le mécanisme de la libération d’énergie par la fission des noyaux atomiques et donc l’origine de l’énergie nucléaire. Elle va en outre constituer une balance de très haute précision pour expliquer toutes les réactions nucléaires sur lesquelles nous revenons au chapitre 3. Quant à la théorie des quanta, elle sera le point de départ d’un formalisme qui explique par exemple le phénomène complexe des « résonances », sur lequel nous revenons également au chapitre 3, § 3.4.3, puisqu’il participe grandement à la sûreté de nos réacteurs nucléaires ! Avant d’aller un peu plus loin dans ces développements théoriques, et pour mieux suivre la logique des événements de ce début de siècle, il convient de revenir à ce stade sur des faits majeurs qui ont marqué l’avancement des connaissances sur les atomes.

1.4.2 L’atome atomisé : il n’est plus « insécable » La découverte de la radioactivité puis du polonium et du radium dans les dernières années du xxe siècle fut sans aucun doute un succès scientifique (et médiatique !) majeur, mais une grande question restait alors sans réponse : comment ? Pierre Curie s’approcha d’abord de la solution en déduisant de ses études sur le radium que l’origine de la production continue de chaleur par cet élément hautement radioactif ne pouvait pas s’expliquer par une transformation chimique ordinaire. Par conséquent, elle était d’origine plus profonde, sans doute issue d’une transformation spontanée de l’atome de radium lui-même. Malheureusement, il n’eut pas le temps d’aller plus loin, avant sa mort tragique en 1906 (il fut renversé dans une rue de Paris par une voiture à cheval). La relève était cependant déjà en marche avec le jeune physicien néo-zélandais Ernest Rutherford qui s’intéressait lui aussi à la radioactivité. Il est accueilli en 1898 par Thomson (le savant évoqué plus haut à propos de l’électron) dans son

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laboratoire Cavendish de Cambridge. C’est cette même année qu’il travaille sur les rayons émis par l’uranium et identifie deux sortes de rayonnements associés à la radioactivité. Il les nomma respectivement « alpha » (« par commodité » écrit-il alors) pour les moins pénétrants dans la matière (feuille d’aluminium) et bêta pour les plus pénétrants. Poursuivant avec beaucoup d’intuition ses investigations, avec son jeune et impétueux collègue radiochimiste Frederick Soddy (dont on reparlera), il démontre, quelques années après, que les rayonnements alpha sont en fait des particules chargées (positivement) et que les rayonnements bêta sont des électrons (chargés négativement). À l’appui de ces résultats et de quelques autres, il émet enfin l’hypothèse audacieuse et visionnaire que la radioactivité résulte de transformations internes de l’atome : c’est la transmutation (ce mot est plutôt réservé aujourd’hui à un changement de nature d’un noyau atomique à la suite d’une interaction avec une particule). C’est en travaillant notamment sur les émanations radioactives du thorium qu’il introduit, avec son collègue Frederick Soddy la notion de demi-vie (ou période radioactive) qui caractérise les phénomènes radioactifs observés. Note : on rapporte que le jour où Rutherford et Soddy comprennent la signification de ce qu’ils viennent de découvrir, Soddy est submergé par la joie, l’orgueil et l’exaltation et il se serait alors écrié : « Rutherford, c’est la transmutation. Le thorium est en train de se désintégrer ! » Ce à quoi Rutherford aurait répondu : « Ne parlez pas de transmutation ! Ils auront notre peau et nous traiteront d’alchimistes. Vous les connaissez ! » Poursuivant ses recherches, Rutherford montre que les particules alpha émanant du radium donnent naissance à de l’hélium (1908). C’est dans ces mêmes années qu’un physicien allemand Hans Geiger (qui donnera son nom au fameux compteur !), travaillant à l’université de Manchester où enseigne Rutherford, met au point un appareil permettant de compter les particules chargées (en observant au microscope les scintillations6 provoquées par l’impact de ces particules sur un écran de sulfure de zinc). Rutherford utilise cet appareil pour étudier la diffusion des particules alpha au travers d’un écran d’épaisseur la plus faible possible, en l’occurrence une feuille d’or, puisque l’or permet justement de fabriquer des feuilles extrêmement minces. C’est alors une très grande surprise qui l’attend : certains de ces « boulets » que sont les particules alpha animées d’une très grande vitesse (environ 20 000 km/s), sont déviés ou même sont renvoyés en arrière par cette cible. Rutherford en est informé et il est littéralement stupéfié par le phénomène. Il déclarera d’ailleurs plus tard : « ce fut vraiment l’évènement le plus incroyable de ma carrière, aussi incroyable que si vous tiriez un obus de quinze pouces dans une feuille de papier de soie et qu’il revienne vous frapper ». Il se livre alors à de profondes réflexions qui le conduisent finalement à élaborer son « modèle planétaire » de l’atome à savoir, selon ses termes : « Une charge électrique centrale (qu’on appellera ultérieurement noyau atomique) concentrée 6.  La scintillation est un phénomène de fluorescence : les atomes du matériau reçoivent un rayonnement incident et sont « excités », c’est-à-dire qu’un électron passe à un niveau énergétique supérieur. La désexcitation, c’est-à-dire la redescente de l’électron à son niveau initial, s’accompagne de l’émission d’un photon, qui en l’occurrence est un photon visible. Dans les détecteurs à scintillation, ces photons sont amplifiés par un « photomultiplicateur ».

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en un point et entouré par une distribution sphérique uniforme d’électricité de signe opposé en quantité égale ». Cette annonce est faite le 11 mars 1911. C’est une apothéose : l’atome n’est plus une particule insécable mais un système complexe de particules plus élémentaires agencées comme un système planétaire, dont il restait cependant à percer les mystères. Ici encore il est juste de signaler au passage qu’il y eut un précurseur de cette idée en la personne du naturaliste britannique Ricard Laming qui, dès 1838, avait déjà émis l’hypothèse que les « atomes » étaient constitués d’une masse centrale de matière entourée de particules subatomiques chargées électriquement. À l’époque, il ne s’agissait cependant que d’une vague intuition, ne reposant sur aucun début de preuve expérimentale, et cette supposition sera vite oubliée. Cela étant dit, le modèle planétaire de l’atome imaginé par Rutherford fut très vite confronté à quelques contradictions majeures qu’il fallait élucider rapidement pour éviter qu’il ne soit fortement contesté. Une des plus troublantes était de savoir comment un tel système pouvait rester stable avec des forces de répulsions électromagnétiques qui s’exercent entre particules ayant des charges électriques de même signe. À cet égard, c’est en 1919 que Rutherford démontre clairement que le noyau atomique est composé de protons (sur la base d’une expérience dans laquelle des protons sont arrachés des noyaux d’azote par des particules alpha). Une autre énigme était que ces électrons devaient forcément tourner à grande vitesse autour du noyau et donc émettre de l’énergie en vertu de la physique « classique ». Depuis Maxwell, on savait en effet qu’une charge électrique tournante générait de l’énergie sous forme d’ondes électromagnétiques. Ces électrons devaient par conséquent finir par « tomber » sur le noyau central, d’autant que des particules de charges électriques opposées devaient les attirer. Note : pour être tout à fait juste, c’est le physicien japonais Hantaro Nagaoka qui propose un premier modèle planétaire de l’atome en 1904, auquel d’ailleurs Rutherford fera référence dans son article de 1911. Nagaoka réfute en effet le modèle de Thomson d’un atome formé par une sphère unique composée d’un amas de particules ayant des charges électriques opposées. Il propose alors un système formé par un noyau central massif ne comportant que des particules de charges positives, autour duquel gravitent des électrons, à l’image de la planète saturne avec ses anneaux périphériques. Mais devant les incohérences de son propre modèle, il le rejette lui-même quelques années plus tard. C’est un théoricien danois hors pair, Niels Bohr, qui va apporter un an plus tard la réponse à ces nouveaux casse-tête, en introduisant entre autres les quanta de Planck pour expliquer la façon dont les électrons se maintiennent en orbite autour du noyau central. Comme ceux-ci ne peuvent libérer de l’énergie que sous forme d’un quanta portant un minimum d’énergie, il existe des états stationnaires des électrons évoluant sur des orbites privilégiées, sans émission d’énergie. Niels Bohr s’intéresse aussi au noyau de l’atome et, pour expliquer le maintien de particules de même charge (positive) dans le noyau, il stipule qu’il doit exister des forces d’un genre complètement différent des forces mécaniques usuelles. Il faut mesurer ici la hardiesse d’une telle hypothèse sachant qu’on ne connaissait jusqu’à présent que deux

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grands types de forces qui gouvernaient l’univers : les forces de la gravitation qui se traduisent notamment par l’attraction terrestre et les forces électromagnétiques qui se manifestent surtout au travers des phénomènes d’aimantation évoqués plus haut. L’avenir démontrera qu’il avait raison ! En effet, ce sont bien ces nouvelles forces, d’une incroyable intensité, qui assurent la cohésion du noyau atomique. C’est également l’existence de ces forces qui va permettre de fournir une explication magistrale de la quantité d’énergie colossale dégagée lors des réactions nucléaires, notamment lors de certaines transmutations radioactives et surtout lors de la fission de noyaux atomiques, phénomène dont nous allons suivre la découverte au chapitre 2 et que nous explicitons dans le § 3.5 du chapitre 3. Bohr émet aussi l’hypothèse (conjointement avec le physicien hollandais Antonius Von den Broek) que c’est un nombre entier de charges positives dans le noyau qui détermine la place des atomes dans le tableau de Mendeleïev et non pas sa masse atomique elle-même. Chaque atome est ainsi muni d’un « numéro atomique » (1, 2, 3, 4…) et il peut être alors rangé dans un ordre croissant dans chacune des cases et des lignes de ce tableau. Cette hypothèse ne va pas tarder à être confirmée par un autre physicien de l’équipe de Rutherford, Henri Moseley, qui montre que des rayons X émis par différents éléments présentent des régularités numériques liées à la charge atomique du noyau. Cette méthode va permettre d’établir pour chaque atome une véritable carte d’identité infalsifiable ! Niels Bohr utilise alors ces résultats pour échafauder un superbe modèle du « nuage d’électrons » qui entoure le noyau central. Selon lui, les électrons sont disposés en différentes couches pouvant accueillir chacune un nombre maximum possible d’électrons, dont il donne la valeur : 2, 8, 18, etc. De plus, il suggère que la dernière couche contient un nombre d’électrons qui détermine les propriétés chimiques de l’atome (on dit la « valence »), d’ailleurs en correspondance parfaite avec la classification périodique des éléments. Enfin, pour couronner le palmarès de ce génial théoricien, celui-ci développera dans les années trente une remarquable théorie du noyau atomique basé sur un modèle dit de la « goutte liquide » [II-1]. Dans cette représentation phénoménologique du noyau (esquissée en fait par le physicien d’origine russe Georges Gamow en 1931), le noyau devient un mélange homogène de nucléons qui s’agitent de manière chaotique. Cette nouvelle représentation du noyau atomique, qui remplace la simple « grappe » suggérée par Rutherford, permettra entre autres d’expliquer plus tard, on le verra, le phénomène de la fission de certains noyaux. En effet, comme une goutte d’eau, le noyau peut absorber de la matière supplémentaire, donc de l’énergie (celle qui lie les nucléons entre eux) qui le met en vibration et le fait se scinder en « gouttelettes ». Le problème de la structure du noyau est simultanément traité de façon assez différente et un peu plus générale par Gregory Breit et Eugène Wigner qui étudient, entre autres, la théorie des réactions nucléaires et notamment les interactions entre un neutron et un noyau. Ils publient leurs travaux pratiquement en même temps que ceux de Niel Bohr [II-2]. Leur modèle est basé sur une coalescence très éphémère du neutron avec tous les nucléons du noyau ce qui forme ainsi un noyau composé de nucléons répartis de façon pseudo-stationnaire suivant des niveaux d’énergie quantiques. Cette approche aura un grand succès en permettant notamment d’expliquer

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très fidèlement le phénomène des résonances qui joue un rôle fondamental en physique des réacteurs nucléaires, et sur lequel on reviendra à plusieurs reprises dans la deuxième partie de ce livre (notamment § 3.4.3, 4.5.4 et 7.2). Cela étant, le modèle de la goutte liquide gardera pendant longtemps son pouvoir heuristique et sera précisé entre 1936 et 1939 par Bohr et ses collaborateurs, Fritz Kalckar, puis Rudolf Peierls et George Placzek, et enfin John Wheeler. À ces étonnantes découvertes, s’en ajoutent bien d’autres durant cette période particulièrement foisonnante pour la connaissance des atomes. C’est ainsi que Frederick Soddy, en se basant sur des travaux antérieurs comme ceux d’Otto Hahn (chimiste allemand dont on reparlera beaucoup au § 2.1), introduit en 1913 la notion d’« isotopes », évoquée au tout début de ce livre, pour qualifier certains éléments qui ont des masses atomiques voisines mais qui possèdent exactement les mêmes propriétés chimiques, et qui donc occupent la même place dans la classification périodique des éléments (isotope veut dire « même place »). La raison précise en sera donnée 20 ans plus tard avec la découverte du neutron. Notons simplement à ce stade que l’existence de ces isotopes joue un rôle capital dans les questions scientifiques liées à l’énergie nucléaire en général. La « Grande Guerre » 1914-1918 qui sévit particulièrement en Europe, où se situent la plupart des recherches scientifiques en général, vient ralentir les travaux visant à scruter les atomes. Ils se poursuivent malgré tout dans quelques laboratoires essentiellement anglais, allemands et français, pour essayer de percer tous les mystères de ces atomes que l’on arrive à disséquer de façon de plus en plus précise grâce à d’ingénieux appareils. C’est par exemple le cas du fameux compteur « Geiger », dont nous avons parlé, qui permettait de mesurer des quantités de charges électriques à l’aide d’un amplificateur et d’un petit fil électrique sous tension destiné à collecter ces charges. C’est aussi le cas du très astucieux dispositif inventé en 1912 par le physicien écossais Charles Wilson, qui permet de visionner et de photographier la trajectoire suivie par une particule élémentaire, dans une « chambre de détente » ou « chambre à brouillard ». Le principe est de créer dans cette chambre une atmosphère d’eau sursaturée, ce qui engendre par ionisation un sillage de très fines gouttelettes d’eau de condensation le long du trajet de ces particules. L’appareil provoque encore l’étonnement des visiteurs dans certains musées scientifiques, et d’élèves de lycées (l’auteur en sait quelque chose) car ils peuvent ainsi voir de leur propres yeux des traces de l’infiniment petit, et en particulier la trajectoire des multiples rayons cosmiques qui traversent l’atmosphère et qui créent un sillage blanc en traversant la chambre (un peu comme celui laissé par un avion à réaction loin dans le ciel). C’est enfin le cas du spectrographe de masse mis au point par le physicien anglais Francis Aston en 1919, qui sera si utile pour mesurer avec une très grande précision les masses atomiques. Note : le principe de ce dispositif était assez simple. En effet, quelques années auparavant, Thomson et son équipe avait montré la possibilité « d’arracher » des électrons aux atomes en les soumettant à des champs électromagnétiques assez intenses. Il était alors possible de créer des atomes en déséquilibre sur le plan de

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la charge électrique globale, puisque la charge positive du noyau n’était plus compensée par la charge négative apportée par les électrons périphériques. Ces atomes ainsi « épluchés », baptisés des ions, pouvaient alors être accélérés puis déviés par des champs électromagnétiques. Le point d’impact de ces ions sur une cible pouvait ensuite être mesuré ce qui permettait d’en déduire le rayon de courbure de la trajectoire suivie par ces ions. Comme ce rayon dépend directement de la masse (plus les ions sont lourds, moins ils sont déviés dans le même champ du simple fait des forces d’inertie), le tour était joué ! Signalons au passage que c’est sur ce principe que seront basés les fameux « calutrons » qui serviront à enrichir en partie l’uranium pour la bombe d’Hiroshima (Saddam Hussein tentera aussi d’utiliser cette technologie). Muni de son spectrographe de masse, Aston établira ainsi que tous les noyaux atomiques ont des masses qui sont sensiblement multiples de celles du plus léger d’entre eux, à savoir l’hydrogène. Rutherford, en reprenant l’hypothèse avancée par Niels Bohr en 1913, en déduira que tous les noyaux sont un assemblage des mêmes particules élémentaires identiques, laquelle n’est rien d’autre que celle formant le noyau d’hydrogène, chargée positivement. Il en apporte la preuve expérimentale en 1919 et nommera cette particule le proton (d’après le neutre singulier du mot grec pour « premier », πρωτος). Toutefois, ce bel édifice tel qu’il est imaginé à partir de 1920, est un peu bancal. En effet, si cette hypothèse est exacte, il y a une contradiction entre le « numéro atomique », le « nombre de masse » (ou masse atomique) et le nombre d’électrons périphériques, dont la charge électrique globale (somme des charges élémentaires de chaque électron) doit impérativement équilibrer celle du noyau pour maintenir un ensemble électriquement neutre. La seule hypothèse qui est alors avancée est qu’il existe au sein du noyau même des électrons en nombre suffisant pour rétablir l’équilibre global des charges électriques (sachant qu’il a été établi que ces électrons ont une masse négligeable vis-à-vis de celle des protons). Certes, cette vision est cohérente avec l’observation de certains phénomènes, comme le rayonnement bêta évoqué plus haut, puisque celui-ci est identifié comme composé d’électrons. Néanmoins, on sent bien que ce curieux agencement au sein des atomes des deux seules particules élémentaires connues à l’époque, le proton et l’électron, n’est pas très satisfaisant. L’avenir montrera que cette conception du noyau atomique n’est effectivement pas correcte. Il faudra attendre l’année 1932 pour trouver enfin la bonne solution. C’est ce que nous allons voir dans le chapitre suivant.

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2.1 La grande découverte 2.1.1 L’abstraction au service de l’atome Nous avons laissé de côté un peu plus haut les développements en physique théorique (fondements de la théorie des quanta et de la théorie de la relativité) afin de s’intéresser aux progrès décisifs réalisés en ce début de xxe siècle concernant la connaissance de la structure des atomes. Il reste que la physique théorique va également connaître un essor tout à fait prodigieux, qui va largement contribuer à la connaissance de cette structure atomique et à celle de l’infiniment petit en général. Il est donc indispensable de revenir ici sur cette période réellement florissante de la science. C’est dans ces années vingt que les avancées les plus spectaculaires sont enregistrées dans ce domaine et, à ce titre, il nous faut évoquer ici les principaux savants qui ont contribué à ces développements. Tout d’abord, et bien que cela ne concerne pas directement le monde de l’infiniment petit, Einstein est incontournable, avec sa monumentale théorie de la relativité générale, car elle reste encore aujourd’hui le socle de tout l’arsenal théorique qui permet d’avoir une certaine compréhension de l’univers.

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Cela étant, il nous faut insister sur ce que l’on appelle la « mécanique quantique », déjà évoquée, car elle va constituer un outil conceptuel d’une formidable efficacité pour comprendre tous les phénomènes de la physique atomique et subatomique. L’application de ce formalisme a permis en effet d’échafauder des modèles de plus en plus sophistiqués et performants pour le noyau atomique et les « couches » électroniques qui entourent ce noyau. Cette mécanique quantique permettra même de prévoir l’existence de particules élémentaires encore non observées mais découvertes plus tard expérimentalement (le positon7 de Dirac par exemple). C’est cependant une construction intellectuelle qui fait appel à un arsenal mathématique extrêmement complexe, et qui va conduire à des notions plutôt déroutantes pour l’esprit humain. C’est ainsi que dans cette théorie, toutes les particules élémentaires dont l’électron ne sont plus parfaitement localisables dans l’espace, mais sont affectées d’une « probabilité de présence », dont le calcul fait intervenir la constante de Planck. C’est le fameux « principe d’incertitude » établi par le physicien allemand Heisenberg. Ce caractère probabiliste de la physique, et avec lui l’abandon du sacrosaint principe de causalité (mêmes causes mêmes effets), heurte la pensée de certains physiciens, et non des moindres. C’est ainsi que le grand maître de la physique contemporaine, Albert Einstein (encore lui !), déclarera un jour à ce propos que « Dieu ne joue pas aux dés », ce à quoi Niels Bohr lui aurait répondu : « Einstein, cessez de dire à Dieu ce qu’il doit faire ! ». Le trouble sera d’autant plus grand que toutes ces théories, en partant de celle de Max Planck, conduisent aussi à affecter une double personnalité aux ondes et aux particules qui s’incarnent en une forme ou une autre au gré des expériences : c’est ce que l’on appelle la « dualité onde-corpuscule ». La mécanique quantique constitue encore de nos jours un outil irremplaçable permettant de scruter les propriétés de l’infiniment petit et d’expliquer un bon nombre de phénomènes expérimentaux observés dans ce domaine. Il est donc légitime d’évoquer rapidement ici les savants les plus emblématiques de cette aventure. En premier lieu, comment ne pas mentionner le français Louis de Broglie, avec sa superbe mécanique ondulatoire qui confère à l’électron le caractère dual de particule et d’onde que l’on vient d’évoquer. Cette double incarnation de l’infiniment petit sous forme d’onde et de corpuscule « matériel » est d’ailleurs générale et c’est sans aucun doute l’une des propriétés les plus extraordinaires de la nature, qui reste au demeurant bien difficile à appréhender. Au-delà de ces travaux en mécanique ondulatoire, il faut citer les avancées très importantes amenées par des théoriciens tels que Werner Heisenberg, avec son célèbre principe d’incertitude qui revient à dire que l’on ne peut jamais connaître en même temps la position et la vitesse d’une particule élémentaire avec une précision infinie. Pas facile à admettre non 7.  Positon ou positron ? Les deux orthographes sont admises. L’avantage de la terminaison par « tron » est de correspondre à celle d’électron. De plus « positron » est exactement l’orthographe du mot anglais désignant cette particule. Mais la consultation des ouvrages divers écrits en français ainsi que des dictionnaires scientifiques montre que l’on utilise majoritairement le mot « positon », qui dérive logiquement du mot « positif » en français (alors que le mot électron dérive du mot « électricité » et que le mot neutron dérive du mot « neutre »). C’est donc celui que l’on adopte ici.

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plus. C’est en effet un concept bien peu orthodoxe, qui choque les plus ardents défenseurs du « déterminisme », et pourtant d’autres concepts tout aussi déroutants verront le jour dans ces années si prolifiques pour la physique théorique. Il faut également citer au minimum des brillants théoriciens tels que Max Born, Wolfgang Pauli, Erwin Schrödinger (créateur de la fameuse « équation d’ondes » établie en 1926) et surtout Paul Dirac, qui offrira ses lettres de noblesse à cette formidable construction de l’esprit humain qu’est la mécanique quantique. On ne peut s’empêcher en effet d’être admiratifs devant l’incroyable association entre des phénomènes physiques réellement observés et leur explication à l’aide de formalismes mathématiques purement abstraits, développés de façon totalement indépendante, comme celui de l’analyse fonctionnelle créé par l’un des plus grands mathématiciens du xxe siècle, l’Allemand David Hilbert. L’inventivité de l’esprit humain semble presque sans limites. Toute cette histoire est captivante, mais la description même sommaire de ces développements théoriques dépasserait le cadre de cet ouvrage. De plus, c’est une tâche bien peu facile que celle de décrire de façon la plus accessible possible des développements qui sont devenus terriblement compliqués et abstraits, et que seuls quelques théoriciens très aguerris peuvent réellement maîtriser. Nous renvoyons donc le lecteur intéressé par ces questions à des ouvrages de vulgarisation spécialisés, comme ceux que nous citons en référence dans la rubrique « Physique nucléaire et physique théorique », notamment [II-3] [II-4] et [II-5] qui restent abordables et agréables à lire. Revenons donc maintenant à l’histoire de la connaissance des atomes elle-même.

2.1.2 Le gros œuvre s’achève Une particule bien étrange, issue de l’imagination Dès le début des années 1900, de multiples expériences sont réalisées pour essayer de percer les mystères de ces atomes qui se révèlent peu à peu des édifices complexes. Des théories plus ou moins audacieuses sont également développées pour tenter d’expliquer des résultats expérimentaux parfois déroutants. C’est notamment le cas de la radioactivité bêta moins qui, on l’a vu, a été identifiée dès l’année 1898 par Rutherford (avec la radioactivité alpha). Elle est étudiée par plusieurs physiciens dont Walter Kaufmann qui établit clairement en 1902 que ces rayons bêta, très pénétrants, sont bien des électrons de grande vitesse. C’est le début d’un feuilleton à rebondissements, qui mérite d’être résumé, d’autant qu’il va indirectement conduire à d’autres découvertes capitales. Des expériences sont en effet menées à partir de cette époque pour essayer de mieux caractériser ces rayonnements. C’est le cas de la physicienne allemande Lise Meitner et de son collègue chimiste Otto Hahn (dont nous allons reparler abondamment par la suite), qui travaillent, à partir de 1907, sur l’absorption de ces particules bêta. Leurs résultats semblent montrer que ces rayonnements n’ont qu’une seule

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énergie, ou « raie », ce que proclame officiellement Frederick Soddy en 1910 dans son « Rapport annuel sur la radioactivité » à la Chemical Society. Mais un certain James Chadwick, physicien anglais qui va beaucoup faire parler de lui, mène d’autres expériences sur ce rayonnement bêta à partir de 1912 et il obtient des résultats qui sont en désaccord avec l’hypothèse d’un rayonnement bêta mono-énergétique : les spectres d’émissions semblent au contraire continus. C’est très gênant, car cela remet en cause la loi de conservation de l’énergie pour ce type de radioactivité, d’autant plus que la théorie des quanta appliquée à l’atome et à son noyau remporte des succès impressionnants à partir de 1913 et contredit cette présomption d’un continuum d’énergie. Les hypothèses les plus hardies sont alors avancées pour tenter d’expliquer ces résultats incompréhensibles au regard des lois physiques les plus intangibles. Lise Meitner par exemple imagine que ce sont des électrons du « cortège » atomique qui, frappés par un rayon gamma issu du noyau, seraient déviés selon des angles variés acquérant ainsi des vitesses diverses. Cette hypothèse est avancée juste après la découverte de « l’effet Compton » en 1923 qui concerne justement l’interaction entre un photon (« grain » d’énergie gamma) et un électron. L’avenir montrera qu’en fait, elle n’a pas tout à fait tort, puisqu’il existe effectivement un phénomène dit de « conversion interne » des atomes, basé sur ce processus. Dans le même temps, l’interprétation de quelques grands théoriciens de l’époque, dont Einstein et Bohr, diverge, ce dernier allant jusqu’à émettre en 1924 une théorie du rayonnement dans laquelle l’énergie ne serait conservée que statistiquement, en moyenne, et non pas pour chaque collision entre particules. En 1925, une expérience ingénieuse dite « de coïncidence », permettant de détecter simultanément les photons et les électrons d’une même interaction par effet Compton, vient invalider cette hypothèse (expériences réalisées par les physiciens allemands Hans Geiger et Walther Bothe). C’est alors que le physicien anglais Charles Ellis, de l’équipe de Rutherford, va apporter la preuve expérimentale irréfutable du caractère continu du spectre d’émission bêta. Il entreprend pour cela en 1925 une expérience très délicate et précise de calorimétrie qui consiste à mesurer l’élévation de température (quelques millièmes de degrés !) d’une enceinte dans laquelle il a déposé une source de « radium E » (en fait du bismuth 210 émetteur bêta). Le résultat publié en 1927 est sans appel puisqu’il affirme : « Nous pouvons généraliser de façon sûre ce résultat à tous les corps émetteurs bêta ; il apparaît que la longue controverse sur l’origine du spectre continu des rayons bêta est réglée ». Reste à en expliquer les raisons théoriques. Les lois de l’électrodynamique et avec elles, celles de la relativité ne seraient-elles plus valables aux très courtes distances ? L’énigme va être élucidée au début du mois de décembre 1930 par le physicien théoricien autrichien, Wolfgang Pauli, futur prix Nobel. Dans une « lettre ouverte » aux physiciens de la radioactivité (dont Meitner), il émet l’idée qu’il qualifie lui-même de « désespérée » que le noyau renferme des particules électriquement neutres et extrêmement légères (un centième de la masse du proton au maximum, écrit-il) qui seraient émises en même temps que les électrons lors d’une désintégration bêta, de telle sorte que la somme des énergies des deux particules soit constante. Il appelle ces particules des « neutrons », mais, comme nous allons le voir, ce ne sont pas en fait les neutrons qui seront identifiés par Chadwick deux ans plus tard. Le concept est osé, car personne jusqu’à présent

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n’avait eu l’audace d’inventer une particule élémentaire sans l’avoir observée expérimentalement. D’ailleurs Pauli aurait déclaré à l’époque « j’ai fait ce qu’un théoricien ne devrait jamais faire… tenter d’expliquer quelque chose qu’on ne peut pas comprendre par quelque chose qu’on ne peut pas observer ». La particule insolite en question (elle n’a sans doute pas de masse !) sera baptisée plus tard « neutrino », synonyme de petit neutron, par le physicien italien, Edoardo Amaldi, au cours d’une discussion avec Enrico Fermi (à qui on attribue souvent cette trouvaille sémantique). Il faudra attendre l’année 1956 pour que deux physiciens américains, Frederick Reines et Clyde Cowan (qui se partageront le prix Nobel de physique en 1995), réussissent enfin à détecter ces fameux neutrinos (dont on distingue trois types aujourd’hui), qui n’ont pratiquement pas d’interaction avec la matière. D’ailleurs, bien qu’ils soient émis en abondance par nos réacteurs nucléaires (voir § 3.5.5 du chapitre 3), ils ne fournissent aucune énergie récupérable car celle-ci s’évanouit totalement dans l’espace intersidéral !

La pièce manquante Il semble que ce soit Rutherford (encore lui !) qui ait imaginé le premier, en 1920, l’existence d’une troisième particule (donc autre que l’électron et le proton) sans charge électrique, afin de mieux étayer son modèle de l’atome. C’est vers la fin des années vingt qu’un premier signe précurseur apparaît avec la détection d’un rayonnement extrêmement pénétrant et non identifié jusque-là, dans certaines expériences de bombardement du béryllium par des particules alpha, menées en 1930 par deux physiciens allemands, Walther Bothe et Herbert Becker. Le couple Joliot-Curie reprend ces expériences sous une autre forme sans arriver cependant à percer entièrement le mystère de ces étranges « rayonnements » si puissants découverts par Bothe et Becker. Ils ratent en fait de très peu la découverte que va faire finalement le physicien anglais James Chadwick, au début de l’année 1932. Muni d’un amplificateur très sensible qu’il est le seul à posséder, il identifie clairement en deux semaines la nature de ces rayonnements, à savoir des particules neutres, de masse à peu près égale à celle du proton, mais sans charge électrique, qu’il nommera neutron. Il envoya alors le 17 février une lettre à la revue Nature qui fut publiée le 27 sous le titre simplement « Possible existence of a neutron ». C’est une découverte majeure pour le domaine qui nous occupe dans ce livre et c’est pourquoi nous la reproduisons en annexe II. Il est vrai que Chadwick était à bonne école, puisque c’était un assistant de Rutherford, et qu’il était donc à l’affût de cette particule neutre. Les « Joliot-Curie » ont donc frôlé de peu cette découverte et d’ailleurs, Rutherford lui-même aurait déclaré à ce propos « Pour le neutron, c’est Chadwick tout seul. Les Joliot-Curie sont tellement brillants qu’ils le mériteront vite (le prix Nobel) pour quelque chose d’autre ! ». Nous allons voir qu’il ne se trompe pas. Avec la découverte du neutron, tout devient alors « limpide ». En effet, l’assemblage un peu boiteux entre un proton et un électron dans le noyau, imaginé au départ par Rutherford, n’est autre qu’une seule et même particule neutre, dont la masse est donc presque la même que celle du proton (puisque celle de l’électron est 1 800 fois

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plus faible que celle du proton). En conséquence, un noyau atomique donné est constitué d’un nombre de protons exactement égal au nombre d’électrons périphériques, auxquels sont mélangés des neutrons en nombre suffisant pour arriver au « nombre de masse » du noyau. L’existence de cette particule permet en outre d’expliquer parfaitement l’existence des isotopes introduits par Soddy en 1913 : noyaux atomiques ayant le même nombre de protons mais avec un nombre de neutrons différent. D’ailleurs, l’existence d’un isotope « lourd » de l’hydrogène, dont le noyau est composé d’un proton (caractérisant l’élément « hydrogène ») et d’un neutron, est prouvée expérimentalement par l’Américain Harold Urey très peu de temps après la découverte du neutron. Celui-ci arrive en effet à isoler de minuscules quantités d’eau dont l’atome d’hydrogène est un atome d’hydrogène lourd, baptisé aussi « deutérium », et formant ce que l’on appellera l’« eau lourde », laquelle jouera un très grand rôle dans le développement de l’énergie nucléaire, comme on le verra. On peut remarquer à ce stade que le neutron est en réalité une particule « pseudo » élémentaire dans la mesure où il est instable à l’état libre, puisqu’il se décompose en un proton et un électron lorsqu’il n’est plus dans les noyaux. D’ailleurs, même enfermés dans le noyau, ils ne sont pas tous parfaitement stables car de temps à autre, ils se désintègrent en se transformant en proton et en éjectant ainsi du noyau un électron : c’est l’explication de la radioactivité bêta décelée par Rutherford en 1899. Encore une belle preuve de l’existence de cette nouvelle particule neutre au sein du noyau. La dernière pierre est donc enfin apportée au bel édifice imaginé par Rutherford 20 ans plus tôt, et qui reste aujourd’hui d’une solidité à toute épreuve. Certes, on a considérablement aménagé depuis l’intérieur de l’édifice, y compris les sous-sols, avec notamment la découverte de particules subatomiques. Néanmoins, le modèle « planétaire » de l’atome, avec un noyau central constitué de deux types de particules, les neutrons et les protons, autour duquel gravitent des électrons, est sans aucun doute la véritable structure de base des atomes. Il n’y a aucune chance que ce modèle soit remis en cause un jour. C’est aussi vrai que le système solaire est composé de planètes tournant autour d’un astre central ! Note : selon le modèle dit « standard », une vingtaine de « briques » élémentaires sont répertoriées à l’heure actuelle, réparties en deux grandes familles. La première famille est celle des « fermions », comprenant notamment les fameux « quarks » qui sont censés être les composants ultimes des neutrons et des protons, mais aussi les électrons et trois types de neutrinos. La deuxième famille est celle des « bosons », dont font partie les photons (« grains de lumière » déjà évoqués ici), mais aussi les bien nommés « gluons » qui « collent » très fortement les neutrons et les protons entre eux dans le noyau, et les particules « W » ou « Z » qui portent ce que l’on appelle les « interactions faibles », responsables de certaines formes de désintégration radioactives présentées au § 3.2 de ce livre. Il faut ajouter à cela le monde de « l’antimatière », composé d’antiparticules (ayant notamment une charge électrique opposée aux précédentes particules) et dont une belle illustration est le « positon » (ou antiélectron), observé dans les désintégrations de type « bêta + » et imaginé théoriquement par P. Dirac dans ses équations (et que l’on

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découvrira expérimentalement en 1933). Ce très bref aperçu ne serait pas complet sans l’évocation du mythique « boson de Higgs », ou « particule de Dieu » qui serait responsable de la masse de l’univers, et que l’on a pu détecter récemment au prix d’énormes efforts, notamment en matériel avec le gigantesque « LHC » (« Large Hadron Collider ») du CERN : 27 km de circonférence !

2.1.3 Entre les deux guerres, on bombarde… les noyaux atomiques Au-delà des éléments radioactifs naturels En 1934, une étape majeure va à nouveau être franchie, avec la découverte de la radioactivité artificielle par les « Joliot-Curie », qui va d’ailleurs rendre le couple célèbre. Cette découverte très importante mérite que l’on s’y attarde quelques instants. C’est d’abord en octobre 1933 qu’ils annoncent, lors de l’un des fameux congrès « Solvay » qui se tiennent à Bruxelles, des résultats assez intrigants issus de leurs expériences. C’est en bombardant des feuilles d’aluminium avec des particules alpha très énergétiques issues du polonium qu’ils détectent des protons et des électrons mais aussi, de temps à autre, des positons (électrons de charge positive), ce qui est beaucoup moins attendu. Par ailleurs, ils observent ce phénomène pas uniquement avec de l’aluminium (et plus tard avec du bore), mais aussi avec d’autres éléments, ce qui prouve que les positons ne sont pas émis par le polonium lui-même mais bien par une réaction nucléaire entre les particules alpha et les noyaux d’aluminium (ou de bore). Cela les amène à supposer que dans quelques cas le proton se transforme en un neutron et un positon, ce qui laisse plus que sceptique un grand nombre des célèbres savants qui participent au congrès. Parmi eux, seul Francis Perrin admet cette possibilité en supposant en plus que ces deux particules ne sont pas émises simultanément, mais successivement, via la formation d’un noyau intermédiaire instable. Pour en savoir plus, Joliot entreprend alors une série d’expériences astucieuses où il fait notamment varier l’énergie des particules alpha qui viennent frapper la cible d’aluminium, ce qui lui permet de démontrer sans erreur possible que l’hypothèse avancée de Francis Perrin est la bonne. Le bombardement de noyaux d’aluminium par des particules alpha a bien permis de créer un nouveau noyau radioactif artificiel, émetteur de positons, et que l’on identifie comme étant un isotope du phosphore. Ces expériences répétées avec du bore puis d’autres éléments permettront de créer rapidement de nouveaux isotopes radioactifs artificiels et Joliot en fait l’annonce à l’Académie des sciences le 15 janvier 1934. Conscient de la grande portée de sa découverte, il s’exclame : « Pour le neutron, nous sommes arrivés trop tard, pour le positon, nous sommes arrivés trop tard, mais cette fois nous sommes arrivés à temps ». On pourrait dire qu’avec ce processus, le vieux rêve des alchimistes devenait presque réalité, même si ce n’est pas le plomb que l’on pouvait alors transformer en or. C’est en tous les cas une découverte dont dérive une grande part de la physique nucléaire et qui aura des applications innombrables, notamment

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en médecine. C’est donc logiquement que Irène et Frédéric Joliot-Curie se verront attribuer dès l’année suivante le prix Nobel de chimie, cérémonie au cours de laquelle Joliot déclarera entre autres, en conclusion de son discours (12 décembre 1935) : « …des chercheurs …brisant des éléments à volonté sauront réaliser des transmutations à caractère explosif…, véritables réactions chimiques à chaîne… (et) … si de telles transmutations arrivent à se propager dans la matière, on peut concevoir l’énorme libération d’énergie utilisable qui aura lieu… ». Il ne croyait peut-être pas si bien dire. On ne peut s’empêcher de mentionner ici un curieux hasard de l’histoire qui fait que cette même année 1934, le 4 juillet, Marie Curie, la mère d’Irène, meurt par suite de l’accumulation des irradiations qu’elle avait subies à force de manipuler à mains nues des produits contenant des corps hautement radioactifs comme le radium.

Le mystère s’épaissit À la suite de cette nouvelle percée de la connaissance, le monde de la physique et de la chimie est en pleine effervescence et les expériences les plus diverses vont se multiplier dans un véritable climat de fièvre. En effet, avec cette découverte, émerge l’idée de « bombarder » des noyaux atomiques avec des « projectiles » variés, afin de provoquer des réactions nucléaires qui peuvent conduire à la découverte d’atomes inconnus jusqu’à présent ou, pourquoi pas, de nouvelles particules élémentaires. C’est ainsi qu’au lieu d’utiliser presque uniquement la fameuse particule alpha comme le fit initialement Rutherford, les Curie proposent par exemple d’aller percuter des noyaux avec des protons, ou même des « deutons » qui sont des noyaux d’hydrogène lourds dont on a déjà parlé (paire proton-neutron). Cependant, c’est au brillantissime physicien italien Enrico Fermi que revient l’idée d’employer le neutron comme projectile de choix, car celui-ci n’a pas de charge électrique et donc, contrairement aux particules alpha qui sont chargées positivement, il ne sera pas repoussé par les noyaux chargés eux aussi positivement. Cet esprit réellement exceptionnel (il était surnommé « Le Pape » par son entourage, en raison de son infaillibilité) était en même temps un grand théoricien et un expérimentateur extrêmement astucieux. Cette double « casquette » est assez rarement portée dans le monde de la physique, où même les plus grands esprits excellaient dans l’une ou l’autre des approches et rarement dans les deux à la fois, y compris le plus célèbre d’entre eux, Einstein, qui fut presque purement théoricien, mais il est vrai de quel calibre ! Fermi était déjà renommé pour avoir développé une élégante théorie de la désintégration bêta en faisant intervenir le neutrino, particule élémentaire subatomique postulée en 1930 par l’Autrichien Wolfgang Pauli, et qu’il baptise le neutrino (déjà évoqué plus haut). Note : il était établi à l’époque que, contrairement à l’émission de particules alpha par des noyaux, lors de désintégrations radioactives, les rayons bêta émis lors de certaines désintégrations n’emportaient avec eux qu’une partie variable de l’énergie totale correspondant à cette désintégration. L’explication de ce déficit en énergie fut assez laborieuse et c’est finalement W. Pauli qui fournit la bonne

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hypothèse en postulant l’existence d’une particule inconnue de masse presque nulle, qui devait emporter avec elle le complément d’énergie permettant d’équilibrer le bilan énergétique global de la réaction. Pauli baptisa explicitement cette particule de « neutron », mais ce mot sera en quelque sorte « usurpé » par Chadwick pour désigner la particule neutre qu’il découvrira deux ans plus tard. Après cette découverte, c’est au début de l’année 1934 à Rome que Fermi et son équipe, dont fait partie Emilio Segré, s’attellent à des travaux expérimentaux utilisant les neutrons produits par une source composée d’un mélange de radium et de béryllium, dans laquelle se produisent des réactions nucléaires de type « alphan » (le radium émet spontanément des particules alpha qui pénètrent alors dans les noyaux de béryllium, lesquels réémettent des neutrons). Les premiers résultats encourageants sont annoncés par Fermi dans une lettre qu’il adresse à la Ricerca Scientifica, le 25 mars 1934 [II-6]. Pendant les mois d’avril, mai et juin qui suivent, Fermi et ses collaborateurs irradient avec des neutrons pas moins de 62 éléments chimiques différents, incluant le thorium et l’uranium. Ils identifient alors 50 éléments radioactifs, dont deux pour le thorium et quatre pour l’uranium, ce qui leur vaut d’ailleurs une lettre de félicitations envoyée personnellement par E. Rutherford à Fermi le 23 avril. C’est le 10 mai 1934 qu’ils publient leurs résultats concernant l’uranium. Sans entrer dans le détail, signalons simplement que pour l’uranium, Fermi suggère que les éléments radioactifs qu’ils observent sont des radio-isotopes d’éléments transuraniens (c’est-à-dire venant se placer juste après l’uranium dans la classification périodique des éléments, avec un nombre de protons dans le noyau égal à 93 et à 94). En octobre 1934 (alors que le Bruno Pontecorvo, futur « exfiltré » en URSS, a rejoint l’équipe de Rome), Fermi et ses collaborateurs montrent un phénomène qui sera absolument déterminant pour l’avenir du développement de l’énergie nucléaire, à savoir que les réactions nucléaires sont plus nombreuses avec des neutrons dit « lents », c’est-à-dire auxquels on a fait perdre de la vitesse. Le moyen qu’ils utilisent pour cela est de faire perdre de l’énergie aux neutrons émis à très grande vitesse par la source de radium-béryllium en les faisant « rebondir » sur des protons de même masse qui sont contenus dans une substance hydrogénée comme la paraffine. C’est un peu ce qui se passe lorsqu’une boule de billard vient heurter successivement plusieurs autres boules pour finir par s’immobiliser. Note : c’est un jour d’octobre 1934 que Fermi et son équipe sont intrigués par un curieux phénomène : un même montage expérimental comprenant une source de neutrons et une cible conduisait à une radioactivité induite beaucoup plus importante quand le montage était posé sur une table en bois épais que sur les paillasses de chimie en marbre. En bons Italiens ils appelaient cette table « la table miraculeuse ». Fermi eut alors l’intuition de génie. Quelques jours plus tard, il déposa un filtre de paraffine entre la source et la cible et constata la même augmentation de radioactivité. Comme toujours il interpréta rapidement et correctement le phénomène : les neutrons perdent de la vitesse par chocs élastiques en traversant la paraffine ce qui accroît beaucoup leur probabilité d’interaction avec les noyaux atomiques de la cible.

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Une des idées de Fermi est alors de venir percuter l’uranium par des neutrons ainsi ralentis, puisque c’est le plus gros des noyaux atomiques de la nature, avec 92 protons dans son noyau. Il espère découvrir ainsi de nouveaux éléments artificiels plus lourds encore que l’uranium car celui-ci est susceptible de conserver en son sein le neutron qu’il a capturé lors du choc. Lors de ses premières expériences, dont les résultats sont publiés le 10 mai 1934, il est cependant très étonné de constater qu’il obtient en fait un véritable fatras d’éléments chimiques divers, qu’il suppose quand même être les « transuraniens » qu’il recherche. Il pense d’abord à un élément ayant des propriétés analogues au rhénium, qu’il baptise donc provisoirement Eka-rhénium. Effectivement, on vérifie bien que si on prolonge la série des noyaux lourds au-delà de l’uranium, on tombe dans une case de la classification périodique des éléments qui est située juste en dessous du rhénium. Pourtant, une chimiste allemande, Ida Noddack (née Tacke, parfois surnommée la « Marie Curie allemande », qui découvrit le rhénium en 1925), dans une communication intitulée « À propos de l’élément 93 » (« Uber das Element 93 » publiée le 10 septembre 1934, [II-7]), analyse notamment les résultats de Fermi, et elle émet l’idée que le noyau d’uranium pourrait avoir été brisé en plusieurs morceaux à la suite de ce choc avec un neutron. Elle écrit notamment à ce propos que « il est concevable que le noyau se casse en gros fragments qui évidemment seraient des isotopes d’éléments connus mais qui ne seraient pas des voisins de l’élément irradié ». Son idée, considérée sans doute comme trop exotique voire farfelue, passe alors pratiquement inaperçue ou tout au moins elle est ignorée par les équipes qui travaillent sur le sujet, car non étayée par les connaissances physiques de l’époque sur les noyaux atomiques, lesquelles, au contraire, laissaient penser qu’un tel processus de cassure des noyaux était pratiquement impossible. Otto Hahn déclare même au mari d’Ida Noddack : « qu’il ne veut pas la ridiculiser mais que son hypothèse d’éclatement du noyau d’uranium en fragments assez grands est absurde ». De son coté, Fermi persiste dans son idée d’avoir trouvé des éléments artificiels plus lourds que l’uranium au point qu’il n’hésitera pas à leur donner un nom dans le discours qu’il prononce à l’occasion de la remise de son prix Nobel en 1938 (justement délivré pour la découverte de nouveaux éléments radioactifs) : l’ausénium (nom poétique de l’Italie) pour le nouvel élément de numéro atomique 93 et l’hesperium (nom grec de ce même pays) pour le nouvel élément suivant (nunméro 94). Note : à l’occasion du 50e anniversaire de la découverte de la fission, un colloque qui s’est tenu à Gaithersburg aux États-Unis en avril 1989 [I-6] a réuni près de 150 orateurs, qui ont écrit chacun un papier associé à leur présentation. Dans l’un de ces papiers un membre de l’équipe de Fermi à Rome, Edoardo Amaldi, rapporte que l’ensemble de la communauté scientifique travaillant sur ces questions, et Fermi en premier lieu, n’avait pas pris connaissance, malheureusement (« unfortunately »), d’un article publié en mars 1935 dans le Journal of American Chemical Society par le chimiste allemand Von Grosse. Dans cet article intitulé « The chemical properties of elements 93 et 94 », l’auteur conseille de mieux étudier les propriétés des éléments 93 et 94 supposés par Fermi. Il émet alors deux hypothèses. La première est que ce sont effectivement les homologues les plus lourds des sous-groupes chimiques respectifs [manganèse,

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technétium, rhénium (VIIB)] pour l’élément 93 et [fer, ruthénium, osmium (VIIIB)] pour l’élément 94. Dans ce cas, ce sont bien des transuraniens qu’il est justifié d’appeler respectivement « Ekarhenium » et « Ekaosmuim » selon la logique de la classification périodique des éléments. Bien qu’il considère cette hypothèse comme la plus probable (nous l’avons vérifié sur le papier original : les termes exacts employés sont « … seems to be more probable… »), Von Grosse émet une autre hypothèse qui est celle de l’appartenance de ces nouveaux éléments au groupe des terres rares découvert par Niels Bohr en 1922, dont la « tête de série » est le lanthane. La connaissance de cette dernière hypothèse tout à fait plausible aurait pu éviter les errements de Fermi, ou tout au moins l’empêcher d’être aussi affirmatif vis-à-vis de la nature des éléments radioactifs qu’il pensait avoir découverts. De ce fait, certains esprits critiques ont été jusqu’à affirmer que le prix Nobel avait été attribué par erreur à Enrico Fermi. Sans aller jusque-là, notons tout de même dès maintenant (on en reparle ci-après au § 2.2.1) que ce sont finalement Gleen Seaborg et Edwin McMillan qui obtinrent eux aussi le prix Nobel 13 ans plus tard (en 1951) pour leur découverte, réelle cette fois, des éléments 93 et 94 ! Cela montre également que cette recherche sur les effets du bombardement de l’uranium par les neutrons était finalement plus une affaire de chimistes que de physiciens, et c’est d’ailleurs pour cette raison principale que Fermi a cessé ses travaux sur ce sujet pendant l’été 1935 au profit des recherches sur la nature physique des interactions entre neutrons lents et noyaux atomiques. À ce stade, il convient de mentionner une découverte très importante faite par le physicien A. J. Dempster d’origine canadienne (mais qui s’établira définitivement à Chicago, dès le début de sa carrière professionnelle). Devenu un grand spécialiste de spectrométrie de masse, il va identifier 33 nouveaux isotopes de 17 éléments au cours de sa carrière, grâce au puissant spectromètre de masse qu’il exploitait à l’université de Chicago. Parmi ces isotopes, il découvre l’uranium 235 et publie ses travaux le 3 août 1935 dans une simple lettre d’à peine une page envoyée à son éditeur, sous le titre « Isotopic constitution of uranium » [II-8]. Au moment de cette découverte, Dempster, comme d’ailleurs tous les autres scientifiques, ne savent pas que ce noyau atomique sera le germe de l’énergie nucléaire ! On pourrait qualifier ces quelques événements comme des « signaux faibles » car malgré eux, l’imbroglio sur les expériences du bombardement de l’uranium par des neutrons va perdurer pendant plus de quatre années au cours desquelles deux autres équipes indépendantes s’évertuent à percer le mystère qui s’épaissit de plus en plus : • une équipe allemande, travaillant à l’institut Kaiser-Wilheim à Berlin sous la conduite du physicien et chimiste Otto Hahn, aidé par sa collaboratrice autrichienne Lise Meitner (dont a parlé au § 2.1.2) et par un autre chimiste allemand Fritz Strassmann ; • une équipe française, sous la direction d’Irène Curie et de Fréderic Joliot, qui poursuivent leurs recherches au collège de France et à l’Institut du radium, en travaillant plus particulièrement avec du thorium au début.

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Pendant que la première équipe s’obstine, comme Fermi, à interpréter la « purée » d’éléments divers identifiés dans ces expériences comme un mélange de transuraniens, l’équipe française soutient au contraire dès le mois de mai 1935 qu’un des éléments radioactifs formés, de période 3,5 h, a des propriétés chimiques proches du lanthane. Mentionnons ici que le lanthane, qui a 57 protons dans son noyau, est situé vers le milieu de la classification périodique des éléments et on sait aujourd’hui qu’il est à la tête de série d’un groupe de 15 éléments chimiques appelés lanthanides, aux propriétés chimiques très voisines, elles-mêmes proches de celles de la série dite des « actinides » dont font partie justement les transuraniens. Leurs résultats sont publiés en octobre 1937 [II-9] et ils font l’objet d’un compte rendu à l’Académie des sciences, présenté par Jean Perrin lors de la séance du 21 mars 1938. Toutefois, en examinant ces documents, on constate que les auteurs (I. Curie et P. Savitch) ne considèrent pas l’élément trouvé comme du lanthane proprement dit (contrairement à ce qu’on peut souvent lire dans la littérature) mais comme un élément dérivé du thorium qui aurait expulsé une particule alpha. Ils écrivent en effet dans leur article d’octobre 1937 « …il n’est pas douteux cependant que le corps R3,5 h est un isotope du thorium formé probablement par capture du neutron et expulsion d’une particule  a  » (le thorium est en effet situé « sous » le lanthane dans la classification périodique des éléments, et par conséquent, les propriétés chimiques de ces deux éléments sont semblables). Il n’empêche, cette interprétation rivale déplaît aux savants allemands, à tel point qu’ils nomment ironiquement l’élément isolé par Irène Curie le « curiosium ». Otto Hahn ne va-t-il pas jusqu’à dire à Joliot lors d’une rencontre « …votre femme a tort et elle nous gêne …je suis bien décidé à reprendre ses expériences et je pense pouvoir bientôt démonter qu’elle s’est trompée ». Et pourtant c’est l’inverse ! D’ailleurs, ces réprobations ne découragent pas Irène Curie qui poursuit ses investigations et qui l’amène peu à peu à identifier un élément dont les propriétés chimiques sont très proches de celles du baryum, lui aussi situé au milieu de la classification périodique des éléments, dont les propriétés chimiques sont analogues à celles du radium (certains de ses isotopes étant des descendants radioactifs d’isotopes du lanthane). Ce constat plonge tout de même « les Joliot » dans la perplexité la plus profonde. Comment l’addition d’un seul neutron au noyau d’uranium pouvait-elle engendrer autant d’éléments nouveaux ? L’équipe allemande obtient en 1938 de nouveaux résultats expérimentaux qui obligent Otto Hahn à reconnaître un peu à contrecœur que l’un des éléments obtenus par bombardement de l’uranium par des neutrons a des propriétés analogues à celles du baryum. D’ailleurs, dans un article du 6 janvier 1939 signé Hahn et Strassmann [II-10], les auteurs écrivent clairement « …nous sommes d’accord avec la découverte de Curie et Savitch de leur élément de 3,5 heures de période… qui n’est pas un isotope de l’actinium… ». Cependant, ce résultat reste pour lui totalement inexplicable : on peut expulser quatre protons du noyau d’uranium et obtenir du radium mais pour obtenir du baryum il faudrait que le neutron incident puisse arracher une centaine de nucléons du noyau : c’était tout simplement impossible.

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2.1.4 Quand l’atome s’éclate On est en décembre 1938 et Lise Meitner, d’origine juive, est allée s’établir à Stockholm trois mois auparavant pour fuir le régime nazi qui est en place en Allemagne. Elle travaille alors à l’Institut de physique Nobel nouvellement créé et, malgré son éloignement géographique, elle continue de suivre étroitement les travaux de Hahn avec qui elle correspond très régulièrement par des lettres qui ont été conservées. Cela permet de reconstituer à peu près le cheminement des idées qui vont finalement conduire à une découverte scientifique qui marquera le cours de l’histoire. Il nous semble donc utile de rapporter ici avec quelques détails cet épisode crucial, d’autant que la paternité réelle de cette découverte donne lieu encore aujourd’hui à des controverses. Essayons d’en juger. C’est d’abord par une lettre datée du 19 décembre 1938 que Hahn demande à Lise Meitner (on pourrait même dire la supplie) de rechercher une explication à leur résultat si étrange concernant le baryum. Dans cette lettre, il écrit entre autres « Il y a quelque chose de si rare dans nos isotopes du radium que nous en informons seulement vous […] nous sommes enclins à tirer une terrible conclusion : nos isotopes du radium ne se comportent pas comme du radium, mais comme du baryum […] Vous pourrez peut-être en tirer une fantastique explication […] nous (moi et Strassmann) savons qu’il n’existe aucune voie possible de formation du baryum par décroissance (des isotopes de l’actinium) […] Il est incroyable que nous ayons été dans l’erreur si longtemps ». Dans cette lettre aux accents presque désespérés, Hahn va jusqu’à soumettre à Meitner une idée des plus farfelues, en écrivant : « serait-ce un isotope très lourd de cet élément ? » Recevant cette lettre le 21, elle répond le jour même que ces résultats sont effectivement très embarrassants mais qu’il ne faut pas écarter l’idée d’une cassure d’une grande partie (« weitgehend Zerplatzens ») du noyau d’uranium. Elle rajoute dans sa lettre « nous avons eu de telles surprises en physique nucléaire que l’on ne peut pas dire de façon inconditionnelle que ce n’est pas possible ». Pourtant, une telle supposition paraît d’autant plus extravagante que l’on sait déjà à l’époque que tous les neutrons et les protons du noyau sont littéralement soudés entre eux par des forces d’une incroyable intensité. L’édifice paraît indestructible. C’est sur ce fond de tourmente intellectuelle que Hahn et Strassmann se décident tout de même, un peu à contrecœur, à envoyer le 22 décembre un article à la revue Die Naturwissenschaften, qui sera publié le 6 janvier 1939, dans lequel ils relatent leurs travaux et leurs résultats (article [II-10] déjà cité). Nous le reproduisons en annexe III (dans sa version anglaise) car il est souvent considéré comme fondateur de la découverte de la fission, ce qui pour nous est assez contestable. En effet, il avait été préparé fin décembre 1938, et il était alors pratiquement prêt lorsque Hahn adresse sa lettre à Meitner pour lui demander une explication physique de leurs résultats expérimentaux. C’est à la suite de l’hypothèse formulée par Lise Meitner, dans sa réponse déjà évoquée qui parvient à Hahn le 23 décembre, que celui-ci fait rajouter, par téléphone à l’éditeur, le 27 décembre, un dernier paragraphe hésitant dans lequel ils écrivent notamment « En tant que chimistes nous devons vraiment modifier notre schéma de décroissance (des isotopes du radium) et y inclure le symbole Ba (baryum), La (lanthane) Ce (cérium) à la place de Ra (radium), Ac (actinium) et

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Th (thorium). Toutefois, en tant que chimistes nucléaires, travaillant étroitement avec le domaine de la physique, nous ne pouvons nous résoudre à franchir une étape aussi radicale qui va à l’encontre de toutes les expériences passées en physique nucléaire. Il pourrait peut-être y avoir une série de coïncidences inhabituelles qui nous ont donné de fausses indications. » Autrement dit, un grand doute subsiste dans leur esprit. Cela étant, juste avant cette phrase de leur article, ils se risquent à écrire sans autre commentaire « […] nous n’avons pas encore mené d’expérience pour voir s’il n’y aurait pas […] des homologues du technétium. Après tout, on n’avait même pas considéré cette possibilité auparavant. La somme des masses atomiques du baryum et du technétium, 138 + 101, donne 239 ! ». La cassure du noyau d’uranium en deux morceaux n’est donc esquissée que de façon presque subliminale. Quoi qu’il en soit, Hahn fait part de cette dernière observation à Meitner le 28 décembre 1938 en lui posant explicitement la question « est-il possible (énergétiquement) que l’uranium 239 se désintègre en baryum et masurium (nom donné au technétium) ? ». Ce à quoi Meitner répond le lendemain de façon évasive « vos résultats sont extrêmement intéressants. Otto-Robert et moi nous nous sommes déjà creusé la cervelle sur le sujet ». Cette réaction énigmatique de Meitner s’explique par l’événement suivant. L’hypothèse osée de la cassure du noyau d’uranium émise par Meitner dans sa lettre du 21 décembre a été discutée de façon plus approfondie au cours d’une promenade qu’elle fit en ski de fond le jour de Noël 1938 avec un petit groupe d’amis et avec son neveu, Otto Frisch, physicien travaillant alors au Danemark avec Niels Bohr (voir par exemple le livre écrit par Otto Frisch lui-même [I-7]). Au cours de cette discussion, ils auraient tracé des dessins dans la neige et en s’appuyant sur le modèle de la « goutte liquide » établi par Bohr pour rendre compte du comportement des noyaux atomiques (déjà évoqué plus haut), ils auraient échafaudé l’idée de la cassure du noyau d’uranium en deux morceaux. Dans ce modèle, le noyau d’uranium qui absorbe un neutron venu l’impacter se retrouve subitement avec un excès d’énergie très important qui résulte justement du travail des forces qui se sont exercées pour coller le nouveau neutron au noyau. Sous l’impulsion de cette énergie subitement emmagasinée dans le noyau composé du noyau initial et du neutron qu’il a absorbé, celui-ci se déforme et s’étire pour former une sorte de « 8 » dont les deux parties sont reliées par un lien qui s’amincit de plus en plus (avec l’aide des charges positives répulsives qui s’accumulent dans les deux parties de « 8 »). Cette image correspond justement à celle d’une goutte liquide qui aurait une très faible « tension de surface », à tel point qu’elle finit par se scinder en deux morceaux qui sont projetés à très grande vitesse par l’énergie libérée lors de cet « éclatement » (à la manière d’un gros élastique étiré et distendu qui se rompt brutalement). Suite à cet épisode et aux interrogations de Hahn, Meitner lui répond le 1er janvier 1939, « …il est énergétiquement possible pour un noyau lourd de se désintégrer », ce qu’elle confirme encore trois jours plus tard, de façon plus ferme, dans une nouvelle lettre à Hahn en parlant de noyaux « fracassés » (zerbrochen en allemand). Pourtant, le 5 janvier, Hahn répondra à Meitner : « aujourd’hui, je ne suis plus certain et je suis même effrayé par le baryum : je ne peux pas le croire moi-même ». Cela étant, selon les propos de Hahn lui-même contenus dans un article qu’il écrivit en 1958 pour la revue Scientific American, intitulé simplement « The discovery of fission », il

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2. La fission nucléaire et la réaction en chaîne

aurait parlé d’« éclatement » du noyau (« Platzen » en Allemand) dans les premiers jours de janvier 1939, ce qui, au passage, laisse supposer qu’il pensait que le noyau se cassait en plusieurs morceaux et non pas en deux morceaux comme cela sera établi peu après. Otto Frisch, une fois retourné à Copenhague auprès de Niels Bohr, dans les tous premiers jours de janvier 1939, informe celui-ci de ses réflexions, et Bohr se serait exclamé « Oh ! Quels idiots nous avons été, mais c’est merveilleux, cela doit être juste cela ». C’était le 3 janvier, la veille de son départ pour les États-Unis où il va émigrer, comme son collègue italien Enrico Fermi, pour échapper à la persécution des Juifs, déjà en marche en Europe (c’est la femme d’Enrico Fermi qui était juive). Quelques jours plus tard, Otto Frisch en essayant de mesurer l’énergie cinétique des débris issus de ce processus apporte la preuve irréfutable de l’éclatement du noyau d’uranium en deux morceaux (et non pas en de multiples morceaux) et il appelle cela la FISSION (par analogie avec le terme employé alors en microbiologie pour désigner la division binaire des bactéries). On aura noté que cette découverte proprement stupéfiante est le fruit d’une association étroite entre deux disciplines bien distinctes que sont la chimie et la physique, ce qui fut peut-être la raison pour laquelle la fission fut découverte à Berlin (où cette coopération entre physiciens et chimistes était étroite) et non pas à Paris, à Rome ou à Berkeley, qui étaient pourtant très proches d’aboutir à cette découverte. C’est aussi la conjugaison harmonieuse entre les deux approches de plus en plus complémentaires de la science que sont l’expérience et la théorie, tout au moins en physique. Le 16 janvier 1939, donc dix jours après la publication de l’article de Hahn et Strassmann évoqué plus haut, Meitner et Frisch dictent au téléphone à la même revue Nature une lettre qui ne sera publiée en fait que le 11 février 1939 [II-11]. Ce même jour, Fréderic Joliot et Irène Curie découvrent l’article de Hahn du 6 janvier et Irène s’exclame alors « Que nous avons été stupides ! ». Étant donné l’importance de cette lettre, nous la reproduisons également en annexe IV. En effet, les auteurs y évoquent très clairement l’hypothèse de la fission et ils fournissent en plus une valeur de l’énergie que dégage cette réaction nucléaire : c’est exactement la bonne valeur que l’on connaît parfaitement aujourd’hui ! Ils suggèrent par ailleurs l’existence du krypton en complément du baryum, ce qui constitue une preuve supplémentaire de la fission du noyau d’uranium puisque la somme des protons contenus dans le baryum (56) et le krypton (36) est précisément égale au nombre de protons contenus dans le noyau d’uranium ! C’est à notre sens le document fondateur sur la fission car il dévoile sans aucune ambiguïté et il explique le processus de la fission des noyaux atomiques au moins sur le plan de la physique nucléaire (l’explication est certes très sommaire mais elle est parfaitement juste). De son coté, Otto Frisch publiera, toujours dans la même revue, le 18 février, un article complémentaire intitulé « Physical Evidence for the Division of Heavy Nuclei under neutron Bombardment » [II-12]. Enfin, il faut signaler ici deux « lettres à l’éditeur » publiées le 22 avril 1939 dans la revue Nature, signées conjointement par H. von Halban, Fréderic Joliot et Lew Kowarski pour la première, intitulée « Number of neutrons liberated in the nuclear fission of uranium » [II-13] et par H. von Halban,

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Fréderic Joliot et F. Perrin pour la deuxième, intitulée « Energy of neutrons liberated in the nuclear fission induced by thermal neutrons » [II-14]. Les résultats livrés dans ces deux articles sont en effet d’importance puisque le premier montre que des neutrons « libres » sont probablement émis par la fission (leur nombre moyen sera estimé alors à 3,5 ± 0,7), ce qui autorise largement la possibilité d’une réaction en chaîne, et le second montre que ces neutrons sont très « rapides », ce qui aura une incidence capitale sur la conception des réacteurs nucléaires. Pour l’anecdote, notons que, dans l’urgence, et sans doute par souci d’être les premiers, une note datée du 8 mars intitulée « Liberation of neutrons in the nuclear explosion of uranium » avait été rédigée pour la revue Nature et portée directement à l’aéroport du Bourget par Kowarski pour être sûr de partir dans le premier avion pour Londres. Cette article sera publié le 18 mars [II-15], soit trois jours après que Fermi et son équipe mesurent de leur côté ce nombre moyen de neutrons émis par fission (on y revient ci-après). En fait, la lecture du résumé de cet article de l’équipe française montre qu’ils essaient d’expliquer le devenir des neutrons en excès issus de la fission. Ils imaginent pour cela deux processus : l’un est que les fragments de la fission qui ont trop de neutrons dans leur noyau s’en débarrassent par décroissance radioactive qui transforme notamment les neutrons en protons, et l’autre est que certains neutrons sont directement libérés, soit immédiatement avec la fission, soit par « évaporation » de certains fragments de fission excités. L’avenir montrera qu’ils sont assez proches de la vérité ! Nous devons limiter ici l’évocation des articles qui vont être publiés sur la fission après sa découverte car le moins que l’on puisse dire, c’est que leur production fut régulière et intense durant toute l’année 1939 au point que, dans la Review of Modern Physics du 6 décembre 1939, L.A. Turner de Princeton en dénombre presque une centaine ! Pour conclure sur cette découverte de la fission, il faut préciser que c’est seulement Otto Hahn qui sera récompensé par un prix Nobel attribué en 1944 pour la découverte de la fission. Certes, c’est bien sous la direction d’Otto Hahn que furent menées les expériences décisives, mais compte tenu de l’ensemble des faits qui ont conduit à cette découverte, on peut s’étonner de cette exclusivité attribuée à Otto Hahn. Le lecteur intéressé par les détails de cette aventure pourra à ce propos consulter les deux articles cités en référence sur le sujet [I-8] et [I-9]. Contentons-nous de signaler ici que Lise Meitner, qui avait été surnommée par Einstein lui-même « La Marie Curie allemande », reçut en 1966 des mains du Président américain Johnson, une sorte de « lot de consolation » avec le prix Enrico Fermi. C’était une haute récompense décernée par le gouvernement des États-Unis, destinée à honorer des scientifiques de renommée internationale pour leurs travaux dans le développement, l’utilisation ou la production d’énergie. Lise Meitner avait alors près de 90 ans ! Ajoutons tout de même que l’élément de numéro atomique 109 porte depuis 1997 le nom officiel de meitnerium. On aura noté par ailleurs que ce sont finalement trois femmes qui dans cette aventure auront été les plus proches de la solution : Curie, Noddack et Meitner. Quoi qu’il en soit, on peut dire qu’en ce mois de janvier 1939, une ère nouvelle est née. Pour le meilleur et pour le pire.

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2. La fission nucléaire et la réaction en chaîne

2.2 Le « sprint » vers la réaction en chaîne 2.2.1 Les promesses d’une énergie colossale Niels Bohr s’était engagé auprès de Meitner et Frisch à ne pas ébruiter la découverte de la fission avant sa publication afin qu’ils en conservent la paternité, mais il confie néanmoins l’idée à son collègue et ami Rosenfeld qui l’accompagne dans sa traversée de l’Atlantique à bord du « Drottiningholm ». Au cours de ce voyage d’une dizaine de jours, Bohr essaye d’ailleurs d’expliquer plus précisément pourquoi un noyau atomique peut se casser en deux morceaux et il parvient à une interprétation correcte du phénomène grâce à son fameux modèle de la goutte liquide. A son arrivée à New York, le 16 janvier 1939, Bohr est accueilli sur le quai par Fermi (lui-même arrivé le 2 janvier) et par Wheeler (notons au passage que c’est aussi le jour où Joliot découvre l’article de Hahn et Strassmann). Il semble que Bohr informe alors Fermi de ce qu’il sait sur la fission au cours de leur trajet commun en train vers Manhattan. De son coté, Rosenfeld qui voyage un peu plus tard dans la même journée avec Wheeler informe celui-ci de l’incroyable découverte (c’est Wheeler lui-même qui le rapporte). C’est ainsi que la nouvelle se répand assez rapidement dans certains milieux scientifiques, mais sans être encore rendue entièrement publique. Du 26 janvier au 28 janvier 1939, se tient la 5e conférence de physique théorique à Washington à laquelle participent une cinquantaine d’éminents physiciens, dont Gamow, Teller, Bethe, Bohr, Rabi, Urey, Breit, Fermi, etc. C’est George Gamow qui ouvre la première séance à 14 heures et qui passe rapidement la parole à Niels Bohr. Celui ci, qui n’est plus lié par son pseudo secret sur la fission du fait des premières publications européenne sur le sujet, annonce officiellement la découverte de la fission et surtout l’explication physique qu’il en donne. Le thème principal de cette conférence devait être celui de la physique des basses températures mais l’agenda des discussions va être beaucoup perturbé par cette déclaration qui anime beaucoup les esprits. Au cours de cette conférence, Enrico Fermi évoque notamment la possibilité que des neutrons puissent être émis lors de la fission, ce qui laisse entrevoir immédiatement que ces neutrons peuvent provoquer à leur tour des fissions et engendrer ainsi une réaction en chaine. En fait, grâce à une conversation privée avec Isaac Rabi (physicien américain d’origine austro-hongroise, prix Nobel de physique en 1944), on sait que Fermi accordait peu de chances ( 90) ayant une section efficace de fission « à seuil », on peut citer l’U236, le Pu240 et l’Am242. Pour ce qui concerne les noyaux fissiles autres que ceux qui sont cités dans le tableau, on citera essentiellement le Pu241 et l’Am242 (qui est extrêmement fissile pour les neutrons thermiques, avec une section efficace microscopique de fission de 2095 b à 0,0253 eV). Mais tous les noyaux lourds que l’on vient d’évoquer sont artificiels et par conséquent, cela montre qu’un seul isotope naturel offre la possibilité de se « fissionner », même en absorbant un neutron de vitesse pratiquement nulle : l’uranium 235. Cette propriété est évidemment fondamentale pour l’histoire du développement de l’énergie nucléaire, et elle a des conséquences tout aussi importantes pour la conception des réacteurs nucléaires. Cela étant, même lorsque les conditions de la fission d’un noyau lourd sont réalisées, celui-ci ne se fissionne pas forcément à chaque fois que le noyau absorbe un neutron. En effet, la façon dont il se déforme ne lui permet pas toujours d’atteindre une configuration dans laquelle il peut se casser en deux morceaux. Il y a donc une certaine probabilité (environ dans 15 % des cas pour les fissions de l’uranium 235 induites pas des neutrons lents) pour que le noyau conserve finalement le neutron absorbé et libère alors son énergie excédentaire sous forme de rayonnement, généralement de type gamma. Dans ce cas, il en résulte la formation de l’isotope immédiatement supérieur au noyau initial (uranium 236 dans le cas d’une absorption d’un neutron par l’uranium 235). Rappelons que ce phénomène s’appelle conventionnellement la capture. Mais avant d’aller plus loin dans l’analyse du phénomène de fission, il faut souligner un autre élément qui va jouer un rôle essentiel dans la conception des réacteurs nucléaires : pour les noyaux fissiles, la probabilité de créer une réaction de fission est d’autant plus élevée que le neutron a une vitesse faible (neutrons dits « lents). Cela résulte tout simplement du fait que la section efficace d’absorption dans un noyau est une fonction de « 1/v » comme on l’a déjà signalé en présentant la notion de section efficace. En d’autres termes, plus la vitesse des neutrons est faible, plus les chances de provoquer une fission dans des noyaux fissiles d’un milieu sont grandes.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

3.5.4 Les fragments et produits de fissions Une précision sémantique est d’abord nécessaire pour distinguer ce que l’on nomme « fragment » et « produit » de fissions. Dès qu’un noyau atomique s’est scindé en deux morceaux, appelés fragments de fission, ceux-ci se repoussent et sont éjectés à très grande vitesse dans la matière : vitesse moyenne de l’ordre de 10 000 km/sec. Ce sont initialement des noyaux nus, sans couche électronique et ils se chargent donc en électrons prélevés dans la matière environnante. Leur parcours est extrêmement bref puisqu’il ne dure environ que 10–12 seconde. Ils sont ainsi freinés et s’immobilisent après avoir parcouru une distance de quelques microns dans la matrice où se produisent les fissions. Ils deviennent alors des produits de fissions. En fait, on désigne souvent un produit de fission, comme l’ensemble formé par ceux qui sont issus directement des fissions et des nucléides qui apparaissent par décroissance radioactive d’autres nucléides et/ou par capture neutronique sur d’autres nucléides. Deux observations importantes doivent être faites à ce stade : 1. Ce freinage des fragments de fission dans la matière libère une quantité considérable d’énergie qui est dissipée sous forme de chaleur et c’est cette chaleur qui constitue l’essentiel de « l’énergie nucléaire » issue de la fission : environ 80 % comme on le précisera plus loin. L’expérience d’enseignement de l’auteur de ce livre montre que cette précision est loin d’être superflue ! 2. Au cours de cette trajectoire, les fragments de fissions provoquent de multiples « dégâts » dans le tissu d’atomes qui constituent la matière. Cet endommagement résulte également de la naissance au sein de la matière des produits de fission d’abord immobilisés au sein du réseau atomique initial mais qui peuvent ensuite migrer dans ce réseau. Cela entraîne une transformation profonde des microstructures, en particulier du fait de la formation de produits de fission gazeux ou volatils ou bien de la formation d’inclusions métalliques ou d’oxydes. Nous reviendrons plus en détail en troisième partie (chapitre 9) sur ces phénomènes qui dégradent profondément les propriétés mécaniques, thermiques et physicochimiques du combustible au cours de son irradiation dans le réacteur nucléaire. Les fragments (ou produits) de fissions sont un ensemble constitué de centaines d’isotopes d’au moins trente éléments chimiques différents. Au total, ce sont plus de 800 fragments de fissions qui sont aujourd’hui répertoriés. Le taux de production de chacun d’eux est caractérisé par un « rendement de fission » y (en anglais « fission yields »), qui est la proportion statistique (exprimée souvent en % ou en pcm) ramenée à un grand nombre de fissions du nombre de noyaux d’un type donné produits directement par les fissions. On dit parfois qu’il s’agit des produits de fission « primaires » et on parle également de « rendements indépendants » pour bien spécifier que l’on se réfère à ces produits issus directement de la fission. On notera que la somme des valeurs de y est égale à 2 puisqu’il y a deux produits de fission pour une fission. La figure 3.5.3 fournit leur répartition statistique en fonction du nombre de protons et de neutrons contenus dans leur noyau.

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3. Éléments de physique nucléaire

 Figure 3.5.3  Répartition statistique des principaux fragments de fissions selon le nombre de protons Z et de neutrons N (source : [III-1], page 95).

Le premier constat qui s’impose en examinant cette figure est la dissymétrie en masse des fragments de fissions puisqu’on en distingue très nettement deux « paquets » : l’un regroupe des noyaux relativement légers (noyaux ayant un nombre de nucléons compris entre 80 et 110 pour la plupart) et l’autre regroupe des noyaux plus lourds (noyaux ayant un nombre de nucléons compris entre 130 et 160 pour la plupart). Autrement dit, chaque fission donne naissance à un gros morceau et à un petit morceau et la probabilité d’avoir deux noyaux de taille à peu près égale est très faible. L’autre constat est que pratiquement tous les fragments de fissions se situent audessus de la vallée de stabilité ce qui est logique puisque les fragments de fissions sont

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

des noyaux de masse intermédiaire pour lesquels l’excès de neutrons par rapport aux protons dans les isotopes stables est moindre que celui qui existe dans le noyau lourd initial qui s’est fissionné (voir § 3.2.5). En conséquence, tous les fragments de fissions sont très instables et ils vont presque tous s’alléger de quelques neutrons en les transformant en protons par une succession d’émissions d’électrons (radioactivité bêta moins), au nombre de trois ou quatre en moyenne. Cette cascade de décroissances radioactives, toujours accompagnée d’émission de rayons gamma, dégage beaucoup d’énergie. Celle-ci est récupérée sous forme de chaleur dans le cœur des réacteurs nucléaires et elle vient donc s’ajouter à la chaleur dégagée par le freinage (égale à l’énergie cinétique) des fragments de fissions déjà évoqué (nous précisons au § 3.5.5 les chiffres concernant cette répartition de l’énergie de fission). Par contre, lorsqu’il n’y a plus de fissions (arrêt complet de la réaction en chaîne), les produits de fission accumulés au sein de la matière fissile lors du fonctionnement d’un réacteur nucléaire subsistent. Leur décroissance radioactive continue alors de produire de l’énergie : c’est ce que l’on appelle la puissance (ou chaleur) résiduelle dans un réacteur nucléaire. Cette production de chaleur est inéluctable et elle constitue un phénomène extrêmement gênant dans les réacteurs nucléaires car il faut impérativement l’évacuer, faute de quoi, on risque une fusion du combustible. C’est ce qui s’est passé à Fukushima ! Précisons que le processus de décroissance radioactive est très rapide et intense au début (durée de vie des noyaux très courte) mais qu’il se ralentit ensuite car il se forme peu à peu des noyaux de plus en plus stables qui se rapprochent de la vallée de stabilité, c’est-à-dire des noyaux de période de décroissance de plus en plus longue, voire des noyaux entièrement stables, situés au fond de la vallée de stabilité. Ainsi, la puissance résiduelle décroît dans le temps. Signalons au passage que certains produits de fission émetteurs bêta moins forment, après l’émission de l’électron, un nouveau noyau qui émet directement un neutron. Ces produits de fission sont appelés des « précurseurs de neutrons » et ils jouent un rôle capital dans le contrôle de la réaction en chaîne. Nous y revenons au chapitre 5. La figure 3.5.4 fournit les valeurs de rendements cumulés Y pour chaque fragment de fission et pour deux noyaux fissiles : l’U235 et le Pu239. Le rendement cumulé d’un produit de fission (PF) donné correspond à la quantité formée directement par fission (caractérisée par le rendement indépendant y) à laquelle vient s’ajouter la quantité produite par décroissance radioactive d’un autre PF une fois l’équilibre radioactif atteint. Cette figure illustre à nouveau le caractère profondément dissymétrique de la fission déjà constaté sur la figure précédente. Elle montre également que les rendements cumulés sont assez nettement différents entre les fissions de l’U235 et du Pu239, tout au moins pour certains produits de fissions. En effet, s’agissant d’une échelle logarithmique en ordonnée, ces différences n’apparaissent pas forcément très grandes alors que par exemple pour les masses atomiques situées autour de 110, les rendements cumulés entre l’U235 et le Pu235 peuvent différer d’au moins un ordre de grandeur. Nous donnerons dans le § 6.3 les masses de tous les produits de fission dans un combustible usé sortant d’un réacteur nucléaire.

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3. Éléments de physique nucléaire

 Figure 3.5.4  Rendements de fission cumulés pour la fission de l’U235 et la fission du Pu239 (source : [III-1], page 96).

Pour conclure (provisoirement) sur les produits de fissions, on pourrait dire qu’ils ont deux qualités mais un grand nombre de défauts. Nous avons déjà mentionné ces deux qualités qui sont d’une part qu’ils contribuent à fournir une partie de l’énergie nucléaire par leur décroissance radioactive et d’autre part que certains d’entre eux émettent un neutron avec retard par rapport à ceux qui ont été émis directement par la fission qui les a produits, ce qui va favoriser très grandement le contrôle de la réaction en chaîne. Face à ces deux « bons points », les produits de fission sont particulièrement pénalisants à tous les niveaux. Citons entre autres les inconvénients majeurs suivants (dont quelques-uns ont été déjà évoqués) : • ils contribuent fortement (avec les neutrons) à la dégradation des propriétés du combustible, en provoquant des dommages à la matrice contenant les noyaux fissiles ;

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• les produits de fission gazeux forment des bulles dans la matrice de combustible (et donc participent à la dégradation du combustible) et une partie de ces gaz est relâchée en dehors de la matrice de combustible, ce qui oblige à prévoir une chambre d’expansion dans la gaine étanche qui contient cette matrice ; • certains produits de fission sont très neutrophages et ils pénalisent ainsi beaucoup le bilan neutronique. De plus, l’un d’entre eux, le xénon 135, qui est de loin le plus capturant des produits de fissions, complique sérieusement le contrôle du cœur des réacteurs à neutrons lents (nous revenons sur ce phénomène au § 6.3.2) ; • leur radioactivité intense complique beaucoup la manutention des combustibles usés qui doit impérativement s’effectuer à distance et derrière des écrans de protection, y compris lors du transport de ces combustibles ; • cette radioactivité intense conduit à générer une très forte puissance (ou chaleur) résiduelle dans le cœur d’un réacteur nucléaire après son arrêt. Il faut impérativement évacuer cette chaleur en toutes circonstances, ce qui oblige à prévoir des systèmes extrêmement fiables et redondants permettant de refroidir le cœur des réacteurs nucléaires même dans les situations accidentelles les plus extrêmes. Ces dispositions s’appliquent aux piscines d’entreposage des combustibles usés ; • les produits de fission gazeux ou volatils peuvent être libérés dans l’environnement en cas d’accident majeur, ce qui peut entraîner des pollutions importantes et des effets nocifs sur la santé des populations (cas de l’iode 131 par exemple) ; • ils compliquent énormément les opérations de traitement des combustibles usés (si cette option est retenue) et nécessitent des installations très sophistiquées et coûteuses ; • ils constituent l’essentiel des éléments radioactifs que l’on retrouve dans les déchets radioactifs (mais la très grande majorité d’entre eux ont des périodes radioactives relativement courtes, ce qui fait que l’activité globale des produits de fission devient très faible au bout de quelques siècles). Décidément oui, ces produits de fission compliquent beaucoup la tâche de tous les acteurs de l’énergie nucléaire (scientifiques, ingénieurs, concepteurs, exploitants, acteurs de la sûreté nucléaire, etc.).

3.5.5 Énergie libérée par la fission En se référant à la courbe d’Aston (figure 3.5.2), on voit que dans les noyaux de masse atomique intermédiaire que sont les fragments de fissions, l’énergie moyenne de liaison des nucléons dans chacun d’eux est plus grande que celle du noyau initial qui a été fissionné. Or, on a vu que cette énergie de liaison est celle qui est apportée au milieu extérieur lors de la formation des noyaux, c’est-à-dire l’énergie libérée par le travail des forces nucléaires qui servent à « coller » les nucléons entre eux dans chaque noyau. En conséquence, la formation des noyaux des deux fragments de fissions libère plus d’énergie que celle qui sert à la formation de noyau fissile initial. Il y donc libération d’énergie lors du processus de fission. Pour

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3. Éléments de physique nucléaire

établir ce résultat, on peut aussi raisonner en termes de masses, sachant qu’il y a équivalence entre masse et énergie selon la célébrissime relation d’Einstein E = m c2 (c étant la vitesse de la lumière). En effet, la masse d’un noyau atomique est égale la somme des masses individuelles des nucléons diminuée de la masse qui correspond à la somme des énergies de liaison des nucléons dans le noyau. Comme la somme des masses individuelles des nucléons est évidemment la même avant et après la fission, la somme des masses des deux fragments de fissions est inférieure à la masse initiale du noyau fissile puisque il y a une perte de masse de chaque PF liée à l’augmentation de l’énergie moyenne de liaison par nucléon dans chacun de ces noyaux par rapport à celle du noyau fissile initial. Un exemple numérique permet d’illustrer ces résultats (livre [II-30], page 161). On note ici X (A ; Z) un noyau de type X, ayant un nombre total de nucléons A et un numéro atomique Z. Un neutron est désigné par no. Une réaction de fission est : U (235 ; 92) + no → U (236 ; 92) → Zr (100 ; 40) + Te (133 ; 52) + 3 no Les énergies moyennes de liaison par nucléon dans U, Zr et Te sont respectivement de 7,6 MeV, 8,6 MeV et 8,4 MeV. Le gain en énergie de la fission est donc : DE = 100 * (8,6 – 7,6) + 133 * (8,4 – 7,6) = 206,4 MeV Prenons maintenant les masses atomiques de chaque noyau qui sont respectivement de 235,043924, 99,907477 et 132,905429 u et celle du neutron qui est de 1,008665 u. L’écart de masse est alors : 235,043924 – 99,907477 – 132,905429 – (2 * 1,008665) = 0,213668 u L’équivalent énergétique de l’u étant de 931,494 MeV/c2, on trouve un excédent d’énergie de 199 MeV, proche de la valeur calculée précédemment. En bref : L’énergie dégagée par une fission est de l’ordre de 200 MeV Cette énergie est à peu près la même quel que soit le noyau atomique qui est fissionné. C’est une énergie colossale comparée à celle d’une réaction chimique quelconque, même très énergétique, qui ne met en jeu que les énergies de liaison des électrons dans un atome, à savoir quelques dizaines d’eV. À titre d’exemple, on peut se référer à la réaction chimique qui est à la base de la production de toute énergie fossile, à savoir C + O2 → CO2. Cette réaction chimique libère seulement 4 eV par réaction. À masse de « carburant » égale, la fission permet donc de récupérer 2 500 000 fois plus d’énergie que la combustion de charbon ! ((12/235) * (200 106/4)). On peut d’ailleurs retrouver cet ordre de grandeur à un niveau plus macroscopique en sachant qu’une tonne équivalente de charbon (TEC) vaut 2,93 1010 joules et qu’une tonne de fissions d’U235 produisent une énergie de 8,2 1016 joules, ce qui donne un rapport de 2,8 millions. Voyons maintenant sous quelle forme cette énergie de fission est récupérée dans un réacteur nucléaire. Comme on l’a vu, une grande part provient de l’énergie cinétique des fragments de fission qui se transforme en chaleur sous l’effet de leur

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

freinage dans la matière. C’est plus de 80 % de l’énergie totale de fission. Le reste est généré par le ralentissement des neutrons émis lors de la fission (environ 5 %) et par les différents rayonnements bêta et gamma primaires ou secondaires issus du processus de fission : rayonnement instantané lors de la fission, rayonnement émis par les produits de fission radioactifs et enfin rayonnement qui résulte de la capture des neutrons dans les noyaux du milieu. Le tableau 3.5.2 résume ces éléments.  Tableau 3.5.2  Répartition de l’énergie de fission (cas de la fission de l’U235 par un neutron lent).

MODE d’ APPARITION

Énergie directement issue des fissions

Décroissance radioactive des produits de fissions (équilibre) Émission de rayons gamma à partir des captures des neutrons

MeV

%

Remarques

Le parcours moyen des fragments avant leur 82.4 immobilisation est de quelques dizaines de microns

Énergie cinétique des fragments de fissions

166.2

Rayons gamma prompts

8

4.2

Les rayons gamma sont presque tous absorbés dans le cœur du réacteur mais à plusieurs cm ou dizaines de cm autour de l'endroit où la fission s'est produite

Énergie cinétique des neutrons de fissions

4.8

2.4

La majeure partie de cette énergie est dissipée dans le modérateur (pour les réacteurs qui ont un modérateur)

GAMMA

7.2

3.6

BETA

7

3.5

NEUTRINOS

(9.6)

0

Réactions ( n , γ )

8.4

4.2

TOTAL RÉCUPÉRÉ

201.6

Origine de la

PUISSANCE RÉSIDUELLE Énergie NON RÉCUPÉRÉE dans le réacteur L'énergie moyenne de liaison dans un noyau atomique est de 6 MeV et il y a 1,4 neutron capturés en moyenne (2,4 - 1)

3.5.6 Nombre de neutrons émis par fission et énergie de ces neutrons On a vu au chapitre 2.1 que très peu de temps après la découverte de la fission, au début de 1939, les savants de l’époque sont rapidement parvenus à la conclusion que la fission devait s’accompagner nécessairement de l’émission d’un certain nombre de neutrons excédentaires et que ce nombre devait être certainement supérieur à 1. En effet, comme on l’a vu, la fission transforme un noyau ayant un nombre élevé de protons (par exemple Z = 92 pour l’U235) et de neutrons (par exemple 143 pour l’U235) en deux fragments de fission ayant chacun un nombre de protons nettement plus faible et un nombre de neutrons surabondant par rapport au nombre de protons que l’on trouve à l’état stable de ces noyaux. Dans ces conditions, la somme du nombre de neutrons contenus dans les noyaux des fragments de fission doit être assez nettement inférieure au nombre de neutrons contenus dans le noyau fissionné

148

3. Éléments de physique nucléaire

(nombre auquel il faut ajouter le neutron initial qui a provoqué la fission). Il doit donc rester des neutrons libres émis lors de la fission. On peut illustrer cela en prenant l’exemple d’une fission de l’U235 donnant naissance aux deux fragments de fission suivants : • l’isotope 94 du strontium dont le noyau comporte Z = 38 protons (caractéristique de l’élément chimique strontium) et N = 56 neutrons (la période radioactive de cet isotope est de 75,3 sec.) ; • l’isotope 140 du xénon, dont le noyau comporte Z = 54 protons (caractéristique de l’élément chimique xénon) et N = 86 neutrons (la période radioactive de cet isotope est de 13,6 sec). On constate bien dans ce cas que l’on a 143 + 1 = 144 neutrons avant la réaction de fission et que l’on ne retrouve seulement que 56 + 86 = 142 neutrons dans les noyaux des fragments de la fission : il y a donc deux neutrons libérés par la fission. Mais, comme il existe en réalité de multiples façons pour un noyau fissile de se casser en deux, le nombre de neutrons libres émis par la fission est variable selon les fissions et il faut donc faire une moyenne pondérée sur les nombres de neutrons émis dans chaque cas. Ainsi, ce nombre est une moyenne statistique qui n’est pas un nombre entier (c’est un peu comme le nombre moyen de bébés qui naissent par femme en âge de procréer qui est de 1,89 aujourd’hui en France !). À titre indicatif, nous donnons dans le tableau 3.5.3 la probabilité pour une fission d’émettre un nombre donné de neutrons (0, 1, 2, etc.).  Tableau 3.5.3  Probabilité d’émission de n neutrons (n = 0 à 7) par fissions rapides (source : [II-31], page 19, valeurs dites « corrigées » du tableau III). n P (n)

0 0,0425

1 0,1685

2 0,3246

3 0,2990

4 0,1270

5 0,0330

6 0,0047

7 0,0006

On constate simplement que près des deux tiers des fissions émettent deux ou trois neutrons et que plus de 90 % en émettent entre 1 et 4. Note : il n’y a que très peu de valeurs disponibles sur des probabilités P(n) qui ne sont utilisées en fait que pour des études très spécifiques concernant par exemple le bruit neutronique ou la criticité ou encore le fonctionnement des armes nucléaires. La première étude sur cette question a été réalisée en 1946 à Los Alamos par le grand physicien théoricien Richard Feynman (rapport LA-591 intitulé « Statistical behaviour of neutron chains »). Par la suite, B.C. Diven et R.B. Leachmann ont pu estimer indirectement ces probabilités à partir de mesures de l’énergie cinétique de fragments de fission (travaux publiés en 1956 dans la revue Physical review N° 101). Plus récemment J. Fréhaut du CEA (Direction des applications militaires) a proposé une expression analytique ajustée sur des expériences, applicable à presque tous les noyaux fissiles [II-32]. Ces valeurs ont été reprises dans le document [II-31] mais elles ont été légèrement réajustées notamment pour une normalisation du nombre moyen de neutrons prompts émis égal à 2,42.

149

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

La connaissance de ce nombre moyen de neutrons émis par fission (déterminé expérimentalement) est absolument fondamentale car selon sa valeur on saura dans quelles conditions il est possible ou non d’entretenir une « réaction en chaîne », dont on verra le principe au chapitre suivant. Il varie selon le type de noyau fissionné mais aussi selon la vitesse des neutrons qui provoquent les fissions : cela aura des conséquences très importantes sur la conception même des réacteurs mais aussi sur la nature des cycles de combustible. Nous donnons dans le tableau 3.5.4 ci-après les principales valeurs de ce nombre, que l’on note généralement n (lettre grecque « nu »). Il s’agit des valeurs pour des fissions provoquées par des neutrons lents (vitesse de 2 200 m/s qui correspond à une énergie de 0,0253 eV) et par des neutrons rapides (énergie de 2,5 MeV). On donne ces valeurs pour les neutrons dits « prompts », c’est-à-dire issus directement de la fission, et les neutrons dits « retardés », émis après la fission par certains produits de fissions, dont nous verrons le rôle capital en étudiant la cinétique des réacteurs nucléaires au chapitre 5.  Tableau 3.5.4  Nombre total moyen de neutrons prompts et retardés émis par fission pour des fissions par neutrons lents et rapides pour les principaux noyaux fissiles (valeurs tirées de la base de données nucléaires ENDF/B VII.1, [II-27]). Noyau atomique Origine des neutrons

Prompts

Retardés

Total

Fraction retardée (pcm)

Énergie des neutrons incidents

U233

U235

Pu239

Pu241

0,0253 eV

2,489

2,421

2,872

2,929

2,5 Mev

2,755

2,693

3,239

3,250

0,0253 eV

0,0074

0,01585

0,00645

0,0162

2,5 Mev

0,0074

0,0167

0,00645

0,0162

0,0253 eV

2,497

2,437

2,879

2,945

2,5 Mev

2,763

2,709

3,245

3,266

0,0253 eV

296

650

224

550

2,5 Mev

268

616

199

496

À noter que pour l’uranium (U233 ou U235), ce nombre dépend en fait assez peu de la vitesse du neutron qui provoque la fission. En revanche, pour le plutonium 239, ce nombre augmente très sensiblement pour les neutrons dits « rapides » : il est à peu près constant pour des fissions provoquées par des neutrons ayant des énergies jusqu’à quelques centaines de keV puis il augmente nettement jusqu’à dépasser une moyenne de quatre neutrons par fission pour des fissions provoquées par des neutrons ayant une énergie d’une dizaine de MeV. Cette augmentation du nombre

150

3. Éléments de physique nucléaire

moyen de neutrons pour des fissions induites par des neutrons « rapides » sera un facteur déterminant pour parvenir à ce que l’on appelle la « surgénération » (on y revient au § 8.3.4). Quoi qu’il en soit, on voit que ce nombre est très nettement supérieur à 1, ce qui ouvre donc la possibilité d’une « réaction en chaîne ». Pour clore ce point sur les neutrons émis par fission, il importe de noter que tous les neutrons émis par la fission sont très rapides. Ce point est capital pour le fonctionnement des réacteurs nucléaires. Leur énergie (ou vitesse) est cependant loin d’être identique dans tous les cas puisqu’elle s’étale au contraire suivant un certain spectre en énergie (ou en vitesse). Différentes formules ajustées sur l’expérience ont été proposées pour représenter ce « spectre de fission ». La figure 3.5.5 donne l’exemple du spectre de fission pour l’U235.

 Figure 3.5.5  Spectre de fission pour l’U235, normalisé à 1.

L’énergie moyenne des neutrons émis est de l’ordre de 2 MeV, ce qui correspond à une vitesse moyenne d’environ 20 000 km/sec.

3.5.7 La fission en résumé Pour résumer ce qu’est la fission nucléaire, on peut dire que ce sont TROIS éléments : • une énergie colossale : des millions de fois supérieure à n’importe quelle énergie chimique. C’est l’énergie nucléaire ; • une émission de neutrons en nombre nettement supérieur à un, ce qui permet d’entretenir une réaction en chaîne par le fait que ces neutrons peuvent provoquer d’autres fissions ;

151

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• la naissance de produits issus de la fission, qui sont en quelque sorte les « cendres » de la combustion nucléaire. Ils ont de très nombreux inconvénients dus à leur radioactivité et notamment la génération de chaleur résiduelle dans les réacteurs qu’il faut impérativement évacuer et la constitution de déchets radioactifs (mais toute réaction, même chimique, produit des déchets).

152

4

Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

Note préalable À partir de ce chapitre et jusqu’au chapitre 8, nous serons amenés à citer de temps à autre certains types de réacteurs nucléaires pour illustrer quelques valeurs ou caractéristiques introduites dans cette deuxième partie. En fait, compte tenu de la logique de présentation de l’ouvrage, la genèse du développement ainsi que la technologie des réacteurs nucléaires seront présentées dans la troisième partie. À ce stade, et sauf exception clairement indiquée, nous évoquerons uniquement les réacteurs à eau pressurisée, REP, qui constituent aujourd’hui la majorité du parc mondial de réacteurs de puissance (on dit réacteurs « de puissance » pour exprimer le fait que ces réacteurs produisent une énergie qui est utilisée pour la production industrielle de chaleur ou d’électricité) et qui sont en plus les seuls réacteurs électrogènes en fonctionnement en France. Pour la compréhension de cette partie, il suffit de savoir que ces réacteurs utilisent de l’uranium enrichi à quelques pour cent comme matière fissile (on dit aussi « combustible ») et que c’est de l’eau légère (eau ordinaire) sous pression qui sert à la fois de fluide de transport de la chaleur générée dans le cœur (on dit « fluide caloporteur ») et de « modérateur » servant à ralentir les neutrons dans le cœur du réacteur.

153

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

4.1 La réaction en chaîne 4.1.1 Principe de base et formulation : le facteur de reproduction des neutrons Le principe de la réaction en chaîne est extrêmement simple puisqu’il consiste en une cascade de réactions de fission engendrées par les neutrons émis par les fissions précédentes. On a vu que si une fission produit un nombre suffisant de neutrons pour qu’au moins l’un d’entre eux puisse provoquer une nouvelle fission, une telle réaction pourra s’entretenir indéfiniment, tout au moins tant qu’il existe assez de noyaux fissiles pour faire perdurer ce processus. Rappelons que le principe de la réaction en chaîne avait été envisagé et même breveté en secret par le physicien hongrois Léo Szilard dès 1934 (voir § 2.2.1), et c’est juste après la découverte de la fission, en janvier 1939, que cette possibilité de réaction en chaîne basée sur la fission des noyaux atomiques fut clairement établie (voir chapitre 2, § 2.2). En réalité, on ne peut espérer qu’une réaction en chaîne de fission pourra s’autoentretenir que si le nombre moyen de neutrons émis par fission est assez nettement supérieur à 1. En effet, même si aucun neutron n’est perdu, soit par des « fuites » à l’extérieur du milieu fissile dans lequel on cherche à développer une réaction en chaîne, soit par des captures dans d’autres noyaux que les noyaux fissiles, un neutron absorbé dans un noyau fissile ne provoque pas nécessairement une fission. Comme on l’a indiqué au § 3.5.3, il existe en effet une certaine probabilité pour que le noyau fissile garde le neutron sans se casser en deux morceaux (et cela est vrai pour tous les noyaux fissiles, sans exception). On dit alors qu’il y a « capture » du neutron et le noyau est simplement transformé en un isotope de rang supérieur (par exemple le noyau d’U235 est transformé en noyau d’U236). Cette probabilité se mesure par le rapport entre la section efficace de capture sc et la section efficace totale d’absorption sa qui est la somme de la section efficace de capture sc et de la section efficace de fission sf . De façon complémentaire, la probabilité de fission d’un noyau s’exprime évidemment par le rapport entre sf  et sa = sc + sf . Ce rapport est souvent appelé « facteur de reproduction » et il se note h. La condition d’une réaction en chaîne auto-entretenue est donc : h = n * (sf /sa) > 1 Comme les sections efficaces dépendent beaucoup de l’énergie des neutrons, ce rapport varie beaucoup avec l’énergie des neutrons. Pour l’U235, il vaut environ 2,1 pour les neutrons lents. De façon amusante, on peut noter que ce chiffre est presque le même que le seuil de renouvellement de la population d’un pays développé ! Le tableau 4.1.1 ci-dessous fournit les valeurs caractéristiques de sections efficaces microscopiques et du facteur de reproduction h des trois principaux noyaux fissiles, pour l’énergie représentative des neutrons lents, soit 0,0253 eV (2 200 m/s) et celle des neutrons rapides, soit 2 MeV (environ 20 000 km/s).

154

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

 Tableau 4.1.1  Valeurs de sections efficaces microscopiques et de h pour les neutrons lents et rapides pour les trois principaux isotopes fissiles (source : [II-27]).

U233

Isotope Énergie du neutron

U235

Pu239

0,0253 eV

2 MeV

0,0253 eV

2 MeV

0,0253 eV

2 MeV

σf

(barns)

531,3

1,9593

584,98

1,287

747,83

1,9754

σc

(barns)

45,26

0,0398

98,682

0,0593

270,7

0,007996

σa = σ f + σ c

576,56

1,9991

683,662

1,3463

1018,53

1,983396

σ f / σa

0,921

0,980

0,856

0,956

0,734

0,996

ν (total : prompts + retardés)

2,497

2,705

2,437

2,653

2,879

3,178

η = ν ( σf / σa )

2,301

2,651

2,085

2,536

2,114

3,165

Note sur les valeurs à 2 MeV : les valeurs indiquées ne sont pas celles qui sont les valeurs moyennes sur un spectre de réacteurs à neutrons rapides (RNR), que nous examinerons plus en détail au chapitre 14. À titre d’exemple, les valeurs de h typiques pour un RNR sont de 2,3 pour l’U233, 2,1 pour U235 et 2,4 pour le Pu239. On notera simplement ici que h dépasse très largement 1 (il est même toujours supérieur à 2), ce qui laisse a priori une marge confortable pour pouvoir entretenir une réaction en chaîne.

4.1.2 Le coefficient de multiplication et la réactivité Naissance des neutrons Dans un réacteur nucléaire, pratiquement tous les neutrons qui « naissent » au sein du cœur sont issus des fissions. Toutefois une petite fraction de neutrons peut apparaître via des réactions nucléaires autres que les fissions, comme les réactions de type (n, 2n), dans lesquelles le noyau qui a absorbé le neutron ne se fissionne pas mais émet DEUX neutrons. Par ailleurs, comme on le verra plus en détail au chapitre 5, certains des neutrons de fission ne sont pas émis immédiatement après la fission mais restent « prisonniers » dans certains produits de fissions, et sont libérés dans le réacteur après un délai variable, allant de quelques fractions de seconde à plusieurs minutes. Quoi qu’il en soit, il est toujours possible de comptabiliser l’ensemble de tous les neutrons qui « naissent » dans le cœur d’un réacteur à un instant donné (ou pendant un très court laps de temps donné).

Disparition des neutrons Les neutrons présents dans le cœur du réacteur à l’état libre finissent toujours par disparaître, soit par absorption dans un noyau d’atome soit par fuite vers l’extérieur du cœur du réacteur, en traversant sa frontière extérieure. Toutefois, dans ce dernier cas, une partie de ces neutrons qui s’échappent ainsi du cœur peuvent être renvoyés

155

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

dans le cœur par diffusions successives dans un « réflecteur » (de neutrons) qui entoure ce cœur. Le réflecteur est composé de matériaux constitués d’éléments généralement légers qui évidemment capturent peu les neutrons, comme le graphite, le béryllium, l’eau ordinaire ou l’eau lourde. Les neutrons qui s’échappent du cœur sont alors diffusés sur les noyaux de ces atomes en changeant de direction, et ils finissent ainsi statistiquement par revenir dans le cœur. Notons qu’une partie minoritaire de ces neutrons pénètre cependant trop loin à l’intérieur du réflecteur et ne peut jamais revenir vers le cœur : ils sont alors définitivement perdus. Quoi qu’il en soit, on peut là aussi comptabiliser globalement l’ensemble des neutrons qui disparaissent (absorptions dans le cœur + fuites nettes) dans le cœur d’un réacteur à un instant donné (ou pendant un très court laps de temps donné).

Coefficient de multiplication On définit très simplement le « coefficient de multiplication » (des neutrons), généralement noté k, comme le rapport entre l’ensemble des neutrons qui naissent et ceux qui disparaissent dans un cœur de réacteur à un instant donné, ou dans un court laps de temps : k=

Ensemble des neutrons qui naissent (à l’instant t) Ensemble des neutrons qui disparaissent (à l’instant t)

En fait, on distingue souvent : 1. le « coefficient de multiplication infini », qui est celui d’un milieu supposé étendu à l’infini, donc sans fuite, noté kinf ou encore koo ; 2. le « coefficient de multiplication effectif », qui est celui d’un milieu réel fini, donc avec des fuites (même si ce milieu est entouré d’un réflecteur de neutrons, certains neutrons arrivent à s’échapper définitivement du cœur, et il y a donc toujours une certaine proportion de fuites). Il est généralement noté keff . Si on désigne par F la totalité des fuites à l’extérieur du milieu par unité de temps des kinf neutrons émis dans le milieu où se déroule la réaction en chaîne, alors la probabilité de ne pas fuir du milieu est évidemment 1/(1 + F) et on a : keff   = kinf * [1/(1 + F)]

Réactivité Dans de nombreux cas, notamment lorsque l’on étudie des problèmes de cinétique de réaction en chaîne ou de contrôle des réacteurs ou encore des situations accidentelles, on a l’habitude de parler de « réactivité » plutôt que de coefficient de multiplication. Cette réactivité est simplement définie comme étant l’écart relatif par rapport à 1 du coefficient de multiplication : r = (k – 1)/k k pouvant être kinf .

156

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

Cette réactivité s’exprime généralement en « pcm » (pour cent mille), car dans la plupart des situations, nous verrons que la valeur de k s’écarte très peu de l’unité. Ainsi, une réactivité de 100 pcm (ce qui est déjà beaucoup !) correspond à un coefficient de multiplication de 1,001.

4.1.3 La criticité d’un milieu « multiplicateur » Un milieu est dit « multiplicateur » (de neutrons) lorsqu’il est composé de noyaux fissiles (qui sont mélangés le plus souvent à d’autres noyaux non fissiles). Dans ce cas, l’effet multiplicateur des neutrons via les fissions (auxquelles peuvent s’ajouter d’autres réactions secondaires de type (n, 2n) comme on l’a vu) sera caractérisé par le paramètre k (ou r), qui, selon les situations peut prendre trois valeurs caractéristiques : • k = 1 (réactivité nulle) : on dit alors que le milieu est « critique ». Dans ce cas, la réaction en chaîne peut s’entretenir indéfiniment, en supposant bien entendu que l’on remplace continuellement les noyaux fissiles détruits par de nouveaux noyaux fissiles, ou que l’on retire continuellement des noyaux capturant les neutrons de façon à maintenir l’équilibre entre les naissances et les disparitions des neutrons. Tous les réacteurs nucléaires classiques quel que soit leur niveau de puissance, utilisent ce processus de compensation de la diminution progressive du nombre de noyaux fissiles pour maintenir l’équilibre de la réaction en chaîne ; • k  1 (réactivité positive) : on dit alors que le milieu est « surcritique ». Dans ce cas, la réaction en chaîne va « s’emballer » puisqu’à chaque instant il y a plus de neutrons qui naissent que de neutrons qui disparaissent. On dit souvent que la réaction en chaîne « diverge ». En pratique, et par abus de langage, lorsqu’un réacteur nucléaire atteint la criticité (ou « l’état critique »), avec k = 1, on parle souvent de « divergence » du réacteur. Cela provient du fait que pour augmenter la puissance du réacteur une fois que celui-ci a atteint la criticité, on rend le cœur légèrement surcritique (k > 1) pendant quelques instants afin d’augmenter la « population » de neutrons dans le cœur, par le processus de multiplication. Une fois la puissance désirée atteinte, il faut bien

157

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

entendu revenir à l’état critique, afin de maintenir une réaction en chaîne autoentretenue et stable dans le temps.

4.2 Taux de réaction des neutrons avec la matière De très nombreux raisonnements en physique des réacteurs s’appuient sur la connaissance de ce que l’on appelle des « taux de réaction », T, qui sont simplement la mesure du nombre de réactions nucléaires d’un type donné par unité de volume (en général le cm3) et par unité de temps (en général la seconde). Il est clair que pour un noyau atomique donné, ce nombre est directement proportionnel aux quatre paramètres suivants : • la section efficace microscopique de la réaction nucléaire étudiée, s, du fait de la définition même de cette quantité ; • la concentration des noyaux atomiques, N, avec lesquels on cherche à calculer les taux de réaction à un endroit donné du milieu étudié : s’il y a par exemple deux fois plus de noyaux par unité de volume il y a deux fois plus de réactions nucléaires des neutrons avec ce noyau ; • le nombre de neutrons par unité de volume présents à l’endroit où l’on cherche à calculer les taux de réaction, n. Ce nombre est encore appelé « population neutronique ». Ici encore, il est évident que s’il y a par exemple deux fois plus de neutrons par unité de volume, il y a deux fois plus de réactions nucléaires entre ces neutrons et le noyau considéré ; • la vitesse des neutrons, v, car plus les neutrons vont vite, plus le nombre de réactions par seconde sera grand, toutes choses égales par ailleurs. En conséquence, le taux de réaction T s’exprime tout simplement par le produit de ces quatre grandeurs, soit : T = s * N * n * v Compte tenu des dimensions de chaque variable (s une surface, N et n l’inverse d’un volume, et v une longueur divisée par un temps), le taux T a bien les dimensions de l’inverse d’un volume et d’un temps : c’est un nombre de réactions nucléaires par cm3 et par seconde. Note : en pratique, on connaît plutôt la densité, d, d’un noyau que sa concentration N. Pour un noyau de masse atomique A, les deux paramètres sont liés par la formule : N = d * (NAV /A), où NAV est le nombre d’Avogadro, qui vaut 6,022142 1 023 mol–1. À cet égard, il faut faire très attention au fait que si la densité est donnée pour une unité de volume qui est par exemple le cm3, alors il faut exprimer la section efficace en cm2, et non pas en barns, c’est-à-dire qu’il faut penser à la multiplier par 10–24 ou bien, ce qui revient évidemment au même, à diviser la concentration par 1024. De toute façon, les ordres de grandeur sont tellement différents, que l’on s’aperçoit très vite d’une erreur !

158

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

La connaissance de ces taux de réaction est fondamentale pour l’étude des cœurs de réacteurs nucléaires et c’est donc un des premiers objectifs du neutronicien que de calculer cette grandeur. En effet, si par exemple la section efficace considérée est celle de la réaction de fission, alors le calcul de ce taux T lui donnera le nombre de fissions par unité de volume et de temps. Il en déduira immédiatement l’énergie de fission produite par unité de volume et de temps, autrement dit la densité de puissance à l’endroit du cœur du réacteur considéré. Si un tel calcul est réalisé en chaque point du cœur, il obtiendra ainsi la distribution de puissance à travers le cœur et c’est bien là l’objectif principal des « calculs de cœur ». En effet, ce résultat permettra notamment d’en déduire par des calculs thermohydrauliques les températures en chaque point du cœur, qui sont un paramètre de fonctionnement essentiel à connaître et à maîtriser. Pour ces calculs, les sections efficaces microscopiques s sont des données dont il faut disposer. Comme nous l’avons vu au § 3.4.4, celles-ci sont fournies par ce que l’on appelle des « bibliothèques de sections efficaces », qui sont le résultat d’un très gros travail de compilation et d’évaluation de l’ensemble des données mondiales issues des mesures diverses réalisées dans tous les laboratoires des pays travaillant sur ces sujets. Note : pour plus d’informations sur ce sujet, le lecteur pourra se référer à l’excellente synthèse [II-34] publiée par le CEA. L’auteur du présent livre a lui-même travaillé sur ces questions pour le Th232, dans le cadre de sa thèse [III-3]. La concentration N des différents noyaux est facile à calculer puisqu’elle résulte directement de la composition matérielle du cœur supposée connue au départ. Le calcul du taux de réaction T se ramène donc au calcul en chaque point du réacteur du produit n * v qui s’appelle le flux neutronique, et que nous allons analyser maintenant.

4.3 Le flux neutronique 4.3.1 Définition Au sens classique utilisé couramment en physique des réacteurs nucléaires, le flux neutronique, désigné presque toujours par le simple mot « flux », est donc le produit de la densité neutronique à une vitesse donnée v par cette vitesse v : F = n * v Cette grandeur a les dimensions de l’inverse d’une surface et d’un temps puisque la densité a les dimensions de l’inverse d’un volume et la vitesse celle d’une longueur divisée par un temps. En général, l’unité de longueur est le centimètre et par conséquent l’unité du flux est le cm–2 s–1.

159

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Comme le produit s . N est la section efficace macroscopique, S, le taux de réaction s’exprime simplement comme le produit du flux par S : T = S . F Pour les milieux formés par un mélange intime de plusieurs noyaux différents, le taux de réaction pour une réaction nucléaire donnée (capture, fission, diffusion…) est égal à la somme des taux de réactions calculés pour chacun des types de noyaux qui composent le mélange. De même, pour un noyau donné, on peut additionner les taux de réaction qui correspondent à divers types de réactions nucléaires puisque, comme on l’a vu plus haut, les sections efficaces macroscopiques peuvent s’additionner.

4.3.2 Interprétation du flux Le flux étant le produit d’un nombre de neutrons par une vitesse, il est assimilable à un débit de particules au travers d’une surface et il a d’ailleurs bien les dimensions d’un débit (cm–2 s–1). En réalité, ce n’est pas véritablement le cas car les neutrons dans un cœur de réacteur vont dans tous les sens, un peu comme une myriade de moustiques très éparpillés volant dans un nuage et qui se déplaceraient dans toutes les directions. Le mot « flux » utilisé en neutronique est donc une généralisation d’un débit surfacique dans toutes les dimensions de l’espace, ce qui n’est pas forcément facile à se représenter. C’est en fait une moyenne pondérée de tous les débits considérés dans chacune des directions de l’espace. Une représentation plus « parlante » est peut-être celle d’une longueur cumulée parcourue en une seconde par tous les neutrons contenus dans un volume donné. Quoi qu’il en soit, pour la plupart des raisonnements, il suffit de considérer le flux comme étant simplement une quantité physique proportionnelle au nombre de neutrons et à leur vitesse (ou énergie) qui, multipliée par une section efficace macroscopique, donne un nombre de réactions par unité de volume et de temps, lequel est cette fois un nombre très concret.

4.3.3 Expression classique du flux neutronique On se place ici dans le cas d’un flux stationnaire, c’est-à-dire ne variant pas en fonction du temps. C’est en effet une situation que l’on rencontre dans la plupart des études de neutronique où l’on cherche essentiellement à calculer les répartitions de puissance dans le cœur du réacteur stabilisé, fonctionnant donc à l’état critique. Avant d’étudier ces questions, il convient de citer les cas dans lesquels il faut faire intervenir la variable temps. Il s’agit essentiellement des situations suivantes : • Changement progressif de la composition du cœur dû à l’apparition ou à la disparition intrinsèque des différents noyaux atomiques par réactions nucléaires diverses (y compris par les phénomènes liés aux décroissances radioactives).

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4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

En pratique, ces changements ne sont significatifs qu’à une échelle d’au moins plusieurs heures voire de plusieurs jours ou même de plusieurs semaines. Ils s’opèrent suffisamment lentement pour que l’on puisse les modéliser par une succession d’états stationnaires liés entre eux par des équations d’évolution qui seront examinées au chapitre 6. • Brusque déséquilibre de la réaction en chaîne auto-entretenue provoqué par une variation de réactivité volontaire ou accidentelle ou bien encore due aux effets liés aux variations de températures des milieux (examinés au chapitre 7). Le cœur du réacteur devient alors sous-critique ou surcritique et la population de neutrons, donc le flux, va varier rapidement. L’échelle de temps est ici de l’ordre de la seconde, voire moins. Dans ce cas, il est légitime de s’intéresser uniquement à la population globale des neutrons dans le réacteur sans tenir compte de leur répartition spatiale. Cette hypothèse permet d’exprimer le flux comme le produit de deux fonctions bien distinctes : une qui dépend de l’espace et de l’énergie et l’autre qui ne dépend que du temps et qui représente la population neutronique globale. Cette fonction est étudiée dans le cadre de ce que l’on appelle la « cinétique ponctuelle » que l’on abordera au chapitre 5. L’étude détaillée de certaines situations accidentelles sévères, comme l’éjection subite hors du cœur d’un absorbant de neutrons destiné à contrôler la réaction en chaîne, nécessite néanmoins de traiter corrélativement et au moins localement les variables espace et temps. On parle alors de cinétique spatiale. Ces études nécessitent par ailleurs une modélisation des couplages qui existent entre la neutronique, la thermique et la thermohydraulique. Il s’agit là d’analyses approfondies liées à la sûreté des réacteurs nucléaires, qui sortent largement du cadre de ce livre. • Modification relativement lente (quelques minutes ou quelques heures) de la répartition spatiale du flux, causée par une variation localisée dans une région du cœur du réacteur de certains paramètres agissant sur la réactivité. Un cas typique est celui de la concentration en xénon 135 (Xe135), élément extrêmement « vorace » pour les neutrons, qui, par ses variations, peut conduire à des oscillations spatiales du flux. Nous examinerons plus précisément ces questions liées au Xe135 dans le § 6.3.2 du chapitre 6. On se place donc maintenant dans des conditions qui rendent le flux stationnaire. Ce sont en fait les conditions qui sont réalisées dans le fonctionnement normal de tous les cœurs de réacteurs nucléaires où la réaction en chaîne est auto-entretenue de façon stable, c’est-à-dire où la criticité (k = 1) est maintenue de façon durable. Ces conditions sont celles qui permettent de définir les grandeurs fondamentales qui caractérisent le cœur d’un réacteur nucléaire sur le plan neutronique. Ce sont ces grandeurs que nous allons introduire et examiner ici. Leur connaissance est largement suffisante pour appréhender le comportement des neutrons au sein d’un cœur de réacteur nucléaire et par conséquent pour comprendre les bases de conception de ces cœurs de réacteurs sur le plan de la neutronique. On imagine bien que dans le cœur d’un réacteur, le flux neutronique, même s’il est stationnaire, va varier en fonction de la position où l’on se place dans le cœur (haut, bas, centre, périphérie…). Il dépend donc des coordonnées analytiques

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

dans les trois dimensions de l’espace, que l’on peut noter par le triplet (x, y, z) ou encore rx,y,z (vecteur de position dans l’espace). Mais le flux va aussi dépendre de l’énergie E à laquelle on s’intéresse car le nombre de neutrons ayant une vitesse donnée (correspondant à une énergie donnée) n’est évidemment pas le même que celui des neutrons à une autre vitesse. En conséquence, le flux s’exprime par une fonction mathématique qui dépend de deux variables généralement couplées : F (rx,y,z, E). En un point donné d’un milieu (rx,y,z fixé), le flux ne dépend que de l’énergie des neutrons : c’est ce que l’on appelle le spectre des neutrons (ou spectre neutronique). Dans certains cas, par exemple dans un milieu homogène loin de ses « frontières » par rapport au parcours moyen des neutrons entre leur naissance et leur absorption, on démontre que le spectre neutronique est indépendant de la position où l’on se trouve dans le milieu. Cela veut dire qu’inversement, la répartition en espace des neutrons est identique pour toutes les énergies. On dit alors qu’il y a découplage des variables d’espace et d’énergie et que l’on est en mode fondamental (cette notion peut être introduite par une approche plus mathématique mais il n’est pas indispensable de l’expliciter ici pour la compréhension physique des phénomènes). Le calcul du flux s’en trouve alors grandement simplifié puisqu’il suffit de résoudre séparément une équation qui ne dépend que d’une variable : équation du spectre d’une part et équation dépendant uniquement de l’espace d’autre part. Dans un tel cas, le flux s’exprime comme le produit de deux fonctions indépendantes : F (rx,y,z, E) = f (rx,y,z) . j (E) On dit que le flux est « factorisable » en espace et en énergie. On constate que cette propriété n’est pas très intuitive et on pourrait même s’interroger sur sa justification dans la mesure où les neutrons se déplacent dans l’espace et qu’au cours de leur trajet ils changent d’énergie (et de direction) à chaque collision avec des noyaux atomiques avec lesquels ils interagissent par diffusion. En fait, l’explication de ce paradoxe apparent réside dans le fait que la densité de neutrons est très élevée dans le cœur d’un réacteur nucléaire et que les lois de probabilité qui caractérisent la diffusion (section efficace, changement d’énergie, angle de déviation) ne dépendent pas de la direction incidente des neutrons. À chaque instant, il y a donc statistiquement des compensations qui s’établissent naturellement entre les neutrons qui s’échappent d’un petit volume à un endroit donné et à une énergie donnée et ceux qui arrivent dans ce même petit volume à la même énergie, en provenance d’un autre endroit. Cet équilibre des grands nombres n’est évidemment plus réalisé si un phénomène vient en perturber les causes ce qui est le cas dans des zones proches de frontières avec des milieux aux propriétés très différentes vis-à-vis de la diffusion et de l’absorption des neutrons. C’est pourquoi le mode fondamental ne s’établit que loin des frontières et qu’il disparaît lorsqu’on s’en rapproche avec un couplage entre espace et énergie qui peut devenir fort.

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4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

4.3.4 Ordres de grandeur Dans le cas des réacteurs à eau pressurisée (REP) « classiques » (de type EPR), les flux sont de l’ordre de quelques 1014 n/cm2.s. Connaissant alors la section efficace moyenne de fission et la concentration moyenne en noyaux fissiles, on peut en déduire le nombre de fission par cm3 et par seconde, et ainsi la densité de puissance qui est de l’ordre de 100 watts/cm3 dans le cœur d’un REP. Dans le cas d’un réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium, les flux sont généralement beaucoup plus élevés : environ dix fois plus (quelque 1015 n/cm2.s) et les densités de puissance trois à cinq fois plus élevées, soit environ 300 à 500 watts/cm3. Cette différence provient du fait que les concentrations en noyaux fissiles sont plus élevées que dans les REP mais les sections efficaces microscopiques moyennes de fission sont beaucoup plus faibles que dans les REP, car les neutrons sont justement très rapides. Nous reviendrons largement sur ces caractéristiques dans la troisième partie consacrée aux filières nucléaires.

4.3.5 Principes généraux du calcul du flux neutronique Dans sa forme la plus générale, le flux neutronique est en fait un courant de neutrons, qui est une fonction vectorielle définie comme le produit du vecteur caractérisant la vitesse des neutrons par une « densité angulaire de neutrons » qui dépend de quatre variables : la position dans l’espace, la direction dans laquelle se déplacent les neutrons, l’énergie des neutrons et enfin le temps (pour les cas où le flux n’est pas stationnaire). On parle alors de « vecteur flux » ou encore de « courant angulaire de neutrons ». Note : la diffusion des neutrons n’est généralement pas isotrope, c’est-à-dire que la moyenne statistique des angles de déviation du neutron (angle entre la direction incidente du neutron et la direction qu’il prend après sa diffusion) n’est pas nulle. Toutefois, même si la diffusion des neutrons est considérée comme isotrope en première approximation (équiprobabilité de tous les angles de déviation), le flux ne l’est pas forcément. Pour s’en convaincre, il suffit de se placer au voisinage immédiat d’une frontière plane avec le vide. Alors il est clair que dans la direction perpendiculaire à cette frontière et dans le sens des retours (vide vers milieu), le flux de neutrons est nul puisqu’aucun neutron n’est renvoyé par le vide vers le milieu. Par contre, dans l’autre sens (milieu vers le vide), le flux n’est évidemment pas nul. C’est la raison pour laquelle en règle générale, et pour des calculs précis, on est obligé de considérer que le flux est une fonction de la direction des neutrons. Cela étant, comme les sections efficaces (et donc les taux de réaction) ne dépendent pas de la direction du neutron incident, on considère toujours, même dans le cas le plus général, le produit de la vitesse en module par la densité angulaire de neutrons, que l’on désigne parfois par « flux angulaire de neutrons » ou plus rarement par « débit de fluence » que nous considérons comme un terme mal adapté et à proscrire aujourd’hui. Il faut toutefois faire attention à ne pas confondre ce dernier terme

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

avec celui de « fluence » qui est largement employé pour caractériser les dommages causés sur certains matériaux par les neutrons frappant les noyaux atomiques qui constituent ces matériaux. La fluence est en effet un flux neutronique intégré sur le temps qui permet de caractériser le « bombardement » cumulé des noyaux par les neutrons. Du fait de ces chocs, les noyaux s’écartent de leur position d’équilibre dans les matériaux ce qui modifie leurs propriétés macroscopiques, généralement (mais pas toujours) dans le sens d’une dégradation. L’exemple le plus emblématique de ces phénomènes est la fragilisation des aciers des cuves de réacteurs sous irradiation. L’expression usuelle pour le flux neutronique au sens le plus général est en fait celle de « flux en phase », qui permet de distinguer cette fonction densité de celle du flux neutronique classique introduit précédemment, lui-même appelé parfois « flux scalaire », mais qui dépend d’une variable vectorielle qui est la vitesse des neutrons dans une direction donnée (c’est pourquoi cette expression de « flux scalaire » n’est pas très heureuse mais elle est consacrée par l’usage). Quoi qu’il en soit, toutes ces expressions ne sont pas réellement codifiées et de toute façon les densités angulaires de neutrons ne sont considérées que pour traiter des problèmes très spécifiques où l’anisotropie du flux neutronique doit être prise en compte. Par ailleurs, sauf situations exceptionnelles, la variable temps peut être traitée de façon totalement séparée par d’autres méthodes, comme on l’a expliqué plus haut et elle ne constitue donc pas un véritable argument de la fonction qui caractérise le flux en phase. Par contre, il n’existe pas d’équation rigoureuse permettant de calculer directement le flux de neutrons « classique » F (rx,y,z, E). Celui-ci ne peut s’obtenir théoriquement de façon exacte qu’à partir d’une intégration sur les angles du flux en phase, qu’il faut donc en principe d’abord calculer. Ce flux en phase se calcule à l’aide d’une équation appelée « équation du transport », ou encore équation de Boltzmann, du nom du physicien autrichien qui s’est rendu célèbre par ses développements en mécanique statistique, et notamment par sa théorie cinétique des gaz pour laquelle il a établi l’équation du transport. Cette équation est assez facile à établir car elle exprime simplement un bilan des neutrons en espace, en énergie et en direction, à un instant donné, en tenant compte des deux phénomènes qui modifient la structure de leur « population », c’est-à-dire la diffusion d’une part (accompagnée d’un changement de direction et d’énergie), et l’absorption d’autre part, suivie éventuellement de la création de neutrons par les fissions (ou éventuellement par d’autres sources de neutrons). On n’établira pas ici cette équation (qui peut prendre une forme intégrale ou intégro-différentielle) car cela sortirait du cadre de ce livre, et ce n’est pas indispensable pour comprendre comment fonctionnent les réacteurs. En règle générale, il n’est pas possible de trouver une solution analytique à cette équation et sa résolution nécessite donc la mise en œuvre de méthodes numériques sophistiquées, surtout lorsque l’on souhaite la résoudre dans des géométries à trois dimensions. Indiquons simplement que la résolution de l’équation du transport a fait l’objet d’un grand nombre de travaux théoriques et de publications et même d’ouvrages spécialisés, dont le plus connu est sans doute le livre de Bell et de Glasstone (physiciens du laboratoire américain de Los Alamos), intitulé Nuclear reactor theory [III-4]. D’autres ouvrages permettent

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4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

d’approcher ce sujet de façon plus abordable, et notamment l’ouvrage [III-1] auquel nous faisons souvent référence dans cette partie du livre. Note : dans le cœur d’un réacteur nucléaire de puissance, le nombre de neutrons qui circulent librement à un instant donné est très élevé. Pour fixer les idées, disons que dans un volume de 1 mm3 (le libre parcours moyen d’un neutron entre deux collisions avec des noyaux étant au minimum de l’ordre du millimètre), il y a environ 100 000 neutrons dans un réacteur de type REP de 1 000 MWé fonctionnant à pleine puissance. Ainsi, pour modéliser le comportement d’une population neutronique, il est tout à fait justifié de raisonner en termes de probabilités pour modéliser les phénomènes d’interaction des neutrons avec la matière et pour établir ainsi l’équation du transport. Par contre, cette densité de neutrons est suffisamment faible pour que l’on puisse totalement négliger leur interaction réciproque pendant leur trajet (alors que les molécules d’un gaz s’entrechoquent). Là aussi, pour fixer les idées, précisons que la distance entre les neutrons est des milliards de fois supérieure à leur taille. Cette hypothèse de non-interaction réciproque des neutrons rend l’équation du transport linéaire, ce qui est heureux car, comme on l’a dit, sa résolution est déjà fort compliquée. Notons par ailleurs que l’on néglige la disparition des neutrons par décroissance naturelle pour les raisons déjà explicitées au tout début du premier chapitre 3. Précisons enfin que les effets relativistes liés à la vitesse des neutrons peuvent être totalement négligés du fait que cette vitesse est toujours faible par rapport à celle de la lumière (10 % de la vitesse de la lumière pour les plus rapides d’entre eux). En bref, on peut dire que l’équation de transport permet de modéliser de façon pratiquement exacte le comportement des neutrons dans un réacteur nucléaire. En pratique, on procède généralement en deux étapes pour calculer le flux : 1. On résout d’abord cette équation du transport sous sa forme exacte au niveau local, c’est-à-dire pour un « crayon » ou un assemblage combustible par exemple (calculs « fins »), afin de déterminer des paramètres moyens qui caractérisent essentiellement des taux de réaction locaux dans une série de domaines d’énergie prédéterminés, appelés « groupes » de neutrons, couvrant tout le domaine d’énergie des neutrons. Les méthodes utilisées pour cette résolution sont souvent basées sur des découpages en tranches fines de l’espace, de l’énergie et parfois de l’angle. On procède ensuite à la résolution des équations obtenues sur ces maillages en mettant en œuvre des méthodes numériques d’éléments finis ou de différences finies. Dans certains cas on fait appel à des méthodes probabilistes de simulation, dites de « Monte Carlo » (dites aussi parfois « Monte Carle »), qui sont plus directes mais aussi plus consommatrices de puissance de calcul. 2. On utilise ensuite ces paramètres moyens qui sont des sections efficaces dites « multigroupes » pour établir une forme simplifiée de l’équation du transport, appelée « équation de la diffusion ». En fait, il s’agit d’une série d’équations écrites dans chaque groupe de neutrons et couplées entre elles par des sections efficaces de transfert d’un groupe dans un autre. Ce système d’équations est résolu au niveau du cœur entier, c’est-à-dire avec toutes ses zones, y compris ses éventuels réflecteurs de neutrons. Nous allons présenter au paragraphe suivant

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

cette équation écrite à un seul groupe de neutrons car elle permet de définir des paramètres synthétiques extrêmement utiles pour comprendre de façon simple comment sont déterminées les grandes caractéristiques des cœurs de réacteurs nucléaires (taille et composition). Pour éviter des calculs trop lourds, voire impraticables, les théoriciens de la neutronique ont recours à quelques simplifications toujours largement justifiées. Ils sont aussi obligés de limiter le nombre de mailles de leurs modèles, bien que ce nombre soit aujourd’hui très élevé (plusieurs centaines ou milliers, ou même millions) grâce aux énormes puissances de calcul qui sont maintenant disponibles. Ces ensembles d’outils et de modélisations diverses portent le nom de « schémas de calcul ». Le lecteur intéressé par toutes ces questions pourra consulter les ouvrages de théorie neutronique cités dans la bibliographie, dont le livre écrit en français (mais qui a été traduit en anglais) [III-1] déjà cité, qui est devenu une référence dans ce domaine. D’autres livres dont on a extrait certaines informations pour la rédaction de quelques passages de ce livre sont cités en références [III-5] à [III-10]. Le lecteur pourra également se référer à l’excellent document de synthèse [III-11] publié par le CEA, et disponible sur son site. Signalons cependant que la lecture et la compréhension de certains de ces documents nécessitent d’avoir un bagage mathématique assez solide.

4.3.6 Équation de la diffusion et solution pour un groupe de neutrons Une première approche pour l’étude d’un milieu multiplicateur de neutrons supposé homogène consiste à résoudre l’équation de la diffusion en mode fondamental tel qu’il a été défini plus haut. Dans ce cas, on a vu que le flux est factorisé en une fonction qui ne dépend que de la variable espace et une autre qui ne dépend que de la variable énergie, et nous avons expliqué pourquoi cette hypothèse était physiquement justifiée. Il est donc légitime de réunir en chaque point de l’espace tous les neutrons en un seul « paquet » (ou groupe) et de ne chercher à calculer que la composante spatiale du flux F (rx,y,z) que l’on note simplement ici F. Les résultats issus de cette première approche suffisent à définir les grandes options de conception des cœurs de réacteurs nucléaires telles que leurs dimensions et leur composition. Ils permettent également de comprendre certains aspects de leur fonctionnement. C’est la raison pour laquelle nous la présentons ici succinctement, ce qui nous amène à introduire quelques développements mathématiques simples. On désigne par D F la dérivée seconde du flux F par rapport aux coordonnées d’espace. Cet opérateur de dérivée seconde, D, s’appelle en mathématiques le laplacien (du nom du mathématicien, physicien et astronome français Pierre Simon Laplace qui fut aussi ministre et sénateur sous Napoléon). On peut alors établir, par un simple bilan de neutrons sur un volume élémentaire, l’équation de la diffusion dite « à un groupe » qui permet de calculer la répartition spatiale du flux, F (par souci de simplification de la présentation, nous prenons ici la même lettre que celle

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4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

par laquelle on a introduit plus haut le flux F (rx,y,z, E) dépendant de l’espace et de l’énergie). La seule approximation qui est faite pour établir cette équation est celle de la proportionnalité entre un courant de neutrons à travers une surface élémentaire et gradient du flux de neutrons. Le coefficient de proportionnalité est le coefficient de diffusion D qui a les dimensions d’une longueur et qui ne dépend que des propriétés matérielles du milieu. En première approximation, ce coefficient est égal au tiers du libre parcours moyen total des neutrons, soit : D = 1 / 3 St L’équation s’écrit alors, en régime stationnaire : D D F + nSf F – Sa F = 0 Si on pose : • kinf = nSf /Sa : c’est le coefficient de multiplication des neutrons en milieu infini introduit précédemment. On suppose au départ que l’on a kinf > 1 ; • M2 = D/Sa : ce paramètre a une signification physique sur laquelle nous revenons au paragraphe suivant. L’équation de la diffusion devient simplement : D F + c2 F = 0 avec c2 = (nSf – Sa)/D = (kinf  – 1)/M2 qui est appelé le laplacien-matière. Note : ce paramètre fondamental, le « laplacien matière », fut introduit historiquement par l’incontournable Enrico Fermi en 1942 lors de la réalisation de ses fameuses « expériences sous-critiques » dites aussi « expériences exponentielles » (il en réalisa 29 au total) qui ont précédé la réalisation de la première réaction en chaîne auto-entretenue, le 2 décembre 1942 (voir chapitre 2, § 2.3). Ces expériences permettaient une mesure physique de ce paramètre. Il l’appela au début le « Nabla carré » car le « Nabla » est l’opérateur mathématique de dérivée première d’une fonction scalaire (gradient) ou d’un vecteur (divergence) dont le symbole est un triangle avec pointe en bas. Le « Nabla carré » est donc l’opérateur de dérivée seconde, c’est-à-dire l’opérateur laplacien pour une fonction scalaire comme le flux neutronique. Dans cette expression un peu curieuse, le mot « matière » provient du fait que c2 est déterminé uniquement par des caractéristiques de la matière que sont le nombre moyen de neutrons émis par fission n, des sections efficaces macroscopiques S, et le coefficient de diffusion D qui ne dépend que de St (en milieu homogène considéré ici et selon l’expression approchée indiquée : D = 1/3 St.). Quant au mot « laplacien », il provient du traitement purement mathématique de l’équation ci-dessus qu’il n’est pas indispensable de connaître dans le cadre de cette présentation. Pour le lecteur qui souhaite néanmoins en avoir une idée, nous en donnons le principe dans la note ci-dessous. Note : l’équation de la diffusion telle qu’elle est écrite ci-dessus (forme dite « canonique ») est celle d’un problème mathématique qui consiste à rechercher

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

des fonctions particulières associées à l’opérateur laplacien D agissant sur ces fonctions. Il s’agit de trouver les fonctions f (x, y, z) dont la dérivée seconde D f est proportionnelle à la fonction initiale, c’est-à-dire telles que D f = – m f, où – μ est le coefficient de proportionnalité. Le flux recherché sera alors une combinaison linéaire de ces fonctions que l’on appelle « fonctions propres » du laplacien. Celles-ci doivent satisfaire bien entendu aux mêmes conditions que l’on se fixe aux frontières du domaine homogène sur lequel on cherche à calculer le flux. Si on se place pour simplifier dans le cas d’un domaine homogène entouré de vide (on dit « homogène nu »), ces conditions s’expriment en écrivant que le courant de neutrons entrant à l’intérieur du domaine par cette frontière est nul. L’étude précise de cette question (dite « problème de Milne ») permet d’établir que cela revient à écrire que le flux lui-même est nul à une distance de la frontière égale à 0,7104 fois le libre parcours moyen des neutrons dans le milieu. Cette nouvelle frontière artificielle est dite « extrapolée ». On peut alors trouver une série infinie dénombrable de fonctions propres fn linéairement indépendantes (et orthogonales entre elles) associées à des « valeurs propres » μn toutes positives qui répondent au problème posé. Ces fonctions propres constituent une base complète de fonctions au sens mathématique du terme, c’est-à-dire que toute fonction du domaine qui satisfait aux conditions aux limites et donc en particulier le flux que l’on cherche, peut être développée sur cette base discrète de fonctions propres (à la manière d’un vecteur quelconque dans un espace vectoriel à n dimensions qui peut être exprimé de façon unique comme une combinaison linéaire des vecteurs unitaires de la base canonique de cet espace). Seule la première de ces fonctions, f0, conserve le même signe positif sur tout le domaine et c’est la seule fonction qui correspond à la première valeur propre μ0 (les autres valeurs propres correspondent à plusieurs autres fonctions). Toutes les valeurs propres sont des nombres réels qui ne dépendent que des dimensions du milieu et la première valeur propre est appelée laplacien géométrique. On montre par ailleurs qu’en régime stationnaire, le flux cherché correspond à la première fonction propre f0 (ce n’est qu’en régime transitoire que le flux qui dépend alors du temps est une combinaison linéaire de toutes les fonctions fn dites « harmoniques »). La résolution analytique directe de l’équation de la diffusion dans des géométries simples est possible en prenant l’hypothèse d’une factorisation du flux dans les différentes directions principales. Cela permet de trouver la fonction mathématique qui représente la répartition spatiale du flux dans un réacteur supposé homogène (mais il est possible de résoudre également cette équation pour une juxtaposition de plusieurs milieux homogènes de compositions différentes). À titre d’exemple, nous donnons ici cette solution dans le cas d’un cœur de réacteur de forme cylindrique (ce qui est pratiquement toujours le cas), de rayon R et de hauteur H, sans réflecteur (livre [III-1], page 155) : F (r, z) = A J0 (j * r/R) cos (p * z/2 * H) Dans cette expression, J0 est la première fonction de Bessel de première espèce et j est le premier zéro de cette fonction, qui vaut 2,40483.

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4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

Il s’agit d’une approximation assez grossière de la forme spatiale réelle du flux dans le cœur d’un réacteur mais il est utile de l’avoir à l’esprit pour étayer certains raisonnements. Signalons simplement que dans la réalité, le flux s’éloigne de cette forme spatiale pour les principales raisons suivantes : • au niveau de chaque élément de combustible, le flux se creuse dans la matrice de combustible elle-même du fait des fortes absorptions de neutrons dans ce milieu. Il en résulte une structure fine du flux sur l’ensemble du réseau de combustibles qui donne au flux une forme oscillante selon le pas du réseau ; • la présence d’un réflecteur conduit à une augmentation du flux des neutrons au voisinage de ce réflecteur du fait du retour des neutrons dans le cœur après leur passage dans le réflecteur où ils perdent de la vitesse par les chocs diffusants successifs sur les noyaux du réflecteur ; • dans de nombreux cas, les cœurs de réacteurs sont divisés en plusieurs zones de compositions différentes afin justement d’aplatir la forme bombée du flux et de réduire ainsi les hétérogénéités de puissance.

4.4 Paramètres caractéristiques de la migration

et du coefficient de multiplication des neutrons. Taille critique et masse critique

4.4.1 Condition de criticité d’un milieu multiplicateur de neutrons Revenons à l’équation initiale D F + c2 F = 0. On montre qu’une solution stationnaire pour le flux ne peut être trouvée que si le laplacien matière c2 prend une valeur précise qui ne dépend que de la géométrie et que l’on appelle « laplacien géométrique », noté généralement B2 (c’est en fait la première valeur propre du laplacien telle qu’introduite dans la note ci-dessus). c2 = (kinf – 1)/M2 = B2 Dans le langage des neutroniciens, cette relation est souvent exprimée sous la forme très synthétique mais un peu absconse suivante : « Le laplacien géométrique est égal au laplacien matière ». On lui préfère donc l’égalité équivalente suivante qui va servir à interpréter plus facilement cette relation : kinf /(1 + M2 * B2) = 1 C’est ce que l’on appelle la condition critique puisque c’est la relation nécessaire qu’il faut satisfaire pour être dans un état « critique » qui est celui d’une réaction en chaîne auto-entretenue et stable, conduisant à l’établissement d’un flux stationnaire. On notera au passage qu’une telle condition ne peut se réaliser que si le coefficient de multiplication en milieu infini, kinf, est supérieur à 1.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Il s’agit d’une relation entre les caractéristiques physiques de la matière synthétisées par les paramètres M2 et ses caractéristiques géométriques du domaine qui contient cette matière, synthétisées par le paramètre B2. En effet, comme on l’a vu, M2 ne dépend que de la nature de la matière contenue dans le milieu considéré tandis que B2 est fixé uniquement par la géométrie du domaine contenant ce milieu, caractérisée par sa forme et ses dimensions. Pour fixer les idées, ce laplacien géométrique dans le cas d’un cylindre de rayon R et de hauteur H (cas déjà considéré ci-dessus pour fournir un exemple de l’expression du flux, F (r, z)) est donné par la formule : B2 = (j/R)2 + (p/H)2 C’est un résultat tout à fait fondamental en physique des réacteurs nucléaires. Il peut se traduire de façon encore plus accessible en notant l’analogie de cette condition critique avec la définition du coefficient de multiplication « effectif » qui a été donnée plus haut, à savoir : keff = kinf * [1/(1 + F)]. En effet, on voit que la condition critique revient alors à écrire simplement, keff = 1, avec F = M2 * B2. Note : il est possible de démontrer mathématiquement cette expression des fuites par intégration de la dérivée normale du flux (qui représente le courant des neutrons sortant du milieu) sur la surface limitant le milieu. Il se trouve que l’on peut interpréter de façon tout à fait concrète le paramètre M2 qui a les dimensions d’une surface (puisque M2 = D/Sa = 1/(3St Sa)). En effet, on peut démontrer que c’est le sixième du carré moyen de la distance parcourue à vol d’oiseau par les neutrons entre leur naissance dans le milieu et leur disparition dans ce même milieu, supposé infini. Cette distance L entre le point de l’espace A où le neutron prend naissance (par fission) et le point B où il disparaît par absorption (sans redonner naissance à un autre neutron unique) est représentée sur le schéma de la figure 4.4.1, dans laquelle chaque petit segment représente le parcours d’un neutron entre deux chocs diffusants.

 Figure 4.4.1  Illustration d’une trajectoire de neutron dans un plan : le point A est l’endroit de la naissance du neutron et le point B celui de sa disparition par absorption dans un noyau du milieu où évolue le neutron. Les segments entre deux points blancs sont les trajets en ligne droite des neutrons entre deux chocs diffusants.

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4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

C’est la raison pour laquelle M2 est appelé aire de migration. Cette interprétation permet de préciser encore un peu plus concrètement la signification du terme de fuite F = M2 * B2. En effet, M2 est une mesure de la taille de la région dans laquelle le neutron disparaît autour de son point de naissance, que l’on pourrait appeler « zone de disparition » alors que B2 est proportionnel à l’inverse des dimensions du domaine dans lequel les neutrons évoluent dans l’espace. Ainsi, le produit M2 * B2 mesure en fait le rapport entre la taille de la zone de disparition des neutrons et celle du milieu entier. Il est bien évident que plus ce rapport est petit, plus les fuites de neutrons sont globalement faibles. Un autre apport capital de la formulation ci-dessus est de permettre de préciser clairement les notions de taille critique et de masse critique. La façon la plus simple d’introduire ces notions est de partir d’un milieu multiplicateur de neutrons pour lequel on suppose connues toutes les caractéristiques nucléaires, et notamment les paramètres nSf et Sa. On suppose que le rapport nSf /Sa est supérieur à 1, faute de quoi, rappelons-le, il n’existe aucun espoir de réaliser une réaction en chaîne autoentretenue quelle que soit la masse de matière ou la taille du milieu. Dans ce cas, on peut calculer M2 et donc en déduire immédiatement le volume minimal qui permet d’atteindre la criticité, et que l’on appelle taille critique. À cette taille critique correspond évidemment une certaine masse de matière que l’on calcule en connaissant la densité de cette matière : c’est la masse critique. À titre indicatif, voici quelques valeurs de masses critiques pour de la matière métallique solide supposée pure contenue dans une sphère nue, c’est-à-dire non entourée de réflecteur (valeurs tirées de [III-12], à la rubrique « critical mass ») : • • • • •

U233 : 15,8 kg ; U235 : 46,7 kg ; Np237 : 63,6 kg ; Pu239 : 10,0 kg ; Pu241 : 12,3 kg.

Compte tenu des densités de ces matériaux, cela fait des sphères de quelques cm de rayon seulement. Le contenu en matière fissile des armes nucléaires n’est pas très éloigné de ces chiffres, quoiqu’inférieur, car on ajoute des réflecteurs de neutrons et des techniques de compression de la matière qui permettent de diminuer les masses critiques (on peut démontrer cet effet grâce à la formule simple établie ci-dessus donnant keff en fonction de M2 et B2). À titre indicatif, la masse de plutonium de la bombe atomique de Nagasaki (surnommée « Fat Man » pour sa forme) n’était que de 6,2 kg (sphère pleine de plutonium 239 pratiquement pur (99,1 % de Pu239), sous forme métallique en phase delta, de densité 15,8 g/cm3, de 9,2 cm de diamètre, avec un trou sphérique en son centre de 2,5 cm de diamètre pour le logement de la source neutronique). La connaissance précise des conditions dans lesquelles la criticité d’un milieu multiplicateur de neutrons peut être atteinte est indispensable pour l’analyse des risques associés à toute manipulation ou mise en œuvre de procédés de transformation de matières fissiles. De nombreux « accidents de criticité » se sont d’ailleurs produits

171

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

dans le passé et c’est pourquoi ce risque fait l’objet d’études particulièrement attentives lors de l’analyse de sûreté de certaines installations nucléaires. Un livre complet a été consacré récemment à ces questions [III-13]. Note : c’est le Français Francis Perrin (à ne pas confondre avec son père, Jean Perrin, prix Nobel de physique) qui propose le premier en 1939 une formulation approchée pour le calcul de la masse critique qu’il estime alors à 40 tonnes pour un bloc d’uranium naturel sans réflecteur de neutrons et à 15 tonnes avec un réflecteur (voir chapitre 2, § 2.2.2). La formule associée figure dans le brevet déposé par Joliot et son équipe le 4 mai 1939. Ces prédictions vont s’avérer en fait totalement erronées du fait des connaissances encore très parcellaires sur les propriétés de l’uranium vis-à-vis de la fission et sur les sections efficaces en particulier. En effet, on sait qu’une réaction en chaîne auto-entretenue est impossible avec de l’uranium naturel pur, quel que soit la masse ou le volume en jeu. Il reste que l’idée même de masse critique et de taille critique introduite par Francis Perrin est toujours parfaitement valable ! Pour conclure sur ce point, on retiendra que la condition pour qu’un milieu homogène multiplicateur de neutrons (par fissions) soit critique s’écrit : keff = kinf /(1 + M2 * B2) = 1 avec : kinf = nSf /Sa (> 1) et M2 = D/Sa (D = 1/3 St)

4.4.2 Exemple pratique d’utilisation des relations liant la géométrie et la composition d’un milieu multiplicateur Prenons le cas d’un réacteur à eau légère pressurisée (REP) de type 900 MWé (2 700 MWth). Le laplacien géométrique est facile à calculer puisqu’il ne dépend que des dimensions du cœur actif, qui dans ce cas, sont H = 3,68 m (la hauteur extrapolée13 est de 3,76 m) et R = 1,52 m (le rayon extrapolé est de 1,6 m). On trouve : B2 = 3,2319 m–2 (2,9572 m–2 avec les dimensions extrapolées). L’aire de migration, par contre, ne peut se calculer qu’en connaissant les sections efficaces microscopiques moyennes à un groupe de chaque isotope qui composent le milieu. Elles s’obtiennent en pondérant les sections efficaces microscopiques de chaque isotope, qui dépendent de l’énergie, avec le spectre en énergie des neutrons. Ces calculs sont réalisés à l’aide de « codes » informatiques qui effectuent les calculs évoqués cidessus dans la première étape des calculs de neutronique (voir paragraphe précédent consacré aux principes de calcul). Avec un tel calcul en mode fondamental (il existe

13. La notion de surface (ou dimension) extrapolée est introduite dans la dernière note du § 4.3.5.

172

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

d’autres options pour ce calcul : voir livre [III-17]), on trouve une aire de migration de M2 = 58,9 cm2 pour un combustible « neuf » contenant de l’uranium enrichi à 3,25 % et sans absorbant (la répartition en volume du combustible UO2, de densité 10,3 g/cm3 est de 30 %, celle de l’eau est de 60 % et celle des structures de 10 %). Dans ces conditions, on calcule immédiatement la valeur de F = M2 * B2, ce qui donne 1 723 pcm. Soulignons ici que ces fuites réelles sont très faibles comparées à ce qu’elles seraient en mode fondamental (de l’ordre de 35 000 pcm). Muni des mêmes données, on trouve une valeur de kinf de 1,346 et donc un keff de 1,323. Cette valeur très supérieure à 1 s’explique par le fait qu’en pratique, on est obligé de prévoir au départ une grande réserve de réactivité pour compenser les nombreux effets qui font perdre de la réactivité au cours du fonctionnement du réacteur, et que nous analyserons au chapitre 6. Sans cette réserve, on peut facilement calculer que l’enrichissement de l’uranium qui rend le cœur d’un REP juste critique est d’environ 1,5 % donc nettement supérieur à celui de l’uranium naturel ce qui confirme bien le fait qu’il est impossible de concevoir un réacteur à eau légère en utilisant de l’uranium naturel.

4.5 Le ralentissement puis la thermalisation

des neutrons

4.5.1 Ralentir les neutrons : pourquoi ? D’une façon générale, la possibilité d’entretenir une réaction en chaîne est liée à la faculté pour un neutron émis par fission de pouvoir provoquer une nouvelle fission. On a vu que cette possibilité pour un neutron évoluant dans un milieu contenant des noyaux fissiles est liée à deux paramètres : • le taux d’absorption du neutron, qui est proportionnel à la concentration des noyaux fissiles dans le milieu, Nf , et à la section efficace microscopique d’absorption sa, somme des sections efficaces de capture sc et de fission sf ; • la probabilité de fissionner le noyau une fois que le neutron a été absorbé dans ce noyau, qui est égale à pf = sf /(sf   + sc). Rappelons également que les neutrons issus de la fission sont pratiquement tous émis à très haute énergie, c’est-à-dire à des vitesses très élevées de plusieurs milliers et même de plusieurs dizaines de milliers de km/sec. Or, on a vu qu’à de telles vitesses, la probabilité d’absorption des neutrons avec les noyaux du milieu dans lequel ils se déplacent est très faible. Il faut donc que pf  et/ou Nf  soient suffisamment élevés pour que puisse s’entretenir une réaction en chaîne. Malheureusement, pour les trois noyaux lourds naturels à peu près stables susceptibles de se fissionner, le Th232, l’U238 et l’U235, les choses se présentent assez mal de ce point de vue. Pour le comprendre, il suffit d’examiner les sections efficaces et la valeur de pf pour deux énergies représentatives de la répartition des énergies

173

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

(ou vitesse) des neutrons émis par une fission (spectre de fission) : 2 MeV qui est l’énergie moyenne des neutrons issus de la fission et 0,7 MeV qui est l’énergie la plus probable (tableau 4.5.1). Pour le Th232, pf est relativement élevé (0,62) à 2 MeV mais pratiquement nul à 0,7 MeV (0,0003), car le seuil de fission du Th232 se situe autour de 1 MeV. Or, au moins 30 % des neutrons de fission sont émis en dessous de ce seuil, ce qui laisse peu de chance de pouvoir entretenir une réaction en chaîne avec le thorium. En fait, cette possibilité est totalement exclue par un autre phénomène qui est celui des diffusions inélastiques sur le thorium. En effet, comme on le constate sur le tableau 4.5.1, près de la moitié des interactions entre un neutron et un noyau de thorium 232 sont des diffusions inélastiques. Or ces réactions nucléaires font perdre beaucoup d’énergie aux neutrons ce qui ramène un grand nombre de neutrons, même très rapides (énergie de plusieurs MeV), à des énergies inférieures au seuil de fission. Ce phénomène condamne irrémédiablement la possibilité de pouvoir entretenir une réaction en chaîne avec du Th232. Pour l’U238, les choses semblent se présenter un peu mieux avec une section efficace microscopique de fission quatre à cinq fois plus élevée que celle du Th232 autour de 2 MeV et une valeur de pf égale à 0,92 au lieu de 0,62. Même le seuil de fission de l’U238, qui est situé vers 0,9 MeV, est un peu inférieur à celui du Th232 et d’ailleurs la valeur de pf  pour 0,7 MeV, bien que très faible dans les deux cas, est tout de même un peu plus élevée que celle du Th232. Par contre, les diffusions inélastiques prennent une part presque aussi importante dans les deux cas, ce qui condamne également la possibilité de pouvoir entretenir une réaction en chaîne avec de l’U238. Reste l’U235 qui se présente beaucoup plus favorablement car non seulement les paramètres de fission (sf et pf ) sont bien meilleurs que ceux de l’U238 vers 2 MeV mais surtout l’U235 n’a pas de seuil de fission et on constate que même à 0,7 MeV les valeurs de sf  et de pf  sont loin d’être nulles ou presque, comme c’est le cas pour le Th232 et l’U238. Malheureusement, la proportion d’U235 n’étant que de 0,7 % dans l’uranium naturel, il s’avère que la concentration en U235, Nf , est beaucoup trop faible pour pouvoir et espérer entretenir une réaction en chaîne avec de l’uranium naturel et des neutrons rapides issus directement de la fission. Pour y parvenir sans disposer d’autre matière fissile créée artificiellement, il n’y a que deux solutions : • augmenter la proportion d’U235 dans l’uranium. C’est ce que l’on appelle enrichir l’uranium. Autrement dit, et pour reprendre l’image proposée lors de la présentation des sections efficaces, il faut compenser la faible capacité des gardiens de but à arrêter des ballons très rapides en mettant plus de gardiens ! Les calculs montrent qu’il faut au minimum un enrichissement d’une vingtaine de pour cent pour faire fonctionner un réacteur nucléaire dit « à neutrons rapides » (réacteurs présentés au chapitre 14) ; • obliger les neutrons issus de la fission à changer complètement de domaine d’énergie afin de les ramener dans une gamme d’énergie pour laquelle la section efficace microscopique de fission de l’U235 est beaucoup plus élevée, ce qui compensera la très faible concentration de l’U235 dans l’uranium naturel.

174

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

Or, on sait que cela se produit pour des neutrons de très basse énergie comme le montre le tableau 4.5.1 qui donne des valeurs de sf pour une énergie de 0,0253 eV (énergie de référence déjà évoquée). On constate immédiatement que le gain est spectaculaire puisqu’on multiplie sf par un facteur d’environ 450 en passant de 2 MeV à 0,0253 eV. Une comparaison encore plus pertinente est celle du rapport entre les sections efficaces microscopiques d’absorption de l’U235 et de l’U238 pour ces deux énergies : il vaut 2,3 à 2 MeV et 255 à 0,0253 eV. En conclusion, il est indispensable de RALENTIR les neutrons issus de la fission si l’on veut pouvoir entretenir une réaction en chaîne avec de l’uranium naturel. C’est impossible autrement.  Tableau 4.5.1  Sections efficaces microscopique (en barns) des trois noyaux lourds naturels susceptibles de subir la fission, pour différentes énergies de neutrons : 2 MeV, 0,7 MeV et 0,0253 eV. (Valeurs tirées de la base de données nucléaire « ENDF – B. VII.1 » [II-27].) Énergie

2 Mev

0,7 Mev

0,0253 eV

Type de section efficace

Th232

U235

U238

Capture

0,07

0,06

0,05

Fission

0,12

1,29

0,53

Diffusion élastique

3,63

3,45

3,53

Diffusion inélastique

3,40

2,35

3,17

Totale

7,23

7,15

7,28

Fission / ( Capt. + Fiss. )

0,62

0,96

0,92

Capture

0,18

0,13

0,12

Fission

0,000050

1,12

0,00172

Diffusion élastique

5,80

4,50

5,67

Diffusion inélastique

1,56

1,67

1,89

Totale

7,54

7,42

7,68

Fission / ( Capt. + Fiss. )

0,0003

0,8955

0,0137

Capture

7,34

98,68

2,68

Fission

0,00

584,98

0,00

Diffusion élastique

13,04

15,12

9,30

Diffusion inélastique

0,00

0,00

0,00

Totale

20,38

698,78

11,98

Fission / ( Capt. + Fiss. )

0,00

0,86

0,00

175

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

4.5.2 Ralentir les neutrons : comment ? Le neutron étant une particule électriquement neutre, le seul moyen de lui faire perdre de l’énergie est de le faire rebondir sur une autre particule. Ce processus est analogue à celui d’une boule de billard qui vient en frapper une autre et qui est ainsi déviée tout en perdant en même temps de la vitesse du fait qu’elle a transmis une partie de son énergie cinétique à l’autre boule au cours du choc. Cette comparaison suggère que plus la particule sur laquelle le neutron va rebondir (particule cible) est légère, plus la perte de vitesse du neutron sera grande. C’est une simple question d’inertie : une particule légère offre moins d’inertie au déplacement qu’une particule lourde et elle acquiert donc une plus grande quantité d’énergie cinétique transmise par le neutron pendant le choc. Pour ralentir les neutrons, l’idée est donc de rajouter dans le milieu où évoluent les neutrons une certaine quantité de noyaux atomiques aussi légers que possible et qui bien entendu ne capturent pas ou très peu les neutrons. Cette matière est appelée un MODÉRATEUR (terme dû à John Wheeler). On a vu dans la partie historique que cette nécessité avait été bien établie dès la découverte de la réaction en chaîne, en particulier par Fréderic Joliot qui l’avait évoquée en ces termes dans son premier brevet daté du 1er mai 1939 : « Pour réduire la vitesse de tout ou partie des neutrons émis, on introduit au sein de la masse d’uranium – et suivant une répartition qui n’est pas forcément uniforme – des éléments très légers tels que l’hydrogène, le deutérium par exemple, libres ou combinés, ou des éléments légers tels que le glucinium, le carbone, l’oxygène par exemple libres ou combinés. » Nous reviendrons plus en détail au chapitre 9 sur les choix de matériaux possibles pour servir de modérateur et nous verrons alors que l’éventail de ces choix figurait déjà dans ce document fondateur.

4.5.3 Les lois élémentaires du ralentissement des neutrons On s’intéresse ici au choc dit « élastique » entre un neutron et un noyau atomique, de masse atomique A (exprimée en u (ex uma) de neutrons), qui s’apparente physiquement au choc entre deux sphères homogènes et indéformables. Dans ces conditions, il y a conservation de l’énergie cinétique totale et de la quantité de mouvement totale du système formé par les deux particules. On peut alors établir une relation entre la vitesse initiale du neutron avant le choc Eni et la vitesse finale du neutron après le choc Enf , en fonction de A et de l’angle de déviation Y entre la trajectoire avant le choc et après le choc. En fait il s’agit de deux relations. La première relie Y à l’angle de déviation q dans le système dit « du centre de masse » (repère cartésien dont l’origine est le point situé sur le segment joignant les deux particules à des distances inversement proportionnelles à leur masse) : cos Y = (1 + A cos q) / (A2 + 1 + 2A cos q)1/2

176

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

La deuxième relie Eni, Enf , A et cos q : Enf /Eni = [1 + a + (1 – a) cos q] / 2   avec  a = (A – 1)2 / (A + 1)2 Note : les physiciens emploient souvent cette expression de « système du laboratoire » aux allures un peu vieillottes, pour préciser que dans une modélisation ou bien dans un calcul donnés, la valeur d’une grandeur quelconque (une vitesse par exemple) est égale à celle qui est quantifiée dans notre espace normal (celui dans lequel nous évoluons), appelé également « repère » ou encore « référentiel » du laboratoire. Lors de l’étude de phénomènes mettant en jeu deux corps en mouvement relatif (ou plus de deux corps), on peut être amené à considérer un espace un peu plus artificiel mais qui simplifie néanmoins certains calculs, qui est celui dit « du centre de masse », ou plus généralement « du centre d’inertie ». C’est celui dans lequel le repère spatial (« référentiel ») est celui du centre de gravité (ou barycentre) des corps. Pour deux particules de masse M1 et M2, le référentiel du centre de masse est celui qui est rattaché au point situé sur le segment joignant le centre des deux particules, à des distances inversement proportionnelles aux masses M1 et M2 (ainsi, il est plus proche de la masse la plus lourde). L’examen de ces formules montre immédiatement que le neutron ne perd aucune énergie (Enf = Eni) si cos q = 1, c’est-à-dire si cos Y est aussi égal à 1. Dans ce cas, le neutron ne change pas de direction et en fait il n’y pas d’interaction entre le neutron et le noyau (le neutron « effleure » simplement le noyau sans changer sa vitesse). À l’opposé de ce cas extrême, le neutron peut heurter « de plein fouet » le noyau, ce qui correspond à une transmission maximale d’énergie cinétique du neutron au noyau. Dans ce cas, on a cos q = –1 (q est égal à 180 degrés) et Enf /Eni = a qui représente donc la perte d’énergie maximale du neutron lors d’un choc avec un noyau de masse atomique A. Un cas particulièrement intéressant est celui de l’hydrogène qui est le plus léger des noyaux, puisque celui-ci ne contient qu’un seul proton dont la masse est pratiquement la même que celle du neutron. Dans ce cas en effet, on a a = 0 c’est-à-dire que le neutron qui frappe « de plein fouet » le proton du noyau d’hydrogène lui transmet l’intégralité de son énergie cinétique et il est alors immobilisé sur place : sa vitesse devient nulle en un seul choc quelle que soit sa vitesse initiale. C’est pourquoi l’hydrogène est le meilleur des modérateurs possibles sur le strict plan de l’efficacité du ralentissement des neutrons. En pratique, la caractérisation du ralentissement des neutrons est facilitée par l’introduction d’une variable u appelée « léthargie », qui est définie par : u = ln (Eref/E) dans laquelle E est l’énergie du neutron (supposée non nulle) et Eref est une énergie de référence qui est généralement l’énergie la plus élevée des neutrons dans un réacteur nucléaire. On prend presque toujours Eref = 10 MeV qui est l’énergie la plus élevée du spectre de fissions. De cette façon, la léthargie u a une valeur toujours positive et c’est une variable qui augmente lorsque le neutron perd de l’énergie. La raison de ce choix est double. C’est d’abord l’étendue du spectre en énergie (ou en vitesse) des neutrons dans un réacteur nucléaire qui est très grande puisqu’elle va

177

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

de 10 MeV à pratiquement zéro, ce qui couvre donc une gamme de sept ordres de grandeur. C’est pourquoi on trace la plupart des courbes de sections efficaces et de spectre des neutrons avec un axe horizontal gradué en unités de léthargie plutôt qu’en unités d’énergie. L’autre raison est que les lois associées aux chocs élastiques font intervenir des rapports d’énergie ce qui facilite les calculs et simplifie les formules. Avec cette variable, on parle alors de gain en léthargie au cours d’un choc, Du = uf – ui plutôt que de perte relative en énergie Enf /Eni. Si on suppose en outre le choc isotrope (dans le système du centre de masse), ce qui est une très bonne approximation dans toute la plage utile du ralentissement des neutrons par diffusion élastique, on peut alors établir une expression qui donne le gain moyen en léthargie pour un choc sur un noyau de masse A, noté x : x = 1 – [(a * (– ln a )) / (1 – a)] À noter que x tend vers 1 lorsque A tend vers 1. Ce paramètre s’avère très utile pour apprécier l’efficacité du ralentissement d’un noyau donné de masse atomique A. En effet, le gain en léthargie total entre des neutrons qui apparaissent à l’énergie moyenne de fission de 2 MeV et qui se ralentissent presque totalement, par exemple à une énergie de 1 eV est de 14,5 unités de léthargie (ln (2 106/1). Il suffit donc de diviser cette valeur par x pour avoir le nombre moyen de chocs nécessaires au ralentissement total d’un neutron depuis son énergie initiale de 2 MeV. Ainsi, pour l’hydrogène, il faut environ 15 chocs ; pour le deutérium (A = 2), il en faut 20 ; et pour le carbone (A = 12), il en faut 92. Les caractéristiques et propriétés des différents modérateurs envisageables dans un réacteur nucléaire sont présentées au chapitre 9.

4.5.4 La capture des neutrons au cours de leur ralentissement L’objectif du ralentissement des neutrons est, on l’a vu, d’amener le maximum de neutrons rapides issus des fissions à une vitesse très lente avec laquelle ils ont une probabilité beaucoup plus grande de provoquer de nouvelles fissions. Dans ce processus, on cherche évidemment à perdre le moins de neutrons possible en cours de route ! Pour y parvenir au mieux, le modérateur est choisi justement pour qu’il ne capture pas lui-même trop de neutrons. Toutefois, ce modérateur est forcément mélangé de façon homogène ou hétérogène à d’autres noyaux lourds qui eux absorbent beaucoup plus les neutrons. Si ces absorptions conduisent, pour une part au moins, à des fissions (cas des absorptions dans des noyaux fissiles comme l’U235), alors elles sont globalement bénéfiques pour la réaction en chaîne. Par contre, s’il s’agit de pures captures de neutrons, ceux-ci sont définitivement perdus pour la réaction en chaîne. Ce phénomène est particulièrement néfaste dans le cas où le modérateur est mélangé à des noyaux lourds non fissiles dans la gamme des énergies du ralentissement qui présentent de grandes résonances de capture des neutrons comme on l’a déjà signalé. Le cas typique est celui de l’U238. En effet, si un neutron, après avoir subi un choc sur le modérateur qui lui fait perdre de l’énergie,

178

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

se retrouve exactement à une énergie égale à celle du « pic » d’une résonance, ses chances de survie sont alors bien minimes puisque, par définition, la section efficace de capture du neutron à cette énergie précise devient gigantesque ! C’est ce que l’on appelle la « capture résonante ». On a imagé ce phénomène en parlant de « trappes » au cours du processus de ralentissement qui s’apparente à une descente d’escalier au cours de laquelle quelques marches peuvent s’ouvrir sous les pieds des neutrons et peuvent ainsi le faire disparaître à jamais. Cette perte importante de neutrons au cours du ralentissement est statistiquement inévitable. Elle est d’ailleurs tellement pénalisante que ce phénomène, connu dès les premières réflexions sur la réaction en chaîne, avait jeté le trouble dans les esprits des savants de l’époque. En effet, il avait été établi, que dans un mélange homogène d’uranium naturel et de graphite, la valeur maximale du coefficient de multiplication des neutrons est de 0,85, donc inférieure à 1 (livre [III-2], page 610). Les scientifiques de l’époque ont donc cherché à surmonter cet obstacle afin d’arriver malgré tout à la réalisation d’une réaction en chaîne. C’est semble-t-il Léo Szilard qui proposa le premier la solution dans une lettre adressée à Enrico fermi le 3 juillet 1939 : solution la plus simple et donc la plus belle ! Il suffisait en effet de SÉPARER physiquement LE MODÉRATEUR et les NOYAUX LOURDS ce qui permettait aux neutrons de se ralentir en présence des seuls noyaux de modérateur sans craindre de se faire piéger dans les résonances des noyaux lourds éloignés physiquement du modérateur par cet arrangement hétérogène. En somme, on faisait prendre aux neutrons l’escalier de service ! Cela étant, cette astuce n’évite pas que certains neutrons pénètrent tout de même dans le milieu des noyaux lourds (le combustible) pendant leur ralentissement et y disparaissent ainsi par capture. Cette idée fondamentale de séparation du modérateur et du combustible est illustrée sur la figure 4.5.1.

 Figure 4.5.1  Images permettant de comprendre l’intérêt de séparer le modérateur des noyaux lourds présentant des résonances de capture des neutrons.

179

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Un autre phénomène physique fondamental réduit très notablement les captures de neutrons dans les résonances. Il s’agit d’un effet baptisé « autoprotection » des résonances qui s’exerce à la fois en espace et en énergie (en anglais, self-shielding). Pour ce qui concerne l’espace, le phénomène résulte du creusement spatial du flux neutronique aux énergies des résonances, à l’intérieur de la zone qui contient le noyau atomique présentant des résonances de capture (typiquement, l’U238 contenu dans le milieu combustible). Cela s’explique simplement par le fait que les neutrons qui pénètrent dans cette zone et qui ont une énergie située dans une résonance de capture disparaissent presque tout près de la surface justement par le fait de la très forte capture des noyaux présents à la surface qui présentent des résonances. En conséquence, très peu de neutrons ayant cette énergie parviennent vers le centre de la zone combustible ce qui fait que les résonances des noyaux situés dans cette zone éloignée de la surface n’ont pratiquement plus de neutrons à capturer ! Globalement, le taux de capture des neutrons dans la zone contenant ce noyau résonant est inférieur à celui qu’il serait si le flux de neutrons était « plat » en espace pour ces énergies de résonance au lieu d’être ainsi creusé. Pour ce qui concerne l’énergie, le phénomène est analogue mais le mécanisme qui creuse le flux en énergie au niveau de la résonance est différent. Il est le suivant. Lors du ralentissement des neutrons, ceux-ci subissent des chocs qui lui font perdre beaucoup d’énergie par choc ce qui leur permet de « sauter » facilement une résonance et même plusieurs à la fois car l’intervalle en énergie entre les grandes résonances est beaucoup plus grand que la largeur moyenne en énergie de ces grandes résonances et les résonances sont très étroites. Autrement dit, pour reprendre l’image de l’escalier, les marches qui contiennent les trappes sont peu nombreuses et très étroites en comparaison des capacités des neutrons à sauter beaucoup de marches en une seule fois, ce qui leur évite de tomber dans ces trappes. Globalement, la probabilité de se faire capturer au cours de leur ralentissement est donc nettement réduite par ce phénomène (p augmente). On peut montrer ainsi, en première approximation, que le flux à l’intérieur d’une résonance varie comme l’inverse de la section efficace. Pour fixer les idées, on peut prendre l’exemple des 12 premières grandes résonances de l’U238 situées entre 6,7 eV et 209 eV, qui sont donc espacées en moyenne de 18 eV. Pour caractériser la largeur de ces résonances, prenons comme repère la largeur de capture radiative Gg qui est une bonne mesure de la largeur à mi-hauteur des résonances et qui est constante et égale à 0,023 meV. Si on prend l’hydrogène comme modérateur, alors un neutron perd en moyenne entre 50 et 130 eV d’énergie à chaque choc dans cette gamme d’énergie. On voit donc bien que sa probabilité de « tomber » dans un intervalle d’énergie situé autour du pic des résonances est très faible. Cela étant, il faut en fait tenir compte de la totalité de la résonance que l’on caractérise par une largeur dite « pratique » qui est de l’ordre de l’eV. Sans entrer dans le détail de ces considérations, disons que la comparaison chiffrée que l’on vient de faire en est assez nettement modifiée, mais que cela ne change rien sur le plan qualitatif. Nous présentons sur la figure 4.5.2 une image permettant de mieux visualiser les phénomènes de l’autoprotection qui, soulignons le encore, sont fondamentaux en physique des réacteurs.

180

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

 Figure 4.5.2  Image permettant de visualiser le phénomène d’autoprotection en espace (à gauche) et en énergie (à droite) (source : [III-1], page 195).

Globalement, grâce à ce phénomène d’autoprotection, l’intégrale des captures dans les résonances au cours du ralentissement est très largement inférieure à celle qu’elle serait s’il n’y avait pas ce phénomène. On caractérise cette capture par une grandeur appelée « intégrale effective », Ieff, qui est simplement l’intégrale en espace et en énergie (sur toute la gamme des énergies du ralentissement, qui s’étend généralement de 0,5 eV à 1 MeV) du produit de la section efficace de capture du noyau en espace et énergie par le flux neutronique réel en espace et en énergie. On peut montrer que Ieff varie de façon à peu près linéaire avec la racine carrée d’un paramètre simple appelé « section de dilution » qui est la section efficace macroscopique de diffusion du modérateur, Ss,m, rapportée à la concentration des noyaux résonnants N0 (voir [III-1], page 199). À titre indicatif, ce rapport est de l’ordre de 150 dans un REP (162 en prenant Ss,m = 3,57 cm–1 à 20 °C tel que donné page 464 et N0 = 0,22 1024 noyaux d’U238/cm3 pour un enrichissement de 4 %), ce qui donne une intégrale effective d’environ 30 à 35 b (31 b dans le cas indiqué).

4.5.5 Thermalisation des neutrons Malgré les captures possibles de neutrons pendant leur ralentissement, un bon nombre d’entre eux finissent par acquérir une vitesse très lente (ils arrivent aux pieds de l’escalier). Autrement dit, ces nombreux « rescapés » ont perdu la presque totalité de leur énergie cinétique initiale, donc de leur vitesse initiale. Cette énergie devient alors comparable à celle qui résulte de l’agitation thermique des atomes

181

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

ou molécules du milieu dans lequel ils évoluent. C’est pourquoi on dit qu’ils se sont « thermalisés ». Les neutrons qui entrent en collision avec ces cibles agitées peuvent ainsi perdre encore de la vitesse mais aussi en gagner car un noyau ayant une énergie cinétique suffisante peut très bien heurter un neutron de faible énergie cinétique et lui transférer une partie de son énergie. Le neutron regagne alors un peu de vitesse. On comprend bien que dans ces conditions il s’établisse un équilibre (partiel) entre la répartition globale en énergie des neutrons et celle des atomes ou molécules du milieu dans lequel ils baignent, laquelle est principalement gouvernée par la température. Nous n’entrerons pas dans le détail de ces phénomènes de thermalisation des neutrons qui sont complexes à analyser et à modéliser, car de nombreux effets physiques sont à prendre en compte, y compris ceux de la physique quantique, du fait notamment que les noyaux atomiques sont liés entre eux par des forces chimiques dans des molécules, parfois en vibrations internes, ou des cristaux, avec des énergies comparables à celle des neutrons. Il suffit de noter ici que globalement, dans le cas théorique d’un milieu constitué de noyaux atomiques indépendants (non liés à d’autres noyaux comme c’est le cas dans un gaz) ces neutrons thermiques sont distribués suivant un spectre dit « de Maxwell » en fonction de l’énergie. Note : James Clerk Maxwell, d’origine écossaise, est l’un des plus grands physiciens du xixe siècle (1831-1879). Il est surtout connu pour ses fameuses équations unifiant l’électromagnétisme mais il a aussi travaillé sur la théorie cinétique des gaz et établi en particulier une loi analytique donnant la proportion statistique des molécules d’un gaz à une certaine vitesse donnée et à une température donnée. Le comportement statistique des neutrons thermiques qui se mettent en pseudo-équilibre avec les noyaux atomiques du milieu dans lequel ils évoluent, s’apparente à celui d’un gaz. C’est ce qui explique cette dénomination du spectre des neutrons. D’ailleurs on rencontre de temps à autre le terme de « gaz de neutrons ». La figure 4.5.3 donne l’allure de ce spectre en le comparant au spectre réel des neutrons tel qu’on le trouve dans un réacteur à eau pressurisée (REP). Ce spectre est calculé par le « code » APOLLO qui résout très précisément l’équation du transport des neutrons avec un formalisme dit « multigroupe » dans lequel les neutrons sont regroupés en différents « paquets » d’énergie (d’où l’allure de la courbe en marches d’escalier). On constate un certain décalage vers la droite de ce spectre réel par rapport au spectre de Maxwell. Cela est dû d’abord au fait que les neutrons finissent par disparaître par absorption dans le milieu, alors que le spectre de Maxwell suppose un équilibre total entre la population de neutrons et les noyaux atomiques du milieu agité thermiquement. Il en résulte un décalage vers la droite de la partie gauche du spectre. Cela est dû ensuite au fait que le spectre thermique est constamment alimenté par les neutrons qui terminent leur processus de ralentissement et se « thermalisent ». Il en résulte un décalage vers la droite de la partie droite du spectre.

182

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

 Figure 4.5.3  Spectre des neutrons lents (« thermiques ») dans un réacteur nucléaire : spectre de Maxwell et spectre réel moyen dans le cœur d’un réacteur à eau pressurisée (REP) pour un combustible à uranium enrichi à 3,7 % (source : livre [III-1], page 223).

Notons que le spectre de Maxwell est une fonction analytique dont le principal paramètre est le produit kT, ou k est la constante de Boltzmann (8,61734 10–5 eV/K) et T la température absolue. Il est alors possible de définir plusieurs paramètres moyens de cette distribution statistique, dont le plus utilisé est la vitesse qui correspond à l’énergie cinétique kT des neutrons, sachant que l’énergie la plus probable des neutrons est égale à kT/2 et que l’énergie cinétique moyenne est égale à 3kT/2. Pour une température de 20 °C (T = 293 °K), on trouve une énergie kT = 0,0253 eV qui correspond à une vitesse la plus probable de 2 200 m/sec (attention au fait que l’énergie la plus probable et la vitesse la plus probable ne se correspondent pas). Telle est l’origine de cette vitesse (ou énergie) de référence que l’on trouve souvent en neutronique et que l’on a déjà évoquée à plusieurs reprises.

183

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

4.6 Bilan des neutrons dans un cœur de réacteur 4.6.1 Formule des quatre facteurs Dès le début des recherches sur les réacteurs nucléaires, et avant même la réalisation de la première réaction en chaîne, les scientifiques ont cherché à développer des méthodes de calcul du coefficient de multiplication des neutrons dans un milieu fissile, hors fuites calculées à part, kinf compte tenu des principaux phénomènes qui gouvernent le comportement des neutrons dans ces milieux, et qui étaient déjà connus à l’époque. En fait c’est à Enrico Fermi que revient l’essentiel des progrès réalisés à l’époque sur la connaissance de la réaction en chaîne et la modélisation des phénomènes qui la gouvernent. C’est notamment le cas d’une fameuse formule dite « des quatre facteurs » dont il a présenté les bases à ses collaborateurs au printemps de l’année 1941. Sur le principe, cette formule est simple puisqu’il s’agit de caractériser les événements qui régissent l’apparition et la disparition des neutrons dans un milieu composé de matière fissile (à l’époque l’uranium naturel) et de modérateur (à l’époque le graphite). Ces événements sont les suivants (pour un combustible à uranium naturel ou enrichi et un modérateur quelconque ainsi que des structures capturant les neutrons) : 1. Naissance des neutrons par fissions sur le noyau fissile (ici l’U235) après absorption des neutrons dans l’uranium 235 (sur toute la gamme d’énergie, mais notamment dans le domaine thermique) ou dans l’uranium 238 dans le domaine des neutrons thermiques : « facteur de reproduction » noté h. 2. Légère multiplication des neutrons grâce aux fissions additionnelles provoquées par les neutrons rapides sur l’U238 : « facteur de fissions rapides » noté e. 3. Proportion de neutrons qui ne disparaissent pas par capture dans l’U238 dans le domaine épithermique, essentiellement dans les résonances de l’U238 au cours de leur ralentissement : « facteur anti-trappe » noté p. 4. Proportion de neutrons qui sont absorbés dans l’uranium (sauf ceux qui sont absorbés par l’U238 dans le domaine épithermique) rapporté aux absorptions totales : « facteur d’utilisation thermique » noté f. Une fois connu chacun de ces quatre facteurs, leur simple multiplication permet d’en déduire le coefficient de multiplication des neutrons : kinf = h e p f Au début, les modèles semi-empiriques et des mesures ont permis d’évaluer ces quatre facteurs mais peu à peu, des méthodes plus sophistiquées ont été développées pour les calculer de façon plus théorique. Citons par exemple et à titre historique la méthode développée en France dite « ABH » (sigle de la première lettre du nom des auteurs, Amouyal – Benoist – Horowitz) pour le calcul du facteur f (voir livre [III-7], chapitre XX) ou encore, et toujours en France, la méthode développée par M. Livolant et F. Jeanpierre pour le calcul de l’absorption résonante et du facteur p (voir le même livre, chapitre XIX). Toutefois, le développement des puissants outils de calcul a permis de résoudre directement et très précisément l’équation du

184

4. Principes du fonctionnement des réacteurs nucléaires et grandeurs utilisées

transport des neutrons même dans des cas complexes et donc de calculer (entre autres) la valeur de kinf ainsi que tous les taux de réaction voulus à toutes les énergies, sans passer par ces formulations et ces modèles. Cela étant, cette formule historique qui pourrait être considérée comme désuète, reste toujours d’actualité car elle aide à comprendre simplement certains effets neutroniques et elle sert à étayer de nombreux raisonnements dont la logique physique peut être vite noyée sous l’avalanche de chiffres déversés à souhait par les ordinateurs ! Nous avons réuni dans le tableau 4.6.1 les valeurs de ces quatre facteurs pour différents types de réacteurs nucléaires dont on reparlera en détail dans la partie consacrée aux filières nucléaires. À ce stade, on notera simplement les très grands écarts qui existent entre ces types de réacteurs pour ces quatre facteurs, notamment dus au type de modérateur employé (graphite pour MAGNOX, UNGG et HTR, eau lourde pour la filière dite CANDU, eau légère pour les REP et sans modérateur pour les RNR) et au type de combustible (uranium naturel pour MAGNOX, UNGG et CANDU, uranium enrichi ou plutonium dans les autres cas).  Tableau 4.6.1  Valeurs des quatre facteurs pour différents types de réacteurs nucléaires (dans ce tableau, on a retenu 3 chiffres significatifs après la virgule, par souci d’homogénéité, mais il y a parfois plus de chiffres significatifs dans les documents originaux cités). MAGNOX (Calder Hall) FACTEUR ….

UNGG

Réacteur à eau lourde

HTR

REP

RNR

Valeur

note

Valeur

note

Valeur

note

Valeur

note

Valeur

note

Valeur

note

… de fission rapide

Є

1,030

1

1,05

2

1,101

3

1,026

4

1,076

6

1,194

7

… anti trappe

p

0,875

1

0,85

2

0,742

3

0,906

4

0,749

6

0,511

7

… d'utilisation thermique

f

0,932

1

0,92

2

0,869

3

0,923

4

0,926

6

0,936

7

… de reproduction

η

1,266

1

1,3

2

1,975

3

1,224

5

1,804

6

2,243

7

de multiplication k inf. k inf. = Є * p * f * η

1,063

1,067

1,402

1,050

1,346

1,281

Notes : sources documentaires 1 - [IV-1] - Page 23 2 - [III-14] - Page 53. 3 - [IV-2] - Le combustible est celui du PBMR (400 MWth) à boulets enrichi à 9,6 %. Les 4 facteurs sont définis

dans le livre [III-13]

4 - [III-15] - Pages 22, 23 et 24. 5 - [III-16] -Page 4/8 - Rapport entre le nombre de neutrons thermiques absorbés dans le combustible (1000) et les neutrons émis issus de ces absoptions thermiques. 6 - [III-1] - Page 115. 7 - [III-7] - Page 570.

185

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Note : à titre anecdotique, signalons que dans son ouvrage sur les réacteurs fossiles d’Oklo [I-2], Roger Naudet fournit en pag 231 des valeurs de ces quatre facteurs : e = 1,029 ; h = 1,8018 ; f = 0,7504 et p = 0,8151. Le calcul de p mérite une mention particulière car il est possible d’établir une expression simple permettant d’en estimer une valeur assez précise connaissant l’intégrale effective Ieff introduite précédemment. On suppose ici, pour simplifier la présentation, qu’il n’y a que deux milieux : le combustible de volume Vc dans lequel la concentration de l’isotope résonnant est N0, et le modérateur de volume Vm. Le volume total est désigné par V = Vc + Vm. On peut alors montrer que l’on a ([III-1] page 209) : p = exp [– (Vc * N0 * Ieff )/(Vm * x * Ss,m)] En prenant l’exemple d’un combustible REP, classique, on a x * Ss,m = 1,3772 (valeur pour l’eau à 20 °C tirée de [III-1] page 178), Vc/Vm = 0,505 et Ieff = 31 b (intégrale effective calculée au § 4.5.4), on trouve p = 0,758, ce qui est très proche de la valeur de p indiquée dans le tableau 4.6.1 (0,749). Le facteur f, quant à lui, s’exprime simplement à l’aide des taux de réaction respectifs dans le combustible et dans le modérateur. Plus précisément, si on affecte l’indice c aux valeurs qui se rapportent au combustible et l’indice m aux valeurs qui se rapportent au modérateur et si on désigne par V le volume des milieux, Sa les sections efficaces macroscopiques moyennes d’absorption (sur le spectre des neutrons thermiques) et par les flux moyens, on a par définition même de f : f = (Vc Sa,c Fc) / [(Vm Sa,m Fm) + (Vc Sa,c Fc)] On écrit parfois cette expression sous la forme : (1/f ) – 1 = (Vm Sa,m Fm) / (Vc Sa,c Fc) qui fait apparaître ce que l’on appelle le rapport de modération, Vm/Vc, et ce que l’on appelle le facteur de désavantage, Fm/Fc. Cette dernière dénomination, un peu curieuse, reflète le caractère pénalisant du « creusement » du flux dans le combustible qui fait que l’on a toujours Fc  1 (réacteur surcritique), l’argument de l’exponentielle est positif et la population neutronique va donc croître exponentiellement. Dans ce dernier cas, la question qui se pose est de savoir à quel rythme se produit cette croissance.

194

5. Comportement cinétique des réacteurs

Pour en avoir une idée, il suffit de prendre un exemple, en se donnant une valeur de k, et en prenant le temps de vie moyen des neutrons dans un REP indiqué plus haut, soit l0 = 2,5 10–5 s. Prenons ainsi k = 1,001 (soit une réactivité de + 100 pcm). Alors (k – 1)/l0 vaut 40 s–1, ce qui veut dire que la population neutronique (et donc la puissance du réacteur qui lui est directement proportionnelle) est multipliée par un facteur de plus de 50 en un dixième de seconde ! Autant dire que dans de telles conditions, la réaction en chaîne apparaît pratiquement incontrôlable puisqu’il suffit d’un très faible dépassement de l’état critique, pour que la réaction en chaîne « s’emballe » à un rythme tellement rapide qu’il devient matériellement impossible de réagir en temps voulu pour stopper cet emballement (en rendant le réacteur sous-critique, par une insertion d’absorbants de neutrons par exemple). D’ailleurs, F. Joliot avait bien compris cette difficulté lors du dépôt de ses brevets en 1940, puisqu’il avait consacré un brevet spécifique décrivant un processus (compliqué) de contrôle de la réaction en chaîne, en précisant néanmoins, dans son brevet du 2 mai 1939, que « …ces chaînes mettent un certain temps à se développer », ce que nous allons voir maintenant. En effet, la réalité est fort heureusement extrêmement différente de ce qui vient d’être énoncé grâce à un phénomène physique très particulier qui va rendre la réaction en chaîne beaucoup moins « nerveuse ». Il s’agit des « neutrons retardés » que nous allons présenter ci-après.

5.2 Les neutrons prompts et les neutrons retardés 5.2.1 Généralités Il se trouve que dans certaines fissions (seulement très peu comme nous allons le voir), une proportion des neutrons qui résultent de ces fissions n’est pas émise immédiatement après la rupture du noyau en deux produits de fissions, mais reste « prisonnière » dans l’un de ces deux produits de fissions. Ils ne seront « relâchés » par ces produits de fission particuliers, appelés « précurseurs », qu’au bout d’un temps variant de quelques fractions de secondes à plusieurs minutes. Ce sont ce que l’on appelle des « neutrons retardés », par opposition à ceux qui sont émis presque instantanément lors de la fission et que l’on appelle tout naturellement « neutrons prompts ». Il faut bien saisir ici que ces neutrons retardés doivent être associés directement à la fission qui a donné naissance à ces précurseurs, même s’ils n’ont pas été produits immédiatement lors de la fission elle-même. En effet, ce sont simplement des neutrons qui restent « prisonniers » un certain temps dans les noyaux précurseurs mais qui finissent par être tous libérés dans le réacteur, de la même façon que les neutrons prompts (avec cependant une énergie moyenne inférieure à celle des neutrons prompts). Ce phénomène pourrait apparaître totalement anodin au premier abord, puisque statistiquement, sur tous les neutrons issus des fissions qui se produisent dans le

195

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

cœur d’un réacteur nucléaire en fonctionnement, seule une toute petite fraction, qui est inférieure à 1 % pour tous les noyaux fissiles usuels, sont émis de façon « retardée ». En fait, nous allons voir au paragraphe suivant que ces neutrons retardés jouent un rôle capital puisqu’ils modifient totalement la cinétique de la réaction en chaîne. Auparavant, il nous faut donner quelques caractéristiques et ordres de grandeurs liés à ce phénomène. Note : c’est un biophysicien, Richard Brooke Roberts qui travailla quelques temps en physique nucléaire, qui pressentit avec ses collègues au début de l’année 1939, donc juste après la découverte de la fission, l’existence de ces neutrons retardés sans lesquels la réaction en chaîne paraissait très difficile à maîtriser. Ces travaux sont publiés dans un article le 1er avril 1939 [II-20]. Mais le rôle des neutrons retardés dans le contrôle de la réaction en chaîne semble avoir été suggéré pour la première fois dans la littérature (non ouverte à cette époque) par les physiciens russes Zeldovich et Kharinton (l’un des principaux artisans de la première bombe atomique soviétique) dans un article publié en mars 1940. Indépendamment, dans une lettre qu’il adresse en octobre 1941 à S.K. Allison (alors membre du comité S-1 préparant les travaux de la bombe atomique américaine), Enrico Fermi (encore lui !) attire l’attention de son correspondant sur l’importance des neutrons retardés pour le contrôle du taux de fissions dans un assemblage surcritique. Il aurait d’ailleurs suggéré dés le début de l’année 1939 lui aussi l’émission possible de neutrons par des fragments de fission après une désintégration bêta (Fermi fut, rappelons-le, un théoricien de la désintégration bêta). Toujours estil que c’est lors d’une réunion du 7 octobre 1942 que Fermi expose la théorie cinétique des réacteurs et il montre en particulier que si k – 1 est inférieur à la proportion de neutrons retardés de fission, alors la réaction en chaîne est maîtrisable. Tout était dit ou presque !

5.2.2 Les précurseurs de neutrons retardés Parmi les centaines de produits de fission possibles, on a identifié une centaine d’entre eux comme étant des « précurseurs » de neutrons retardés qui émettent donc chacun un neutron, suivant un processus de désintégration nucléaire qui est toujours le même. Ce processus est celui d’une désintégration de type « bêta moins » (émission d’un électron) qui est suivie immédiatement par l’émission du neutron. L’émission des neutrons retardés par chacun des précurseurs de type i est donc gouvernée par une simple loi de décroissance radioactive classique, caractérisée par une constante de décroissance radioactive li ou une vie moyenne (ou demi-vie), ti (voir introduction). Pour bien comprendre ce qui va suivre, il est important de remarquer ici que tout se passe comme si le temps de vie moyen des neutrons retardés issus d’un précurseur de type i caractérisé par une vie moyenne ti était égal à ti + l0 . En effet, les neutrons retardés naissent en même temps que le précurseur et celui-ci ne fait que les retenir provisoirement dans son noyau (en moyenne pendant un temps ti), pour le libérer

196

5. Comportement cinétique des réacteurs

ensuite dans le cœur du réacteur, où ils vont vivre en moyenne un temps l0. En fait, ti est toujours très largement supérieur à l0 et donc le temps de vie moyen de ces neutrons retardés sera pratiquement égal à ti. On peut citer à titre d’exemple le brome 87 qui décroît en krypton 87, avec une période bêta de 54,5 s (soit une vie moyenne ti de 78,6 s). Immédiatement après sa formation, le krypton 87 émet un neutron excédentaire en se transformant donc en krypton 86. Le temps de vie moyen de ces neutrons retardés sera ainsi de 78,6 s mais ce temps aura été passé « en prison » ! L’autre paramètre qui caractérise les différents précurseurs est leur proportion statistique parmi toutes les fissions (ou rendement de fission). Cette proportion est généralement notée bi pour un précurseur de type i et elle s’exprime en pcm (pour cent mille). Afin d’éviter de traiter individuellement la centaine de précurseurs identifiés aujourd’hui (dont on ne connaît d’ailleurs pas forcément toutes les caractéristiques détaillées avec une précision suffisante), on a pris l’habitude de les regrouper en six « paquets » distincts (introduits dès l’année 1940 par le physicien américain L.W. Nordheim), appelés « groupes de neutrons retardés » et numérotés de i = 1 à i = 6, dont les deux constantes caractéristiques, ti et bi, ont été ajustées à partir de mesures. Le tableau 5.2.1 ci-dessous donne les caractéristiques de ces six groupes de neutrons retardés pour l’uranium 235.  Tableau 5.2.1  Caractéristiques des six groupes de neutrons retardés (source : [III-1], page 120). Groupe i

Exemple de précurseur du groupe

Fraction bi

Durée de vie moyenne ti

(en pcm)

(en seconde)

1

Brome 87

24

78,6

2

Iode 137

123

31,5

3

Rubidium 93

117

8,62

4

Krypton 93

262

3,22

5

Iode 140

108

0,71

6

Arsenic

45

0,258

TOTAL - Moyenne

679

11,31

En pratique, on peut très bien décrire les phénomènes liés à l’existence de ces neutrons retardés, en ne considérant qu’un seul groupe de neutrons retardés caractérisé par : • une fraction de neutrons retardés moyenne b égale à la somme des fractions de chacun des groupes, soit b = Si=1,6 bi (ici 679 pcm). À noter qu’en tant que paramètre caractérisant une proportion, il est logique de l’exprimer en « pour cent » ou même mieux en « pour cent mille » compte tenu de sa très faible valeur. C’est tout au moins l’usage courant aujourd’hui, avec cependant quelques exceptions

197

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

puisque certains utilisent encore le terme « historique » de « Dollar  ». Nous verrons un peu plus loin pourquoi ; • un temps de vie moyen t égal à la moyenne des temps de vie moyens ti de chacun des groupes, pondérée par leur proportion respectives bi/b soit t = [ Si=1,6 (ti * bi)]/b (ici 11,31 s). À ce temps de vie moyen t correspond une constante de décroissance l telle que t = 1/l (ici 0,08841). Soulignons que pour les autres noyaux fissiles, les valeurs de b sont assez différentes. C’est en particulier le cas du plutonium 239 pour lequel la fraction de neutrons retardés est assez nettement inférieure à celle de l’uranium 235, puisqu’elle n’est que de 224 pcm. Cela a des conséquences sur la cinétique des réacteurs qui utilisent le plutonium en grandes proportions (c’est le cas notamment des réacteurs à neutrons rapides). On peut également noter que la valeur de b pour les noyaux fertiles (qui, rappelonsle, sont en fait fissiles avec des neutrons rapides) est en revanche nettement plus élevée. Elle vaut par exemple 1 828 pcm pour l’uranium 238 et même 2 433 pour le thorium 232.

5.3 L’effet des neutrons retardés sur la cinétique

des réacteurs

Pour rendre compte de l’influence réelle des neutrons retardés sur la cinétique de la réaction en chaîne, c’est-à-dire sur la rapidité avec laquelle les neutrons peuvent se multiplier dans un réacteur, on peut modéliser leur effet de façon plus ou moins détaillée. En fait on distingue essentiellement trois approches possibles qu’il est intéressant d’examiner ici car elles permettent de bien comprendre les phénomènes.

5.3.1 Approche simplifiée Dans cette approche, on considère que le temps de vie moyen de l’ensemble des neutrons (prompts et retardés), noté ici lmoy , est la moyenne pondérée de chacune des deux catégories de neutrons par leurs proportions respectives, en regroupant en outre les neutrons retardés en un seul groupe. Ainsi, on a évidemment : lmoy = [(1 – b) * l0] + [b * t] Compte tenu des valeurs indiquées plus haut pour les différents paramètres, on constate immédiatement que le premier terme relatif au temps de vie des neutrons prompts est en fait négligeable par rapport au deuxième terme qui représente celui des neutrons retardés. On a donc approximativement : lmoy # b * t # b/l

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5. Comportement cinétique des réacteurs

Autrement dit, le temps de vie moyen de tous les neutrons est en fait pratiquement gouverné par celui des neutrons retardés, malgré leur très faible proportion (0,679 % pour l’uranium 235). On voit bien que cela provient de la valeur extrêmement faible de l0 (2,5 10–5 s) par rapport à celle de t (11,31 s pour l’uranium 235). Il y a une différence de deux ordres de grandeur sur les proportions respectives des neutrons prompts et retardés mais presque six ordres de grandeur (dans le sens inverse) sur les temps de vie moyens des deux catégories de neutrons. Dans la loi de multiplication exponentielle établie initialement, on peut alors remplacer simplement le temps l0 qui vaut 0,000025 seconde par cette valeur moyenne lmoy qui vaut environ 0,077 seconde. Cela bouleverse complètement le rythme avec lequel les neutrons vont se multiplier dans un réacteur (pour k > 1). Ainsi, en reprenant l’exemple donné initialement, pour une valeur de k = 1,001 (réactivité de + 100 pcm), la population neutronique va être multipliée par seulement 1,013 (augmentation de 1,3 %) en une seconde, alors que sans tenir compte des neutrons retardés, on prévoyait un facteur de plus de 50 en un dixième de seconde ! La conclusion principale est donc que la présence des neutrons retardés modifie radicalement la cinétique de la réaction en chaîne et rend les réacteurs tout à fait contrôlables. Sans l’existence de ce phénomène, il est probable que les réacteurs nucléaires civils n’auraient jamais pu être développés faute d’un système suffisamment fiable capable de maîtriser la croissance fulgurante de la réaction en chaîne en cas de surcriticité. Nous allons voir maintenant que cette approche assez simpliste décrit finalement assez bien la réalité dès lors que la réactivité n’est pas trop élevée.

5.3.2 Approche explicite à UN groupe de neutrons retardés Dans cette deuxième approche, on distingue les deux catégories de neutrons dès le stade de l’établissement de l’équation de la cinétique de multiplication des neutrons et on rajoute une deuxième équation qui modélise l’évolution des concentrations des précurseurs de neutrons retardés. On peut écrire en effet que la variation de la population neutronique pendant le temps dt, toujours notée dn(t), est la somme de deux termes : • la variation des neutrons prompts, qui vaut, pendant le temps dt, [(k * (1 – b) – 1))/l0] * n(t) * dt (différence entre l’apparition de n(t) * dt/l0 * k * (1 – b) neutrons prompts et la disparition de n(t) * dt/l0 neutrons) ; • l’apparition des neutrons retardés, qui résultent de la décroissance radioactive des précurseurs déjà présents à l’instant t dans le réacteur, dont la concentration est notée C(t), soit pendant dt, l * C(t) * dt. On peut ensuite écrire une deuxième équation qui gouverne l’évolution des précurseurs de neutrons retardés et qui traduit simplement la différence entre leur naissance

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

par fissions, soit, pendant le temps dt, k * b/l0 * n(t) dt (1 précurseur = 1 neutron retardé) et leur disparition par décroissance, l * C(t) dt. D’où le système simple de deux équations différentielles à deux fonctions inconnues : dn(t)/dt = [(k (1 – b) – 1)/l0] * n(t) + l * C(t) d C(t)/dt = k * b/l0 * n(t) – l * C(t) Si on introduit brusquement une réactivité positive dans un réacteur, par exemple par le retrait très rapide d’un corps absorbant de neutrons (« saut de réactivité » d’ampleur r), alors k ne dépend pas du temps et la solution de ce système se trouve classiquement en recherchant des solutions sous forme d’une combinaison linéaire de deux fonctions exponentielles. On peut établir ainsi la loi de variation de la population neutronique qui s’écrit sous la forme suivante (on utilise ici la variable de réactivité r = (k – 1)/k) : n(t) = A * exp. [ l * r/(b – r)] * t – B * exp. [– (b – r)/l0] * t Dans cette expression, la constante A vaut [N0 * (b / (b – r))] et la constante B vaut [N0 * (r/(b – r))], N0 étant la population neutronique n (t) à l’instant initial t = 0. La forme générale de cette fonction N(t) amène à distinguer deux cas : 1. r < b, c’est-à-dire que la réactivité introduite r est inférieure à la valeur de b. Dans ce cas, l’argument de la deuxième exponentielle est négatif et le deuxième terme tend très rapidement vers zéro : compte tenu des ordres de grandeur, il disparaît en effet en quelques centièmes de seconde si r ne se rapproche pas trop de b). Ce laps de temps pendant lequel le deuxième terme disparaît très rapidement s’appelle parfois le « prompt jump », car lorsque l’on trace les courbes de n(t) en fonction du temps t, il y a une brusque montée de n(t) tout au début. Par contre, le premier terme est une exponentielle croissante dont l’argument peut se simplifier dans le cas où r est très inférieur à b (introduction d’une faible réactivité ne dépassant pas la centaine de pcm). En effet, dans cette situation (qui est presque toujours rencontrée dans la réalité), on a par hypothèse b – r # b. De plus, l/b est peu différent de 1/lmoy (voir plus haut), et l’argument de cette exponentielle s’écrit alors simplement r/lmoy ou mieux encore, puisque r # k – 1, k – 1/lmoy. On retrouve donc ici exactement le même résultat que précédemment par l’approche simplifiée, à savoir que tout se passe comme si le temps de vie moyen des neutrons était celui des neutrons retardés, ce qui permet de maîtriser très facilement la croissance exponentielle de la population neutronique (on dit que le réacteur « diverge sur les neutrons retardés »). 2. r > b, alors c’est la deuxième exponentielle qui est cette fois positive et la première négative (qui s’efface aussi très rapidement devant la deuxième). Mais l’argument de cette deuxième exponentielle fait apparaître cette fois au dénominateur le temps de vie des neutrons prompts, l0, ce qui veut dire que l’on se retrouve dans le cas envisagé initialement où il y a divergence sur ces seuls neutrons prompts (comme s’il n’existait pas de neutrons retardés). On est donc dans une situation pratiquement incontrôlable si aucun effet naturel ne vient

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5. Comportement cinétique des réacteurs

compenser immédiatement cette brusque augmentation importante de réactivité. On dit qu’il y a divergence sur les neutrons prompts. C’est la situation dans laquelle le réacteur de Tchernobyl s’est retrouvé, ce 26 avril 1986, à 1 h 23 min et 40 sec du matin ! Pour mieux illustrer ce comportement cinétique de la population de neutrons dans un réacteur, on présente dans le tableau 5.3.1 les valeurs numériques que nous avons calculées dans le cas d’un réacteur pour lequel on a pris des valeurs moyennes typiques des constantes de cinétique : l = 0,08841 sec–1 et b = 679 pcm avec une population neutronique normalisée à 1 pour t = 0 (n (0) = N0 = 1). Le temps de vie des neutrons prompts l0 vaut 0,000025 s.  Tableau 5.3.1  Croissance de la population de neutrons en fonction du temps pour deux valeurs différentes d’insertion de réactivité initiale (10 pcm et 100 pcm). t (seconde)

Réactivité initiale introduite : ρ = 10 pcm

Réactivité initiale introduite : ρ = 100 pcm

Premier terme de l'expression de N (t)

Deuxième terme de l'expression de N (t)

1.01495 e 0,00132 t

0.01495 e -268 t

N(t) / No

0,001

1,0149

0,0114

1,0035

0,01

1,0150

0,0010

1,0139

0,1

1,0151

0

1,0151

1

1,0163

0

1,0163

5

1,0217

0

1,0217

10

1,0284

0

1,0284

60

1,0987

0

1,0987

600

2,2429

0

2,2429

t (seconde)

1.1727 e 0,0153 t

0.1727 e -232 t

N(t)/No

0,001

1,17273

0,1370

1,0357

0,01

1,17289

0,0170

1,1558

0,1

1,17450

0

1,1745

1

1,19076

0

1,1908

5

1,26575

0

1,2658

10

1,36617

0

1,3662

60

2,93141

0

2,9314

600

11170

0

11170

On constate qu’un faible excès de réactivité (ici 10 pcm) laisse largement le temps pour pouvoir maîtriser la croissance de la population neutronique, puisque dans cet exemple cette population ne fait que doubler au bout de dix minutes. En revanche, dès lors que cet excès de réactivité devient significatif (ici 100 pcm), il faut réagir assez rapidement pour stopper la croissance de cette population neutronique puisque dans cet exemple elle est déjà multipliée par presque trois au bout d’une

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

minute. Si rien n’est fait au bout de plusieurs minutes, et s’il n’y a pas de contre-réactions naturelles (liées par exemple à des effets de température qui nous examinerons au chapitre 7), le réacteur n’existe plus ! En résumé de cette analyse, il est clair que toute insertion d’une réactivité positive dans un réacteur nucléaire doit se faire « à petite dose », et en tout état de cause à une valeur nettement inférieure à la « frontière » que constitue la fraction de neutrons retardés b. Cependant, dans le cadre des études de sûreté, un dépassement de cette valeur est étudié afin d’en prévoir les conséquences compte tenu des phénomènes naturels de contre-réaction permettant de réduire immédiatement l’ampleur et les effets neutroniques d’une trop grande insertion de réactivité. Cette démarche est notamment mise en avant dans les réacteurs à neutrons rapides (RNR) fonctionnant essentiellement avec des combustibles chargés en plutonium, pour lesquels la valeur de b est nettement plus faible qu’avec un combustible chargé en uranium 235 comme c’est le cas des réacteurs à combustible uranium uniquement (en gros de l’ordre de 300 à 400 pcm pour les RNR au lieu de 600 à 700 pcm pour des réacteurs de type REP à combustible uranium enrichi). À noter que les équations de la cinétique et leur solution restent naturellement valables pour des réactivités négatives, ce qui veut dire qu’une réaction en chaîne ne s’arrête pas instantanément lorsque k devient inférieur à 1, et cela, même si la réactivité négative injectée dans le réacteur est très grande (par exemple dans le cas d’une « chute » de toutes les barres de contrôle dans le cœur). En effet, lors de l’arrêt de la réaction en chaîne, il existe toujours un « réservoir » de précurseurs qui ne va décroître que progressivement en émettant dans le réacteur des neutrons pouvant provoquer de nouvelles fissions. Comme la période radioactive des précurseurs ayant la plus longue durée de vie est de l’ordre de la minute, l’arrêt complet de la réaction en chaîne n’interviendra qu’au bout de quelques minutes. L’importance particulière de ce paramètre b vis-à-vis des limites de réactivité, a amené les spécialistes à introduire une nouvelle unité de réactivité appelée (bizarrement) le « dollar ». Cette unité est utilisée principalement par les Anglo-Saxons et uniquement pour l’étude des phénomènes de cinétique de la réaction en chaîne (dans tous les autres problèmes, on exprime classiquement la réactivité en pcm). Note : les grands physiciens Wigner et Weinberg, dans leur ouvrage sur la théorie des réacteurs nucléaires [III-2] attribuent l’introduction de cette curieuse unité à Louis Slotin qui travailla au sein de l’équipe du projet Manhattan à Los Alamos (pour la mise au point de la bombe atomique). La triste ironie du sort veut que ce physicien meure des suites d’un « accident de criticité » survenu le 21 mai 1946 (rapprochement accidentel de deux réflecteurs en béryllium entourant une sphère de plutonium, qui étaient séparées par un simple tournevis qui a glissé de quelques millimètres !). À noter qu’un premier accident de ce type était survenu le 21 août 1945, entraînant la mort d’un autre physicien, Harryk K. Daghlian. Cette unité est la valeur de la réactivité exprimée en unité b pour le réacteur considéré, au moment où l’on étudie le phénomène. Par exemple, dans un réacteur ayant un combustible à uranium enrichi, une réactivité de 1 dollar correspond à une réactivité de 679 pcm (tableau 5.2.1). Il faut cependant manier cette unité avec

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5. Comportement cinétique des réacteurs

précautions car on a vu que cette valeur de b varie significativement avec les types de noyaux fissiles qui se trouvent dans le réacteur (et varie même un peu avec les types de noyaux fertiles puisque les noyaux fertiles participent toujours un peu aux fissions). Or, la composition en noyaux lourds des combustibles peut varier non seulement d’un type de réacteur à un autre mais, pour un même réacteur, elle varie dans le temps comme on le verra ultérieurement. En effet, au cours de l’évolution du combustible, des noyaux lourds sont détruits (comme l’uranium 235 par exemple) et de nouveaux noyaux lourds sont formés (comme le plutonium 239 par exemple), chacun d’eux pouvant donc avoir des valeurs de b très différentes, ce qui entraîne une valeur globale de b variable dans le temps. Le « dollar », comme la monnaie, est donc une unité fluctuante !

5.3.3 Approche explicite à six groupes de neutrons retardés En s’appuyant sur un raisonnement tout à fait analogue au précédent, il est possible de raffiner encore la modélisation de la cinétique en distinguant cette fois chacun des six groupes de neutrons retardés pour établir les équations de la cinétique, et non plus un seul groupe comme précédemment. On obtient alors un système de sept équations différentielles : une pour la population neutronique n(t) et six autres pour les concentrations de précurseurs dans chacun des six groupes, Ci(t). Ce système, appelé « équations de Nordheim », admet une solution analytique qui est une combinaison de sept fonctions exponentielles dont les arguments peuvent être obtenus sous forme graphique ou numérique. On constate néanmoins que cette modélisation, certes plus précise, n’améliore pas fondamentalement la description des phénomènes et n’apporte aucun enseignement réellement nouveau par rapport à ce qui a été énoncé ci-dessus, même si les résultats obtenus peuvent être quantitativement assez différents. On n’abordera donc pas ici cette modélisation en renvoyant le lecteur intéressé aux ouvrages spécialisés sur le sujet, cités en référence, par exemple [III-1]. Signalons pour terminer que nous n’avons pas jusqu’à présent introduit de variable d’espace dans la modélisation, et considéré uniquement l’évolution de la population globale des neutrons dans un réacteur, sans tenir compte des effets possibles liés à la migration des neutrons dans l’espace que l’on appelle la « cinétique spatiale »). Quand c’est nécessaire, il est néanmoins possible de traiter à la fois les deux variables temps et espace dans des modélisations qui deviennent alors complexes et que seuls des « codes de calcul » sur ordinateur peuvent mettre en œuvre.

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6

Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

6.1 Position du problème de l’évolution

du combustible sous irradiation

6.1.1 L’usure du combustible sous irradiation D’une façon générale, le combustible nucléaire qui contient la matière fissile et qui produit donc l’énergie dans un réacteur nucléaire est soumis à une usure (appelée aussi épuisement) qui a deux origines : 1. Une usure technologique qui résulte des nombreuses « agressions » dont il est l’objet : température très élevée, chargements mécaniques souvent sévères, dommages engendrés par les rayonnements divers, bombardement intense des neutrons, dégâts causés par les produits de fission (PF), processus physicochimiques, etc. Nous reviendrons sur ces phénomènes et leurs conséquences dans le chapitre consacré aux combustibles dans le chapitre 9. 2. Une usure neutronique essentiellement due à la diminution régulière des quantités de noyaux fissiles qui sont progressivement consommés pour produire de l’énergie et à « l’empoisonnement » neutronique lié à l’accumulation des PF qui

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

capturent les neutrons. Nous allons maintenant examiner ces phénomènes plus en détail. Rappelons d’abord que la réaction en chaîne ne peut être durablement entretenue et stabilisée qu’à la condition expresse que le coefficient de multiplication k soit rigoureusement égal à 1 (c’est-à-dire une réactivité nulle r = 0). En effet, dès que ce coefficient est différent de 1, cela conduit soit à un arrêt de la réaction en chaîne (si k  1), dans les conditions étudiées au chapitre 5. Or, ce coefficient est un rapport entre des taux de réaction (fissions au numérateur et absorption au dénominateur) qui dépendent de paramètres qui vont varier au cours du temps, à savoir : • les concentrations de chacun des noyaux présents dans le réacteur ; • les sections efficaces moyennes de ces noyaux qui sont calculées comme une intégrale sur l’énergie du produit de leurs sections efficaces microscopiques (dépendant généralement beaucoup de l’énergie) avec l’énergie des neutrons, répartie suivant un certain « spectre ». Il faut donc pouvoir calculer l’évolution dans le temps de ces paramètres afin de prévoir les changements de réactivité qui devront être compensés par des dispositions spécifiques prévues à la conception, permettant de maintenir égal à 1 le coefficient de multiplication k. Cette compensation sera possible grâce à des « moyens de contrôle » que l’on présentera au § 8.1.2. Avant de présenter ces calculs, précisons que l’on peut classer les noyaux présents dans le cœur d’un réacteur en quatre grandes catégories qui seront successivement examinées dans ce chapitre : 1. l’uranium (Z = 92) avec l’ensemble de ses isotopes ; 2. le plutonium (Z = 94) avec également l’ensemble de ses isotopes ; 3. les « actinides mineurs », qui sont tous les noyaux lourds créés dans le réacteur, dont le numéro atomique est différent des deux précédents (Z = 93 et Z > 94). Quelques-uns d’entre eux ont également plusieurs isotopes qu’il faut prendre en compte ; 4. les produits de fission. Les trois premières catégories que l’on peut rassembler sous le vocable « noyaux lourds » seront étudiées dans un même paragraphe. Par contre, la dernière catégorie fera l’objet d’un paragraphe spécifique car nous verrons que deux des produits de fission, le samarium 149 et surtout le xénon 135, méritent un examen détaillé. Ce sont en effet des « poisons » neutroniques tout à fait particuliers qui affectent la réactivité de façon très significative et qui compliquent le pilotage des réacteurs nucléaires. Précisons que nous n’évoquons ici que le cycle classique à base d’uranium et pas le cycle au thorium, qui est une alternative possible à très long terme mais qui n’est pas mise en œuvre aujourd’hui. Nous consacrons un chapitre spécial à ce cycle (chapitre 18), sur lequel l’auteur de ce livre a beaucoup travaillé.

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

6.1.2 La modélisation de l’évolution des concentrations des noyaux atomiques dans un réacteur Le problème délicat qui se pose dans ces calculs d’évolution est que les variations des concentrations dépendent évidemment des taux de réactions qui caractérisent l’apparition et la disparition de ces noyaux mais que malheureusement le spectre des neutrons qui permet de calculer ces taux de réactions dépend lui-même des concentrations des noyaux ! Dans ces conditions, la seule façon de procéder est de calculer le spectre des neutrons à un instant donné (avec une composition donnée du combustible), pour en déduire des sections efficaces moyennes que l’on va supposer constantes pendant un laps de temps au cours duquel l’évolution des concentrations est suffisamment faible pour ne pas affecter sensiblement le spectre des neutrons. Le calcul d’évolution va ainsi pouvoir s’effectuer pas à pas en « saucissonnant » le temps en « rondelles » aussi fines que l’on souhaite, en fonction de la précision recherchée. D’une façon générale, il existe trois processus d’apparition et deux processus de disparition d’un noyau quelconque de type i dans un réacteur nucléaire.

6.1.2.1 Apparition •  Descendance directe d’un autre noyau de type k (noyau « parent » du noyau i) du fait de sa décroissance radioactive, par émission d’une particule matérielle (alpha, bêta, neutron, etc.) qui change la nature même du noyau parent k (noter que la décroissance gamma ne fait pas partie de cette catégorie puisque c’est une émission d’énergie pure qui ne change pas la nature du noyau). •  Produit de transformation issu d’une réaction nucléaire provoquée par le choc d’une particule (presque toujours le neutron) sur un noyau quelconque, que l’on peut aussi qualifier de « parent », et noté ici j (sauf les diffusions qui, là encore, ne modifient pas la nature du noyau). •  Naissance de noyaux issus des fissions : par définition même, ce mode d’apparition n’existe bien entendu que pour les produits de fission.

6.1.2.2 Disparition •  Décroissance radioactive entraînant un changement de nature du noyau i (émission d’une particule matérielle). •  Transmutation du noyau i par interaction avec une particule (comme ci-dessus, presque toujours le neutron). Sur cette base, il est facile d’écrire l’équation d’évolution de la concentration d’un noyau de type i, notée Ni(t), en fonction des caractéristiques nucléaires de ce noyau que sont d’une part sa constante de décroissance radioactive li, si le noyau est radioactif (constante totale pour toutes les « voies » de désintégration, s’il en existe plusieurs) et d’autre part sa section efficace d’absorption sia. Pour les produits de

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

fission, il faut ajouter à ces caractéristiques le « rendement de fission » noté gi qui, rappelons-le, est simplement la quantité relative (par rapport à tous les autres produits de fission14) du noyau de type i produite par toutes les fissions qui ont lieu à l’instant t. Il faut souligner ici que les rendements de fissions de certains PF peuvent être très différents d’un type de noyau fissile à l’autre. En conséquence, s’il existe plusieurs types de noyaux fissiles dans le cœur du réacteur (et c’est presque toujours le cas), il faut distinguer chacun d’eux dans les équations et prendre ensuite la somme des quantités produites par chaque type de noyau fissile. Muni de ces notations, l’équation d’évolution de la concentration d’un noyau de type i s’obtient alors simplement en écrivant que la variation dNi(t) de la concentration pendant un temps dt est égale à la différence entre le nombre de noyaux de type i qui apparaissent (par l’un des trois processus indiqués plus haut) et ceux qui disparaissent (par l’un des deux processus indiqués plus haut). Pour simplifier l’écriture, on ne considérera ici qu’un seul type de noyau fissile de section efficace macroscopique Sf ). De même, on considérera un seul mode d’apparition et de disparition par décroissance radioactive ou par réaction nucléaire. Par ailleurs, le flux neutronique (dont la connaissance est bien entendu nécessaire pour calculer les taux de réaction) sera noté F. Enfin, on ne considérera ici ni la variable d’espace (les équations sont supposées écrites en un point donné du cœur du réacteur) ni la variable énergie (les valeurs des paramètres sont les valeurs moyennes calculées sur le spectre des neutrons). Ces considérations montrent au passage combien les calculs d’évolution réels sont en pratique très fastidieux et ne peuvent être effectués que sur ordinateur, en maniant une énorme quantité de données. Avec ces notations et hypothèses simplificatrices, l’équation d’évolution d’un noyau i s’écrit donc : dNi(t)/dt = (lk Nk(t) + s ja Nj(t) F + gi Sf F ) – (li Ni(t) + sia Ni(t) F) L’expression de chacun de ces termes est immédiate compte tenu de ce que l’on a vu au chapitre 3. Nous n’avons pas explicité ici le terme qui rend compte du taux fission, Sf F, mais en réalité, la section macroscopique doit être écrite comme le produit d’une section efficace microscopique moyenne de fission de l’isotope fissile considéré multiplié par la concentration de cet isotope qui doit être obtenue aussi comme solution d’une équation d’évolution spécifique (relative à ce noyau). On obtient ainsi un système d’équations pour calculer l’évolution des concentrations de tous les noyaux présents dans le cœur des réacteurs. Bien entendu, on observe immédiatement qu’il s’agit d’équations couplées puisque l’équation donnant l’évolution de la concentration d’un noyau donné dépend des concentrations d’autres nucléides.

14.  Rappelons que si on évoque les nucléides issus directement des fissions, on préfère parler de « fragments de fissions ». Toutefois, par souci de simplification, nous laissons ici le terme « PF » car il n’y a pas de risque de confusion ou d’ambiguïté dans les raisonnements.

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

Même si les solutions de ces systèmes sont des combinaisons d’exponentielles (cas des sections efficaces microscopiques constantes), on imagine aisément qu’un tel système ne peut se résoudre que numériquement, sauf quelques cas particuliers dont nous verrons justement un exemple à propos des produits de fission.

6.1.3 Le taux de combustion Pour définir de façon relativement simple et « parlante » une échelle de mesure permettant de caractériser le degré d’usure d’un combustible, tant du point de vue neutronique que technologique, les ingénieurs sont partis du constat que la plupart des phénomènes d’usure du combustible sont plus ou moins liés directement au nombre de fissions accumulées dans le combustible. En effet, comme nous allons le voir, la principale cause de l’usure neutronique provient de la disparition des noyaux fissiles (essentiellement du fait des fissions de ces noyaux) ainsi que de l’accumulation des PF qui, comme on l’a vu, capturent tous des neutrons et contribuent donc à la diminution progressive de la réactivité du combustible. Quant aux phénomènes qui contribuent à l’usure technologique, nous verrons que bon nombre d’entre eux résultent également d’effets liés à la création des PF dans la matrice du combustible. Comme l’énergie produite dans le combustible est directement proportionnelle au nombre de fissions (en admettant que tous les types de fissions dégagent la même quantité d’énergie, soit environ 200 MeV/fission, ce qui est vrai à quelques pour cent près), il est logique de chercher à caractériser l’usure du combustible à l’aide d’une unité mesurant l’énergie cumulée produite par ce combustible. Par ailleurs, il est assez logique de ramener cette énergie à une certaine quantité de combustible chargée initialement dans le réacteur. C’est donc assez naturellement que l’on a choisi de caractériser l’usure du combustible en termes d’énergie produite par unité de masse initialement introduite dans le réacteur, la masse étant celle des noyaux lourds, c’est-à-dire celle de l’uranium (ou du composé d’uranium) pour des combustibles à l’uranium. On aurait dû alors prendre comme unité le joule/kg ou bien le joule/g mais il s’avère que le joule est une unité d’énergie qui est bien trop petite pour rendre compte avec des chiffres pas trop grands de l’énorme quantité d’énergie totale produite par kg ou par g de combustible chargé en réacteur. Cela est d’autant plus vrai que l’on préfère se référer à une tonne de combustible plutôt qu’à 1 kg ou 1 g. On a donc choisi une unité qui est le « mégawatt-jour » (MWj), qui correspond à l’énergie produite par un système délivrant une puissance de 106 watts pendant une journée (86 400 secondes), soit 86 400 000 000 joules (86,4 milliards de joules). L’unité standard de « taux de combustion » (que l’on appelle aussi le « burnup », terme qui vient du verbe anglais « burn » qui veut dire brûler ») est donc le : « mégawatt-jour par tonne », notée « MWj/t »

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

On trouve parfois des multiples de cette unité comme le « gigawatt-jour par tonne », noté GWj/T, qui vaut bien entendu 1 000 MWj/t ou à l’inverse des sous-multiples de cette unité comme le mégawatt-jour par kg, noté MWj/kg, qui est 1 000 fois moins grand que le MWj/t. On peut aussi changer l’unité de temps et avoir recours à l’année plutôt qu’à la journée. On parle alors de « mégawatt-an » ou même de « gigawatt-an » quand on veut caractériser l’énergie produite par de très grandes masses de combustible. On notera qu’il existe une valeur maximale pour le taux de combustion. En effet, si l’on considère une tonne de matière fissile absolument pure (par exemple de l’uranium enrichi à 100 %) et si l’on parvient à fissionner TOUTE cette matière fissile, on dégage une énergie de UN MILLION de MWj. Le taux de combustion est donc alors de 1 million de MWj/t (tonne d’U235 pur). Une autre unité parfois utilisée pour caractériser le taux de combustion est le pourcentage de fissions accumulées dans le combustible ramené à la tonne de combustible chargé initialement, ou plutôt à la tonne de métal lourd, c’est-à-dire d’uranium pour les combustibles à l’uranium. Cette unité est souvent désignée par le sigle anglais FIMA qui veut dire Fission per Initial Metal Atom. Il existe bien entendu une relation directe entre le MWj/t et le FIMA par le simple fait que 1 gramme de fission (0,0001 % d’une tonne) dégage environ 1 MWj d’énergie (calcul qui s’effectue immédiatement en prenant une énergie moyenne de 200 MeV par fission). On a alors : 1 % FIMA = 10 000 MWj/t L’expression du taux de combustion sous cette forme a l’avantage d’être en même temps une mesure des quantités de PF accumulées dans le combustible puisque, évidemment, 1 % FIMA = 1 % de PF dans le combustible (en masse par rapport à la quantité initiale de métal lourd). Une variante de cette unité souvent utilisée par les Anglo-Saxons (d’où le sigle anglais) est le FIFA, qui veut dire Fissions per Initial Fissile Atoms. Comme c’est un rapport, il s’exprime en pour cent. D’ailleurs, on entend parler parfois en français de taux de combustion « en atome pour cent ». Sa définition est simple puisque c’est le rapport entre le total des fissions à une irradiation donnée et le nombre initial de noyaux fissiles (et non plus de noyaux lourds) contenus dans le combustible neuf. C’est une unité encore plus « parlante » en termes d’utilisation de la matière fissile, puisqu’elle permet d’en déduire immédiatement l’énergie tirée d’une quantité donnée de matière fissile initiale, compte tenu de pertes et de gains de matière fissile en cours d’irradiation. On relie facilement le FIFA au taux de combustion Tc exprimé en MWj/t en connaissant e et en se rappelant que 1 gramme de noyau fissionné dégage en gros une énergie de 1 MWj (la valeur exacte pour U235 est 1,0433 MWj). Avec e exprimé en pour cent on a : 1 FIFA = Tc /10 000 e À titre d’exemple, un FIFA égal à 1,2 veut dire qu’il y a eu l’équivalent de 120 noyaux fissionnés pour 100 noyaux fissiles introduits au départ (ce nombre supérieur à

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

1 vient du fait que l’on « fabrique » des noyaux fissiles au cours de l’irradiation du combustible). Si on arrive par exemple à atteindre un taux de combustion de 40 000 MWj/t (Tc = 40 000) avec un combustible à uranium enrichi à 4 % (e = 4), la valeur du FIFA est de 1. L’unité MWj/t peut apparaître un peu plus « barbare » que le FIMA ou le FIFA, mais elle a le mérite de mesurer le taux d’épuisement d’un combustible à l’aide d’une unité de puissance que l’on utilise souvent pour caractériser des systèmes de production massive d’énergie, à savoir le MW (mégawatt). Ainsi, les réacteurs nucléaires standards comme les réacteurs à eau délivrent en général une puissance électrique de l’ordre de 1 000 MWé (1 700 MWé pour un EPR), ce qui correspond à peu près à une puissance générée dans le cœur de ces réacteurs de près de 3 000 MW (on dit MW « thermique », noté MWth), compte tenu du rendement énergétique de ces réacteurs qui est aujourd’hui de 33 % à 35 %. Comme la masse des combustibles chargés périodiquement dans ces réacteurs (par exemple chaque année) se chiffre en tonnes, le MWj/t devient une unité assez « parlante », tout au moins pour ceux qui ont l’habitude de la manier. C’est ainsi que les combustibles des réacteurs français de type REP atteignent aujourd’hui un taux de combustion moyen de l’ordre 50 000 MWj/t, soit 50 GWj/t ou 50 MWj/kg, ou encore 5 % FIMA, mais le combustible des réacteurs EPR est conçu pour aller jusqu’à 60 000 MWj/t (6 % FIMA). Pour fixer les idées, on peut se ramener à des références prises dans notre vie courante, comme la consommation énergétique d’une rame simple de TGV composée de huit voitures reliant Paris à Marseille, qui est de l’ordre de 22,5 MWh, soit en gros 1 MWj (22,5/24 = 0,94). La puissance totale des moteurs électriques est en effet de 6,45 MW et le temps de transport est d’environ 3 h 30. Cette énergie permet de transporter, lorsqu’il est complet, environ 350 passagers sur une distance de 780 km, soit à peu près 82 Wh par km et par passager. Comme un seul kilo de combustible nucléaire chargé dans un REP délivre 50 MWj « thermiques » au cours de sa vie en réacteur (en général trois ou quatre ans), soit 17,5 MWj électriques (compte tenu du rendement), l’énergie électrique qui sera produite à partir de ce seul kilo de combustible est donc capable de transporter 350 personnes entre Paris et Marseille ! Dans un autre ordre d’idée, on peut aussi se référer aux efforts physiques développés par un être humain en considérant par exemple la dépense énergétique qui est nécessaire à un adulte « moyen » pour monter 1 étage, par l’escalier bien entendu, qui est de l’ordre de 2 000 joules (l’énergie interne consommée étant bien supérieure à cette énergie mécanique, compte tenu du « rendement » biochimique de l’opération, qui est d’environ 25 %). Nous laissons au lecteur le soin de calculer à combien de personnes on pourrait éviter cet effort en leur fournissant un ascenseur alimenté par l’énergie totale produite par 1 kg de combustible REP après un taux de combustion de 50 MWj/t. On trouve l’équivalent d’un bon tiers de la population mondiale ! On peut bien entendu multiplier de tels exemples à l’infini mais ces quelques comparaisons montrent simplement combien l’énergie de fission est proprement colossale !

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

À cette occasion, on peut citer un ordre de grandeur qui est souvent très utile pour vérifier la validité de certains résultats, ou pour effectuer certaines estimations. Dans un réacteur de 1 000 MWé ayant un rendement de 35 %, il se produit environ une tonne de fissions par an pour un fonctionnement à pleine puissance pendant toute l’année : 1 GWé-an = 1 tonne de fissions (environ)

Ce chiffre s’obtient facilement en prenant une énergie moyenne par fission de 200 MeV, et en supposant que la masse atomique du noyau fissionné est de 235 (en réalité, les fissions proviennent aussi du plutonium et même un peu de l’U238, mais la différence de masse atomique est faible entre ces noyaux). On obtient ainsi une masse de 1,097 tonne que nous arrondissons à une tonne pour ne retenir ici qu’un ordre de grandeur. Prenons quelques exemples pour illustrer la grande utilité de cet ordre de grandeur. • La production électrique d’origine nucléaire en France est aujourd’hui de l’ordre de 420 TWh par an (chiffre 2015), soit 48 GWé-an. Cette production d’énergie correspond donc à 48 tonnes de noyaux fissionnés et donc à 48 tonnes de produits de fission, c’est-à-dire à 48 tonnes de déchets radioactifs ultimes (hors actinides mineurs, dont la quantité annuelle est de l’ordre de la tonne). • À l’échelle mondiale, le même raisonnement conduit à une quantité globale de 285 tonnes de PF (pour 2 500 TWhe d’énergie par an). Comme ces PF constituent la quasi-totalité des fameux « DÉCHETS RADIOACTIFS » et que seulement 12 % d’entre eux restent radioactifs après quelques années, ce sont environ 35 tonnes d’éléments radioactifs à durée de vie moyenne ou longue qui sont produits annuellement par l’ensemble des réacteurs nucléaires mondiaux (les actinides mineurs ne rajoutent que quelques pour cent à ce chiffre). • En imaginant que toutes les réserves mondiales d’uranium naturel clairement identifiées aujourd’hui, soit 7 millions de tonnes (chiffre 2015), puissent être transformées en plutonium dans les réacteurs surgénérateurs (U238 (99,3 % de l’Unat) → Plutonium), et que le plutonium ainsi produit puisse être entièrement fissionné en réacteur, l’énergie électrique produite serait de 7 millions de GWé-an. C’est l’équivalent de la production électrique mondiale d’origine nucléaire actuelle pendant 25 000 ans ! Même en admettant que l’on arrive à ne produire et consommer que la moitié du plutonium, cela laisse le temps de voir venir… • À titre de référence, notons dès maintenant que potentiel énergétique (électrique) de l’uranium naturel calculé en supposant que TOUT l’U235 qu’il contient est fissionné est de 1/0,0711 = 141 tonnes/GWé (toujours en prenant un rendement électrique de 0,35). Cette référence nous sera utile pour la suite.

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

6.2 Évolution des noyaux lourds Nous nous intéresserons ici au seul combustible à base d’uranium, encore appelé « cycle » uranium car, comme nous le verrons, certaines matières contenues dans le combustible usé peuvent être « recyclées ». Rappelons qu’il existe néanmoins une alternative possible à ce cycle, basée sur l’utilisation d’un noyau « fertile » de la nature qui est le thorium qui génère un excellent noyau fissile : l’uranium 233. Nous avons déjà évoqué ce cycle au § 6.1.1 et on notera simplement ici que ce cycle a été mis en œuvre dans quelques réacteurs expérimentaux ou réacteurs prototypes. Nous présentons sur la figure 6.2.1 un schéma qui rassemble les principaux « noyaux lourds » avec les différents processus de formation et de disparition par réactions nucléaires ou décroissance radioactive.

 Figure 6.2.1  Principaux noyaux lourds dans un cœur de réacteur nucléaire.

6.2.1 Le facteur de conversion Bien que cela soit théoriquement réalisable, un réacteur nucléaire de puissance ne fonctionne jamais avec de la matière fissile « pure » (ne serait-ce que pour des raisons de non-prolifération !), et on y trouve donc un mélange de matière fissile et fertile. Dans ces conditions, de la matière fissile est créée dans les cœurs de réacteurs

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

nucléaires par captures de neutrons dans la matière fertile en même temps que se produisent des fissions pour générer de l’énergie. Ce phénomène est caractérisé par ce que l’on appelle un « facteur de conversion » qui traduit un rapport entre la quantité de matière fissile produite et la quantité de matière fissile détruite. Derrière cette définition simple, il apparaît en fait quelques ambiguïtés qui conduisent à exprimer ce rapport de plusieurs façons. D’abord parce que ce facteur varie au cours du temps et qu’il faut donc préciser à quel instant ou sur quelle période on donne sa valeur. En général, c’est la valeur globale sur la totalité du temps d’irradiation que l’on considère. Ensuite parce qu’une bonne partie de la matière fissile qui est ainsi « fabriquée » se consomme in situ et il faut donc bien préciser à quels bilans des matières on s’intéresse. Enfin parce dans le décompte de la matière fissile « détruite » au dénominateur de ce rapport, on peut prendre en compte, soit TOUTE la matière qui disparaît, soit par capture stérile de neutrons, soit par fission, ou seulement celle qui disparaît par fission. Il faut ajouter à cela que dans le cas du plutonium, on a affaire à un mélange d’isotopes fissiles et fertiles, ce qui brouille encore un peu plus les définitions. Une façon d’exprimer le facteur de conversion serait de comptabiliser la fraction restante en fin d’irradiation (dans le combustible usé déchargé) par rapport à toute la matière qui a été créée dans le réacteur à partir des captures dans le noyau fertile et de la rapporter à la quantité de matière fissile qui a été introduite au départ (dans le combustible neuf ). L’avantage d’une telle définition est qu’elle permettrait un calcul immédiat du facteur de conversion puisqu’il s’agit alors de faire une simple division entre des masses directement « mesurables ». Toutefois, cette définition traduit mal le pouvoir d’un réacteur donné à générer de la matière fissile puisqu’il masque une partie de cette matière créée dans le réacteur à savoir celle qui a été consommée in situ et à partir de laquelle on tire donc un bénéfice en termes d’énergie produite. De plus, ce n’est pas la définition que l’on utilise pour caractériser la capacité de régénération des réacteurs à neutrons rapides fonctionnant au plutonium. Dans ce cas, on cherche en effet à mesurer le rapport entre la quantité totale de plutonium formée au cours de l’irradiation et la quantité totale consommée au cours de cette irradiation (voir note ci-dessous). Le mieux est donc de caractériser le phénomène de conversion par le rapport entre la quantité totale des matières fissiles produites en cours d’irradiation (donc y compris celle qui a été consommée en réacteur) et la quantité totale des matières fissiles détruites en réacteur (donc y compris la consommation en matière fissile qui a été créée en réacteur). C’est ce rapport qui est souvent appelé « facteur de conversion », par exemple dans l’ouvrage de référence [III-1]. On voit cependant que son calcul n’est pas immédiat à partir du bilan des matières en entrée et en sortie de réacteur. Note : dans un RNR, les choses se compliquent un peu du fait que les isotopes du plutonium, même s’ils sont tous plus ou moins fissiles pour les neutrons rapides n’ont pas la même propension à fissionner à cause des valeurs différentes de sections efficaces de capture et de fission ainsi que du nombre moyen de neutrons émis par fission. Pour en tenir compte, on est amené à introduire des « poids » différents à chaque isotope (appelés aussi coefficients d’équivalence), calculés à

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

partir d’une décomposition fine des bilans neutroniques pour un type donné de réacteur. Nous y reviendrons au § 14.2 du chapitre 14. Pour fixer les idées, voici quelques facteurs de conversion (FC) typiques de quelques filières de réacteurs nucléaires qui seront examinées en détail dans la partie dédiée aux filières nucléaires : • • • •

Réacteurs à eau légère (REP ou REB) ............ FC = 0,55 à 0,65 Réacteurs à eau lourde ................................... FC = 0,85 à 0,95 Réacteurs de la filière « UNGG » .................. FC = 0,75 à 0,85 Réacteurs à haute température ...................... FC compris entre 0,4 et 0,9 selon les types de combustible mis en œuvre et le concept du combustible • Réacteurs à neutrons rapides ......................... FC ≥ 1 (surgénération)

6.2.2 L’uranium C’est le composant de base de tous les combustibles chargés dans les réacteurs nucléaires qui fonctionnent aujourd’hui. Il peut être introduit sous forme naturelle ou sous forme enrichie (en uranium 235) selon le type de réacteur, et on le trouve alors le plus souvent sous forme d’oxyde. Dans les réacteurs à eau pressurisée (REP), nous avons vu que l’enrichissement de l’uranium est nécessaire du fait de l’utilisation de l’eau comme modérateur (et comme fluide caloporteur). La valeur de cet enrichissement initial se situe aujourd’hui entre 3 % et 5 %. Sa valeur exacte est déterminée en fonction du mode de gestion du combustible choisi, et notamment en fonction du « taux de combustion » que l’on cherche à atteindre. Une fois chargé en réacteur, cet uranium qui est donc composé de deux isotopes, U235 et U238, se transforme selon deux principaux types de réactions nucléaires : • fissions, essentiellement sur l’U235 qui disparaît donc peu à peu. Rappelons au passage que les neutrons absorbés par l’U235 ne donnent pas forcément lieu à une fission mais que le noyau composé formé par cette absorption d’un neutron, l’U236, peut rester dans cet état après avoir libéré son excédent d’énergie sous forme de rayonnement gamma. C’est un isotope non fissile qui est pratiquement stable (23 millions d’années), et qui à son tour capture des neutrons (pour former du plutonium 238, via U237 puis Np237 et Np238) ; • captures, essentiellement sur l’U238, qui conduisent à la formation de plutonium 239 selon le processus suivant : U238 ======> U239 ======> Np239 ======> Pu239   (n, g)   (b– ; 23,5 mn)   (b– ; 2,355 j) Rappelons néanmoins que l’U238 peut également subir des fissions (avec des neutrons rapides uniquement), et qu’il en disparaît donc aussi de cette façon. Par ce processus de capture d’un neutron dans l’U238, on « fabrique » ainsi un nouveau noyau fissile, le Pu239, dont nous avons déjà parlé à plusieurs reprises.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Ce faisant, l’U238 joue un rôle comparable à celui d’un « fertilisant » en agriculture, et c’est pourquoi on parle alors d’un « noyau fertile ». Nous verrons toute l’importance de cette forme de « fertilisation » pour la durabilité de l’énergie nucléaire ! En résumé, au cours de l’évolution, l’uranium 235 disparaît progressivement en produisant l’essentiel de l’énergie de fission (on dit parfois qu’il « brûle ») et une petite partie de l’uranium 238 donne naissance au plutonium 239, nouveau noyau fissile créé ainsi artificiellement dans le cœur des réacteurs nucléaires (et dont une partie va elle-même « brûler » in situ). Il n’y a pratiquement pas de processus conduisant à la création de ces deux isotopes de l’uranium par des réactions nucléaires et ils disparaissent donc au rythme de leur taux d’absorption, Sa*F (nombre d’absorption par unité de volume et de temps dans le cœur). Or, la densité de puissance dans un cœur ne change pratiquement pas au cours du temps et donc le taux de fission non plus. De plus, ces fissions proviennent surtout de l’uranium 235 (sauf vers la fin, où le plutonium formé contribue significativement aux fissions) ce qui veut dire que Sf * F pour l’U235 est sensiblement constant, donc Sa*F aussi. En conséquence, l’équation d’évolution de l’U235 se ramène simplement à dNi(t)/dt # constante, ce qui veut dire que sa concentration diminue à peu près linéairement en fonction du temps. Celle de l’U238 diminue également de façon à peu près linéaire mais beaucoup plus faiblement en valeur relative. En effet, les quantités d’U238 chargées sont très importantes comparées aux autres noyaux (plus de 95 % des noyaux lourds) et donc la quantité relative qui disparaît est assez faible, ce qui veut dire que la concentration d’U238 varie assez peu au cours du temps. Comme en outre le flux ne varie pas dans de grandes proportions, le taux d’absorption de l’U238 ne varie pas non plus dans de grandes proportions. En pratique, compte tenu des sections efficaces microscopiques respectives entre l’U238 et l’U235 moyennées sur un spectre de réacteur à eau pressurisée (typiquement 50 fois plus grande pour l’U235 par rapport à l’U238) et des rapports des concentrations (typiquement un facteur 25 dans l’autre sens) le rapport des sections efficaces macroscopiques entre l’U238 et l’U235 est approximativement d’un facteur 0,5, ce qui veut dire qu’il disparaît deux fois moins de noyaux d’U238 que de noyaux d’U235 dans un réacteur à eau pressurisée.

6.2.3 Le plutonium Le plutonium 239, dont la période radioactive est de 24 000 ans, est donc formé progressivement au cours de l’évolution du combustible mais, une fois formé, il est soumis au bombardement neutronique comme tous les autres noyaux présents dans le cœur du réacteur et il se transforme lui aussi. Comme c’est un noyau fissile, lorsqu’il absorbe un neutron, il se fissionne dans la plupart des cas (en gros, 8 fois sur 10 pour des absorptions de neutrons lents), mais dans le reste des cas (20 %), il garde le neutron et se transforme en son isotope supérieur, le Pu240, qui lui

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

n’est pas fissile (tout au moins par les neutrons lents). Ce nouvel isotope est lui aussi relativement stable et il va donc s’accumuler et capturer des neutrons pour se transformer en Pu241, qui est à nouveau un noyau fissile, mais qui a une période radioactive relativement courte par rapport aux précédents isotopes (période de 14,35 ans). Enfin, cet isotope, lorsqu’il ne se fissionne pas, va se transformer en Pu242, qui n’est pas fissile. La chaîne des isotopes du plutonium s’arrête pratiquement ici car l’isotope encore supérieur, le Pu243, créé par la capture de neutrons dans le Pu242 est très instable (période de 4,956 h) et sa désintégration radioactive conduit directement à la création de l’isotope d’un nouvel élément : l’américium 243 qui fait partie d’une nouvelle famille d’éléments, les actinides mineurs (examinés au paragraphe suivant). Ainsi, va apparaître un mélange de quatre isotopes du plutonium, auxquels il faut ajouter le Pu238, que nous avons déjà évoqué, et qui est créé essentiellement par les captures sur l’U236. Les proportions de chacun de ces isotopes, que l’on appelle parfois le « vecteur isotopique » (ensemble de cinq chiffres représentant les proportions respectives de chacun des isotopes) vont varier au cours du temps. Au tout début de l’irradiation du combustible, le plutonium est essentiellement constitué par le plutonium 239. Dans un REP par exemple, le Pu239 constitue 94 % du plutonium total au bout de deux mois. C’est donc un très « bon plutonium », car il est peu pollué par des isotopes « gênants » que sont le Pu240 et le Pu242, qui ne sont pas fissiles avec des neutrons lents, ou même le Pu238, très irradiant et émetteur de chaleur, qui peut compliquer beaucoup la manipulation du plutonium une fois séparé, s’il est en quantité significative. Cela est l’occasion de signaler qu’une autre conséquence est liée aux aspects « militaires » du plutonium, car le plutonium sert à fabriquer des bombes atomiques. En effet, l’impact de ce phénomène a été extrêmement important dans l’histoire du développement de ces armes et il l’est encore aujourd’hui pour des questions de risques de prolifération nucléaire. Cela étant, à l’inverse, lorsque le combustible reste longtemps dans le cœur (on dit aussi qu’il est très « irradié »), les isotopes autres que le Pu239 s’accumulent et donc le « vecteur isotopique » se dégrade. Il devient alors de moins en moins attractif pour un recyclage, une fois séparé du combustible irradié, surtout en réacteurs à neutrons lents (combustible Mox). Pour ce qui concerne l’évolution de la concentration totale de plutonium, on observera qu’elle augmente évidemment en fonction du temps mais cette fois de façon non linéaire. En effet, le taux de production du Pu239 est à peu près constant puisqu’il est issu des captures sur l’U238 dont la concentration, comme nous l’avons vu, ne varie pas beaucoup. En revanche, la disparition du Pu239 est proportionnelle à sa concentration qui justement augmente. Cela se traduit par une nette inflexion de la courbe donnant la concentration en fonction du temps (comportement de type asymptotique). Les courbes de la figure 6.2.2 illustrent l’évolution de la masse de plutonium formée et de celle de chacun de ses cinq isotopes dans le cas d’un combustible de REP ayant un enrichissement initial de 3,7 % en U235 (ces masses sont ramenées à une tonne d’uranium initial).

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Figure 6.2.2  Évolution des masses de plutonium dans un combustible REP-3,7 %.

6.2.4 Les actinides mineurs Rappelons tout d’abord que l’on désigne sous le vocable « actinides » tous les noyaux dont le numéro atomique (c’est-à-dire le nombre de protons dans le noyau) est supérieur au numéro Z = 89 qui est l’actinium : Z = 90 qui est le thorium, Z = 91 qui est le protactinium, Z = 92 qui est l’uranium, etc. Parmi eux, il existe trois principaux éléments que l’on classe dans la catégorie des actinides mais que l’on qualifie de « mineurs » car ils sont produits en quantités nettement moindres que le plutonium (différence d’au moins un ordre de grandeur dans les quantités produites) : • Le neptunium (Np, Z = 93) avec pratiquement un seul isotope très stable, le Np237 (période de plus de deux millions d’années), essentiellement créé, comme nous l’avons vu, par les captures sur U236. Les autres isotopes ont des périodes très courtes et leur concentration dans le réacteur (qui atteint vite un équilibre) est faible voire totalement négligeable (voir l’exemple du Np239, cité plus haut à propos de la création du Pu239). • L’américium (Am, Z=95), dont le premier isotope créé est l’Am241 (par décroissance du Pu241). Sa période radioactive est assez longue : 433 ans. D’autres isotopes sont également créés par différentes réactions nucléaires, notamment des captures sur l’Am241 (voir figure 6.2.1) • Le curium (Cm, Z = 96), avec comme principaux isotopes, le Cm244 et le Cm245 (se reporter également à la figure 6.2.1).

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

Sur le plan purement neutronique, ces actinides mineurs ne jouent pas un rôle très important car leurs concentrations sont, comme nous l’avons dit, relativement faibles. Donc, même si certains ont des sections de capture assez élevées, et si certains autres sont assez fissiles, leur influence sur le bilan neutronique global est assez marginale. Ils sont cités ici car ils interviennent surtout par leur contribution importante dans la problématique des déchets radioactifs, du fait de leur radiotoxicité élevée (y compris celle de leurs descendants). Un examen plus détaillé de cette question sortirait du cadre de cet ouvrage. Le lecteur intéressé par cette problématique pourra consulter l’article de synthèse [V-3]. Nous nous limiterons ici à citer quelques ordres de grandeur sur les quantités d’actinides mineurs produites par différents REP chargés en combustible UO2 (uranium enrichi) ou Mox (combustible mixte uranium-plutonium) et aussi pour un réacteur à neutrons rapides de type Superphénix (tableau 6.2.1).  Tableau 6.2.1  Masses d’actinides contenues dans un combustible au déchargement ramené à UNE TONNE de métal lourd chargé pour différents réacteurs. Masse finale en kg pour une tonne de métal lourd initial Taux de combustion TOTAL Plutonium Neptunium Américium Curium moyen actinides total 237 total total (GWj/t) mineurs

Type de réacteur

Gestion combustible

REP-900 MWe

UO2 - 1/4 - 3,7%

45,8

11,402

0,602

0,246

0,112

0,96

REP-900 MWe

MOX - 7,08%

39,5

58,105

0,135

2,254

1,235

3,62

EPR - 1600 MWe

UO2 - 1/4 - 5%

60

13,17

1,02

0,38

0,19

1,59

RNR - 1200 MWe (SPX)

U -Pu (19%)

50

193,04

0,22

4,65

0,45

5,31

Voici quelques enseignements que l’on peut tirer de ces chiffres : • dans un REP à combustible classique UO2, la proportion de plutonium dans le combustible usé se situe autour de 1,1 % (REP-900) à 1,3 % (EPR) ; • on vérifie bien que la proportion des actinides mineurs (AM) est environ 10 fois moindre que celle du plutonium : 0,1 % pour le REP-900 et 0,16 % pour l’EPR. On note que cette proportion augmente avec le taux de combustion, ce qui est logique car la création de l’américium et du curium croît avec celle du plutonium dont la concentration augmente avec le temps, tandis que la disparition de ces actinides est proportionnelle à leur concentration. Quant à la production de neptunium, elle dépend essentiellement de la masse initiale en U235 ; • les combustibles Mox produisent environ 10 fois plus d’américium et de curium que les combustibles UO2 ; • les RNR ne produisent pas beaucoup plus d’AM au total que les REP chargés en combustible Mox, si l’on ramène cette production au taux de combustion.

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6.3 Évolution des produits de fission 6.3.1 Aspects neutroniques généraux liés aux produits de fission Les PF sont créés en permanence au cours de l’évolution du combustible. Ils s’accumulent donc dans celui-ci, soit au sein même de la matrice solide pour la plupart d’entre eux, soit, pour une partie des gaz de fission, dans les espaces libres ménagés à l’intérieur de la gaine étanche qui contient le combustible (appelés « chambres d’expansion »). Ce phénomène conduit à une mise en pression de l’intérieur de la gaine et donc à des contraintes mécaniques sur cette gaine. C’est d’ailleurs l’un des facteurs qui limite le taux de combustion des combustibles. Toutefois, quel que soit l’endroit où ils se trouvent, les PF sont soumis au flux neutronique et par conséquent ils capturent des neutrons (est-il besoin de préciser qu’aucun PF n’est fissile) : ce sont ces captures stériles que l’on désigne souvent par « empoisonnement par les PF », puisqu’ils affectent la réactivité. C’est d’ailleurs pourquoi on exprime souvent cet empoisonnement en pcm, qui est donc simplement la proportion de réactivité (en « pour cent mille ») perdue à cause des captures neutroniques stériles dans les produits de fission. Heureusement, dans de nombreux cas, les PF atteignent une concentration d’équilibre, soit parce qu’ils sont radioactifs avec une période relativement courte par rapport au temps de séjour du combustible dans le réacteur, soit parce qu’ils sont assez capturants. Cet équilibre est atteint lorsque le rythme avec lequel ils disparaissent (proportionnel à leur concentration) est égal au rythme auquel ils apparaissent (soit directement par fission soit par capture ou décroissance radioactive d’un autre noyau). Nous allons d’ailleurs examiner un exemple précis de cette mise à l’équilibre de deux PF que sont le xénon 135 et le samarium 149. Dans les cas où les PF se mettent à l’équilibre, on dit que l’on a affaire à des PF « saturants ». Dans le cas contraire, il y a augmentation régulière (approximativement linéaire) de la concentration des PF que l’on appelle alors simplement « non saturants ». Pour éviter d’avoir à traiter explicitement chacun de ces PF « non saturants », on les rassemble en un seul « paquet », dénommé « pseudo PF », en abrégé ppf, caractérisé par un rendement de fission égal à la somme de tous les rendements de fission de ces PF, soit gppf et une section efficace microscopique de capture moyenne équivalente à celle de tous les PF réunis, soit sppf (ajustée sur des calculs « fins » prenant en compte explicitement tous les PF). L’évolution de la concentration de ce pseudo PF, Nppf , est alors simplement calculée à partir du taux de fission global Sf F, selon l’équation : dNppf /dt = gppf * Sf F

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

Le taux de capture associé à ce PF est évidemment obtenu comme le produit de la concentration ainsi calculée par sppf et par le flux. On notera qu’en fait, il y a presque toujours plusieurs noyaux fissiles et que chacun peut avoir des rendements de fission très différents selon les PF considérés. De plus on sait que même les noyaux fertiles comme l’U238 sont fissiles pour les neutrons rapides et par conséquent, il faut prendre en compte les PF qu’ils génèrent, avec leurs propres rendements de fission. Dans l’expression précédente, c’est donc une somme des produits des taux de fission par les rendements de fission de chaque type de noyau fissile que l’on doit expliciter dans les calculs. Les PF saturants sont quant à eux traités explicitement à l’aide des équations d’évolution qui ont été présentées au § 6.1.2. Pour certains besoins spécifiques, il est possible de traiter explicitement l’ensemble des PF connus (donc plusieurs centaines). Toutefois, dans les calculs courants d’évolution des cœurs de réacteurs, on se contente de résoudre explicitement les équations d’évolution pour les quelques dizaines d’entre eux qui capturent le plus les neutrons, ce qui suffit largement compte tenu des incertitudes sur les données nucléaires (sections efficaces microscopiques et rendements) et des précisions recherchées. Nous donnons ci-dessous une liste des 10 premiers PF les plus capturants dans un combustible de REP irradié à 35 000 MWj/t avec leur pourcentage de capture par rapport à la capture totale de tous les PF (et sur la troisième ligne, la période radioactive de ceux qui sont instables).  Tableau 6.3.1  Liste des 10 PF les plus capturants avec leur pourcentage de capture par rapport à la capture totale des PF (deuxième ligne) et leur période radioactive (troisième ligne). Xe135 Rh103 Nd143 Xe131 15,3 9,17 h

9,2 stable

7,7 stable

6,0 stable

Cs133 Sm149 5,8 stable

5,7 stable

Tc99 4,4 5

2,1 10 a

Sm152 Pm147 Sm151 4,3

4,1

3,7

stable

2,62 a

93 a

On constate que ces 10 PF représentent à eux seuls les deux tiers des captures de tous les PF. La figure 6.3.2 présente sous forme d’histogramme une liste plus complète des captures relatives des 50 PF les plus capturants, par ordre décroissant, toujours pour un combustible de REP irradié à 35 000 MWj/t pour un REP.

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 Figure 6.3.2  Contribution des 50 PF les plus capturants dans le cas d’un combustible de REP irradié à 35 000 MWj/t (source : [III-1], page 246).

222

6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

Pour conclure sur les produits de fission, nous en présentons une liste complète dans le tableau 6.3.2 qui est l’inventaire de ceux qui sont contenus dans un combustible usé de réacteur à eau pressurisée, trois ans après son déchargement du réacteur.

 Tableau 6.3.2  Liste des PF contenus dans un combustible usé de réacteur à eau pressurisée (REP). Les masses indiquées (en grammes) sont ramenées à UNE TONNE de métal lourd initial et ce sont celles des PF après trois ans de refroidissement du combustible usé. Le combustible est enrichi à 3,7 % initialement et son taux de combustions est de 50 GWj/t. Les PF dans les cases grises sont ceux qui sont à vie longue (période > 10 000 ans). Il y en a 7 au total. Isotopes Nom

Symb.

Z

Isot. Nbre de Radio. stables (A)

Sélénium Brome Krypton Rubidium Srontium Yttrium Zirconium Niobium Molybdène Technecium Ruthénium Rhodium Palladium Argent Cadmium Indium Etain Antimoine Tellure Iode Xenon

Se Br Kr Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe

34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54

2 2 5 2 2 1 5 0 6 0 0 1 5 1 5 1 7 2 3 1 5

Césium

Cs

55

2

Ba La

56 57

4 1

Ce Pr

58 59

2 1

Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy

60 61 62 63 64 65 66

7 0 3 3 6 1 5

Baryum L Lanthane A Cérium N Praséodyme T Neodyme H Prométheum A Samarium N I Europium D Gadolinium E Terbium S Dysprosium

Période (années) Note A

79

377 000

85

10,776

90

28,9

93 95

1 530 000 0,0958

99 106

211 100 1,023

107

6 500 000

126 125

230 000 2,759

129

15 700 000

135 137

2 300 000 30,17

144

0,780

147 151

2,6234 88,8

TOTAL :

Masse (g) à 3 ans Isotope radioact. Total 77,9 28,8 518,7 487,7 1164,1 642,3 5177,2 0,0 4983,3 1105,3 3579,3 620,5 2383,6 124,9 167,4 1,7 78,9 17,7 694,5 333,9 8168,3 3874,3

Masse

%

Notes (voir bas du tableau)

7,5

9,6%

27,5

5,3%

1

676,2

58,1%

2

1030,1

19,9%

3

1105,3 100,0% 31,7 0,9%

4 5

367,5

15,4%

30,5 5,5

38,7% 31,1%

266,0

79,7%

1 1

2204,5

56,9%

2

29,2

0,8%

92,6 15,9

99,9% 1,4%

2443,3 1782,5 3489,5 1648,3 5966,9 92,7 1108,4 267,3 222,1 4,2 2,1 51257,6

6 7

5890,0

223

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Notes du tableau : A : Valeur des périodes radioactives : nous avons retenu ici les valeurs qui figurent dans différentes tables relatives à chaque élément et on a vérifié que ces valeurs sont proches de celles qui sont dans la « Carte des nucléides » (“Chart of nuclides”) publiée en 2006 par l’Institut des transuraniens de Karlsruhe (Allemagne). Il existe cependant une exception : le sélénium 79, pour lequel on trouve des valeurs très disparates dans la littérature (de 65 000 ans à 1,13 million d’années). On a adopté ici la valeur la plus récente publiée en mars 2007 dans un article de la revue Applied Radiation Isotopes, sous la référence 65(3) - 355-64, intitulé “A new determination of 79Se half-life”. 1. Gaz → Production de bulles dans la matrice – Nécessité de prévoir des chambres d’expansion dans les tubes étanches contenant la matrice de combustible – Gaz rejeté dans l’environnement au retraitement des combustibles irradiés (car très faible impact radiologique). 2. Sr90 avec Cs137 génèrent plus de 90 % de l’énergie thermique entre 30 et 300 ans – Le Cs135 représente 14 % du césium total. 3. Forme des complexes nitriques extractibles par le TBP lors du retraitement des combustibles irradiés (« crasses »). 4. N’existe pas dans la nature. Comportement complexe au retraitement (rejets). 5. Très gênant au retraitement (comme le zirconium) – États oxydation multiples et RuO4 volatil. 6. N’existe pas dans la nature. 7. C’est le seul produit de fissions avec une période radioactive intermédiaire entre vies courtes ( 10 000 ans).

6.3.2 Cas particulier du xénon 135 L’un des isotopes du xénon, le xénon 135 (noté ici Xe135), qui l’un des PF générés en assez grande quantité, surtout par décroissance d’un autre PF comme nous allons le voir, possède une gigantesque section efficace de capture des neutrons lents du fait de la présence d’une grande résonance située en plein dans le domaine thermique : presque trois millions de barns au pic de cette résonance ! C’est incontestablement le record toutes catégories puisque même les sections efficaces au sommet des résonances les plus hautes sont très loin d’être aussi élevées. Pour fixer les idées, nous pouvons dire qu’un noyau de Xe135, « happe » tous les neutrons qui passent dans une zone qui l’entoure dont la taille est égale à plusieurs milliers de fois celle de ce noyau. Nous présentons sur la figure 6.3.2 la courbe de la section efficace de capture du Xe135.

224

6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

 Figure 6.3.2   Section efficace microscopique de capture du Xe135 à basse énergie (données de la bibliothèque ENDF/B VII.1).

Pour étudier l’évolution de sa concentration, il faut d’abord connaître ses différentes voies de formation et de disparition. Ce sont les suivantes : • Formation : il en existe deux : 1. Naissance directe par fission, avec cependant un rendement de fission assez faible, de 0,1 % (une fission sur 1 000 produit du Xe135). 2. Naissance en tant que descendant de la décroissance radioactive b– (période de 6,53 h) d’un autre produit de fission, l’iode 135 (I135), lui-même descendant du tellure 135, par une décroissance rapide b– (de période 20 sec), et qui est lui un fragment de fission produit avec un rendement très élevé de 6,4 %. En pratique, l’étape intermédiaire que constitue le tellure 135 peut

225

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

être négligée compte tenu de la rapidité de sa décroissance, et tout se passe comme si l’I135 était formé directement par fission. • Disparition : il en existe également deux : 1. Bien évidemment, sa capture même, qui conduit à la formation de l’isotope 136 du xénon, stable mais heureusement très peu capturant. 2. Sa propre décroissance radioactive car (heureusement !) c’est un isotope radioactif de période 9,17 h (b–), qui donnera naissance au césium 135 (isotope pratiquement stable, puisque de période de 2,6 millions d’années). À partir de l’équation générale d’évolution présentée plus haut, il est facile d’établir le système de deux équations qui régissent l’évolution des concentrations de xénon 135, notée ici Nx(t), et d’iode 135, notée ici NI(t). Les notations utilisées dans ces équations sont les suivantes : • lI et lx les constantes de décroissance radioactives respective de l’iode 135 et du xénon 135 ; • gI et gx les rendements de fission respectifs de l’iode 135 et du xénon 135. Pour simplifier la présentation, on ne considère ici qu’un seul type de noyau fissile, l’U235 (s’il y plusieurs noyaux fissiles avec des rendements différents pour le Xe125 et l’I135, il suffit de considérer la somme des termes de production par type fission) ; • sxc la section efficace microscopique de capture du 135 (l’iode 135 ne capture pratiquement pas les neutrons, on ne la prend pas en compte dans les équations) ; • Sf F le taux de fission (pour l’isotope fissile considéré). Les équations sont alors : dNx(t)/dt = gx Sf F + lI NI(t) – lx Nx(t) – sxc Nx(t) F dNI(t)/dt = gI Sf F – lI NI(t) La solution analytique générale de ce système peut être obtenue explicitement dès lors que le flux est constant, c’est-à-dire que le réacteur fonctionne à puissance constante. En pratique, il convient d’examiner trois types de situations.

Empoisonnement à l’équilibre Au premier démarrage d’un réacteur, il n’existe évidemment pas de xénon 135 puisqu’il n’y a pas eu de fissions. Il en est de même pour un réacteur qui a déjà fonctionné et qui est redémarré après une période d’arrêt suffisamment longue pour que le xénon 135 ait eu le temps de disparaître (au bout de quelques jours donc, du fait de sa période de décroissance de 9 heures). Par contre, dès que la réaction en chaîne démarre ou redémarre et que le réacteur fonctionne à une certaine puissance, il est clair que le xénon 135 va s’accumuler jusqu’à atteindre une concentration d’équilibre, notée ici Nx∞, qui peut être calculée très simplement en annulant les dérivées

226

6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

du premier membre des deux équations ci-dessus (puisque par définition, lorsque l’équilibre est atteint, la concentration du xénon 135 et celle de l’iode 135 ne varient plus, et donc leur dérivée par rapport au temps est égale à zéro). On obtient alors un simple système algébrique de deux équations à deux inconnues, dont la solution est immédiate (NI∞ est la concentration à l’équilibre de l’iode 135) : Nx∞ = (gx + gI) Sf F/(lx + sxc F) NI∞ = gI Sf F/lI La formule donnant Nx∞ est tout à fait logique dans sa forme, puisqu’on y trouve les paramètres des deux termes de production au numérateur et ceux des deux termes de disparition au dénominateur. La résolution analytique des équations d’évolution montre que cet équilibre est pratiquement atteint au bout de deux ou trois jours de fonctionnement à puissance constante. Le calcul numérique montre également que la voie principale d’apparition du xénon 135 est bien la décroissance de l’iode 135 tandis que sa disparition résulte essentiellement de ses captures de neutrons (pour former le xénon 136). À titre d’illustration, nous donnons dans le tableau 6.3.2 ciaprès les valeurs réelles des taux d’apparition et de disparition du xénon 135 dans un REP fonctionnant à pleine puissance exprimées en 109 noyaux par cm3 et par seconde.  Tableau 6.3.3  Taux d’apparition et de disparition du Xe135 en 109 noyaux par cm3 et par seconde dans un REP (voir note en bas de tableau). Production Disparition

Fission

Décroissance de l’I135

TOTAL

10

670

680

Décroissance du Xe135

Capture du Xe135

TOTAL

88

592

680

Note sur le tableau : nous avons calculé ces valeurs en prenant une densité de puissance de 337 W/cm3 de combustible (valeur pour un REP de 900 MWé, soit 2 700 MWth), ce qui donne un taux de fission de 1,046 1013 fissions/cm3/s avec une énergie moyenne libérée par fission de 201,6 MeV (tableau 3.5.2). Le flux neutronique est de 4,55 1013 n/cm2/s (valeur tirée de [III-17], page 32). La section efficace microscopique moyenne du Xe135 est prise égale à 3,1 106 barns (valeurs tirée de [III-7] page 441. Pour fixer les ordres de grandeur sur l’empoisonnement à l’équilibre et ses effets, on peut prendre l’exemple d’un REP fonctionnant à pleine puissance, pour lequel la concentration à l’équilibre entraîne un empoisonnement de 3 000 pcm, ce qui est énorme (on a vu plus haut que cela représente 15 % de l’empoisonnement total de l’ensemble des PF). Un petit calcul « de coin de table » montre que le surcroît d’enrichissement du combustible neuf qui est nécessaire pour compenser cet empoisonnement dans un REP correspond à une dépense supplémentaire de quelques millions

227

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

d’euros par an et par réacteur, soit une bonne centaine de millions d’euros par an pour l’ensemble du parc nucléaire français ! Note : c’est ici l’occasion de relater une anecdote historique sur ce phénomène d’empoisonnement par le xénon 135, qui montre combien l’histoire tient parfois à peu de choses. Nous sommes à Hanford (États-Unis, État de Washington), peu après minuit, dans la nuit du 26 au 27 septembre 1944. Le premier réacteur de puissance (250 MW thermiques), du nom secret de « Pile B », destiné à produire le plutonium des premières bombes atomiques, devient « critique » (sa construction a démarré seulement un an plus tôt !). On élève alors très progressivement son niveau puissance jusqu’à atteindre 9 MW le lendemain matin. Mais un événement totalement inattendu se manifeste peu à peu au cours de la journée du 27 : la réactivité du cœur diminue inexorablement malgré l’action des opérateurs qui essayent en vain de compenser cette perte de réactivité par le retrait des barres de contrôle. Le réacteur finit alors par s’arrêter de lui-même en fin d’après midi, ce qui plonge tout le monde dans la plus grande perplexité et le désarroi le plus complet. L’hypothèse envisagée pour expliquer ce phénomène est celle d’une fuite de l’eau de refroidissement à travers les gaines en aluminium entourant le combustible, cette eau pouvant contenir des impuretés absorbant les neutrons (l’eau qui refroidissait le cœur était directement prélevée dans la Columbia river et d’ailleurs rejetée tout aussi directement dans cette même rivière !). Mais vers une heure du matin, dans la nuit du 27 au 28 quelle n’est pas la surprise des opérateurs de constater que le réacteur redémarre mystérieusement tout seul ! Les opérateurs tentent toujours de déceler une fuite mais lorsque la puissance atteint à nouveau 9 MW, le phénomène constaté la veille se reproduit : le réacteur « s’étouffe ». Cette fois, on soupçonne la formation d’une substance capturant les neutrons lors d’une montée en puissance du réacteur, pouvant avoir deux origines : soit un dépôt sur les gaines d’un corps formé par une décomposition radiolytique non identifiée, puis dissolution par l’eau de ce corps à puissance nulle, soit la création d’un PF très capturant mais de courte période, estimée alors à 11,7 h. On aura deviné que la seconde explication est la bonne : c’est le xénon 135. Elle est trouvée le matin du 29 septembre par le savant John Wheeler (l’un des plus grands physiciens théoriciens américains, dernier collaborateur d’Einstein et de Niels Bohr, 1911-2008). Il calcule qu’il faut introduire une réactivité supplémentaire de 1 300 pcm dans le cœur du réacteur pour compenser l’effet de ce poison neutronique. Fort heureusement, les concepteurs prudents ont prévu (malgré l’opposition de certains physiciens un peu trop confiants sans doute, et voulant aller vite) des emplacements de réserve autour du cœur, pour pallier d’éventuelles mauvaises surprises, notamment une corrosion possible par l’eau des gaines en aluminium, qui aurait obligé à introduire un double gainage en aluminium, consommateur de neutrons. L’introduction de nouveaux éléments combustibles dans ces canaux supplémentaires permettait d’injecter dans le cœur cette réserve de réactivité. Si ces « marges » n’avaient pas été prises, il n’était plus possible de faire fonctionner le réacteur « B » en puissance, et le programme de production de plutonium aurait été certainement retardé de plusieurs mois jusqu’à la mise en service du deuxième réacteur (réacteur D) dont la

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

construction était déjà bien avancée. L’issue de la guerre avec le Japon en eût-elle été changée ? Ajoutons pour l’anecdote que ce phénomène d’empoisonnement par le xénon fut révélé (très partiellement cependant) dans la première version du fameux rapport «  Smyth » publié le 11 août 1945 ([VI-2]), à la demande du général Leslie Groves, directeur du projet Manhattan, sur les développements techniques de la mise au point de la bombe atomique. Ce rapport fut immédiatement traduit par les Soviétiques mais le général découvrit qu’il contenait quelques informations trop sensibles, dont la plus importante d’entre elles était justement ce phénomène d’empoisonnement (« … an unforeseen poisoning effect… prevents operation of the Hanford piles, as we shall see later… »). Dans une deuxième édition à plus large diffusion publiée le 1er septembre, également traduite en langue russe, il demanda que ces informations soient totalement supprimées, ce qui bien entendu attira l’attention des scientifiques soviétiques, qui notèrent la différence entre les deux versions. Cette histoire est bien racontée dans le livre [I-24], pages 182, 215-217, 221-222.

Surcroît d’empoisonnement lors d’une réduction de puissance du réacteur L’effet le plus spectaculaire survient lorsque l’on baisse la puissance et plus particulièrement lorsque l’on arrête le réacteur. En effet, on constate que dans ces conditions la concentration en xénon se met à augmenter jusqu’à une valeur maximale atteinte au bout d’une dizaine d’heures, appelée « pic xénon », pour ensuite diminuer jusqu’à une valeur nulle en cas d’arrêt complet du réacteur. Pour comprendre qualitativement ce comportement, il suffit de se placer dans le cas d’un arrêt complet du réacteur. Il n’y a alors plus de neutrons et le xénon 135 ne peut plus disparaître par captures de neutrons tandis que l’iode 135 continue de décroître en créant du xénon 135. Il agit ainsi comme un « réservoir » qui se vide en venant alimenter le « réservoir » de xénon 135. Le niveau de ce dernier va donc monter mais le débit d’alimentation va diminuer progressivement, puisqu’il est proportionnel à la concentration d’iode 135 qui évidemment diminue (il n’y a plus de formation d’iode 135 par fission). Par ailleurs, le xénon 135 disparaît par sa propre décroissance radioactive : c’est en quelque sorte un réservoir percé, dont le débit d’évacuation va augmenter, puisqu’il est proportionnel au niveau du réservoir (concentration en xénon 135). Dans ces conditions, on imagine bien que ce niveau va atteindre un maximum lorsque le débit d’alimentation (la décroissance de l’iode 135) devient égal au débit d’évacuation (la décroissance du xénon 135). Dans un REP, ce pic correspond à un surcroît d’empoisonnement de l’ordre 2 000 pcm, ce qui fait un empoisonnement total de 5 000 pcm pour le xénon 135. Si l’on veut redémarrer le réacteur pendant cette période où le cœur est « sur-empoisonné » il faut prévoir les réserves de réactivité nécessaires faute de quoi il sera nécessaire d’attendre que la « bosse » d’antiréactivité disparaisse, soit environ une journée. Cela peut être particulièrement gênant pour certains réacteurs comme les réacteurs à uranium naturel graphite-gaz qui ont très peu de réserve de réactivité disponible

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

(cas des réacteurs de Hanford cités plus haut, ou des anciens réacteurs de puissance de cette filière). C’est également une contrainte qu’il faut prendre en compte dans les réacteurs de sous-marins nucléaires qui doivent offrir une grande souplesse de fonctionnement. Pour terminer sur cet effet, notons que c’est une des causes (mais pas la seule) de l’accident de Tchernobyl. Il serait beaucoup trop long de décrire ici l’enchaînement des événements ayant conduit à ce dramatique accident et les raisons qui ont amené les opérateurs à agir comme ils l’ont fait. Toujours est-il que c’est pour compenser le surcroît d’empoisonnement xénon à la suite d’une baisse très importante de la puissance du réacteur que les opérateurs, qui voulaient absolument relever ce niveau de puissance, ont extrait presque toutes les barres de contrôle du réacteur en dépit des consignes de sécurité qui interdisait une telle manipulation. Les événements qui ont suivi associés à des caractéristiques physiques du réacteur très défavorables ont malheureusement transformé cette dangereuse opération en une erreur fatale.

Instabilités spatiales liées au xénon Une autre conséquence gênante dans le pilotage des grands réacteurs de puissance est le phénomène d’instabilité du flux lié au xénon. Il est complexe à modéliser mais il s’explique qualitativement de façon assez simple. Prenons pour cela l’hypothèse d’une diminution du flux neutronique dans une région du cœur, engendrée par une action quelconque qui peut être par exemple l’insertion d’une barre de contrôle dans cette région du cœur ou une perturbation qui conduit à une baisse de réactivité locale. Cette baisse de flux va automatiquement conduire à un accroissement de la concentration en xénon 135 dans cette région (phénomène examiné précédemment), et donc à une baisse de réactivité qui va à son tour entraîner une baisse de flux, et ainsi de suite. Par ailleurs, la baisse du flux dans une région va conduire à une augmentation du flux dans les autres régions pour que la puissance totale du réacteur reste inchangée. Dans ces autres régions, c’est donc le phénomène inverse qui va se produire : diminution de la concentration en xénon 135, augmentation de la réactivité, augmentation du flux, etc. Il va donc se créer un déséquilibre spatial du flux qui va aller en s’amplifiant si rien n’est fait pour l’arrêter. Encore faut-il qu’il soit détecté, ce qui ne peut se faire que s’il existe des moyens de mesurer des variations de puissance par région. Ce déséquilibre va néanmoins atteindre un maximum du fait de la contre-action de l’iode 135, dont la concentration évolue en sens inverse de celle du xénon 135, puisqu’une baisse de flux entraîne une baisse des fissions et donc une baisse de la production d’iode 135 (et inversement). Au bout d’un certain laps de temps (quelques heures), les phénomènes vont alors se mettre à évoluer dans l’autre sens et si rien ne vient arrêter ces évolutions, il peut se déclencher ainsi un processus de balancier appelé « oscillations xénon ». Néanmoins, la migration des neutrons dans le cœur tend à atténuer un peu ce phénomène d’oscillation dans la mesure où celle-ci exerce un certain couplage spatial entre les différentes régions du cœur. Toutefois, cela ne peut jouer que pour les cœurs dont la taille est relativement petite en termes de distance

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

moyenne parcourue « à vol d’oiseau » par les neutrons entre leur naissance et leur absorption, caractérisée par ce que l’on appelle « l’aire de migration » des neutrons (notion présentée au § 4.4.1). Le couplage spatial ne joue donc pas le rôle de régulateur des déséquilibres de puissance ainsi engendrés pour des cœurs de grande taille par rapport à ces distances moyennes. L’étude détaillée de ces phénomènes montre que l’on est dans une telle situation pour des cœurs de REP standards, dans le sens axial car la hauteur du cœur est de l’ordre de 4 mètres pour une distance moyenne parcourue à vol d’oiseau par les neutrons de quelques dizaines de centimètres. Dans ces cœurs de réacteur, des instabilités spatiales peuvent donc se développer, notamment lors de mouvements de barre de contrôle qui sont déplacées dans le sens axial. Cela peut engendrer des basculements de puissance entre la partie haute et la partie basse du réacteur, qu’il faut maîtriser au mieux. On y parvient par un suivi permanent d’un paramètre appelé « Déséquilibre axial de puissance » (en anglais « axial offset ») qui caractérise ce basculement à partir de mesures spécifiques de ces puissances haute et basse du cœur. Des procédures de pilotage du réacteur sont alors prévues pour maintenir ce basculement dans des limites acceptables, qui participent à la définition d’un « domaine de fonctionnement autorisé ». Nous n’en dirons pas plus sur ces dispositions et ces contraintes qui peuvent compliquer singulièrement le « pilotage » des réacteurs nucléaires. Pour plus de détails, nous renvoyons le lecteur aux livres [III-7] pages 515 à 528 et [III-18] pages 240 à 245.

6.3.3 Cas particulier du samarium 149 L’isotope du samarium qui nous intéresse ici est le samarium 149 (Sm149), car il possède une énorme section efficace de capture des neutrons : 65 000 barns en moyenne pour les neutrons thermiques. La raison est la même que pour le xénon 135, à savoir la présence d’une très grande résonance en plein dans le domaine thermique, avec cependant une moindre ampleur pour le samarium 149 : 121 300 barns à 0,094 eV. Globalement, ce PF n’est cependant pas le plus capturant des PF après le xénon 135, comme nous avons pu le constater dans le tableau 6.3.1, puisqu’il n’est que le sixième. Toutefois, il conduit, comme nous allons le voir, à un surcroît important et durable d’empoisonnement après l’arrêt d’un réacteur. C’est pourquoi il mérite un examen spécifique. Ses voies de formation et de disparition sont les suivantes : • formation : contrairement au xénon 135 pour lequel il existe deux voies de formation, le Sm149 n’est créé que d’une seule façon : par décroissance radioactive b– d’un autre PF, le prométhéum 149 (Pm149), de période 53 h. Ce dernier est lui-même un PF créé par décroissance radioactive b– d’un fragment de fission : le néodyme 149, de période 1,73 h, dont le rendement fissions est de 1,09 % ; • disparition : ici aussi, contrairement au xénon 135 pour lequel il existe deux voies de disparition, le Sm149 ne peut disparaître que par capture d’un neutron

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

(en formant l’isotope supérieur, le Sm150, qui lui ne capture pratiquement pas les neutrons), et pas par décroissance radioactive car il est STABLE. C’est bien cette dernière caractéristique qui fait la spécificité du Sm149. En effet, une fois produit dans le cœur du réacteur, il ne pourra disparaître qu’en présence de neutrons. Compte tenu de ce qui vient d’être dit, et en utilisant des notations évidentes, les deux équations couplées qui régissent l’évolution du Pm149 et du Sm149 s’écrivent (en négligeant l’étape intermédiaire du Nd149, pour simplifier cette présentation) : dNpm(t)/dt = gpm Sf F – lpm Npm(t) dNsm(t)/dt = lpm Npm(t) – ssmc Nsm(t) F La solution analytique de ces équations est immédiate (pour un flux constant) et conduit aux deux conclusions suivantes, qui sont faciles à imaginer sans même résoudre ces équations. 1. Après un démarrage d’un cœur « neuf », pour lequel la concentration initiale de Sm149 est évidemment nulle, celle-ci atteint progressivement une concentration d’équilibre. Le calcul montre que cette concentration est égale à gpm Sf /ssmc (donc indépendante du flux), et qu’elle est atteinte au bout de plusieurs dizaines de jours seulement. Elle conduit à un empoisonnement de l’ordre de 700 pcm pour un REP, qui est évidemment nettement moindre que celui du xénon 135, mais qui est tout de même significatif. 2. Après un arrêt du réacteur, la concentration en Sm149 s’accroît du fait de la décroissance du Pm149. Toutefois, contrairement au xénon 135 qui finit par disparaître par décroissance radioactive, le Sm149 ainsi formé reste dans le cœur puisqu’il est stable. Le surcroît d’empoisonnement, qui est d’environ 300 à 400 pcm dans un REP, vient se rajouter à l’empoisonnement à l’équilibre et il devient donc définitif après cet arrêt, au bout de quelques dizaines de jours. Seul, un redémarrage du réacteur permettra de faire disparaître ce surcroît d’empoisonnement, par capture neutronique, et il ne subsistera alors « seulement » que l’empoisonnement d’équilibre qui existait avant l’arrêt du réacteur. On notera pour terminer que le surcroît d’empoisonnement peut devenir problématique pour des réacteurs à très haut flux car le « réservoir » de Pm149, qui conditionne ce surcroît, a une capacité d’autant plus élevée que le flux est élevé. En effet, le calcul montre que la concentration d’équilibre du Pm149 est tout simplement proportionnelle au flux, puisqu’elle vaut gpm Sf F/lpm. Le seul moyen d’éviter le pire dans ces cas-là (c’est-à-dire le remplacement de tout ou partie du combustible devenu inutilisable car trop empoisonné) est d’arrêter très progressivement ce type de réacteur afin de consommer le Sm149 qui s’accumule. À signaler enfin que, compte tenu des ordres de grandeur et des caractéristiques physiques de ces corps, le Sm149 n’engendre pas de problème d’instabilité spatiale.

232

6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

6.4 Évolution des paramètres du cœur 6.4.1 Évolution du coefficient de multiplication infini des neutrons Pour un combustible à uranium (naturel ou enrichi), nous avons vu que les variations de concentration de noyaux lourds au cours de l’évolution sont essentiellement celles de l’uranium, et plus particulièrement celle de l’U235 qui diminue graduellement ainsi que celle du plutonium qui s’accroît peu à peu. Comme l’U235 et le plutonium ont des sections efficaces microscopiques d’absorption très élevées dans le domaine des neutrons thermiques, c’est essentiellement le taux d’absorption dans ce domaine qui se modifie plus ou moins amplement au cours de l’évolution du combustible. Par ailleurs, l’accumulation progressive des produits de fission, accroît également ce taux d’absorption. En conséquence, parmi les quatre facteurs h, e, p et f qui déterminent koo ce sont seulement les facteurs f et h qui varient très sensiblement, et surtout h puisque ce facteur dépend beaucoup de la concentration en U235 et en plutonium. En définitive, le coefficient de multiplication infini des neutrons koo varie principalement avec h et donc avec l’évolution des concentrations de l’U235 et du plutonium. De ce point de vue, deux cas se présentent en pratique : • si le facteur de conversion est suffisamment élevé, l’apparition du plutonium fissile parvient à compenser la disparition de l’U235 sur le plan de la réactivité globale, car les sections efficaces microscopiques du Pu239 qui apparaît en premier sont plus élevées que celles de l’U235 (à 2 200 m/s, elle vaut 582,6 b pour l’U235 et 747,3 b pour le Pu239 et elle vaut même 1 012,3 b pour le Pu241 qui apparaît par capture sur le Pu239, via le Pu240). Une telle situation est par exemple celle des réacteurs à graphite-gaz à uranium naturel dont la réactivité augmente en début d’irradiation du combustible ; • dans les autres situations, c’est l’inverse qui se produit : l’apparition des isotopes fissiles du plutonium n’est pas suffisante pour compenser la disparition de l’U235 et la réactivité diminue. Ce dernier cas est celui des réacteurs à eau (pressurisée ou bouillante) pour lesquels la réactivité diminue régulièrement avec l’irradiation et d’ailleurs de façon à peu près linéaire. Dans un réacteur à eau pressurisée, cette diminution s’effectue au rythme d’environ –1 pcm par MWj/t.

6.4.2 Évolution du facteur de conversion FC L’analyse de la variation de FC en fonction de l’irradiation est un peu plus subtile, car on pourrait penser a priori que FC reste constant alors que ce n’est pas tout à fait le cas, comme on peut l’observer en prenant l’exemple d’un REP (ici un REP 1 300 MWé), tel qu’illustré sur la figure 6.4.1.

233

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Figure 6.4.1  Évolution de facteur de conversion cumulé dans le cas d’un REP 1 300 MWé (rechargement par quart de cœur, enrichissement initial : 4 %).

La raison principale est que le taux de production du plutonium (numérateur de FC) s’accroît en fait assez nettement avec l’irradiation du fait du durcissement du spectre des neutrons qui favorise les captures dans les résonances de l’U238 et donc la formation de plutonium. Ce durcissement du spectre résulte de l’augmentation importante de la concentration en plutonium dans le combustible puisque celui-ci s’accumule au cours de l’irradiation. En effet, la présence de plutonium « écrase » la partie thermique du spectre des neutrons à cause des sections efficaces d’absorption élevées des isotopes du plutonium dans le domaine thermique et surtout des résonances d’absorption situées dans ce domaine (les valeurs précises du pic de ces résonances sont fournies au § 7.4 du chapitre 7). Une autre raison plus secondaire est que l’énergie dégagée par une fission du Pu239 est un peu supérieure à celle dégagée par une fission de l’U235 : 210 MeV pour une fission du Pu239 et 212,4 MeV pour une fission du Pu241contre 201,7 MeV pour une fission de l’U235. Comme les fissions du plutonium remplacent peu à peu (mais partiellement) celles de l’U235, il y moins de noyaux fissiles qui se détruisent pour produire la même puissance (le dénominateur de FC diminue donc légèrement). Pour fixer les idées, nous avons établi un bilan détaillé des variations des masses d’U235 et de plutonium en début d’irradiation et en fin d’irradiation pour un

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6. Évolution du combustible dans les réacteurs nucléaires

combustible REP typique enrichi initialement à 4 %. Les résultats sont présentés sur le tableau 6.4.1.  Tableau 6.4.1  Bilan des matières fissiles dans un combustible REP 1 300 MWé contenant initialement 536 kg d’uranium enrichi à 4 % (les chiffres indiqués sont des kg dans le combustible). Intervalle d'irradiation (GWj/t)

Disparition de matière fissile Création de FC (le plutonium dans son ensemble est assimilé à de plutonium la matière fissile) = (1) / (2) (1) U235 Plutonium Total (2)

0 à 5

1,41

3,03

0,20

3,23

0,44

40 à 45

1,99

1,15

1,67

2,82

0,71

Les chiffres indiqués dans ce tableau illustrent le phénomène d’augmentation du FC avec l’irradiation. Il faut bien noter ici qu’il s’agit des FC calculés sur un intervalle d’irradiation alors que ceux de la figure 6.4.1 sont les FC intégrés (on peut dire aussi cumulés) sur toute l’irradiation.

235

7

Effets neutroniques liés à la température

7.1 Position du problème Nous avons vu que l’entretien de la réaction en chaîne dans le cœur d’un réacteur nucléaire, qui assure la production continue de puissance, n’est possible que si le coefficient de multiplication global, noté k, est rigoureusement égal à 1 (état dit «  critique »). Rappelons que ce coefficient est un rapport, à un instant donné, entre le nombre de neutrons qui naissent (par fission) dans le cœur (numérateur du rapport) et ceux qui disparaissent (par absorption) dans le cœur ou par fuite à l’extérieur du cœur (dénominateur du rapport). Ces quantités de neutrons qui naissent et qui disparaissent (par absorption) sont caractérisées par la somme sur tous les types de noyaux présents dans le cœur du réacteur de ce que l’on a appelé des taux de réaction T, qui sont des grandeurs intégrées sur tous les points de l’espace considérés et sur tout le domaine d’énergie considéré. Pour un noyau donné, présent en un point donné de l’espace et pour une énergie donnée des neutrons, on sait que ces taux de réaction s’expriment comme un produit de trois termes : 1. la section efficace microscopique s (indice f pour les fissions et indice a pour les absorptions) ;

237

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

2. la concentration N du noyau donné ; 3. le flux neutronique au point de l’espace considéré (variable r) et à une énergie donnée (variable E), F(r,E). Tout phénomène susceptible de modifier, même très légèrement, l’une ou plusieurs de ces grandeurs de façon non homogène, va nécessairement provoquer un déséquilibre entre les naissances et les disparitions de neutrons et va donc rendre le cœur soit surcritique (k > 1), soit sous-critique (k

2. ou bien au moment de l’interaction entre le neutron et le noyau, ce dernier est en train de se rapprocher du neutron et sur le même axe, et on a alors la configuration suivante :

En = ½ m (Vn)2

EN = ½ M (VN)2



O ============== >   < ===   O

Dans le premier cas, la vitesse relative du choc est évidemment égale à la différence entre celle du neutron et celle du noyau, alors que, dans le deuxième cas, elle est égale à la somme des deux vitesses. Entre ces deux cas extrêmes, il y a bien entendu tous les cas intermédiaires où les axes de déplacement du neutron et du noyau avec lequel il va interagir ne sont pas les mêmes, et où la vitesse relative du choc va varier entre (vn – vN) et (vn + vN). Cela revient à dire que pour une vitesse donnée du neutron, la vitesse réelle des chocs avec un noyau donné varie sur une plage située entre ces deux vitesses extrêmes et donc la section efficace varie également puisqu’elle dépend justement de cette vitesse réelle. En conséquence, une section efficace à une énergie donnée d’un neutron ne peut être en toute rigueur qu’une moyenne calculée sur cette plage de variation, dont l’amplitude est de plusieurs centaines de m/s. Dans l’exemple donné ci-dessus de l’atome d’uranium à 1 000 °C, cette plage est de 2 * 365 = 730 m/s. A priori cela n’est donc pas simple d’autant que, comme nous venons de le voir, les vitesses d’agitation des noyaux dépendent de la température et que ces moyennes devraient donc être fonction de la température à laquelle on les calcule (sections efficaces dépendant de la température). Heureusement, dans la plupart des situations, deux considérations viennent simplifier beaucoup le problème. D’abord, la vitesse des neutrons rapides ou en cours de ralentissement se situe bien au-delà de celle des noyaux atomiques : plusieurs dizaines de milliers de km/s pour les plus rapides et une bonne dizaine de km/s pour ceux qui finissent de se ralentir. Dans ces conditions, la plage de variation évoquée est relativement faible et elle peut être négligée si les sections efficaces ne varient pas énormément elles-mêmes dans ces domaines de vitesse des neutrons. Ensuite, même pour les neutrons très lents qui peuvent avoir des vitesses comparables à celles des noyaux atomiques du fait de l’agitation thermique (donc quelques centaines de m/s), les sections efficaces varient relativement peu dans de petites plages de vitesse, et on se contente en général de prendre dans les calculs une section efficace moyenne valable pour toutes les températures.

242

7. Effets neutroniques liés à la température

Il existe une exception à ces règles pratiques et elle est de taille, comme nous allons le voir : c’est celle des résonances dont on a déjà parlé lors de l’introduction de la notion de section efficace. En effet, dans ce cas, la section efficace peut varier énormément dans un intervalle de vitesse extrêmement étroit de quelques centaines de m/s, c’est-à-dire dans une plage de vitesse qui est celle que l’on a évoquée plus haut, déterminée pas les vitesses d’agitation thermiques des noyaux « cibles ». Pour mieux illustrer ce phénomène, nous allons prendre un exemple concret : celui de la première résonance de l’U238 dont le pic est situé à 6,6735 eV. À cette énergie, qui correspond à une vitesse de 35 731 m/s, la section efficace de capture calculée avec la formule de Breit et Wigner à un niveau (paragraphe sur les résonances, § 3.4.3) vaut 22 335 barns au zéro absolu (avec le formalisme plus exact de Reich et Moore, cette valeur est de 23 726 barns, d’après la base de données ENDF/B – VII.1 [II-27]). Si l’on prend maintenant une vitesse relative de choc située seulement 730 m/s en dessous (donc à 35 000 m/s), c’est-à-dire à l’extrémité basse de la plage que l’on vient de donner en exemple, on est pratiquement au pied de la résonance (c’est-à-dire juste avant la brusque montée de la section efficace) et cette section efficace n’est plus que d’une cinquantaine de barns ! Autrement dit, pour un neutron ayant une vitesse absolue de 35366 m/s, la section efficace sera soit de 22 335 barns s’il « tape » dans un noyau d’U238 en train de se rapprocher de lui dans sa direction à 365 m/s (vitesse du choc = 35 366 + 365 = 35 731 m/s, qui est le pic de la résonance) ou seulement de 50 b s’il « tape » sur ce noyau en train de s’éloigner (dans la direction opposée à la sienne) à 365 m/s (vitesse du choc = 35 366 – 365 = 35 001 m/s). On comprend bien que dans un tel cas, on ne peut plus faire l’approximation d’une section efficace constante, même pour une variation relative aussi faible des vitesses de choc ! La section efficace dans les résonances pour une énergie donnée des neutrons devient une moyenne des sections efficaces au zéro absolu sur un intervalle en énergie dont la largeur dépend de la température puisque le maximum et le minimum de l’énergie relative du choc entre un neutron de vitesse donnée et un noyau dépend de la température, via l’agitation thermique du noyau. Nous donnons à titre indicatif dans le tableau 7.2.1 la valeur de la section efficace de capture au sommet de la première grande résonance de l’U238 calculée pour différentes températures. Par ailleurs, la figure 7.2.1 illustre les courbes de sections efficaces microscopiques de capture de l’uranium 238 en fonction de l’énergie pour différentes températures. On constate une nette déformation de ces courbes avec la température, qui est souvent appelée, de façon très synthétique, « élargissement Doppler ». En résumé : • un neutron de vitesse donnée interagit avec des noyaux qui sont constamment en mouvement dans toutes les directions à cause de l’agitation thermique (liée à la température du milieu dans lequel se déplace le neutron) ; • l’énergie d’interaction est l’énergie RELATIVE entre celle du neutron et celle du noyau « percuté » ; elle est donc fonction de la température ; • comme la section efficace microscopique dépend de cette énergie d’interaction, elle est directement fonction de la température.

243

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 7.2.1  Valeur de la section de capture de l’U238 au sommet de la première grande résonance à 6,6735 eV (source : ENDF/B – VII.1, [II-27]). Température °C

°K

Valeur de la section capture (b)

-273

0

23726

0

273

7683

20

293

7443

300

573

5455

600

873

4460

1000

1273

3714

2000

2273

2794

 Figure 7.2.1  Élargissement de la première grande résonance de l’uranium 238 par effet Doppler (source : [III-1], page 212).

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7. Effets neutroniques liés à la température

7.2.2 Aperçu sur le calcul de l’effet Doppler Le calcul de la section efficace moyenne à une énergie donnée située dans une zone de résonance et pour une température donnée est le résultat d’une convolution mathématique entre une fonction de section efficace dépendante de l’énergie du choc et une fonction de distribution de cette énergie relative du choc entre un neutron et un noyau agité thermiquement dans toutes les directions de l’espace. Ce calcul peut être fait analytiquement dans le cas relativement simple de la formule de Breit et Wigner déjà citée pour le calcul des sections efficaces dans les résonances, et en supposant que les noyaux sont assimilables à un gaz monoatomique libre (distribution de Maxwell-Boltzmann). Ce calcul qui n’est déjà pas très simple se complique dès lors que l’on veut tenir compte des liaisons cristallines qui peuvent néanmoins être prises en compte de façon approchée par l’introduction d’une température « effective » pour un réseau cristallin qui suit une loi de Debye. Mais dans certains cas, comme l’UO2, une telle hypothèse est encore trop éloignée de la réalité et il faut alors utiliser des modèles de vibrations plus élaborés permettant de déterminer une nouvelle température de Debye équivalente. Un calcul analytique direct devient cependant inextricable dès lors que l’on veut utiliser des modèles plus sophistiqués que celui de Breit et Wigner à un niveau pour le calcul des sections efficaces dans les résonances. Heureusement, le traitement numérique des différentes fonctions et opérateurs mathématiques associées à ces phénomènes ainsi que les puissances de calcul informatique dont on dispose aujourd’hui permettent le calcul de l’effet Doppler de façon aussi précise que souhaitée. Globalement, ce qu’il faut retenir est que les résonances s’aplatissent et s’élargissent lorsque la température augmente, c’est-à-dire que leur pic diminue mais leur base devient nettement plus large. Toutefois, on peut montrer que l’intégrale de la section efficace de capture sur tout le domaine, appelée tout simplement intégrale de résonance, est constante lorsque la température varie. Cette intégrale est d’ailleurs une valeur fixe caractéristique de chaque noyau. Elle vaut par exemple 275 b pour l’U238 et 84 b pour le Th232 (valeurs ENDF/B – VII.1). L’auteur de cet ouvrage ne résiste au plaisir d’indiquer au passage que cette valeur de 84 b pour le Th232 est exactement (ou presque) celle qu’il avait évaluée dans sa thèse passée il y plus de 40 ans (83,7 b +/– 2,5 b). Cela étant, on peut s’interroger à ce stade sur ce que peut être « l’effet Doppler » si finalement une variation de température ne change rien à l’intégrale des sections efficaces de capture dans les résonances. La réponse à cette question est que le calcul du taux de réaction dans les résonances n’est pas simplement l’intégrale sur l’énergie des sections efficaces mais celle d’un produit de ces sections efficaces par un flux de neutrons (qui dépend aussi de l’énergie). Or, il intervient dans ce cas un phénomène physique important que l’on a déjà examiné à propos du ralentissement des neutrons : l’« autoprotection » des résonances. Il oblige à calculer très finement le flux en espace et en énergie au niveau de chaque résonance pour en déduire les taux de réaction réels dans ce domaine des résonances. Ces calculs peuvent se compliquer encore un peu plus s’il faut traiter des interférences possibles entre des résonances de différents noyaux mélangés ayant chacun une série de résonances. Tout cela n’est donc pas simple

245

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

mais l’essentiel est ici de connaître le résultat fondamental de ces analyses qui est que globalement le taux de capture dans les résonances augmente lorsque la température augmente. Et c’est une excellente nouvelle ! En effet, cela veut dire qu’on est en présence d’un phénomène physique intrinsèque qui apporte un effet en réactivité négatif si la température augmente. C’est ce que l’on appelle précisément « l’effet Doppler ». Globalement, cela se traduit par une augmentation de l’intégrale effective de capture avec la température. À cet égard on peut d’ailleurs montrer que l’intégrale effective, Ieff, varie linéairement avec la racine carrée de la température absolue du combustible : Ieff = Ieff (T0) [1 + A (T1/2 – T01/2)] Cet effet constitue évidemment un atout précieux pour la sûreté des réacteurs nucléaires, d’autant qu’il est universel puisqu’il concerne le combustible de tous les réacteurs nucléaires de puissance contenant un minimum de noyaux fertiles (U238 ou Th232). De plus, c’est un effet immédiat car généralement c’est dans le combustible que la température va d’abord s’élever en cas de brusque augmentation de la puissance, et donc la rétroaction en réactivité due à l’effet Doppler est presque instantanée. Dans la majorité des cas, le coefficient Doppler vaut entre –1 pcm/°C et –3 pcm/°C.

7.3 Effet de densité (ou de dilatation) 7.3.1 Aspects généraux D’une façon générale, la densité de tous les éléments et mélanges d’éléments, qu’ils soient sous forme solide, liquide ou gazeuse, diminue lorsque la température augmente (à quelques très rares exceptions près). En conséquence, les taux de réaction entre les neutrons et les noyaux varient en sens inverse de la température. Cette diminution des concentrations de noyaux avec l’accroissement des températures concerne aussi bien le combustible que le modérateur mais sur le plan neutronique l’effet le plus marquant est lié à la variation de densité du modérateur, notée ici ρm. Il n’est pas possible d’énoncer des règles générales sur l’ampleur et même le signe de cet effet puisqu’il est lié au type de modérateur employé mais aussi à la nature du réseau (géométrie et rapport de modération) et même à la composition du combustible qui est mis en œuvre. Nous allons donc nous intéresser uniquement ici au cas des réacteurs à eau pressurisée, REP. Notons auparavant que, dans le domaine des énergies des neutrons rapides, une variation de densité des milieux n’affecte pratiquement pas la réactivité puisque seul le facteur de fission rapide e de la formule des quatre facteurs pourrait être éventuellement modifié et que celui-ci est pratiquement insensible aux variations de

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7. Effets neutroniques liés à la température

concentration des noyaux. Une diminution de la densité du modérateur peut tout au plus favoriser légèrement e en augmentant la probabilité pour un neutron sortant d’un élément combustible de traverser le modérateur sans choc et d’aller subir son premier choc dans un autre élément combustible (effet dit « Dancoff »), ce qui, de ce fait, augmente la probabilité des fissions rapides. Mais cet effet s’avère tout à fait minime.

7.3.2 Cas des réacteurs à eau pressurisée (REP) Dans ce cas, l’effet de densité concerne essentiellement le modérateur (l’eau légère) et il comprend deux composantes principales. Prenons l’exemple d’une augmentation de température. Cela entraîne : • une augmentation des captures dans les résonances puisque les neutrons sont moins bien ralentis. On peut mieux s’en rendre compte grâce à l’expression donnant le facteur antitrappe p indiquée lors de la présentation de la formule des quatre facteurs (§ 2.6.1). En effet, on voit apparaître explicitement au dénominateur la concentration du modérateur (via la section efficace macroscopique Ss,m). Il en résulte une diminution de p, et donc un effet stabilisant. Dans les REP, il est de l’ordre de –50 pcm/°C ; • une diminution des captures parasites dans l’eau ce qui améliore essentiellement le facteur d’utilisation thermique f puisque c’est essentiellement dans ce domaine d’énergie que l’eau capture les neutrons (voir tableau 4.6.2). C’est évidemment un effet déstabilisant qui vaut environ 15 pcm/°C dans les REP lorsqu’il n’y a pas de bore soluble dans l’eau. En pratique, il faut tenir compte de la présence de bore soluble dans l’eau des REP, dont nous avons déjà signalé la raison (une partie importante du contrôle de la réactivité du cœur est assurée par une modulation de la concentration de bore dans l’eau, sous forme d’acide borique soluble). En conséquence, une dilatation de l’eau sous l’effet de la température entraîne corrélativement une diminution de la concentration en bore et donc une réduction significative des captures de neutrons. C’est évidemment un effet très déstabilisant dont l’amplitude s’accroît avec la concentration en bore soluble dans l’eau des REP. À titre d’exemple, cet effet à lui seul est de l’ordre de + 30 pcm/°C et il vient se rajouter à l’effet résultant de la diminution des captures dans l’eau elle-même. On voit que les effets de la température sur p et f sont antagonistes. En conséquence, si l’on souhaite que leur résultante reste négative (effet stabilisant) il faut limiter la concentration maximale en bore soluble dans les REP (et c’est bien sûr ce qui est fait). En pratique, cette exigence est renforcée par une disposition de conception encore plus contraignante qui consiste à réduire volontairement la proportion d’eau dans le cœur des REP. En effet, nous avons vu sur la figure 4.6.1 du chapitre 4 que l’optimum du rapport de modération se déplace vers la gauche en présence de bore soluble dans l’eau. Or, une diminution de la densité du modérateur à volume constant par élévation de température est équivalente à une réduction de

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

ce rapport de modération (il y a moins de noyaux modérateurs). En conséquence, si la géométrie du réseau est telle que l’on est à droite de cet optimum en fonctionnement normal, une brusque élévation de la température de l’eau (par diminution de son débit dans le cœur par exemple) va automatiquement conduire à une augmentation de la réactivité (kinf augmente), ce qui est évidemment dangereux. Pour des raisons de sûreté, il est donc plus que souhaitable de se placer à gauche de cet optimum en toutes circonstances, et notamment dans les situations où la concentration de bore soluble est maximum puisque c’est là que cet optimum est le plus à gauche sur l’axe des abscisses. Avec cette précaution, on est en effet certain qu’une élévation de température du modérateur entraîne physiquement une diminution de la réactivité. C’est la raison pour laquelle la conception des réseaux de combustible des REP est telle que le rapport de modération se situe nettement au-dessous du rapport de modération optimum sans bore, c’est-à-dire nettement en dessous de la valeur 4. En pratique, on se situe autour de la valeur 2, c’est-à-dire dans une configuration de réseau dite « sous-modérée ». C’est évidemment une pénalité économique puisque cela ne peut être compensé que par un niveau d’enrichissement de l’uranium supérieur à ce qu’il serait si l’on se plaçait à l’optimum du rapport de modération sans bore soluble. Toutefois, ce « sacrifice » offre l’avantage de réduire le volume du cœur (puisqu’il y a moins d’eau), ce qui permet notamment de réduire la taille de la cuve principale contenant le cœur. De plus, en favorisant les captures dans l’U238 par diminution du ralentissement des neutrons, cette sous-modération conduit à une formation plus importante de plutonium qui participe aux fissions. Notons pour finir que l’effet de densité sur f est moins positif (moins déstabilisant) pour un combustible qui contient une grande proportion de plutonium car la part d’absorption des neutrons dans le combustible est alors nettement plus grande qu’avec de l’uranium du fait des valeurs de sections efficaces microscopiques respectives de l’uranium et du plutonium. L’effet relatif d’une diminution des captures dans le modérateur est donc moins prononcé. Cela se montre d’ailleurs mathématiquement en exprimant la dérivée logarithmique de f par rapport à la température T, (1/f ) ∂f/∂T qui peut s’écrire : (1/f ) ∂f/∂T = – (1 – f ) * (1/rm) (∂rm/∂T) On constate bien à l’aide de cette formule que la variation relative de f avec la température T est égale à la variation relative de la densité rm en fonction de T multiplié par un coefficient (1 – f ). En conséquence, plus f est proche de 1 (cas avec du plutonium plus absorbant que l’uranium) plus (1 – f ) est petit et donc moins la variation relative de la densité influe sur celle de f.

7.4 Effet de spectre Dans le domaine des hautes énergies (énergies supérieures à quelques centaines de keV), il n’existe pas de phénomène physique lié à la température susceptible de modifier notablement le spectre des neutrons.

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7. Effets neutroniques liés à la température

Dans le domaine des énergies épithermiques inférieures à ces hautes énergies, nous avons vu que le spectre en énergie des neutrons est modifié au niveau des énergies de résonance des noyaux lourds par l’intermédiaire de l’élargissement de ces résonances avec l’augmentation de la température du combustible contenant ces noyaux résonnants (essentiellement l’U238). Dans le domaine des neutrons thermiques, on sait que la vitesse des neutrons devient comparable à celle des noyaux atomiques qui sont en mouvement d’oscillation permanent du fait de l’agitation thermique. Dès lors, on comprend bien qu’une variation de température modifie le spectre en énergie des neutrons qui ont des chocs diffusants sur ces noyaux, au cours desquels s’opèrent des transferts d’énergie, dans un sens ou dans un autre, c’est-à-dire des neutrons vers les noyaux ou inversement. C’est essentiellement le cas, comme nous l’avons vu, des chocs avec les noyaux du modérateur. La température du modérateur va ainsi impacter directement la répartition en énergie des neutrons lents et donc les taux de réactions puisque les sections efficaces microscopiques varient avec l’énergie. C’est cette variation des taux de réaction avec la température dans le domaine thermique que l’on appelle l’effet de spectre. Il provient du « durcissement  » du spectre en énergie des neutrons thermiques, c’est-à-dire d’un décalage vers les énergies plus élevées de l’ensemble de la population de ces neutrons, lorsque la température du modérateur augmente. En reprenant la formule des quatre facteurs, il est bien clair que ces effets de spectre agissent uniquement sur f et h. Pour ce qui concerne f, l’effet de spectre s’apprécie mieux en prenant l’expression indirecte présentée lors de l’introduction de la formule des quatre facteurs, à savoir : (1/f ) – 1 = [(Vm Sa,m Fm)/(Vc Sa,c Fc)]. Cette expression permet en effet de faire apparaître deux rapports dont la variation en fonction du décalage du spectre est plus facile à analyser : • le rapport Sa,m/Sa,c qui varie assez peu car les sections efficaces microscopiques d’absorption du modérateur et du combustible suivent généralement la même loi en « 1/v ». Toutefois, dans le cas de l’uranium seul, la section efficace d’absorption de l’U235 décroît un peu plus vite que la loi en « 1/v » et donc le rapport Sa,m/Sa,c augmente un peu lorsque le spectre des neutrons thermiques devient plus dur (avec l’augmentation de la température) et f décroît. Lorsque le combustible contient une certaine proportion de plutonium, c’est l’inverse qui se produit car les sections efficaces des principaux isotopes du plutonium décroissent moins vite que la loi en « 1/v » ; • le facteur de désavantage, Fm/Fc, diminue dans tous les cas (le flux est moins « creusé ») puisque le taux d’absorption dans le combustible diminue toujours lorsque la vitesse moyenne des neutrons augmente. Ces différents effets de spectre liés à la température sur f sont toujours d’une très faible amplitude. Pour ce qui concerne h (qui est égal à u * Sf,c/Sa,c), l’effet dépend là aussi de la composition du combustible. Dans le cas de l’uranium seul, le rapport entre les

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

sections efficaces microscopiques de fission et d’absorption dans le domaine des énergies thermiques est presque constant puisque chacune de ces sections efficaces varie selon une même loi très proche d’une loi en « 1/v ». En conséquence, le facteur de reproduction des neutrons ne varie pratiquement pas lorsque l’énergie des neutrons augmente. Dans le cas d’une proportion importante de plutonium dans le combustible, h peut varier sensiblement selon la quantité de plutonium et selon sa composition isotopique, et on ne peut donc pas donner de règle générale sur le sens et l’amplitude de cette variation. On peut néanmoins observer que les trois principaux isotopes du plutonium (en termes de quantités formées dans le combustible) possèdent les résonances (uniques) suivantes dans le domaine des neutrons thermiques : • Pu239 : grande résonance de fission à 0,296 eV (pic : sf = 3 258 b, sc = 2 192 b) ; • Pu240 : très grande résonance de capture à 1,056 eV (pic : sc = 116 943 b) ; • Pu241 : grande résonance de fission à 0,272 eV (pic : sf = 1 506 b, sc = 728 b). Donc, dans un réacteur où la majorité des neutrons thermiques se situe en dessous des résonances de fission du Pu241 (et a fortiori en dessous de celle du Pu239), une augmentation de température va déplacer le spectre vers ces résonances et donc augmenter le taux des fissions, dès lors qu’il y a une quantité significative de plutonium formée, mélangée à l’uranium. C’est le cas des combustibles à uranium ayant une irradiation suffisante dans les REP (mais également dans les autres réacteurs thermiques à combustible uranium naturel ou enrichi). L’effet de température sur h devient alors positif (quelques pcm/°C), car la résonance de capture du Pu240, bien que très grande, est trop éloignée vers les énergies plus élevées (et de toute façon la proportion de Pu240 est toujours très inférieure à celle du Pu239 + Pu241).

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La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

8.1 Éléments généraux 8.1.1 Principes de base de la gestion du combustible en réacteur Précisons tout d’abord qu’un « combustible nucléaire », que l’on appelle plus simplement « combustible », est un objet matériel qui contient la matière fissile servant à entretenir la réaction en chaîne dans un réacteur. On parle aussi d’« élément combustible » car il s’agit d’une pièce manipulable en un seul bloc. On a vu au chapitre 6 qu’un combustible neuf, une fois qu’il est chargé en réacteur et qu’il est soumis à l’irradiation, se dégrade peu à peu tant sur le plan neutronique que sur le plan mécanique. Il devient alors inutilisable au bout d’un certain temps et il faut donc le remplacer (on dit aussi renouveler) par un autre combustible neuf. Il y a deux façons possibles de réaliser cette opération : 1. ou bien on procède au remplacement régulier de chacun des éléments combustibles, un par un, pendant que le réacteur fonctionne : c’est ce que l’on appelle parfois le « rechargement en marche » du combustible (un peu comme

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

les anciennes chaudières de locomotives qui étaient alimentées en charbon de façon permanente pendant que la locomotive roulait) ; 2. ou bien on arrête totalement le réacteur et on décharge tout ou partie des éléments combustibles pour remplacer ceux qui sont usés par des éléments neufs. C’est ce que l’on appelle le « rechargement par lot » (en anglais « batch reload »). L’intervalle de temps qui sépare deux opérations de rechargement est appelé un « cycle » (parfois « campagne »), et cet intervalle de temps est désigné par « longueur de cycle » que l’on exprime généralement en « Jours Équivalents à Pleine Puissance », JEPP. Il est assez rare que l’on remplace l’ensemble des éléments combustibles au cours d’une opération de renouvellement de ce combustible car certains d’entre eux ne sont que partiellement usés et ils sont donc laissés dans le cœur du réacteur pour effectuer un nouveau cycle. Nous verrons plus précisément dans la troisième partie consacrée à la présentation des différents types de réacteur quels sont ceux qui mettent en œuvre l’un ou l’autre de ces deux modes de rechargement et les raisons qui expliquent ces choix. Nous examinerons également dans cette partie les différents types d’éléments combustibles possibles qui sont d’ailleurs nombreux. À ce stade, il suffit de savoir que la gestion du combustible d’un réacteur nucléaire consiste à optimiser les conditions de renouvellement des éléments combustibles, et donc à déterminer essentiellement la fraction des éléments que l’on remplace (fraction de cœur) à chaque fin de cycle et la périodicité de ces renouvellements, c’est-à-dire la longueur de cycle.

8.1.2 Le contrôle de la réaction en chaîne On a signalé à l’occasion de l’étude du flux neutronique que les variations normales de la réactivité (hors situation accidentelle) dans un cœur d’un réacteur peuvent être classées en deux grandes catégories selon leur rythme : • celles pour lesquelles des variations sensibles se produisent en quelques secondes ou au plus en quelques heures, et qui sont dues, soit aux effets de température (étudiés au chapitre 7), soit aux effets d’empoisonnement rapide par certains PF comme le xénon et le samarium (étudiés au chapitre 6) ; • celles pour lesquelles l’échelle de temps se chiffre en jours ou même en semaines, et qui sont dues essentiellement à l’évolution des noyaux lourds et à l’empoisonnement progressif par les PF (étudiés également au chapitre 6). Dans tous les cas, la compensation de réactivité permettant de maintenir le cœur juste critique est assurée par une variation volontaire d’absorption de neutrons au moyen d’une insertion ou d’un retrait d’un corps ayant une forte section de capture des neutrons. Dans de nombreux cas, le matériau choisi est du bore naturel composé de 20 % de B10 dont la section efficace microscopique de capture des neutrons à 2 200 m/s, par réaction (n, a), est de 3 843 b. L’autre isotope présent à 80 % est le B11 qui, lui, ne capture pratiquement pas les neutrons puisque sa section efficace microscopique de capture n’est que de 5 mb à 2 200 m/s. C’est pourquoi, en cas de

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8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

nécessité, on utilise du bore enrichi en B10. C’est par exemple le cas des réacteurs à neutrons rapides. Les autres matériaux absorbants les plus utilisés sont l’alliage argent-indium-cadmium (AIC) ainsi que le hafnium et le gadolinium. On trouve plus rarement d’autres terres rares telles que l’erbium, l’europium, le dysprosium ou encore le samarium. Dans la plupart des types de réacteurs nucléaires, le moyen principal qui est mis en œuvre pour le contrôle de la réactivité est celui d’absorbants solides mobiles qui sont plus ou moins insérés à l’intérieur du cœur du réacteur et que l’on dénomme généralement « barres de commande », ou parfois « barres de contrôle », sachant que ce dernier terme est plutôt déconseillé. Ces barres ont en fait quatre fonctions : celle du pilotage du réacteur proprement dit (c’est-à-dire la compensation des variations de réactivité), celle redistribution spatiale des niveaux de flux en cas de déséquilibre trop important de la répartition du flux dans le cœur (cas de certains gros cœurs de réacteurs), celle de modification du niveau de puissance général du cœur et enfin celle du démarrage et de l’arrêt complet du réacteur. Cette dernière fonction doit évidemment pouvoir être assurée avec la plus grande fiabilité possible en toutes circonstances, même en cas d’accidents graves. C’est pourquoi des dispositions particulières sont mises en œuvre pour garantir ce que l’on appelle parfois la « chute de barres », sans possibilité de défaillance. Toutes ces fonctions des barres de commandes amènent parfois à distinguer différentes catégories de barres désignées selon les cas par « barres de sécurité », « barres d’arrêt d’urgence » (système dédié), « barres de régulation » ou même « barres de réglage ». Par ailleurs, certains réacteurs mettent en œuvre des barres moins absorbantes que d’autres et on distingue alors ces catégories de barres par le vocable « barres grises » et « barres noires ». Enfin, la forme même de ces absorbants mobiles est propre à chaque type de réacteur : barreaux cylindriques pleins ou creux, assemblage de petits « crayons » appelé alors « grappe » (cas des réacteurs à eau pressurisée), plaques (type souvent rencontré dans des réacteurs expérimentaux), « croix » (cas des réacteurs à eau bouillante), rondins tournants dans le réflecteur, etc. Au-delà de ce système classique de barres de commande, il existe deux autres moyens de compensation des variations de réactivité : 1. des « poisons consommables » (en anglais « burnable poisons ») qui sont des matériaux insérés à demeure dans les éléments combustibles eux-mêmes et qui, en absorbant les neutrons au cours de l’irradiation, se transforment progressivement en matériaux de moins en moins absorbants jusqu’à devenir, en fin d’irradiation du combustible, un matériau qui n’absorbe pratiquement plus les neutrons. C’est un moyen efficace destiné à éviter des mouvements de barres de commande trop importants pour compenser la baisse de réactivité le long d’un cycle ; 2. des absorbants dilués dans le fluide de refroidissement, dont on peut ajuster en permanence la concentration pour maintenir la criticité dans le cœur du réacteur face aux divers phénomènes qui modifient la réactivité du cœur, sauf ceux qui sont trop rapides, comme les effets de température par exemple, car on ne peut généralement faire varier très rapidement la concentration de l’absorbant dilué.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

L’exemple typique de l’absorbant dilué est celui du bore qui est dissout sous forme d’acide borique dans l’eau des réacteurs à eau pressurisée. L’ajustement de sa concentration dans l’eau, via un circuit dédié, permet de compenser la diminution de la réactivité du combustible le long d’un cycle complet et ce moyen est aussi utilisé pour compenser les effets liés au xénon et au samarium.

8.2 La gestion du combustible en réacteur 8.2.1 Les paramètres de base Il y a quatre paramètres de base qui caractérisent une gestion de combustible, mais ils ne sont pas indépendants comme nous allons le voir. Ce sont : 1. le taux de combustion moyen atteint par chaque élément combustible avant son déchargement pour renouvellement, noté Tc, déjà introduit au § 6.1.3 ; 2. la longueur de cycle définie au § 8.1.1 de ce chapitre, qui est l’intervalle de temps entre chaque renouvellement de combustible, notée L ; 3. le nombre de lots de renouvellement du combustible, noté n, ou, ce qui revient au même, la fraction de cœur renouvelée à chaque fin de cycle, qui est 1/n ; 4. l’enrichissement initial du combustible en matière fissile, noté e. Dans les études détaillées de gestion de combustible, on est amené à distinguer les cycles de mise à l’équilibre, qui sont des périodes transitoires séparant le démarrage du premier cœur de la phase « de croisière » pour laquelle une fraction du cœur est renouvelée périodiquement à l’identique (même enrichissement initial des combustibles en particulier). On parle alors simplement de « cycle à l’équilibre » et ce sont ces cycles à l’équilibre que l’on examine ici plus particulièrement. Comme chaque élément combustible est irradié pendant n cycles de L jours, il existe évidemment une relation directe entre Tc, exprimé en MWj/t, L exprimé en jours, et n, via la puissance spécifique P du réacteur exprimée en MW/t de combustible : Tc = P * L * n Les calculs neutroniques montrent en outre que Tc varie à peu près linéairement avec e (et donc inversement) quel que soit n : Tc = A * e + B A et B étant deux constantes ajustées sur les résultats de calculs neutroniques. Nous allons monter par ailleurs une autre relation, moins évidente, entre n et Tc. Plaçons-nous pour cela dans le cas d’un cœur de réacteur renouvelé par fraction 1/n. On suppose alors : • que chaque lot est irradié de façon homogène à chaque cycle (un cycle étant l’intervalle entre chaque renouvellement d’une fraction 1/n du combustible) ;

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8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

• que le coefficient de multiplication effectif initial de chaque lot a une valeur intrinsèque fixe égale à k0 et qu’ensuite ce coefficient décroît linéairement en fonction de l’irradiation t : keff = k0 – A t ; • que le coefficient de multiplication effectif global du cœur, sans absorbants de contrôle, à une irradiation t est égal à la moyenne des coefficients de multiplication effectifs de chaque lot à cette irradiation t (c’est le coefficient intrinsèque car en fait, on a vu que l’excès de réactivité du cœur est compensé à chaque instant par un absorbant de neutrons, dont on diminue progressivement la concentration à mesure que ce coefficient intrinsèque diminue, afin de conserver la criticité tout au long du cycle). Prenons alors l’exemple d’un rechargement par moitié de cœur (n = 2), tel qu’il est illustré par la figure 8.2.1, et comparons-le au cas d’un renouvellement en bloc de tout le combustible à chaque cycle (n = 1). Soit t1 l’irradiation maximale du combustible (taux de combustion) pour ce cas n = 1 et t2 pour le cas n = 2 (taux de combustion Tc du lot 2). Dans les deux cas, le cycle se termine au moment où le coefficient de multiplication effectif global du cœur devient égal à 1 : keff = 1.

 Figure 8.2.1  Schéma explicatif de l’effet bénéfique du fractionnement du cœur pour favoriser l’usure neutronique du combustible.

Dans le premier cas (n = 1), le cycle se termine au point A indiqué sur la figure, et on renouvelle alors tout le combustible du cœur arrivé à épuisement. Dans le second cas (n = 2), le cycle se termine lorsqu’on est au point B indiqué sur la figure, et on renouvelle alors la moitié du combustible qui est épuisé et qui a été irradié jusqu’au point C pendant deux cycles. Bien entendu, on laisse dans le cœur l’autre moitié pour une irradiation supplémentaire d’un cycle (ce lot sera déchargé à la fin du cycle suivant). En effet, à cet instant, le coefficient de multiplication effectif global du cœur qui, par hypothèse, est la moyenne des coefficients de multiplication

255

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

effectifs entre les deux lots, k1 et k2, a atteint la valeur 1. Dans ce cas, on a bien entendu (k1 + k2)/2 = 1 et donc (t2 + (t2/2))/2 = t1, soit : t2 = (4/3) t1 L’irradiation de chaque lot est donc augmentée d’un facteur 4/3 pour un même enrichissement initial du combustible, puisque dans tous les cas on part de keff = k0 (mais on a diminué la longueur de cycle en passant de t1 à t2/2). D’une façon générale, en suivant le même raisonnement pour un fractionnement du cœur en n lots, il est facile de montrer que l’on a : Tc = tn = [2n/(n + 1)] t1 Avec l’aide de ces relations, et en réalisant des calculs neutroniques permettant d’ajuster les coefficients de ces relations, il est possible de tracer des abaques (Tc, e, L, n) dont on trouvera un exemple sur la figure 8.2.2 dans le cas d’un réacteur à eau pressurisée de type 900 MWé, pour lequel P vaut 38,3 MW/t. On retrouve en particulier sur cet abaque la relation linéaire qui existe entre e et L pour n fixé (et P donné) et qui se déduit immédiatement des deux premières égalités indiquées ci-dessus : e = A * (P * n * L) + B. Par ailleurs, on vérifie avec une assez bonne précision la dernière relation donnant le taux de combustion Tc (= tn) en fonction du fractionnement du cœur n.

 Figure 8.2.2  Abaques reliant le taux de combustion T (en MWj/t), la longueur de cycle L (en JEPP), le nombre de lots de combustibles n et l’enrichissement initial du combustible e (en pour cent) pour un REP de 900 MWé (P = 38 MW/t).

256

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

8.2.2 Optimisation de la gestion du combustible dans le cas des REP (cas des combustibles à uranium enrichi, UO2) Bien que très utiles, il faut être conscient que les abaques reliant Tc, e, L et n sont établis moyennant certaines hypothèses simplificatrices comme l’homogénéité des taux de combustion de tous les combustibles. De plus, ils ont été obtenus pour un mode de repositionnement des combustibles dit « out/in » dans lequel, lors d’un rechargement, les combustibles les plus épuisés sont ramenés vers le centre du cœur. Un mode de gestion opposé dit « in/out » conduit à une augmentation des fuites et donc à une réduction des longueurs de cycle qui peut atteindre plusieurs pour cent. Cela étant, ces abaques permettent de guider la recherche d’un optimum dans la gestion du combustible d’un réacteur nucléaire avec rechargement par lots. Schématiquement, la meilleure stratégie sera celle qui minimise les coûts associés à la somme des deux postes suivants : • le coût du combustible lui-même et du cycle associé, y compris le traitement éventuel des combustibles usés et le recyclage des matières valorisables (uranium et plutonium) ; • le coût de gestion du système de production dans son ensemble. À l’échelle d’un parc de réacteurs constitué de nombreuses unités de production (cas des 58 REP du parc EDF en France) qui fournissent une large part de l’électricité nationale, il faut aussi tenir compte de nombreuses contraintes liées à la répartition de la demande d’électricité dans l’année, la période d’arrêt la plus propice en France étant l’été car la demande en électricité y est moindre (ce n’est pas toujours le cas dans certaines régions chaudes d’autres grands pays industrialisés, où la climatisation des logements pendant l’été conduit à un pic annuel de consommation pendant cette saison). Il faut également tenir compte des exigences liées aux opérations de maintenance réalisées pendant les arrêts pour renouvellement du combustible dont la durée se chiffre en semaines. Le mode de gestion du combustible en réacteur peut avoir un impact important sur ce deuxième poste via la fréquence des arrêts pour renouvellement du combustible, et donc via la longueur de cycle L. C’est un élément de décision particulièrement important à l’échelle d’un parc de réacteurs comme celui d’EDF. Il faut en effet prendre en compte plusieurs séries de paramètres que l’on vient d’énumérer. C’est une tâche complexe, d’autant plus qu’elle doit inclure une certaine dose d’anticipation étant donné l’étalement sur plusieurs années des opérations du cycle du combustible et l’évolution permanente des données économiques. Sans entrer dans plus de détails sur ces études d’optimisation, on peut simplement noter que le fractionnement des recharges (augmentation de n) conduit toujours à une meilleure utilisation du combustible et à un gain sur le coût du cycle du combustible dans son ensemble. Par contre, si on augmente n sans modifier le taux de combustion Tc, on diminue forcément L et on augmente donc la fréquence des arrêts de réacteurs pour rechargement, ce qui pénalise le coût de gestion du système de production.

257

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

D’une façon générale, on a toujours un intérêt économique à accroître Tc surtout si on retraite le combustible usé, puisque pour une même quantité d’énergie produite la masse de combustible à retraiter est inversement proportionnelles à Tc. Reste que Tc est aujourd’hui limité techniquement (et réglementairement) à des valeurs de l’ordre de 60 GWj/t, tandis que l’enrichissement initial de l’uranium ne doit pas dépasser 5 % pour des raisons techniques et réglementaires concernant les installations du cycle du combustible. Toutes ces tendances et contraintes ont conduit EDF à faire cohabiter différents modes de gestion de son combustible dans ses différents « paliers » de réacteurs nucléaires (groupes de réacteurs ayant notamment une même puissance, 900 MWé, 1 300 MWé, et 1 450 MWé), en fixant notamment deux grandes catégories pour L : 12 mois et 18 mois. Dans d’autres pays comme aux États-Unis, où l’on trouve beaucoup de producteurs indépendants opérant un petit nombre de réacteurs, les longueurs de cycle peuvent atteindre 24 mois, car la priorité est alors d’allonger au maximum la période entre deux arrêts pour maximiser la production d’électricité. Ces choix de mode de gestion du combustible en réacteur étant effectués (Tc, e, L et n fixés), il reste à définir pour chaque renouvellement ce qui est appelé le « plan de rechargement » des assemblages de combustible dans le cœur. C’est une étape importante qui consiste à calculer la façon la plus optimale de repositionner chaque assemblage combustible (partiellement usé ou neuf ) dans le nouveau cœur. Ces études doivent prendre en compte de multiples paramètres et contraintes neutroniques et thermohydrauliques, ainsi que des contraintes techniques liées en particulier à l’évolution des distributions de puissance ou à la minimisation de la fluence sur la cuve et aux exigences de sûreté qui couvrent notamment l’étude de situations accidentelles bien précises. Il faut ajouter à cela la prise en compte de facteurs économiques qui incluent les marges liées à la souplesse d’exploitation, comme les prolongations de « campagne » (allongement de l’intervalle de temps entre deux arrêts pour rechargement). Cette simple énumération montre combien ces études sont longues et complexes et elles nécessitent donc de gros moyens notamment en termes de capacités de calcul et d’expertise basée sur une longue expérience. Le lecteur intéressé par cette problématique pourra consulter utilement l’ouvrage [III-18] intitulé « Exploitation des cœurs REP ».

8.2.3 Les spécificités du combustible au plutonium dans les REP (combustible Mox) Nous avons évoqué rapidement au § 6.2.4 ce combustible introduit pour les réacteurs à eau dès les années 1960 en Belgique et dans les années 1980 en France (premier REP chargé en combustible Mox : Saint-Laurent-des-Eaux en 1987). Dans ce type de combustible, la matière fissile principale initiale n’est plus l’U235 mais le plutonium, sous une certaine composition isotopique qui dépend de son origine. Celui-ci, sous forme d’oxyde, est toujours mélangé à un « support » qui est généralement de l’oxyde d’uranium appauvri issu de l’uranium de rejet des usines d’enrichissement. Dans ce mélange, le plutonium doit rester dans une proportion qui est en moyenne

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8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

inférieure à environ 10 % pour des raisons de sûreté. Une proportion supérieure peut en effet induire des risques de surcriticité en cas de perte massive d’eau dans le cœur : voir pour plus de détails sur ce sujet la monographie du CEA [IV-3] pages 12 et 13. En France, l’exploitant des réacteurs nucléaires, EDF, a décidé de recycler entièrement le plutonium issu du retraitement (on dit aussi traitement) de ses combustibles usés qui en contiennent environ 1 % lors du déchargement des réacteurs (voir § 6.2.3 du chapitre 6). Ce plutonium – environ une dizaine de tonnes par an – sert donc à fabriquer des combustibles spécifiques appelés Mox (pour Mixed Oxide). Bien que ces combustibles soient géométriquement et structurellement identiques aux combustibles UO2 classiques, ils nécessitent une gestion spécifique de par la nature même de la matière fissile, le plutonium, dont les propriétés neutroniques sont très différentes de celle de l’U235. Cela implique par exemple, au niveau même des assemblages, un zonage des teneurs en plutonium dans les crayons selon leur position dans l’assemblage (par exemple trois teneurs différentes). Aujourd’hui, la stratégie de gestion choisie par EDF pour ces combustibles Mox est de les charger dans 22 réacteurs de type 900 MWé à raison de 1/3 de combustible Mox pour 2/3 de combustible UO2 en cherchant à atteindre un même taux de combustion pour ces deux types de combustible (cet objectif étant dénommé « parité Mox »). Mais il serait techniquement possible de concevoir des cœurs ne contenant que du combustible Mox (on dit 100 % « moxés ») et des études sont en cours dans ce sens, notamment pour le réacteur de troisième génération EPR. Nous renvoyons le lecteur qui voudrait approfondir ce sujet, mais sans toutefois entrer dans trop de détails, à l’article [III-18] intitulé « Utilisation du plutonium dans les REP ». Par ailleurs, des informations d’ordre plus général peuvent être trouvées dans un rapport du Sénat [V-2] datant de 1998.

8.3 Utilisation de l’uranium naturel 8.3.1 La consommation d’uranium naturel dans les réacteurs Un moyen pratique de calculer les consommations d’uranium naturel pour toutes les filières est d’utiliser une formule donnant directement la consommation par unité d’énergie électrique produite, notée U (en t/GWe-an), en fonction du taux de combustion Tc (en GWj/t) et de l’enrichissement initial (e en pour cent), pour les recharges à l’équilibre. En effet on peut facilement15 montrer la relation suivante : Unat (t/GWe-an) = [365,25/(Tc x R)] x [(e – ew)/(enat – ew)] 15.  Il suffit de revenir à la définition même du taux de combustion, qui est une énergie délivrée rapportée à une masse de combustible, puis d’écrire l’égalité traduisant la conservation des masses d’uranium total et d’U235 entre l’entrée et la sortie de l’installation d’enrichissement de l’uranium.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

où R est le rendement électrique du réacteur, ew l’enrichissement de rejet des usines d’enrichissement et enat l’enrichissement de l’uranium naturel (0,7112 %). Cette expression s’obtient en explicitant la définition même du taux de combustion et en écrivant les égalités qui traduisent la conservation des masses totales en uranium et en U235 avant et après l’enrichissement. Muni de cette formule, on peut en tirer les chiffres indiqués dans le tableau 8.3.1 dans les quatre premières colonnes (après celle qui repère par une lettre des différents « cas ») :  Tableau 8.3.1  Réacteur REP de 1 300 MWé (rendement électrique R = 0,342) : consommation d’uranium naturel pour différentes gestions de combustible. Type de gestion

Cas

a

PERTES (%) en U235 due à Consommation d’Unat en Absorpt. Taux U235 Fraction Enrich. tonnes par Étape stérile de non renouv. initial GWé-an Enrich. U235 comb. consom. n e (→U236) Tc 4

3,1

34,7

190,2

29,47

24,57

12,28

GAINS (%) en fissions apportés par Fissions rapides U238

Fissions du plutonium

7,6

40,41

BILAN GLOBAL en %

–18,31

b

3

3,1

36

183,3

29,47

19,95

12,28

7,6

39,50

–14,61

c

4

3,6

41,4

187,4

30,32

20,99

13,10

7,6

39,87

–16,94

d

3

4,0

46,8

185,6

30,84

22,71

12,91

7,6

38,05

–20,81

e

5

4,1

49

182,0

30,95

18,25

13,72

7,6

39,20

–16,13

f

3

4,5

52

189,3

31,35

19,06

13,05

7,6

36,98

–18,89

g

4

4,5

57

172,7

31,35

15,67

13,39

7,6

39,41

–13,39

h

3

4,95

57

191,0

31,71

18,35

13,30

7,6

36,25

–19,51

i

4

4,95

62

175,6

31,71

15,07

13,41

7,6

38,43

–14,17

j

5

4,95

67

162,5

31,71

12,35

13,83

7,6

40,51

–9,78

On constate immédiatement qu’il n’y a pas de proportionnalité directe entre la consommation d’uranium naturel (quatrième colonne) et le seul taux de combustion (troisième colonne). Dans certains cas (en comparant par exemple les cas b et h), on constate même un léger accroissement de la consommation d’uranium naturel pour un taux de combustion nettement supérieur. D’une façon générale, on voit que : • si Tc augmente (avec l’enrichissement initial e mais en conservant n), on n’économise rien en uranium naturel, et c’est même l’inverse ! (Comparer les cas b, d, f, h.) Cela permet simplement d’augmenter L pour une valeur donnée de n. Nous en expliquons la raison ci-après. Cela montre bien que le taux de combustion, exprimé en MWj/t est une unité qui peut être trompeuse, car on peut très vite l’assimiler à celle qui permet d’apprécier directement et intrinsèquement le taux d’utilisation de l’uranium naturel, ce qui n’est pas le cas ; • si n augmente en conservant Tc, on diminue e et on économise donc de l’uranium naturel (comme le montre d’ailleurs la formule ci-dessus), mais c’est au

260

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

détriment de la longueur de cycle : comparer les cas h et g. Si inversement on conserve e, on augmente alors Tc et on économise aussi de l’uranium naturel (comme le montre également la même formule), mais c’est aussi au détriment de la longueur de cycle : comparer les cas h, i, j. Nous en expliquons également la raison ci-après ; • si n et Tc augmentent simultanément, alors on économise de l’uranium naturel tout en pouvant conserver Lc ou même en allongeant au besoin cette longueur de campagne. Pour illustrer encore mieux ce dernier cas, on peut comparer une situation de référence dans laquelle TOUT le combustible du cœur du réacteur est renouvelé en une seule fois (n = 1) et une situation où il est renouvelé par moitié de cœur (n = 2). La relation établie plus haut montre alors que le taux de combustion Tc s’accroît de 33 % (t2  = (4/3) t1). Supposons maintenant que cette opération de fractionnement se fasse à enrichissement constant, ce qui est possible comme le montre l’abaque présenté plus haut, mais c’est au détriment de L. Alors, la formule établie plus haut donnant la consommation d’Unat (en t/GWe-an) montre que pour e fixé (R et ew étant donnés), l’accroissement de 33 % de Tc induit directement un gain de 33 % sur la consommation d’uranium naturel. La raison profonde de ce résultat qui peut a priori surprendre est la suivante. Dans le cas d’un renouvellement par moitié de cœur, chaque lot est « poussé » jusqu’à une irradiation telle que la proportion d’U235 n’est plus suffisante pour assurer à lui seul la criticité du cœur du réacteur. Mais la criticité globale du réacteur peut être maintenue grâce à l’autre lot qui est deux fois moins irradié, et qui ainsi possède encore assez d’U235 pour compenser le déficit en U235 du lot le plus épuisé. Ce processus permet donc de « brûler » plus d’U235 par rapport à ce qui a été introduit au départ, d’où l’économie en uranium naturel, qui, dans cet exemple (passage de n = 1 à n = 2), est très substantielle. Il est facile de constater que cette économie d’uranium naturel devient de moins en moins importante au fur et à mesure que n augmente (toujours avec l’hypothèse d’un enrichissement inchangé). Ainsi, elle est de : • 12,5 % en passant de n = 2 à n = 3 (longueur de cycle est réduite d’autant) ; • 6,7 % en passant de n = 3 à n = 4 (longueur de cycle est réduite d’autant) ; • 4,2 % en passant de n = 4 à n = 5 (longueur de cycle est réduite d’autant). À la limite, si on parvient à un renouvellement continu du combustible (mais sans arrêter le réacteur qui, sinon, serait constamment à l’arrêt pour renouveler le combustible !), on peut gagner un facteur 2 sur la consommation d’uranium naturel par rapport à un renouvellement complet du cœur en une seule fois (le rapport 2n/(n + 1) tend vers 2 si n tend vers l’infini). Nous verrons plus loin que c’est le cas de certains réacteurs, comme les réacteurs à eau lourde ou certains réacteurs à graphite-gaz. Les chiffres présentés dans le tableau ci-dessus permettent de retrouver ces résultats, mais de façon approximative seulement car il s’agit de cas réels pour lesquels les hypothèses faites pour établir les abaques ne sont pas exactement réalisées.

261

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

En résumé de tout cela, il est clair que l’augmentation du taux de combustion ne permet pas à lui seul d’économiser de l’uranium naturel, mais s’il est combiné à un plus grand fractionnement du cœur, alors on peut en économiser des quantités significatives. Cette augmentation offre de toute façon d’autres avantages tels que la réduction des quantités de combustibles usés et, au besoin, la diminution des fréquences de rechargement, ce qui accroît la disponibilité du réacteur, comme nous l’avons expliqué plus haut.

8.3.2 Analyse détaillée de la consommation d’uranium naturel dans un REP Pour les besoins de ce livre, nous nous sommes livrés à une analyse fine du bilan d’utilisation de l’U235, afin d’expliquer la raison profonde de ces résultats. Pour cela, nous avons cherché à quantifier les différentes pertes d’U235 au cours du cycle ainsi que les gains en fission au cours de l’irradiation du combustible, sur la base de bilans de matières réalisés à partir de résultats de calculs de cœur réels pour un réacteur de 1 300 MWé. Les résultats sont présentés dans les six dernières colonnes du tableau 8.3.1 ci-dessus. •  Pour ce qui concerne les pertes en U235 lors de l’étape d’enrichissement, nous avons utilisé simplement, là encore, l’égalité des masses puis celle des quantités d’uranium enrichi à l’entrée et à la sortie de l’usine d’enrichissement, ce qui permet d’en déduire facilement la proportion d’U235 « perdue » dans l’uranium de rejet de l’usine d’enrichissement par rapport à l’U235 initialement contenu dans l’uranium naturel, que l’on note PUe. On trouve : PUe = 1 – [e (0,711 – ew)/0,711 (e – ew)] On voit clairement sur ce tableau que ces pertes relatives en U235 rejeté avec l’uranium appauvri augmentent avec l’enrichissement : on perd environ 2,5 % d’uranium 235 dans l’uranium appauvri en passant de 3 à 5 % en enrichissement. C’est autant de perdu en uranium naturel. Or comme il faut presque toujours augmenter cet enrichissement pour augmenter le taux de combustion (car on ne modifie pas n), c’est un handicap pour l’augmentation de ce taux, en termes d’économie d’uranium naturel. On notera au passage que la perte en U235 lors de l’étape d’enrichissement est importante : près d’un tiers pour un enrichissement de rejet de 0,25 % tel qu’il est pratiqué aujourd’hui par les industriels, en raison du prix de l’uranium naturel par rapport à celui de l’enrichissement. •  Pour ce qui concerne l’U235 non consommé, nous avons simplement pris le rapport entre la quantité résiduelle dans le combustible usé (uranium non « brûlé ») et celle qui a été introduite initialement dans le combustible neuf. L’enrichissement de l’uranium résiduel est compris entre 0,7 % et 1 %, mais l’U235 restant est mélangé à de l’U236, ce qui fait de cet uranium résiduel une matière moins attractive pour un recyclage éventuel après ré-enrichissement. On vérifie bien ici qu’il existe une corrélation très nette entre l’augmentation du taux de combustion et la diminution

262

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

de cette proportion d’U235 résiduel. Inversement, les résultats concernant la proportion résiduelle en U236 (non indiquée ici) montrent clairement que celle-ci augmente régulièrement avec le taux de combustion. En pratique, au-delà de 65 GWj/t environ, la quantité d’U236 dans le combustible usé dépasse celle d’U235. •  Pour ce qui concerne les pertes stériles d’U235 dues au fait que certains noyaux ne fissionnent pas lorsqu’ils absorbent un neutron mais se transforment en U236, on constate qu’elles sont pratiquement constantes : autour de 13 % en moyenne. Cela s’explique simplement par le fait que le rapport capture/fission de l’U235 varie assez peu avec l’énergie des neutrons et qu’en plus le spectre des neutrons évolue pratiquement de la même façon au cours de l’irradiation, car cette évolution dépend surtout du taux de formation de plutonium dans le combustible qui se fait pratiquement au même rythme dans tous les cas. •  Pour ce qui concerne le gain apporté par les fissions rapides sur l’U238, nous avons adopté ici la même valeur pour tous les cas, car c’est effectivement ce qui se passe en pratique. En effet cette proportion de fissions de l’U238 par les neutrons rapides dépend essentiellement de la géométrie du réseau de combustibles (qui est bien entendu la même dans tous les cas) et des sections efficaces macroscopiques moyennes de l’U238 dans le domaine des neutrons rapides, qui varient aussi très peu, car le spectre des neutrons rapides est essentiellement celui des neutrons issus directement de la fission. •  Pour ce qui concerne enfin le supplément de fissions apporté par le cumul des fissions du plutonium formé in situ, on constate qu’il varie globalement assez peu et qu’il est notamment peu sensible au taux de combustion. Cela résulte de deux phénomènes concomitants. D’une part, le taux d’accroissement de la concentration en plutonium en fonction du taux de combustion se réduit au cours de l’irradiation (voir § 6.2.3). D’autre part, la qualité isotopique du plutonium se dégrade avec l’irradiation en ce sens que la proportion d’isotopes fissiles diminue régulièrement (voir également § 6.2.3). Cela est illustré par la figure 8.3.1. Les calculs réels montrent que, globalement, le gain apporté par fissions du plutonium n’augmente pratiquement plus à partir d’une irradiation d’environ 30 GWj/t, et qu’ils peuvent même diminuer. Ces éléments d’analyse expliquent le constat effectué ci-dessus concernant le fait que l’on ne gagne rien sur la consommation d’uranium naturel en augmentant le taux de combustion seul, et que l’on peut même augmenter légèrement cette consommation compte tenu des autres composantes du bilan global des pertes et gains en fissions. En effet en prenant par exemple les cas extrêmes b et h des quatre cas pris en exemple avec des taux de combustion respectivement de 36 et 57 GWj/t (soit une augmentation de 60 % de ce taux), la part des fissions du plutonium diminue légèrement (39,50 % et 36,25 %) et les pertes à l’enrichissement sont augmentées (2,25 %). Seule la part d’U235 restant dans le combustible usé, qui est donc perdue, est moindre (différence de 1,6 %). Globalement, la consommation d’uranium naturel augmente donc d’environ 4 % (191/183,3), ce que confirme la comparaison des pourcentages du bilan global.

263

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Figure 8.3.1  Évolution du plutonium dans un réacteur REP : masse totale de plutonium en kg par tonne d’uranium initial et proportion relative de plutonium fissile (Pu239 + Pu241).

8.3.3 Comparaison entre différentes filières de réacteurs On a comparé dans le tableau 8.3.2 la consommation annuelle d’uranium naturel de différents types de réacteurs nucléaires. Tous ces réacteurs feront l’objet d’une présentation détaillée dans la troisième partie consacrée aux filières nucléaires mais il suffit de savoir à ce stade que ce sont des réacteurs de puissance qui ont été industrialisés et qui produisent toujours de l’électricité. La signification des sigles et la suivante : • • • • •

264

REP : Réacteur à Eau Pressurisée, modéré et refroidi à l’eau légère REB : Réacteur à Eau Bouillante, également modéré et refroidi à l’eau légère CANDU : CANadian Deuterium Uranium, modéré et refroidi à l’eau lourde AGR : Advanced Gas cooled Reactor, modéré au graphite et refroidi au CO2 HTR : High Temperature Reactor, modéré au graphite et refroidi à l’hélium.

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

 Tableau 8.3.2  Consommation d’uranium naturel (en tonnes par GWé-an) pour différents types de réacteurs : valeurs typiques pour les rendements indiqués et les gestions de combustible indiquées (taux de combustion et enrichissement initial du combustible). Type de réacteur

REP

REB

CANDU

AGR

HTR

Référence (cf. bas du tableau)

1

2

3

4

5

Rendement électrique R

0,34

0,33

0,31

0,41

0,47

Taux de combustion moyen (GWj/t)

41

52,5

7,5

18

117,1

Enrichissement initial (%)

3,4

3,8

0,711

2,45

15,62

Consommation moyenne typique d’Unat (t/GWe-an)

178

162

157

236

221

Références pour le tableau : 1 – REP français de type « N4 », d’une puissance nominale nette de 1 450 MWé. Rechargement par quart de cœur. Document CEA [IV-4]. À noter que le nouveau réacteur EPR permet une consommation légèrement moindre (de l’ordre de 165 t/Gwe.an), grâce à certaines dispositions de conception telles que l’introduction d’un réflecteur « lourd ». 2 – REB de type « KKP1 » (Allemagne), d’une puissance nominale nette de 850 MWé. Rechargement par sixième de cœur. Document CEA cité ci-dessus. 3 – Réacteur canadien à eau lourde, d’une puissance nominale nette de 881 MWé. Rechargement continu du combustible –Document AIEA [IV-5], pages 341 et 342 – À noter que le rendement électrique indiqué dans ce rapport est de 0,31 (chiffre que nous prenons ici) mais que le réacteur CANDU le plus récent (celui de Darlington) affiche en fait un rendement de 0,30 (même rapport page 655). Nous expliquerons en détail les raisons techniques dans le chapitre 12 consacré spécifiquement aux réacteurs à eau lourde. 4 – Réacteur de Torness (Angleterre) d’une puissance électrique nominale nette de 660 MWé (par unité). Document [IV-6], pages 10 et 11. 5 – Réacteur modulaire de type « GT-MHR » d’une puissance électrique nominale nette de 284 MWé. Document [IV-7]. Partant de ces chiffres, nous pouvons faire les observations suivantes : • La performance des réacteurs REP (de type N4) est moyenne. L’EPR (nouveau réacteur français de troisième génération) fait néanmoins un peu mieux avec une consommation de 165 t/GWe-an (18,8 t/TWhe).

265

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• Les réacteurs à eau lourde de type CANDU affichent une bonne performance, malgré leur rendement électrique assez médiocre. Cela est dû principalement au fait qu’ils utilisent directement de l’Unat et qu’ils évitent ainsi les pertes en U235 lors de l’étape d’enrichissement. Par ailleurs, le rechargement du combustible se fait en continu, ce qui permet un épuisement maximal du combustible. Enfin, leur facteur de conversion est meilleur grâce à l’excellente économie de neutrons que procure l’utilisation de l’eau lourde (les neutrons qui ne sont pas capturés stérilement dans le modérateur sont autant de neutrons gagnés pour convertir l’U238 en plutonium). On constate à nouveau que la consommation d’Unat n’est pas liée directement au taux de combustion puisque dans les CANDU il est huit fois moins élevé que dans les REP ! • À l’inverse, les réacteurs à haute température (HTR) sont assez voraces en Unat ! La cause principale est l’homogénéité du combustible qui oblige à enrichir beaucoup l’uranium chargé initialement : au moins 15 %. Pour la même raison d’ailleurs, l’enrichissement de l’uranium dans le combustible usé reste élevé (autour de 3 % pour fixer les idées), ce qui évidemment représente une perte d’Unat, et ce qui incite beaucoup à recycler cet uranium (pourquoi pas dans des REP ?). Une fois encore on constate le découplage avec le taux de combustion puisque dans les HTR celui-ci dépasse les 100 GWJ/t, alors qu’il vaut environ la moitié dans les REP. On notera aussi que cette pénalité intrinsèque au combustible HTR (qui est sur d’autres points le meilleur des combustibles !) n’est pas compensée par le gain apporté par le rendement électrique nettement plus élevé des HTR (45 % à 50 %). • Les REB consomment un peu moins d’Unat que les REP. Cela provient d’un meilleur facteur de conversion à cause du mélange eau-vapeur qui induit d’une part un spectre neutronique plus « dur » dans les REB par une moindre modération des neutrons (il y a moins d’eau) et d’autre part une perte plus faible de neutrons par captures stériles dans l’eau (cela améliore un peu « l’économie » de neutrons). Il y a donc une production légèrement supérieure de plutonium, et par conséquent une fraction plus importante de plutonium consommé in situ, ce qui réduit un peu le besoin en U235. • Les AGR sont pénalisés par rapport aux REP du fait qu’avec un enrichissement initial de seulement 30 % moins élevé que l’uranium des REP, leur combustible n’atteint qu’un taux de combustion d’à peine la moitié de celui d’un combustible REP. En définitive, on peut retenir un bon ordre de grandeur : un réacteur de 1 000 MWé fonctionnant à pleine puissance toute une année consomme « grosso modo » 200 tonnes d’uranium naturel (t.Unat). Autrement dit, cela fait une consommation d’environ 23 t.Unat/TWhe puisque 1 GWe-an = 8,76 TWh. Comme la production mondiale d’électricité d’origine nucléaire est de l’ordre de 2 400 TWhe, soit environ 275 GWé-an (chiffre 2014), on arrive à une consommation annuelle mondiale de 55 000 tonnes d’uranium naturel, ce qui est proche des chiffres publiés par les organismes internationaux (voir par exemple le document de référence [V-3], page 77).

266

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

Cela étant, cette production électrique mondiale correspond à peu près à une quantité de fissions égale à 275 tonnes selon la correspondance donnée plus haut (1 GWe-an = 1 tonne de fissions). Cela veut dire que l’on utilise seulement 0,5 % (275/55 000) de l’uranium pour générer de l’énergie. C’est une bien piètre performance ! Seule une innovation technologique majeure peut modifier radicalement ce très mauvais résultat qui est en pratique inévitable avec la technologie des réacteurs thermiques actuellement en service, notamment celle des réacteurs à eau pressurisée. Nous allons voir que ce « miracle » peut être réalisé par ce que l’on appelle la « surgénération ».

8.3.4 La surgénération L’historique et l’explication technique de la surgénération seront abordés en détail dans le chapitre 14 consacré aux réacteurs à neutrons rapides. À ce stade, nous nous limiterons à mentionner que ce concept de surgénération est apparu dès l’origine du développement de l’énergie nucléaire, plus précisément à la fin de la deuxième guerre mondiale, en 1944, aux États-Unis. L’idée de base est de mettre au point un système nucléaire permettant de fabriquer plus de matière fissile qu’il n’en consomme pour produire de l’énergie. Plus précisément, il s’agit de concevoir un type de réacteur nucléaire capable de fabriquer une quantité de noyaux fissiles artificiels supérieure à celle qui disparaît dans le réacteur au cours de son fonctionnement. Cela peut se faire à partir de l’U238 qui donne naissance au plutonium via l’U239 et le Np239 ou, au besoin, à partir du Th232 qui donne naissance à l’U233 via le Th233 et le Pa233. Nous avons vu que ce processus de création de matière fissile existe dans les réacteurs d’aujourd’hui (U238 → plutonium) mais les quantités de matière fissile produites sont nettement inférieures à celles qui sont consommées (les chiffres précis seront indiqués au paragraphe suivant). Globalement, nous avons constaté que ce gain de matière fissile permet d’améliorer un peu le taux d’utilisation de l’uranium naturel, que nous notons ici TU, mais celui-ci reste bien médiocre, puisqu’il n’est seulement que de 0,5 % environ. Un recyclage des matières fissiles résiduelles contenues dans les combustibles usés, le plutonium et au besoin l’uranium, permet certes d’améliorer un peu ce maigre bilan mais il n’en change pas l’ordre de grandeur, puisqu’on ne parvient même pas à atteindre un TU de 1 %, dans les meilleurs cas. Le recyclage seul des matières fissiles dans les réacteurs actuels permet d’économiser entre 20 et 25 pour cent d’uranium naturel, ce qui fait donc passer son taux d’utilisation d’environ 0,5 % à environ 0,6 %. C’est bien entendu le facteur de conversion, FC, qui, par définition, fixe en premier lieu cette capacité à créer de la matière fissile. Rappelons en effet que c’est le rapport entre la quantité totale de matière fissile « fabriquée » en réacteur et celle qui est consommée. Toutefois, une analyse plus fine montre que le FC n’est pas le seul paramètre à prendre en compte, même si c’est de loin le plus déterminant. En effet,

267

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

le taux d’utilisation de l’uranium dépend aussi du mode de gestion des combustibles et notamment, comme nous l’avons vu dans le cas d’un REP, de la combinaison des paramètres tels que le fractionnement du cœur n et taux de combustion Tc qui permettent de « brûler » de façon plus ou moins poussée l’U235. Par ailleurs, l’économie en fissions de l’U235 apportée par les fissions du plutonium créé dans le cœur du réacteur (pour un cycle classique U-Pu) dépend du spectre des neutrons et donc du type de réacteur, notamment du type de modérateur, en graphite ou eau lourde par exemple. Les calculs de neutronique réalisés sur des REP permettent cependant d’établir une courbe de corrélation assez précise entre TU et FC qui est illustrée sur la figure 8.3.2.

 Figure 8.3.2   Taux d’utilisation de l’uranium naturel, TU, en fonction du facteur de conversion FC.

On retrouve sur cette courbe le point qui correspond à celui des REP actuels, avec un FC d’environ 0,6 et un TU d’environ 0,5 %. Mais ce qui est le plus instructif ici est l’allure générale de cette courbe, similaire à une courbe en 1/(1 – FC), avec une progression assez lente de TU en dessous des valeurs situées dans une zone autour de FC = 0,8. Au-delà de cette zone, l’augmentation de TU s’accélère jusqu’à atteindre la valeur de 100 % pour FC = 1 : c’est la surgénération. Toutes les études techniques ont montré qu’il est possible d’augmenter FC dans les REP mais au prix de modifications substantielles du concept, notamment au travers du rapport de modération, qu’il faut réduire afin de « durcir » le spectre et favoriser ainsi les captures résonnantes dans l’U238 pour produire plus de plutonium : c’est le concept de réacteur « sous-modéré » (RSM). D’autres solutions ont également été examinées comme le réacteur dit « convertible à variation de spectre » (RCVS) étudié par le CEA et Framatome dans les années 1980, basé notamment sur

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8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

un réseau hexagonal serré et sur le retrait progressif de barres constituées d’U238, remplacées par de l’eau à mesure de ce retrait. Dans ces concepts, l’augmentation du facteur de conversion conduit presque toujours à une augmentation de l’enrichissement initial du combustible, et donc à un accroissement des consommations en uranium naturel dans un premier temps. C’est en recyclant le plutonium (et l’uranium) que l’on atteint globalement un gain sur cette consommation d’uranium naturel (à énergie produite égale bien entendu) et donc un gain sur son taux d’utilisation. Des solutions plus innovantes encore ont été proposées avec les réacteurs à eau bouillante, comme celle du projet japonais de réacteur à eau bouillante isogénérateur (voir l’article [IV-8]). On peut noter au passage que les réacteurs à eau bouillante semblent plus prometteurs sur ce point que les réacteurs à eau pressurisée, car, comme nous l’avons mentionné au § 8.3.3, ils sont déjà plus « sous-modérés » du fait du mélange eau-vapeur produit vers la sortie du cœur du réacteur. Au titre de ces recherches visant à obtenir de hauts facteurs de conversion avec des réacteurs à neutrons thermiques, il faut citer le « vieux » réacteur de Shippingport qui démontra dans les années 1960 la possibilité de parvenir à l’isogénération avec un réacteur à eau légère fonctionnant au cycle thorium (mais au prix d’astuces technologiques inenvisageables pour des réacteurs industriels). Quoi qu’il en soit, ces études exploratoires montrent qu’il est possible d’atteindre au mieux un facteur de conversion de l’ordre 0,8 avec des REP dont la conception apparaît faisable, sans modification radicale de la technologie (mais cela reste à consolider). Au-delà, la faisabilité de réacteurs à eau légère pressurisée ou même bouillante permettant de se rapprocher de l’isogénération (FC proche de 1) apparaît beaucoup plus hypothétique, tout au moins pour des réacteurs de puissance industriels qui doivent rester compétitifs. En tout état de cause, il faudrait qu’il apparaisse de très fortes tensions sur les prix de l’uranium pour justifier le développement de ces réacteurs extrêmement innovants. Dans une telle hypothèse, la solution qui s’imposerait alors serait celle du développement des seuls réacteurs déjà évoqués qui, par leur conception même, sont capables d’atteindre et même de dépasser nettement la valeur de FC = 1, à savoir : les réacteurs à neutrons rapides (RNR). Leur « secret » réside dans le fait qu’ils permettent une meilleure économie de neutrons, ce qui explique qu’un plus grand nombre de neutrons issus des fissions peut être « réservé » pour produire plus de matière fissile (plutonium) qu’il n’en est consommé dans le réacteur lui-même. C’est un peu comme si une voiture qui consomme 10 litres d’essence au 100 km, et ayant au départ ces 10 litres dans son réservoir, contenait encore plus de 10 litres d’essence dans ce même réservoir après avoir parcouru 100 km. Séduisante machine, assurément ! Une comparaison encore plus imagée, bien utile pour vulgariser le phénomène, est celle d’un feu de bois de la préhistoire. Ces premiers hommes qui parviennent à maîtriser le feu pour s’éclairer, se chauffer et se nourrir, savent qu’ils ne peuvent l’entretenir qu’avec du bois sec amassé dans leur environnement. Or, dans leur forêt perpétuellement humide, ce bois sec risque de leur manquer. C’est alors que l’Enrico Fermi de l’époque émet une idée géniale : sécher du bois humide autour de leur feu, et ainsi, refaire du feu avec ce bois une fois séché. S’ils parviennent à

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

bien agencer leur bois autour du feu, ils peuvent ainsi fabriquer plus de bois sec qu’ils n’en consomment dans leur feu, et donc se procurer presque sans limite leur précieux combustible. Ils viennent d’inventer la surgénération ! Dans cette image, on l’aura compris, le bois sec représente l’U235 et le bois humide l’U238 (99,3 % de l’uranium naturel) qui se transforme en plutonium (autre forme de bois sec) sous l’action des neutrons en excès produits dans le cœur du réacteur. Ce processus est illustré par la figure 8.3.3.

 Figure 8.3.3  L’image du feu de bois pour illustrer la surgénération.

En définitive, avec ces réacteurs surgénérateurs, on parvient théoriquement à utiliser à long terme pratiquement tout l’uranium naturel pour faire des fissions, donc de l’énergie, au lieu de 0,5 % avec les réacteurs actuels. Autrement dit, on multiplie la durabilité des ressources existantes en uranium par deux ordres de grandeur. Cela change radicalement les perspectives d’utilisation de l’énergie nucléaire puisqu’avec un tel système elles ne sont pratiquement plus contraintes par des limites sur les ressources naturelles. Nous verrons au chapitre 14 qu’il ne s’agit pas là d’élucubrations académiques car de tels systèmes sont effectivement réalisables et des RNR surgénérateurs ont même été construits dans le passé et exploités, démontrant ainsi la faisabilité de la surgénération à une échelle industrielle.

270

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

8.4 Le bilan des matières nucléaires

dans les réacteurs actuels (à neutrons thermiques)

8.4.1 Les paramètres influents On s’intéresse ici au bilan global en masse des matières nucléaires chargées et déchargées dans le cœur d’un réacteur nucléaire, qui dépend bien entendu des quantités produites ou consommées pendant le séjour des combustibles dans le réacteur. Ce bilan est fonction des processus d’apparition et de disparition des noyaux sous un flux de neutrons. D’une façon générale, nous avons vu que ces processus sont gouvernés par les effets combinés de deux phénomènes qui sont d’une part les réactions nucléaires des noyaux avec les neutrons et d’autre part la décroissance radioactive. Les paramètres qui agissent sur cette deuxième catégorie d’événements sont intrinsèques aux noyaux alors que ceux qui agissent sur les réactions nucléaires dépendent des sections efficaces microscopiques de chaque noyau et de la répartition en énergie des neutrons (spectre en énergie) qui est déterminée essentiellement par : • • • •

le type de modérateur (eau légère, eau lourde, graphite…) ; le rapport de modération ; la géométrie du réseau ; le type de combustible (uranium naturel ou plus ou moins enrichi, mélange uranium-plutonium dans diverses proportions, thorium…).

En conséquence, le bilan global en masse des matières nucléaires est étroitement lié au type de réacteur auquel on s’intéresse. De plus, pour un type donné de réacteur, nous avons vu qu’il dépend aussi du mode de gestion du combustible via notamment le taux de combustion. Nous examinerons au paragraphe suivant le cas des réacteurs à eau pressurisée qui sont le type de réacteur le plus répandu aujourd’hui au niveau mondial. Le paragraphe d’après sera consacré aux autres réacteurs.

8.4.2 Exemple des réacteurs à eau pressurisée (REP) Le bilan des masses chargées et déchargées est présenté sur le tableau 8.4.1 pour un assemblage de REP 1 300 MWé (3 800 MWth) irradié dans les conditions précisées dans la légende de ce tableau. Les notes associées à ce tableau fournissent tous les commentaires utiles à l’analyse des bilans de matière.

271

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 8.4.1  Bilan masse (kg) des noyaux lourds dans un assemblage combustible de REP 1 300 MWé : gestion par tiers de cœur, enrichissement initial 4 %, taux de combustion moyen de 46,8 GWj/t. Gestion dite « Gemmes », avec renouvellement de 40 assemblages UO2 + 20 assemblages gadolignés. Les résultats présentés ici sont ceux de l’assemblage non gadolignés. Dans cette gestion, il y a prolongation systématique des campagnes de 60 JEPP.

U total

Chargé

Produit durant l'irradiation

536,24

0,00

Consommé en réacteur

32,76 Fissions

13,91

Capture (=> U-236):

3,26

Déchargé

Note

Masse

%

503,48

93,94

1

4,28

0,80

2

U-235

21,45

0,00

U-236

0,00

3,26

0,49 : U236 capture ==> Np239

2,77

0,52

3

Np-237

0,00

0,49

Voir note

0,341

0,06

4

496,38

92,6

5

6,210

1,16

6

0,189

0,04

7

25,76

4,81

9

U-238

514,63

0,00

Pu total

0,00

16,29

Cm + Am

0,00

0,19

Produits de fissions

Fission "rapides"

1,96

Capture (=> Pu-239)

16,29

Fissions

9,89

Capture (=> Cm+Am):

0,19

Voir note

========================================> TOTAL

535,93

Notes sur le tableau : 1. On constate que seulement 6,5 % de l’uranium chargé est consommé en réacteur, et que le combustible usé est donc composé de près de 94 % d’uranium. La masse totale d’uranium indiquée ici dans le combustible neuf (536,24 kg) est très légèrement supérieure à la somme des masses d’U235 et d’U238 (514,63+21,45=536,08), car elle tient compte de la présence d’U234 (0,16 kg) qui ne figure pas ici explicitement dans le tableau. 2. Dans ce calcul, on suppose que la masse d’U235 non fissionnée qui conduit à la formation de l’U236 est simplement donnée par celle de l’U236 formé telle qu’elle est calculée à la ligne suivante. 3. On suppose ici que la masse d’U236 est égale la variation nette de la masse d’U236 (3,03 kg) augmentée de la part de Np237 telle que calculée à la ligne suivante. 4. On suppose ici que la masse de Np237 est égale la variation nette de la masse de Np237 (0,341 kg) augmentée de la part de Np237 qui s’est transformée en Pu238 (0,15 kg). En effet, en pratique, le Pu238 formé en réacteur provient presque uniquement des captures de neutrons sur le Np237 (via le Np238, de période de 2,1 jours). 5. On prend une part de fissions rapides sur l’U238 égale à 7,6 % (valeur usuelle dans un spectre de REP), donc la masse d’U238 qui fissionne est égale à 0,076 fois la masse totale des produits de fission telle qu’elle est calculée à la

272

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

dernière ligne. La masse qui est transformée en plutonium s’obtient par différence avec la masse totale qui disparaît en réacteur soit 514,63 – 496,38 = 18,25 kg. 6. Le bilan en masse du plutonium donne la somme de la masse de plutonium fissionnée et de celle qui s’est transformée en Am + Cm, calculée à la ligne suivante. On constate qu’il reste environ 1,2 % de plutonium dans le combustible usé. À noter que les fractions massiques des isotopes du plutonium sont les suivantes : Pu238 : 2,42 % ; Pu239 : 52,02 % ; Pu240 : 23,82 % ; Pu241 : 14,97 % ; Pu242 : 6,77 %. 7. On néglige la disparition de l’Am et du Cm pendant l’irradiation, et donc la quantité totale qui est formée correspond à celle qui est déchargée. On constate que la fraction d’actinides mineurs dans le combustible usé (Np + Am + Cm) est d’environ 0,1 %. 8. On calcule directement cette masse de PF à l’aide du taux de combustion (46,8 GWj/t) et de l’énergie libérée par une fission. Pour cette énergie de fission, on prend une valeur de 201,7 MeV pour l’U235 et de 210 MeV pour le Pu239 (on suppose donc implicitement que toutes les fissions du plutonium sont celles de Pu239). On pondère alors ces deux valeurs par la proportion moyenne globale des fissions provenant de chaque isotope, soit approximativement 60 % et 40 % respectivement. On peut vérifier que la masse de PF ainsi calculée correspond exactement à la somme des fissions U235 + U238 + Pu, ce qui montre bien que le bilan des masses tel qu’il est effectué ici est pratiquement rigoureux. À partir de ces chiffres, on en déduit immédiatement que le facteur de conversion global est de 0,6 ce qui est le facteur de conversion typique des REP déjà indiqué. Par ailleurs, on voit que la part des fissions du plutonium formé in situ est proche de 40 % (38,4 % exactement ici), comme on a déjà eu l’occasion de le constater. Enfin, on vérifie que le taux d’utilisation de l’uranium est proche de 0,5 % : il vaut 0,48 % ici (cumul des fissions (25,76 kg)/quantité initiale d’uranium chargée (536,24 kg)).

8.4.3 Bilan des matières dans d’autres types de réacteurs Les réacteurs que nous examinons ici, déjà cités au § 8.3.3, font l’objet de présentations détaillées dans la troisième partie. Il s’agit donc simplement ici de se focaliser sur les aspects liés aux bilans massiques et au taux d’utilisation de l’uranium afin de mettre en lumière quelques-unes de leurs spécificités concernant ces aspects.

Réacteurs à eau bouillante (REB) Nous prenons l’exemple d’un REB ayant une puissance thermique de 2 575 MWth et une puissance électrique de 850 MWé, dont le rendement est donc de 33 %. La gestion du combustible se fait par lot de 1/6e de cœur (n = 6) avec un enrichissement

273

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

moyen de l’uranium de 3,8 %. Le taux de combustion moyen par assemblage est de 52,5 GWj/t. Le bilan des masses est présenté dans le tableau 8.4.2 dans le même format que celui présenté pour les REP. Les notes indiquées dans ce tableau pour les REP ne sont pas reprises ici car elles s’appliquent dans le cas des REB en transposant simplement les chiffres.  Tableau 8.4.2  Bilan masse (kg) des noyaux lourds dans un assemblage combustible de REB 850 MWé : gestion par sixième de cœur, enrichissement initial 3,8 %, taux de combustion moyen de 52,5 GWj/t. Chargé

Produit pendant l'irradiation.

Consommé en réacteur

U total

174,10

0,00

11,46

U-235

6,63

0,00

U-236

0,00

1,14

Voir remarque

Np-237

0,00

0,18

0,064

U-238

167,40

0,00

Pu total

0,00

5,78

Cm + Am

0,00

0,15

Produits de fissions

Fissions

4,77

Capture (=> U-236):

1,14

Fission "rapides"

0,71

Capture (=> Pu-239)

5,78

Fissions

3,84

Capture (=> Cm+Am)

0,15

0

========================================> TOTAL

Déchargé Masse

%

162,64

93,4

0,73

0,42

0,96

0,55

0,112

0,06

160,90

92,42

1,794

1,03

0,15

0,09

9,38

5,39

164,4

Les particularités ou similarités de ce bilan par rapport aux REP sont les suivantes : • la part des fissions du plutonium est un peu supérieure ici : 41,2 % au lieu de 38,4 % dans le cas du REP étudié ; • la composition isotopique du plutonium (non donnée dans les tableaux) est la suivante : Pu238 : 3,62 % ; Pu239 : 42,79 % ; Pu240 : 29,71 % ; Pu241 : 11,52 % ; Pu242 : 12,37 %. Le plutonium est donc assez nettement plus dégradé que dans le cas du REP, avec notamment une proportion de plutonium fissile (Pu239 + Pu241) de seulement 54 %, contre 67 % dans le cas du REP. La différence de taux de combustion entre le REB et le REP (respectivement 52,5 GWj/t et 46,8 GWj/t) n’est pas la seule explication puisque pour un combustible de REP ayant le même taux de combustion que celui du REB, on aurait une proportion de plutonium fissile d’environ 63 %. Ces écarts résultent donc essentiellement du spectre neutronique moyen qui est nettement différent entre REP et REB ; • le taux d’utilisation de l’uranium est assez nettement meilleur que celui du REP : 0,54 % au lieu de 0,48 % pour le REP, soit un gain relatif de plus de 10 %. On retrouve là ce que nous avons déjà constaté pour la consommation moyenne

274

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

d’uranium naturel, malgré une légère pénalité sur le rendement du REB par rapport au REP (33 % au lieu de 34,2 % pour le REP 1300).

Réacteurs à eau lourde Rappelons simplement ici que ces réacteurs ont entre autres la particularité de pouvoir utiliser directement de l’uranium naturel, ce qui évite l’étape d’enrichissement et les pertes en U235 associées. Certains réacteurs à eau lourde de conception récente prévoient cependant l’utilisation d’uranium légèrement enrichi, mais on s’intéresse ici à ceux qui utilisent de l’uranium naturel. Nous prenons l’exemple d’un petit réacteur du type de ceux qui sont exploités en Inde, ayant une puissance thermique de 756 MWth pour une puissance électrique brute de 220 MWé (le rendement brut R est donc de 29,1 %). Les masses sont données pour un élément combustible moyen irradié à 6,7 GWj/t. Le bilan des masses de ce type de réacteur est donné sur le tableau 8.4.3, dans un format analogue à celui du REP et du REB.  Tableau 8.4.3  Bilan des masses (kg) pour un élément combustible de réacteur à eau lourde de 220 MWé (756 MWth). Le taux de combustion est de 6,7 GWj/t.

U total

Chargé

Produit pendant l'irradiation.

160,80

0,00

U-235

1,11

0,00

U-236

0,00

0,11

Np-237

0,00

U-238

159,69

0,00

Pu total

0,00

1,067

Cm + Am

0,00

0,00

Produits de fissions

Consommé en réacteur

Déchargé

Note

Masse

%

159,09

98,94

1

0,387

0,24

2

Voir remarque

0,109

0,068

3

Voir remarque

0,000

0,0

4

158,59

98,63

5

0,588

0,366

6

0,001

0,000

7

1,11

0,69

8

1,71 Fissions

0,61

Capture (=> U-236):

0,109

Fission "rapides"

0,029

Capture (=> Pu-239)

1,067

Fissions

0,478

Capture (=> Cm+Am)

0,001

0,00

========================================> TOTAL

159,7

Notes sur le tableau : 1. On constate que seulement 1 % de l’uranium chargé est consommé en réacteur, ce qui est encore beaucoup moins que dans les REP (6,5 %). 2. Comme on charge de l’uranium naturel dans le réacteur (enrichissement de 0,711 %), l’uranium résiduel est évidemment très faiblement enrichi, avec un taux en U235 proche de celui de l’uranium appauvri issu des usines d’enrichissement (0,25 %).

275

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

3. Comme dans les REP, la part d’U235 consommée en réacteur mais non fissionnée est celle qui est transformée en U236. 4. Il n’y a pratiquement pas le Np237 formé car le taux de combustion est trop faible pour laisser assez de temps pour la formation de ce Np237 à partir des captures sur l’U236. 5. La part des fissions rapides sur l’U238 n’est ici que de 2,6 %, à comparer aux 7,6 % des REP. Toutefois, il faut noter que la définition des « fissions rapides » n’est pas la même dans les deux cas. 6. La part de plutonium dans le combustible usé est environ trois fois moindre que celle d’un combustible REP : 0,37 % contre plus de 1 % pour un REP. La composition isotopique du plutonium est assez différente de celle du plutonium contenu dans le combustible usé d’un REP : Pu238 : 0,08 % ; Pu239 : 68,5 % ; Pu240 : 25 % ; Pu241 : 5,13 % ; Pu242 : 1,25 %. C’est l’occasion de souligner que, contrairement à une idée reçue, le plutonium issu d’un combustible usé de réacteur à eau lourde contient autant et même plus de Pu240 que celui d’un REP, ce qui le rend totalement impropre à une utilisation pour la fabrication de bombes atomiques. 7. Il n’y a pratiquement pas d’actinides mineurs dans les combustibles usés des réacteurs à eau lourde (grâce au très faible taux de combustion). 8. Comme dans le cas des REP, on retrouve pratiquement le même chiffre en calculant la quantité de PF directement avec le nombre de fission ou en le calculant à partir du taux de combustion. Globalement, on peut calculer immédiatement le facteur de conversion qui est de 0,89 donc très nettement supérieur à celui des REP et des REB. Par ailleurs, la part des fissions du plutonium est un peu supérieure avec 43 % contre seulement 38,4 % pour le REP examiné. En définitive, le taux d’utilisation de l’uranium dans cet exemple de réacteur à eau lourde est de 0,7 % (1,11/160,8) donc nettement meilleur que celui des REP (0,5 %) alors le taux de combustion n’est ici que de 6,7 GWj/t (contre 7 à 8 fois plus dans les REP).

Réacteurs à haute température (HTR) Ces réacteurs se caractérisent par un combustible tout à fait original qui se présente sous forme de microbilles (enrobées de couches étanches) dispersées dans une matrice de graphite (ils seront décrits en détail au chapitre 11, § 11.6). Cela rend le combustible particulièrement homogène, sur le plan neutronique, ce qui réduit significativement l’effet d’autoprotection spatial des résonances et conduit donc à une capture plus importante des neutrons dans ces résonances (facteur antitrappe plus faible). Il en résulte la nécessité d’enrichir beaucoup le combustible en matière fissile afin de compenser les captures dans les résonances. Pour des cycles à uranium, et avec un combustible à blocs prismatiques, cet enrichissement est d’au moins 10 %. Une autre spécificité de ces réacteurs, liée à la technologie même du combustible, est de pouvoir atteindre des taux de combustion extrêmement élevés

276

8. La gestion du combustible en réacteur et le pilotage des cœurs

dépassant largement des 100 GWj/t (seuls les RNR peuvent rivaliser avec les HTR sur ce plan). Il existe de multiples versions de ce type de réacteur. Elles se distinguent tant par la taille et la forme du cœur que par la technologie du combustible, ou encore par le type de cycle du combustible mis en œuvre. Nous nous limiterons donc ici à présenter quelques résultats généraux concernant le bilan des masses de noyaux lourds sur la base des résultats obtenus dans le cas d’un réacteur dit « modulaire », à combustible prismatique, d’une puissance électrique de 284 MWé (puissance thermique de 600 MWth, donc rendement de 47,3 %). Le taux de combustion est de 148 GWj/t et l’enrichissement initial de l’uranium est de 15 %. Les principaux résultats et enseignements sont les suivants : • l’enrichissement résiduel de l’uranium en U235 reste élevé, malgré le fort taux de combustion : 2,5 %. Cela pénalise les HTR en termes de consommation globale d’uranium naturel, comme nous l’avons déjà signalé au § 8.3.3 traitant de ce sujet, d’autant plus que l’enrichissement initial du combustible est également élevé (ces deux éléments étant d’ailleurs le résultat du même phénomène : les captures résonnantes élevées en relatif ) ; • la teneur en U236, qui est de 2,3 %, est presque égale à celle en U235, du fait du taux de combustion élevé, ce qui rend d’ailleurs le recyclage éventuel de l’uranium peu attractif malgré son enrichissement en U235 ; • la composition isotopique du plutonium contenu dans le combustible usé est très dégradée : Pu238 : 4,75 % ; Pu239 : 30,55 % ; Pu240 : 27,58 % ; Pu241 : 16,54 % ; Pu242 : 20,58 % ; la teneur en isotopes fissile (Pu239 + Pu241) n’atteint donc même pas 50 % (47 %) ; • le facteur de conversion global sur le cycle est médiocre : de l’ordre de 0,4 (à comparer à 0,6 dans un réacteur à eau) ; • la part des fissions du plutonium rapportée au total des fissions sur toute l’irradiation n’est que de 33 %, à comparer à la part de 40 % d’un REP. Tout cela fait que les HTR, malgré leur rendement électrique très élevé comparé aux autres réacteurs, utilisent très mal l’uranium, comme on a déjà eu l’occasion de le constater sur le tableau 8.3.2. Heureusement, ces réacteurs compensent ce handicap grâce à plusieurs atouts que nous examinerons au § 11.6.

277

9

Architecture générale des réacteurs nucléaires

9.1 Introduction Précisons d’abord que nous désignons ici par « réacteur nucléaire » toute machine basée sur l’utilisation de la réaction en chaîne, c’est-à-dire sur la mise en œuvre d’un processus continu et auto-entretenu de fissions. Un livre comme celui-ci consacré aux réacteurs nucléaires serait incomplet sans une description, fut-elle succincte, des différents types de réacteurs qui ont été imaginés dans le passé ou qui fonctionnent aujourd’hui dans le monde ou encore qui sont à l’étude pour succéder aux réacteurs de la génération actuelle. En effet, un tel examen de ce que l’on appelle les « filières de réacteurs », ou « filières » tout court (on en donnera une définition plus précise ultérieurement) apparaît nécessaire à plus d’un titre. Il permet d’abord de se replonger dans l’histoire déjà longue du développement des applications de l’énergie nucléaire et, ce faisant, il conduit à en tirer un grand nombre d’enseignements sur les problèmes qui se posent lors de la réalisation d’un réacteur nucléaire. Comme dans beaucoup d’autres domaines, l’expérience est une accumulation de succès mais aussi un ensemble plus ou moins grand de déboires et même d’échecs retentissants. Et c’est l’association de ces succès et de ces déboires ou

281

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

échecs qui constitue un élément irremplaçable de la connaissance, surtout lorsqu’il s’agit comme ici de technologies assez compliquées. Ceci est d’autant plus vrai que cette expérience est particulièrement riche pour ce qui concerne les réacteurs nucléaires, tant sont variées les recherches qui ont été menées depuis la mise en œuvre de la première réaction en chaîne. Un tel examen permet ensuite de mieux comprendre les raisons qui ont conduit à la sélection des filières finalement retenues pour le développement de l’énergie nucléaire à une échelle industrielle. De plus cette étude historique et comparative des filières permet d’expliquer les choix qui s’opèrent aujourd’hui pour la conception des types de réacteurs nucléaires qui succéderont dans le futur à ceux de la génération actuelle. On verra en effet que ces nouveaux réacteurs, que l’on regroupe sous l’étiquette de « Quatrième génération », sont en fait presque tous des variantes améliorées de ceux qui ont été conçus et même construits et exploités dans le passé. En cela, et peut-être encore plus qu’ailleurs, le passé porte réellement l’avenir, ou tout au moins l’éclaire largement. Enfin et surtout, cet examen des différentes filières nous apprend beaucoup de choses sur la façon de concevoir un réacteur nucléaire et d’en optimiser les caractéristiques. Avant de décrire cette genèse des filières, qui fera l’objet du chapitre suivant, il est indispensable d’expliciter quelles sont les grandes catégories de réacteurs nucléaires puis d’en examiner les composantes de base.

9.2 Les grandes catégories et l’architecture générale

des réacteurs nucléaires

9.2.1 Classification des réacteurs nucléaires selon les usages L’histoire montre bien que tous les scientifiques qui ont participé initialement de près ou de loin aux travaux liés à la fission nucléaire n’ont envisagé essentiellement qu’une seule application « civile » (non militaire) de cette fabuleuse découverte : la production massive d’énergie principalement sous forme d’électricité à l’aide de machines qui furent appelées à l’époque des « piles atomiques » (mais aux ÉtatsUnis, la première application fut celle de la propulsion sous-marine). Or, même si effectivement la production d’électricité sur des réseaux reste encore aujourd’hui l’application principale de la fission nucléaire, les réacteurs nucléaires ont été développés pour de nombreux autres usages. De ce point de vue, on peut distinguer : • D’abord et avant tout, les réacteurs nucléaires électrogènes de puissance de toutes tailles, souvent désignés simplement par le terme générique de « réacteurs nucléaires ».

282

9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

• Les réacteurs destinés uniquement à des recherches de base ou appliquées (appelés encore réacteurs expérimentaux). Ils peuvent eux-mêmes être dédiés à des applications précises telles que : – irradiation de combustible ou de matériaux divers (y compris recherches sur les structures des matériaux par diffusion neutronique), dans des conditions aussi proches que possible de la réalité, notamment pour ce qui concerne la température et la pression ; – mesures neutroniques et recherches sur la criticité : expériences dites « intégrales » pour mesurer des paramètres tels que la réactivité, des « laplaciens », des coefficients de température, ou pour évaluer des données nucléaires de base. Elles servent aussi à qualifier des « codes de calcul ». Certains de ces réacteurs sont parfois appelés des « maquettes critiques ». Pour ce dernier cas, ce sont souvent des réacteurs de puissance pratiquement nulle (généralement moins de quelques watts), ne nécessitant aucun fluide de refroidissement et aucune protection biologique, tout au moins en dehors des phases expérimentales proprement dites. • Les réacteurs d’enseignement, présents dans de nombreuses universités et centres de recherche nucléaire à travers le monde. La plupart du temps, ces réacteurs sont également de puissance presque nulle. • Les réacteurs destinés aux recherches sur la sûreté, par exemple en France le réacteur Phébus, qui vise à étudier la chaîne complète des événements lors de la fusion accidentelle du combustible d’un réacteur nucléaire à eau sous pression, à connaître le relâchement et la nature des produits de fissions (PF) au cours de cet événement et à comprendre les mécanismes de rejets dans l’environnement. On peut également classer dans cette catégorie les réacteurs destinés à simuler des accidents de criticité. • Les réacteurs pour usages médicaux, tels que la production de radioéléments, également utilisés pour l’industrie, ou utilisés comme sources de rayonnement pour des diagnostics (neutrographie) ou même pour des thérapies. • Les réacteurs de propulsion marine, pour des usages militaires bien sûr (sousmarins et porte-avions) mais aussi civils (exemple des brise-glaces russes). • Les réacteurs calogènes pour différentes applications : – chauffage urbain, notamment pour des régions isolées mais peuplées ; – procédés industriels, notamment avec de la chaleur fournie à haute température pour la production d’hydrogène par exemple (en cours de développement) ; – extraction minière ou d’hydrocarbures non conventionnels (uniquement à l’état de projet pour l’instant) ; – dessalement de l’eau de mer. • Les réacteurs pour l’espace : – propulsion de fusées (projets largement développés dans le passé aux ÉtatsUnis, mais non mis en œuvre aujourd’hui) ;

283

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

– fourniture d’énergie pour engins spatiaux tels que satellites ou navettes habitées pour parcourir de très longues distances (projet en cours pour l’exploration de la planète Mars). • Les réacteurs de production de matière pour usages militaires, essentiellement plutonium (réacteurs « plutonigènes ») et tritium (réacteurs « tritigènes »), parfois couplés à une installation de production d’électricité. Le tableau reporté dans la conclusion générale de ce livre indique le nombre total de réacteurs nucléaires dans le monde pour chaque grande catégorie : puissance (pratiquement tous électrogènes), recherche (incluant ceux pour l’enseignement, la sûreté et les usages médicaux), propulsion navale. On constate que ce nombre total est proche de 2 000 réacteurs, dont une bonne moitié (incluant les réacteurs de propulsion) est opérationnelle aujourd’hui. Dans ce chapitre, on s’intéressera presque uniquement aux « réacteurs de puissance » destinés à la production d’énergie pour des besoins civils (sauf mention contraire). On ne parlera pas non plus des réacteurs destinés à la propulsion de navires militaires, sauf nécessité historique ou pour illustrer certains points techniques. Ces réacteurs seront présentés au chapitre 15. De même, on n’évoquera que très succinctement ici les réacteurs nucléaires destinés aux applications spatiales qui seront également présentés au chapitre 15 et qu’il ne faut pas confondre avec les sources nucléaires de chaleur basées sur la désintégration radioactive de certains éléments extrêmement radioactifs comme le plutonium 238, le curium 242 et le strontium 90, dites RTG (pour Radioisotope Thermoelectric Generator). Enfin, nous n’évoquons que très succinctement au paragraphe 15.1.2 les réacteurs tout à fait particuliers baptisés ADS (pour Accelerator Driven Systems), ou encore hybrides. La raison en est que de tels dispositifs ont très peu de chances de supplanter dans le futur les réacteurs « classiques » (c’est-à-dire basés sur une réaction en chaîne auto-entretenue) pour la seule production d’énergie, et qu’ils ne sont encore considérés aujourd’hui qu’en vue d’applications très ciblées, comme la transmutation massive d’actinides mineurs pour détruire une partie des déchets radioactifs. Le lecteur intéressé pourra se reporter à la littérature assez abondante qui existe sur ce sujet (mais souvent en langue anglaise). Une bonne synthèse figure par exemple dans le document [IV-10]. Note : les ADS sont constitués par un massif de matière fissile qui opère en configuration « sous-critique » (coefficient de multiplication global des neutrons inferieur à 1), dans lequel la réaction en chaîne est entretenue à l’aide d’une source externe permanente de neutrons qui sont générés par des réactions nucléaires dites de « spallation » à l’aide d’un accélérateur de particules (protons).

9.2.2 Les différents moyens de récupération de l’énergie nucléaire On a vu que le minimum requis pour qualifier un dispositif de « réacteur nucléaire » était de réunir une masse de matériaux fissiles suffisante pour entretenir une réaction en chaîne de façon continue, sans source externe de neutrons. Mais lorsque

284

9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

l’on s’intéresse comme ici à une machine destinée à générer de l’énergie utilisable, il faut un dispositif capable de restituer sous une forme ou sous une autre l’énergie issue des fissions qui chauffe le combustible. On peut imaginer pour cela plusieurs procédés, que l’on peut classer de la façon suivante.

Pour toutes les puissances significatives Échauffement d’un fluide caloporteur au travers du cœur d’un réacteur, pouvant ensuite être utilisé de trois façons : • si le fluide caloporteur est un liquide, vaporisation directe de ce liquide à la sortie du cœur, afin d’actionner une turbine à vapeur (éventuellement couplée à un alternateur pour produire de l’électricité) ou afin d’utiliser cette vapeur pour un procédé industriel ou du chauffage urbain ; • si le fluide caloporteur est un gaz, utilisation du gaz chaud à la sortie du cœur pour actionner directement une turbine, mais cette fois une turbine à gaz (éventuellement couplée à un alternateur pour produire de l’électricité) ; • dans le cas d’un fluide quelconque, chauffage d’un fluide secondaire (via un échangeur de chaleur), qui va à son tour se vaporiser afin d’actionner, soit une turbine à vapeur (pour un liquide secondaire que l’on vaporise), soit une turbine à gaz (pour un gaz que l’on échauffe), soit encore servir à un procédé industriel ou du chauffage urbain.

Pour les petites puissances seulement (moteurs d’engins spatiaux par exemple) • Transformation par effet thermoionique (on porte la matière fissile à très haute température, ce qui génère des ions très énergétiques permettant de produire du courant électrique). • Transformation de type thermoélectrique (convertisseurs thermocouples), avec plusieurs variantes possibles de thermocouples : bimétalliques, métal-plasma, etc. • Caloduc : transfert de chaleur grâce au principe du transfert thermique par transition de phase d’un fluide (chaleur latente). • Pour certains réacteurs spatiaux : cœurs dit « nucléoélectriques », dans lesquels des cellules électriques sont placées au sein même du cœur du réacteur et agencées avec des plasmas pour produire de l’électricité. Et puisque l’imagination n’a pas de limites, on citera des réacteurs dotés d’une turbine à vapeur de mercure !

Pour des applications très spécifiques, des systèmes très « exotiques » • Pour la propulsion de fusées seulement : élévation extrêmement brutale de la température d’un fluide (hydrogène liquide par exemple) provoquant une impulsion capable de propulser un engin. • Pour certains systèmes envisagés dans le grand futur : conversion électrique directe de particules chargées dans un cœur de réacteur gazeux (plasmas) en utilisant des phénomènes magnétohydrodynamiques.

285

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Précisons ici que nous n’évoquons les exemples des classes « B » et surtout « C » que pour bien montrer l’incroyable diversité des systèmes possibles utilisant l’énergie nucléaire, sachant en outre que beaucoup de ces systèmes ne sont pas des rêves de savants marginaux mais qu’ils ont été mis en œuvre, ou tout au moins testés en vraie grandeur, et que certains sont encore sérieusement étudiés aujourd’hui. D’ailleurs, nous n’avons pas pu citer ici de façon exhaustive tout ce qui a pu être inventé dans le passé (par exemple « mini » réacteurs nucléaires pour locomotives ou même voitures individuelles !), et encore moins ce qui est imaginé aujourd’hui dans cette catégorie des systèmes « exotiques ». Le lecteur passionné par ces questions pourra très utilement se référer à l’excellent article de Philippe Jamet [IV-11] publié en 2004. Dans ce chapitre, on se consacre donc essentiellement aux réacteurs nucléaires traditionnels mais néanmoins sophistiqués et très divers de la catégorie « A » qui délivrent une puissance significative. Ils nécessitent l’évacuation de la chaleur produite dans le cœur du réacteur par un fluide caloporteur « classique », afin d’utiliser cette chaleur, soit directement (chauffage par exemple), soit au travers d’un « cycle thermodynamique » qui permet de convertir la chaleur en travail mécanique, généralement destiné à actionner une turbine qui produira de l’électricité. À cet égard, les deux cycles thermodynamiques utilisés sont le cycle de Rankine et le cycle de Brayton, ou bien, très exceptionnellement, une combinaison des deux (appelée alors « cycle combiné »). Le cycle de Rankine (ou cycle de Joule) est de très loin le plus utilisé dans toutes les centrales thermiques, qu’elles soient classiques (énergie fossile) ou nucléaires. Ce cycle est basé sur une vaporisation de l’eau à pression constante, soit directement dans le cœur du réacteur nucléaire, soit par l’intermédiaire d’un générateur de vapeur alimenté par un fluide caloporteur primaire qui s’est échauffé en traversant le cœur. Cette vaporisation est suivie d’une détente isentropique dans une turbine (couplée à un alternateur qui va produire de l’électricité) suivie d’une condensation à pression constante dans un condenseur et enfin d’une compression isentropique (via des pompes de charge) avant de retourner à une nouvelle vaporisation par son réchauffement. La différence avec le cycle de Carnot, c’est que le fluide passe alternativement de la phase liquide à la phase vapeur : vaporisation à la source chaude, condensation à la source froide. Signalons ici que le rendement du cycle de Rankine peut être amélioré en utilisant un réchauffement intermédiaire supplémentaire : la vapeur est d’abord envoyée dans une turbine à haute pression et ensuite retournée à la sortie de la chaudière pour être surchauffée (cette variante est appelée cycle de Hirn). Il existe également des systèmes de « resurchauffe » où la vapeur est prélevée au cours de sa détente dans la turbine pour la réchauffer à nouveau. Un autre moyen consiste à « soutirer » de la vapeur à un certain endroit de la turbine (avant sa détente complète) afin de préchauffer par sa condensation l’eau qui alimente la « chaudière » (cœur ou générateur de vapeur). Toutefois, les gains apportés par ces dispositifs sont presque toujours insuffisants au regard des complications engendrées par leur mise en œuvre. Le cycle de Brayton (on parle ici d’un cycle fermé sur l’atmosphère) ne peut être envisagé que pour les fluides caloporteurs gaz et, encore aujourd’hui, que pour des puissances relativement modestes (quelques centaines de MWé). Il est constitué par

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

une détente (adiabatique) directe du gaz chaud sous pression dans une turbine à gaz. Le gaz sortant de la turbine doit être évidemment comprimé avant un nouveau chauffage dans le cœur du réacteur (ou via un échangeur). Pour diminuer le travail de compression (généralement réalisé par une série de compresseurs couplés à la turbine), il faut abaisser au minimum la température du gaz sortant de la turbine, ce qui est réalisé dans un échangeur – récupérateur (la chaleur récupérée sert à chauffer le gaz qui va rentrer dans le cœur) puis par un échangeur externe (échange avec la source froide). Le cycle combiné n’est pratiquement pas utilisé dans les réacteurs nucléaires actuels mais il reste une option pour certains concepts envisagés aujourd’hui. Dans les centrales électriques à cycle combiné, on utilise une turbine à gaz (cycle de Brayton) pour produire de l’électricité. Ensuite, la chaleur résiduelle est utilisée dans une chaudière de récupération de chaleur pour produire de la vapeur (cycle de Rankine) qui servira à produire de l’électricité au moyen d’une turbine à vapeur. Le rendement global de l’installation s’en trouve ainsi augmenté.

9.2.3 Les constituants de base d’un réacteur nucléaire de puissance Un réacteur nucléaire, c’est d’abord un milieu physique dans lequel on va pouvoir développer, entretenir et contrôler la réaction en chaîne. C’est donc un milieu qui contient avant tout des matières nucléaires « fissiles », en quantité suffisante pour parvenir à une « masse critique ». Celles-ci sont en pratique mélangées à d’autres matériaux et contenues dans des structures diverses, en formant ainsi un ensemble que l’on appelle un « combustible ». Note : le terme « combustible » (en anglais « fuel ») a été retenu à l’usage, par assimilation à de la matière combustible usuelle dite « fossile » (de type bois, charbon, gaz ou hydrocarbure) que l’ont fait « brûler » pour dégager de la chaleur. Il s’agit alors d’une réaction chimique qui, à la base, est essentiellement une oxydation du carbone contenu dans ces matières dégageant du gaz carbonique (CO2). Dans le cas des réacteurs nucléaires, les fissions de noyaux atomiques dégagent également de la chaleur, d’où l’adoption du même terme « combustible », sachant tout de même qu’il est employé de façon un peu abusive dans la mesure où c’est évidemment un tout autre processus qui est à l’origine du dégagement de chaleur. Rappelons en outre que les dégagements d’énergie rapportés à la masse sont sans commune mesure dans les deux cas (voir § 3.5.5). On appelle « cœur » d’un réacteur l’ensemble formé par la juxtaposition de combustibles identiques qui constituent un « réseau » généralement régulier. Une fois la réaction en chaîne établie, il faut un moyen pour évacuer la chaleur produite par les fissions, si celle-ci devient significative, c’est-à-dire dans le cas des réacteurs destinés à produire de l’énergie, que l’on appelle aussi « réacteurs de puissance ». En effet, certains réacteurs ne produisent pratiquement aucune énergie et

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

sont uniquement destinés à réaliser certaines expériences ou servent même d’outil d’enseignement, comme on l’a vu au § 9.2.1. Comme on s’intéresse ici aux réacteurs de puissance, la chaleur dégagée dans le cœur est par définition destinée à être utilisée et, par conséquent, il faut un fluide capable d’extraire cette chaleur produite au sein du cœur du réacteur et de la transférer ensuite vers l’endroit où elle sera utilisée : c’est le rôle du « fluide caloporteur » dont on a déjà parlé (appelé parfois improprement « réfrigérant »). On notera au passage que, même dans le cas où cette chaleur n’est pas utilisée, il faut de toute façon un moyen pour évacuer la chaleur produite dans le cœur car, sinon, la température au sein du cœur augmenterait continuellement, ce qui n’est évidemment pas acceptable. La puissance de ces réacteurs peut aller de quelques mégawatts à quelques dizaines de mégawatts (elle ne dépasse que très rarement les 100 mégawatts). Cela étant, pour la quasi-totalité des réacteurs de puissance qui existent aujourd’hui dans le monde, ces deux composants de base que sont le « combustible » et le « fluide caloporteur » ne sont pas suffisants. En effet, on a vu au § 4.5 que l’on pouvait réaliser des fissions beaucoup plus facilement avec des neutrons ayant des vitesses relativement faibles. Or, on a vu également que les neutrons issus euxmêmes des fissions le sont avec de très grandes vitesses et il faut donc trouver un moyen pour les « ralentir » afin de faciliter la réalisation d’une réaction en chaîne. On sait que ce ralentissement est obtenu en adjoignant au combustible un matériau dit « modérateur ». En pratique, nous avons montré que ce modérateur devient indispensable dès lors que l’on utilise comme combustible de l’uranium naturel ou de l’uranium faiblement enrichi (disons inférieur à 10 %), ce qui est le cas de pratiquement tous les réacteurs de puissance qui ont fonctionné dans le passé et qui existent aujourd’hui. En définitive, on peut considérer, de façon très schématique, qu’un réacteur nucléaire de puissance, « à neutrons lents » (ou « réacteur thermique »), est une association de trois grandes composantes : 1. un combustible qui va permettre d’entretenir une réaction en chaîne. C’est évidemment une composante TOUJOURS indispensable dans un réacteur nucléaire quel qu’il soit ; 2. un fluide caloporteur (parfois plusieurs) pour le transport de la chaleur produite dans le cœur vers l’installation qui va utiliser cette chaleur. Ceci n’est nécessaire que dans les réacteurs qui dégagent de la chaleur, ce qui n’est pas forcément le cas comme on l’a dit ; 3. un modérateur, destiné à ralentir les neutrons. Cette composante est évidemment absente dans les réacteurs à neutrons rapides (traités au chapitre 14). Nous allons analyser maintenant plus en détail chacun de ces composants, ce qui permettra de mieux comprendre ensuite les fondements historiques de l’évolution des filières.

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

9.3 Les combustibles nucléaires 9.3.1 Généralités Précisons tout d’abord que le combustible se présente toujours sous une forme solide, sauf dans un cas très particulier qui est celui des réacteurs à « sels fondus », pour lesquels la matière fissile est donc sous forme d’un composé liquide (généralement des fluorures ou chlorures mixtes). À l’heure actuelle, il n’existe plus aucun exemplaire de ces réacteurs, et ils n’ont fait l’objet que de prototypes expérimentaux développés aux États-Unis dans les années 1960, qui ont fonctionné quelques années. Ce concept tout à fait original offre néanmoins des caractéristiques réellement attractives et c’est pourquoi il continue d’être étudié dans différents pays, notamment au titre des candidats possibles pour les réacteurs dits de « quatrième génération » dont on reparlera au chapitre 15. À ce stade, on ne s’intéressera donc qu’aux combustibles sous forme solide. Le choix des combustibles possibles pour un réacteur est extrêmement vaste car presque toutes les combinaisons de matières fissiles (essentiellement U233, U235 et plutonium) et fertiles (essentiellement U238 et Th232) sont possibles et ceci sous de nombreuses formes physico-chimiques, comme le métal, l’oxyde, le carbure, le nitrure ou même des mélanges mixtes de céramiques ou de métaux. Ils peuvent en outre être conditionnés dans des gainages très divers et selon des architectures générales également très diverses, comme des barreaux pleins ou creux ou de fines aiguilles ou encore de petites particules sphériques. Enfin, la répartition des matières fissiles et fertiles au sein même des combustibles et de tout le cœur peut être homogène ou hétérogène, ce qui laisse évidemment un degré de liberté supplémentaire. Nous verrons dans les différents chapitres qui vont suivre que les combustibles des réacteurs nucléaires sont soumis à un très grand nombre de contraintes et d’exigences de toutes sortes, qu’elles soient d’ordre technologique (y compris sur le plan de la sûreté nucléaire), économique, industrielle (liées notamment au cycle du combustible dans son ensemble), opérationnelle (gestion du combustible en réacteur, fiabilité) ou même stratégique si on inclut par exemple les questions relevant de l’optimisation des ressources en matière fissile à très long terme. La tâche n’est donc pas simple pour les concepteurs et les décideurs de trouver le meilleur compromis répondant aux objectifs fixés et tenant compte d’un cahier des charges souvent très sévère où de multiples facteurs interviennent. Pour éclairer ces choix, nous allons maintenant passer en revue les principaux types de combustibles mis en œuvre ou simplement étudiés pour les différentes filières passées, présentes ou futures, en examinant rapidement leurs avantages et leurs inconvénients. Pour cela, nous distinguerons quatre éléments : 1. les matières nucléaires utilisables ; 2. les différentes formes de conditionnement de ces matières (formes physicochimiques), qui constituent la matrice de combustible ; 3. les différents gainages qui enveloppent cette matrice ; 4. les diverses géométries et structures possibles.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

9.3.2 Les différentes matières nucléaires utilisables Pour ce qui est de la matière nucléaire elle-même, fissile et fertile, ces options sont les suivantes :

Les combustibles à base d’uranium seul •  Uranium naturel C’est évidemment la forme de matière nucléaire la plus simple, puisque c’est celle dans laquelle on la trouve à l’état naturel, une fois extraite puis concentrée et purifiée. C’est d’ailleurs celle qui a permis de réaliser les tout premiers réacteurs nucléaires, et en particulier le premier d’entre eux, à savoir la fameuse « pile » de Fermi, CP1, qui divergea le 2 décembre 1942 à Chicago (voir chapitre 2, § 2.3). Toutefois, nous avons vu qu’il n’est pas très aisé d’entretenir une réaction en chaîne en utilisant uniquement de l’uranium naturel car sa teneur en U235 fissile est très faible (0,71 %). •  Uranium enrichi Quand on peut enrichir l’uranium, c’est-à-dire augmenter sa teneur en U235, on s’offre une plus grande souplesse vis-à-vis des contraintes de réactivité. On peut notamment tolérer plus facilement une perte des neutrons en introduisant dans le cœur des matériaux qui capturent un peu plus ces neutrons, mais qui présentent des performances bien plus attractives. C’est le cas par exemple des matériaux des gaines ou d’autres matériaux de structure formant les éléments combustibles. Cet enrichissement de l’uranium autorise surtout l’utilisation d’un modérateur de neutrons comme l’eau, qui capture nettement plus les neutrons que le graphite ou l’eau lourde mais qui présente par ailleurs d’énormes avantages (voir chapitre 4, § 4.5). Enfin, l’enrichissement de l’uranium permet de constituer la réserve de réactivité qui est nécessaire lors du chargement des combustibles neufs en réacteur, pour maintenir le plus longtemps possible ces combustibles dans le cœur du réacteur, et éviter ainsi d’avoir à les renouveler trop fréquemment. On distingue généralement trois gammes d’enrichissement : – Uranium dit « faiblement enrichi », dont l’enrichissement est de moins de 5 % : c’est cet uranium qui constitue la totalité des combustibles des réacteurs à eau aujourd’hui (hormis ceux qui utilisent du combustible Mox, déjà évoqué aux paragraphes 6.2 et 8.2.3). L’enrichissement de ces combustibles se situe typiquement entre 3 % et 5 % (et peut-être 6 % ultérieurement). C’est d’ailleurs pourquoi la quasi-totalité des installations du cycle du combustible est dimensionnée pour fabriquer et manipuler de l’uranium ayant cet enrichissement maximum de 5 % aujourd’hui. Signalons au passage que certains réacteurs à eau lourde ou les réacteurs de type RBMK (modérés au graphite et refroidis à l’eau légère) utilisent également de l’uranium très légèrement enrichi (de l’ordre de 2 % pour fixer les idées). Notons enfin que cet uranium faiblement enrichi peut être obtenu par ré-enrichissement d’uranium dit « de retraitement » (URT) c’està-dire récupéré dans les combustibles usés des réacteurs à eau légère après leur

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

retraitement. Cet URT contient en effet un reliquat d’U235 qui n’est pas négligeable, puisqu’il est même supérieur à la teneur en U235 de l’uranium naturel (il est typiquement de l’ordre de 0,8 % à 0,9 %). Toutefois, l’URT contient aussi de l’U236 en assez forte proportion. Or cet isotope capture stérilement les neutrons, et il en reste une grande partie dans l’URT ré-enrichi (sigle « URE »). En conséquence, il faut enrichir un peu plus l’uranium que normalement pour compenser cette pénalité. – Uranium dit « moyennement enrichi », typiquement entre 5 % ou 6 % et 20 %. Un tel niveau d’enrichissement est indispensable dans certains types de réacteurs dont le combustible se présente sous forme relativement homogène, par exemple des particules dispersées dans une matrice de graphite (réacteurs « à haute température »). En effet, cette homogénéité accroît significativement l’absorption des neutrons dans les résonances des noyaux lourds, en particulier les noyaux fertiles, et oblige donc à compenser cette perte de neutrons en augmentant la proportion du noyau fissile dans la matière. Il importe de noter que cette limite supérieure de 20 % en enrichissement n’est pas une limite physique, ni même une norme internationale strictement contraignante. C’est uniquement une borne qui a été fixée par l’AIEA (Agence internationale de l’énergie nucléaire) au titre de la limitation des risques de prolifération nucléaire, et qui est aujourd’hui admise par les principaux pays nucléaires. Nous reviendrons sur ces questions au chapitre 17. Notons simplement à ce stade qu’à l’origine, ce fut en fait une limite de 19,75 % qui fut proposée à la suite des travaux de l’un des groupes de « International Nuclear Fuel Cycle Evaluation » en 1977 (AIEA, 1980 a, vol 8, section 4.2). Les spécialistes ont en effet considéré à l’époque que la fabrication d’un engin nucléaire explosif utilisant directement de l’uranium enrichi à moins de 20 % était en pratique impossible. – Uranium dit « hautement enrichi », dont l’enrichissement dépasse les 20 %. De tels enrichissements sont surtout utilisés pour des combustibles de réacteurs de recherche et ils peuvent être également requis pour les réacteurs à neutrons rapides (RNR) qui n’utilisent pas de combustible à base de plutonium. Ce fut le cas pour certains prototypes de réacteurs à neutrons rapides (RNR) comme le « BN-350 » au Kazakhstan (qui a été arrêté en 1999), mais c’est aussi le cas pour certains concepts de RNR étudiés aujourd’hui. Dans quelques autres cas, l’enrichissement peut atteindre jusqu’à 93 % (enrichissement utilisé dans les armes nucléaires). Mais, compte tenu de ce qui vient d’être dit sur la limite de 20 %, l’utilisation d’uranium hautement enrichi tend à disparaître, même pour les réacteurs de recherche et ceux des sous-marins nucléaires.

Les combustibles à base de plutonium Dès lors que l’on dispose de plutonium séparé, il devient intéressant de fabriquer des combustibles basés sur l’utilisation de cette matière fissile. Dans ce cas, pour des raisons neutroniques et de conception générale des cœurs de réacteurs de puissance, notamment du point de vue de la sûreté, le plutonium est toujours mélangé à de l’uranium (certains envisagent de le mélanger ultérieurement avec du thorium : voir

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paragraphe suivant). Le mélange uranium-plutonium, sous forme d’oxydes mixtes (mélange UO2 et PuO2) s’appelle alors du combustible Mox (pour Mixed OXyde) dont on a déjà parlé, dans lequel le support en uranium est de l’uranium appauvri issu des rejets des usines d’enrichissement (enrichi à une teneur de l’ordre de 0,2 % à 0,3 %). Il est actuellement utilisé dans plus d’une trentaine de réacteurs de puissance dans le monde avec une teneur en plutonium comprise entre 5 % et 10 %. Mais on peut aussi envisager le mélange de plutonium avec de l’uranium légèrement enrichi afin de faciliter le recyclage de plutonium ayant des compositions isotopiques moins bonnes que celle du plutonium contenu dans les combustibles usés des réacteurs à eau actuels et qui est recyclé actuellement sous forme de combustible Mox. C’est par exemple une option étudiée pour pouvoir recycler indéfiniment le plutonium (celui contenu dans les combustibles Mox eux-mêmes). Ce combustible Mox est aussi le combustible de base des réacteurs à neutrons rapides (à combustible oxyde). Dans ce cas, la teneur en plutonium est nettement plus élevée, et elle varie beaucoup selon les objectifs recherchés pour ces réacteurs : entre 10 % et 40 % (ou même près de 50 % pour certains concepts).

Les combustibles à base de thorium L’auteur du présent livre a longtemps travaillé sur les cycles de combustible à base de thorium et a publié de nombreux articles et documents divers sur ce sujet. Parmi les plus récents, citons un chapitre consacré entièrement au cycle au thorium dans un livre anglais publié en 2012, sur le cycle du combustible nucléaire [V-4] et un article complet publié en 2013 dans la revue « Les techniques de l’ingénieur » [V-5]. Dans le cadre de ce livre, nous consacrons un chapitre spécial à ce cycle (chapitre 18). A ce stade, on se contera d’indiquer que le thorium est un noyau uniquement fertile, qui génère par capture neutronique un excellent isotope fissile : l’uranium-233 (U233). Pour utiliser le thorium, il faut donc lui adjoindre au départ un élément fissile permettant d’entretenir une réaction en chaîne. On distingue alors quatre catégories de combustibles possibles selon le type de matière fissile qui est mélangée au Th-232 : •  Thorium à uranium hautement enrichi (UHE ou HEU / Th en anglais) Ce type de combustible a été mis en œuvre dans des réacteurs à haute température de démonstration en Allemagne et aux États-Unis dans les années 1960 à 1980 (on y revient au chapitre 11, § 11.6). Ce fut même la référence concernant l’utilisation du thorium en réacteur. Toutefois, il est clair que le déploiement d’un tel combustible pour des réacteurs nucléaires de puissance serait pratiquement impossible à cause des problèmes que cela soulèverait en matière de risque de prolifération nucléaire, puisqu’il fait appel à de l’uranium très enrichi directement utilisable pour fabriquer des bombes atomiques. •  Thorium à uranium moyennement enrichi (UME ou MEU / Th en anglais) Pour la raison que nous venons d’indiquer, il est a été envisagé de remplacer l’UHE par de l’uranium moyennement enrichi, à 20 %. Techniquement il n’y a pas d’obstacle à la mise en œuvre d’un tel combustible mais son intérêt global est assez discutable.

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

•  Thorium au plutonium (Pu/Th) C’est sans doute l’option la plus réaliste aujourd’hui. Elle s’apparente à celle du combustible Mox évoqué plus haut et d’ailleurs elle fait toujours l’objet d’études dans différents organismes. •  Thorium à l’U-233 Ce type de combustible ne peut évidemment être envisagé que si l’on dispose déjà de stocks suffisants d’U233, générés par des réacteurs ayant déjà fonctionné assez longtemps avec un combustible au thorium. Si c’est le cas, on a alors un combustible presque idéal sur le plan du bilan neutronique, à tel point qu’il permet d’envisager à terme la conception de réacteurs thermiques pratiquement isogénérateurs. C’est là un des attraits majeurs des cycles à base de thorium, mais cette option ne peut être développée massivement qu’à très long terme.

9.3.3 Les différentes formes physico-chimiques de matières nucléaires (constituant la matrice de combustible) Avant de passer en revue ces différentes formes physico-chimiques, il importe d’examiner quelles sont les principales qualités que l’on demande à une matrice de combustible au sein de laquelle vont se produire un nombre phénoménal de fissions, et où va se dégager toute la chaleur générée par ces fissions, qu’il va falloir bien entendu évacuer le plus efficacement possible. Et le tout, avec des garanties de sûreté maximales et pour une durée aussi longue que possible. Voyons donc d’abord plus en détail comment s’explicitent ces qualités. •  Propriétés neutroniques : le seul phénomène auquel il faut prêter attention dans ce domaine est celui de la capture des neutrons par des éléments de la matrice initiale de combustible autres que les noyaux lourds. Ce sont en effet des captures stériles qu’il faut chercher à minimiser. Toutefois, il existe peu d’exemples où cela est une réelle préoccupation car tous les éléments auxquels sont combinés les noyaux lourds dans un combustible nucléaire capturent relativement peu les neutrons. • Propriétés thermiques : elles se résument aux deux paramètres que sont la conductivité thermique, qui caractérise la capacité de conduire la chaleur, et la température de fusion. Rappelons ici que dans le cas d’un matériau solide homogène de densité r caractérisé par une conductivité thermique l, et qui se présente sous forme cylindrique (cas de la majorité des combustibles nucléaires), la température Tx à une distance x du centre du combustible cylindrique de rayon R s’exprime par Tx = Tbord . r . (R2 – x2)/(4 l), Tbord étant la température sur la face externe du cylindre. On recherche donc une conductivité thermique l la plus élevée possible pour évacuer au mieux la chaleur produite au sein du combustible et minimiser le gradient radial de température dans le combustible. Un gradient élevé conduit en effet à des contraintes mécaniques pouvant provoquer des fissures, notamment du

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

fait que la zone centrale combustible se dilate plus que sa périphérie. Par ailleurs, l’écart de température entre l’axe central du combustible et le bord extérieur (Tbord) doit être aussi réduit que possible car cette dernière est déterminée par la température maximale du fluide caloporteur qui « lèche » le combustible. Or, on cherche toujours une température du fluide caloporteur aussi élevée que possible pour maximiser le rendement du réacteur. Quant à la température au centre du combustible, elle doit être la moins élevée possible et en tous les cas inférieure à la température de fusion de la matrice de combustible (on tolère rarement une fusion « à cœur » du combustible en fonctionnement normal). La température de fusion du combustible, elle, doit être au contraire la plus élevée possible pour se réserver des marges suffisantes vis-à-vis de cette fusion que l’on veut généralement éviter, même en situation accidentelle. En fait, ce qui compte, ce ne sont pas tant les valeurs absolues de conductivité thermique et de température de fusion prises indépendamment l’une de l’autre, mais plutôt l’écart auquel elles conduisent entre la température maximale au centre du combustible en fonctionnement normal (qui dépend directement de la conductivité thermique) et la température de fusion. Ainsi, comme on va le voir, un oxyde d’uranium a une très mauvaise conductivité thermique mais un point de fusion très élevé, ce qui finalement n’est pas forcément moins bon que le métal pour lequel c’est l’inverse ! Un autre point à noter est que la matrice de combustible doit se dilater globalement le moins possible, mais c’est là un critère relativement secondaire par rapport aux deux autres (cette dilatation globale est à distinguer de la dilatation différentielle due au gradient de température dont on a parlé plus haut). Notons enfin que la conductivité thermique, qui est un paramètre déterminant pour ces questions de thermique du combustible, est susceptible de varier au cours de l’irradiation du combustible (en général elle se dégrade) et qu’il faut donc en tenir compte dans les calculs. •  Compatibilité chimique : il s’agit d’examiner les interactions chimiques possibles entre d’une part la matrice de combustible et la gaine qui la contient, et d’autre part entre cette même matrice et le fluide caloporteur. Pour ce qui est de la gaine, il faut éviter que de telles interactions altèrent trop ses propriétés dans le temps. Pour ce qui est du caloporteur, c’est soit une question liée aux performances de fonctionnement du réacteur (tolérance vis-à-vis du remplacement immédiat ou différé d’un élément combustible présentant un léger défaut d’étanchéité), soit une question de sûreté en cas de rupture subite de la gaine qui isole la matrice de combustible du caloporteur. Là encore, on cherchera donc des formes physicochimiques de matrice de combustible qui ont le moins d’affinités possibles avec le fluide caloporteur, sachant néanmoins que ce problème peut être reporté au niveau du choix du fluide caloporteur (en sélectionnant par exemple un fluide totalement inerte comme l’est l’hélium par exemple). •  Densité en atomes lourds : d’une façon générale, on recherche des densités en métaux lourds aussi élevées que possible afin de minimiser l’inventaire global en matières fissiles dans le cœur et de favoriser le bilan neutronique. Ceci est particulièrement recherché pour les RNR, pour lesquels les sections efficaces microscopiques de fission sont très faibles.

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

• Adéquation aux processus amont et aval du cycle du combustible : cela concerne surtout deux étapes : à l’amont, la fabrication du combustible neuf et à l’aval le retraitement éventuel du combustible usé (sujets que l’on abordera dans les chapitres 16 et 17). D’une façon générale, il n’existe pas réellement d’impossibilité technique pour fabriquer des combustibles, mais le développement de procédés industriels et leur mise en œuvre peuvent être plus ou moins difficiles et coûteux. Pour ce qui concerne le retraitement, on peut affirmer la même chose, sachant néanmoins que cette étape n’est pas indispensable puisqu’on peut choisir d’entreposer simplement le combustible usé, en attente de son stockage définitif en l’état. •  Coût : cet aspect est en fait sous-jacent à tous les choix de composants et de procédés quels qu’ils soient, mais il ne revêt pas ici une importance majeure car l’essentiel du coût d’un combustible réside dans celui de la matière nucléaire proprement dite (uranium, plutonium…). Quelles sont donc maintenant les différentes formes physico-chimiques et matrices susceptibles de satisfaire au mieux à ces exigences ? Rappelons d’abord que les trois matières de base que sont l’uranium (U), le plutonium (Pu) et le thorium (Th) sont toutes des métaux. La première idée est donc de les utiliser comme tels dans les réacteurs nucléaires, soit sous forme pure soit sous forme d’alliages binaires (uranium-aluminium, U-Al, par exemple) ou même ternaires (uranium-plutonium-zirconium, U-Pu-Zr, ou uranium-plutonium-molybdène, U-Pu-Mo, par exemple). Le choix du métal pur est d’autant plus attractif qu’il confère à la matière nucléaire une densité maximale, et donc une concentration maximale en matière fissile. Cette concentration maximale est pratiquement une nécessité pour les réacteurs utilisant de l’uranium naturel (qui ne contient que 0,71 % d’U235) et du graphite comme modérateur, à cause du bilan neutronique très tendu résultant de cette combinaison. Cette densité élevée est également une caractéristique recherchée dans les réacteurs à neutrons rapides pour compenser les faibles valeurs de sections efficaces de fission (comparées à celles des sections efficaces pour les neutrons lents). Toutefois, les métaux (et l’uranium métal pur en particulier) ont en général un point de fusion relativement bas (1 130 °C pour l’uranium métal), ce qui limite leurs conditions d’utilisation malgré leur très bonne conductivité thermique menant à de faibles gradients de température dans le combustible. L’uranium métallique présente par ailleurs un autre inconvénient, son gonflement sous irradiation, ce qui limite le taux de combustion dans certaines conditions d’emploi, tout au moins si on ne prend pas de mesures permettant d’accommoder ce gonflement ou de le réduire par ajout d’additifs. Ce sont ces raisons qui ont conduit à rechercher d’autres formes physico-chimiques, qui sont essentiellement au nombre de trois : • les oxydes ou mélanges d’oxydes (oxydes mixtes) tels que le Mox ; • les carbures ou parfois « oxy-carbures » tels que UCO ; • les nitrures simples ou mixtes (tels que ZrN – UN). Il faut y ajouter toute une gamme de matrices composites plus innovantes constituées de mélanges de ces différentes formes, comme les mélanges Métal-Céramiques,

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

désignés par « Cermet » dans lesquels les céramiques (sous forme de fines particules) sont intégrées au sein d’un milieu métallique qui peut être un alliage. Ils entrent dans la catégorie des combustibles dits « sur matrice inerte » où l’on cherche à supprimer le support en matière fertile (U238) en vue de « brûler » au maximum du plutonium (en évitant d’en produire) ou de transmuter des actinides mineurs. Citons également à ce titre les combustibles « Cercer » pour lesquels le support de l’oxyde de métal lourd est un oxyde de type magnésie (MgO) ou zircone (oxyde de zirconium stabilisé à l’yttrium) ou encore un « spinelle » tel que MgAl2O4 (appelé encore Rock like Oxide, ROX). Mentionnons enfin les combustibles plus spécifiquement conçus pour des réacteurs de recherche, tels que les siliciures d’uranium (U3Si2) ou les alliages d’uranium avec du molybdène (UMo), de l’aluminium (UAl), du zirconium (UZr), mélangés ou non avec des composés Al-Si, sous forme monolithique ou dispersée. Il serait trop long de vouloir comparer ici dans le détail les mérites respectifs de ces multiples formes de matrices de combustible vis-à-vis de tous les critères répertoriés plus haut, d’autant que pour certains on ne dispose pas d’informations suffisantes étant donné le stade préliminaire de leur développement. On se limitera donc à comparer brièvement les quatre grandes catégories que sont les métaux, les oxydes, les carbures et les nitrures. Nous avons pour cela dressé le tableau 9.3.1 qui résume leurs principales propriétés au regard de ces critères.  Tableau 9.3.1  Principales formes physicochimiques et propriétés des combustibles nucléaires en uranium (les données concernant les composés mixtes U-Pu sont tirées du document [V-6]. Conductiv. Therm. en W.m-1.k-1

Point de Densité fusion en noyaux (°C) lourds

U métal

20

1130

20

U-Pu-Zr

17,5

1070

14,1

UO2

2,9

2800

10

Métal

Oxyde (U,Pu)O2

2,1

2730

9,7

UC2

20

2500

13

(U,Pu)C

12,8

2305

12,9

UN

20

2800

14

Carbure

Nitrure (U,Pu)N

13,5

2720

13,5

Compatibilité chimique avec

Stabilité sous irradiation

Principal inconvénient

Eau

Sodium

NON

Assez bonne

Mauvaise

Gonflement

Bonne

Médiocre

Bonne

Mauvaise rétention des pf

Mauvaise

Bonne

Bonne

Fabrication et retraitement

Moyenne

Très bonne

Bonne

Génération de C14

Note: Pour (U,Pu)O2 les données sont relatives au combustible ayant 20% de plutonium. Pour U-Pu-Zr, il s'agit de données à 500°C

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Partant de ces caractéristiques de base, on peut résumer les avantages et les inconvénients de chacune des formes physico-chimiques et matrices de la façon suivante : • Métal (ou alliage métallique, essentiellement avec aluminium, zirconium, silicium et molybdène). Leur incompatibilité avec l’eau les élimine pratiquement pour servir de combustible dans des réacteurs utilisant ce fluide comme caloporteur. Par contre, on a vu que les métaux conduisent généralement très bien la chaleur, ce qui est également un atout important pour le combustible des RNR qui fonctionnent à très forte puissance volumique (2 kW/cm3) et à des températures de fluide caloporteur relativement élevées (température de sortie de cœur de 550 °C au lieu de 320 °C pour des réacteurs à eau pressurisée). Un autre avantage du métal par rapport à l’oxyde est que le combustible stocke relativement peu de chaleur, ce qui est favorable pour atténuer les conséquences de certaines situations accidentelles. Mais l’un des inconvénients majeurs du métal pur (ou de l’alliage uranium-plutonium pour les RNR) est son comportement médiocre sous irradiation, notamment à cause du gonflement déjà signalé, qui est provoqué essentiellement par la formation de lacunes et de gaz de fissions, et qui limite sérieusement le taux de combustion. C’est cette « mauvaise réputation » qui a freiné l’utilisation de la forme métallique comme matrice de combustible. Pourtant, des solutions technologiques diverses ont été explorées pour remédier à cet inconvénient et atteindre malgré tout des taux de combustion relativement élevés avec du combustible métallique. Ainsi, un alliage dit « SICRAL » comportant des additifs Si-Cr-Al et traité ensuite thermiquement a été mis au point en France pour les réacteurs de la filière Graphite-Gaz ([III-20], page 253). Il a permis également de limiter l’effet des phénomènes de croissance provoqués par une précipitation anisotrope des défauts créés par l’irradiation ([III20], pages 224 et 251). Pour les RNR, on peut citer également les développements d’alliages ternaires stabilisés (déjà évoqués plus haut) comme l’U-Pu-Mo, développé initialement en France dès le milieu des années 1950, ou l’U-Pu-Zr, avec quelques succès récents pour ces derniers, basés sur un très grand nombre d’expériences, notamment aux États-Unis. Une autre solution pour accommoder le gonflement est de laisser au départ un jeu suffisant entre la matrice de combustible et la gaine, qui doit cependant être comblé par un fluide conducteur (hélium ou sodium fondu dans les RNR) afin de favoriser l’évacuation de la chaleur. Mais il reste que ces alliages ternaires diminuent la densité en noyaux lourds, et réduisent donc l’intérêt premier des métaux. De plus les marges à la fusion du combustible restent faibles, ce qui a d’ailleurs entraîné quelques déboires dans le passé. Par ailleurs, avec une composante de zirconium, l’expérience a révélé un risque de corrosion de la gaine due à la formation d’un eutectique, ce qui peut induire quelques complications. Pour ce qui concerne le cycle du combustible, il faut rappeler que l’uranium métal est un réducteur puissant, et qu’il faut donc le manipuler avec beaucoup de précautions. C’est notamment le cas lors des étapes de fabrication du combustible car la poudre d’uranium est pyrophorique et peut s’enflammer spontanément à température ambiante. Enfin, il n’est pas très facile de retraiter un combustible métallique par un procédé hydro-métallurgique (voie aqueuse) de type PUREX. D’où le recours à des procédés alternatifs basés sur la pyro-métallurgie (voie sèche), tels que l’électroraffinage en sels fondus.

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• Oxyde (ou mélanges d’oxydes). On constate immédiatement sur le tableau qu’ils sont nettement moins performants que le métal pour ce qui concerne la conductivité thermique et la densité en noyaux lourds. Pourtant, ils constituent aujourd’hui la forme pratiquement exclusive de tous les combustibles des réacteurs de puissance, y compris des RNR, malgré une compatibilité médiocre avec le sodium liquide (fluide caloporteur utilisé dans les RNR : voir paragraphe suivant). La raison principale en est sa très bonne tenue intrinsèque sous irradiation qui permet d’augmenter beaucoup le taux de combustion, ce qui est devenu un objectif majeur pour presque tous les combustibles. Par ailleurs, contrairement au métal, l’oxyde d’uranium est relativement inerte vis-à-vis de la plupart des fluides caloporteurs utilisés dans les réacteurs, sauf évidemment avec des fluides avides d’oxygène comme le sodium, ce qui constitue un handicap pour les RNR utilisant ce fluide, même si la cinétique de réaction est suffisamment lente pour pouvoir gérer convenablement des ruptures de gaine. Il reste que la très mauvaise conductivité de cette céramique isolante est une contrainte forte pour le dimensionnement des combustibles en général et pour la souplesse de fonctionnement des réacteurs. Il en résulte notamment de très forts gradients de température au sein des matrices d’oxyde. De plus les oxydes ont tendance à relâcher un peu plus que les métaux les gaz de fission hors de la matrice, ce qui oblige, entre autres inconvénients, à prévoir des volumes d’expansion importants. Enfin, signalons que les oxydes se densifient sous irradiation, par un phénomène de diffusion des lacunes du réseau jusqu’aux joints de grain. Les effets dépendent de la microstructure initiale et notamment de la porosité fine. Ils sont toutefois de faibles amplitudes (de l’ordre du pourcent en volume) mais conduisent néanmoins à des déformations des combustibles qui sont accentuées par les phénomènes antagonistes de gonflement (gonflement moindre que pour le métal). Note : pour l’uranium, il existe quatre formes d’oxyde, UO4 ou peroxyde d’uranium qui intervient dans certaines étapes du cycle du combustible, UO3 qui est également une forme rencontrée à certaines étapes de l’élaboration de l’uranium, l’U3O8 qui est la forme naturelle la plus stable de l’uranium et enfin l’UO2 qui est la forme toujours utilisée pour les combustibles nucléaires, car la plus adaptée aux conditions d’irradiation en réacteur (forme cristalline en sous-réseaux cubiques pour les atomes d’uranium et d’oxygène). C’est souvent cette dernière forme que l’on appelle tout simplement « l’oxyde d’uranium », sans autre précision. Quant au plutonium, il peut se présenter également sous ses quatre formes de base (degrés d’oxydation de +III à +VI) mais il a également été identifié à la valence VII et même à la valence VIII. • Carbure. Avec les carbures, on voit apparaître des qualités qui cumulent celles des métaux et des oxydes pris séparément, à savoir une très bonne conductivité thermique, un point de fusion élevé, une forte densité en noyaux lourds, une bonne tenue sous irradiation. A priori, les carbures semblent donc être la meilleure des formes physico-chimiques possibles, d’autant qu’ils sont bien compatibles avec le sodium. Ils présentent néanmoins des inconvénients qui n’en font pas nécessairement la solution idéale. Pour ce qui concerne leur comportement sous irradiation par exemple, il faut noter que le fait même de pouvoir fonctionner à température

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relativement basse (grâce à leur bonne conductivité) engendre un inconvénient : un gonflement sous irradiation nettement supérieur à l’oxyde, à cause d’une viscoplasticité moindre. La fragilité intrinsèque des carbures conduit en outre à la génération importante de fissures sous irradiation. Des craintes ont été également soulevées vis-à-vis d’une carburation possible des gaines. Un autre inconvénient des carbures est leur pyrophoricité qui rend délicate leur fabrication par carbothermie, car la réactivité chimique des poudres oblige à travailler en atmosphère inerte très pure et sèche. Enfin les carbures sont réputés comme étant difficiles à retraiter, ce qui est évidemment un handicap pour des RNR dont la raison d’être est de recycler le plutonium (ou l’uranium 233) qu’ils produisent, tout au moins dans des stratégies de développement « classiques ». Les avis sur ce point sont cependant très partagés et d’aucuns prétendent que des solutions industrialisables existent. Quoi qu’il en soit, les carbures restent globalement une option attractive et sont donc toujours étudiés, notamment dans le cadre des études sur les réacteurs de la prochaine génération (Gen-IV), dont on reparlera plus loin. • Nitrure. Comme les carbures, ils affichent de bonnes propriétés vis-à-vis des critères essentiels cités à leur propos et ils sont même un peu plus performants que les carbures. De plus, les combustibles à base de nitrures sont réputés plus faciles à fabriquer que ceux à base de carbures. Par ailleurs, leur gonflement sous irradiation ainsi que le taux de relâchement de PF est moindre que celui des carbures. Par contre, il semble que les nitrures soient plus sensibles à l’apparition de fissures lors de transitoires. De plus, ils deviennent instables à haute température et il a été montré en particulier qu’au-delà de 1 700 °C, il peut apparaître du métal fondu qui pourrait attaquer et percer les gaines. Un autre inconvénient est que la pression d’azote devient très élevée en cas de fusion. Ces phénomènes, s’ils ne sont pas mieux cernés et maîtrisés, pourraient disqualifier définitivement les nitrures. Mais le problème majeur de l’utilisation des nitrures est la production massive d’un isotope radioactif du carbone, le C14 par la réaction nucléaire (n, p) sur l’isotope 14 de l’azote, qui malheureusement constitue la quasi-totalité de l’azote (99,636 % de N14 contre seulement 0,364 % de N15). Or les rejets de C14 dans l’environnement doivent être très précisément limités et contrôlés à toutes les étapes (fonctionnement des réacteurs mais aussi retraitement du combustible), notamment du fait que le carbone se combine facilement à la matière organique16. Cela est donc un vrai défi à relever. On peut évidemment penser à réduire drastiquement ces rejets mais on s’achemine alors très vite vers des solutions lourdes et contraignantes. Un des autres moyens est d’enrichir l’azote en N15, ce qui est faisable mais très coûteux. De plus, même en admettant qu’une telle solution soit praticable, il faudrait récupérer ce précieux azote enrichi en N15 au retraitement du combustible. Cela élimine pratiquement les procédés basés sur une dissolution dans l’acide nitrique (car le 16.  À noter cependant que le C14 est déjà largement présent dans l’environnement à l’état naturel. En effet, il est produit continuellement dans la haute atmosphère, justement par réaction neutronique sur l’azote 14 avec des neutrons provenant de l’espace. Il s’en forme ainsi environ 1 000 TBq chaque année et l’inventaire est de 140 000 TBq dans l’atmosphère, ce qui permet de l’utiliser pour la datation d’objets contenant du carbone.

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N15 serait dilué dans l’azote naturel) et il faudrait donc développer des procédés spécifiques de type pyrochimique. Bref tout cela n’est pas simple et explique pourquoi les combustibles nitrures ont été très peu développés dans le passé, bien qu’il existe une expérience russe sur le sujet pour les réacteurs à neutrons rapides. Il faut mentionner que ces combustibles continuent tout de même de susciter un intérêt pour des applications spécifiques telles que la transmutation d’actinides mineurs, comme l’américium sur support ZrN ou TiN.

9.3.4 Les différents gainages Comme pour les matrices de combustible, il convient d’abord d’examiner quelles sont les contraintes et les exigences qui doivent être prises en considération lors du choix des gainages de combustibles nucléaires. À cet égard, rappelons que la gaine d’un combustible constitue ce que l’on appelle la première barrière de confinement des PF. En effet, en matière de sûreté nucléaire, l’ultime objectif est bien d’empêcher toute dispersion non contrôlée de radioactivité dans l’environnement. Pour cela, on s’appuie sur le principe dit de « défense en profondeur », universellement adopté aujourd’hui en matière de sûreté nucléaire, dont la mise en œuvre consiste notamment à interposer entre la source de radioactivité (ici l’espace situé à l’intérieur de la gaine) et l’extérieur des bâtiments abritant le réacteur un empilement de « barrières » physiques indépendantes, évitant chacune la dispersion accidentelle d’éléments radioactifs. Dans ce système de « poupées russes », la gaine est la première des « poupées » la plus interne à cet emboîtement. Bien entendu, chacune des barrières doit pouvoir à elle seule assurer un confinement total des produits radioactifs, afin de pallier la défaillance éventuelle des autres barrières. Un seul mot peut donc résumer le « cahier des charges » de la gaine en termes de sûreté nucléaire : ÉTANCHÉITÉ Cela étant, il faut évidemment que cette gaine affecte le moins possible les performances du cœur du réacteur nucléaire, notamment dans les domaines neutronique et thermique. Le choix des gainages doit d’autre part tenir compte des aspects déjà évoqués à propos des matrices de combustible concernant la compatibilité chimique, le comportement sous irradiation, l’adéquation avec les processus amont et aval du cycle du combustible et enfin les coûts. Nous allons maintenant examiner ces différents éléments de choix des gainages, sachant qu’il s’agit ici de présenter un simple aperçu des multiples aspects liés à ces questions. •  Propriétés neutroniques : la seule exigence dans ce domaine est que la gaine ne capture pas trop les neutrons. C’est là une contrainte importante car, dans le cœur d’un réacteur nucléaire, la part du gainage en termes de volume ou de masse n’est pas du tout négligeable. Cela peut amener à écarter certains matériaux ou alliages qui pourtant seraient d’excellents candidats au regard des autres critères qui interviennent dans le choix du gainage. Il y a en réalité deux aspects très différents liés à cette capture. Le premier concerne bien entendu le bilan neutronique, car les captures de neutrons dans la gaine sont purement stériles et affectent ce bilan

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neutronique. C’est une considération majeure pour des réacteurs au bilan neutronique très « tendu » comme ceux qui utilisent uniquement de l’uranium naturel. Le deuxième aspect est plus indirect car il est lié à la question des déchets radioactifs. En effet, quelle que soit la destination finale des combustibles usés (stockage direct ou retraitement), les gaines restent toujours des « déchets » qui, d’une façon ou d’une autre, devront être stockés définitivement (sauf mise au point de procédés permettant de les « décontaminer » suffisamment pour pouvoir les recycler). Or, le processus d’activation par les neutrons peut générer des radionucléides à vie longue. C’est par exemple le cas du niobium (Nb93) qui s’active en donnant du niobium-94 dont la période radioactive est de 20 000 ans. •  Propriétés thermiques : on retrouve ici les deux paramètres physiques cités à propos des matrices du combustible, à savoir la conductivité thermique qui doit être évidemment aussi élevée que possible (mais c’est moins important que pour la matrice de combustible car les gaines sont toujours très minces) et la température de fusion qui doit être aussi élevée que possible (paramètre surtout important pour le comportement en situation accidentelle). S’y ajoute un troisième paramètre qui est le coefficient d’échange entre la gaine et le fluide caloporteur. Toutefois, ce paramètre ne dépend pas en fait du matériau de gainage lui-même mais de sa géométrie, qui peut être étudiée spécialement pour favoriser les échanges de chaleurs entre la gaine et le fluide caloporteur (exemple des ailettes ou chevrons des gaines de combustible pour certains réacteurs refroidis au gaz). Pour être complet, rappelons également qu’une dilatation excessive du matériau de gaine peut soulever des difficultés sur le plan mécanique (sujet dont nous reparlons ci-après). •  Compatibilité chimique : la première des qualités requises est évidemment une compatibilité maximale avec le fluide caloporteur tant en fonctionnement normal qu’en situation accidentelle puisque la gaine est en contact permanent avec ce fluide. On ne peut éviter de citer à ce propos le sérieux inconvénient que représente l’utilisation d’un matériau très réducteur comme le zirconium lorsque le fluide caloporteur est de l’eau. On sait en effet qu’à haute température, l’eau se décompose au contact du zirconium et peut produire ainsi de grandes quantités d’hydrogène, ce qui est un souci majeur sur le plan de la sûreté. Les autres difficultés qu’il faut maîtriser dans le domaine de la chimie vis-à-vis des gaines sont liées à la corrosion. C’est d’abord la corrosion externe avec essentiellement les phénomènes d’oxydation et d’hydruration, parfois corrélés à la présence des rayonnements extrêmement intenses qui règnent dans le cœur des réacteurs. Ce peut être aussi des phénomènes de corrosion interne, issus notamment de l’action de certains PF qui migrent à l’extérieur de la matrice de combustible et entrent en contact avec la gaine (exemple des tellures métalliques dans les RNR). •  Adéquation aux processus amont et aval du cycle du combustible : on retrouve ici les questions liées à la fabrication du combustible pour ce qui concerne l’amont du cycle, et au retraitement pour ce qui concerne l’aval du cycle. Du côté de la fabrication, on notera que l’utilisation de certains matériaux de gainage soulève des problèmes de fabrication parfois difficiles. C’est par exemple le cas du zirconium et de ses alliages, dont la métallurgie fait appel à une vaste expertise et un réel savoir-faire

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en procédés chimiques et métallurgiques, et qui nécessite la mise au point de techniques de fabrication sophistiquées, d’ailleurs objet de nombreux brevets. Quant au retraitement (si cette option est choisie), il suffit simplement de noter que le choix du matériau et de la géométrie du gainage des combustibles peut avoir un impact important sur le procédé de retraitement (et, on l’a vu, sur les déchets qui en résultent). On ne peut pas donner ici de règle générale sur ces aspects, tant les gainages comme les procédés de retraitement sont divers. Disons donc simplement que l’expérience a montré que la non-prise en compte de cette interaction entre matériau de gainage et retraitement pouvait conduire à quelques déboires. •  Coût : c’est évidemment un paramètre qu’il faut toujours prendre en compte mais il est ici particulièrement important car la gaine est un produit consommable utilisé en assez grande quantité (comme d’ailleurs les autres éléments de structure des combustibles). Il reste maintenant à examiner les différents matériaux de gainage mis en œuvre dans les filières de réacteurs, compte tenu des contraintes et exigences que nous venons d’examiner. En fait, on ne peut pas ici procéder par comparaison directe des mérites respectifs de ces différents matériaux vis-à-vis de tous les critères que nous venons d’énoncer. La raison en est que ces multiples critères ainsi que l’expérience accumulée ont finalement conduit à sélectionner des matériaux très spécifiques à chaque filière ou catégorie de réacteurs, et qu’il reste finalement assez peu de latitude pour modifier la nature de ces matériaux dans chacune des filières. On se limitera donc ici à citer les types de gaines qui ont été développées pour les principales filières ou catégories de réacteurs nucléaires, en les classant selon le métal de base employé. On notera qu’en pratique on ajoute presque toujours à ces éléments de base des additifs, parfois en quantité très significative pour compenser certaines faiblesses du métal pur. Pour les gaines de combustible, les plus courants sont l’oxygène, l’étain, le fer, le chrome, le nickel et le niobium. Inversement, on élimine au maximum les multiples impuretés qui sont naturellement présentes dans les métaux, principalement en raison de leur impact neutronique (limites très strictes, situées généralement à quelques dizaines de ppm pour des éléments tels que le hafnium, le cadmium, ou le cuivre). •  Zirconium : pour les gaines de combustible des réacteurs à eau, on ajoute toujours au zirconium un additif essentiel, qui est l’étain. Cet additif permet entre autres d’améliorer grandement la résistance à la corrosion, notamment due à l’azote. Les alliages ainsi obtenus sont appelés « zircaloy » et ils se sont imposés comme matériau quasi exclusif pour les gaines des réacteurs utilisant l’eau comme fluide caloporteur. Il fut d’ailleurs retenu dès le début du développement des réacteurs à eau légère aux États-Unis, en 1950, pour les sous-marins nucléaires. Cela s’explique d’abord par leur excellente résistance à la corrosion dans l’eau et dans la vapeur d’eau sous haute pression, au demeurant complexe17. Ce matériau offre également 17.  Cette résistance à la corrosion est en fait due à la formation rapide d’une couche protectrice d’oxyde de zirconium ou zircone (ZrO2) à la surface des gaines. Toutefois, il faut prendre soin d’éviter que cette couche ne se détache de la gaine (phénomène dit de « desquamation »), et l’addition d’étain s’est révélée comme un moyen particulièrement efficace dans ce but.

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une bonne tenue mécanique et une bonne stabilité sous irradiation, assurant ainsi un contact constant entre le combustible et le fluide caloporteur. De plus, le zirconium présente une très faible capture neutronique. Par contre sa conductivité thermique est médiocre, mais, comme nous l’avons dit, c’est un inconvénient relativement secondaire pour des gaines dont l’épaisseur est inférieure au millimètre. Plus ennuyeux est le phénomène d’hydruration qui provient de la diffusion d’hydrogène dans le métal, après traversée de la couche protectrice de zircone. Il s’agit d’une fraction (quelques dizaines de pourcent) de l’hydrogène résultant de la décomposition de l’eau par l’oxydation superficielle du zirconium au contact de cette eau et qui forme justement la zircone. C’est un phénomène assez complexe, dont les effets peuvent se faire sentir à froid sous la forme d’une fragilisation mécanique pouvant être dangereuse. Une des parades utilisées pour contrer ce phénomène est de réduire voire d’éliminer le nickel dans les alliages, car cet élément favorise la mise en solution de l’hydrogène dans le métal. Nous n’entrerons pas dans le détail de la composition des différents zircaloy car il existe une bonne dizaine de variantes développées par différents industriels. Chaque « marque » est d’ailleurs jalousement protégée par des brevets, compte tenu des moyens importants consentis pour les développer et les qualifier, et c’est là un enjeu qui aiguise beaucoup la concurrence entre chaque fabricant. Note sur le zirconium et son alliage, le zircaloy. Dans un rapport déclassifié ORNL N° 226, datant du 7 janvier 1949 et intitulé « The properties of zirconium and its possibilities for thermal reactors » l’auteur, Harold Fairchild, indique en introduction que le zirconium n’avait pas été retenu comme matériau de gaine « jusqu’à environ un an » (donc début 1948) car il absorbait trop les neutrons. Mais de nouvelles mesures des sections efficaces d’absorption réalisées au cours de l’hiver 1947-1948 ont montré qu’en fait que cela était dû non pas au zirconium lui-même mais à la présence d’une impureté mélangée au zirconium, le hafnium, qui est effectivement un élément capturant beaucoup les neutrons (section efficace microscopique à 2 200 m/s = 100 barns). Dès lors, il est décidé de retenir le zirconium comme matériau de référence pour fabriquer les gaines de combustible et des procédés industriels sont mis au point pour purifier le zirconium naturel en éliminant notamment ce hafnium (plusieurs voies de séparation physique ou chimique sont d’ailleurs étudiées dans le rapport ORNL cité). Mais cette décision de retenir le zirconium supposait la création à partir de zéro de toute une industrie et un programme d’étude systématique de l’influence des éléments d’alliages aboutit à l’alliage zircaloy 1 qui contenait une addition de 2,5 % d’étain. La fabrication est à peine commencée en 1952 que l’on constate que la tenue à la corrosion du zircaloy 1 se dégrade fortement au cours du temps. C’est alors qu’en août 1952 survient une pollution accidentelle d’un lingot de zircaloy 1 par un morceau d’acier inoxydable austénitique à 18 % de chrome et 8 % de nickel qui fait découvrir par hasard un nouvel alliage, le zircaloy 2 de bien meilleure résistance. Depuis lors, cet alliage et sa variante le zircaloy 4 sans nickel se sont imposés de façon presque exclusive pour la fabrication des gaines. En fait, les combustibles pour les premiers réacteurs à eau qui entrèrent en fonctionnement à partir de 1960 ont utilisé des gaines en acier inoxydable,

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et c’est seulement à partir de 1970 que le zircaloy remplace dans les gainages l’acier inoxydable au bilan neutronique très défavorable (la section de capture d’un acier inoxydable austénitique est en effet trente fois plus élevée que celle du zirconium). •  Aciers inoxydables18 : ils capturent les neutrons de façon non négligeable (surtout la composante nickel de ces aciers, qui est pratiquement indispensable) et c’est une des raisons de leur abandon dans les réacteurs à neutrons thermiques au profit de matériaux à base de zirconium (pour les gaines seulement, car ces aciers sont abondamment utilisés pour d’autres éléments de structure des combustibles et pour d’autres usages dans le circuit primaire des réacteurs à eau). Comme cette capture est extrêmement réduite pour des neutrons rapides, ils ont pu être choisis comme solution de référence pour les gaines des RNR, compte tenu de leurs autres propriétés très intéressantes. Il s’agit de la nombreuse famille des aciers dits « austénitiques » qui se caractérisent par une structure cristalline cubique à faces centrées, et qui contiennent à la base, autour de 17 % à 18 % de chrome et de 8 % à 12 % de nickel (ce qui accroît la résistance à la corrosion). Ils ont une ductilité et une tenacité remarquables, ainsi qu’une assez bonne conductivité thermique. Par contre, le gonflement sous irradiation de ces aciers peut être une limite pour le taux de combustion atteignable avec des éléments combustibles équipés de ces gaines. À cet égard, il faut noter que les aciers ferritiques (structure cubique centrée contenant entre 10 % et 30 % de chrome), qui sont nettement moins chers que les aciers austénitiques, pourraient être choisis car ils sont beaucoup moins fragilisés sous irradiation et ne gonflent pratiquement pas. Malheureusement ils fluent beaucoup plus que les aciers austénitiques, ce qui constitue un gros inconvénient pour des gaines de RNR qui fonctionnent à température relativement élevée (mais là aussi, pour les structures qui fonctionnent à température moindre, ils peuvent être retenus). Pour terminer ce bref panorama sur les aciers utilisables pour les gaines, signalons les développements assez récents et prometteurs d’aciers dits ODS (Oxide Dispersion Strengthened). Ce sont des aciers ferritiques renforcés par dispersion d’oxydes qui sont étudiés en remplacement des aciers austénitiques. Ces alliages sont élaborés en métallurgie des poudres par le procédé de mécanosynthèse qui consiste en un cobroyage de poudres métalliques et de poudres d’oxyde d’yttrium Y2O3 pour obtenir une dispersion. Selon les premières investigations, il semble que les ODS ont un meilleur comportement en température que les aciers austénitiques. •  Silicium : cet élément n’a été utilisé jusqu’à présent pour des gaines de combustible que dans un seul cas bien spécifique sous la forme de carbure de silicium (SiC). En effet c’est l’une des couches principales des microparticules de combustible pour 18.  Rappelons ici que les aciers sont des alliages métalliques à base de fer (très majoritaire), contenant moins de 2 % de carbone (mais en pratique, la teneur en carbone de tous les aciers est très largement inférieure à cette limite extrême). On parle d’aciers « inoxydables » (vulgairement appelés « inox »), pour des alliages dans lesquels la proportion de chrome est au moins de 12 % (le chrome provoque en surface des pièces la formation d’une couche protectrice d’oxyde de chrome qui leur confère leur caractère « inoxydable »). Au-delà de 2,1 % de carbone, on obtient de la fonte.

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les réacteurs à haute température qui ont été conçus et exploités jusqu’à présent (une alternative pour les réacteurs à haute température du futur étant le carbure de zirconium, ZrC). Nous reviendrons au chapitre 11, § 11.6, sur ce combustible si particulier. •  Aluminium : les gaines à base d’aluminium ne sont en fait utilisées que pour des réacteurs de recherche, et on n’en parlera donc pas plus avant dans le cadre que nous nous sommes fixés au début de ce chapitre. Précisons simplement que c’est leur faible résistance à la corrosion en température qui fait que l’aluminium n’est pas retenu comme matériau de base dans les réacteurs de puissance. •  Magnésium : nous citons ici cet élément de base uniquement pour mémoire car il n’est plus employé aujourd’hui en tant que matériau de gainage pour les combustibles nucléaires des réacteurs de puissance, sauf dans les anciens réacteurs anglais baptisés MAGNOX (qui veut dire « MAGnésium Non OXidising »), qui sont encore en exploitation mais qui vont s’arrêter définitivement dans quelques années. En revanche, les gaines à base de magnésium ont été largement utilisées dans les anciens réacteurs de la filière dite « Graphite Gaz » que nous examinons au chapitre 11. Par ailleurs, certains réacteurs de recherche utilisent également ce matériau pour les gaines de combustible. On notera simplement ici qu’il a existé essentiellement deux variantes dans le passé : les gaines de la filière française UNGG (Uranium Naturel Graphite Gaz), dans lesquelles il y avait un additif en zirconium (0,5 %) et celles des MAGNOX, pour lesquelles les gaines étaient un alliage de magnésium et d’aluminium.

9.3.5 Les différentes géométries et structures Il convient de distinguer ici deux « objets » : 1. l’objet que constitue la matrice élémentaire de combustible entourée de sa gaine, et que l’on peut désigner par « élément combustible de base ». C’est par exemple un tube de zircaloy renfermant l’empilement de pastilles d’oxyde d’uranium dans le cas des réacteurs à eau légère. Dans un « combustible », c’est donc le plus petit élément possédant sa structure propre ; 2. l’objet que constitue le regroupement en un seul ensemble mécaniquement solidaire d’un « paquet » d’éléments combustibles de base. C’est généralement un ensemble qui est manipulé comme un objet unique dès la fin de sa fabrication et jusqu’à son stockage définitif en un seul « morceau » après son déchargement final du réacteur, ou jusqu’à son démantèlement pour le « retraiter ». Curieusement, il n’y a pas de qualificatif générique pour désigner par un seul mot chacun de ces deux objets, car ils ont souvent des noms différents selon les filières ou types de réacteurs, que ce soit en français ou en anglais (quand il n’y a pas mélange ou amalgame des deux langues !). Cela donne lieu d’ailleurs à quelques confusions, que nous allons dissiper ici en précisant bien, quand c’est nécessaire, « l’objet » dont on parle. Pour le premier, on adoptera donc le nom d’« élément combustible de base » et pour le second, on parlera simplement de « combustible » tout court.

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D’une façon générale, les structures du combustible (parfois désignées par le mot imagé de « squelette ») ont pour rôle de maintenir mécaniquement ensemble un groupe d’éléments combustibles de base. Dans de nombreux cas, ces structures sont conçues également pour recevoir des éléments de contrôle de la réaction en chaîne (matériaux absorbant les neutrons). Citons par exemple les « tubes guides » aménagés dans les combustibles de réacteurs à eau pressurisée. Ces structures sont si diverses qu’on ne peut les décrire de façon globale. Nous citerons donc uniquement ici celles qui sont les plus courantes dans les réacteurs de puissance actuels. Auparavant, il faut noter que ces structures sont soumises à des exigences et des contraintes analogues à celles des gaines, mais généralement plus allégées et avec quelques différences notables, que l’on peut résumer de la façon suivante, en reprenant la liste des six rubriques déjà adoptée pour les gaines. •  Propriétés neutroniques : on retrouve exactement les mêmes considérations que pour les gaines (une capture de neutrons aussi faible que possible). • Propriétés thermiques : contrairement à la gaine, le critère de conductivité thermique ne joue pratiquement aucun rôle pour les structures qui, en revanche, doivent posséder un point de fusion aussi élevé que possible. Leur dilatation doit également être aussi faible que possible. •  Compatibilité chimique : comme pour les gaines, il faut évidemment que le ou les matériaux choisis pour les structures soient compatibles avec le fluide caloporteur. Ces matériaux ne doivent pas notamment être à l’origine de phénomènes de corrosion susceptibles d’altérer leur intégrité en fonctionnement normal et dans certaines situations accidentelles. •  Comportement sous irradiation : la principale exigence est ici de conserver une bonne tenue mécanique au cours de l’irradiation, et de ne pas subir de déformations trop importantes, telles que des « arcures » par exemple. En effet, de telles déformations peuvent non seulement affecter les écoulements du fluide caloporteur, mais aussi entraver sérieusement les manutentions du combustible lors des opérations de renouvellement (coincements par exemple) ou de déplacement de ce combustible. De plus, et c’est encore plus préoccupant, un changement de forme géométrique trop prononcé peut dans certains cas gêner voire empêcher la pénétration dans le cœur d’éléments absorbants destinés à contrôler la réaction en chaîne ou même à l’arrêter en cas d’urgence. La croissance des alliages de zirconium peut être un problème au regard de ces déformations en général. Les structures sont d’ailleurs conçues avec le souci de favoriser les échanges thermiques entre la gaine et le fluide caloporteur à l’aide de dispositifs permettant d’augmenter les échanges de chaleur par convection. Elles doivent également être conçues pour réduire au maximum les pertes de charge du fluide lors de sa traversée du cœur du réacteur, ce qui peut être d’ailleurs un objectif contradictoire avec le précédent. Ces structures doivent aussi être conçues pour empêcher ou limiter toutes vibrations qui pourraient détériorer les gaines par usure excessive ou frottements répétés (vibrations dues essentiellement aux écoulements du fluide caloporteur). En règle générale, les

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structures du combustible doivent d’ailleurs résister elles-mêmes aux sollicitations thermohydrauliques qui peuvent induire des efforts mécaniques très importants sur celles-ci (poussées hydrauliques par exemple). Toutes ces propriétés doivent être conservées malgré les modifications des caractéristiques mécaniques au cours de l’irradiation, que nous avons déjà mentionnées pour les gaines, telles que fragilisation ou perte de tenacité. Cette intégrité doit par ailleurs être maintenue dans certaines conditions accidentelles induites par exemple par des séismes, qui peuvent faire « flamber » mécaniquement les structures. Enfin, il faut aussi que l’intégrité des structures soit conservée lors des phases de manipulation du combustible une fois irradié, y compris pour résister aux chocs éventuels toujours possibles lors de ces manipulations. •  Adéquation aux processus amont et aval du cycle du combustible : on peut reprendre ici les mêmes considérations que pour les gaines, que ce soit au niveau de la fabrication ou au niveau du retraitement. Ce dernier point est parfois négligé au stade de la conception des structures de combustible. Il est pourtant important notamment pour les structures des combustibles pour RNR qui, par définition, doivent être retraités (tout au moins dans l’option standard de recyclage des matières fissiles). Nous pouvons ici en donner une illustration à l’aide d’un exemple très précis mais instructif. Dans la conception des RNR français refroidis au sodium (et dans d’autres aussi), une des options étudiée (et mise en œuvre) pour maintenir un écartement régulier entre les aiguilles de combustible sur toute leur longueur, est d’entourer la gaine par un fil d’espacement enroulé hélicoïdalement autour de cette gaine. Ce fil permet en outre de minimiser les vibrations et il favorise le brassage du sodium autour des aiguilles tout en autorisant un certain gonflement du faisceau d’aiguilles par rapport au tube hexagonal qui renferme ce faisceau, sans perturber ce refroidissement. C’est certes une solution élégante, mais l’expérience a montré que ce petit dispositif pourtant très simple pouvait compliquer singulièrement une partie des opérations de démantèlement de l’assemblage usé en tête de l’usine de retraitement. L’auteur de ce livre en a été un témoin ! D’autres exemples de cette nature pourraient être cités. •  Coût : le commentaire est analogue à celui qui a été fait pour les gaines. Concernant les matériaux utilisés pour les structures, on retrouve sensiblement les mêmes que ceux que nous avons mentionnés pour les gaines, avec cependant des variantes. Nous en avons signalé quelques-unes au passage, lors de la présentation sur les matériaux de gainage. On se contentera de dire ici que les structures des assemblages ne sont pas forcément soumises aux mêmes conditions d’emploi que les gaines, ce qui peut conduire à des choix de matériaux différents, notamment lorsqu’il s’agit d’aciers pour lesquels on trouve des nuances multiples (avec parfois des additifs tels que le manganèse, le molybdène, le silicium ou même le titane). Par ailleurs, on peut aussi trouver des matériaux métalliques autres que les aciers comme des alliages à base de nickel, communément appelé Inconel19, et qui sont 19.  C’est un alliage qui est principalement composé de nickel, de chrome et d’un peu de fer, mais dont il existe de multiples nuances, avec d’autres additifs.

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abondamment utilisés par ailleurs dans les réacteurs nucléaires. L’inconel est même employé pour certaines parties de l’élément combustible de base autre que la gaine (exemple des ressorts situés dans la chambre d’expansion à l’intérieur des crayons de combustible des réacteurs à eau pressurisée, et qui servent à maintenir en place l’empilement de pastilles). Concernant la géométrie des éléments de base du combustible, celle qui est la plus répandue est le cylindre. Il n’est pas besoin d’expliciter plus en détail l’intérêt évident de cette forme géométrique par rapport à toutes les autres sur de nombreux aspects : fabrication, thermohydraulique, tenue mécanique (notamment en pression), etc. Le diamètre de ces éléments de base du combustible doit être tout naturellement le plus faible possible afin de multiplier au maximum leur nombre et de favoriser par là même les échanges thermiques, en augmentant la surface globale d’échange. De plus, on a toujours intérêt à fractionner le plus possible le combustible en un grand nombre d’éléments de petit diamètre afin de réduire au maximum la température au centre du combustible, pour une puissance linéique donnée (puissance à évacuer par unité de longueur du combustible, généralement exprimée en watts/cm). Une autre contrainte importante est celle du flux de chaleur surfacique (watts/cm2) que le fluide caloporteur est capable d’évacuer. Pour une puissance linéique donnée, ce flux surfacique diminue quand la surface d’échange augmente, donc quand le diamètre diminue. En schématisant, on peut dire que le diamètre de l’élément combustible de base doit être d’autant plus faible que la puissance volumique est élevée. Cela étant, du point de vue neutronique, il est préférable d’avoir de « gros » cylindres pour diminuer les captures de neutrons dans les résonances des noyaux fertiles (phénomène d’autoprotection examiné au § 4.5.4). De plus, ce diamètre des éléments de base du combustible ne doit pas être inférieur à une certaine limite pour des raisons de tenue mécanique et de fabrication. Cette limite se situe autour de 6 à 7 mm au grand minimum. À l’inverse, il peut atteindre 4 ou 5 cm pour des réacteurs à faible puissance volumique du type de ceux qui utilisent de l’uranium naturel et qui sont refroidis au gaz. Quant à la longueur de ces « cylindres », elle est conditionnée par celle du combustible lui-même dans son ensemble. On peut à ce propos en distinguer deux grandes catégories : 1. les combustibles des réacteurs à rechargement discontinu (par lot), qui ont généralement une longueur égale à celle du cœur entier, avec cependant une exception pour les réacteurs à haute température à combustible prismatique, lié au fait que le modérateur en graphite fait partie intégrante du combustible lui-même (bloc de graphite dans lequel sont percés des trous contenant les cylindres de combustible) ; 2. les combustibles des réacteurs à rechargement et déchargement continu (c’està-dire pendant que le réacteur fonctionne), qui, pour des raisons pratiques de manutention, sont des combustibles relativement courts et légers, empilés ou mis bout à bout pour former une colonne complète du cœur du réacteur. Un cas tout à fait particulier dans cette catégorie est encore celui des réacteurs à haute température dont le combustible est sous forme de « boulets ».

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Ainsi, on a des combustibles (et donc des éléments de base du combustible) dont la longueur varie de quelques dizaines de centimètres (réacteurs à eau lourde à rechargement et déchargement continu) à plusieurs mètres (par exemple 4 mètres dans le cas des réacteurs à eau pressurisée, à rechargement par lot). Pour ce qui concerne l’agencement et l’assemblage des éléments de base en un seul et même « combustible », plusieurs solutions s’offrent au concepteur qui choisira la meilleure solution en fonction de diverses considérations en particulier neutroniques et thermohydrauliques. De ce point de vue, les principales options sont les suivantes : 1. pour ce qui concerne le motif du réseau, il peut être soit à pas triangulaire soit à pas carré, avec un pas de réseau (écartement entre les éléments de base) à fixer dont dépendra beaucoup les performances thermohydrauliques et neutroniques. Ce choix est réellement fondamental et il doit faire l’objet d’une optimisation minutieuse ; 2. pour ce qui concerne le nombre d’éléments de base à rassembler dans le même combustible, c’est un peu l’art de l’ingénieur qui va s’exercer pour trouver le meilleur compromis entre des contraintes liées à la manutention, à la géométrie globale du cœur et à l’économie ! 3. pour ce qui concerne la forme géométrique globale du combustible, c’est un peu la même chose, sachant qu’il n’existe en pratique que trois grandes options : section carrée, section hexagonale, section circulaire. Pour assurer un espacement constant et précis entre chaque élément combustible de base sur toute la longueur, plusieurs solutions sont également mises en œuvre, parmi lesquelles on peut citer : • • • • •

des grilles d’extrémité (une ou deux) ; des grilles intermédiaires ; des fils d’espacement dont on a déjà parlé plus haut à propos des RNR ; des patins longitudinaux de courte longueur basés directement sur les gaines ; des bosselages de formes diverses sur les gaines.

Il faut enfin signaler que certains combustibles comportent une « enveloppe », qui entoure l’ensemble du combustible, destinée à constituer un canal indépendant pour le fluide caloporteur. Son but est parfois de faire varier le débit du caloporteur en fonction de la puissance à évacuer dans le canal ainsi créé, pour s’adapter à la répartition non homogène de la puissance radiale dans le cœur du réacteur. Dans d’autres réacteurs comme les réacteurs à eau bouillante, cette enveloppe (qui s’appelle alors un boîtier qui est de section carrée), sert essentiellement à éviter des écoulements transverses du fluide caloporteur (cross flows). C’est la même idée qui conduit à la conception des combustibles de RNR, pour lesquels l’enveloppe est appelée « tube hexagonal » en raison de sa forme. Dans d’autres types de réacteurs, ce ne sont pas les combustibles eux-mêmes et leur assemblage dans le cœur qui déterminent la géométrie de refroidissement, mais des structures indépendantes dans lesquelles ces combustibles sont insérés. Il en est ainsi des « tubes de force »

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que l’on rencontre dans les REL et dans les réacteurs à graphite refroidis à l’eau (type RBMK sur lesquels nous reviendrons au chapitre 11, § 11.5). C’est aussi le cas des « canaux de refroidissement » percés dans le modérateur des réacteurs à graphite. Mais certains combustibles de ces réacteurs ont en plus une « chemise » en graphite destinée notamment à faciliter les manutentions. Nous allons maintenant illustrer ces généralités en prenant quelques exemples parmi les types de réacteurs les plus courants. Dans les réacteurs à eau ou les RNR de la génération actuelle, ces cylindres sont généralement constitués par un empilement de petits rondins appelés « pastilles » qui sont alors enfilées dans un tube constituant la gaine qui est ensuite hermétiquement fermée par un bouchon soudé. Dans les réacteurs à eau, cet ensemble est appelé un « crayon ». Dans les RNR, le diamètre de ces tubes est particulièrement faible ( 1 m), et c’est pourquoi on les appelle des « aiguilles ». À noter que dans certains concepts, ces cylindres peuvent être creux, et on parle alors de combustible annulaire (un trou central est aménagé dans les pastilles). Ces tubes sont ensuite réunis en faisceaux, un peu comme des fagots de bois, au sein d’une structure appelée généralement « assemblage ». Il s’agit en fait d’une structure assez complexe dont il existe de multiples variantes selon les types de réacteurs et les fabricants eux-mêmes. Dans le cadre de cet ouvrage, on ne rentrera pas plus en détail dans la conception de ces assemblages par ailleurs décrits très précisément dans la littérature spécialisée. Nous reviendrons néanmoins sur certains d’entre eux lors de la présentation des principales filières industrielles (chapitres 11 à 14). Dans les anciens réacteurs à uranium naturel refroidis au gaz, il s’agissait de cylindres d’uranium métallique (parfois creux) d’assez gros diamètre, usinés en un seul bloc et enfermés dans une gaine à ailettes en magnésium (voir plus haut). Cet ensemble portait le curieux nom de « cartouche », lié en fait au mode de renouvellement continu de ces combustibles dans le cœur du réacteur, un peu à la manière de celui des « cartouches » d’un fusil. Dans cette conception, « élément combustible de base » et « combustible » sont donc une seule et même entité (voir chapitre 11). Dans les réacteurs à eau lourde de type « Candu » dont on reparlera au chapitre 12, il s’agit également de tubes réunis au sein d’un ensemble qui est lui-même de forme cylindrique appelé « grappe ». Mais au-delà de cette forme cylindrique classique, des géométries à plaques ou même sphériques ont été imaginées, développées et mises en œuvre dans d’autres types de réacteurs. Ceci a donné lieu à des combustibles parfois très originaux conçus au gré de l’imagination des ingénieurs. À ce titre, on ne peut pas éviter de citer les combustibles si particuliers des réacteurs à haute température, déjà évoqués, car ils suscitent encore aujourd’hui beaucoup d’intérêt étant donné leurs performances exceptionnelles. Il s’agit en fait de microsphères de matières nucléaires (sous forme d’oxydes, de carbures ou autres), de quelques centaines de microns de diamètre, entourées chacune par un enrobage multicouche servant de gaine. On obtient ainsi de minuscules billes, que l’on appelle « particules enrobées » et qui constituent

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donc ce que l’on appelle ici l’élément combustible de base. Ces particules sont alors dispersées et noyées dans une matrice de graphite. Ces matrices peuvent alors prendre deux formes selon les concepts : 1. ou bien une forme de petits cylindres analogues aux pastilles évoquées plus haut, et nommées ici « bâtonnets », qui sont à leur tour empilés dans des trous ménagés dans un bloc de graphite. C’est ce bloc qui sera finalement « l’élément combustible », donc appelé « bloc combustible » (de forme hexagonale) ; 2. ou bien sous forme de sphères qui sont alors elles-mêmes entourées d’une couronne sphérique de graphite pur, ce qui constitue finalement des « boulets » de la taille d’une boule de billard. Ce sont ces boulets qui seront réunis en tas dans une cuve pour constituer le cœur du réacteur. Original non ! On reviendra en détail sur ces combustibles au § 11.6.2 du chapitre 11. Terminons ce bref survol des multiples formes de combustibles en citant simplement pour mémoire, ceux de réacteurs expérimentaux, comme le combustible dit « caramel » du réacteur français Osiris, dont la forme était justement celle du fameux bonbon. Citons enfin le combustible annulaire du réacteur à haut flux de Grenoble (réacteur à eau lourde de 57 MWth), qui constitue à lui seul l’ensemble du cœur et dont la matière fissile est un alliage d’uranium (hautement enrichi) et d’aluminium. Sa forme géométrique est tout à fait particulière comme le montre la figure 9.5.1. Il s’agit d’un assemblage de 280 plaques incurvées selon un profil optimisé pour maximiser le flux de neutrons thermiques.

 Figure 9.5.1  Élément combustible du réacteur à haut flux de Grenoble.

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9.3.6 Comportement du combustible sous irradiation Nous nous limiterons ici à examiner les points essentiels concernant les phénomènes physico-chimiques et thermomécaniques liés à l’irradiation du combustible nucléaire. Le lecteur intéressé par plus de détails sur ces questions pourra consulter les ouvrages spécialisés comme le livre [V-1] déjà cité ou encore la monographie plus récente [V-5].

9.3.6.1 La matrice de combustible On peut dire sans hésiter que les matrices de combustible sont soumises à de bien rudes épreuves dans les réacteurs de puissance. D’ailleurs, ils continuent de faire l’objet de nombreux travaux de recherche et de développement et ils sont modélisés ou simulés à l’aide d’outils de calcul sophistiqués. En outre, l’étude du comportement de nouvelles matrices de combustible sous irradiation est nécessairement accompagnée d’expériences en réacteur spécialement conçues pour cela, qui sont longues et coûteuses. La principale source « d’agression » est l’action des fragments de fissions qui sont éjectés à très grande vitesse par les fissions et qui heurtent alors les atomes de la matrice avant de s’immobiliser. Les deux fragments d’une fission, très fortement ionisés, parcourent à peine 10 micromètres (donc moins d’un centième de millimètre) et le long de ce trajet, appelé « pointe de fissions », ils perdent l’essentiel de leur énergie cinétique sous forme d’excitation électronique. Ces pointes de fissions forment une sorte de tunnel d’un diamètre d’environ 10 nanomètres, à l’intérieur duquel les atomes sont très fortement excités au point que cela peut provoquer localement une fusion de la matrice. Lorsque les fragments de fissions ont dissipé ainsi la plus grande part de leur énergie initiale, le reste (environ 7 MeV) provoque des chocs élastiques sur les atomes qui se déplacent de leur position d’équilibre initial. Chaque fission crée ainsi ce qu’on appelle des « paires de Frenkel » (de l’ordre de 25 000), qui sont des défauts créés par des atomes et des ions quittant leur position normale pour se loger dans un interstitiel, c’est-à-dire dans un espace entre les réseaux cristallins. Beaucoup de ces paires de Frenkel se recombinent presque instantanément, mais il en reste cependant quelques milliers (en moyenne 5 000) qui constituent alors les « pointes de fissions ». Après désexcitation prompte, les fragments de fissions deviennent des PF. Certains d’entre eux s’oxydent ou forment des inclusions métalliques par précipitation au sein de la matrice alors que d’autres peuvent éventuellement migrer au travers de cette matrice, au gré des affinités chimiques et des champs de température. Quant aux PF gazeux, ils s’accumulent dans les interstices de la matrice et forment des bulles de gaz. On aura une idée plus précise du rôle primordial de ces gaz en rappelant par exemple qu’au sein d’un volume de 1 cm3 d’un combustible en fin d’irradiation dans un réacteur à eau pressurisée, il s’est accumulé pas moins de 15 cm3 TPN (Température et Pression Normales) de gaz ! L’importance de ces phénomènes est directement liée au « taux de combustion » que doit atteindre le combustible puisque celui-ci est une mesure du nombre cumulé de fissions dans le temps par

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unité de masse du combustible. Mais la matrice est aussi soumise à des rayonnements intenses de toutes sortes et surtout au bombardement continuel des neutrons. C’est alors le niveau du flux neutronique et son intégration sur le temps, appelée fluence, qui sont les facteurs à prendre en compte. À noter sur ce point que l’on préfère parfois caractériser ce type de paramètre par une unité plus parlante qui est de « dpa » et qui exprime le nombre moyen de déplacements subits par chaque atome de la matrice au cours de sa présence dans le réacteur et qui peut atteindre une centaine dans les RNR. En langage plus imagé, on peut dire que chaque atome de la matrice reçoit une centaine de « coups de poing » pendant son « séjour » en réacteur. Tout cela constitue à l’échelle atomique une sorte de « déluge » continu qui se produit en outre à des températures très élevées quand ce n’est pas sous des gradients de température eux-mêmes très élevés qui génèrent une thermodiffusion de certains constituants de la matrice. Ajoutons qu’il se forme de nouveaux noyaux lourds comme le plutonium qui transforment la nature même de la matrice initiale. Ces multiples sollicitations et mutations bouleversent la microstructure et engendrent des dégradations de la matrice de combustible en créant des défauts structurels (lacunes, interstitiels…) ainsi que des restructurations locales complexes (mais parfois bénéfiques !). Ces phénomènes se combinent et s’accumulent (comme les « boucles de dislocations ») et ont alors des effets macroscopiques tels que le gonflement ou la densification ainsi que des fissurations ou fracturations importantes ou même des délitements possibles. Elles modifient par ailleurs les propriétés de transfert thermique (conductivité) et induisent des phénomènes de fluage. On comprendra mieux maintenant l’avertissement donné au début : tout cela est fort complexe ! Pour conclure sur ce point, il convient de noter que le choix d’un type de matrice de combustible ne peut évidemment pas s’appuyer sur une comparaison détaillée de tous les phénomènes que nous venons simplement de citer concernant le comportement sous irradiation. En pratique, les éléments pris en compte dans ce domaine pour sélectionner les matrices seront d’ordre macroscopique et à caractère global. À cet égard, le plus typique est le gonflement sous irradiation (ou sa variante qui appelée « croissance » qui est une déformation anisotrope sous flux de neutrons) ou encore le taux de relâchement des gaz de fissions.

9.3.6.2 La gaine de combustible Comme pour la matrice de combustible, on peut dire sans hésiter que les gaines sont soumises à de biens rudes épreuves dans les réacteurs de puissance, mais elles sont cependant de nature assez différente. Nous réitérons donc ici le préalable que nous avions introduit à propos des matrices de combustible, à savoir que là aussi nous nous contenterons d’un survol rapide des différents problèmes posés, en renvoyant le lecteur qui souhaite en savoir plus aux références déjà citées. On peut en gros distinguer deux catégories de problèmes : ceux qui sont d’origine thermomécanique et ceux qui sont d’origine chimique, sachant qu’il peut y avoir

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combinaison des deux types, comme c’est le cas par exemple pour la corrosion sous contraintes. Pour ce qui concerne les phénomènes thermomécaniques, on notera tout d’abord que la conception des gaines n’est pas régie par des règles basées sur des lois de comportement des matériaux incluant des marges de sécurité bien définies, comme c’est le cas pour d’autres structures de réacteurs dont le dimensionnement obéit à des « codes de construction » mécaniques (type ASME). Ce sont ici des règles issues de l’expérience acquise et susceptibles d’évolution en fonction notamment du progrès des connaissances et des conditions limites imposées par la technologie des réacteurs et les exigences de sûreté. La première des sollicitations est celle due à la pression externe exercée par le fluide caloporteur (seulement si ce fluide est sous pression évidemment) mais aussi celle due à la pression interne sous l’effet de l’accumulation des gaz de fissions. En fait c’est la différence entre ces pressions qui compte, mais elle varie beaucoup au cours du temps puisque non seulement les quantités de gaz augmentent avec l’irradiation mais la pression interne dépend aussi de la température qui peut varier notablement et rapidement lors de transitoires par exemple. Pour réduire la pression croissante exercée par les gaz de fission, on aménage généralement un volume libre à l’intérieur de la gaine appelé « chambre d’expansion ». Par ailleurs, afin de favoriser le transfert de chaleur entre la matrice de combustible et la gaine, on remplit cet espace d’un fluide conducteur de la chaleur, qui peut être un gaz comme l’hélium (réacteurs à eau pressurisée) ou un liquide comme le sodium fondu (réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium). Si c’est un gaz, il est mis dès le départ en pression afin de compenser partiellement la pression externe exercée par le fluide caloporteur. Mais le phénomène mécanique le plus nuisible dans certains réacteurs est l’interaction possible entre la matrice du combustible et la gaine, encore appelée interaction pastille-gaine (IPG). C’est le cas notamment des réacteurs où la matrice combustible se présente sous la forme de petites pastilles cylindriques empilées dans les tubes qui constituent la gaine. En général, un jeu est initialement ménagé entre la pastille et la gaine mais il se comble partiellement à chaud (dilatations différentielles), puis complètement sous irradiation (fluage de la gaine, gonflement des pastilles). Cela conduit à un contact « fort » entre pastilles et gaines, comme le frettage entre deux pièces mécaniques, engendrant ainsi des contraintes de traction dans la gaine et des déformations locales. De plus, au cours de transitoires, ces contraintes augmentent, et, sous l’effet combiné de la corrosion par certains PF (CSC = corrosion sous contraintes), cela peut conduire à des fissures de la gaine pouvant entraîner sa rupture dite IPG (ou encore IPG/CSC). Pour certains réacteurs, comme les réacteurs à eau pressurisée, c’est un phénomène réellement limitant pour la souplesse de fonctionnement en transitoires mais aussi pour le taux de combustion. L’ensemble de ces sollicitations engendre sur la gaine des variations dimensionnelles et des phénomènes de fatigue – fluage auxquels il faut ajouter une fragilisation possible sous l’effet des rayonnements et de l’action des neutrons. Pour accommoder au mieux les déformations plastiques qui résultent de certaines de ces sollicitations, il convient de choisir des matériaux ductiles. Globalement, il faut éviter cependant des déformations trop importantes des gaines qui pourraient affecter la géométrie de refroidissement de

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façon significative (arcures trop prononcées par exemple). À ce titre, il faut citer le phénomène de « croissance » de certains matériaux, qui est une déformation à volume constant sous irradiation, en l’absence de contraintes mécaniques particulières. Dans les sciences des matériaux, on sait que ce phénomène résulte d’une condensation anisotrope des défauts ponctuels par irradiation (les « défauts » sont des désordres d’origines diverses dans l’empilement atomique d’un solide). Ajoutée au fluage, cette croissance dans le sens axial conduit à un allongement axial appelé «  grandissement », qui est pratiquement inévitable et dont il faut tenir compte dans la conception des combustibles. Outre ces effets géométriques, les dommages d’irradiation au sein même du matériau associés aux contraintes mécaniques et thermiques qui lui sont appliquées, peuvent faire naître des fissures dont il faut minimiser la propagation en choisissant des matériaux ayant une « tenacité » aussi élevée que possible. Un autre phénomène rencontré notamment dans les gaines de combustible des réacteurs à eau pressurisée est celui du flambage circonférentiel. Il résulte du fluage local qui peut se produire aux endroits où des vides sont susceptibles de se former entre les « pastilles » de combustible sous l’effet de leur densification. L’irradiation combinée avec les effets de la température modifie par ailleurs les propriétés mécaniques de certains matériaux, par exemple la limite d’élasticité qui peut augmenter régulièrement (durcissement sous irradiation), ainsi que la ductilité dont on a déjà parlé. À noter que beaucoup des phénomènes que l’on vient d’évoquer dépendent de la température et c’est pourquoi il faut de parler ici de phénomènes thermomécaniques. Pour ce qui concerne les phénomènes chimiques, ce sont les problèmes liés à la corrosion que nous avons déjà signalés, mais qui, comme on l’a dit aussi, peuvent se combiner aux efforts mécaniques sous la forme d’un phénomène appelé la corrosion sous contraintes. Comme son nom l’indique, il résulte de l’action conjuguée d’une contrainte mécanique en tension (résiduelle ou appliquée), et d’un milieu agressif vis-à-vis du matériau, chacun de ces facteurs pris séparément n’étant pas susceptible à lui seul d’endommager la structure. Ce type de corrosion, particulièrement insidieux, se caractérise par l’apparition de fissures intergranulaires ou transgranulaires dont la direction générale de propagation est perpendiculaire à la plus grande contrainte. L’un des exemples que l’on peut citer ici est l’iode qui a été identifié comme responsable d’un phénomène de corrosion sous contrainte pour les gaines en zircaloy des réacteurs à eau pressurisée.

9.3.6.3 Exemples illustrés de comportement du combustible sous irradiation Les figures 9.6.1 à 9.6.3 illustrent les principaux phénomènes qui apparaissent progressivement sous irradiation pour des combustibles de réacteurs à eau pressurisée (REP) et de réacteurs à neutrons rapides (RNR).

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 Figure 9.6.1  Principaux phénomènes intervenant dans les combustibles REP sous irradiation (note : HBS veut dire High Burnup Structure).

 Figure 9.6.2  Illustration des principaux phénomènes affectant la matrice et la gaine d’un crayon combustible REP (source : livre CEA [V-1], page 631).

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 Figure 9.6.3  Illustration des principaux phénomènes affectant la matrice et la gaine d’une aiguille de combustible de réacteur à neutrons rapides (source : livre CEA [V-1], page 630).

9.3.7 Conclusion sur les combustibles À l’issue de cette présentation sur les combustibles de réacteurs nucléaires, on aura compris que leur développement et leur qualification exigent d’énormes efforts de recherche et développement qui s’étendent au minimum sur une dizaine d’années et même parfois nettement plus. Cela demande en effet une connaissance très approfondie des matériaux employés, passant par l’établissement de lois de comportement dans des conditions de fonctionnement normales et accidentelles et par la mise au point d’outils de calculs sophistiqués pour modéliser ces comportements souvent non linéaires. D’immenses progrès ont été réalisés dans ce domaine, mais quelles que soient les performances des « codes » de calcul, l’expérience restera encore longtemps irremplaçable pour qualifier des combustibles et étudier leur comportement en situation réelle et aussi pour qualifier les modèles de calcul. Il faut donc mener de lourds essais en réacteur d’irradiation, qui durent parfois plusieurs années (car il est difficile d’accélérer le temps !) et il faut ensuite procéder à des examens postirradiation pour interpréter les résultats. C’est une condition nécessaire pour espérer mettre au point un produit de haute fiabilité, capable d’endurer sans défaillance un long séjour dans le cœur d’un réacteur nucléaire, en produisant une énorme quantité d’énergie. Il faut souligner à ce propos que dans un réacteur en cours de fonctionnement, une défaillance d’importance limitée peut être tolérée (par exemple,

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une simple perte d’étanchéité par fissuration affectant une seule gaine, sans rupture franche et brutale). Néanmoins, les limites admissibles pour ces défaillances sont très sévères car en cas de dépassement des critères de défaillance des gaines, le réacteur doit être arrêté pour remplacer l’élément défaillant, ce qui coûte extrêmement cher, tout au moins pour les réacteurs dont le combustible n’est pas renouvelable « en marche ». De plus des ruptures trop importantes conduisent à un relâchement de PF qui peut contaminer durablement le circuit contenant le cœur du réacteur. Il s’ensuit que le taux de défaillance des combustibles est fixé à un niveau extrêmement bas (par exemple 10–5 ou même 10–6 sur toute la durée d’irradiation aujourd’hui), et que certains fabricants affichent même un objectif de « zéro défaut ». Ajoutons enfin que toutes ces étapes de développement, de validation et de qualification des combustibles nucléaires sont soumises aux exigences de plus en plus strictes des autorités de sûreté.

9.4 Les fluides caloporteurs L’éventail des choix possibles pour les fluides caloporteurs est très large d’autant plus que ces fluides peuvent être soit sous forme gazeuse soit sous forme liquide aux températures et pressions d’usage (donc y compris des métaux liquides, comme nous le verrons). En revanche, les multiples qualités recherchées pour ces fluides vont fortement restreindre le nombre de candidats possibles. Nous allons d’abord examiner quelles sont ces principales qualités puis passer en revue les fluides caloporteurs qui ont été effectivement utilisés dans les réacteurs de puissance, en indiquant leurs performances respectives vis-à-vis de ces qualités requises.

9.4.1 Les qualités recherchées pour un fluide caloporteur Elles concernent essentiellement les caractéristiques physiques et chimiques suivantes. •  Les propriétés de transfert de chaleur Les capacités d’un fluide caloporteur à transférer de la chaleur sont évidemment l’une des premières qualités auxquelles on s’intéresse puisqu’il s’agit de fluides dont le rôle est d’emmagasiner et de véhiculer de la chaleur pour ensuite la restituer sous une forme ou sous une autre. À ce titre, nous allons examiner maintenant les quatre paramètres essentiels qui ont une influence sur ces capacités de transfert de chaleur. Auparavant, il faut souligner que toutes les grandeurs ainsi définies dépendent toujours de la température mais aussi de la pression, quoique dans une moindre mesure pour certaines grandeurs. Il faut donc les évaluer et les comparer dans leurs conditions normales et moyennes d’emploi en température et en pression.

318

9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

Les principaux paramètres à examiner sont : – La capacité thermique (encore appelée chaleur massique ou spécifique), à pression constante, notée ici Cp (unité : joule/kg.K ou parfois joule/mole.K) Rappelons qu’il s’agit de la quantité d’énergie à apporter à l’unité de masse d’une substance (solide, liquide ou gazeuse) pour élever sa température de un degré, sous une même pression (car c’est le cas dans les réacteurs nucléaires). Bien entendu, on cherchera toujours des fluides ayant une chaleur spécifique aussi élevée que possible. D’une façon générale, on notera simplement ici que la chaleur massique d’un liquide est supérieure à celle de sa vapeur, prise à la même température. – La conductivité thermique, notée ici l (unité est le watt/mètre/°C) La conduction est la propriété physique d’une substance quelconque à conduire la chaleur. Elle s’exprime par un paramètre appelé conductivité thermique qui est la vitesse à laquelle se propage une quantité de chaleur par conduction à l’intérieur du fluide à travers une surface unité normale à la direction du flux de chaleur, et cela par unité de longueur et unité de différence de température. On peut noter que, sur ce plan, les métaux liquides ont en général une conductivité thermique très supérieure à celle des liquides, laquelle est beaucoup plus élevée que celle des gaz. Par ailleurs, pour les liquides, cette conductivité thermique diminue avec la température, sauf pour l’eau qui possède en outre une des conductivités thermiques les plus élevées parmi tous les liquides. Enfin, on peut noter que celle des gaz augmente avec la pression. – La masse volumique (ou densité), notée ici r (unité : kg/m3) On sait que la chaleur emmagasinée par une substance quelconque l’est essentiellement sous forme d’une oscillation des molécules et des atomes autour de leur position d’équilibre. Il est donc évident que plus la masse de « matière » est importante pour un volume donné, plus la quantité de chaleur emportée sera grande et donc meilleur sera le fluide caloporteur. Toutefois, la masse volumique du fluide caloporteur agit sur de nombreux autres paramètres thermohydrauliques, et parfois dans un sens opposé. Ainsi, c’est une grandeur qui dimensionne directement la puissance de pompage du fluide, laquelle lui est directement proportionnelle. En conséquence, il est préférable de choisir de ce point de vue un fluide ayant une faible masse volumique. – La viscosité dynamique, notée ici m (unité : kg/m.s ou Pa.s encore appelée poiseuille20) C’est une grandeur qui traduit, la résistance d’un fluide à l’écoulement et par conséquent elle va avoir de l’influence sur les échanges thermiques. La viscosité 20.  Attention, on trouve encore assez couramment comme unité le poise (symbole P ou encore Po), qui est en fait l’ancienne unité de viscosité dynamique et qui vaut un dixième de poiseuille, c’est-à-dire un dixième de Pa.s ou un dixième de kg/m.s. Jean-Louis Marie Poiseuille (1799-1869) était un médecin et physiologiste français qui a réalisé des travaux sur le cœur et la circulation du sang. Il a mené à cette occasion des études sur les mouvements des liquides dans des tubes de petit diamètre et établi ainsi une relation entre le coefficient de frottement interne, la pression et la vitesse d’écoulement d’un liquide, ainsi que la longueur et le diamètre du tube capillaire dans lequel circule ce liquide.

319

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

ralentit par exemple le mouvement du liquide au voisinage des parois mais elle a aussi une influence sur les mouvements convectifs qui participent aux transferts de chaleur. On va donc rechercher des fluides qui ont une viscosité aussi faible que possible. À cet égard, il va sans dire que la viscosité des gaz est très largement inférieure à celle des liquides (il y a en gros un facteur 100). Si l’on considère séparément ces quatre paramètres dans un exercice de comparaison des fluides caloporteurs, il est impossible d’établir une hiérarchie unique concernant leurs mérites respectifs en matière de transferts thermiques, puisqu’un tel classement sera différent selon les critères. Il est donc très utile de disposer d’une grandeur synthétique qui permette de caractériser et de façon simple et globale les performances des différents fluides entre eux dans ce domaine des transferts thermiques. Il existe pour cela des « facteurs de mérite » qui combinent les quatre paramètres que l’on vient de citer. Parmi eux, le plus commode, mais qui est utilisable seulement pour les liquides, est certainement celui que l’on appelle parfois le nombre de Mouromtseff21 noté ici Mo : Mo = [(r)a . (l)b . (Cp)d ]/me Les puissances affectées à chaque paramètre (a, b, d, et e) dépendent notamment des régimes d’écoulement considérés, mais dans le cas d’un régime turbulent (ce qui toujours le cas en fonctionnement normal dans le cœur d’un réacteur de puissance) et pour des vitesses moyennes d’écoulement et des géométries similaires, on peut prendre par exemple [VI-5] : Mo = [(r)0,8 . (l)0,67 . (Cp)0,33]/m0,47 Notons pour terminer sur ces questions de transferts de chaleur que les caractéristiques du fluide caloporteur sont à prendre en compte dans l’étude des autres phénomènes thermohydrauliques où ce fluide intervient. Il en est ainsi par exemple dans la détermination des coefficients d’échange dans le cœur du réacteur, entre le combustible et le fluide caloporteur ou dans les échangeurs de chaleur entre le fluide caloporteur et le fluide secondaire. Mais ce ne sont plus là des considérations déterminantes dans le choix des fluides caloporteurs. •  Les propriétés neutroniques D’une façon générale, il convient d’éviter si possible que le fluide exerce une influence trop grande sur le comportement neutronique du réacteur afin de découpler au maximum la recherche d’un optimum dans le domaine neutronique d’une part et dans le domaine thermohydraulique d’autre part. Un tel découplage autorise en effet des degrés de liberté supplémentaires dans le processus d’optimisation de la conception des réacteurs mais aussi dans leur souplesse de fonctionnement, notamment vis-à-vis des contraintes liées à la sûreté. 21.  Ce physicien d’origine russe a travaillé pendant la seconde guerre mondiale sur les systèmes d’évacuation de chaleur des dispositifs électroniques de puissance, comme les tubes à vide. Il a notamment publié sur ces questions un article de référence en 1942, intitulé « Water and forced air cooling of vacuum tubes » (Proceedings of IRE, Vol. 30).

320

9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

Plus précisément, le choix d’un fluide caloporteur devra de ce point de vue tenir compte des propriétés du fluide dans les trois domaines suivants : – Capture neutronique : elle devra être aussi faible que possible puisque ces captures sont stériles et qu’elles dégradent donc inutilement le bilan neutronique de l’ensemble du cœur. Ceci concerne naturellement tous les types de noyaux atomiques que l’on trouve dans le fluide, donc y compris les éventuels isotopes, mêmes mineurs, qui peuvent éventuellement être présents et dont certains peuvent présenter des sections efficaces de capture élevées. Mais cette capture du fluide caloporteur peut aussi avoir un autre inconvénient qui est de faire varier la réactivité globale du cœur en cas de variation de densité de ce fluide, due notamment à une variation de température. C’est exactement le même phénomène que celui qui fait partie des « effets de température » liés au modérateur (voir chapitre 7). – Activation : il faudra éviter que les noyaux atomiques du fluide (avec tous les isotopes éventuels, comme mentionné ci-dessus) conduisent à la formation d’isotopes radioactifs par réactions nucléaires diverses. La principale de ces réactions est souvent la capture de neutrons, mais elle n’est pas la seule. En effet, il existe également dans les cœurs de réacteurs nucléaires de nombreux autres types de particules ou de rayonnements gamma qui peuvent engendrer des réactions nucléaires avec les noyaux atomiques du fluide. L’inconvénient d’une telle activation est que le fluide transporte les éléments radioactifs ainsi créés dans le circuit contenant le fluide caloporteur. Ceci engendre alors des complications telles que l’activation secondaire des structures liée à l’émission de rayonnements issus de la décroissance de ces noyaux devenus radioactifs ou encore des difficultés pour les systèmes de traitement et de purification des fluides caloporteurs qui sont souvent nécessaires. Il ne faut pas oublier non plus de considérer certaines situations accidentelles avec les risques évidents associés aux fuites éventuelles d’un fluide caloporteur devenu radioactif. Un exemple type est celui de la réaction (n, p) sur l’oxygène de l’eau qui conduit à la formation d’azote 16, de période 7 secondes. – Ralentissement des neutrons : dès lors que le fluide caloporteur exerce un léger effet sur le ralentissement des neutrons (de par sa densité élevée et/ou la faible masse atomique de ses noyaux atomiques), il faut s’attendre à des effets en réactivité lors d’une variation de densité du fluide caloporteur, liée par exemple à une variation de température. On retrouve ici un effet similaire à celui qui est étudié pour les modérateurs eux-mêmes, et que l’on a déjà évoqué à propos des captures. Le cas des fluides utilisés dans les réacteurs à neutrons rapides mérite une mention particulière. En effet, dans ce cas, il convient d’éviter que le fluide contribue à ralentir les neutrons, non pas uniquement pour les raisons indiquées ci-dessus mais aussi parce que dans ces réacteurs, on cherche à obtenir un spectre de neutrons aussi « dur » que possible. Il faudra donc éviter que le fluide contienne des noyaux d’atomes trop légers (des composés hydrogénés sous forme liquide seront par exemple à prohiber). Cela est l’occasion de souligner l’importance des phénomènes

321

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

neutroniques évoqués ci-dessus dans le cas des réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium, avec notamment la question du « coefficient de vidange », pour lequel les effets de capture et de ralentissement du sodium jouent un rôle déterminant. Nous y reviendrons en détail au chapitre 14. •  Les caractéristiques de changement de phase Dans la plupart des cas, on cherchera à maintenir le fluide dans une seule phase liquide ou gazeuse, quelles que soient les conditions de fonctionnement telles que le démarrage initial, l’arrêt de longue durée, ou encore les conditions accidentelles particulières. La seule exception à cette règle est celle où un changement de phase est justement recherché, comme dans le cas des réacteurs à eau bouillante, car l’eau qui sert de fluide caloporteur est partiellement vaporisée lors de sa traversée du cœur. Hormis ce cas particulier, on aura donc intérêt à choisir un fluide caloporteur dont le point de liquéfaction (transition solide - liquide) soit aussi bas que possible et dont le point de vaporisation (transition liquide - vapeur) soit aussi élevé que possible, et ceci pour toutes les combinaisons envisageables en température et pression. •  La réactivité chimique Il s’agit là d’éviter, si c’est possible, le choix d’un fluide susceptible de provoquer : – des interactions chimiques nocives de type corrosion (hydruration, oxydation…) avec les matériaux avec lesquels il est en contact (exemple de la corrosion progressive du modérateur de graphite par le CO2 dans les réacteurs à uranium naturel - graphite - gaz, UNGG) ; – des réactions violentes en cas de contact accidentel avec l’air ou l’eau ou même avec la matrice de combustible elle-même au voisinage des températures de fonctionnement (exemple de l’utilisation du sodium liquide dans les réacteurs à neutrons rapides) ; – le déclenchement de réactions également violentes avec les matériaux avec lequel il est en contact au-delà d’un certain seuil de température qui est peut être atteint dans le cas de situations accidentelles graves (exemple de l’oxydation par l’eau des gaines de zircaloy dans les réacteurs à eau, qui dégage de l’hydrogène pouvant lui-même être à l’origine d’explosions : voir l’accident des centrales nucléaires de Fukushima). •  La toxicité Certains fluides peuvent présenter de sérieux risques d’intoxication en cas d’inhalation ou d’ingestion accidentelle de quantités même faibles du fluide lui-même ou des vapeurs qu’il peut émettre. C’est par exemple le cas de l’eutectique plomb-bismuth qui est envisagé dans certains concepts de réacteurs à neutrons rapides. •  La stabilité sous irradiation On comprend bien que le fluide caloporteur ne doit pas se décomposer, sous irradiation, ne serait-ce que partiellement et/ou progressivement. En effet, une telle décomposition radiolytique conduit généralement à la formation de composés

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

divers qui peuvent avoir des effets corrosifs ou qui peuvent se déposer sur les surfaces d’échanges thermiques. Il y a alors perte progressive de matière par corrosion ou dégradation des performances d’échanges thermiques. •  La transparence visuelle A priori, ce critère peut paraître un peu curieux, mais à l’usage, il s’est avéré d’une grande importance. La raison en est que l’enceinte métallique qui contient le fluide caloporteur (cuve principale et grosses tuyauteries) doit pouvoir être inspectée régulièrement et on doit même pouvoir y réaliser des interventions dans certains cas. Or, il est parfois très difficile voire pratiquement impossible de vidanger le fluide de cette enceinte, comme lorsqu’il s’agit de sodium. Dans ces conditions, il est important de pouvoir visualiser directement par caméra les structures internes et les parois de ces enceintes. Or le sodium ne le permet pas et il faut donc mettre au point des dispositifs de visualisation indirecte qui peuvent être assez complexes pour pallier ce manque de transparence. •  Le coût Il n’est pas besoin d’insister sur ce critère évident : on cherchera toujours à choisir un fluide qui, à qualité égale, coûte le moins cher possible. En pratique, on constate néanmoins que ce coût direct est rarement le paramètre dominant pour le choix des fluides caloporteurs. En effet, les bénéfices économiques tirés des meilleures performances d’un fluide caloporteur l’emportent largement sur celui d’un moindre coût direct de ce fluide. À titre d’illustration, on peut citer l’exemple du choix entre l’hélium et le gaz carbonique (CO2) pour les réacteurs à neutrons rapides refroidis au gaz. Le premier est évidemment beaucoup plus cher que le second, mais il offre par ailleurs de nombreux avantages qui le font préférer au CO2.

9.4.2 La sélection des fluides caloporteurs On pourrait penser qu’il existe des centaines et même des milliers de gaz ou de liquides caloporteurs susceptibles d’être utilisés dans les réacteurs nucléaires. Toutefois, on imagine bien que les choix possibles se réduisent en fait très rapidement compte tenu des multiples exigences que l’on vient de citer. En pratique, l’expérience montre que ce sont seulement une dizaine de fluides ou types de fluides qui ont été finalement mis en œuvre de façon expérimentale ou industrielle dans des réacteurs nucléaires (si ne compte que pour un seul type de fluide la famille des sels fondus ou des liquides organiques). Parmi les gaz, les plus utilisés ont été tout simplement l’air (mais seulement au tout début du développement des réacteurs), le gaz carbonique (CO2) et l’hélium. Mais d’autres gaz ont été envisagés ou peuvent toujours l’être et certains ont même été mis en œuvre dans des réacteurs protoptypes. Ainsi, l’azote a été utilisé dans le réacteur expérimental à eau lourde EL2 qui a fonctionné sur le site de Saclay en France, de 1952 à 1965. Le N2O4 pourtant très agressif chimiquement a même été étudié en ex-URSS dans les années 1950, avec la particularité de se dissocier sous

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

la chaleur en formant du NO2 utilisable pour actionner une turbine ! (voir [I-23] page 79 et article [VI-6]). Quant aux liquides, il y a bien entendu l’eau sachant que celle-ci peut être mise en œuvre de différentes façons : soit sous forme pressurisée pour qu’elle reste liquide lorsqu’elle s’échauffe, soit sous forme d’eau bouillante (la chaleur « nucléaire » sert alors à faire bouillir de l’eau et c’est ensuite la vapeur formée qui va vers la turbine), soit même sous forme d’eau dite « supercritique », c’est-à-dire dont le point de fonctionnement en température et pression se situe au-delà du point critique de l’eau qui est à 274 °C et 221 bars. L’eau est « naturellement » fluide (c’est-à-dire liquide à température ambiante) et s’avère un très bon fluide caloporteur. C’est pourquoi elle a été largement employée dans les réacteurs nucléaires, même avec ses inconvénients. Parmi ses inconvénients, il faut citer en particulier son point de vaporisation relativement bas, même sous forte pression, ce qui limite beaucoup la température à laquelle on va pouvoir produire de la vapeur (sans autre moyen de surchauffe). D’où un rendement global relativement médiocre et difficilement améliorable avec des réacteurs refroidis à l’eau. À cet égard, la seule voie possible d’amélioration est celle de l’emploi de l’eau dans un état supercritique mais cette option présente de sérieuses difficultés de mise en œuvre dans un réacteur nucléaire. Nous verrons au chapitre 15 que c’est cependant une voie qui reste encore ouverte aujourd’hui. D’autres types de fluides comme des sels fondus ont été expérimentés et peuvent toujours être envisagés (nous reviendrons également au chapitre 15 sur ce type de réacteur, toujours étudié aujourd’hui). Il en existe une très grande variété qui sont cependant toujours des fluorures ou des chlorures. Il faut aussi signaler les fluides organiques qui ont été étudiés dans le passé, mais dont l’emploi a malheureusement été vite abandonné à cause d’un défaut majeur : leur décomposition progressive sous rayonnements, lesquels sont évidemment très intenses au sein d’un cœur de réacteur de puissance. Enfin, on peut employer certains métaux à bas point de fusion car ils peuvent alors être utilisés sous forme liquide. Parmi eux, le plus utilisé a été sans aucun doute le sodium (ou un eutectique sodium-potassium). Mais ce n’est pas le seul possible puisque certains réacteurs ont utilisé du plomb (ou un eutectique plomb-bismuth), et celui-ci est toujours considéré comme une alternative possible au sodium. On peut noter qu’un réacteur expérimental a même utilisé du mercure. Nous évoquons plus en détail ci-après ces fluides particuliers. Auparavant, il importe de revenir ici aux gaz pour souligner un point important qui va beaucoup peser dans certains choix technologiques des réacteurs à gaz. Il résulte du fait que les gaz nécessitent des puissances de soufflage très importantes du fait notamment de leur faible masse volumique qu’il faut compenser (partiellement) par un débit volumique aussi élevé que possible et une pression également aussi élevée que possible. D’où une « course » aux hautes pressions dans les réacteurs à gaz afin d’augmenter le rendement net global de l’installation pour compenser les pertes de puissance électrique dues à la puissance de pompage très élevée (qui peut atteindre 10 % de la puissance électrique produite). Il convient de souligner également un autre point important lié à l’utilisation d’un gaz : celui de la taille énorme des échangeurs dans le cas de l’utilisation d’un

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

cycle eau-vapeur pour la production d’électricité. Cela est tout simplement lié aux propriétés médiocres d’échange thermique des gaz, qui oblige à prévoir des surfaces d’échange considérables. Nous donnons dans le tableau 9.4.1 les caractéristiques essentielles de ces différents fluides caloporteurs au regard des critères examinés au paragraphe précédent.  Tableau 9.4.1  Caractéristiques des principaux fluides caloporteurs. Voir les notes importantes inscrites en dessous du tableau. Pour les sels fondus et l’eau supercritique (qui ne figurent pas dans ce tableau), voir note 7 et 8 respectivement. CARACTERISTIQUES Domaine et Unité Grandeur (voir texte)

T h e r m i q u e

N e u t r o n .

Gaz (note 1) CO2

He

N2

37 (1,013 b; 25°C)

21 (1,0 b; 25°C)

29 (1,013 b; 15°C)

J/kg.K (liq.) ou J/mol.K (gaz)

29 (1,013 b; 21°C)

λ

watt/m.K

24,36 10 (1,013 b; 0°C)

-3

kg/m

μ

kg / m.s

Mo

Voir note 10

σcapt.

barn

capt.

-1

3

cm

-5

1,17 10

-5

1,37 10

-5

1,87 10

-6

1,66 10

3,05612

0,003752

0,0073

3,918

Dépend des conditions de Pression et de température

ξ s

cm

Temp. Sol. - Liq.

°C

-213,4

Temp. Liq. - Vap.

°C

-194,5

C h i m .

Réactiv. Chim.

-

Toxicité

-

Non

A u t r e s

Stabilité irrad.

-

Moy.

Transpar ence

-

Coût

-

Faible

Nulle

Néglig.

Faible

Dépend des conditions de pression et de température mais toujours très faible (ex. pour He, -5

Na (note 2)

Pb (note 9)

8100 à 350 1278 à 400 °C 134 à 400 °C °C (Note 2) (note 4) 142 à 600 °C

4182

71,6 à 400°C (note

-3

24,0 10 (1,013 b; 0°C)

Ne s'applique qu'aux liquides

-

P h y s .

-3

146,2 10 (1,013 b; 0°C)

1,225 1,8714 0,1692 1,1848 (1,013 b; 15 (1,013 b; 15 (1,013 b; 15 (1,013 b; 15 °C) °C) °C) °C)

Activ.

-1

-3

14,7 10 (1,013 b; 0°C)

Métaux liquides

20°C 1 300°C bar 150 bars

Air

Cp

ρ

Eau (note 1)

0,599

0,555

5) 998

10571 à 400 856 à 400 °C °C 10206 à (note 6) 700 °C

718

-3

-3

1,004 10

0,091 10

71519

112833

0,644 0,0215

0,0154

Faible (O donne C14) MAIS voir note 3 1,3772

16 à 400 °C 15 à 700 °C

0,9908

0,31 10-3 à 400°C

2,7 10-3 à 441°C

1832255

33516

0,532

0,178

0,0135

0,006

Moyenne (note 2)

Faible

0,0067

0,0035

97,85

327,42

882,85

1740

OUI

Moyenne

Sans objet

Très grande

Oui

Oui

vaut 2,15 10 à 1,013 b; 15°C)

Sublimation à 78,5 °C

-271,38

-210

0 (à 1 bar)

-268,93

-195,8

100 (à 1 bar)

Vaporis. à 345 °C sous 155 b

Nulle ou faible (oxydation pour CO2 et eau) Faible

Non

(si dilué dans l'air)

Oui

Oui

Non Radiolyse (mais faibles conséquences)

Opaques

Excellente Nul

Faible

Elevé

Faible

Nul

Moyen

Moyen

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Note 1 : A - Pour les gaz, les données thermiques et physiques proviennent généralement de l’encyclopédie des gaz de Air Liquide [VI-7] (accessible sur Internet). Les températures de changement de phase sont données à la pression atmosphérique. Pour l’air, la composition est celle de l’air sec donnée dans [VI-7]. B - Pour l’eau, les valeurs de l et μ sont issues d’un receuil de données de Babcock Atlantique [VI-8]. C - Pour les données neutroniques elles sont toutes issues du livre [III-1], tableau B.1. page 464 et suivantes. Note 2 : La plupart des données sont issues du rapport [VI-9]. Pour ce qui concerne l’activation du sodium sous flux de neutrons, nous fournisons plus de détails à la fin de ce même paragraphe 9.4.2. Note 3 : En pratique l’eau du circuit primaire des réacteurs à eau est en fait activée par plusieurs phénomènes. Ainsi le bore contenu dans l’eau primaire des réacteurs à eau pressurisée génère du tritium. Il en est de même pour le lithium qui sert au contrôle du PH de l’eau. Par ailleurs certaines impuretés ou produits de corrosion viennent également activer l’eau du circuit primaire. Note 4 : Formule empirique de la chaleur spécifique en fonction de la température T (en °C) : 1436,715 – 0,5805379 T + 4,627274 10–4 T 2 Note 5 : Formule empirique de la conductivité thermique en fonction de la température T (en °C) : 92,951 – 0,058087 10–2 T + 11,7274 10–6 T 2 Note 6 : Formule empirique de la masse volumique en fonction de la température T (en °C) : 950,0483 – 0,2297537 T – 14,6045 10–6 T 2 + 5,6377 10–9 T 3. Note 7 : Les sels fondus ne sont cités ici que pour mémoire. En effet, de multiples compositions de sels ont été ou sont encore étudiées en tant que fluide caloporteur pour les réacteurs nucléaires à sels fondus. Il n’est donc pas possible d’en donner des caractéristiques dans ce tableau général. Note 8 : L’eau super-critique est également citée ici pour mémoire. En effet, elle possède des propriétés extrêmement variables en fonction des conditions de température et de pression (ce qui complique d’ailleurs énormément son éventuelle utilisation dans des réacteurs nucléaires). Il n’est donc pas possible d’en donner des caractéristiques dans ce tableau général. Note 9 : Données issues essentiellement d’un article de la revue Les techniques de l’ingénieur [VI-10]. Note 10 : Pour les liquides on utilise la formule du texte : Mo = [(r)0,8 * (l)0,67 * (Cp)0,33] / μ0,47 avec les valeurs des paramètres températures indiquées dans le tableau pour chaque paramètre. Il convient d’évoquer à ce stade un point particulier concernant l’utilisation de l’hélium comme fluide caloporteur dans des réacteurs à neutrons rapides. En effet, dans ce cas, il faut apprécier son intérêt au regard de celui de l’utilisation du sodium liquide qui est le fluide caloporteur de référence pour ces réacteurs, comme on va le voir plus loin. Cet intérêt provient évidemment de la disparition

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

de plusieurs des inconvénients majeurs du sodium, au premier rang desquels on trouve l’absence de réactivité chimique vis-à-vis de l’air ou de l’eau (d’où la suppression d’un circuit intermédiaire qui est pratiquement nécessaire avec du sodium et des simplifications importantes des circuits) et la transparence visuelle qui facilite grandement l’inspection en service des structures internes. Il faut ajouter à cela un certain nombre d’avantages sur le plan neutronique comme celui d’un effet de vidange beaucoup moins prononcé avec de l’hélium qu’avec du sodium ou des possibilités de surgénération meilleures (voir le chapitre 14 pour plus de précisions sur ces phénomènes). Des études récentes du CEA semblent par ailleurs indiquer qu’il serait possible de s’accommoder de plus grandes quantités d’actinides mineurs dans des RNR à gaz que dans des RNR au sodium. Face à cela, l’inconvénient majeur de l’utilisation de l’hélium dans un RNR est qu’il faut travailler en pression ce qui n’est pas le cas avec le sodium liquide. Lorsque l’on souhaite extraire de très fortes quantités de chaleur produites dans un petit volume (densité de puissance très élevée), il faut recourir à des fluides dotés de propriétés de transfert thermique exceptionnelles. C’est le cas des réacteurs à neutrons rapides qui en pratique doivent avoir de fortes concentrations en matières fissiles dans des petits volumes de cœur, et donc des densités de puissance très élevées si l’on souhaite dégager beaucoup de puissance. Dans ces conditions, il est possible d’envisager encore un gaz comme l’hélium ou même de l’eau sous forme supercritique (l’eau liquide étant exclue du fait de son pouvoir de ralentissement des neutrons). Toutefois, seuls certains métaux fondus peuvent présenter des performances thermiques réellement à la hauteur de ce défi que constitue l’extraction d’aussi grandes quantités de chaleur dans un volume réduit. Parmi ces métaux liquides, c’est le sodium liquide qui s’est imposé comme le meilleur candidat et qui a été mis en œuvre de façon quasi exclusive dans tous les réacteurs nucléaires à neutrons rapides développés dans le passé. Pour s’en rendre compte, il suffit de se reporter au paramètre introduit au paragraphe précédent qui synthétise les capacités thermiques des liquides, à savoir le paramètre « Mo » dont l’expression est donnée dans la note n° 10 de ce tableau. On voit immédiatement la supériorité incontestable du sodium par rapport à l’eau de ce point de vue. Mais, outre ses excellentes propriétés de transfert thermique, le sodium présente une série d’avantages tels que : • Le large domaine en température où il reste liquide sans surpression dans une plage s’étalant en gros de 100 °C à 800 °C, ce qui facilite énormément le dimensionnement des structures (pas de pression, autre que la pression hydrostatique). Cela autorise également beaucoup de marges vis-à-vis de la sûreté puisqu’une température de solidification basse réduit le risque d’obstruction et qu’une température de vaporisation élevée évite notamment une modification importante des propriétés de transport de la chaleur lors d’un changement de phase. En outre, cela permet des températures de « sortie » du cœur élevées (de l’ordre de 500 °C) et donc de bons rendements thermodynamiques (> 40 %). • Une grande fluidité (faible viscosité dynamique), comparable à celle de l’eau (à condition de bien purifier le sodium), bénéfique pour les écoulements en général et pour la puissance de pompage qui est nécessaire pour faire circuler le fluide.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• Un faible pouvoir corrosif, en particulier vis-à-vis des aciers (encore une fois, en se débarrassant des impuretés qu’il peut contenir initialement, ou dont il peut se « charger » en fonctionnement, tels que oxygène et hydrogène). Cela étant, le sodium peut donner lieu à un phénomène appelé Wastage qui est une érosion-corrosion de la paroi du générateur de vapeur sous l’effet d’un jet réactif de sodium et de vapeur d’eau créé par une fuite d’eau sous pression (voir monographie CEA/DEN [IV-3], page 221). • Une absence totale de dissociation possible, puisque c’est un corps simple (contrairement à un corps composé comme l’eau qui, sous l’action des rayonnements, peut se décomposer en hydrogène et oxygène). • Une faible capture de neutrons et une activation sous flux assez modérée. Elle est due à la création de deux isotopes : le Na22 par réaction (n, 2n), qui est un émetteur (b+,g) de période 2,6 ans avec une énergie b de 0,545 MeV (dans 90 % des cas) auquel est associé un rayon gamma de 1,275 MeV et le Na24 par capture radiative, qui est un émetteur (b–,g) de période 15 heures, avec une énergie b de 1,39 MeV auquel sont associés des rayonnements gamma assez pénétrants (2,75 Mev et 1,37 MeV). Il existe également des réactions (n, p) et (n, a) mais en pratique sans importance car elles donnent naissance à des radioéléments de très courte période (rapport [VI-9], pages 22 à 24). Face à ces atouts, le sodium liquide présente malheureusement des inconvénients dont l’importance a conduit d’ailleurs à lui rechercher des alternatives déjà évoquées plus haut (comme l’hélium ou le plomb-bismuth). On citera ici les deux plus ennuyeux : 1. sa très forte affinité chimique pour l’oxygène et pour l’eau (le sodium est un réducteur très puissant) qui entraîne la mise en place de précautions multiples visant à réduire les risques associés aux réactions violentes entre le sodium et les corps oxygénés ; 2. son opacité totale, déjà mentionnée, qui oblige à développer des moyens sophistiqués de visualisation au travers des bains de sodium. Ajoutons à cela que la température de solidification du sodium, même si elle est basse, est très nettement supérieure à la température ambiante. Cela oblige donc à maintenir en toutes circonstances les circuits et enceintes qui le contiennent à une température minimale suffisante (en pratique supérieure à 150 °C), si l’on veut éviter des risques de bouchage ou d’autres risques liés à une solidification locale non souhaitée. Note : le sodium est un élément naturel extrêmement répandu sur Terre puisqu’il se place au sixième rang dans l’ordre des abondances dans la croûte terrestre et au quatrième rang dans l’eau de mer. Il semble avoir été connu dans l’Antiquité dans des composés mais il n’a été isolé qu’en 1807 par l’électrolyse de la soude caustique. Il a été connu initialement sous le nom de « neter » dans la bible puis certains de ses composés ont pris différents noms au fil des époques et des civilisations : natrum (ou natrium) en latin, natron (ou nitron) en Égypte (carbonate de sodium hydraté). Le mot soude adopté en France à la fin du Moyen Âge dérive du mot « soda » d’origine arabe, désignant des carbonates alcalins extraits des

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

végétaux. Aujourd’hui, le sodium est préparé par électrolyse d’un mélange de chlorures fondus (40 % NaCl, 60 % CaCl2 et ions Ca+). Pour clore cette présentation des fluides caloporteurs, nous indiquons dans le tableau 9.4.2 quelques données complémentaires pour tous les métaux liquides qui ont été considérés comme fluide caloporteur pour les réacteurs à neutrons rapides, y compris le sodium et le plomb déjà évoqués ci-dessus. Pour ces deux derniers métaux liquides, les valeurs de la densité et de la viscosité figurant déjà dans le tableau 9.4.1 ne sont pas exactement les mêmes car elles sont données à des températures différentes.  Tableau 9.4.2  Caractéristiques des métaux liquides candidats pour servir de fluide caloporteur dans un RNR (source : [IV-12], page 7).

Note : Sauf indication contraire (note (4) en dessous du tableau), toutes les valeurs qui Note: Sauf indication contraire (note (4) en dessous du tableau), toutes les valeurs qui dépendent de dépendent desont la température sonttempérature données pour de 538 °C (1000 °F). la température données pour une de 538une °C température (1000 °F). Puissance Tempér. de de fusion pompage

Rapport Conduct. Capacité de Therm. (4) calorif. (4) tempér.

Tension de vapeur

Densité

Viscosité (1)

atm.

kg/m3

103 Pa . S

(2)

°C

°C

(3)

W/m/°K

kJ/kg/°K)

Sodium

0,012

823

2,95

0,0097

97,8

883

0,968

83,2

1,5363

Potassium

0,08

714

2,2

0,05

63,5

759

0,858

52,3

0,896

NaK (78/22)

0,06

742

2,3

0,0316

-12,6

785

0,983

23,8

1,0372

Lithium

Néglig.

479

4,4

0,0011

180,5

1342

1,432

ND

ND

Plomb

Néglig.

10609

22

0,039

327,5

1749

1,753

15,9

0,1466

Mercure

12,2

13534

150

0,0261

-38,8

357

0,488

8,3

0,139

Métal liquide

Tempér. d'ébullit.

(1) - La viscosité (dynamique) donnée dans le tableau général des caloporteurs (dans le chapitre sur les caloporteurs) en kg/mètre.sec. La correspondance aveclel'unité Pa.sgénéral qui est prise est : 1 (1) - Laestviscosité (dynamique) donnée dans tableau des ici caloporteurs kg/mètre.sec Pa.sec (dans= 9,80665 le chapitre sur les caloporteurs) est en kg/mètre.sec. La correspondance avec 2 l’unité Pa.s qui ici) est : Pa.sec (2) - C'est le rapport μ0,2 /est ( ρprise . Cp2,8 où 1 μ kg/mètre.sec = 9,80665 désigne la viscosité du liquide, ρ sa densité , Cp sa chaleur spécifique. (2) - C’est le rapport μ0,2 / (r2 . Cp2,8) où μ désigne la viscosité du liquide, r sa

densité, Cp (saTebchaleur (3) - C'est le rapport - Tl ) /spécifique. Ts ou Teb désigne la température absolue d'ébullition, Tl celle de la solide), et Ts celle du métal liquide à la sortie du coeur (prise (3)liquefaction - C’est le (fusion rapportdu(T eb – Tl )  / T s ou Teb désigne la température absolue d’ébulforfaitairement °C).deC'est un indice qui permet dedu mesurer l'écart la température celle la liquefaction (fusion solide), et Tentre lition, àT538 l s celle du métal liquide à maximale fluidedu (atteinte sortieforfaitairement du cœur) et les deux températures de changement du ladusortie coeur en(prise à 538 °C). C’est un indice de quiphase permet fluide (solidification et ébullition). Les marges de fonctionnement sont évidemment d'autant de mesurer l’écart entre la température maximale du fluide (atteinte en sortie du meilleures que cet écart est grand (indice élevé). cœur) et les deux températures de changement de phase du fluide (solidification et

(4) - Cesébullition). valeurs sont pour une température de 120 °C, sauf pourévidemment le plomb, pour lequel lesmeilleures valeurs Les marges de fonctionnement sont d’autant sont données pourécart 400 °C pour le mercure pour lequel les valeurs sont à 25 °C sous un que cet est etgrand (indice élevé). atmosphère.

(4) - Ces valeurs sont pour une température de 120 °C, sauf pour le plomb, pour lequel les valeurs sont données pour 400 °C et pour le mercure pour lequel les valeurs sont à 25 °C sous un atmosphère.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Les valeurs indiquées dans ce tableau confirment la supériorité du sodium comme fluide caloporteur dans la famille des métaux liquides, notamment pour ses capacités à transférer et à véhiculer la chaleur. Le plomb, mélangé au besoin avec du bismuth (parfois dénommé LBE, pour Lead Bismuth Eutectic), reste cependant une alternative crédible encore examinée aujourd’hui. D’ailleurs, le LBE a été utilisé dans le passé par les Russes pour des réacteurs de propulsion sous-marine (six sous-marins au total, de la classe dite « alpha » ont été ainsi mis en service) mais ils ont eu de nombreux déboires, allant jusqu’à des accidents graves. Le principal avantage du plomb par rapport au sodium réside dans l’absence de réaction chimique violente avec l’eau ou l’air ce qui autorise en principe une suppression du circuit intermédiaire, lequel est pratiquement nécessaire avec des réacteurs à neutrons rapides utilisant le sodium (un circuit intermédiaire peut être cependant indispensable avec du plomb, en vertu d’autres exigences de sûreté). Par ailleurs son pouvoir de ralentissement des neutrons est évidemment moindre que celui du sodium et sa section efficace de capture des neutrons est également nettement inférieure à celle du sodium, ce qui favorise le bilan neutronique global et évite une activation trop importante (mais le LBE s’active en produisant du Po210 qui est très nocif ). Son point d’ébullition élevé est également un atout vis-à-vis du sodium. En revanche, son pouvoir corrosif est très fort pour tous les matériaux métalliques et c’est un sérieux défi posé aux concepteurs. Par ailleurs, la formation possible d’oxydes mixtes tels que PbFeO peut conduire à des risques d’érosion et de colmatage. De plus, sa masse volumique importante est la source de plusieurs inconvénients. Elle soulève par exemple des difficultés de dimensionnement des composants et des structures face aux sollicitations sismiques. C’est aussi une pénalité au niveau des écoulements (pénalité accrue par sa grande viscosité), ce qui conduit par exemple à des puissances de pompage élevées (la technologie de ces pompes restant par ailleurs à développer). Ajoutons enfin que le plomb ne supprime pas l’un des inconvénients majeurs lié au sodium, à savoir sa non-transparence visuelle qui complique beaucoup les problèmes d’inspectabilité. Le NaK fut initialement choisi par les Américains pour leur premier réacteur à neutrons rapides (voir chapitre sur les RNR) après leur courte expérience d’utilisation du mercure dans le réacteur expérimental Clémentine en 1946, qui avait révélé un inconvénient presque rédhibitoire d’utilisation de ce fluide : une dissolution assez significative des métaux (les chercheurs d’or le savent !) encore accentuée par la température. L’eutectique NaK avait l’avantage d’être liquide à la température ambiante, comme le mercure, mais il avait une bien meilleure conductivité thermique que celui-ci et une viscosité beaucoup plus faible. Par ailleurs, il avait aussi une section efficace d’activation 100 fois moindre et il était en plus quatre fois moins cher que le mercure ! Le NaK fut donc choisi par les Américains pour la réalisation du premier réacteur expérimental « civil » EBR-1 (voir historique des RNR). Toutefois, il est apparu dès cette époque que le sodium lui-même était encore meilleur que le NaK mais son point de fusion à 98 °C faisait craindre à l’époque un risque de gel et de bouchage des tuyauteries. Le NaK présente cependant un risque d’incendie encore plus élevé qu’avec le sodium en cas de fuite, car le potassium est encore plus réactif dans l’air ou l’eau que le sodium. D’ailleurs, dans ces situations,

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

l’avantage de l’état liquide du NaK à la température ambiante se transforme en inconvénient puisque, même s’il est refroidi, il s’écoule et s’infiltre partout. D’autre part, une des techniques utilisées pour les traversées étanches des axes de vannes et de robinets avec du sodium pur consiste à munir d’ailettes de refroidissement le passage étanche de façon à réaliser l’étanchéité par un joint de sodium solidifié. Celui-ci n’empêche pas la rotation lente de l’axe, car, à l’état solidifié, la consistance du sodium est proche de celle du caramel. Toutes ces considérations associées aux autres avantages comparés des deux fluides, notamment pour ce qui concerne la capacité de transport calorifique, ainsi que le coût, ont amené les concepteurs à choisir finalement le sodium liquide seul comme fluide caloporteur dans des RNR. Ce choix a été facilité par le fait que l’on a su rapidement maîtriser la technique de réchauffage électrique des tuyauteries par des dispositifs fiables et redondants. Ainsi, c’est le sodium qui sera sélectionné comme fluide caloporteur de référence pour tous les RNR qui suivront dans le monde entier (le mercure ayant tout de même été essayé par les Russes dans le réacteur BR-2 et le NaK dans le premier RNR expérimental de Grande-Bretagne, le DFR : voir historique des RNR au chapitre 14).

9.5 Les différents modérateurs 9.5.1 Les matériaux utilisables comme modérateurs On a vu que, pour ralentir les neutrons dans le cœur d’un réacteur nucléaire, le seul moyen est de les faire « rebondir » sur des noyaux d’atomes aussi légers que possible (principe des chocs élastiques de type « boule de billard »). En conséquence, il faut rechercher comme modérateurs des éléments situés impérativement au tout début de la classification périodique des éléments, par exemple parmi les 6 ou 7 premiers, donc de Z = 1 à Z = 7. Mais il faut également que la concentration de ces noyaux soit la plus élevée possible, ce qui exclut donc les gaz tels que l’hélium ou bien l’azote et l’oxygène. Enfin, il faut évidemment éliminer ceux qui capturent trop les neutrons pour ne pas trop pénaliser le bilan neutronique global. Cela élimine immédiatement le lithium et le bore et même encore l’azote (composés azotés). Il ne reste donc plus que quatre éléments de base possibles : • L’hydrogène (Z = 1), avec l’un et/ou l’autre de ses deux isotopes naturels stables : – l’hydrogène « léger », qui compose en moyenne 99,9885 % de l’hydrogène naturel terrestre et qui est le plus efficace de tous les éléments pour le ralentissement, puisque la masse de son noyau formé d’un seul proton est pratiquement la même que celle du neutron ; – l’hydrogène « lourd », ou deutérium, qui compose en moyenne 0,0115 % de l’hydrogène naturel terrestre et dont le noyau est formé d’un proton et d’un neutron. • Le béryllium (Z = 4), qui n’a qu’un seul isotope naturel stable, le Be9 (quatre protons et cinq neutrons dans son noyau).

331

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• Le carbone (Z = 6), qui a deux isotopes stables : le C12 (98,93 %, avec un noyau composé de six protons et de six neutrons) et le C13 (1,07 %, avec un noyau composé de six protons et de sept neutrons). Tous les corps fortement hydrogénés, mais associés à d’autres éléments assez légers et capturant très peu les neutrons peuvent donc être envisagés, mais en pratique, le plus simple est évidemment de l’utiliser sous sa forme qui est de très loin la plus commune sur terre : l’eau. Malheureusement, il se trouve que l’hydrogène « léger » capture relativement beaucoup les neutrons, à tel point d’ailleurs qu’il est rigoureusement impossible d’entretenir une réaction en chaîne avec de l’uranium naturel en utilisant de l’eau (légère) comme modérateur. C’est une donnée physique majeure à retenir car elle a eu une importance capitale dans le développement des filières nucléaires et aussi dans l’histoire même de la mise au point de réacteurs nucléaires pour la propulsion de sous-marins. Étant donné cet inconvénient de l’hydrogène « léger », les pionniers du développement de l’énergie nucléaire, qui n’avaient à leur disposition que de l’uranium naturel pour réaliser une réaction en chaine, ont pensé dès le début à utiliser le deutérium comme modérateur, sous forme d’eau lourde22 de symbole D2O. Mais encore fallait t-il fabriquer cette eau si particulière, ce qui est possible, mais pas si simple. Comme on l’a dit dans le § 2.2.2 du chapitre 2, elle fut d’abord obtenue comme un sous-produit de la fabrication d’ammoniac par électrolyse. Depuis, plusieurs autres procédés ont été développés comme la distillation ou l’électrolyse, mais également divers procédés chimiques d’échange qui exploitent les affinités différentes du deutérium et de l’hydrogène pour différents composés. Ces réactions chimiques sont basées sur la légère différence de poids moléculaire qui provoque une légère différence dans la vitesse à laquelle les réactions chimiques se produisent. Le béryllium est un élément assez peu abondant sur Terre et il est donc cher. De plus, il est extrêmement toxique, ce qui rend sa manipulation délicate. Par ailleurs, il n’est pas facile à mettre en œuvre notamment du fait de sa très faible ductilité. Enfin, il se fragilise sous irradiation par formation d’hélium résultant de réaction (n, a). Son utilisation en tant que modérateur de neutrons est donc plus que limitée, bien qu’il soit intrinsèquement l’un des meilleurs : léger, très peu absorbant, grande section efficace de diffusion, très haut point de fusion (1 287 °C), grande chaleur spécifique, bonne résistance à la corrosion dans l’eau, etc. En fait, dans le domaine nucléaire, il n’est plus du tout employé en tant que modérateur dans les réacteurs de puissance, et il ne l’a été qu’exceptionnellement dans le passé uniquement dans des installations expérimentales ou des réacteurs spécifiques (application spatiales), essentiellement comme réflecteur, et encore partiellement. Aujourd’hui, on peut simplement le trouver en tant que composant de protections neutroniques, sous forme d’oxyde de béryllium, BeO, encore appelé glucine. Pour ce qui concerne le carbone, on l’utilise sous forme de graphite. C’est un matériau très particulier qui mérite qu’on s’y attarde un peu plus. 22.  Nous renvoyons le lecteur au premier chapitre qui relate brièvement cette histoire de l’eau lourde et notamment cette « bataille de l’eau lourde » pendant la seconde guerre mondiale.

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

9.5.2 Un matériau très particulier : le graphite C’est l’une des deux variétés allotropiques du carbone, l’autre étant le diamant. Il est stable à toutes les températures lorsqu’il est débarrassé au maximum de toutes ses impuretés. On trouve évidemment du carbone en abondance dans la nature, et en particulier dans le charbon, mais il contient beaucoup trop d’impuretés diverses pour espérer en faire un graphite de qualité « nucléaire », à une échelle industrielle. En conséquence, pour obtenir un produit aussi pur que possible et apte à la fabrication, on élabore du graphite artificiel en opérant à partir de coke de brai ou de coke de pétrole qui est lui-même obtenu par calcination du résidu de la distillation des huiles de pétrole. Le procédé est assez complexe, car on veut obtenir un graphite aussi dense que possible, mais doté également d’une bonne stabilité dimensionnelle sous irradiation, donc d’une bonne isotropie. D’ailleurs, le graphite en général continue d’être l’objet de travaux de recherche et développement, d’autant plus qu’il est utilisé pour de nombreuses autres applications. On se limitera ici à fournir quelques éléments qui peuvent être utiles pour une meilleure compréhension des problèmes rencontrés dans les réacteurs utilisant ce modérateur. On notera tout d’abord que la nature du coke utilisé et la technique de mise en forme retenue sont très importantes car elles déterminent l’isotropie du graphite obtenu, donc l’évolution de ses propriétés macroscopiques sous irradiation. À taille de grains équivalente, les cokes de pétrole sont en général plus anisotropes que les cokes de brai de houille. Cependant, plus la taille de grains de coke est faible, plus le graphite obtenu est isotrope. Les graphites anisotropes ou quasi isotropes sont fabriqués par filage ou par compression uni-axiale, alors que les graphites isotropes sont fabriqués par compression isostatique. Un autre point important à signaler est celui de « l’effet Wigner », qui en fait regroupe deux phénomènes distincts que nous allons examiner maintenant. Le premier effet est celui du déplacement d’atomes de carbone hors de leur position d’équilibre provoqué par les chocs des neutrons rapides, qui créent des défauts dans le réseau cristallin (interstitiels et lacunes). Ce phénomène se traduit par une accumulation d’énergie, appelée « énergie Wigner » (mais ce phénomène fut en fait pronostiqué initialement par Léo Szilard, en août 1944, avant le démarrage des grands réacteurs à graphite de Hanford : d’où l’autre expression anglaise parfois donnée à cet effet, « the Szilard complication »). L’énergie emmagasinée peut atteindre 2 000 J.g–1, valeur considérable dont la libération par retour des atomes à l’équilibre permettrait d’élever la température du graphite à 1 200 °C en partant de la température ambiante. Cette accumulation d’énergie a constitué un danger potentiel d’incendie pour les réacteurs refroidis à l’air et fonctionnant à basse température. L’absence de prévention peut conduire à un accident, comme celui survenu dans le réacteur expérimental de Windscale, en Angleterre en 1957, lors d’une opération de recuit du graphite [VI-11]. Lorsque la température d’irradiation est inférieure à 120 °C, les défauts isolés (un à quatre atomes) sont peu mobiles et l’énergie emmagasinée s’accumule rapidement. Ces défauts peuvent être guéris par élévation de la température qui permet de les recombiner mais qui dégage de la

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

chaleur (maximum atteint vers 200 °C). Le surcroît d’élévation de température qui en résulte dépend de la chaleur spécifique du graphite qui elle-même est fonction de l’irradiation. Il importe de signaler qu’à haute température (typiquement au-delà de 300 °C), les défauts d’irradiation dans le graphite ne s’accumulent pas, car ils se recombinent au fur et à mesure de leur formation. Le deuxième effet est celui des variations dimensionnelles qui sont très complexes à analyser puisqu’ils combinent des phénomènes de gonflement liés à l’accumulation d’énergie (par déplacement d’atomes de carbone sous l’action des neutrons rapides), de croissance sous rayonnement et de densification d’origine thermique. Ces effets qui dépendent de la température se traduisent tantôt par des allongements tantôt par des contractions anisotropes des structures en graphite selon les types de graphite, notamment selon leur degré d’isotropie et leur densité (caractéristiques liées au procédé utilisé pour la fabrication du graphite). Ces effets, parfois appelés maladie de Wigner (Wigner disease), terme que n’aimait pas Wigner lui-même, ont occasionné de nombreux déboires dans certains réacteurs à graphite, notamment ceux de Hanford, aux États-Unis, construits pour production de plutonium militaire (nous y reviendrons au chapitre 10). Les autres caractéristiques spécifiques au graphite et qui ont des conséquences sur la conception et l’exploitation des réacteurs utilisant ce modérateur sont les suivantes : • conductivité thermique : pour une température d’irradiation donnée, celle-ci diminue sensiblement en fonction de la fluence neutronique (dans le sens du filage) ; • module d’élasticité : sous irradiation, le module d’Young (E) du graphite polycristallin croît de manière très importante, du fait du blocage des déformations de cisaillement par les défauts interstitiels, ce qui peut conduire à une fragilisation du matériau ; • fluage sous irradiation : les phénomènes de fluage dans le graphite (fluage « primaire » ou fluage « secondaire ») sont très accentués par l’irradiation ; • corrosion : le graphite est très sensible à la présence d’espèces oxydantes (air, CO2, vapeur d’eau…), ce qui a pour conséquence une dégradation progressive du matériau pouvant devenir préoccupante dans certaines situations accidentelles. Une mention spéciale doit être faite concernant la décomposition radiolytique du CO2 qui génère de l’oxygène activé. Celui-ci oxyde le graphite poreux, ce qui conduit à une perte de poids du graphite en température sous irradiation. Cela peut aller jusqu’à limiter la durée de vie des empilements de graphite dans les réacteurs refroidis au CO2. Il est possible d’apporter quelques remèdes, sinon pour supprimer, du moins pour atténuer l’ampleur de ce phénomène ou en retarder les effets : limite de la fluence neutronique, limite des températures du graphite (au besoin par un refroidissement spécial comme dans les AGR), réduction de la porosité du graphite par imprégnation, utilisation d’inhibiteurs de corrosion comme le méthane mélangé au CO2 (mais en concentration limitée car le méthane lui aussi se décompose pour donner du carbone qui se

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9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

dépose sur les parois des gaines du combustible), ou même, tout simplement, mise en place de modérateur partiellement amovible (donc « consommable »). Cette dernière solution, évidemment radicale, engendre cependant une quantité importante de déchets de graphite (le graphite est faiblement radioactif mais il contient du tritium et surtout deux radionuclides à vie longue : le C14, de période 5 730 ans et le chlore 36 de période 300 000 ans, ce qui rend la gestion de ces déchets délicate). Tout cela ne doit pas cependant faire oublier que le graphite conserve globalement ses propriétés mécaniques jusqu’à des températures très élevées, ce qui explique son intérêt comme matériau de structure réfractaire (modérateur et structure de réacteurs à haute température par exemple). L’article [IV-13] fournit une bonne synthèse sur l’ensemble de ces questions.

9.5.3 Comparaison des modérateurs Il est intéressant de pouvoir comparer globalement les performances des différents modérateurs vis-à-vis du ralentissement des neutrons. Rappelons pour cela que l’on caractérise l’efficacité du ralentissement par un paramètre appelé « gain moyen en léthargie », noté x, dont on a présenté le calcul au § 4.5.3 du chapitre 4. Il varie entre 0 et 1, et un modérateur est d’autant plus efficace que la valeur de ce paramètre se rapproche de 1. Il permet notamment de calculer facilement le nombre moyen de collisions que doit avoir un neutron avec le noyau modérateur pour se ralentir totalement, depuis l’énergie où il est émis par fission jusqu’à l’énergie « thermique » où il a des chances beaucoup plus grandes de provoquer des fissions. La valeur de x est donc un bon critère de comparaison entre les modérateurs. Mais, comme d’autre part la probabilité de diffusion sur un noyau de modérateur est proportionnelle à la section efficace macroscopique de diffusion Ss, on préfère caractériser la capacité globale de ralentissement d’un modérateur par le produit de ces deux grandeurs, appelé « pouvoir de ralentissement » d’un modérateur, ou plus simplement « pouvoir modérateur » : Pouvoir de modérateur = x . Ss Enfin, il faut aussi que les modérateurs capturent aussi faiblement que possible les neutrons, ce que l’on caractérise évidemment par la section macroscopique de capture, Sc. L’ensemble des ces propriétés peut être synthétisé à l’aide d’un « facteur de qualité », ou « indice de mérite » calculé simplement en divisant le pouvoir de modération par la section efficace macroscopique de capture. On a résumé l’ensemble de ces caractéristiques dans le tableau 9.5.1 ci-dessous.

335

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 9.5.1  Caractéristiques des modérateurs. Eau légère Eau lourde

Glucine

Graphite

Symbole

H2O

D2O

BeO

C

Diffusion ss en b (valeur moyenne pour les neutrons épithermiques)

44,69

10,69

9,89

4,74

Capture sc en b (valeur moyenne pour les neutrons épithermiques)

0,664

0,001211

0,007791

0,00337

Masse atomique A

17,86

19,86

24,79

12,01

Masse volumique à 20 °C (g/cm3)

0,998

1,105

3,01

1,6

Pouvoir de modérateur x . Ss (somme des valeurs de ξ . Ss pour chaque élément de la molécule)

1,3887

0,1808

0,1248

0,0600

Indice de mérite x . Ss / Sc

60

4437

219

222

Nombre moyen de chocs pour ralentir les neutrons (voir note 1)

14

20

70

91

Note 1 : on prend des neutrons partant de l’énergie moyenne à laquelle ils sont émis par fission, c’est-à-dire autour de 2 MeV, jusqu’à l’énergie à laquelle on peut considérer qu’ils sont totalement ralentis, soit 1 eV, ce qui fait un gain en léthargie de 14,51 unités (log (2 106)). Par ailleurs, pour ce calcul du nombre moyen de chocs nécessaires au ralentissement complet des neutrons (valeur approximative), on ne comptabilise que les chocs sur le noyau modérateur principal : hydrogène léger pour H2O, deutérium pour D2O, béryllium pour BeO, et carbone 12 pour graphite. On voit très clairement que si on utilise l’indice de mérite, et en excluant la glucine qui n’est plus utilisée, le « tiercé » gagnant des modérateurs est dans l’ordre : 1. l’eau lourde (médaille d’or !) 2. le graphite (médaille d’argent !) 3. l’eau légère (médaille de bronze !) En dépit de sa troisième place pour ce critère, l’eau légère est, de très loin, le modérateur le plus utilisé dans les réacteurs nucléaires aujourd’hui dans le monde. La question est alors de savoir pourquoi. Pour le comprendre, il faut faire intervenir un autre élément très important, qui est la quantité de modérateur nécessaire à l’entretien de la réaction en chaîne, par rapport à la quantité de combustible. C’est ce que l’on appelle le rapport de modération, déjà introduit au § 4.6.1 du chapitre 4. Rappelons ici qu’il peut s’exprimer comme un rapport des masses ou bien des volumes des deux substances (modérateur

336

9. Architecture générale des réacteurs nucléaires

et combustible). On a vu au § 4.6.2 qu’il existe une valeur optimale de ce rapport qui permet de minimiser la quantité de matière fissile pour faire fonctionner un réacteur nucléaire (ou bien, ce qui revient au même, qui permet d’atteindre une réactivité maximale pour une quantité donnée de combustible). On note Rmo cette valeur optimale du rapport de modération exprimé comme rapport des volumes respectifs du modérateur et du combustible. Pour un modérateur donné, la valeur de Rmo dépend de la géométrie, mais de façon suffisamment faible pour que les ordres de grandeur ne soient pas modifiés pour des géométries différentes. Il est donc légitime d’utiliser Rmo comme critère de comparaison absolu entre les modérateurs, pour ce qui concerne le volume. Dans la conception des cœurs de réacteurs nucléaires, on a bien sûr intérêt à se placer au plus près de Rmo et c’est d’ailleurs indispensable pour des réacteurs qui utilisent l’uranium naturel avec lesquels le bilan de réactivité est très « tendu » (en effet, on a du mal à entretenir une réaction en chaîne durable avec de l’uranium naturel). Pour les réacteurs usuels qui utilisent différents modérateurs, on a les valeurs suivantes de Rmo : – pour les réacteurs à l’eau lourde : Rmo # 30 ; – pour les réacteurs à graphite : Rmo # 50 ; – pour les réacteurs à eau légère : Rmo # 4. On voit tout de suite l’énorme différence qui existe entre les modérateurs vis-à-vis de ce critère. En effet, la valeur très élevée de Rmo pour le graphite va obliger à concevoir des cœurs de réacteurs de très grande taille, capables de renfermer des quantités suffisantes de graphite. Il en faut plus de 2 000 tonnes pour les réacteurs de 500 MWé qui utilisent de l’uranium naturel. C’est la même chose pour les réacteurs à eau lourde, mais dans une moindre mesure. Par contre, pour les réacteurs à eau légère, les quantités d’eau à mettre dans le cœur des réacteurs sont incomparablement plus faibles, comme on le note ci-dessus. D’où des tailles de réacteurs très réduites, qui vont permettre d’enfermer de tels réacteurs dans de petits volumes comme des coques de sous-marins. Mais c’est évidemment au prix d’un enrichissement de l’uranium, inévitable pour des réacteurs utilisant l’eau comme modérateur. Nous venons là d’expliquer en quelques mots ce qui va constituer un élément majeur et même déterminant de l’évolution passée des filières nucléaires. Nous allons voir au chapitre suivant quelle a été cette évolution et quelles en sont les perspectives.

337

10

Zoologie et genèse des différentes filières

10.1 Zoologie des différents types de réacteurs 10.1.1 Estimation théorique du nombre de types de réacteurs nucléaires possibles Compte tenu de la diversité des choix possibles pour chacune des trois composantes que sont le combustible, le fluide caloporteur et le modérateur, on comprend que leur combinaison peut conduire à un nombre extrêmement élevé de types de réacteurs possibles. Ce simple dénombrement de toutes les possibilités d’associer en théorie ces trois composantes de base sous leurs formes diverses a conduit Claude Bienvenu, qui fut notamment le directeur des études et recherches à EDF, à avancer une estimation de quelque 200 000 « types de réacteurs » théoriquement envisageables, sans toutefois fournir les bases précises de cette estimation (source : [I-27], page 61). Nous avons tenté ici une évaluation similaire en partant d’une liste établie à partir de l’inventaire de tous les choix possibles tels que nous les avons présentés ici pour chacune des trois composantes dont on vient de parler. Le résultat de ce recensement est donné dans le tableau 10.1.1 ci-après.

339

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 10.1.1  Différents types possibles de combustibles, de fluides caloporteurs et de modérateurs. COMBUSTIBLE Type de matières fissiles et fertiles

Forme physico chimique

Géométrie élémentaire

Matériau de gainage

FLUIDE CALOPORTEUR

FLUIDE MODÉRATEUR

. U nat. . U enr.  5 % et  20 % . Pu + U appauvri . Pu + U enrichi . Th + U à 20 % . Th + U à 93 % . Th + Pu . Th + U233

. Métal . Alliage . Oxyde . Carbure . Nitrure . Silicure . Cercer . Cermet

. Plaque . Cylindre : pastilles, barreaux… . Particule enrobée sphérique . Nid d’abeille

. Acier . Alliage Zr . Alliage Al . Alliage Mg . Composé Silicium

. Eau légère non pressurisée . Eau légère pressurisée . Eau légère bouillante . Eau superc. . Eau lourde pressurisée . Air . Azote . Hélium . Gaz carbon. . Sodium liq. . Plomb fondu . Mercure . Sel fondu

. Eau légère . Eau lourde . Graphite . Béryllium .AUCUN (réacteurs à neutrons rapides)

10

8

4

5

13

5

La simple multiplication du nombre d’options figurant dans chacune des six colonnes de ce tableau donne alors 104 000 possibilités de réacteurs différents !

10.1.2 La « sélection naturelle » des types de réacteurs techniquement viables On comprend bien que l’estimation ci-dessus n’est qu’un exercice purement spéculatif qui ne tient pas compte du simple fait que certaines associations sont technologiquement exclues comme on l’a déjà signalé au chapitre 9. Cela conduit à une sorte de « sélection naturelle » due à des incompatibilités rédhibitoires entre certains composants, ou même à des difficultés technologiques majeures que peuvent soulever certaines combinaisons entre ces trois composants. Dans l’ouvrage de Claude Bienvenu cité plus haut, l’auteur dénombre ainsi plus d’un millier de types de réacteurs différents qui ont fait l’objet d’études plus ou moins approfondies, parmi lesquelles une bonne centaine ont été menées jusqu’au stade d’avant-projet. Dans ce groupe des « nominés », ce même auteur recense une trentaine de types de réacteurs qui ont fait l’objet de tests expérimentaux. Enfin, il identifie 17 types de réacteurs différents qui ont été réellement construits et qui ont produit de l’énergie. Cette liste n’est sans doute pas totalement exhaustive car il y manque par exemple le premier réacteur à graphite refroidi par air, baptisé X-10 (ou encore Clinton Pile), mis en service le 4 novembre 1943 (première criticité) sur le site d’Oak Ridge aux ÉtatsUnis. Il est vrai qu’il n’était pas destiné à produire de l’énergie puisqu’il s’agissait uniquement d’un prototype de réacteur de production de plutonium pour le projet Manhattan. On peut néanmoins le classer dans les réacteurs « de puissance », et

340

10. Zoologie et genèse des différentes filières

ce fut d’ailleurs le premier au monde puisqu’il dégageait une énergie thermique de 1 MWth, portée plus tard à 4 MWth (d’où la nécessité d’un fluide caloporteur). Signalons pour l’anecdote qu’il servit même à éclairer symboliquement une ampoule de 0,3 watt le 3 septembre 1948, avec l’aide du petit moteur d’un jouet produisant de la vapeur à l’aide de la chaleur dégagée par le graphite ! ([IV-14]). Note : lors de la première grande conférence internationale tenue à Genève en 1955 (dont on reparle au § 10.1.4), Weinberg a estimé à 900 le nombre de types possibles de réacteurs nucléaires et à une vingtaine le nombre de réacteurs déjà expérimentés à l’époque (chiffres qu’il cite également dans sa communication au congrès de Gaithersburg d’avril 1989 [I-6]). Quoi qu’il en soit, cette liste des 17 types de réacteurs nucléaires constitue certainement l’ossature principale de leur développement, un peu comme le phylum principal des espèces vivantes. C’est pourquoi nous la reprenons ici dans le tableau 10.1.2 en l’adaptant et en la complétant par quelques informations.  Tableau 10.1.2  Les 17 types de réacteurs de puissance et leur premier exemplaire (délivrant une puissance significative).

Combust.

Modérateur

Fluide caloporteur

Nom du réacteur

Pays

U naturel

Graphite

Air

Windscale (N° 1)

GB

U naturel

Graphite

Eau (non pressurisée)

« B » reactor

U naturel

Graphite

Dioxyde de carbone

Calder Hall

U enrichi barreaux

Graphite

Dioxyde de carbone

Windscale AGR

U enrichi barreaux

Graphite

Hélium

Dragon

Date de divergence Puiss. Notes (D) ou de (MW) production (P) 180therm.

(1)

USA

D : 27/9/1944 250therm.

(2)

GB

D : 22/5/1956

60élect.

(3)

GB

P : 2/1963

41élect.

(4)

GB (UE)

D : 08/1964

50therm.

(5)

Allem. P : 17/12/1967 15élect.

(6)

D : 10/1950

U enrichi boulets

Graphite

Hélium

AVR

U enrichi barreaux

Graphite

Sodium

SRE

USA

D : 25/4/1957 20therm.

(7)

AM-1

Ex URSS

P : 27/6/1954

(8)

NPD

Canada

P : 6/1962

25élect.

(9)

Brennilis

France

P : 9/7/1967

75elect.

(10)

P : 12/1967

100élect.

(11)

P : 18/12/1957 68élect.

(12)

U enrichi barreaux

Graphite

Eau bouillante

U naturel

Eau lourde Eau lourde pressurisée

U enrichi

Eau lourde

U enrichi

Eau lourde Eau légère bouillante

Winfrith

GB

U enrichi

Eau légère

Eau pressurisée

Shippingport

USA

U enrichi

Eau légère

Eau bouillante

Borax 1

USA

D : 7/1953

U enrichi

Liquide organique

Liquide organique

Piqua

USA

P : 11/1963

U enrichi en solution

Eau légère

Eau légère

HRE

USA

Fluorure fondu

Fluorure

Fluorure

MSRE

USA

Pu-U

Pas de modérateur

Sodium

EBR-I

USA

Gaz carbonique

6élec.

1,4therm. (13) 12elect.

(14)

D : 15/4/1952 1,6élect.

(15)

P : 12/1966

7,4therm. (16)

D : 24/8/1951 1,1therm. (17)

341

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Notes du tableau : Nous revenons dans ce livre, à différents endroits, sur la plupart des réacteurs cités ici. 1. Ce fut le premier réacteur de puissance britannique. Il était destiné uniquement à produire du plutonium pour les besoins militaires. À noter qu’il fut à l’origine du premier grand accident nucléaire survenu sur un réacteur, le 10 octobre 1957 (incendie de l’empilement de graphite dû à « l’effet Wigner », déjà évoqué au chapitre 9 : voir [VI-11]). 2. Ce réacteur, construit à Hanford aux États-Unis, était uniquement destiné à produire de grandes quantités de plutonium pour la fabrication des premières bombes atomiques américaines dans le cadre du projet Manhattan. 3. Ce fut le premier réacteur de la série des réacteurs britanniques à uranium naturel métallique, modérés au graphite, baptisés Magnox, à cause de la nature du gainage du combustible à base de magnésium. 4. Prototype de la série des réacteurs britanniques baptisés AGR (pour Advanced Gas-cooled Reactor) qui fait suite aux Magnox en les améliorant sur de nombreux points détaillés au § 11.3. La plupart des réacteurs de cette série sont encore en fonctionnement aujourd’hui. 5. Il s’agissait en fait d’un réacteur expérimental construit dans le cadre d’un projet européen destiné à développer un type de réacteur dit « à haute température », souvent désigné par le sigle anglais HTR (pour High Temperature Reactor). 6. Premier HTR qui a utilisé le concept de combustible sous forme de boulets de graphite empilés en tas dans une cuve. 7. Sigle significant Sodium Reactor Experiment. Ce prototype a été conçu dès la fin des années 1940 et il a produit de l’électricité (puissance 6,5 MWé) à partir du 12 juillet 1957 pour la compagnie Southern California Edisson ([IV-18]). 8. Ce prototype des réacteurs russes dits RBMK (pour Reaktor Bolshoy Moshchnosti Kanalniy, qui peut se traduire par « réacteur de type canal à haute puissance »), peut être considéré comme le premier réacteur au monde ayant produit de l’électricité sur un réseau public (ville d’Obninsk). 9. Ce fut le premier réacteur à eau lourde qui produisit de l’électricité. C’est aussi le premier prototype des réacteurs canadiens dits Candu (refroidissement par eau lourde pressurisée). 10. Encore appelé EL4 (Eau Lourde N° 4), c’est le seul réacteur électrogène de puissance à eau lourde qui fut construit en France. Ce fut également le premier réacteur au monde à eau lourde refroidi au CO2 qui produisit de l’électricité. 11. Ce type de réacteur est appelé aussi SGHWR pour « Steam Generating Heavy Water moderated and cooled Reactor ». Ce fut le seul réacteur électrogène de puissance à eau lourde qui fut construit en Grande-Bretagne. 12. Les réacteurs de ce type dits « à eau pressurisée » ont d’abord été développés aux États-Unis (puis ailleurs) pour la propulsion sous-marine. Mais le réacteur de Shippingport peut être considéré à juste titre comme le premier réacteur de puissance de ce type à usage purement civil (production d’électricité).

342

10. Zoologie et genèse des différentes filières

13. Ce réacteur fut le premier d’une série de cinq réacteurs expérimentaux de cette catégorie dite « à eau bouillante » construits sur le site d’Idaho (National Reactor Testing Station). 14. Encore appelé POMR (pourPiqua Organic Moderated Reacto), ce réacteur de 45,5 MWth fut en fait précédé par un réacteur expérimental de très faible puissance : l’OMRE (Organic Moderated Reactor Experiment) qui divergea le 17 septembre 1957 sur le site d’Idaho. 15. Il fait partie de la série des réacteurs à cœur homogène aqueux qui ont été développés aux États-Unis dans les années 1950 et 1960. La puissance indiquée est la puissance maximale atteinte au cours de ses deux années de fonctionnement. 16. MSRE signifie « Molten Salt Reactor Experiment ». Il divergea le 1er juin 1965 mais n’atteignit sa pleine puissance qu’en décembre 1966. Comme son nom l’indique, le combustible de ce réacteur était un sel sous forme liquide (fluorure) qui servait aussi de fluide caloporteur. 17. EBR-I signifie « Experimental Breeder Reactor N° 1 ». Ce fut le premier prototype de réacteur à neutrons rapides mais aussi le premier réacteur à produire de l’électricité le 20 décembre 1951 (mais en quantité presque symbolique : 200 watts le premier jour, puis une centaine de KWe ultérieurement).

10.1.3 Les « filières » de réacteurs nucléaires En partant de ce premier inventaire, on peut établir un classement des différents types de réacteurs en fonction de leurs caractéristiques dominantes et des variantes possibles pour chaque type de réacteur nucléaire. Cela conduit à définir ce que l’on appelle des filières de réacteurs nucléaires (en anglais, reactor lines), dont nous analyserons plus en détail les développements techniques dans les chapitres qui suivent. En fait, une telle classification n’est pas universelle et elle n’est pas admise par tous, tout au moins sous une forme rigoureuse et exhaustive. C’est un peu comme dans le monde des êtres vivants ou la taxonomie de Carl Linné ne fait pas l’unanimité ! Dans la pratique, on constate que le combustible n’est pas le composant fondamental qui permet de distinguer réellement une filière, à l’exception peut-être de celui des réacteurs à haute température et des réacteurs à sels fondus. En effet, nombreux sont les combustibles qui peuvent s’adapter aux conditions physiques et chimiques imposées par différents types de réacteurs et qui sont donc communs à plusieurs filières. En conséquence le signe distinctif d’une filière peut être soit celui du modérateur soit celui du fluide caloporteur qu’elle utilise. Nous avons choisi ici un classement par type de modérateur, car cet élément nous paraît de loin le plus structurant, même si ensuite le fluide caloporteur imprime une très grande marque au niveau de la technologie et de l’architecture générale de certains réacteurs. Ainsi parlera-t-on des filières de réacteurs « à graphite », à « eau lourde », à « eau légère », plutôt que de filières de réacteurs « à caloporteur gaz » par exemple, comme le font certaines présentations, qui, dans ce cas, parlent plutôt de « ligne technologique ». Bien

343

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

entendu, en adoptant une telle classification par type de modérateur, il convient de rajouter à part la filière des réacteurs à neutrons rapides qui n’en ont pas et qui à ce titre se distingue nettement des filières à neutrons « thermiques ». C’est cette classification qui a structuré les chapitres 11 à 14 de ce livre.

10.1.4 Les révélations de la première conférence mondiale sur l’énergie nucléaire Pour faire suite au fameux discours d’Eisenhower « Atoms for Peace » du 8 décembre 1953, une première grande conférence internationale sur l’énergie nucléaire fut préparée au cours de l’année 1954, sous l’égide de l’Organisation des Nations unies, et elle s’est déroulée à Genève du 8 au 20 août 1955 [VI-12]. Ce fut un immense événement scientifique et technique qui rassembla environ 25 000 participants venus du monde entier et qui révéla notamment toutes les recherches et réalisations des grands pays dans le domaine des réacteurs et des combustibles nucléaires destinés à des applications civiles, au travers de plus de 2 500 communications. C’est ainsi que furent dévoilées en particulier, et pour la première fois de façon publique, toutes les études (ou presque) sur les différentes filières de réacteurs. Pour cette conférence, les Américains ont même été jusqu’à concevoir (en trois mois), construire et transporter jusqu’à Genève un petit réacteur de type piscine, appelé pour l’occasion « Aquarium ». Le Président des États-Unis en personne, Eisenhower, appuya sur le bouton de démarrage de ce réacteur unique, qui fut construit sur le centre d’Oak Ridge. Cette curiosité recevra la visite de plus de 60 000 personnes à Genève !

10.2 La genèse des filières de réacteurs nucléaires

aux États-Unis : perspective historique

Il est très instructif d’examiner la diversité des pistes qui ont été explorées initialement par les pionniers de l’énergie nucléaire. Il s’agissait alors de parvenir aux solutions les plus appropriées de réacteurs selon des évolutions dictées par des facteurs tels que les progrès des connaissances sur l’abondance des ressources naturelles (uranium notamment), les mutations économiques, en particulier la compétitivité face aux autres formes de production d’énergie, et le renforcement drastique des exigences de sûreté. Dans cette course, l’innovation et les percées technologiques ont joué un grand rôle, mais, comme on l’a vu, des impératifs stratégiques incluant des besoins militaires n’étaient pas absents. Nous allons relater ici les principales étapes de cette « saga » du développement des réacteurs nucléaires. Précisons avant cela que les travaux initiaux dans ce domaine (recherche de base, conception puis construction de réacteurs) se sont déroulés

344

10. Zoologie et genèse des différentes filières

presque uniquement aux États-Unis pour les raisons déjà évoquées dans le deuxième chapitre de ce livre, et notamment celles qui ont été liées : • au conflit mondial qui fit basculer presque entièrement de l’Europe vers le continent nord-américain toutes les recherches dans ce domaine, avec en prime l’émigration définitive, peu avant ou au début de la guerre en Europe, de nombreux scientifiques et non des moindres. Qu’on en juge : Albert Einstein en 1933, Edward Teller en 1935 (mais ces deux physiciens de grand renom ne participeront pas directement aux travaux sur les réacteurs nucléaires), Eugène Wigner en 1937, Emilio Segré en 1938, Enrico Fermi et Leo Szilard en 1939, Niels Bohr en 1943, et d’autres un peu moins connus mais également de grand talent ; • au projet Manhattan de mise au point de la bombe atomique, dont l’un des volets majeurs fut le développement de réacteurs nucléaires capables de produire de grandes quantités de plutonium. C’est pourquoi, dans ce paragraphe, on s’intéressera exclusivement à ce qui s’est passé dans ce pays. Nous dédions ensuite d’autres paragraphes aux développements réalisés dans les quatre autres pays qui ont joué un peu plus tard un rôle important dans le domaine de l’énergie nucléaire, à savoir le Canada, la Russie, l’Angleterre et la France.

10.2.1 Le point de départ C’est bien entendu la publication de la découverte de la fission en janvier 1939 qui a constitué le véritable point de départ de l’énergie nucléaire, même si comme nous l’avons vu dans la première partie de ce livre, certains esprits visionnaires avaient plus ou moins pressenti quelques années auparavant la possibilité de tirer de grandes quantités d’énergie des noyaux atomiques. Toutefois, c’est bien ce jour du 2 décembre 1942, où fut réalisée pour la première fois une réaction en chaîne auto-entretenue dans la « pile atomique » CP-1, qui peut être considéré comme la véritable date de naissance des réacteurs nucléaires. Entre ces deux dates, donc sur quatre ans environ, une série de découvertes va structurer l’histoire de leur développement. Nous sommes donc fin 1942 et rappelons brièvement ce que l’on sait alors. 1. La fission d’un noyau d’atome lourd dégage une fabuleuse quantité d’énergie ainsi que plusieurs neutrons qui permettent de réaliser une réaction en chaîne. On estime alors leur nombre moyen à 2,5 ou plus, selon les types de fissions, ce qui est effectivement la vraie valeur connue aujourd’hui. 2. Parmi les noyaux lourds naturels susceptibles de subir la fission, il est établi que le seul qui subisse « facilement » cette fission est l’isotope 235 de l’uranium, dont on connaît alors la très faible proportion dans l’uranium naturel (la valeur exacte de 0,7 % est alors connue). 3. Toutefois, en bombardant des noyaux d’uranium 238 avec des neutrons, on pense qu’il est possible de fabriquer un noyau lourd artificiel, le plutonium 239,

345

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

qui est également très « fissile », comme l’uranium 235, et même un peu plus « facilement ». Ce phénomène, anticipé notamment par Niels Bohr sur le plan théorique, est confirmé par la découverte de cet élément artificiel en mars 1941, par Gleen Seaborg et son équipe ([I-12], page 76 et 77). Le caractère hautement fissile du plutonium 239 est confirmé expérimentalement au cours de l’été 1941. 4. Il est clairement démontré que la fission d’un noyau atomique fissile est d’autant plus aisée que le neutron a une vitesse lente. D’où le grand intérêt de ralentir les neutrons issus de la fission qui eux, ont une très grande vitesse. En fait, on sait dès cette époque qu’il n’est pas possible d’entretenir une réaction en chaîne avec seulement de l’uranium naturel sans ralentir les neutrons issus de la fission. 5. Pour y parvenir, il apparaît que le seul moyen disponible est de mélanger les noyaux fissiles avec des noyaux atomiques aussi légers que possible sur lesquels les neutrons vont « rebondir » et perdre ainsi de la vitesse. Mais il faut que ces noyaux absorbent le moins possible les neutrons pendant ce processus de ralentissement. À cet égard, il est clair à cette époque, que le meilleur compromis semble être le graphite compte tenu des urgences. En effet, on sait que l’eau lourde est bien supérieure au graphite en tant que modérateur de neutrons mais on se rend compte qu’elle doit pouvoir être produite en quantités suffisantes, ce qui ne paraît pas possible à courte échéance. On sait également qu’il sera très difficile, voire impossible, d’utiliser de l’eau ordinaire avec de l’uranium naturel. Si on veut utiliser cette eau ordinaire, on s’aperçoit qu’il faut probablement enrichir l’uranium en isotope 235. Or, en ce début des années 1940, cela paraît une tâche extrêmement difficile voire insurmontable, tout au moins à grande échelle et dans un délai raisonnable. Quant au dernier candidat possible, le béryllium, envisagé dès janvier 1941 au laboratoire d’Argonne, on découvre que son utilisation en masse soulevait de sérieux problèmes technologiques. 6. Compte tenu du rythme fulgurant avec lequel se multiplient les neutrons dans une réaction en chaîne, son contrôle, qui semblait très difficile au départ, apparaît heureusement beaucoup plus facile grâce à l’existence de neutrons dits « retardés » découverts dès l’année 1939 mais dont on saisit le rôle fondamental en 1940. Nous avons vu que la fission laissait entrevoir dès le départ une autre application que la réalisation de réacteurs nucléaires : celle de la fabrication d’une bombe « atomique ». Nous en avons parlé le moins possible jusqu’à présent car ce n’est pas le sujet de ce livre. Toutefois, on a bien compris que les deux sujets sont étroitement imbriqués sur le plan de la physique des phénomènes mis en jeu, même si en pratique les processus à mettre en œuvre sont très différents. De plus, la période que l’on évoque ici est celle où le monde s’embrase peu à peu dans un gigantesque conflit mondial dans lequel les États-Unis vont être contraints de s’engouffrer après l’attaque de Pearl Harbour le 7 décembre 1941 (l’Allemagne va déclarer la guerre aux États-Unis quatre jours plus tard). Il nous faut donc évoquer rapidement quelques faits importants liés à cette conjonction d’événements presque unique dans l’histoire, où la science et la guerre vont se côtoyer si étroitement. Nous nous limiterons

346

10. Zoologie et genèse des différentes filières

cependant, dans la mesure du possible, aux faits qui concernent plus particulièrement les réacteurs nucléaires. Revenons pour cela à la fameuse lettre d’Albert Einstein au Président Roosevelt dont celui-ci prit connaissance le 11 octobre 1939. Nous avons vu que cette lettre conduisit Roosevelt à créer immédiatement un comité consultatif sur l’uranium, comprenant à la fois des militaires et des civils. Ce comité se réunit pour la première fois le 21 octobre et il proposa entre autres, sous la pression de Szilard, une somme de 6 000 dollars pour l’achat de graphite pur destiné notamment à mesurer la section efficace de capture des neutrons par le carbone, qui est une donnée déterminante. Toutefois, ce n’est qu’au printemps de l’année suivante que l’argent fut disponible et que Fermi put ainsi réaliser ces mesures. Signalons au passage que celui-ci voulait publier ses résultats, mais qu’il en fut dissuadé, difficilement semble-t-il, par Szilard. Outre les autres recommandations concernant la fabrication d’une bombe, le comité proposa la recherche et la sécurisation de ressources en uranium naturel ainsi que le développement de méthodes d’extraction de l’uranium 235 d’une part et de procédés de fabrication de plutonium (dans des réacteurs nucléaires) d’autre part. Il recommanda en outre que la réaction en chaîne contrôlée soit utilisée pour produire de l’énergie. C’est donc dans le cadre du projet Manhattan qu’ont été d’abord conçus et construits les premiers grands réacteurs nucléaires, certes destinés d’abord à produire du plutonium, mais qui ont été le germe conceptuel des réacteurs à usage civil dont nous allons expliciter maintenant la genèse et le développement. Ce fut d’ailleurs le cas par la suite des autres grands pays qui se sont engagés dans cette aventure : Russie, Grande-Bretagne, France et Chine. En effet, dans ces pays, ce sont bien ces objectifs militaires (fabrication de bombes atomiques mais aussi propulsion de sous-marins) qui ont été le moteur principal du développement des premiers réacteurs nucléaires. Mais examinons d’abord ce qui s’est passé aux États-Unis.

10.2.2 Les pionniers du Met-Lab de Chicago Reprenons ici l’histoire du développement de l’énergie nucléaire au moment où nous l’avons laissée en fin de première partie, c’est-à-dire au moment de la réalisation de la première réaction en chaîne le 2 décembre 1942. Quelques mots d’abord sur les caractéristiques de cette première pile atomique CP-1 dont on a raconté la construction et donné les masses de graphite et d’uranium au § 2.3.1. Une partie de ses 44 000 briques de graphite étaient percées de 19 000 « canaux » dans lesquels étaient logés les barreaux d’uranium naturel ([I-28], page 21). Le graphite, comme l’uranium, était d’une grande pureté pour éviter la présence de corps étrangers capturant trop de neutrons. La forme géométrique globale de cet empilement était un parallélépipède aux angles arrondis sur la moitié de la hauteur, surmonté d’une autre partie de forme vaguement sphérique permettant de minimiser les fuites de neutrons à l’extérieur du cœur. Le contrôle de la réaction en chaîne était assuré par un système de trois jeux de barres en cadmium pouvant pénétrer au sein de la pile. Un premier dispositif était automatique et il pouvait être

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

commandé du balcon. Un autre était destiné à stopper immédiatement la réaction en chaîne en cas d’urgence. Il était constitué par une simple corde attachée à l’extrémité de l’une des barres qui était lestée lourdement à son autre extrémité. En cas d’événement inattendu, cette corde pouvait être rompue à la hache (voir note 2 ci-après). Un tel système d’arrêt d’urgence d’un réacteur nucléaire ne serait plus homologué aujourd’hui ! Une troisième barre permettait d’assurer manuellement la sous-criticité (réacteur à l’arrêt) ou la criticité. Outre ces éléments de contrôle, il y avait un réservoir liquide composé d’absorbants de neutrons (contenant notamment du sulfate de cadmium) qui pouvait être déversé dans le cœur du réacteur en cas d’extrême urgence, par une équipe nommée sans équivoque « suicide quad ». Il faut ajouter à cela quelques dispositifs de mesure du flux de neutrons, permettant de suivre l’évolution de la réaction en chaîne. Il n’y avait pas de fluide caloporteur puisque la puissance maximale de ce réacteur très primitif n’aurait même pas permis d’allumer une lampe de poche ! Note 1 : l’évocation de CP-1 est l’occasion de signaler que la Russie (alors URSS) inaugura exactement de la même façon son entrée dans l’énergie nucléaire, quatre ans plus tard, presque jour pour jour. L’installation, baptisée « F-1 » (rien à voir avec la formule du même nom !) fut une copie presque conforme de CP-1, grâce aux multiples renseignements sur les programmes américains (et britanniques) recueillis pendant la guerre par les espions russes, notamment le célèbre Klaus Fuchs. Nous évoquerons un peu plus en détail cette pile dans le § 10.3.2. Note 2 : l’arrêt d’urgence de la réaction en chaîne dans un réacteur nucléaire par pénétration subite de barres absorbantes dans le cœur est couramment appelé aujourd’hui un SCRAM. Selon une histoire assez répandue, ce mot serait l’acronyme de Safety Control Rod Axe Man, attribué par Enrico Fermi à la personne qui était en charge d’arrêter d’urgence la réaction en chaîne de CP-1 en coupant la corde retenant une des barres avec la hache évoquée dans le texte. Il s’agissait en l’occurrence d’un dénommé Norman Hilberry dont on a même écrit que c’était un bûcheron. Cette version a été contestée en 2011 par un historien de la NRC (Nuclear Regulatory Commission des États-Unis), Tom Wellock, qui a notamment contacté un des derniers témoins encore vivants de ce jour mémorable, Warren Nyer, chargé de seconder Hilberry (décédé lui en 1986). Celui-ci a qualifié l’histoire de l’origine du mot SCRAM comme étant « de la foutaise » (« bunch of baloney »). Selon lui, l’expression provient du fait qu’un autre participant, Volney Wilson (dit Bill), également décédé aujourd’hui, assemblait le panneau de contrôle de CP-1 contenant un gros bouton rouge sur lequel il fallait appuyer en cas d’urgence. Quelqu’un lui aurait alors demandé : « et ensuite, qu’est-ce que vous faites ? Ce à quoi Bill aurait répondu « you scram… out of here », autrement dit « vous foutez le camp ! ». Cela étant dit, l’auteur de ce livre peut apporter un témoignage concret : lors de sa visite du réacteur F-1 en Russie, il a bien vu une hache accrochée au mur pour le système d’arrêt d’urgence ! La durée de vie de CP-1 fut particulièrement courte puisque la pile ne fonctionna que jusqu’au 28 février 1943, donc pendant à peine trois mois. On s’aperçut en effet que ce dispositif rudimentaire ne permettait pas de réaliser beaucoup d’expériences

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et de mesures, ce qui n’était d’ailleurs pas sa finalité. De plus son implantation géographique pouvait poser quelques problèmes, comme on l’a déjà signalé. Il fut donc décidé de démanteler entièrement la pile et d’utiliser les matériaux récupérés (uranium et graphite) pour la reconstruire sous une forme un peu plus élaborée sur le site de Palos Park (voir note ci-après), avec notamment une structure de protection contre les radiations composée de 1,5 m de béton, 15 cm de plomb et 10 cm de bois. Cette nouvelle pile porta logiquement le nom de CP-2. Les quantités de matériaux étaient un peu supérieures à celle de CP-1 : 10 tonnes d’uranium métal, 42 tonnes d’oxyde d’uranium, 472 tonnes de graphite agencées dans une structure de forme cubique. Par ailleurs, un petit laboratoire de mesures était placé au sommet de la pile, afin d’utiliser directement les neutrons produits dans le « cœur ». Enfin, des orifices étaient aménagés sur une des façades de la pile pour pouvoir introduire directement dans le cœur du réacteur des instruments de mesure où des échantillons de matériaux à irradier. C’est à partir d’échantillons de combustible prélevés sur cette pile que Glenn Seaborg réussit à obtenir le 12 octobre 1943, 30 microgrammes de plutonium, sous forme de PuO2 ([I-28], page 22). C’était alors la première quantité pondérale de plutonium séparé issu d’une réaction en chaîne (exposée aujourd’hui au musée de l’énergie du laboratoire national d’Argonne). Malgré cette première réaction en chaîne auto-entretenue réalisée avec succès en utilisant le graphite comme modérateur, les scientifiques de l’époque ne voulaient pas en rester là et ils souhaitaient construire un réacteur expérimental utilisant de l’eau lourde. C’est ce qu’ils ont fait dès qu’ils en ont eu des quantités suffisantes. Ce premier réacteur à eau lourde, baptisé tout simplement CP-3, fut construit à côté du réacteur CP-2, sur le site de Palos Park et il démarrera le 15 mai 1944 ([I-28], page 34). Initialement conçu pour fournir une source intense de neutrons et pour produire de petites quantités de plutonium permettant d’en étudier les propriétés nucléaires, ce réacteur de 300 kW fut transformé en réacteur de recherche quand la production des réacteurs de Hanford fut assurée. Il était constitué d’une grande cuve en aluminium contenant environ 6 000 litres d’eau lourde dans laquelle étaient plongées des barres d’uranium naturel de 1,80 m de longueur. Des parois en béton de 2,40 m d’épaisseur entouraient la cuve. Elles étaient percées de nombreux orifices munis de bouchons afin de pouvoir faire pénétrer dans le cœur des instruments de mesure ou des échantillons de matériaux à irradier (comme dans CP-2). Pour améliorer les performances de cet outil de recherche, l’uranium naturel fut remplacé en 1950 par de l’uranium enrichi (réacteur alors appelé CP-3′). Note : le site de Palos Park sur lequel furent construits les deux réacteurs CP-2 et CP-3 avait en fait été « prêté » de façon provisoire au laboratoire d’Argonne, pour la durée de la guerre. C’était en effet un emplacement situé dans une forêt protégée appartenant au comté de Cook, qui exigea de récupérer le site après la guerre. Cela conduisit à de laborieuses discussions à l’issue desquelles le laboratoire d’Argonne fut finalement obligé, en 1947, de restituer ce site et donc de démanteler les deux réacteurs. Le réacteur CP-3 fut reconstruit presque à l’identique sur un nouveau site situé dans un comté voisin (Du Page). En revanche, le réacteur CP-2 fut jugé trop obsolète et insuffisamment « sûr » au regard des nouvelles exigences de sûreté. Il fut estimé que sa remise à niveau aurait coûté

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trop cher et il ne sera donc pas reconstruit. Une partie seulement des matériaux fut réutilisée pour fabriquer quelques dispositifs expérimentaux « sous-critiques » et le reste des autres matériaux non radioactifs fut enterré sur place, comme ceux du réacteur CP-3. Cela explique qu’il ne reste aujourd’hui plus rien du réacteur CP-2 (et donc a fortiori du réacteur historique CP-1). Seuls quelques petits cubes de graphite furent enfermés dans des boîtiers en plexiglas transparent, à titre de souvenir (ce sont les échantillons déjà évoqués plus haut). Pour clore ce paragraphe, signalons que la série des réacteurs baptisés CP (Chicago Pile) s’est poursuivie avec le réacteur à neutrons rapides CP-4, construit sur le site d’Idaho et rebaptisé plus tard EBR-1, déjà cité dans le tableau 10.1.2 et dont on reparlera au § 10.2.6, puis le réacteur CP5 conçu à partir de 1949 et qui divergea en 1954. C’était un réacteur à eau lourde mais à uranium enrichi capable de délivrer un haut flux de neutrons, destiné uniquement à l’enseignement et à la recherche de base et appliquée, notamment pour des irradiations de matériaux.

10.2.3 Les premières réflexions et réalisations sur les « filières de réacteurs nucléaires » A. L’équipe de Chicago : berceau des idées sur les concepts de réacteurs de puissance En parallèle à ces toutes premières réalisations de la réaction en chaîne que nous venons de décrire, et avant même la divergence de CP1, les premières réflexions ont été menées au Metallurgical Laboratory de Chicago, futur centre d’Argonne. En effet, dès le mois de juin 1942, Compton, le directeur du Met-Lab, confia à une petite équipe de chercheurs la tâche de concevoir un réacteur capable de produire des quantités significatives de plutonium. Ces premières études précédaient de peu la création officielle du projet Manhattan, le 13 août 1942, dans laquelle elles allaient s’intégrer. Pour la conception de tels réacteurs, la pile CP1 en cours de réalisation apportait en fait peu d’éléments autres que ceux liés à la disposition optimale d’un réseau de graphite et d’uranium naturel. Les réacteurs dits « de production », sous-entendu de plutonium, devaient en effet dégager nécessairement une forte puissance compte tenu du flux élevé de neutrons indispensables à la création de grandes quantités de plutonium. Cela supposait l’introduction d’un fluide de refroidissement capable d’évacuer la forte chaleur créée au sein du réacteur. Pour cela, il fallait nécessairement aménager des canaux ou des tubes au sein même du cœur du réacteur, afin de véhiculer ce fluide. À cet égard, la géométrie pseudo-sphérique de la pile de Fermi, optimale sur le plan purement neutronique, apparaissait comme bien peu commode. Le choix qui venait alors tout de suite à l’esprit était celui d’une géométrie cylindrique. Il fallait aussi prévoir des moyens capables de contenir l’énorme radioactivité issue des PF ainsi que des moyens de protection contre cette radioactivité. Toutes ces dispositions devaient conduire immanquablement à une

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augmentation des captures parasites de neutrons dans le cœur du réacteur, et risquaient donc de dégrader le bilan neutronique déjà très tendu obtenu avec de l’uranium naturel, seul combustible disponible à l’époque. Enfin, il fallait prévoir un minimum de dispositifs de sûreté, même si, en ces temps de guerre, cet aspect était loin d’être prioritaire ! C’est donc sur la base de ce « cahier des charges » qu’une première équipe formée par Compton se mit au travail en juin 1942, sous la conduite de Thomas V. Moore. Le choix le plus structurant pour de tels réacteurs de production, était certainement celui du fluide de refroidissement, et à cet égard tous les liquides et les gaz imaginables furent passés en revue. Pour ce qui concerne les gaz, ce sont finalement l’hélium et, assez curieusement, l’hydrogène liquide (en fait vite éliminé), qui furent considérés comme les meilleurs candidats possible. Cela est l’occasion de signaler que l’hydrogène liquide sera en fait utilisé beaucoup plus tard (années 1960) pour des prototypes de moteurs de fusées à propulsion nucléaire (voir chapitre 15). Pour ce qui concerne les liquides, c’est tout simplement l’eau ordinaire qui parut comme le meilleur fluide, ou à défaut le moins mauvais. Suite à ce premier examen, l’équipe de Moore (avec notamment le chimiste Miles Leverett) se lança dans la conception d’un réacteur, surnommé Mae West, constitué d’un empilement vertical de 460 tonnes de graphite percé de 376 trous destinés à recevoir chacun 22 « cartouches » (« cartridges  ») d’uranium gainées refroidies par un débit d’hélium sous pression circulant de haut en bas. Ces études ont fait l’objet d’un rapport daté du 25 septembre 1942 [IV-19]. Elles ont été également bien rapportées dans les chapitres intitulés « Race for the bomb » et « Search for a pile design » du document [I-29]. En réalité, elles avaient été initiées dès le mois de mars 1942, car au début de cette année, les premières expériences « exponentielles » de Fermi (voir chapitre 1) semblaient montrer que le coefficient de multiplication des neutrons avec un modérateur en graphite est trop faible pour pouvoir espérer employer un liquide de refroidissement qui capture un tant soit peu les neutrons. Toutefois, certaines pistes d’amélioration ont été alors envisagées pour améliorer ce bilan neutronique, comme l’emploi de l’uranium sous sa forme métallique (moins absorbante de neutrons que l’oxyde), l’optimisation du réseau d’uranium et de modérateur, et l’élimination maximale des impuretés du graphite, en particulier le bore. En parallèle à cette option de base, deux autres concepts ont été alors proposés à Compton : • un réacteur refroidi à l’eau ordinaire, conçu à partir du mois d’avril 1942 par Eugène Wigner et son collègue Gale Young, toujours basé sur l’utilisation d’un massif de graphite cylindrique vertical (d’une hauteur de 4 m et d’un diamètre de 8 m), dans lequel passaient des tuyaux reliant deux réservoirs d’eau, et contenant des éléments combustibles. Ce concept, d’une puissance de 100 MW, était censé produire 100 grammes de plutonium par jour. C’était une proposition assez hardie car, comme on vient de le voir, il n’était pas encore établi fermement que l’on puisse atteindre la criticité avec ce dispositif. Mais Wigner considérait qu’un réacteur refroidi avec de l’hélium sous pression serait un « cauchemar » technologique et que l’eau serait beaucoup plus simple à mettre en œuvre ;

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• un réacteur refroidi par un métal liquide mis en mouvement à l’aide de pompes électromagnétiques, proposé par Szilard, dont la préférence était alors l’utilisation de bismuth (qui se liquéfie à 271 °C), malheureusement assez rare pour mener ses expériences. C’était assurément une idée audacieuse et ingénieuse, à l’image de celui qui en était le promoteur ! Le lecteur déjà averti aura noté bien entendu le caractère plus que prémonitoire de ces deux idées de base, puisque l’eau est le fluide caloporteur de la quasi-totalité des réacteurs de puissance qui fonctionnent aujourd’hui dans le monde et que le métal liquide, essentiellement le sodium, est le fluide caloporteur de référence retenu pour les réacteurs à neutrons rapides de la génération future. À l’examen de ces diverses options, Compton fut hésitant, d’autant qu’il faisait face à des hommes de grande valeur capables de défendre brillamment leurs idées et qu’en outre, des incertitudes scientifiques notables subsistaient pour chacun des concepts. C’est alors qu’intervint l’ardent général Groves qui menait déjà d’une main de fer le projet Manhattan. Le 5 octobre 1942, lors de son passage à Chicago, il exigea que le Met-Lab fasse un choix dans un délai… d’une semaine ! Et d’ajouter : mieux vaut une mauvaise décision que pas de décision du tout, ce qui n’excluait pas de retenir au besoin deux (ou même trois) options de référence. L’histoire du projet Manhattan montre qu’il eut l’occasion d’appliquer à plusieurs reprises ce mode de décision très expéditif. Devant cette injonction, et pour tempérer les élans des avocats zélés de chacun des concepts, Compton proposa un compromis : achèvement au plus tôt de la pile CP1 puis mise en service au 1er juin 1943 d’un réacteur « de puissance » à refroidissement externe, capable de produire des quantités significatives de plutonium et enfin construction d’un réacteur refroidi à l’hélium à partir de mars 1944. Quant au réacteur refroidi au métal liquide, il était simplement décidé que les études pouvaient se poursuivre… C’était sans compter sur la détermination absolue du général Groves dont l’action était entièrement dictée par l’urgence et qui donc ne souffrait aucune tergiversation. C’est ainsi que dès le milieu du mois de décembre 1942, il confia à un grand industriel, la compagnie DuPont, le soin de trouver très rapidement un site de production du plutonium. Ce faisant, il confia finalement à cette entreprise la réalisation de l’ensemble du projet comprenant la conception puis la réalisation des réacteurs « de production » sur la base des idées du Met-Lab ainsi que la conception et la construction des usines de séparation du plutonium contenu dans les combustibles irradiés dans ces réacteurs. Pour ce qui est des réacteurs, les ingénieurs de DuPont privilégièrent d’abord le concept de réacteur modéré au graphite et refroidi à l’hélium ou à l’air sous pression, et placèrent en seconde position les réacteurs modérés à l’eau lourde avec refroidissement à l’hélium sous pression ou à l’eau légère. Ils considérèrent en outre une troisième option utilisant le bismuth liquide comme fluide caloporteur. Mais les calculs de Fermi laissaient alors entrevoir que le coefficient de multiplication avec un réseau de graphite et d’uranium naturel est en fait un plus élevé que prévu initialement, ce qui laissait une marge probablement suffisante pour employer l’eau comme fluide

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caloporteur avec un modérateur en graphite. D’ailleurs, en décembre 1942, Wigner produisit un dessin complet de réacteur de ce type, d’une puissance de 500 MW. Tout cela avec des données de bases encore bien incertaines et des machines à calcul mécaniques. D’ailleurs, devant l’ingéniosité dont fit preuve Wigner pour parvenir à ce concept dans de telles conditions, son subordonné Alvin Weinberg, pourtant très brillant lui aussi, n’a pas hésité à écrire beaucoup plus tard : « quand je repense à ce concept de Wigner, je ne peux trouver qu’une analogie : Mozart »… Au tout début de l’année 1943, c’est le concept graphite-air qui a fait l’objet d’études d’avant-projet. Le réacteur était un énorme bloc de graphite horizontal, percé de centaines de canaux remplis de « lingots » d’uranium gainés d’aluminium. Les lingots neufs devaient être poussés dans un canal d’un côté (sur l’une des faces) en éjectant ainsi de l’autre côté (sur l’autre face) les lingots irradiés dans le même canal, contenant le précieux plutonium formé dans le cœur du réacteur. Cela n’empêcha pas Wigner et son équipe de persévérer dans leurs études sur un réacteur assez similaire mais refroidi à l’eau. Les chiffres suivants donnent une idée de la taille d’une telle installation : 1 200 tonnes de graphite, 200 tonnes d’uranium, 300 000 litres d’eau par minute. Pourtant, les ingénieurs de DuPont restèrent alors sceptiques sur l’emploi de l’eau, à cause des risques d’ébullition et surtout des problèmes de corrosion qu’elle pouvait soulever. De plus, du fait de la capture des neutrons par l’eau, ils craignaient que la marge de surcriticité soit vraiment trop faible pour compenser d’éventuelles erreurs. D’un autre côté, l’emploi de l’hélium soulevait aussi de nombreuses interrogations : faisabilité des compresseurs, étanchéité de grandes enceintes, difficultés de conduite du réacteur, etc. Pour être complet, il convient de signaler les études exploratoires qui ont été également réalisées à cette époque sur un réacteur homogène, où l’uranium serait intimement mélangé au modérateur. Les scientifiques du Met-Lab savaient que l’eau lourde (dont le nom de code était alors P9) est le seul modérateur qui autorise une telle configuration. Des expériences furent ainsi menées pour tenter de trouver un mélange liquide stable, basé sur une solution aqueuse d’uranium, mais la tâche s’avéra curieusement assez difficile et c’est pourquoi cette idée fut vite abandonnée (nous reviendrons sur ces réacteurs dits « homogènes » au chapitre 15.1). Cela étant, il fallait faire un choix définitif, aussi difficile soit-il. Et très rapidement.

B. Les premiers réacteurs de grande puissance au monde Le choix fut fait dès la fin du mois de février 1943 : ce serait un réacteur à graphite refroidi à l’eau, proposé par Weinberg et sa petite équipe, ce qui permettait d’ailleurs au Met-Lab de prendre une sorte de revanche. Mais cette petite victoire sera de courte durée car peu à peu le Met-Lab va devenir le sous-traitant de DuPont, même s’il allait poursuivre ses propres recherches sur les réacteurs nucléaires, avec la réalisation de la série des piles de Chicago, jusqu’à CP5. Ce choix étant fait, il fut décidé également de construire un prototype de « faible » puissance sur le nouveau site d’Oak Ridge qui était baptisé alors le Clinton Engineering Works ou encore, plus secrètement, le site « X ». C’est sur ce site que

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seront construites les gigantesques installations destinées à enrichir l’uranium, avec en particulier l’usine de diffusion gazeuse K25. Ce réacteur, nommé X-10 (déjà évoqué plus haut), fut donc un réacteur à graphite mais refroidi par de l’air, compte tenu de sa puissance de 1 MW seulement. La conception du cœur de ce réacteur fut confiée à Alvin Weinberg dont on reparlera plus loin. Il a permis de produire des quantités de plutonium suffisantes pour réaliser les premières expériences de physique et de chimie sur ce métal artificiel tout à fait nouveau. Il en a produit en tout 300 grammes jusqu’au début de l’année 1945. Le réacteur était en effet couplé à une installation pilote de séparation du plutonium, comprenant notamment d’énormes cellules en béton situées sous le réacteur. Sa construction débuta dès le mois de février 1943 et il divergea le 4 novembre 1943, soit dix mois plus tard ! Les premiers réacteurs de production eux-mêmes furent construits peu après sur le gigantesque site d’Hanford (1 500 km2  !) dans une zone désertique de l’État de Washington. Pour donner une idée de cette incroyable entreprise, disons simplement que plus de 50 000 personnes ont travaillé simultanément sur ce site au plus fort de ses activités, durant l’été 1944. C’est toute une ville avec ses infrastructures et ses équipements divers qui a surgi en quelques mois dans cette région isolée. Pas moins de neuf réacteurs au total ont été construits sur ce site au cours des vingt années suivantes, auxquels il faut ajouter cinq usines de traitement des combustibles irradiés et trois usines de fabrication d’éléments combustibles ainsi que d’innombrables installations annexes. On y a produit non seulement du plutonium mais aussi divers matériaux nucléaires artificiels comme l’U233 (à partir du thorium), du Pu238 (sur des cibles de Np237 ou encore à partir d’américium pour des besoins médicaux) et même du Pu240 (à partir d’uranium appauvri). Le premier d’entre eux, nommé 105-B, fut ainsi le premier réacteur de grande puissance au monde : 250 MW. Ce réacteur était refroidi avec de l’eau prélevée dans la rivière Columbia, après un traitement chimique préalable, destiné surtout à réduire les risques de corrosion de l’aluminium. Cette eau était ensuite rejetée dans la rivière Columbia, après cependant un entreposage préalable en cuve de quelques heures destiné à faire décroître la radioactivité des produits à durée de vie très courte ([IV-16]). Le cœur était constitué d’un massif horizontal de graphite de section rectangulaire de 8,5 m par 11 m, et d’une longueur de 11 m, pesant 1 100 tonnes. Ce massif était traversé horizontalement par 2 004 tubes en aluminium recevant les lingots cylindriques d’uranium métallique gainés eux-mêmes d’aluminium, longs de 7,5 cm et d’un diamètre de 2,5 cm. La construction du réacteur débuta en août 1943 et fut terminée un an plus tard en septembre 1944. Le réacteur divergea à la fin septembre 1944 et produisit son premier gramme de plutonium le 6 novembre 1944. Les lingots irradiés étaient rapidement transportés par rail jusqu’à trois unités de séparation surnommées « canyons » situées à 16 km du réacteur, toujours sur le site de Hanford. Deux autres réacteurs de ce type (D et F) ont été construits dans la même zone du site pendant la guerre. Sont venus ensuite des réacteurs nettement plus puissants (sauf un, le réacteur DR, de puissance 250 MW comme ses prédécesseurs) et incluant plusieurs évolutions technologiques : réacteurs H de 400 MW, C de 650 MW, KW et KE de 1 800 MW et enfin le réacteur N de 4 000 MW, qui fut définitivement arrêté en janvier 1987, comme d’ailleurs la plupart des autres activités de production

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du site. Tous ces réacteurs étaient modérés au graphite, mais ce dernier réacteur s’est distingué de ses huit prédécesseurs par le fait que l’eau de refroidissement était recirculée dans le réacteur. De plus elle était déminéralisée et surtout pressurisée, ce qui permettait d’augmenter les températures et donc l’efficacité de l’ensemble. On était proche du concept des réacteurs soviétiques RBMK dont nous reparlerons. Il serait trop long de rapporter ici les innombrables modifications techniques et améliorations diverses qui ont été étudiées et mises en œuvre au cours de la vie de ces différents réacteurs, et cela dans tous les domaines tels que sûreté, opérabilité, environnement, efficacité, etc. Le lecteur intéressé par cette aventure technologique incomparable pourra en avoir un bon résumé dans le document [I-30]. Une chronologie des principaux événements survenus sur les réacteurs et le combustible (y compris sur les installations de fabrication) est par ailleurs présentée dans le document [I-31]. Enfin, pour ce qui concerne les multiples difficultés rencontrées avec le graphite, le lecteur pourra consulter les documents [I-32] et l’article de Hans Toffer, intitulé « Evolution of the Hanford Graphite Reactor Technology » publié à l’occasion du congrès de Gaithersburg déjà cité [I-6]. Soulignons ici que les deux principaux problèmes rencontrés ont résulté des ruptures de gaine (l’aluminium sera remplacé seulement dans les années 1960 par un nouveau gainage à base de zircaloy, analogue à celui qui est utilisé aujourd’hui dans les réacteurs à eau), et des variations dimensionnelles du graphite sous irradiation (appelée alors the Wigner disease : § 9.5.2). Signalons enfin que la puissance de ces réacteurs fut énormément accrue au cours de leur existence, pour augmenter la production de plutonium du fait de la « guerre froide », et cela grâce à des modifications significatives notamment sur le combustible. Ainsi les réacteurs B, D, et F de 250 MW ont vu leur puissance augmentée à 800 MW puis 2 200 MW et même 2 400 MW, et ceux de 1 800 MW (KE et KW) à 4 100 MW. Pour être complet sur les réacteurs destinés à la production de plutonium, signalons que cinq autres réacteurs, modérés cette fois à l’eau lourde, ont été construits plus tard sur le site de Savannah River en Caroline du Sud (ils serviront aussi à produire du tritium pour les armes thermonucléaires). Quittons maintenant ces réacteurs « de production », pour en revenir aux premiers développements des réacteurs destinés aux applications civiles. Au cours de l’année 1943, Wigner confia à Weinberg le soin d’étudier les différents réseaux d’uranium et de modérateur pour définir celui qui permettrait d’obtenir la valeur la plus élevée possible du coefficient de multiplication des neutrons, k. Ce faisant, les deux savants parviennent alors à deux conclusions majeures : 1. l’eau lourde comme modérateur permet un gain d’environ 10 % sur k par rapport au graphite ; 2. confirmation du fait qu’une réaction en chaîne est impossible avec de l’eau légère comme modérateur, et de l’uranium naturel, quelles que soient les configurations envisagées. Il faut donc enrichir l’uranium. Puis, l’équipe de Wigner et quelques autres brillants protagonistes de cette aventure commencèrent à réfléchir aux autres applications possibles des réacteurs nucléaires, notamment pour produire de la chaleur ou de l’électricité. Voyons maintenant comment cela s’est déroulé.

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C. Le véritable fondement des « filières » : le New pile Committee C’est en avril 1944 que les physiciens, chimistes et ingénieurs les plus éminents impliqués dans la conception des réacteurs d’Hanford formèrent un comité appelé le New Pile Committee. Son objectif était d’explorer l’ensemble des voies possibles pour réaliser des réacteurs de puissance. Mais le but de ce comité était aussi d’imaginer toutes les applications qui pouvaient être envisagées pour de tels réacteurs, désignés encore à l’époque pas le mot « pile ». Ce comité va véritablement établir le socle sur lequel va s’appuyer l’ensemble du processus de développement des filières nucléaires. Il comprenait pas moins de trois prix Nobel de physique, Enrico Fermi, James Franck et Eugène Wigner, auxquels s’ajoutaient quelques autres figures de tout premier plan comme Leo Szilard, Alvin Weinberg ou encore Walter Zinn. Il se réunit dans les locaux du Met-Lab presque une dizaine de fois entre avril et juillet 1944 (toutes les réunions ont fait l’objet d’un compte rendu assez détaillé). L’une des idées dominantes qui émergea de ce comité fut celle de réacteur surgénérateur, prônée essentiellement par Fermi et dénommé Mother plant. Il devait être de grande taille pour être capable d’alimenter en plutonium de plus petits réacteurs. Pour être juste, cette idée n’est en fait pas tout à fait nouvelle, puisqu’elle a été notamment émise par Von Halban (le physicien de l’équipe française) dès le début de l’année 1942. Mais ce fut bien Fermi qui en ce printemps 1944 pensa le premier à ces réacteurs, en précisant que ce processus de surgénération serait sans doute plus efficace avec des neutrons rapides. Cette idée était particulièrement bienvenue à cette époque où certains pensaient que les réserves d’uranium naturel exploitables étaient sans doute très limitées et qu’il était donc nécessaire de développer des réacteurs pouvant produire de la matière fissile en quantités suffisantes pour assurer le développement de l’énergie nucléaire. D’ailleurs, certains membres du comité imaginèrent déjà l’utilisation du thorium comme matière fertile, capable de produire de l’uranium 233 dont le caractère fissile avait été démontré expérimentalement en février 1942 par Seaborg et son équipe. Il est intéressant de noter à cette occasion, qu’au cours de ces réunions, Fermi, pourtant promoteur des surgénérateurs, fit part de ses inquiétudes quant aux risques de détournement de matière fissile pour fabriquer « illégalement » des bombes atomiques. Il évoqua également les problèmes que pourraient poser les grandes quantités de produits radioactifs issus de l’énergie nucléaire en général. Il déclara ainsi : « It is not clear that the public will accept an energy source that produces this much radioactivity and that can be subject to diversion of material for bomb ». Quel visionnaire ce Fermi ! Il nous a paru intéressant de joindre en annexe IX un document qui présente un caractère historique sur ces questions, puisqu’il s’agit du compte rendu retranscrit de la première réunion de ce comité, tenue le 26 avril 1944, au cours de laquelle Fermi présenta ses idées sur la surgénération. Le soir même, il donna une conférence décrivant ce concept et juste après, lors d’une discussion avec Wigner, c’est Szilard qui proposa pour ces piles d’un nouveau genre le nom de Breeder (traduit en français par « surgénérateur », mais qui veut dire littéralement « reproducteur » lorsqu’il s’agit d’animaux). Ce comité examina donc toutes les combinaisons envisageables de combustible, de modérateur et de fluide caloporteur ainsi que les différentes applications possibles des réacteurs nucléaires. À cet égard, leur imagination fut féconde puisqu’au-delà de la production d’électricité, certains membres iront jusqu’à suggérer par exemple la 356

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fabrication de caoutchouc artificiel à partir de la polymérisation d’hydrocarbures ou la propulsion de véhicules pour l’exploration du pôle Sud ! D’autres pensèrent à de petits réacteurs pour propulser des bateaux ou des locomotives ou encore des engins spatiaux (Morrison, compte rendu de la réunion du 5 mai 1944), ou même pour motoriser des voitures ou des avions, bien que ces dernières applications soient finalement jugées difficilement faisables pour des raisons liées au poids des protections radiologiques (ce pronostic va s’avérer exact avec l’échec des projets d’avions à propulsion nucléaire, sur lequel nous reviendrons au chapitre 15, § 15.3.1). Certains membres proposèrent aussi d’utiliser les réacteurs nucléaires comme source intense de neutrons pour la production de radioisotopes ou pour des recherches et des tests sur des matériaux. Cette dernière application donna naissance au développement de la longue série des réacteurs dits MTR (Material Test Reactors). D’autres idées sur la façon même de récupérer l’énergie issue de la fission furent émises par différents membres de ce comité si prolifique. À ce titre, on peut citer la récupération directe d’énergie électrique à partir du mouvement des particules chargées issues de la fission et des fragments de fission, l’utilisation de l’effet Peltier (énergie générée par des thermocouples) ou encore l’utilisation des radiations produites dans les réacteurs pour initier des réactions chimiques endothermiques et réaliser des réactions chimiques inverses à l’extérieur du réacteur afin de récupérer l’énergie. Pour ce qui concerne les différents types de réacteurs, le tableau 10.2.1 suivant résume l’essentiel des concepts qui ont été présentés et examinés au cours de ces réunions.  Tableau 10.2.1  Liste des réacteurs identifiés par le New Pile Committee de 1944. Catégorie Présentateur de réacteur du concept Fermi

Type de réacteur Puissance

NATURE

1 MWé

Petits réacteurs modérés à D2O pour « brûler » du plutonium Réacteur homogène pulsé (pulsating) utilisant une boue 54 à Production Wigner (slurry) d’oxyde d’U233 et de D2O pompée vers un 280 MW de puissance échangeur de chaleur par un gaz sous pression : voir note Réacteur à haute température refroidi au gaz pour produire Vernon Non précisée de l’électricité Réacteur surgénérateur à neutrons rapides avec de la matière Szilard 250 MWth fissile « enrichie », refroidi par un mélange liquide plombbismuth ou par du sodium Mother plant produisant du Pu239 pour utilisation dans de plus petits réacteurs. Trois concepts sont proposés : de Fermi 1 000 MWth Production type Hanford, à modérateur D2O homogène ou hétérogène, de matière refroidi au sodium (convertisseur ou surgénérateur) fissile et À eau légère, avec de l’uranium enrichi pour produire du Weinberg 60 MWth d’isotopes Pu239 À D2O, homogène, pour produire de l’U233 (donc en Weinberg 100 MWth utilisant du thorium) 2 750 à Réacteur analogue à celui de la production de puissance Wigner 3 300 MWth (pulsé) mais dédié à la production d’isotopes Sources de Réacteur modéré à l’eau légère mais avec réflecteur en Morrison 1 MWth radiations béryllium (métal ou oxyde) Note sur le premier concept de Wigner : Il n’est pas possible d’avoir une idée plus précise de ce curieux concept mais on le cite néanmoins ici pour illustrer le foisonnement des idées brassées dans ce comité.

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En examinant ce tableau, on comprendra pourquoi il n’est pas exagéré de considérer les travaux de ce comité comme le véritable berceau des filières nucléaires. En effet, on y trouve pratiquement tous les concepts de base des différents réacteurs qui atteindront plus tard un stade de développement industriel, ou qui sont même étudiés aujourd’hui pour la future génération de réacteurs nucléaires. Cela est d’autant plus vrai qu’au cours de leurs travaux, les membres de ce comité ont étudié des solutions technologiques aujourd’hui mises en œuvre pour améliorer les performances des réacteurs, comme la géométrie des combustibles (longs tubes d’uranium verticaux de diamètre de 1 cm à la place des lingots adoptés pour les réacteurs de Hanford), la détection de fuites, l’utilisation de l’ébullition nucléée pour l’évacuation de la puissance, ou même l’idée d’un combustible sous forme d’uranium dissout dans un autre métal liquide (cette dernière idée n’ayant pas eu toutefois de suite industrielle). Leur seul égarement notable fut sans doute la sous-estimation des coûts associés à cette forme de production d’énergie. Mais on peut pardonner cette erreur d’appréciation à ces brillants scientifiques plongés dans l’enthousiasme de ces années de naissance de l’énergie nucléaire. Signalons pour terminer la publication d’un brevet fondamental [III-20], signé Fermi et Szilard, daté initialement du 19 décembre 1944, mais gardé alors secret et édité publiquement le 17 mai 1955 seulement (pour la petite histoire, le brevet fut acheté par le gouvernement américain à Szilard, Fermi étant alors décédé, pour un dollar symbolique). Ce brevet constitue une magistrale leçon sur les principes de base de la neutronique, telle que l’on pourrait l’enseigner aujourd’hui. Le texte d’une trentaine de pages est illustré par une quarantaine de schémas et courbes présentant divers concepts de réacteurs nucléaires dont certains ne sont pas très éloignés de ceux qui seront développés beaucoup plus tard. S’ajoutent à cela des considérations sur les futures applications de telles machines non seulement pour la production d’énergie mais aussi comme source de neutrons (pour la transmutation par exemple, incluant la transformation du thorium en U233) et source de rayonnement. Bref, une véritable pièce de collection ! C’est pourquoi nous en reproduisons la première page en annexe X. D’une façon générale, cela est l’occasion de signaler que tous les travaux d’Enrico Fermi sur les réacteurs nucléaires et en physique nucléaire sont rassemblés dans un remarquable ouvrage de compilation [III-21]. Note : juste après le décès de Fermi, en novembre 1954, le gouvernement américain décida de créer en son honneur l’une des plus hautes distinctions scientifiques des États-Unis destinée à honorer les personnages les plus illustres ayant travaillé dans le domaine de l’énergie : le prix Enrico Fermi. Ce prix lui fut d’abord attribué à titre posthume, puis il récompensa chaque année un des grands noms de l’aventure nucléaire américaine ainsi que quelques figures de cette aventure en Europe, dont les auteurs de la découverte de la fission, Otto Hahn, Lise Meitner et Fritz Strassmann en 1966 et, en 1984, Georges Vendryes, le « père » des réacteurs à neutrons rapides en France. Une récompense également prestigieuse fut créée l’année suivante par la fondation Ford à la suite du discours « Atoms for Peace ». Cette récompense fut notamment attribuée à Léo Szilard et Eugène Wigner en 1959 ainsi qu’à Alvin Weinberg et Walter Zinn en 1960. À cette occasion, Manson Benedict (ingénieur très renommé, professeur au MIT,

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qui a participé au projet Manhattan) dans son discours de remise des prix, dira notamment en guise de prolongation du message codé de Compton du 2 décembre 1942 (voir § 2.3.2) : « Le bateau fut piloté par le timonier italien, construit par le charpentier naval canadien en utilisant une matière rare et précieuse trouvée par un explorateur hongrois » (il faisait bien sûr allusion respectivement à Fermi, Zinn et Szilard). Signalons au passage que cette récompense fut aussi attribuée à un Français en 1967 : Bertrand Goldschmidt, dont on reparlera notamment au § 10.3.

10.2.4 L’éclosion des réacteurs à eau sous pression A. L’acte de naissance Compte tenu des idées brassées au sein du New Pile Committee, c’est Weinberg qui le premier, vers le milieu de l’année 1944, pensa à la possibilité de réaliser un réacteur à base d’uranium, refroidi et modéré à l’eau ordinaire, appelée parfois eau légère pour la distinguer de l’eau lourde. En effet, des expériences exponentielles (analogues à celles de Fermi que nous avons déjà évoquées plus haut) furent réalisées au début de l’année 1944 au sommet de la nouvelle pile X-10 d’Oak Ridge, mais cette fois avec un réseau de barreaux d’uranium naturel plongés dans de l’eau. Les mesures confirmèrent qu’il n’est pas possible d’atteindre la criticité avec un tel réseau mais que l’on peut en être extrêmement proche (un coefficient de multiplication k = 0,99 est alors estimé) moyennant un arrangement optimal du réseau qui correspond à l’optimum du rapport de modération. C’était un résultat meilleur que ce qui était connu jusque-là, à savoir qu’en employant l’eau légère comme modérateur avec de l’uranium naturel, on était assez éloigné de la criticité. Weinberg et son collègue Bob Christy avaient en effet estimé en 1942 que k ne pouvait pas dépasser 0,9 avec de l’eau légère comme modérateur. Sur le plan théorique, Weinberg expliqua cette amélioration de l’estimation du coefficient de multiplication par le fait qu’on avait négligé jusqu’à présent le gain apporté par les fissions provoquées par des neutrons rapides sortant d’un barreau d’uranium et allant dans un barreau voisin où il peut provoquer de telles fissions. Ce phénomène était plus important dans un réseau très serré, ce que permettait l’emploi de l’eau puisqu’il en fallait très peu étant donné sa très grande efficacité de modération des neutrons. Compte tenu de ce résultat expérimental, Weinberg estima qu’il suffisait d’enrichir très légèrement l’uranium pour arriver à entretenir une réaction en chaîne en utilisant l’eau légère comme modérateur. L’eau pourrait alors servir à la fois de modérateur et de fluide réfrigérant, ce qui promettait des réacteurs plus simples. Mais il a eu surtout l’idée d’utiliser alors l’eau légère sous pression et sur ce point il écrivit une note datée du 18 septembre 1944 à son nouveau directeur de recherche, Richard Doan, du laboratoire d’Oak Ridge où il venait de s’établir définitivement, avec son « mentor » Eugène Wigner. On peut légitimement considérer ce document comme l’acte fondateur des réacteurs à eau pressurisée (REP) qui, on le sait, constituent une large majorité des réacteurs nucléaires de puissance en fonctionnement ou en

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construction dans le monde aujourd’hui. C’est pourquoi nous reproduisons cette courte note ci-dessous. Note de Alvin M. Weinberg à son directeur de recherche, le 18 septembre 1944 (c’est nous qui soulignons les passages les plus importants) To : From :

Mr. R.L. Doan A.M. Weinberg

The possibility of using ordinary water as a moderator in a chain-reaction pile was not recognized in spite of the obvious advantages that such a system would possess, until the first measurements on the Clinton lattices were started. It had generally been assumed that a multiplication constant in the neighborhood of 0,96 could be achieved with water as a moderator, and this assumption (which was the only justifiable one at the time) was probably the basis for the fact that the project had been preoccupied with graphite and P-9 system(1). Actually, the preliminary experiments at Clinton indicate that a multiplication constant very close to 1 (1,00 +/– 0,01) is obtainable with an arrangement containing only metal rods and ordinary water. The main reason that the multiplication factor is higher than had been estimated at the beginning of the project is that at that time the effect of fast fission had not been adequately taken into account ; also the cross section ratio of uranium to hydrogen is actually higher than originally been supposed. The advantages of a system moderated with water are obvious. Such a system would contain within itself a means for cooling. The system would have very high specific production of product since the metal density in an ordinary water system is much higher than in any of the other systems. Such a system, if it works at all, would probably be much more compact and consequently simpler to build than the conventional piles. Finally, if the coating problem can be adequately solved (by the use, say of beryllium) it may be possible to run such a system under pressure and obtain high pressure steam which could be used for power production. (1) : Rappelons que P-9 est le nom de code de l’eau lourde. Weinberg poursuivit ses travaux sur les réacteurs à eau sous pression et il publia le 10 avril 1946 un article fondamental sur le sujet [III-22]. Cet article est le premier document de conception d’un réacteur nucléaire à eau sous pression et il traduit bien le cheminement des idées de ce grand scientifique à la fois théoricien et ingénieur. C’est à cette époque que la marine militaire américaine commença à s’intéresser à ces travaux, car une idée précise germait alors dans l’esprit de quelques hauts responsables de l’US Navy : propulser des navires et notamment des sous-marins avec des réacteurs nucléaires.

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B. L’aventure de la propulsion nucléaire sous-marine Bien qu’il s’agisse encore du domaine militaire, on ne peut éviter d’évoquer les développements qui ont conduit à la réalisation des premiers réacteurs nucléaires destinés à la propulsion des sous-marins car, comme nous allons le voir, ils constituent le germe de la filière des réacteurs de type REP à usage civil. À partir de 1947, tous les travaux sur les « réacteurs » nucléaires (nouveau nom qui remplace officiellement celui de « pile ») ont été menés sous l’égide de l’Atomic Energy Commission (AEC) nouvellement créée (voir § 10.2.6). Toutefois, dans le contexte mondial de l’époque, le développement des applications civiles de l’énergie nucléaire n’ont occupé qu’une part très minoritaire des activités de l’AEC. Les premières réflexions pour la propulsion marine ont alors été menées sous l’impulsion d’un certain capitaine Hyman Rickover, qui deviendra le célèbre Amiral du même nom, meneur incontesté de l’ensemble du programme, aussi tenace qu’infatigable, mais aussi d’un caractère très difficile. En 1948, il dirigeait la « Section » des réacteurs navals du bureau des navires et devint chef du service nucléaire de l’US Navy, responsable de la construction de sous-marins. Il privilégia alors les réacteurs refroidis à métal liquide, séduit par leur rendement élevé, obtenu grâce à la haute température de sortie du cœur qu’ils permettent d’atteindre. Mais c’est Weinberg qui va alors le convaincre de la supériorité des réacteurs à eau pour cette application, en argumentant sur leur simplicité et leur fiabilité, et surtout sur leur petite taille, ce qui est évidemment un atout majeur lorsqu’il s’agit de loger de telles machines dans une coque de sous-marin. Rickover fut conquis par le plaidoyer de Weinberg et choisit finalement les réacteurs à eau légère. Note : le pragmatisme de Rickover dans le choix du concept est illustré par sa célèbre déclaration lors d’une audition devant le Comité de l’énergie atomique américain, le 5 juin 1953 : « An academic reactor or reactor plant almost always has the following basic characteristics : (1) It is simple. (2) It is small. (3) It is cheap. (4) It is light. (5) It can be built very quickly. (6) It is very flexible in purpose (“omnibus reactor”). (7) Very little development is required. It will use mostly “off-the-shelf ” components. (8) The reactor is in the study phases. It is not being built now. On the other hand, a practical reactor plant can be distinguished by the following characteristics : (1) It is being built now. (2) It is behind schedule. (3) It is requiring an immense amount of development on apparently trivial items. Corrosion, in particular, is a problem. (4) It is very expensive. (5) It takes a long time to build because of the engineering development problems. (6) It is large. (7) It is heavy. (8) It is complicated ». Ajoutons ici un autre passage de sa déclaration, bien moins souvent cité mais qui mérite reflexion, en dépit de son caractère un peu trop abrupt (à l’image du caractère de son auteur) : “The tools of the academic designer are a piece of paper and a pencil with an eraser. If a mistake is made, it can always be erased and changed. If the practicalreactor designer errs, he wears the mistake around his neck ; it cannot be erased. Everyone sees it. The academic-reactor designer is a dilettante. He has not had to assume any real responsibility in connection with his projects. He is free to luxuriate in elegant ideas, the practical shortcomings of which can be relegated to the

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category of mere technical details. The practical-reactor designer must live with these same technical details. Although recalcitrant and awkward, they must be solved and cannot be put off until tomorrow. Their solution requires manpower, time and money. Unfortunately, for those who must make far-reaching decision without the benefit of an intimate knowledge of reactor technology, and unfortunately for the interested public, it is much easier to get the academic side of an issue than the practical side. For a large part those involved with the academic reactors have more inclination and time to present their ideas in reports and orally to those who will listen. Since they are innocently unaware of the real but hidden difficulties of their plans, they speak with great facility and confidence. Those involved with practical reactors, humbled by their experiences, speak less and worry more. Yet it is incumbent on those in high places to make wise decisions and it is reasonable and important that the public be correctly informed. It is consequently incumbent on all of us to state the facts as forthrightly as possible”. L’eau légère ayant été retenue comme modérateur, plusieurs options restaient encore ouvertes pour le choix du fluide caloporteur, notamment l’hélium, déjà envisagé pour les « piles » plutonigènes comme on l’a vu. Cette option fut cependant rapidement écartée du fait de sa complexité et c’est donc l’eau sous pression qui fut retenue comme fluide caloporteur. C’est ainsi que le premier rapport (secret évidemment) décrivant formellement un concept de REP pour la propulsion sous-marine fut publié dès le début de l’année 1948. Il est important de noter ici que le développement du concept et l’essentiel de la R&D associée furent alors confiés à un industriel déjà impliqué dans certaines activités nucléaires : Westinghouse. Note : à propos de ce tout début d’engagement de Westinghouse dans cette longue aventure scientifique et technique, l’un des responsables dans cette entreprise, John Simpson, écrit dans son livre [I-33], page 26 et 27 : “The concept of a nuclear propulsion plant was disarmingly simple. Just put enough uranium, enriched to the proper amount of the uranium-235 isotope, into fuel elements ; the fissioning of the uranium will produce heat. Then flow a coolant over these hot fuel elements to generate steam that will then drive a turbine. The turbine turns the propeller shaft... Sounds easy, doesn’t it ? The trouble was, none of this theory was well enough advanced to know precisely how much or how many, or how big or how small... Most of the hard ware we needed didn’t exist. Some of the materials we needed didn’t exist either. They had to be improved or developed from scratch. They had to be tested”. Au bout de sept années de travail forcené, et après avoir construit et testé un prototype à terre qui divergea le 29 mars 1953 (baptisé Mark-I ou encore S1W), qui fut donc le premier REP de l’histoire, le Nautilus (en hommage à Jules Verne) devint le premier sous-marin atomique propulsé à l’uranium. Il mesurait 91 mètres de longueur et pesait 3 000 tonnes. Il fut lancé solennellement le 21 janvier 1954 et mis en service le 17 janvier 1955, jour où il émit son célèbre message « Underway on nuclear power ». Avec Rickover à son bord, il entama une série de plongées où il bâtit tous les records : en 84 heures, il parcourut près de 2 000 kilomètres en immersion, soit dix fois plus que le précédent record. De plus, il parvint à se maintenir sous

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l’eau, pendant une heure, à une vitesse de seize nœuds, une première pour un sousmarin de combat. Il fut le premier submersible à pouvoir se propulser sous la calotte glacière du pôle Nord, en août 1958. Ce fut donc un succès total, qui incita à utiliser également des REP pour propulser des navires de surface, et en particulier des porte-avions. C’est ainsi que le premier porte-avion nucléaire, l’Enterprise, équipé de quatre REP fut lancé en septembre 1960. Depuis lors, Rickover est reconnu comme le père de la marine nucléaire et, par association, celui des REP. Cette paternité est renforcée par le fait qu’à la même époque, Rickover dirigeait un autre projet : un prototype de réacteur électrogène de puissance (60 MWé) à eau pressurisée dont la conception dérive directement de celle du réacteur de sous-marin. Il s’agissait du réacteur de Shippingport qui fut mis en service en décembre 1957. C’est le point de départ du développement commercial des REP d’abord aux États-Unis puis à l’international, ardemment mené par Westinghouse, mais repris aussi par d’autres constructeurs. En fait, Shippingport aurait été en partie réalisé pour des motivations politiques liées au véto du Président Eisenhower pour le développement de porte-avions à propulsion nucléaire (dont les réacteurs auraient été évidemment des REP dérivés de ceux des sous-marins). Ce veto contraint Rickover à abandonner en juillet 1953 le projet de réacteur pour porte-avion (projet qui sera évidemment repris ultérieurement). L’idée de Rickover fut alors de « sauver » ses REP en montrant que cette technologie de réacteur pouvait produire de l’électricité à terre pour alimenter un réseau public.

10.2.5 Les réacteurs à eau bouillante A. L’origine des réacteurs à eau bouillante (REB) Des études très générales furent initiées dès 1945, essentiellement à Argonne sur les possibilités de faire bouillir directement de l’eau dans un cœur de réacteur nucléaire. Toutefois, l’idée originale de ce concept revient très probablement à un jeune ingénieur mécanicien, Samuel Untermayer, qui travaillait à Argonne au début des années 1950 sur différentes filières de réacteurs, y compris d’ailleurs sur les REP. Avant qu’il ne propose cette idée, on pensait que la formation de bulles de vapeur dans un cœur de réacteur nucléaire pouvait conduire à des instabilités impossibles de maîtriser. Le concept fut donc délaissé. C’est en 1952 qu’Untermayer montra qu’en fait la formation de vapeur dans le cœur même d’un réacteur à eau pouvait permettre de concevoir un système stable ayant de surcroît un coefficient de réactivité très négatif. Il arriva à convaincre sa direction de construire alors un petit prototype de 1,4 MWth appelé BORAX-I, dont l’édification démarra en mars 1953 et qui divergea cinq mois plus tard ! Les nombreux tests menés sur cette installation expérimentale permirent de démontrer effectivement la viabilité du concept, mais la durée de vie de BORAX-I fut bien éphémère. En effet, dès l’année suivante, il fut décidé de réaliser sur ce petit réacteur qui était simplement abrité sous un monticule de terre, un véritable test destructif en provoquant volontairement une brusque excursion de réactivité afin d’en voir les conséquences.

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Elles furent visibles en effet puisque le réacteur explosa ! C’était le 22 juillet 1954, sur le site d’Idaho dont on reparlera au paragraphe suivant. Une série de quatre autres réacteurs BORAX fut construite sur ce même site dans les dix années suivantes. Le troisième fut le premier REB à fournir de l’électricité (2 MWé) le 17 juillet 1955 tandis que le quatrième (2,5 MWé) utilisa pour la première fois des combustibles au thorium (divergence le 3 décembre 1956). Le lecteur intéressé trouvera une excellente rétrospective de cette aventure des réacteurs Borax dans le document [I-34].

B. Le développement industriel des réacteurs à eau bouillante La faisabilité des REB étant ainsi acquise, on pensait qu’ils pouvaient offrir une alternative aux REP pour la propulsion sous-marine. En fait, cette option a été rapidement écartée pour cette application, malgré son apparente simplicité. Quoi de plus simple en effet que de faire bouillir de l’eau pour produire directement de la vapeur ! C’est ce que fit Cugnot en 1870 pour mouvoir son tricycle de 4 tonnes à roues en bois. Mais pour les réacteurs nucléaires, on craignait notamment de sérieux problèmes liés au ballottement du niveau libre à l’interface eau-vapeur dans le cœur d’un réacteur embarqué soumis à des mouvements divers de fortes amplitudes et accélérations (changements d’assiette en particulier et secousses propres à un navire de guerre). Par contre, dès l’année 1954, la compagnie General Electric (GE) qui souhaitait jouer son rôle dans le développement des grands programmes d’applications civiles de l’énergie nucléaire, retint le concept REB comme une alternative possible à son concept de référence qui était alors un réacteur à graphite refroidi à l’eau bouillante. Rappelons que ce fut l’époque du véritable démarrage de ces programmes nucléaires civils qui s’inscrivaient dans le sillage du discours « Atoms for Peace ». Rappelons également que GE fut l’industriel qui avait participé à la conception des réacteurs de Hanford, et qui avait en charge leur exploitation. Très rapidement, GE aboutit à la conclusion que ces réacteurs seraient en fait difficilement rentables pour des applications commerciales et décida finalement d’adopter les REB comme concept de référence. C’est ainsi que démarra au début de l’année 1956 la construction d’un premier réacteur prototype de petite taille (5 MWé, mais porté plus tard à 24 MWé), l’EBWR (Experimental Boiling Water Reactor) à Vallecitos (en Californie). Il porte le numéro 1 des licences de réacteurs civils accordées par l’AEC. Il fut connecté au réseau l’année suivante, en octobre 1957. Contrairement aux autres réacteurs mis en service jusqu’à cette époque, il fut financé sur des fonds entièrement privés. Mais GE n’attendit pas la mise en service de ce prototype et démarra la construction dès le mois de mai 1956 d’un premier réacteur commercial « Dresden-I » pour la compagnie d’électricité Commonwealth Edison, aujourd’hui Exelon. Ce réacteur atteignit sa pleine puissance (200 MWé) en juin 1960. Cette réalisation marquera le début du développement commercial des REB, d’abord aux États-Unis puis à l’international, et par différents constructeurs américains, japonais et européens. Signalons néanmoins que le développement des REB a été freiné à ses débuts par l’apparition de problèmes technologiques assez sérieux qui ont pu cependant être maîtrisés au cours du temps. Parmi eux, on peut

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citer la fissuration des boucles de recirculation ainsi que la corrosion des gaines et de certaines structures du circuit primaire. Précisons ici que les boucles de recirculation sont nécessaires du fait que le pourcentage de vapeur à la sortie du cœur est relativement faible et qu’une grande partie de l’eau est donc sous forme de gouttelettes liquides qu’il faut réinjecter dans le cœur.

10.2.6 Le développement des efforts et le cheminement des idées sur les réacteurs nucléaires pour les applications civiles Peu après la fin de la deuxième guerre mondiale, marquée par la capitulation du Japon le 15 août 1945 (et l’explosion des bombes atomiques sur Hiroshima et Nagasaki les 6 et 9 août 1945), un débat parfois acerbe s’engagea entre politiciens, militaires et scientifiques (très critiques) sur les suites à donner au projet Manhattan et plus généralement aux programmes concernant l’énergie nucléaire. Ces discussions trouvèrent leur issue dans la première loi atomique (Atomic Energy Act) signée par Harry Truman le 1er août 1946, puis la création de l’Atomic Energy Commission (AEC), le 1er janvier 1947. L’AEC, qui héritait de toutes les installations du projet Manhattan, fut alors dotée de grands pouvoirs, puisque cette institution dirigea toutes les activités civiles et militaires liées à l’énergie nucléaire. Bien que la loi atomique prévoyait de développer l’énergie nucléaire à des fins civiles (les termes de la loi étaient « …improving the public welfare, increasing the standard of living, …, and promoting world peace… »), presque tous les programmes de l’AEC restèrent axés sur les applications militaires de l’énergie nucléaire, y compris, on l’a vu, sur le développement de la propulsion nucléaire sous-marine. Néanmoins, le premier dirigeant de l’AEC, David Lilienthal, entendait initier quelques travaux sur les applications civiles de l’énergie nucléaire, en partenariat avec l’industrie ([I-35]). Jusqu’à son départ, en février 1950, il ne pourra pas cependant y consacrer tous les efforts qu’il souhaite, loin de là, puisque les énormes moyens matériels et financiers alloués à l’AEC seront largement monopolisés par le développement des armes nucléaires, et spécialement, à partir de janvier 1950, par celui de la bombe à hydrogène. Il reste que l’ensemble des développements liés aux usages civils de l’énergie nucléaire, et en particulier les réacteurs nucléaires électrogènes, furent pilotés par l’AEC jusqu’à sa disparation en 1974 pour être remplacé par l’ERDA (Energy Research and Development Administration), et la NRC (Nuclear Regulatory Commission). On peut trouver une rétrospective détaillée de ces développements dans le document [I-36]. L’étape symbolique qui a marqué le début des travaux sur les réacteurs nucléaires à usage civil a été sans doute celle de la création du « Laboratoire » d’Argonne, ANL (Argonne National Laboratory) le 1er juillet 1946, qui succédait en fait au Met-Lab. L’ANL fut en effet chargé officiellement par l’AEC le 1er janvier 1948 de piloter et de réaliser toutes les recherches et développements dans ce domaine. Cette décision fut d’ailleurs une consternation voire un déchirement

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

pour de nombreux scientifiques et ingénieurs du centre d’Oak-Ridge travaillant sur les réacteurs (ce centre deviendra lui aussi un Laboratoire national, ORNL), qui avaient travaillé sur la construction puis l’exploitation de la première pile de puissance X-10 fin 1943 (§ 10.1.2). Cela a donné lieu pendant quelque temps à de très vives polémiques avec l’AEC. Toutefois, ces équipes, qui dépendent initialement du Met-Lab, prirent progressivement leur autonomie et elles ont eu la chance d’être dirigées à partir de 1946 par deux scientifiques hors pair : Eugène Wigner (qui quittera cependant sa fonction de directeur à l’été 1947, pour rejoindre l’université de Princeton) et son adjoint, Alvin Weinberg (qui devint directeur des recherches en mars 1948, puis directeur général en 1955). L’ORNL a pu ainsi poursuivre des travaux sur les réacteurs nucléaires et leur combustible en se spécialisant notamment sur les réacteurs à combustible liquide, ainsi que sur les procédés de traitement des combustibles irradiés, dont l’ORNL deviendra le leader national incontesté, pour ce qui concerne la recherche et le développement. L’ORNL participa également à des travaux communs avec l’ANL sur certains projets de réacteurs. Dans ses mémoires [I-37], Weinberg lui-même retrace bien l’histoire (petite et grande) de ce Laboratoire, notamment aux chapitres 3, 4 et 6. Un troisième Laboratoire national, cette fois entièrement nouveau, fut également créé en 1947 à Brookhaven, près de New York (site choisi par le général Groves dès le mois d’août 1946), pour mener des recherches nucléaires de base, notamment à partir de grands accélérateurs de particules mais aussi de réacteurs nucléaires à usages d’irradiation ou médicaux (trois réacteurs). Le BNL deviendra par exemple un des plus grands centres mondiaux de mesure et d’évaluation des sections efficaces, qui sont des données fondamentales pour le calcul des réacteurs nucléaires. L’autre laboratoire créé à cette époque reprend les activités de Los Alamos (LASL) et il a donc mené presque uniquement des activités militaires. Tous les travaux des nouveaux laboratoires ont été alors supervisés par un comité spécial de l’AEC, le General Advisory Committee ou GAC. Il fut dirigé par Robert Oppenheimer et parmi ses membres, qui ont été nommés par le Président des États-Unis, on retrouvait quelques grands scientifiques comme Fermi ou Seaborg. C’est ce comité qui désigna l’ANL comme le principal pilote des études sur les réacteurs nucléaires à usage civil. L’histoire complète (mais non technique) de l’ANL entre 1946 et 1996 est racontée de façon très détaillée dans le livre [I-38]. Le premier directeur en fut Walter Zinn (assisté par Fermi), le talentueux scientifique déjà évoqué plusieurs fois dans ce livre et qui s’est révélé également un habile manager. Il demeura à ce poste pendant dix ans et c’est donc sous son impulsion que furent lancés les principaux projets de recherche et développement sur les filières de réacteurs nucléaires aux ÉtatsUnis. C’est sur la base de ses recommandations que le GAC fixa en mars 1947 les priorités axées sur quatre types de réacteurs : 1. 2. 3. 4.

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un réacteur à haut flux (comme outil expérimental) ; un réacteur à neutrons rapides (surgénérateur) ; le réacteur proposé par GE à neutrons d’énergie intermédiaire (surgénérateur) ; un réacteur à gaz.

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Cette liste montre l’importance attachée dans ces premières années à l’acquisition de connaissances concernant le comportement des matériaux sous irradiation. On peut facilement le comprendre car à cette époque, c’était évidemment un domaine presque inconnu, et pourtant fondamental pour la conception des réacteurs. Pour ce qui concerne le choix des filières de réacteurs à étudier en priorité, on constate que ce sont les réacteurs surgénérateurs qui sont en tête de liste, ce qui est bien dans la ligne des réflexions du New Pile Committee de 1944 (§ 10.2.3-C). À cet égard, trois concepts ont été proposés à l’époque : • un réacteur sans modérateur, donc à neutrons rapides (RNR), refroidi à métal liquide, soutenu par Walter Zinn (incité évidemment par Fermi) et son équipe de l’ANL (n° 2 dans la liste ci-dessus) ; • un réacteur à spectre de neutrons d’énergie intermédiaire (n° 3 dans la liste cidessus) ; • un réacteur à neutrons thermiques, à combustible liquide utilisant le thorium comme matière fertile (pour produire l’U233). Cette idée était défendue entre autres par Weinberg et son équipe de l’ORNL. Dans cette logique de développement de surgénérateurs, il fallait prévoir également la mise au point de réacteurs à neutrons thermiques classiques, capables d’initier le système en produisant du plutonium qui servirait à alimenter les RNR. Le choix qui semblait le plus rationnel à l’époque était alors celui d’un réacteur utilisant uniquement de l’uranium naturel et, compte tenu de l’expérience acquise avec les réacteurs de Hanford, il convenait d’examiner d’abord des réacteurs à graphite, pour lesquels un gaz paraissait le fluide caloporteur le mieux adapté. D’où le quatrième choix de la liste. Restait à déterminer le lieu où ces nouveaux réacteurs pouvaient être construits. Walter Zinn réalisa que le nouveau site de l’ANL situé dans le canton de Du Page, en banlieue de Chicago (voir note du § 10.2.2) ne pouvait pas convenir pour de simples raisons de place et surtout de proximité de zones très peuplées. Les responsables de l’AEC, convaincus par cette argumentation, choisirent alors en 1949 d’ouvrir un grand site dans une zone semi-désertique située dans l’État d’Idaho, sur des terrains appartenant à la marine, près de la petite ville d’Arco (qui deviendra la première ville des États-Unis éclairée à l’énergie nucléaire le 17 juillet 1955). Pour avoir visité plusieurs fois ce site, l’auteur peut témoigner de son isolement et de son immensité : environ 2 300 km2 soit vingt fois la superficie de Paris intra-muros ! C’est sur ce site baptisé aujourd’hui INL (Idaho National Laboratory) que seront construits la plupart des réacteurs de recherche et des prototypes de réacteurs à usages civils ou militaires. Le premier d’entre eux, qui divergea le 24 août 1951, sera le réacteur surgénérateur EBR-1, qui marquera la naissance de l’énergie nucléaire à usages civils au plan mondial (voir figure 10.2.1). Il lui fut attribué l’insigne d’Historic Landmark le 25 août 1966 par le Président Lyndon Johnson qui le visita avec Gleen Seaborg alors Chairman de l’AEC. Nous reviendrons sur ce réacteur au § 14.3. Le suivant (divergence le 31 mars 1952) fut le réacteur d’expérimentation à haut flux et de puissance élevée (40 MW, modéré et refroidi à l’eau légère) baptisé Material Testing Reactor, MTR, qui fut pendant longtemps la pièce maîtresse du

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développement initial des réacteurs, notamment par ses capacités uniques dans le domaine des irradiations de matériaux (c’est une réalisation commune entre l’ANL et l’ORNL). Rappelons au passage qu’un autre réacteur d’irradiation, CP-5, évoqué au § 10.2.2 fut également construit sur le site d’Argonne.

 Figure 10.2.1  Pancarte humoristique sur la route N° 20, près du site d’Idaho, où se trouve le premier réacteur surgénérateur EBR-1.

À la suite de ces premières réalisations, et dans le sillage du discours « Atoms for Peace  » d’Eisenhower, l’AEC adopta de nouvelles orientations des programmes civils de l’énergie nucléaire en mars 1954. Ce programme de cinq ans prévoyait notamment d’accentuer le développement de deux filières, les RNR et les REB (voir § 10.2.5), et d’étudier une autre « nouvelle » filière proposée par l’ORNL : les réacteurs homogènes à combustible liquide évoqués plus haut et que nous examinons au § 15.1. On notera que les REP, en cours de développement pour la propulsion sous-marine militaire ne furent pas jugés par l’AEC (et par Walter Zinn) comme la filière la mieux placée pour les usages civils. Par contre, Rickover souhaitait dans le même temps (dès 1952) soutenir de petits programmes destinés à explorer des voies innovantes pour la propulsion marine, avec l’étude de filières telles que celle des réacteurs refroidis à l’eau supercritique ou par fluides organiques ([I-36], page 132). Ces multiples programmes vont effectivement être réalisés à plus ou moins grande échelle dans les années 1950 et 1960. D’autres projets plus insolites vont même être lancés de façon plus spontanée comme les réacteurs à cœur gazeux dont le concept sera testé à l’INL en construisant deux petits réacteurs. En parallèle à ces travaux sur les filières nucléaires dédiées à la production d’énergie au sol ou en mer, il faut aussi mentionner deux autres projets dédiés aux applications aériennes et spatiales : moteurs d’avions (pour des applications militaires),

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fourniture d’énergie pour engins spatiaux (à ne pas confondre avec le programme de propulsion nucléaire de fusées dont les réacteurs prototypes ont été testés sur le Nevada Test Site). Enfin, il faut signaler dans le secteur militaire, la conception de petits réacteurs transportables en pièces détachées par avion ou par véhicules terrestres destinés à alimenter en énergie des zones très isolées. Ce bouillonnement des idées et des projets a donné lieu à la réalisation d’un nombre impressionnant d’installations nucléaires de toutes sortes (des centaines) aux ÉtatsUnis pendant ces deux à trois décennies qui ont suivi la fin de la deuxième guerre mondiale. Nous avons vu que la plupart des réacteurs expérimentaux ou prototypes ont été implantés sur le site de l’INL et c’est pourquoi nous avons cherché à en établir une liste exhaustive que l’on trouvera en annexe XI. Pour cela, nous nous sommes basés sur plusieurs documents afin de pouvoir recouper les informations entre elles et si besoin de les compléter. Le document de base est le livre [I-39] qui retrace toute l’histoire de l’INL agrémentée par de multiples anecdotes et illustrée par des photos souvent originales et parfois spectaculaires. L’annexe B de cet ouvrage présente la liste des 52 réacteurs construits sur le site avec quelques commentaires pour chacun d’eux. C’est cette liste que nous avons reprise en annexe XI en la complétant par des informations tirées d’autres documents, en particulier la base de données de l’AIEA [VI-4], et en classant les réacteurs selon leur date de démarrage (criticité), pour mieux appréhender la chronologie des événements ainsi que l’émergence des projets et le cheminement des idées. Partant de cette liste, on peut regrouper ces réacteurs en six grandes catégories : • irradiation : 4 réacteurs dont le MTR ; • mesures physiques de base et source neutronique : 13 réacteurs, dont le ZPPR entièrement dédié aux RNR ; • sûreté : 7 réacteurs dont LOFT qui a servi de référence internationale pour les expériences liées aux accidents de perte de réfrigérant primaire dans les REP ; • maquettes et prototypes de filières ou de réacteurs particuliers : 17 réacteurs, dont le célèbre EBR-I, mais aussi un prototype de réacteur refroidi par un fluide organique (OMRE), deux petits réacteurs transportables destinés à alimenter en énergie des régions reculées (SL1 et ML1), cinq réacteurs pour la propulsion marine (S1W, 630 A, A1W-A et B, et S5G) et les deux réacteurs à cœur gazeux déjà évoqués (CRCE et SCRCE) ; • prototypes pour la propulsion aérienne : 5 réacteurs (HTRE 1 à 3, HOTCE et Suzie) ; • prototypes pour les applications spatiales (fourniture d’énergie dans l’espace) : série des trois « SNAPTRAN » et le réacteur « 710 ». Il faut ajouter à cette liste de 50 réacteurs, deux réacteurs qui ont été partiellement construits, mais jamais mis en service : EBOR (modérateur en oxyde de béryllium) et EORC (refroidissement par liquide organique). Pour ce qui concerne l’ORNL, nous avons également dressé une liste complète des treize réacteurs implantés sur le site (annexe XII), classés par ordre chronologique de démarrage (criticité). Les données présentées pour cette compilation sont

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essentiellement extraites du document [I-40], et sont complétées par des informations tirées de la base de données de l’AIEA [VI-4]. On trouve en premier lieu dans cette liste le réacteur X-10 déjà évoqué au § 10.1.2. Outre ce réacteur « historique », on constate que quatre de ces treize réacteurs sont ceux pour lesquels l’ORNL s’est fait une spécialité, à savoir des réacteurs à combustible liquide, déjà évoqués plus haut. Ces réacteurs sont parfois dénommés « réacteurs des chimistes » car effectivement, un bon nombre de problèmes scientifiques et technologiques sont liés à la chimie du liquide, notamment lorsque ce liquide subit un traitement chimique en ligne, comme cela était étudié pour des réacteurs utilisant un sel fondu. C’est ce qui explique d’ailleurs l’éclosion de ce type de réacteurs à l’ORNL qui, on l’a vu, est devenu la référence nationale pour le traitement du combustible irradié. À noter également dans cette liste deux réacteurs tout à fait particuliers, TSR-I et II, puisqu’il s’agit de réacteurs suspendus dans l’air destinés à des expériences de radio protection pour la mise au point des réacteurs d’avions. Pour clore ce panorama sur le développement foisonnant des réacteurs nucléaires aux Etats-Unis, nous avons repris une figure imaginée par l’ANL, qui illustre le « phylum » des filières nucléaires, à l’aide d’un arbre dont les feuilles symbolisent une partie des différents types de réacteurs imaginés dans le passé.

 Figure 10.2.2   L’arbre généalogique des réacteurs nucléaires selon l’ANL (Argonne National Laboratory) (source [I-37], page 515).

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

10.3 Les développements réalisés dans les autres

pays précurseurs

10.3.1 Canada Les tout premiers pas dans ce pays ont été réalisés à partir de 1940 par une équipe très modeste travaillant dans un petit laboratoire d’Ottawa, sous la conduite du physicien George Graig Laurence. Ses calculs très grossiers l’incitèrent à penser que l’emploi du graphite comme modérateur de neutrons semble envisageable, pour remplacer l’eau lourde, certes plus efficace que le graphite, mais pratiquement introuvable à l’époque, puisque le seul stock disponible était constitué par les 185,5 kg emportés en GrandeBretagne par Kowarski en juin 1940 (voir § 2.2.3). On notera pour l’anecdote combien ces premiers efforts étaient réduits puisque ces travaux sont en fait réalisés par l’équipe de Laurence en supplément des tâches principales qu’elle consacre aux examens radiographiques des pièces d’avions et autres équipements militaires. L’équipe réussit néanmoins à monter un dispositif expérimental très rudimentaire constitué d’une cuve en bois de 2,7 m de diamètre, contenant des sacs d’uranium (450 kg d’oxyde au total) et de coke de pétrole calciné (10 tonnes de poudre au total). Cette cuve était garnie à l’intérieur de blocs de paraffine d’environ 5 cm d’épaisseur dont le but était de réduire les fuites de neutrons. La source externe de neutrons était constituée par un mélange de radium-béryllium, insérée dans un tube métallique traversant l’ensemble. Ce tube abritait également un détecteur de neutrons constitué, au tout début des essais, d’une simple pièce de monnaie en argent ! Un écorché de cette cuve et de son contenu est donné sur la figure 10.3.1 ci-dessous.

 Figure 10.3.1  Vue écorchée du dispositif expérimental sous-critique d’Ottawa (source : [IV-20]).

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À la fin de l’été 1942, les mesures réalisées sur ce dispositif primitif, montrèrent malheureusement qu’avec un tel mélange d’uranium et de carbone on ne pouvait pas espérer atteindre la criticité. Ce résultat s’explique sans aucun doute par la présence de nombreuses impuretés, notamment dans le coke, dont les expérimentateurs n’imaginaient pas l’importance qu’elles pouvaient avoir en termes de captures parasites des neutrons. C’est vers cette époque qu’il fut décidé de transférer sur le continent nord-américain les recherches alors en cours Grande-Bretagne, à Cambridge, où l’équipe française de Kowarski s’était installée avec son stock d’eau lourde. L’une des raisons était que tous les moyens scientifiques de l’Angleterre étaient accaparés par des efforts de guerre bien plus prioritaires que ceux qui pouvaient être consacrés aux recherches nucléaires, comme la mise au point du radar par exemple. De plus, comme on l’a vu, la recherche nucléaire avait alors fait de très grands progrès aux États-Unis. En revanche, les autorités américaines considéraient qu’il était risqué sur le plan de la sécurité d’installer directement les équipes britanniques sur leur sol, car elles comprenaient des ressortissants de pays occupés par l’Allemagne qui pouvaient subir des influences ou même des pressions d’origines diverses. C’est pourquoi, les Britanniques proposèrent l’installation de ces équipes au Canada, ce qui fut accepté par les autorités américaines avec en plus la promesse d’échanges d’informations entre les États-Unis et cette nouvelle équipe anglo-franco-canadienne. Le premier groupe en provenance d’Angleterre, qui arriva à Montréal à la fin de 1942, comprenait les Français Pierre Auger, très brillant physicien, Bertrand Goldschmidt et Hans Halban ainsi que quelques autres chercheurs de diverses nationalités (anglaise, suisse, tchécoslovaque, autrichienne). Bertrand Goldschmidt avait en fait rejoint Montréal en novembre 1942 après avoir participé pendant trois mois à Chicago aux premiers travaux sur l’extraction et la chimie du plutonium. C’est ici que vont se croiser les chemins empruntés par les Français et les Canadiens. Les travaux débutèrent rapidement sous la direction d’Halban, mais les échanges d’informations promis par les Américains se faisaient de plus en plus rares avec le démarrage du projet Manhattan qui s’entourait du plus grand secret. De plus, au milieu du mois de décembre 1942, deux semaines après la divergence de CP1, Roosevelt donna pour instruction d’interrompre toute collaboration avec les Britanniques dans le domaine nucléaire, et cette décision va donc s’appliquer par ricochet aux Canadiens. Cet embargo sur l’information est en plus renforcé par le fait qu’un bon nombre de scientifiques de Montréal étaient loin d’être considérés comme des personnes sûres. Rétrospectivement, on peut dire que les Américains n’avaient sans doute pas tout à fait tort puisque parmi ces scientifiques, il y avait un certain Alan Nunn May, d’origine britannique, qui sera clairement identifié comme espion travaillant pour le compte des Soviétiques. Il sera d’ailleurs condamné à dix années de prison après la guerre. Les relations américano-anglaises dans le domaine nucléaire, déjà très chaotiques, vont en outre s’envenimer à nouveau vers la fin de l’année 1944, cette fois-ci, à cause d’une visite à Paris d’Halban à Joliot devenu membre actif du parti communiste

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pendant l’occupation. Halban, toujours obsédé par la question de la valorisation des droits des brevets, voulait discuter de cette question avec Joliot. Ce voyage éclair se réalisa malgré une opposition formelle américaine, mais avec l’accord du ministre britannique dont il dépendait : Sir John Anderson, responsable des questions atomiques. Ce dernier était plus que tout autre conscient de la dette des Britanniques envers l’apport des physiciens français en 1940 et était intéressé par une éventuelle exploitation commune franco-britannique des brevets français de 1939. De ce fait il jugeait qu’une certaine place devait être attribuée à la France après la guerre par le triumvirat nucléaire anglo-saxon. Malgré la quasi-rupture des échanges avec les Américains en décembre 1942, et en dépit des problèmes posés par une gestion pour le moins contestable de l’équipe de Montréal par son directeur, Halban, les travaux progressèrent, mais lentement, pendant les années 1943-1944. Ils concernaient notamment des mesures sur l’interaction des neutrons avec divers constituants possibles de réacteurs nucléaires ainsi que des procédés de séparation du plutonium. Le Français Bertrand Goldschmidt contribuera d’ailleurs étroitement à cette dernière recherche, et quand il reviendra en France après la guerre, ses connaissances acquises seront d’une très grande utilité pour la réussite du programme français. Notons au passage que Goldschmidt travailla également sur la séparation de l’U233 et du thorium. Pour ce qui concerne les réacteurs eux-mêmes, l’équipe poursuivit des recherches déjà entamées à Cambridge sur la faisabilité de l’utilisation d’une solution de nitrate d’uranyle dans l’eau lourde (l’eau lourde utilisée pour les expériences provenait du stock français transféré depuis l’Angleterre). Malheureusement, il n’existait aucun composé d’uranium connu pouvant être dissous en concentration suffisante dans l’eau lourde. Les scientifiques envisagèrent alors un mélange plus concentré en uranium, constitué d’une suspension de particules d’uranium très fines dans de l’eau lourde, qui fut appelé « mayonnaise » à cause de sa consistance et de sa couleur jaune. Ils pensèrent à un réacteur dans lequel on ferait circuler en permanence cette mixture depuis la cuve principale où s’établissait la réaction en chaîne, jusqu’à des échangeurs pour y céder la chaleur emmagasinée dans le cœur. De plus, il était envisagé un dispositif de pompage « en ligne » d’une petite fraction de cette « mayonnaise » vers une installation chimique capable d’extraire une partie des PF mais aussi du plutonium et de réinjecter aussi de la matière fissile dans le circuit principal. On trouve là toutes les idées de base des réacteurs homogènes à combustible liquide déjà évoqués à propos des États-Unis. Malheureusement, cette idée ingénieuse va se heurter en pratique à des difficultés non négligeables liées essentiellement au type de milieu liquide envisagé. L’une d’entre elles provenait du phénomène de décomposition de l’eau lourde sous l’effet des rayonnements intenses dans le cœur du réacteur (radiolyse), donnant naissance à de l’oxygène et de l’hydrogène (lourd). Mais d’autres difficultés insoupçonnées surgiraient sans doute dans la conception et la mise en œuvre d’un système aussi complexe. C’est pourquoi l’équipe de Montréal en revint à une conception de réacteur plus classique, basée sur un réseau hétérogène de barreaux d’uranium plongés dans une cuve d’eau lourde.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

En parallèle à ces travaux sur les réacteurs à eau lourde (REL), il faut noter que de nombreuses autres pistes furent explorées, d’autant que le développement des REL dépendait évidemment de l’approvisionnement en eau lourde qui était alors incertain car les Américains contrôlaient totalement la seule source de production en Amérique du Nord, laquelle se trouvait à Trail en Colombie-Britannique. C’est ainsi que furent étudiés des réacteurs modérés à l’eau ordinaire avec de l’uranium enrichi ou encore des réacteurs « surgénérateurs » sous tous les aspects : évacuation de puissance, protections radiologiques, gestion des combustibles irradiés, etc. Par ailleurs, les théoriciens de l’équipe furent également très actifs, et mettent au point des équations et des méthodes de résolution de ces équations qui gouvernent le ralentissement et la migration des neutrons dans un réacteur. Citons par exemple la mise en évidence par le tchèque Placzek des « transitoires » qui apparaissent lors du ralentissement des neutrons, lesquels font toujours partie aujourd’hui des enseignements de base de la neutronique. On trouvera une rétrospective très détaillée de ces travaux théoriques de l’équipe de Montréal dans le document [I-41] qui relate également les difficultés humaines rencontrées du fait du tempérament et des ambitions de certains membres de cette équipe. Citons aussi les travaux réalisés en matière de technologie des réacteurs et notamment ceux liés aux épineux problèmes de corrosion, ainsi que de très nombreux travaux en physique atomique et nucléaire ou encore des recherches liées aux effets biologiques des rayonnements ou aux études d’impact sur l’environnement. Au début de l’année 1944, aucune décision ferme n’était encore prise pour la construction d’un réacteur prototype au Canada. Elle fut finalement prise lors d’une réunion du 13 avril 1944 à laquelle participa notamment le général Groves. Ce serait un REL qui serait construit dans un lieu encore à définir. Au cours de cette même réunion, il fut également décidé que Halban et les autres scientifiques qui n’étaient pas citoyens britanniques devraient partir et que le physicien britannique John Douglas Cockcroft serait nommé directeur du Laboratoire. À partir de cette date, des informations scientifiques, du matériel et de l’aide sous diverses formes arrivèrent des États-Unis au Canada, et les scientifiques de Montréal purent même visiter certains centres de recherche nucléaire aux États-Unis. C’est le site baptisé Chalk River près d’Ottawa qui fut finalement choisi pour la construction de cette première « pile » à eau lourde. Le laboratoire de Montréal ferma ses portes en juillet 1946 et Chalk River devint alors le principal site de recherche nucléaire au Canada, ce qu’il est encore aujourd’hui. Cette pile prit le nom de ZEEP (Zero Energy Experimental Pile) et sa conception fut pilotée par le Français Kowarski, venu d’Angleterre rejoindre l’équipe de Montréal au printemps de l’année 1944. La cuve du réacteur ZEEP était un cylindre en aluminium d’environ 2 m de diamètre et 2,5 m de hauteur, entourée de blocs de graphite. Elle divergea le 5 septembre 1945 à 15 h 45 exactement. Cet événement a constitué en quelque sorte un aboutissement et une naissance pour l’énergie nucléaire au Canada. C’était la fin de la deuxième guerre mondiale, et la plupart des scientifiques britanniques retournèrent peu à peu dans leur pays ainsi que les Français, dont Goldschmidt. Les Canadiens vont alors graduellement choisir

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de focaliser leurs recherches et développements sur les REL. C’est ainsi que naîtra la filière nationale canadienne dite Candu (sigle qui signifie CANadian Deuterium Uranium), qui équipe aujourd’hui la totalité du parc de réacteurs nucléaires de puissance au Canada, et qui fait l’objet d’améliorations constantes depuis l’origine. Nous nous limitons ici à répertorier les principales étapes de ce programme, sachant que la conception elle-même des REL fera l’objet d’un chapitre spécifique (chapitre 12). À peine deux ans après la divergence de ZEEP, le premier REL de puissance entra en fonctionnement sur le même site (Chalk River). Il s’agissait du réacteur dénommé NRX (« X » était alors de nom de code pour désigner l’uranium), d’une puissance initiale de 20 MWth (portée plus tard à 42 MWth) qui divergea le 22 juillet 1947. En fait, sa conception avait déjà été initiée avant la divergence même de ZEEP, à la fin des années de guerre, et c’était alors un réacteur destiné essentiellement à produire du plutonium pour le compte des États-Unis. Il sera finalement utilisé pour des applications médicales, avec notamment la production de radioisotopes (dont le Canada va se faire une spécialité) ainsi que pour des applications scientifiques diverses, comme l’irradiation de matériaux métalliques ou l’étude de la diffusion des neutrons. Il subit un grave accident le 12 décembre 1952, conduisant à une fusion partielle du cœur, mais de lourdes réparations ont été finalement réalisées pour qu’il puisse poursuivre son exploitation qui ne s’arrêtera définitivement qu’en 1993. C’est sans doute là un exemple unique de réacteur de puissance qui a pu redémarrer après avoir subi de tels dommages. Signalons que la réplique presque conforme du réacteur NRX a été vendue à l’Inde en 1956, dans le cadre d’un programme d’assistance international, sous le nom de CIRUS. Ce sigle signifiait Canadian Indian Reactor US, le sigle « US » désignant lui-même le fournisseur de l’eau lourde, les États-Unis, qui avaient obtenu la promesse d’une utilisation du réacteur à des fins pacifiques (le contrat de vente stipulait « The heavy water sold hereunder shall be for use only… in connection with research into and the use atomic energy for peaceful purpose… », [VI-13]). On sait que ce ne sera finalement pas le cas puisque les Indiens l’utilisèrent pour produire le plutonium de leur bombe atomique qui explosa le 18 mai 1973, certes dénommée alors explosion nucléaire « pacifique » (et appelée de plus Smiling Buddha). On notera au passage qu’un réacteur du même type a été vendu à Taiwan en 1969 (TRR, Taiwan Research Reactor). En 1952, le Canada marqua clairement sa volonté de renforcer ses efforts dans le développement de l’énergie nucléaire en créant une organisation nationale spécifiquement dédiée à cette entreprise : l’AECL (Atomic Energy Commission Limited). L’AECL se lança notamment dans la réalisation d’un nouveau REL dont la conception avait été initiée dès l’année 1949. Ce réacteur, baptisé NRU (National Research Universal), divergea le 3 novembre 1957. La vocation essentielle de ce réacteur était alors clairement celle de la recherche fondamentale et appliquée mais surtout celle de la production de radioisotopes pour la médecine. Sa puissance initiale de 200 MWth sera ramenée à 60 MWth en 1964 en utilisant alors un combustible en uranium hautement enrichi facilitant la production de radioisotopes. Cette

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

puissance sera à nouveau modifiée et portée à 135 MWth en 1991 mais cette fois en utilisant de l’uranium faiblement enrichi. Sa conception générale était assez proche de celle du réacteur NRX avec cependant quelques différences importantes comme des températures plus élevées, une circulation d’eau en circuit fermé et surtout un dispositif de déchargement-rechargement du combustible en marche (c’est-àdire réacteur en fonctionnement). Cela va devenir une des grandes spécificités des REL de puissance (partagée cependant avec les réacteurs graphite-gaz). Il va lui aussi subir un accident le 24 mai 1958, cependant nettement moins grave que celui du réacteur NRX évoqué plus haut : incendie d’un combustible lors de son extraction du cœur. Ce réacteur reste encore aujourd’hui un outil de recherche et surtout la principale source mondiale d’approvisionnement de radioisotopes utilisés à des fins médicales. En parallèle à ces efforts, l’AECL se lança dans la conception et la construction de réacteurs électrogènes, pour le compte de compagnies d’électricité canadiennes mais aussi pour l’exportation. C’est ainsi que naquit le premier prototype de la longue série des réacteurs Candu, déjà cités plus haut, qui utilisent tous l’eau lourde pressurisée comme fluide caloporteur. Il fut construit en association avec le producteur d’électricité Ontario Hydro, et fut baptisé NPD (pour Nuclear Power Demonstration). D’une puissance nominale de 22 MWé seulement, il fut néanmoins le premier réacteur canadien à produire de l’électricité d’origine nucléaire le 4 juin 1962. Nous présenterons au § 12.1.2 le développement industriel de ces réacteurs de type Candu. Le lecteur qui souhaiterait plus de détails sur tous les aspects du programme nucléaire canadien (recherches de base, radioprotection, sûreté, réacteurs et combustible, production d’eau lourde, production de radioisotopes, déchets, etc.) pourra consulter l’ouvrage [I-42].

10.3.2 Russie (ex-URSS) La littérature accessible (y compris en langue russe) concernant l’histoire et les réalisations soviétiques dans le domaine du nucléaire civil est nettement moins fournie que celle qui est disponible pour les autres grands pays évoqués ici. Cela est encore plus vrai dans le domaine du nucléaire militaire qui, comme dans ces autres pays, a beaucoup imprégné les débuts de cette histoire, et qu’il est donc nécessaire d’évoquer ici. L’auteur de ce livre a pu cependant réunir un nombre suffisant d’informations sous des formes diverses (livres en anglais, communications dans des congrès et conférences, articles spécialisés, témoignages directs et discussions à l’AIEA, visites d’installation en Russie) pour pouvoir résumer les principales étapes de cette aventure historico-scientifique tout aussi riche que celle des autres pays dans ce domaine. Entre les deux guerres mondiales, nous avons vu que l’essentiel des recherches et des grandes découvertes dans le domaine de la physique nucléaire furent réalisées en Europe occidentale et plus particulièrement dans trois pays : la France,

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

l’Angleterre et l’Allemagne. En Union soviétique, on peut néanmoins mentionner quelques recherches importantes menées d’abord au sein du LPTI (Leningrad Physical Technical Institute) créé en 1921 à Petrograd ([I-43], page 67), ville rebaptisée Leningrad en 1924 et appelée aujourd’hui Saint-Pétersbourg. Cet institut est devenu l’Institut Ioffe en hommage au grand physicien d’origine ukrainienne Abraham F. Ioffe qui le dirigea (Ioffe fut surnommé parfois le « professeur rouge » en raison de son ferme engagement dans l’idéologie communiste, ce qui ne l’a pas empêché d’être victime plus tard des persécutions staliniennes, en étant notamment évincé de son poste de directeur de l’Institut de physique). En 1932, fut créée au sein de cet institut une division de physique nucléaire dirigée par Igor Kurchatov (surnommé « la barbe ») qui deviendra plus tard le responsable scientifique et technique de l’ensemble du programme soviétique de mise au point et de production de la bombe atomique et l’une des plus éminentes personnalités de l’Union soviétique (il avait dit qu’il se ferait couper la barbe lorsque son pays aurait mis au point la bombe atomique !). C’est à son initiative que se tint en 1933 la première conférence de l’URSS sur la physique nucléaire. Deux autres instituts de physique furent ensuite créés : l’institut ukrainien physico-technique de Kharkov en 1931 et l’institut de physique Lebedev à Moscou en 1934 qui dépendait directement de l’Académie des sciences soviétique. Parmi les travaux significatifs réalisés à cette époque en physique nucléaire, on peut citer ceux qui concernent la théorie quantique de la radioactivité de George Gamow, physicien théoricien d’origine ukrainienne (qui va émigrer aux États-Unis en 1933), le modèle neutrons-protons du noyau atomique de Dimitri Ivanenko, également physicien théoricien d’origine ukrainienne, la théorie des forces nucléaires à courte portée de Igor Tamm (prix Nobel de physique en 1958 conjointement avec Pavel Tcherenkov et Ilya Franck), la détection d’états isomériques du brome 80 en 1935, par Kurchatov et ses collaborateurs, et enfin le modèle de la goutte liquide et la théorie de la fission de Yakov Frenkel, qui eut beaucoup d’échanges avec Niels Bohr sur ces sujets ([I-44]). En 1940, en parallèle avec les travaux menés en Europe, Nikolai Semenov (qui recevra le prix Nobel de chimie en 1956) développa une théorie de la réaction en chaîne en collaboration avec Iakov Zeldovitch et Yulii Khariton. Ce dernier évalua alors à 2,5 tonnes d’oxyde d’uranium et 15 tonnes d’eau lourde les masses nécessaires pour l’entretien d’une réaction en chaîne. Notons que Zeldovitch et Khariton deviendront les principaux concepteurs de la première bombe atomique soviétique. C’est cette même année que dans les instituts dont on vient de parler, plusieurs phénomènes fondamentaux liés à la fission et à la réaction en chaîne furent soit confirmés soit découverts de façon indépendante de celles qui sont alors faites en Occident. Il en est ainsi de la mesure du paramètre fondamental que constitue le nombre moyen de neutrons émis par la fission (estimé alors à 3 ± 1) réalisée par L.I. Usinov et G.N. Flerov, qui fut faite au cours d’essais de mise en œuvre d’une réaction en chaîne (tentative qui échoue). Ce dernier, avec son collègue Konstantin Petrzhak, d’origine polonaise, apportèrent pour la première fois la preuve expérimentale du phénomène de fission spontanée de l’uranium, prédit théoriquement par Bohr et Wheeler l’année précédente [II-35]. Pour la

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

petite histoire, signalons que les expériences furent menées dans une salle creusée à 50 mètres de profondeur sous le métro de Moscou, afin d’éliminer les éventuels parasitages électromagnétiques. Ajoutons à cela les travaux menés à partir de 1934 par Kurchatov et son équipe sur un petit cyclotron qui fut le premier appareil de ce type à fonctionner en dehors des États-Unis. Rappelons que cet outil très précieux pour la physique nucléaire fut inventé par Lawrence en 1930, et qu’un premier dispositif presque artisanal d’une dizaine de centimètres de diamètre fut mis en service en janvier 1931 à Berkeley. Mais l’appareil de Kurchatov relevait presque du bricolage et il fonctionnait mal. Il fut donc décidé à la fin des années 1930 de fabriquer un grand cyclotron, dont la construction commence le 22 septembre 1939 à Leningrad ([I-45], pages 178 et suivantes). L’appareil était pratiquement prêt à fonctionner lorsque, le 22 juin 1941, les troupes d’Hitler envahissent le pays. Tous les équipements furent alors transférés dans l’urgence à Kazan (République du Tatarstan). Cette même année 1939, en novembre, Khariton étudia la théorie de la réaction en chaîne qui, selon lui, ne pourra être réalisée qu’au prix d’un enrichissement de l’uranium pour lequel il recommanda alors le procédé de centrifugation du gaz UF6. Il fit preuve à cette occasion d’une grande intuition puisque cette technologie est devenue très largement dominante aujourd’hui au plan mondial pour enrichir l’uranium, et que la Russie a d’ailleurs toujours eu une certaine avance en matière de développement de la centrifugation (voir chapitre 16). C’est avec l’accumulation de ces connaissances que les scientifiques soviétiques prirent conscience des potentialités de la fission et de la réaction en chaîne. L’Académie des sciences créa ainsi sous son égide, en juillet 1940, une commission spéciale dédiée à ces questions, baptisée Commission sur les problèmes de l’uranium. Un mois plus tard, Kurchatov, Khariton, Flerov et Rusinov soumirent un plan de travail sur « l’utilisation de l’énergie des fissions de l’uranium dans une réaction en chaîne ». Par ailleurs, c’est le 20 novembre de cette même année que s’ouvrit la cinquième conférence de l’URSS sur la physique nucléaire, au cours de laquelle Kurchatov présenta une communication sur la fission nucléaire et la réaction en chaîne, qui attira une très large audience et donna lieu à de nombreux échanges. Au cours de son exposé, Kurchatov déclara notamment qu’il serait sans doute possible d’entretenir une réaction en chaîne avec de l’uranium naturel et de l’eau lourde. On pense inévitablement ici à l’annonce de même nature faite par Niels Bohr le 26 janvier 1939, à la conférence de Washington (voir § 2.2.1). Quelques expériences furent alors menées sur l’uranium mais elles restèrent assez rudimentaires compte tenu de la pénurie d’uranium (on raconte que Kurchatov avait même envoyé de jeunes recrues chez un photographe pour récupérer du nitrate d’uranium !). Toutefois, avec l’avancée fulgurante des armées allemandes sur le territoire au cours de l’été 1941, ces premiers efforts de recherche sur l’énergie nucléaire furent stoppés. La seule activité qui subsista fut celle de l’espionnage des travaux menés en Occident sur ces questions, essentiellement en GrandeBretagne, en France, en Allemagne, et aux États-Unis, via une section spéciale créée à la fin de l’année 1940 au sein du NKVD (le redoutable service de sécurité et d’espionnage soviétique, dirigé à cette époque par le non moins redoutable Lavrenti

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

Béria). On trouvera une narration extrêmement détaillée de ces activités d’espionnage dans les ouvrages [I-23] et [I-24] déjà cités. C’est à la lumière des nombreux renseignements recueillis de façon très efficace par les agents de ce service, que les autorités décidèrent d’avertir Staline lui-même en mars 1942 des grands progrès réalisés dans le domaine de la fission nucléaire et de ses applications, au premier rang desquels figurait bien entendu la bombe atomique (le projet Manhattan sera lancé officiellement le 13 août 1942). Flerov écrivit lui-même une lettre à Staline le mois suivant pour le prévenir que d’autres pays travaillaient sur la bombe et pour lui recommander très fortement d’engager son pays dans ces travaux ([I-23], p. 16). On peut dire que cette lettre est équivalente à celle qu’avait envoyée Einstein à Roosevelt le 2 août 1939 (annexe VI). Le 28 septembre 1942, Staline lança un ordre écrit stipulant qu’il fallait démarrer un programme sur « l’uranium » au LPTI, sous la direction d’Ioffe. Ce n’est cependant que le 11 février 1943 que la décision fut prise par les dirigeants du comité de défense de l’Union soviétique de lancer un véritable projet de recherche sur ces questions, supervisé au plus haut niveau par un membre du politburo, V.M. Molotov. La direction scientifique en fut confiée à Kurchatov (sur une proposition d’Ioffe faite à Staline) qui créa notamment le 12 avril 1943 et dirigea lui-même un laboratoire spécialisé, désigné sous le nom secret de « laboratoire N° 2 » (le laboratoire N° 1 étant l’Institut ukrainien physicotechnique de Kharkov évoqué plus haut). Note : selon l’article [I-46], écrit par un ancien proche collaborateur de Kurchatov, I.N. Golovin, c’est au cours de l’été 1943 que Kurchatov décida d’adopter le graphite comme modérateur de neutrons, et non pas l’eau lourde, sans donner la raison précise de ce choix. En fait, selon le document [I-47], page 34, Kurchatov avait effectivement rapporté dans une lettre adressée à Molotov le 27 novembre 1942, que les Britanniques avaient montré la faisabilité d’une réaction en chaîne avec un mélange d’uranium naturel et d’eau lourde. Mais Kurchatov estimait que ces informations étaient en contradiction avec le fait que la section efficace de capture des neutrons thermiques (sc ) par l’eau lourde était trop élevée, selon des résultats publiés par les Américains qui aboutissaient à une valeur de 10 mb. En effet, d’après certaines estimations de Khariton et de Zeldovitch, une réaction en chaîne ne pouvait être possible que si sc ne dépassait pas 3 mb. A contrario, Golovin s’étonna que les physiciens allemands aient écarté ce choix du graphite alors qu’ils auraient été avertis oralement par Bothe (Walther Bothe fut un physicien allemand, prix Nobel de physique en 1953), de sa très faible valeur de sc estimée à 3 mb, ce qui en faisait un bon candidat comme modérateur de neutrons. On peut penser que le choix définitif du graphite par Kurchatov lui a été largement inspiré par les informations qui lui étaient transmises au travers de l’espionnage sur la « pile » CP1 (voir [I-24], en particulier pages 72 à 74, puis page 81), informations qu’il ne partageait pas forcément avec ses collaborateurs, même les plus proches. Une autre raison plus simple est sans doute le manque d’eau lourde à cette époque. En effet, les stocks disponibles n’étaient que de 2 à 3 kg et le général Groves avait pratiquement bloqué les exportations d’eau lourde. Une usine d’eau lourde avait bien été étudiée par des ingénieurs soviétiques, mais compte tenu des circonstances, il était peu

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

probable qu’une telle installation puisse fonctionner avant la fin de la guerre. Il faudra effectivement attendre la fin de l’année 1945 pour qu’une usine de production d’eau lourde soit construite et elle ne sera opérationnelle qu’à partir de 1948 [I-16]. Par contre, la technologie de fabrication de graphite pur était disponible, même si sa mise au point à une échelle industrielle s’avéra plus délicate que prévu. Il est intéressant de noter au passage que, selon le même ouvrage [I-24] page 73, Kurchatov aurait eu seul l’idée de constituer un réseau hétérogène de modérateur et d’uranium permettant de séparer physiquement ces deux milieux pour faciliter la réaction en chaîne. Nous avons vu que cette disposition est tout à fait fondamentale pour pouvoir atteindre la criticité dans un réacteur nucléaire utilisant l’uranium naturel et que cette idée essentielle avait été émise dès 1940 par Fermi et Szilard. Cependant, il apparaît que Kurchatov n’en avait pas connaissance en mars 1943, lorsqu’il a lui-même inventé cet agencement hétérogène, certes très simple dans son principe, mais capital pour parvenir à une réaction en chaîne auto-entretenue. Dans le contexte de guerre totale du pays avec l’Allemagne (le conflit atteint son paroxysme avec la bataille de Stalingrad, pendant l’hiver 1943, qui a marqué le tournant de ce terrible affrontement), Kurchatov ne disposait que de moyens très limités. Selon [I-43], page 69, ce laboratoire n’employait que 83 personnes en avril 1944, dont seulement 25 scientifiques, nombre sans doute peu supérieur à celui des espions du NKVD ! Il semble que le développement des activités pilotées par Kurchatov ait aussi souffert de pesanteurs bureaucratiques et de luttes intestines au sein des instances dirigeantes de l’URSS. La mission initiale du laboratoire était de concevoir un réacteur permettant de démontrer la faisabilité d’une réaction en chaîne et de développer les technologies d’enrichissement de l’uranium, mais au printemps de l’année 1943, lorsque les espions du NKVD révélèrent l’existence du plutonium comme matière fissile, il fut demandé à Kurchatov de lancer également des recherches sur les moyens de produire ce plutonium et d’en étudier ses propriétés. Les premiers milligrammes en seront fabriqués vers la fin de l’année 1944 à l’aide du cyclotron. C’est en cette même année 1944 que furent produits les premiers lingots d’uranium métallique ainsi que des blocs de graphite assez purs. Sur le plan théorique et expérimental concernant les réacteurs nucléaires, il faut également signaler les progrès réalisés sur les expériences « exponentielles » (Pomeranchuk et Gurevitch) imaginées par Fermi en 1941 (voir § 2.3.1) et la théorie de l’absorption résonnante proposée par Zeldovitch au cours de l’été 1943, qui diffère un peu de celle de Wigner élaborée en 1941 (voir § 4.6.1). En fait, il fallut attendre la fin du conflit mondial et la première explosion atomique expérimentale du 16 juillet 1945 à Alamogordo aux États-Unis, puis les explosions d’Hiroshima et de Nagasaki début août pour que ce laboratoire N° 2 puisse enfin développer toutes ces activités à une grande échelle. L’organisme, qui sera rebaptisé Institut Kurchatov en 1960, deviendra ainsi le « berceau » du développement des réacteurs nucléaires en URSS après la fin la guerre, avec notamment le site nucléaire d’Obninsk, situé au sud-ouest de Moscou (que l’auteur de ce livre a eu la chance de visiter plusieurs fois).

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

Note : le 24 juillet 1945, pendant la conférence de Potsdam, mais en dehors des discussions officielles, le Président américain Truman décida d’informer Staline que son pays possède « une nouvelle arme d’une puissance destructrice exceptionnelle », sans nommer explicitement une bombe atomique, dont le premier test baptisé « Trinity » avait eu lieu avec succès huit jours avant. Il fit cette annonce sans témoin direct (sauf la présence des interprètes, dont celui de Truman, Charles Bohlen) et de façon volontairement anodine, afin de tester la réaction de Staline. Ce dernier n’afficha en fait aucune surprise et se contenta de répondre brièvement qu’il souhaitait que les États-Unis en fassent bon usage. Sur le moment, il ne posa aucune question et il n’en posera pas non plus les jours suivants, ce qui étonna quelque peu son interlocuteur, qui pensait que Staline n’avait pas pris la mesure de ce qu’il lui avait révélé. La lecture de différents témoignages de quelques très hauts responsables politiques et militaires présents à la conférence, et peu éloignés de l’endroit où eut lieu l’entretien (Winston Churchill, James Byrnes, Antony Eden, le maréchal soviétique Gueorgui Joukov) ainsi que celui de Bohlen confirme le déroulement de cet événement, même si c’est avec quelques nuances pour chacun d’eux. Selon Joukov, Staline aurait cependant envoyé la nuit même du 24 juillet un télégramme à Moscou ordonnant l’accélération des travaux sur la bombe. En fait, il est certain que Staline connaissait déjà à cette époque beaucoup de choses sur la bombe américaine, grâce à ses espions. C’est notamment le cas du plus célèbre d’entre eux, Klaus Fuchs, qui avait transmis un grand nombre d’informations techniques sur la conception et le fonctionnement de cette bombe et qui avait même assisté à l’essai Trinity (voir tous les détails dans le livre [I-24], en particulier dans les pages 167 à 177). Les deux leçons que l’on peut tirer de ce fait historique sont d’abord que Truman ne se doutait certainement pas à quel point les Soviétiques étaient informés des travaux de son pays sur la bombe atomique et sur les installations associées (surtout les réacteurs nucléaires) et ensuite que Staline était un grand simulateur ! Voulait-il par son attitude faire sentir à son interlocuteur que son pays était aussi capable d’acquérir cette arme destructrice (avertissement déguisé à Truman) ? C’est un décret du Sovnarkom (Conseil des commissaires de peuple) daté du 29 août 1945, qui créa un organisme spécial chargé d’administrer et de gérer l’ensemble des programmes nucléaires de l’Union soviétique. Il fallut cependant plusieurs mois pour définir les structures précises de cet organisme qui devait rapporter directement au Politburo. Cela fut fait au travers d’un nouveau décret (évidemment secret à l’époque) publié le 9 avril 1946, qui prévoyait entre autres la création de différents « bureaux », dont les responsables étaient nommés dans le décret, en charge de divers secteurs tels que mines et métaux, institutions de recherche, constructions, équipements et instruments, logistique, planification, etc. Le premier « patron » de cet organisme, également nommé dans le décret, était un personnage politique et militaire de haut rang, le général Boris Lvovich Vannikov, grand organisateur et proche de Staline mais qui a pourtant été victime de ses purges en 1941 : voir [I-48], le chapitre 11 intitulé « The Gulag and the bomb ». On pense évidemment ici au général Leslie Groves qui fut nommé à la tête du projet

381

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Manhattan. Décidément, les responsables soviétiques de l’époque se sont beaucoup inspirés de tout ce qui a été mis en place et réalisé aux États-Unis dans ce domaine, que ce soit au niveau des sciences et des techniques, mais aussi au niveau des organisations. Vannikov présidait un conseil scientifique bien qu’il ne soit pas lui-même un scientifique (le général Groves ne l’était pas non plus, mais il était ingénieur), et son action fut beaucoup plus limitée que celle de Groves. Ce conseil rassemblait les grands noms de la physique et de la chimie du pays, au premier rang desquels on retrouve Kurchatov, qui fut l’adjoint de Vannikov dans ce conseil, mais qui fut aussi désigné dans le décret comme responsable de la « section » des réacteurs nucléaires et de l’eau lourde. Dans le contexte de l’immédiat après-guerre en ex-URSS, et compte tenu des informations issues de l’espionnage, les principaux axes pour les travaux à mener dans le domaine nucléaire étaient les suivants (en dehors de ce qui relève exclusivement de la conception de la bombe atomique) : • réalisation d’une première réaction en chaîne auto-entretenue dans une « pile » au graphite ; • recherche d’uranium et production de matériaux purs (essentiellement uranium métallique et graphite) pour les réacteurs nucléaires ; • conception de réacteurs nucléaires, au départ « plutonigènes » ; • mise au point de procédés d’extraction et de purification de plutonium ; • développement de procédés d’enrichissement de l’uranium (centrifugation, séparation électromagnétique, diffusion gazeuse) ; • étude de solutions alternatives à celle de réacteurs au graphite, en utilisant essentiellement l’eau lourde comme modérateur. Un immense travail s’annonçait donc, car même si les Soviétiques savaient que tout cela était faisable (ce qui était tout de même une aide très précieuse), encore fallait-il savoir comment le faire (et on sait que le diable est dans les détails !). Il fallait aussi construire toutes les installations nécessaires dont on savait qu’elles étaient complexes et de très grande taille. On trouvera dans les ouvrages [I-47] à [I-53] un récit assez précis de cette gigantesque entreprise. Pour ce qui concerne le premier objectif (et corrélativement le deuxième), il fut atteint le 25 décembre 1946 (donc le jour de Noël !), à 6 heures de l’après-midi, avec la divergence de la « pile » dite F-1, (F pour « physique » ou « Fizicheskii » en langue russe) qui était une copie assez fidèle de CP-1 dont la divergence eut lieu quatre ans plus tôt à Chicago. Nous avons déjà évoqué rapidement ce réacteur dans la note 1 du § 10.2.2, et nous nous limiterons donc ici à comparer dans le tableau 10.3.1 quelques caractéristiques principales de ces deux installations historiques.

382

10. Zoologie et genèse des différentes filières

 Tableau 10.3.1  Quelques caractéristiques comparées des premiers réacteurs américains (CP-1) et soviétiques (F-1).

CP-1

F-1

Valeur

Notes

Valeur

Notes

Date de divergence (criticité)

02/12/1942

-

25/12/1946

-

Lieu

Chicago

-

Obninsk

-

Graphite

336

(1)

500

(2)

Uranium métallique

35

(1)

46,4

(2)

Oxyde d'Uranium

5

(1)

0

(2)

Hauteur

6

(2)

(2)

Cotés

1,8 x 7,6

(2)

Forme sphérique : 7,5 m de diamètre

Puissance (Watts)

0,5

(1)

24 000

(2) et (4)

Durée de vie

3 mois

(3)

70 ans (+ ?)

(5)

Masses de matières (en tonnes)

Dimensions (en mètres)

(2)

(1) - Source : [I-54]. (2) - Référence [I-25]. (3) - Voir explications données au § 10.2.2. (4) - La puissance initiale était de 10 watts mais elle fut élevée plus tard à 24 kW. (5) - Selon la base de données [VI-3], ce réacteur était toujours en fonctionnement en 2015 (il était encore en fonctionnement lors de la visite de l’auteur de ce livre en 2004).

Note : quelques jours après la divergence de F-1, Béria en personne visita l’installation qui était alors en fonctionnement. Il fut très déçu de ne rien voir de spectaculaire et de ne rien entendre non plus en dehors du petit cliquetis des compteurs de neutrons. Très méfiant de nature, il demanda alors à pénétrer dans la salle où se trouvait le réacteur, mais Kurchatov l’en dissuada en lui disant que c’était dangereux. Cela augmenta sa suspicion quant à la réalité de ce qu’on lui montrait ([I-52], chapitre 21). Quand on sait ce qu’étaient ce personnage et son histoire, on a aucun mal à croire à cette anecdote !

383

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Pour compléter ce tableau, nous présentons sur la figure 10.3.2 à gauche une photo originale de la pile F-1 (rappelons qu’une telle photo originale n’existe pas pour CP-1). Nous y ajoutons à droite une photo souvenir de la visite de cette installation par l’auteur (qui, lui, a pu pénétrer dans la salle du réacteur !).

 Figure 10.3.2  À gauche, une vue de la « pile » F-1 et à droite une photo prise lors de la visite de cette installation historique par l’auteur de ce livre en juin 2004 (l’auteur est la deuxième personne au premier plan en partant de la gauche).

Étant donné la somme d’informations que possédaient les scientifiques et ingénieurs soviétiques et la relative simplicité du montage d’un empilement de graphite contenant des barreaux d’uranium, on peut s’étonner du délai relativement long qui leur a été nécessaire pour en achever la construction, d’autant qu’ils subissaient une grande pression. Cela s’explique simplement par les difficultés qu’ils ont rencontrées pour réunir des quantités suffisantes de graphite pur et d’uranium pur. Signalons à ce propos qu’une centaine de tonnes de concentré d’uranium fut tout de même récupérée en Allemagne en 1945, ce qui facilita les choses. Cela étant, la poursuite du programme nécessitait de toute façon de grandes quantités d’uranium et c’est pourquoi de très gros efforts de prospection ont été lancés dans ce pays heureusement immense et aux multiples contextes géologiques (l’Allemagne de l’Est occupée fut également prospectée). Cela se justifiait d’autant plus que les États-Unis et la Grande-Bretagne s’étaient emparés à l’époque de la quasi-totalité du marché mondial d’uranium. Un chapitre entier (N° 10) du livre [I-49] est consacré à ces questions. Toutes ces activités liées à l’approvisionnement et à l’élaboration de matériaux spéciaux (graphite, uranium, mais aussi plutonium) furent confiées à un nouvel institut baptisé NII-9, qui développa également les procédés et technologies permettant d’extraire le plutonium des combustibles irradiés.

384

10. Zoologie et genèse des différentes filières

Pour ce qui concerne les réacteurs plutonigènes, un site fut choisi dès la fin de l’année 1945, à 70 km au nord de Cheliabinsk dans l’Oural (vaste zone devenue évidemment secrète) et les travaux de terrassement commencèrent au milieu de l’année suivante. Une usine de retraitement fut également construite dans la même région à partir de 1946. Pour ce qui concerne l’enrichissement, deux entités spéciales ont été créées à Leningrad, également à la fin de l’année 1945, pour étudier et mettre au point les procédés de diffusion gazeuse et de séparation électromagnétique (qui furent les deux principaux procédés d’enrichissement développés dans le cadre du projet Manhattan). Une usine fut construite pour chacun de ces deux procédés à partir de 1946, dans deux sites différents situés dans l’Oural, respectivement près des villes de Neviansk et de Lesnoï toutes deux situées dans le territoire de Sverdlovsk. Ces usines eurent cependant de sérieux déboires et ne furent jamais pleinement opérationnelles. C’est pourquoi d’autres installations utilisant le procédé de diffusion gazeuse puis celui de centrifugation furent construites ultérieurement. Pour plus de détails sur ces sujets, le lecteur pourra se reporter au document [I-53] (pages 18 et 28 à 30), et surtout au livre [I-55] qui relate notamment les grandes difficultés de mise au point des barrières de diffusion. Comme aux États-Unis, la naissance des réacteurs nucléaires pour des applications civiles se confond avec l’émergence des programmes militaires qui se concrétisent au départ par la conception et la réalisation de réacteurs « de puissance » destinés uniquement à la production de plutonium. La conception du premier d’entre eux commença dès le début de l’année 1946, donc avant même la divergence de la pile F-1. Ce fut le réacteur « F-2 », aussi appelé simplement le réacteur « A », construit sur le nouveau site baptisé initialement Cheliabinsk-40, puis Cheliabinsk-65, connu aussi sous le nom de Mayak, le « Hanford soviétique ». Ce réacteur atteignit la criticité le 8 juin 1948 et la pleine puissance de 100 MW seulement onze jours plus tard ([I-52], chapitre 21). Il était très semblable aux premiers réacteurs plutonigènes américains, même si quelques variantes furent étudiées initialement, comme un cœur vertical à la place d’un cœur horizontal (c’est cette dernière option que sera finalement conservée). Leur choix fut facilité par la publication, le 12 août 1945, du fameux Smyth report [I-56] qui dévoilait des informations techniques importantes concernant l’ensemble du projet Manhattan, et notamment celles relatives à la conception du premier réacteur plutonigène de Hanford. Il contenait par exemple des renseignements très utiles sur le choix du fluide caloporteur et les raisons qui avaient conduit à écarter l’hélium sous pression, pourtant privilégié initialement (chapitres VII et VIII du rapport Smyth). Pas moins de six autres réacteurs du même type mais de plus forte puissance se sont ensuite succédé à partir de 1950 sur trois sites différents. Nous en donnons la liste sur le tableau 10.3.2 qui répertorie également tous les autres réacteurs qui ont servi à la production de plutonium mais aussi de tritium pour les armes nucléaires soviétiques.

385

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 10.3.2  Réacteurs producteurs de matières nucléaires (plutonium, Pu, et tritium, T) pour usages militaires en ex-URSS (sources [I-47], [I-51], [I-57]). Site

C h e l i a b i n s k T o m s k K. (2)

Fluide Modérateur caloporteur (1)

Nom

Année de démarrage

Enrichissement de l'uranium (%)

A

1948

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Ouvert

IR-AI

1951

2% puis porté à 90%

Graphite

AV-1

1950

Naturel (0,7%)

Graphite

AV-2

1951

Naturel (0,7%)

Puissance maximale (MWth)

Type de production Pu

T

530

X

NON

H2O - Ouvert

65

X

X

H2O - Ouvert

2000

X

Graphite

H2O - Ouvert

2000

X

NON

AV-3

1952

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Ouvert

2000

X

X

OK-180

1951

Nat. puis 2% (1959)

D2O

H2O - Fermé

250

X

X

0K-190

1955

80% à 90%

D2O

H2O - Fermé

100

X

X

X

X

OK-190M

1966

80% à 90%

D2O

H2O - Fermé

N.D.

Ruslan

1979

80% à 90%

H2O

H2O - Fermé

1000

Ludmila

1987

80% à 90%

D2O

H2O - Fermé

1000

I-1

1955

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Ouvert

1200

X

NON

EI-2

1956

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Fermé

1200

X

ADE-3

1961

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Fermé

1900

X

ADE-4

1964

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Fermé

1900

X

ADE-5

1965

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Fermé

1900

X

AD

1958

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Ouvert

1800

X

ADE-1

1961

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Ouvert

1800

X

ADE-2

1964

Naturel (0,7%)

Graphite

H2O - Fermé

1800

X

X X

NON

NON

(1) - « Ouvert » veut dire que l’eau de refroidissement est rejetée dans l’environnement après sa traversée du cœur. « Fermé » veut dire que l’eau circule dans une boucle comprenant des échangeurs de chaleur. (2) - Site de Krasnoyarsk - Les trois réacteurs plutonigènes sont construits dans des cavités souterraines.

Ce tableau 10.3.2 montre que les Soviétiques ont développé des réacteurs modérés à l’eau lourde pour la production de matières nucléaires à usage militaire en utilisant pour trois d’entre eux (sur un total de quatre) un combustible à uranium très enrichi [I-57], ce qui est un cas unique parmi tous les REL construits dans le monde. Les recherches et les développements sur ces REL ont été supervisés par le physicien Abraham I. Alikhanov, membre de l’Académie des sciences de l’URSS, à l’Institut de physique théorique et expérimentale de Moscou (ITEF), dont le nom de code était le « laboratoire N° 3 ». Une première installation expérimentale pour l’étude de ces réacteurs entra en service en avril 1949 sur le site de cet institut : réacteur dit « TVR » d’une puissance thermique initiale de 600 kW, portée à 2,5 MW en 1958 en utilisant de l’uranium enrichi à 2 % ([I-47] page 17 et [I-50] page 177 et 261). Quelques caractéristiques techniques de ce réacteur sont fournies dans le document [I-58].

386

10. Zoologie et genèse des différentes filières

À partir de 1945, l’essentiel des efforts dans le domaine des réacteurs nucléaires fut donc dirigé vers la conception et la construction de ces réacteurs de production. Mais dans le nouveau « laboratoire » d’Obninsk (FEI : laboratoire de physique et d’ingénierie) créé en mai 1946, où fut construit le réacteur F1, des études sont menées sous la conduite de Kurchatov, pour concevoir des réacteurs destinés à la production d’énergie. Au début, ces travaux sont orientés essentiellement dans deux directions : • des réacteurs modérés au graphite et refroidis à l’eau bouillante sous pression. Ce sera la filière dite RBMK qui déboucha sur la réalisation du premier prototype au monde de réacteur nucléaire produisant des quantités significatives d’électricité (5 MWé) en juin 1954 : le réacteur AM-1 (ou AES-1). Nous en reparlerons au § 11.5 consacré spécialement au développement et aux caractéristiques de cette « filière » qui n’a été déployée qu’en ex-URSS. Notons simplement ici que l’idée de base des RBMK revient au grand ingénieur Nikolaï Dollezhal qui dirigea l’institut créé en 1952 pour le développement industriel de cette filière, le NIKIET (Institut pour la recherche et le développement des technologies de l’énergie). Cet institut développa ensuite d’autres types de réacteurs, notamment ceux des sous-marins nucléaires. • Les REP similaires à ceux qui ont été développés aux États-Unis et en Europe, mais dans une version soviétique appelée « VVER » (sigle russe voulant dire « Réacteur Énergie Eau Eau ») pour ce qui concerne les réacteurs de puissance civils. Par rapport aux REP « occidentaux », ces VVER comportent quelques variantes, notamment au niveau du combustible, avec des assemblages de forme hexagonale, et des échangeurs qui sont horizontaux et à plaques. En fait, comme aux États-Unis, cette technologie de REP fut d’abord développée pour la propulsion sous-marine. Un premier modèle fut conçu dès l’année 1952 et il fut mis en service en 1955 (la décision de lancer un programme de propulsion sous-marine fut actée dans un décret daté du 21 décembre 1952). On aura noté au passage le décalage d’un an ou deux seulement par rapport au programme américain similaire évoqué au § 10.2.4-B. Pour ce qui concerne le premier prototype civil de la filière VVER, il fut construit à partir de 1957 sur le site de Novovoronezh, en Russie centrale, et fut couplé au réseau en septembre 1964 (sa puissance était de 210 MWé). Note : signalons à titre historique que les conditions matérielles de travail et de vie étaient difficiles et précaires dans cette période qui suit le cataclysme de la deuxième guerre mondiale en ex-URSS (approvisionnements très difficiles, fourniture d’énergie aléatoire etc.). Par ailleurs la main-d’œuvre qualifiée était rare compte tenu de l’hécatombe subie par le pays, mais aussi à cause de quelques « purges » qui avaient affecté, voire anéanti, plusieurs figures de la science. De plus, beaucoup de travailleurs étaient en fait des prisonniers allemands ou en provenance du goulag, dont on imagine les conditions de vie et le degré d’enthousiasme. Il est vrai que pour ces derniers, le « recrutement » était facilité pas le fait que Béria avait la haute main sur les deux « entreprises » !

387

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

En parallèle à ces lignes principales de développement, les scientifiques et ingénieurs d’Obninsk s’intéressèrent à la mise au point de réacteurs à neutrons rapides à partir de l’année 1949, dont nous examinerons le détail au § 14.4.2. Ils ont aussi exploré peu à peu d’autres concepts pour les applications les plus diverses sur lesquelles nous reviendrons au chapitre 15 : transport terrestre (locomotives !), production de chaleur, dessalement de l’eau de mer, espace (propulsion de fusées et moteurs pour engins spatiaux), propulsion marine (sous-marins comme on vient de le voir mais aussi navires de surface), petits réacteurs terrestres transportables, etc. Pour cette dernière application, ils ont par exemple conçu et construit en 1963 (à l’Institut de l’Énergie atomique de l’URSS de Dimitrovgrad) un réacteur d’une puissance de 750 kW (12 MWth selon la base de données [VI-4]) utilisant un liquide organique comme fluide caloporteur et comme modérateur [I-59]. Ce réacteur tout à fait original, baptisé ARBUS, fait l’objet d’une présentation dans un rapport [IV-21]. Pour être complet sur les études et projets soviétiques concernant les réacteurs nucléaires, signalons les travaux menés sur les réacteurs à sels fondus (dont on reparlera au chapitre 15) à partir du milieu des années 1970 et qui se poursuivent aujourd’hui, notamment dans le cadre du forum international Gen-IV. Il en est de même pour ce qui concerne les réacteurs à haute température qui seront présentés au § 11.6. Toutefois, dans les deux cas, il n’y a pas eu de réalisation concrète sous forme de prototype de réacteur. On aura une idée plus précise de la diversité des études sur les réacteurs nucléaires en URSS en consultant la liste de l’ensemble des réacteurs de recherche qui est fournie en page 198 du document [I-50] : on en dénombre plus d’une centaine (la base de données de l’AIEA [VI-4] en dénombre 118). Ce n’est finalement qu’à la fin des années 1960 que le choix définitif sera fait concernant le développement industriel des gros réacteurs de puissance électrogènes, en retenant trois filières : les RBMK, les VVER et les RNR. En conclusion de ce bref panorama sur les recherches et les réalisations soviétiques (et russes aujourd’hui) dans le domaine des filières de réacteurs nucléaires, on constate que ce pays a exploré pratiquement toutes les pistes dans ce domaine, à l’image de ce qui a été accompli aux États-Unis. Certes, comme on l’a vu, les scientifiques et ingénieurs soviétiques ont bénéficié assez largement au début d’un grand nombre d’informations recueillies dans les pays occidentaux, notamment en provenance des États-Unis, mais ils ont su les exploiter avec discernement et ils ont habilement développé leurs propres technologies. Ils ont réussi ainsi à se hisser progressivement au niveau des pays les plus avancés dans le domaine de l’énergie nucléaire en parvenant même à dépasser ce niveau dans certains secteurs. On ne peut donc que saluer ici la valeur des scientifiques et ingénieurs soviétiques qui ont souvent travaillé dans des conditions difficiles et avec des moyens parfois très limités.

388

10. Zoologie et genèse des différentes filières

10.3.3 Grande-Bretagne Nous avons vu en première partie l’importance des contributions des scientifiques britanniques aux découvertes en physique nucléaire et en chimie ainsi qu’en physique théorique avant le début de la deuxième guerre mondiale. Parmi les plus significatives, rappelons simplement celles des cinq physiciens qui ont reçu un prix Nobel entre 1908 et 1935 : Rutherford, avec son modèle planétaire de l’atome en 1911, Soddy avec la chimie des éléments radioactifs et l’introduction des isotopes, Aston avec son spectrographe de masse mis au point en 1919, Dirac avec sa magistrale contribution à la mécanique quantique, et enfin Chadwick qui identifie le neutron en 1932. Les événements qui vont suivre l’entrée en guerre de la Grande Bretagne le 3 septembre 1939 (avec la France) pour ce qui concerne le nucléaire, sont décrits sur le plan technique dans le livre [VI-2], au chapitre 2.5 et sur le plan politique dans le livre [I-60]. Après la découverte de la fission en janvier 1939, les recherches sur la réaction en chaîne se poursuivirent essentiellement à Cambridge, dans le fameux laboratoire Cavendish où travaillaient notamment les physiciens Norman Feather et Egon Bretscher, sous la conduite de John Cockcroft. C’est cette équipe que les physiciens français Halban et Kowarski rejoignirent en juin 1940 avec dans leurs bagages les 26 bidons d’eau lourde échappés du territoire français. Outre l’eau lourde comme modérateur, l’équipe a cherché également à tester le graphite, la paraffine et même l’eau légère. Leurs expériences sur le graphite ne furent pas très concluantes car ils utilisaient certainement du graphite qui n’était pas assez pur, ce qui a faussé leurs résultats. Des recherches furent également menées dans d’autres universités en Grande-Bretagne. Ainsi, à l’université de Liverpool, des études furent menées sous la conduite de James Chadwick concernent les aspects théoriques de la réaction en chaîne, notamment le calcul des masses critiques en fonction de l’enrichissement de l’uranium. Toujours à Cambridge, Feather et Bretscher ont entrevu l’existence d’un élément artificiel obtenu par capture neutronique sur l’uranium 238 qui, comme l’uranium 235, pouvait facilement se fissionner (c’est bien entendu le plutonium découvert en mars de l’année suivante par Seaborg). À l’université de Bristol, les travaux ont porté sur les problèmes chimiques et physiques de la séparation isotopique. À l’université d’Oxford, Franz Simon travailla sur des « barrières » pour le procédé d’enrichissement de l’uranium par diffusion gazeuse et il mit au point un premier « étage » pilote, à demi-échelle, en avril 1941. Il lança même la construction d’un prototype comprenant vingt étages en juin de cette même année. À l’université de Birmingham, Walter Haworth, co-lauréat du prix Nobel de chimie en 1937, entama des travaux sur l’UF6 (forme gazeuse de l’uranium utilisée pour l’enrichir) et sur l’uranium métallique. Mais c’est surtout dans cette même université que Rudolf Peierls et Otto Frisch (deux scientifiques allemands exilés en Grande-Bretagne) montrèrent qu’il est possible de déclencher une réaction en chaîne à caractère explosif avec une masse critique d’uranium 235 de l’ordre du kg, et sans avoir besoin de ralentir les neutrons. Ils publièrent leurs résultats en mars 1940 dans un mémorandum qui restera célèbre [I-61]. Ce document fut

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

transmis au comité qui venait d’être créé (sa première réunion se tient le 10 avril) pour évaluer les aspects scientifiques liés aux applications possibles de la fission pour fabriquer des bombes atomiques, qui s’appellera bientôt (en juin) le MAUD Committee (voir § 2.2.4). Franz Simon y rapporta ses résultats sur l’enrichissement de l’uranium par diffusion gazeuse en décembre 1940, tandis que Marc Oliphant, physicien de l’université de Birmingham et membre du comité recommanda d’explorer la voie de la séparation électromagnétique (procédé qu’il va développer avec son ami Ernest Lawrence à Berkeley où il s’installera à partir de novembre 1943). Le comité MAUD remit deux rapports au gouvernement le 29  juillet 1941 : le premier concernait la faisabilité d’une bombe atomique (pour laquelle il estime la masse critique à 12 kg d’uranium 235) et le deuxième concernait les applications civiles de l’énergie nucléaire. À cet égard, il recommanda l’utilisation de graphite ou d’eau lourde comme modérateur pour les réacteurs de puissance électrogènes et mentionna également l’eau légère en précisant cependant que l’enrichissement de l’uranium était alors nécessaire. Il suggéra également que Kowarski et Halban soient transférés aux États-Unis, à Chicago, pour y poursuivre leurs travaux sur les REL. En revanche, il préconisa que les recherches sur le plutonium, menées notamment par Feather et Bretscher soient maintenues sur le sol britannique. Rarement, un comité scientifique aura été aussi efficace dans ses travaux et aussi concret dans ses recommandations qui vont conduire à une réorganisation des efforts de recherche britanniques sur les applications de la fission nucléaire, d’abord à usage militaire mais aussi à usage civil. Une des principales conséquences de ce rapport MAUD fut la création en novembre 1941 d’une structure secrète appelée Tube Alloy chargée de mener les travaux britanniques sur la bombe atomique. Les deux rapports du comité MAUD furent d’ailleurs communiqués aux Américains qui y trouvèrent une aide précieuse pour étayer leurs propres programmes. Toutes ces actions assureront au pays une place de leader dans le domaine de l’énergie nucléaire, tout au moins provisoirement. En effet, avec l’entrée en guerre des États-Unis le 8 décembre 1941 à la suite de l’attaque de Pearl Harbour, le cours des événements évolua profondément et les relations anglo-américaines dans ce secteur devinrent plus distantes, même si au début de l’année 1942, plusieurs scientifiques britanniques se rendirent aux États-Unis et eurent encore plein accès aux résultats qui leur furent communiqués sur place. Par ailleurs, conformément à l’une des recommandations du rapport MAUD, une grande partie de l’équipe travaillant à Cambridge commença à être transférée sur le continent nord-américain, non pas à Chicago comme cela avait été suggéré dans le rapport MAUD, mais à Montréal (voir § 10.3.1), et non sans avoir obtenu le consentement des Américains ! Seuls quelques scientifiques travaillant essentiellement sur les procédés d’enrichissement de l’uranium restèrent en Grande-Bretagne, car l’idée britannique de transférer aux États-Unis l’équipe travaillant à Oxford ne fut pas retenue par les Américains. Les échanges d’informations ou collaborations diverses entre les deux pays se sont alors restreints jusqu’à ce qu’un accord soit signé entre Churchill et Roosevelt lors de leur rencontre à Québec le 19 août 1943, définissant les conditions de leur coopération dans ce secteur. À l’issue de cet « accord de Québec », il fut notamment instauré

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

un comité tripartite (États-Unis, Canada, Grande-Bretagne), présidé par le secrétaire américain à la guerre, Henry Stimson, chargé de superviser et de coordonner les coopérations entre les trois pays dans le domaine nucléaire. En fait, c’était un accord très déséquilibré pour les Britanniques (et les Canadiens) puisque l’une de ses cinq clauses reconnaissait explicitement l’avance prise par les États-Unis dans le domaine nucléaire et elle prévoyait même de limiter les droits des Britanniques sur les futurs développements industriels et commerciaux, en les soumettant à un accord du Président des États-Unis ! Par la suite, les quelques travaux qui ont été encore réalisés sur le sol britannique furent très limités, notamment faute d’approvisionnement possible en uranium dont toute la production mondiale a été monopolisée par les États-Unis. De plus, presque toute l’équipe travaillant à Liverpool fut transférée aux États-Unis à partir de la fin de l’année 1943. Parmi eux, citons Oliphant qui, comme nous l’avons vu, s’établit à Berkeley, Simon et Peierls qui sont allé à Oak Ridge pour travailler sur l’enrichissement par diffusion gazeuse et enfin Chadwick, Frisch et Bretscher qui sont allés à Los Alamos. Ils furent accompagnés dans ce centre névralgique de la mise au point de la bombe atomique américaine par un personnage dont on a déjà évoqué le nom au paragrahe précédent concernant la Russie : un certain Klaus Fuchs ! Avec la fin de la guerre, les Britanniques pensaient pouvoir renouer des contacts plus étroits avec les Américains en matière d’énergie nucléaire. Leurs attentes seront cependant déçues du fait de l’attitude américaine qui conduit à un verrouillage complet des informations dans ce domaine, acté en particulier par le vote de la loi McMahon sur l’énergie atomique le 1er août 1946. Au cours de l’année 1945, une institution formelle de recherche fut créée en octobre, l’AERE (Atomic Energy Research Establishment) et plusieurs débats eurent lieu sur ces questions, notamment à la Chambre des Communes (le verbatim de toutes les discussions est accessible sur Internet). Ainsi, Winston Churchill, qui n’était plus Premier ministre depuis fin juillet 1945, mais qui conservait un grand poids politique, déclara le 7 novembre que son pays devrait faire la bombe atomique (« we should make atomic bombs and have them here »). Son successeur, le travailliste Clement Attlee, qui était pourtant politiquement opposé à Churchill, souhaitait également doter son pays de la bombe atomique « quoi qu’il en coûte » et il désigna pour cela, dès le mois de janvier 1946, un responsable chargé des approvisionnements pour cette entreprise, le « maréchal » (« Marshall ») de l’armée de l’air Lord Portal. Il annonça en outre la nomination de J.D. Cockcroft comme directeur scientifique du projet et directeur du nouveau centre qui venait d’être créé à Harwell pour sa réalisation [I-62]. Les aspects essentiellement politiques qui ont marqué cette période d’après-guerre en Grande-Bretagne dans le domaine du nucléaire sont abordés en détail dans les ouvrages [I-63] et [I-64]. Sur un plan plus général, le lecteur intéressé par ces questions politiques dans le domaine nucléaire, trouvera une passionnante rétrospective dans l’ouvrage [I-65]. Nous ne traitons ici que les aspects scientifiques et techniques qui concernent principalement les réacteurs nucléaires (y compris ceux qui sont construits pour produire du plutonium). Certaines informations sont tirées du document [I-66] qui retrace assez bien ces développements.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Les réalisations progressèrent très rapidement dès la fin du conflit mondial, compte tenu des connaissances acquises par les scientifiques et ingénieurs britanniques pendant la guerre et du fait du retour progressif de plusieurs d’entre eux qui avaient été provisoirement exilés sur le continent nord-américain. Ainsi, dès le mois d’août 1947, la première « pile » d’une puissance de 3 kW entra en fonctionnement sur le site de Harwell (divergence le 15 août). Elle fut nommée GLEEP (pour Graphite Low Energy Experimental Pile) et, comme son nom l’indique, c’était évidemment un empilement qui utilisait le graphite comme modérateur (505 tonnes). Le combustible était de l’uranium naturel en partie sous forme métallique mais aussi avec des pastilles d’oxyde, le tout étant gainé dans des tubes d’aluminium. Ce fut le premier réacteur nucléaire construit en Europe et il fonctionnera pendant 43 ans ! À peine un an plus tard, en juillet 1947, c’est un deuxième réacteur du même type qui divergea mais il était plus gros (766 tonnes de graphite) et surtout nettement plus puissant : BEPO (pour British Experimental Pile ‘0’, d’une puissance de 6 MW. C’était le prototype à petite échelle des futurs réacteurs plutonigènes. C’est au cours de cette même année 1947 qu’un site fut choisi pour l’implantation de gros réacteurs de puissance plutonigènes et d’une usine de traitement des combustibles irradiés. C’est le site de Sellafield situé au nord-ouest de l’Angleterre sur la rive de la mer d’Irlande, qui deviendra donc le Hanford britannique (toutes proportions gardées, bien entendu). À noter que ce site fut initialement appelé Windscale mais pour faire mieux oublier le très grave accident de 1957, déjà évoqué au § 9.5.2, il sera rebaptisé Sellafield en 1981. Cette fois, ce sont deux gros réacteurs jumeaux d’une puissance de 180 MW chacun qui furent construits sur ce site à partir de la fin de l’année 1949 et qui ont divergé respectivement en octobre 1950 et en juin 1951. Le graphite était toujours utilisé comme modérateur mais c’est finalement l’air qui fut choisi comme fluide caloporteur pour les deux réacteurs, après avoir hésité avec l’eau (circulant sans pression en circuit ouvert) qui avait été retenue comme fluide caloporteur dans les réacteurs de Hanford et après avoir également envisagé un gaz sous pression. Par contre, comme pour les réacteurs de Hanford, c’est l’uranium sous forme métallique qui fut choisi comme combustible avec un cœur disposé horizontalement. Celui-ci fut fabriqué dans une usine spécifique située sur un autre site, à Springfield (près de la ville de Preston, à environ 180 km de Sellafield), qui abritait une usine chimique dédiée à des activités militaires. Cette usine, dont la construction commença en mars 1946, produisit les combustibles à uranium dès l’année 1948 et elle fabriqua ensuite tous les combustibles des réacteurs nucléaires de puissance civils qui seront construits en Grande-Bretagne. Note : nous donnons ici quelques caractéristiques complémentaires des « piles de Windscale ». Masse de graphite : 1 966 t ; dimensions : 15,3 m de diamètre et 7,4 m de longueur ; nombre de canaux de combustible : 3 444 ; combustible : barreaux cylindriques de diamètre 25 mm et de 285 mm de longueur ; irradiation moyenne : 300 MWj/t ; production annuelle de plutonium : 35 kg. Ce n’est qu’en 1953, après le succès de sa première explosion atomique, le 30 octobre 1952 (sur le site de Monte Bello en Australie), que le gouvernement britannique

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

décida de se lancer pleinement dans un programme nucléaire civil. À cette fin, il créa l’année suivante, par une loi du 4 juin 1954, un organisme national appelé AEA, pour Atomic Energy Authority (appelé aussi UKAEA, pour United Kingdom AEA) qui fédérera l’ensemble des développements dans ce domaine, mais qui également sera responsable de la fourniture de matières nucléaires pour les besoins militaires. C’est Cockcroft qui prit alors la direction de l’ensemble des activités nucléaires civiles. Cet engagement dans l’énergie nucléaire civile fut confirmé dans un white paper publié par le gouvernement en février 1955, qui prévoyait même un déploiement futur de réacteurs à neutrons rapides. Ce recours à l’énergie nucléaire fut réaffirmé et il fut même nettement renforcé deux ans plus tard, après la crise de Suez qui a fait craindre des difficultés d’approvisionnement du pays en hydrocarbures. Dans la logique du prolongement et de l’extrapolation de la technologie des réacteurs plutonigènes, le choix fondamental pour ces installations nucléaires de production d’électricité fut celui des réacteurs à graphite refroidis au CO2 sous pression avec un combustible à uranium naturel sous forme métallique gainé dans du magnésium (légèrement allié). Ce sera la filière nationale baptisée Magnox qui va comprendre 26 réacteurs construits en Grande-Bretagne et deux autres construits à l’étranger : un en Italie (Latina) et un autre au Japon (Tokai Mura). La construction du premier réacteur de démonstration, de puissance modeste (49 MWé net), commença en août 1953 sur le site de Sellafield et il fut connecté au réseau le 17 octobre 1956 ce qui en fit le premier réacteur industriel électrogène du monde occidental (le premier au monde étant le réacteur soviétique AM-1, déjà évoqué au § 10.3.2, mais de puissance presque dix fois moindre). Cette installation pionnière, baptisée Calder Hall 1 devint donc un symbole de progrès technologique et de modernité, mais aussi une démonstration des possibilités d’applications pacifiques de l’énergie nucléaire, ce qui lui valut une inauguration officielle par la reine d’Angleterre, Élisabeth II, le 17 octobre 1956. Précisons néanmoins que ce réacteur (ainsi que trois autres construits sur le même site) ont été utilisés pour produire du plutonium « militaire », surtout après l’accident de Windscale de 1957 qui a brusquement (et définitivement) interrompu cette production par ces réacteurs. D’ailleurs, le nom de code initial de ce réacteur fut PIPPA, pour Pressurized Pile Producing Power and Plutonium ([IV-17], page 85). Nous présentons au chapitre 11, § 11.2 l’histoire du développement et des évolutions techniques de cette filière. Malgré ce bon départ, cette filière Magnox révéla rapidement ses limites en termes de performances technologiques et économiques : limite en puissance unitaire installée (maximum praticable de l’ordre de 500 MWé), limite sur le taux de combustion du combustible (le maximum accessible est d’environ 6 500 MWj/t), plafonnement du rendement global des réacteurs (environ 25 % du fait de la température maximale qui peut être atteinte en sortie du cœur par l’utilisation de l’uranium sous forme métallique et d’un gainage en magnésium), très faible puissance spécifique (0,8 W/cm3), etc. Conscients de ces faiblesses, les Britanniques décidèrent dès la fin des années 1950, donc peu après le démarrage des premiers réacteurs Magnox, d’explorer une alternative qui va permettre d’améliorer de façon significative, et même parfois spectaculaire, la plupart des caractéristiques que l’on vient d’évoquer : celle

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

de l’enrichissement de l’uranium. Cela a donné naissance à une nouvelle sousfilière baptisée AGR (pour Advanced Gas-Cooled Reactor) que l’on examinera en détail au § 11.3. Signalons simplement ici que quatorze AGR ont été construits en tout et ces réacteurs sont encore tous opérationnels aujourd’hui (ils sont exploités par EDF). Pour ce qui concerne l’enrichissement de l’uranium, c’est l’usine de diffusion gazeuse de Capenhurst qui fut utilisée jusqu’en 1982, date de sa fermeture, pour alimenter en uranium enrichi le parc de réacteurs nucléaires civils. Cette gigantesque installation fut construite à partir de 1950 à des fins purement militaires en produisant de l’uranium hautement enrichi à partir de 1952. C’était alors la plus grande usine d’Europe abritée sous un même toit, avec des dimensions impressionnantes : 150 m de largeur et 800 m de longueur. Elle était constituée de 4 800 étages de diffusion reliés par quelque 2 000 km de tuyauteries d’UF6. L’usine, qui a été entièrement démantelée, a été remplacée par une usine utilisant le procédé d’enrichissement par centrifugation. L’exploitation civile de l’énergie nucléaire en Grande-Bretagne apparaît donc presque rectiligne, en ce sens qu’elle était basée sur le développement d’une même ligne technologique principale : celle des réacteurs à graphite-gaz, avec la perspective d’un futur développement des réacteurs à neutrons rapides sur lesquels les Britanniques s’engagèrent également de façon très volontariste. Nous y reviendrons au § 14.4.3. En fait, lorsque l’on examine plus attentivement la réalité des événements, on constate que cette perception est un peu fictive, comme nous allons le voir maintenant. Tout d’abord, au début des années 1960, s’ouvrit un âpre débat sur le choix du type de réacteur à adopter pour les constructions futures. L’électricien national, le CEGB (Central Electricity Generating Board), militait ardemment pour l’adoption de la technologie américaine des réacteurs à eau, tandis que l’UKAEA défendait avec vigueur sa technologie des réacteurs à graphite-gaz. Son argumentation pesait d’autant plus que cette technologie ouvrait des perspectives d’amélioration très attrayantes avec les AGR naissants mais aussi avec la technologie encore beaucoup plus prometteuse des réacteurs à haute température (HTR), dont un prototype expérimental de 20 MWth, Dragon, entra en service en 1965 sur le site de Winfrith (ouvert en 1957), dans le cadre d’un programme européen (voir le chapitre 11.6 qui est consacré à cette technologie). C’est cette deuxième option qui fut privilégiée par le gouvernement dans un nouveau white paper publié en avril 1964 et intitulé « The Second Nuclear Power Programme ». Elle fut confirmée par le ministre de l’Énergie en mai 1965, qui n’hésita pas à déclarer que les AGR étaient « la plus grande rupture technologique de tous les temps » et qui annonça la construction du premier d’entre eux, Dungeness B1. Mais les travaux rencontrèrent de sérieuses difficultés à cause d’erreurs de conception initiales. Il s’écoula en effet près de 18 ans entre le démarrage du chantier, en octobre 1965 et la connexion du réacteur au réseau électrique, en avril 1983. Quant à la construction de l’unité jumelle, Dungeness B2, qui commença à la même date, elle fut encore plus laborieuse puisque ce délai passa à vingt ans ! Ces déconvenues soulevèrent de nouvelles

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

interrogations sur la pertinence des choix effectués et relancèrent les débats au tournant des années 1960-1970 sur la question des filières nucléaires. Il est intéressant de noter qu’à la même époque, on retrouve exactement ce même type de débat en France, comme nous le verrons au paragraphe suivant. Toutes les options furent alors évaluées au regard de différents critères notamment économiques, et c’est finalement la filière des réacteurs à eau lourde (REL refroidi par de l’eau légère bouillante : SGHWR) qui fut choisie, avec une décision de commander six réacteurs de ce type d’une puissance de 660 MWé (quatre sur le site de Sizewell et deux sur le site de Torness) dont un prototype de 100 MWé fonctionnait déjà depuis le mois de janvier 1968 sur le site de Winfrith. Toutefois, les difficultés budgétaires et l’augmentation annoncée des coûts firent avorter ces projets en 1978 et c’est finalement un REP (de type Westinghouse) qui fut commandé fin 1979 et construit à partir du mois de juillet 1988 sur le site de Sizewell. La construction d’autres REP fut alors envisagée (10 réacteurs de 1 000 MWé) dans le cadre d’un nouveau programme d’équipement nucléaire annoncé en 1982, mais ces projets furent différés puis finalement abandonnés en 1995 pour des raisons conjoncturelles qui affectèrent le développement de l’énergie nucléaire en général sur le continent européen. On sait aujourd’hui que la situation est à nouveau modifiée avec les projets très avancés de construction de nouveaux réacteurs à eau en Grande-Bretagne. Ce bref résumé montre que les Britanniques ont testé, ou tout au moins ont examiné, les principales grandes filières nucléaires, comme en témoigne la liste de tous les réacteurs recherche ou installations prototypes donnée dans le tableau 10.3.1. On notera que ces installations sont essentiellement réparties sur cinq sites dont tout ou partie sont des réacteurs à usage civil (sauf le site d’Aldermaston dédié aux applications militaires) : • Harwell (à 25 km au sud d’Oxford) : c’est le premier site nucléaire qui a été ouvert en janvier 1946 ; • Sellafield (voir ci-dessus) : site ouvert en 1947 pour des usages militaires initialement ; • Aldermaston (Berkshire, 80 km à l’ouest de Londres) : site exclusivement dédié aux applications militaires de l’énergie nucléaire, ouvert en avril 1950 ; • Dounreay (au nord de l’Écosse) : site essentiellement dédié au développement des réacteurs à neutrons rapides, ouvert en 1955 ; • Winfrith (Dorset, sur côte sud de l’Angleterre) : site entièrement dédié aux recherches sur les applications civiles de l’énergie nucléaire, ouvert en 1957. Pour conclure en un mot sur cet historique du développement de l’énergie nucléaire en Grande-Bretagne, on ne peut que constater son issue sur le plan technologique, qui est la même dans la plupart des pays, à savoir la « victoire » des réacteurs à eau légère.

395

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 10.3.3  Liste des réacteurs de recherche et des réacteurs prototypes qui ont été construits et exploités en Grande Bretagne, classés par années de mise en service (source [I-67], [I-68], [VI-4], [VI-14]). Puissance (kW)

Année de démarrage

Modérateur / réfrigérant

GLEEP

50

1947

Graphite / air

BEPO

6500

1948

Graphite / air

HARWELL

ZEPHYR

0,002

1954

Neutrons rapides

(1)

HARWELL / WINFRITH

DIMPLE

0,1

1954

D2O / Aucun

(2)

SITE

NOM

HARWELL HARWELL

Notes

HARWELL

ZEUS

0,1

1955

Neutrons rapides

HARWELL

ZETR

0

1955

D2O / Aucun

HARWELL

LIDO

300

1956

Piscine

HARWELL

DIDO

26000

1956

D2O / D2O

(4)

HARWELL

PLUTO

26000

1957

D2O / D2O

(4)

HARWELL

NEPTUNE

< 0,1

1957

Piscine

(5)

HARWELL

NERO

< 0,1

1957

Graphite / Aucun

(6)

HARWELL

HAZEL

< 0,001

1957

D2O / Aucun

(7)

ALDERMASTON

HORACE

0,01

1958

H2O / H2O

DOUNREAY

DMTR

22500

1958

D2O / D2O

(4) et (8)

WINFRITH

ZENITH I

0,5

1959

Graphite / air

(9)

ALDERMASTON

MERLIN

5000

1959

Piscine

DOUNREAY

DFR

65000

1959

RNR - NaK

ALDERMASTON

HERALD

5000

1960

H2O / H2O

ALDERMASTON

VERA

0,1

1960

Aucun / air

WINFRITH

NESTOR

30

1961

Graphite / H20

ROYAL NAVAL COLL.

JASON

10

1961

H2O / H2O

HARWELL

DAPHNE

0,1

1962

D2O

WINFRITH

ZEBRA

0,1

1962

Aucun / air

SELLAFIELD

HERO

3

1962

Graphite / CO2

SELLAFIELD

WAGR

120000

1962

Graphite / CO2

WINFRITH

HECTOR

0,1

1963

Graphite / CO2

SCOTTISH UNIVERSITY

UTR-300

300

1963

H2O / H2O

WINFRITH

JUNO

0,1

1964

Eau

WINFRITH

DRAGON

20000

1964

Graphite / He H2O / H2O

QUEENS COLLEGE

UTR-B

100

1965

IMPERIAL COLLEGE

CONSORT II

100

1965

Piscine

WINFRITH

ZENITH II

1

1972

Graphite / air

ALDERMASTON

VIPER

0,5

N.D.

N.D.

DOUNREAY

VULCAN

N.D.

N.D.

REP

(3)

(10)

(11)

(12)

(13)

(9) (14)

Notes :

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(1) - Combustible au plutonium (2) - Etudes neutroniques et de criticité par oscillations - Déplacé à WINFRITH en 1962 (3) - Dédié aux études de réacteurs à cœur HOMOGENE ACQUEUX (4) : Les réacteurs DIDO, PLUTO et DMTR sont du même modèle et sont destinés essentiellement à obtenir de très haut flux de neutrons pour accélerer les temps d'irradiation. Trois autres exemplaires de ces réacteurs ont été exportés : un en Australie (HIFR), un au Danemark (DR-3) et un en Allemagne (FRJ-2). (5) - Réacteur expérimental pour la propulsion marine - Combustible à uranium enrichi (6) - Recherches sur AGR - Uranium enrichi (7) - Réacteur HOMOGENE - Eau lourde / Fluorure d'uranyl (8) - Dounreay Material Test Reactor - Criticité en mai 1958 - Arrêté en 1969 (remplacé par le réacteur d'irradiation de Harwell) (9) - Dédié aux études de réacteurs à haute température (10) - DFR - "Demonstration Fast Reactor" - 11 MWe net (11) - Réacteur à haut flux pour les études des protections (12) - Etudes de divers combustibles (U,Pu) pour RNR (13) - Construit à partir de composants du réacteur NERO pour études sur les SGHWR (14) - Prototype à terre de réacteur naval - Connu initialement sous le nom de "Admiralty Reactor Test Establishment" (ARTE).

10. Zoologie et genèse des différentes filières

10.3.4 France Dans le chapitre 2, nous avons évoqué la contribution importante des scientifiques français dans la conquête de l’énergie nucléaire, marquée notamment par le dépôt de brevets fondateurs de 1939 et de 1940. Dans ce chapitre, nous nous sommes arrêtés à la fin de l’année 1940, où les scientifiques français menés par Halban et Kowarski démontrèrent la faisabilité d’une réaction en chaîne auto-entretenue dans un mélange d’uranium naturel et d’eau lourde, sans toutefois pouvoir réaliser l’expérience réelle faute de quantités suffisantes de matières. Mais de fortes tensions apparurent entre les deux hommes exilés en Grande-Bretagne, pendant l’année 1942, notamment du fait qu’Halban s’acharnait à vouloir négocier avec les Américains les droits relatifs aux fameux brevets, et cela au détriment d’actions qui auraient dû normalement être plus prioritaires pour lui, dans l’exercice de ses fonctions. Ces frictions vont fissurer l’équipe travaillant à Cambridge. Comme nous l’avons vu, Halban et plusieurs de ses collaborateurs vont finalement partir à Montréal, pendant l’hiver 1942-1943, juste après le grand succès de Fermi à Chicago et Kowarski ne rejoindra l’équipe de Montréal qu’en 1944 (§ 10.3.1). Quelques mois après le succès du démarrage du premier REL expérimental ZEEP en septembre 1945, il reviendra en France pour participer aux recherches françaises dont nous allons parler maintenant. L’épisode de Montréal pour les chercheurs français est l’occasion de relater un événement qui, on le verra, prendra tout son sens dans la suite de l’histoire. Nous sommes le 11 juillet 1944. Ce jour-là, le général de Gaulle effectuait une visite éclair à Ottawa. C’est alors que trois chercheurs français détachés à titre individuel par les Forces françaises libres auprès du « groupe atomique » du ministère de la Guerre britannique, sollicitèrent un entretien avec lui. Il s’agissait de Pierre Auger, de Jules Guéron et de Bertrand Goldschmidt. La rencontre prit des allures de conspiration, car les trois scientifiques français avaient l’intention de révéler au général les perspectives ouvertes par la fission, et surtout le projet de mise au point d’une bombe atomique, dont ils estimaient le succès « quasi certain ». Or ils firent ces révélations en contradiction avec leur engagement de secret contracté vis-à-vis du gouvernement britannique, ce qui explique le caractère presque clandestin de cet entretien, qui se déroula dans une arrière-salle du siège de la délégation de la France libre à Ottawa. Il ne dura que trois minutes. Mais cela suffit : « Merci, monsieur le Professeur », lâchera le général à l’adresse de Jules Guéron qui avait fait la communication, « j’ai très bien compris de quoi il s’agit ». De fait, le général de Gaulle n’oubliera pas la leçon. Pendant ces années de guerre, et après le départ en Grande-Bretagne d’Halban et de Kowarski le 18 juin 1940, il ne se passa pratiquement plus rien en recherche nucléaire dans la France occupée où était resté Joliot. Note : sous l’occupation allemande à Paris, le laboratoire du Collège de France dans lequel travaillent Frédéric Joliot et Irène Curie fut placé directement sous administration de la Wehrmacht. Les deux scientifiques devaient alors travailler avec le contrôle d’un physicien allemand francophone, Wolfgang Gentner, qu’ils connaissent en fait très bien car il avait passé plusieurs années en France avec eux avant la guerre en tant que stagiaire. Pendant toute la durée de l’occupation, leurs travaux ont essentiellement concerné la physique nucléaire de base en utilisant leur cyclotron qu’ils ont pu conserver à Paris.

397

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

C’est le 13 mars 1945, que Dautry devenu ministre de la Reconstruction et de l’Urbanisme du gouvernement provisoire relança l’idée de mener des recherches nucléaires en France. Il adressa pour cela une note au général de Gaulle, chef du gouvernement provisoire, qui relatait d’abord l’épisode de l’eau lourde en 1940. Dans cette note, il écrivait ensuite : « Il conviendrait que la France se réintroduise dans le circuit des recherches en formant une équipe de travailleurs qui serait placée à la disposition et sous l’autorité de M. Joliot-Curie, celui-ci étant sans aucun doute le seul savant à pouvoir maîtriser le problème ». Mais ce n’est qu’à l’automne de l’année 1945 que Joliot écrivit à son tour une lettre au général de Gaulle pour attirer son attention sur l’intérêt qu’il y aurait à promouvoir en France les recherches et les développements sur l’énergie atomique dans lesquelles les savants français avaient beaucoup contribué jusqu’à présent. La lecture de cette lettre rappela certainement à de Gaulle son entretien d’Ottawa et elle eut donc d’autant plus d’influence sur la décision qu’il prit peu après. En effet, c’est par une ordonnance préparée par Joliot et Dautry sur ses instructions et publiée au Journal Officiel le 18 octobre 1945, qu’il décida de créer le Commissariat à l’Énergie atomique (CEA). Ce fut d’ailleurs la dernière ordonnance qu’il put signer dans le délai qui lui avait été imparti pour légiférer avec le seul accord du Conseil d’État. Cette initiative fut lancée dans une très courte note manuscrite du général de Gaulle adressée deux jours avant au vice-président du Conseil d’État. Nous reproduisons cette note historique ci-dessous, figure 10.3.3, car elle constitue le document qui marque le tout début de la renaissance de la recherche nucléaire en France après la guerre.

 Figure 10.3.3  Note manuscrite du général de Gaulle, du 16 octobre 1945, créant le Commissariat à l’Énergie atomique.

398

10. Zoologie et genèse des différentes filières

Nous citons ici un extrait de « l’exposé des motifs » qui figure en introduction de cette ordonnance : « De pressantes nécessités d’un ordre national et international obligent à prendre les mesures nécessaires pour que la France puisse tenir sa place dans le domaine des recherches concernant l’énergie atomique ». On ne pouvait pas mieux anticiper de façon aussi brève ce que deviendra en effet le CEA et le rôle primordial que jouera la France dans le développement de l’énergie nucléaire. C’est d’ailleurs l’occasion de signaler que parmi tous les organismes analogues créés dans d’autres pays, le CEA est la seule organisation de ce type au monde qui existe encore aujourd’hui sous sa forme originale (en ayant subi cependant quelques modifications de statuts). C’est tout naturellement que Joliot devint le premier Haut-Commissaire du CEA, tandis que Raoul Dautry était nommé Administrateur général de ce nouvel organisme aux statuts très spécifiques, qui était placé sous l’autorité directe du Président du Conseil. Le Comité de l’Énergie atomique du CEA, qui se réunit pour la première fois en séance plénière le 19 mars 1946, comprenait : le président du gouvernement provisoire (à ce moment-là Félix Gouin), Frédéric Joliot, Raoul Dautry, le général Dassault, Irène Joliot-Curie, Pierre Auger et Francis Perrin. On note au passage la présence dans cette instance suprême de gouvernance du CEA, d’un représentant des armées, le général Dassault, qui assurait les relations entre la Défense nationale et le CEA et qui était aussi président du Comité de coordination des Études scientifiques de Défense nationale. Cela révèle que les arrière-pensées militaires ne sont pas totalement absentes dans l’esprit des décideurs politiques qui agissaient à l’époque, sans toutefois que cette idée soit officiellement affichée (d’autant plus que Joliot s’opposait ouvertement à une telle entreprise, comme cela est bien détaillé dans le document [I-69]). Note : l’ordonnance de création du CEA, telle qu’elle fut publiée au Journal Officiel du 30 octobre 1945 (sous le N° 45-2563), stipulait dans son article premier que le CEA « …poursuit les recherches scientifiques et techniques en vue de l’utilisation de l’énergie atomique dans les divers domaines de la science, de l’industrie et de la défense nationale ». Ce texte ne faisait donc pas explicitement mention d’un engagement de travaux pour la mise au point de bombes atomiques, et d’ailleurs, au cours des premières années de son existence, le CEA ne mena pas d’actions dans ce sens. Cela étant, le texte de l’ordonnance n’interdisait pas non plus expressément de tels développements. En fait, cette position officielle excluant des travaux sur la bombe atomique, n’était sans doute pas partagée par tous les hauts responsables évoluant dans la sphère politique ou scientifique, ni même sans doute par certains membres de la hiérarchie du CEA. Une preuve indirecte en fut donnée le 28 avril 1950 lorsque Joliot fut brusquement révoqué de son poste de Haut-Commissaire par le gouvernement Georges Bidault, alors qu’il venait de signer l’appel de Stockholm prônant l’interdiction totale des armes atomiques, et qu’il en faisait une publicité très offensive en France. En tout état de cause, après de nombreux atermoiements au début des années 1950, les autorités françaises finiront par engager le pays dans ces travaux de mise au point et de production de bombes atomiques. Les prémisses de cet engagement, furent données par une loi-programme de cinq ans concernant l’énergie atomique, votée le 24 juillet 1952, qui prévoyait notamment la construction de deux réacteurs de

399

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

puissance permettant de produire du plutonium ainsi que d’une usine permettant de le séparer à partir des combustibles irradiés. À ce stade, rien ne fut officiellement dévoilé sur des travaux concernant la bombe atomique et ce plan quinquennal affichait au contraire des ambitions exclusivement civiles. En fait, on peut situer la véritable origine de cette entreprise à la date du 26 décembre 1954, où Mendes France convoqua une réunion d’une quarantaine d’experts, à l’issue de laquelle il fut décidé de prendre des dispositions pour lancer un programme de fabrication d’armes et de sous-marins nucléaires, mais en gardant cette décision secrète. Ce programme fut donc lancé de façon pratiquement « clandestine », selon l’expression de Dominique Mongin, dans son article [I-70]. Pour ce qui concerne les réacteurs nucléaires, le plan du comité scientifique du CEA prévoyait trois étapes : d’abord la construction d’une pile à uranium naturel et à eau lourde (et on comprend évidemment ce choix), ensuite, la construction de deux autres piles de moyenne puissance ainsi que celle d’un grand centre d’études nucléaires, et enfin, dans un avenir plus lointain, la construction d’une importante centrale de production d’énergie. Pour ce qui concerne les matières premières, 5 tonnes d’eau lourde furent commandées à la Norvège et le stock des 16 tonnes d’oxyde d’uranium cachées pendant la guerre avait été reconstitué. Ces quantités d’uranium étaient néanmoins insuffisantes et il fallait donc en chercher d’autres. Or, cela paraissait bien difficile étant donné que la seule source possible à cette époque était celle que pouvait fournir l’Union minière de Haut-Katanga dont la totalité des productions était inaccessible à la France en vertu d’accords secrets conclus pendant la guerre entre les États-Unis, l’Angleterre et le gouvernement belge en exil, réservant l’exclusivité des productions à ces deux pays. Un grand effort de prospection d’uranium (et de thorium) sur le territoire français et ceux d’outre-mer fut donc décidé. Il sera fructueux puisque dès l’année 1948, la France était assurée de pouvoir s’approvisionner en uranium en quantités suffisantes, grâce notamment aux gisements découverts à La Crouzille en Haute-Vienne et dans la région d’Autun. Note : le livre [I-71], en page 30, rapporte que dès le mois de mars 1946, deux agents du service d’électronique « bricolent » un appareil portable de détection de rayons gamma, qu’ils embarquent dans un petit avion loué à l’aérodrome de Toussus-le-Noble. Auparavant, ils ont demandé au chauffeur de Madame Curie d’aller cacher une source radioactive dans un carré de deux kilomètres de côté sur le plateau de Saclay (à cette époque, on ne parlait pas du tout de cette zone pour y implanter le futur grand centre du CEA). En volant à 100 mètres d’altitude, ils finissent par observer au bout d’une demi-heure une fluctuation des mesures de leur détecteur et à repérer ainsi la source à la croisée de deux chemins. Ces efforts de prospection s’intensifièrent fortement et rapidement en s’étendant sur d’autres territoires (les effectifs miniers du CEA, en France et outre-mer, dépassaient les 1 000 « agents » au milieu de l’année 1952) au point que le France deviendra l’un des premiers producteurs mondiaux d’uranium [V-6]. Quant à l’élaboration de l’uranium sous forme ou d’oxyde ou de métal à partir du minerai, elle fut réalisée dans une installation construite à partir de 1946 sur un site appelé Le Bouchet,

400

10. Zoologie et genèse des différentes filières

situé à une quarantaine de km au sud de Paris, sur les terrains d’une ancienne poudrerie [V-7]. Dès le début de l’année 1948, ce sont 8 tonnes d’oxyde d’uranium (cachés au Maroc pendant la guerre) et 9 tonnes d’uranate de soude d’origine belge qui furent épurées pour produire le combustible en oxyde d’uranium de la première « pile atomique » française, Zoé, dont on reparle ci-après. L’usine du Bouchet produisit sa première tonne d’uranium métallique en 1949, puis augmenta rapidement sa production, en partant cette fois de concentrés d’uranium élaborés sur les sites miniers à partir du milieu des années 1950, et non plus en traitant directement du minerai. L’usine alimenta ainsi en combustible en uranium les premiers réacteurs expérimentaux du CEA et les réacteurs plutonigènes de Marcoule, G1, G2 et G3 sur lesquels nous revenons ci-après. Mais compte tenu des perspectives de développement de l’énergie nucléaire en France, il fut décidé en 1956 de construire une usine de plus grande capacité (1 000 tonnes d’uranium par an) sur un autre site en France. Ce sera l’usine de Malvési située près de Narbonne, qui commença à produire ses premières tonnes d’uranium purifié en 1959. Cette usine est toujours en activité aujourd’hui, mais elle fournit principalement l’uranium sous forme d’UF4, à partir des concentrés d’uranium, pour transformation ultérieure en UF6 destiné aux opérations d’enrichissement (voir chapitre 16). L’histoire du site du Bouchet ainsi que les procédés mis en œuvre sont bien présentés dans le document [V-7]. On trouvera par ailleurs dans le document [V-8] une bonne rétrospective de l’ensemble des activités minières françaises de l’uranium. Un dernier objectif principal du CEA à ses débuts était de parvenir à isoler des quantités pondérales de plutonium afin d’en étudier ses propriétés. Ce sera fait le 4 novembre 1949, avec la séparation des 4 premiers milligrammes de plutonium par Bertrand Goldschmidt et ses collaborateurs à l’usine du Bouchet, qui traita le combustible irradié de la pile Zoé. Cette première expérience permit par la suite de mettre en service une installation pilote sur le centre de Fontenay-aux-Roses (alors appelé Fort de Châtillon) qui mit en œuvre à partir de l’année 1954 un nouveau procédé, dit Purex. Ces opérations préparèrent ce qui sera mis en œuvre dans la première grande usine de traitement des combustibles irradiés, UP1 à Marcoule, destinée à séparer le plutonium pour les besoins militaires (usine qui entra en fonctionnement à partir de 1958). Le 15 décembre 1948, à 12 h 12, la « pile » ZOE (nom proposé par Kowarski : Z comme zéro, la puissance de la pile étant très petite, O comme oxyde d’uranium et E comme eau lourde) divergea, au fort de Châtillon, tout près de Paris (c’est aujourd’hui devenu un musée situé dans le centre de l’IRSN, dans la ville de Fontenay-aux-Roses). L’histoire de ce premier réacteur français est racontée en détail dans le document [I-72]. Signalons simplement ici qu’il était constitué d’une cuve de 1,91 m de diamètre et de 2,35 m de hauteur, contenant 5 tonnes d’eau lourde dans laquelle étaient plongés des barreaux d’oxyde d’uranium dont la masse totale était de 1 950 kg. Le réacteur d’une centaine de kW de puissance permettra de réaliser de multiples expériences et ne sera définitivement arrêté qu’en 1975. Note : dans ses interviews données beaucoup plus tard, et bien rapportées dans la thèse [I-73], Kowarski raconte que l’une de ses préoccupations principales était celle de l’effet neutronique de l’oxygène de l’UO2 qui risquait de compromettre

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

l’atteinte de la criticité, et qui obligeait par précaution à prendre des marges confortables dans le dimensionnement du cœur de la pile. En fait, ses collègues et lui s’apercevront plus tard que la capture des neutrons par l’oxygène est bien plus faible que prévue mais qu’en revanche, ils ont sous-estimé celle des impuretés contenues dans l’uranium qui, par un effet heureux de compensation d’erreurs va leur permettre de prévoir de façon assez précise les conditions réelles de la criticité. Plusieurs autres incertitudes sont venues par ailleurs affecter la précision des calculs (qualifiés par Kowarski lui-même de « pifométriques ») comme la densité de l’UO2 élaboré sur place dans des fours selon un procédé assez rustique. Le caractère artisanal de l’entreprise et l’empirisme qui prévalait au début est encore souligné par une anecdote racontée par un autre acteur du moment, Jules Guéron (celui qui s’était entretenu avec le général de Gaulle le 11 juillet 1944 à Ottawa), que nous résumons ici : « Pour faire diverger ZOE on transvasait par une pompe l’eau lourde dans la cuve. Après la divergence initiale, une des premières expériences fut de déterminer le changement de réactivité lié au retrait de blocs d’UO2 . Ceci devait élever le niveau de divergence pensait-on. Mais les opérateurs, las de presser le bouton d’actionnement de la pompe, qu’une sécurité faisait disjoncter toutes les 30 secondes, se dirent qu’il était plus simple de pomper en continu jusqu’au niveau de divergence initial. Nul n’avait imaginé que le réseau pût être sous-modéré et que le retrait du combustible augmentait la réactivité… Heureusement le débit de la pompe était lent et on surveillait les instruments… et ZOE ne subit pas d’accident… mais nous l’avions échappé belle… » La seconde étape qui fut celle de la construction d’un grand centre d’études nucléaires fut également rondement menée. En 1950, la décision fut prise de l’implanter sur le plateau de Saclay près de Paris. On trouvera dans l’ouvrage [I-74], au chapitre 7 consacré au CEA, le détail des circonstances de la création de ce centre, qui ne s’est pas faite sans quelques difficultés avec les populations environnantes (déjà !). Le bel ouvrage illustré [I-71] fournit une rétrospective sur l’histoire du centre de Saclay et les recherches qui y ont été menées. Les premiers travaux d’aménagement commencèrent en 1951 et une seconde pile à eau lourde baptisée tout simplement EL2 (Eau Lourde N° 2) fut aussitôt mise en chantier sur ce nouveau site, ainsi que deux accélérateurs de particules. EL2 divergea le 21 octobre 1952. Note : nous reprenons ici textuellement un extrait du document [I-75], car il résume avec élégance le contexte de ces premières années de l’aventure nucléaire française : « …Fontenay-aux-Roses sera le royaume du bricolage et de l’imagination. Il faut faire vite et se satisfaire de casemates sombres et humides, de hangars agricoles, et de beaucoup de matériel de récupération. Mais la foi et l’imagination d’une poignée de scientifiques sont tels que les bons compromis, les idées simples, seront trouvés. Avec un combustible rustique, fabriqué sur place, et une « pile atomique », ZOE, imaginée par Goldschmidt et habilement dimensionnée par Kowarski, la première divergence est observée dès le 12 décembre 1948. Un réservoir humain formidable va se constituer auprès de ZOE et des laboratoires de Fontenay-aux-Roses jusqu’à la mise en service de Saclay en 1952. Saclay sera une autre aventure. Sur une terre à blé ouverte à tous vents acquise en 1947 après bien des débats locaux, c’est une aventure industrielle qui s’engage. Il ne s’agit plus

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

d’un bricolage mais d’un projet d’envergure, conçu pour durer. À mi-chemin entre le campus de Berkeley et les phalanstères des utopistes, le centre d’études nucléaires de Saclay, avec ses logements de la vallée, sera un haut lieu de travail et d’invention collectifs » Ces premières réalisations du CEA furent une réussite mais elles ont été néanmoins empreintes d’un empirisme certain faute de connaissances théoriques suffisantes sur les processus qui caractérisent la réaction en chaîne dans le cœur d’un réacteur nucléaire et à cause du manque de données nucléaires fondamentales précises. Pour remédier à ces lacunes, il fut créé en 1949 un « service de physique mathématiques », le SPM (dans lequel l’auteur de ce livre aura l’honneur de commencer sa thèse en 1970) dirigé par le brillant Jacques Yvon, qui deviendra plus tard HautCommissaire de CEA. C’est Jules Horowitz, tout aussi brillant, qui lui succéda à la tête de ce service en 1952. Il est considéré aujourd’hui comme le fondateur de ce que l’on a appelé à juste titre l’École française de neutronique, destinée à développer une science nouvelle qui fut parfois appelée la Pilologie [III-23]. Avec l’apparition progressive des ordinateurs (avec leurs « cartes perforées » !), qui remplacèrent les tables de logarithmes et la règle à calcul, les modèles mathématiques et les « formulaires » furent transcrits sous forme de « codes de calcul » ajustés (ont dit aujourd’hui « qualifiés ») sur des mesures réalisées sur les réacteurs expérimentaux. Cette même année 1952, le SPM devint une composante d’un Département des études de piles, le DEP, qui mena toutes les recherches et développements sur les réacteurs nucléaires et devint l’artisan de la conception de tous les réacteurs du CEA et de la future filière française de réacteurs à graphite-gaz. L’ouvrage [III-14] déjà cité relate en détail cette « saga de la neutronique française ». Pour cette mission centrale confiée au CEA, deux autres départements furent adjoints au DEP : un pour la mise au point d’appareillages de détection et de contrôle, initialement appelé Département de construction électrique (devenant plus tard le Département d’électronique) et un autre pour le développement des combustibles nucléaires, le Département de métallurgie et de chimie appliquée. Au cours de ces premières années 1950, les études sur les réacteurs nucléaires étaient clairement axées autour de deux filières : la filière à eau lourde pour les raisons historiques que nous avons examinées et la filière à graphite pour construire d’abord les grands réacteurs plutonigènes prévus par la loi de programmation du 25 juillet 1952. Quelques études ont cependant été menées sur les réacteurs à eau légère mais avec un objectif plus lointain car la France ne disposait pas de moyens de production de l’uranium enrichi qu’il était évidemment impossible de se procurer à l’étranger. D’une façon générale, le choix d’une filière basée sur l’utilisation du graphite comme modérateur et d’uranium naturel comme combustible pour développer le plus tôt possible des réacteurs de puissance était pratiquement imposé par les circonstances de l’époque en France. Ces deux matières de base étaient en effet les seules dont le pays était certain de pouvoir disposer rapidement et en grandes quantités sans avoir recours à des importations. Ajoutons que cette option des réacteurs à graphite pour les premiers réacteurs plutonigènes avait été unanimement choisie et éprouvée dans trois autres pays (voir ci-dessus) : États-Unis, Union soviétique et Grande-Bretagne. À une échéance un peu plus lointaine, les décideurs français

403

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

pouvaient espérer accéder à de grandes quantités d’eau lourde mais surtout à de l’uranium enrichi indispensable pour le développement de petits réacteurs à eau légère qui paraissaient être la meilleure solution pour la propulsion marine également à l’étude en France depuis le milieu des années 1950. Tels sont les éléments de cadrage et les axes autour desquels se sont articulés les programmes de recherche et de développement sur les réacteurs nucléaires et leurs combustibles dans ces années 1950. On a un bon aperçu du cheminement des idées et du développement des technologies qui résultent de ces orientations en consultant l’article de Jacques Yvon intitulé « Les piles atomiques en France » paru en octobre 1957 [III-24]. Les points saillants que nous pouvons en retenir sont les suivants : • Les travaux concernant les réacteurs à graphite gaz portaient sur la conception puis la construction des réacteurs plutonigènes qui furent aussi des réacteurs produisant de l’électricité (mais ce n’était pas évidemment leur vocation première). On trouvera quelques caractéristiques principales de ces installations impressionnantes dans le tableau 10.3.4 et un bon nombre d’informations sur les circonstances dans lesquelles ces réacteurs ont été conçus puis mis en service dans les documents cités dans les sources de ce tableau. Le document [III-25] décrit par ailleurs de façon détaillée les premières expériences réalisées sur le réacteur G1 en 1956. C’est un document précieux pour connaître l’état des connaissances en neutronique à cette époque. On notera à cette occasion que la France ne possédait au début que peu de données physiques élémentaires pour concevoir au mieux ce type de réacteur et qu’un recalage des calculs pour G1 fut alors réalisé à partir d’un dispositif sous-critique baptisé G0. • Pour ce qui concerne les REL, l’article relate dans le détail les nombreuses difficultés technologiques rencontrées au début du fonctionnement de la première grande « pile » à eau lourde, EL2, d’une puissance thermique de 2 MW, refroidie au CO2 sous une pression de 10 bars. Ces ennuis qui affectèrent tant le réacteur lui-même que son combustible en uranium métallique gainé en magnésium furent cependant porteurs de précieux enseignements. Ils furent utilisés pour la conception des nouveaux réacteurs ou les modifications à apporter à ceux qui sont en construction, dont EL3. • Parallèlement à ces développements, des recherches génériques de base ou des expériences ont été menées pour étudier d’autres types de « filières » pour les applications civiles de l’énergie nucléaire, en utilisant des installations telles que la pile Aquilon qui servit à la mise au point des réseaux uranium-eau, y compris à eau légère et uranium enrichi. L’emploi de la glucine (oxyde de béryllium) comme « succédané » du graphite (terme employé par Jacques Yvon) fut aussi examiné. Un réacteur expérimental, appelé Rubéole, fut spécialement construit pour ces études. Citons également le réacteur Proserpine pour l’étude de solutions aqueuses de plutonium, le réacteur Minerve pour des analyses physiques de base, comme celles de combustibles irradiés, la « pile piscine » Mélusine, implantée dans le nouveau centre de Grenoble, servant de source intense de rayonnement ou encore la pile du même type, Triton pour des études de protection. Soulignons que le sodium liquide fit l’objet d’investigations dès le

404

10. Zoologie et genèse des différentes filières

milieu des années 1950, avec un circuit expérimental implanté sur le centre de Fontenay-aux-Roses et une « boucle » qui fut installée dans EL3. Ces études préfigurèrent le grand programme sur les RNR qui sera initié à la fin des années 1950, et sur lequel nous revenons au § 14.4.4. • Il faut enfin signaler les études menées à partir du milieu des années 1950 sur ce qui est appelé alors un « propulseur atomique marin ». Nous y reviendrons au § 14.2.  Tableau 10.3.4  Quelques caractéristiques des réacteurs G1, G2, et G3 (sources : [III-24], § 6, [I-73], § 2.3.3.1, [VI-14]). G1 Puissance (MW)

Thermique Electrique nette

Fluide caloporteur Masses (tonnes)

G3 250

46 (1)

39

40

Air (P atmosph.)

CO2 sous 15 bars

Graphite

1100

1207

Uranium

100

Caisson

Dates

G2

120

120

En béton précontraint

Début de travaux

févr-54

mars-55

mars-56

Divergence

07/01/1956

21/07/1958

08/06/1959

Connexion réseau

sept-56

avr-59

avr-60

Arrêt définitif

oct-68

févr-80

juin-84

(1) - La puissance brute était de 5 MWé mais les soufflantes consommaient 8 MWé

La liste de tous les réacteurs expérimentaux construits et exploités en France depuis l’origine (ZOE) jusqu’à nos jours est un bon indicateur des différents programmes de recherche du CEA sur les réacteurs nucléaires. C’est pourquoi nous la présentons sur le tableau 10.3.5. La conception puis la construction et la mise en service réussie des grands réacteurs plutonigènes de Marcoule, ont constitué des étapes décisives dans le lancement d’une filière de réacteurs de puissance à usages purement civils. Ce fut une « filière » purement française appelée UNGG, (pour Uranium Naturel Graphite Gaz). En fait, la construction du premier exemplaire de cette série de réacteurs commerciaux électrogènes, Chinon-A1, fut lancée dès le mois de février 1957 avant même la divergence de G2 et G3 qui cependant intervint peu après (voir tableau 10.3.1). Nous examinons plus en détail ces développements au § 11.4. Précisons ici qu’en réalité, EDF ne manifestait qu’un intérêt relatif pour le nucléaire en général, mais souhaitait tout de même tenter l’expérience en construisant quelques réacteurs dans les années 1960. Il y en eut cinq autres au total qui entrèrent en service en France entre 1965 et 1972 et même un autre qui fut vendu en Espagne (voir tableau 11.4.1). Comme le dira plus tard Marcel Boiteux, ancien directeur général puis président d’EDF, ces réalisations permirent à la France de pratiquer sa « gymnastique nucléaire » et de prendre une pleine conscience des exigences de qualité et de sûreté qui s’imposent dans ce secteur de haute technologie.

405

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 10.3.5  Liste de tous réacteurs expérimentaux et de recherche du CEA ainsi que des réacteurs de production de matières à usages militaires (plutonium et tritium), classés par ordre d’année de mise en service (sources principales : [VI-4] et [VI-15]).

406

SITE

NOM

Puissance (kW)

Année de démarrage

Type

Combsustible

F.A.R (*)

ZOE (EL-1)

100

1948

Eau lourde

U naturel

SACLAY

EL-2

2000

1952

Eau lourde

U naturel

SACLAY

AQUILON

0.1

1956

Eau lourde

U naturel

MARCOULE

G1

46000

1956

Graphite / air

U naturel

SACLAY

EL 3

18000

1957

Eau lourde

U enrichi UO2 enrichi

SACLAY

RUBEOLE

N.D.

1957

Modérateur BeO (Glucine)

MARCOULE

G2

250000

1958

Graphite / CO2 pression

U naturel

GRENOBLE (CEA)

MELUSINE

8000

1958

Piscine

U enrichi

SACLAY

PROSERPINE

0.0

1958

Homogène

Plutonium

SACLAY

ALIZE

0.1

1959

Piscine

U enrichi U naturel

MARCOULE

G3

250000

1959

Graphite / CO2 pression

CADARACHE

MINERVE

0.1

1959

Piscine

U enrichi à 93 %

F.A.R (*)

TRITON

6500

1959

Piscine

U enrichi

CADARACHE

MARIUS

0.4

1960

Assemblage critique

Divers dont HTR

F.A.R (*)

NEREIDE

600

1960

Piscine

U enrichi

CADARACHE

PEGGY

0.1

1961

Assemblage critique

N.D.

VALDUC

RACHEL

N.D.

1961

Neutrons rapides

Plutonium

SACLAY

ULYSSE

100

1961

Argonaute

U de 20 % à 90 %

CADARACHE

AZUR

0.1

1962

Assemblage critique

UO2

CADARACHE

CABRI / SCARABEE

25000

1963

Piscine

U à 6 %

CADARACHE

PEGASE

30000

1963

Piscine

N.D.

GRENOBLE (CEA)

SILOE

35000

1963

Piscine

U enrichi à 90 %

CADARACHE

CESAR

10

1964

Assemblage critique

Divers dont HTR

CADARACHE

PAT

N.D.

1964

Eau pressurisée

U < 20 %

GRENOBLE (CEA)

SILOETTE

100

1964

Piscine

U enrichi à 93 %

10. Zoologie et genèse des différentes filières

CADARACHE

EOLE

0.1

1965

Eau légère

CADARACHE

HARMONIE

2

1965

Neutrons rapides

U à 93 %

UO2 et Mox

SACLAY

ISIS

700

1966

Piscine

U3Si2Al - U à 20 %

CADARACHE

MASURCA

3

1966

Piscine

Divers

SACLAY

OSIRIS

70000

1966

Piscine

U3Si2Al - U à 20 %

MARCOULE

CELESTIN 1

190000

1967

Eau lourde

U métal

CADARACHE

RAPSODIE

40000

1967

Neutrons rapides

Plutonium

MARCOULE

CELESTIN 2

190000

1968

Eau lourde

U métal

Neutrons rapides

U très enrichi

VALDUC

PROSPERO

3

1968

GRENOBLE (ILL)

RHF

58300

1971

VALDUC

CALIBAN

1

1972

Pulsé

CADARACHE

CAP / RNG

N.D.

1974

Eau pressurisée

U < 20 %

Eau légère / Eau lourde Plaques U 93 % N.D.

VALDUC

SILENE

1

1974

Homogène

Nitrate d’U à 93 %

VALDUC

MIRENE

166.0

1975

Homogène

N.D.

CADARACHE

PHEBUS

40000

1978

Piscine

U à 2,8 %

SACLAY

ORPHEE

14000

1980

Piscine

U-Al - U à 93 %

CADARACHE

SCARABEE N

100000

1982

Piscine

U enrichi

CADARACHE

RES

N.D.

2016

Eau pressurisée

UO2 < 20 %

CADARACHE

RJH

100000

2018 ?

Piscine

UO2 < 20 %

(*) : FONTENAY-AUX-ROSES

En ces années 1960, le CEA ne voulait pas cependant pratiquer une sorte de monoculture en focalisant ses efforts sur une seule filière. À cet égard, et au-delà du grand programme sur les RNR déjà évoqué, il va notamment poursuivre des travaux dans deux directions que nous allons évoquer très succinctement maintenant. Le premier axe est celui des REL. Comme l’expliquent Jules Horowitz et Jacques Yvon en conclusion de l’un de leur rapport paru en 1959, en parlant de ces REL à caloporteur CO2 « Les problèmes technologiques posés par les matériaux de structure, le dessin d’ensemble de la pile et les éléments combustibles sont nombreux et délicats. Mais les perspectives qu’offre ce type de pile sont telles, que nous avons entrepris un important programme d’études et que nous envisageons la construction d’un prototype ». Cette prédiction sera réalisée avec la construction à partir de juillet 1962 puis la mise en service en avril 1967 d’un prototype industriel de 70 MWé nets appelé EL4 (connu aussi sous le nom de Brennilis ou encore Mont d’Arrée). Ce sera le premier et le dernier réacteur de ce type en France. En effet, tout espoir de développer commercialement un jour des REL en France, pour lesquels les scientifiques français avaient

407

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

pourtant été les précurseurs, va peu à peu disparaître avec la domination sans partage des réacteurs à eau légère. Le deuxième axe fut celui des réacteurs à haute température, très souvent désignés par leur signe anglais HTR. Nous y consacrons un long paragraphe au chapitre 11 (11.6) couvrant à la fois les aspects techniques et les aspects historiques. On se limitera ici à indiquer quelques éléments concernant l’engagement du CEA dans cette entreprise. Celui-ci fut d’abord initié dans le cadre d’un accord international conclu en 1959 entre plusieurs pays européens (dont la France) sous l’égide de l’OCDE. Il s’agissait notamment de réaliser des programmes communs de R&D qui s’appuyaient sur les expériences menées sur le réacteur Dragon construit spécialement sur le Centre de Harwell en Grande-Bretagne (déjà évoqué au paragraphe précédent 10.3.3). Le programme du CEA s’intensifia au tout début des années 1970 avec notamment une série d’accords conclus à partir de 1972 avec la société américaine General Atomics (c’est à cette période que l’auteur de ce livre travailla sur les HTR dans le cadre de ses travaux de thèse). L’ensemble des activités sur les HTR prit alors la forme d’un véritable projet industriel impliquant Technicatome (filiale notamment de Creusot-Loire et de Pechiney) et une autre société spécialement créée pour ce projet, la SHTR [IV-23]. Ces activités vont durer jusqu’en 1979, mais elles vont s’interrompre assez brutalement cette année-là car le CEA estime ne plus avoir les moyens de poursuivre ces développements, compte tenu de la priorité accordée au développement des RNR, qui mobilisait alors de très gros moyens (plusieurs autres facteurs motivèrent en fait cette décision, notamment les sérieuses difficultés rencontrées en Allemagne et aux États-Unis pour le développement industriel de ce type de réacteur). Depuis cette date, le CEA maintien cependant un minimum d’activités sur cette filière si attractive, notamment depuis le début des années 2000 dans le cadre du forum international Gen-IV déjà évoqué à plusieurs reprises et dont nous reparlerons au chapitre 15. Il reste que la filière des réacteurs à eau légère fut loin d’être oubliée dans la France des années 1960. En fait, c’est EDF qui manifesta le premier son intérêt (timide) pour cette filière dans ses applications électrogènes civiles, après la conférence de Genève de 1955 qui révéla au monde les avancées américaines sur cette filière (voir § 10.1.4). D’une façon générale, EDF souhaitait explorer l’option nucléaire dès 1954, via sa direction des études et recherches, dirigée alors par le brillant ingénieur Pierre Ailleret. Celui-ci écrivit en effet dans un article de la Revue française de l’énergie cette année-là : « il y a des probabilités sérieuses pour que nous ayons besoin de produire de l’énergie avec de l’uranium et l’enjeu est assez gros pour que nous ne perdions pas de temps à tout préparer en vue du cas parfaitement possible où le travail principal d’équipement en matière de production d’électricité serait en 1975 de faire des centrales nucléaires ». Quel sens de la prévision ! C’est d’ailleurs à cette même époque qu’EDF s’associa au CEA pour produire les premiers kWh nucléaires à partir du réacteur G1 (déjà évoqué plus haut), qui seront délivrés sur le réseau le 28 septembre 1956. Note : c’est Pierre Ailleret qui suggère au Comité de l’Énergie atomique du 5 novembre 1953, de récupérer l’énergie produite par le réacteur G1 alors en projet et c’est le 6 mai 1954 que ce Comité donne son autorisation pour la

408

10. Zoologie et genèse des différentes filières

construction de l’installation correspondante, baptisée très simplement IRE (pour Installation de récupération d’énergie), qualifiée par Pierre Ailleret de « petit fourbi électrique ». Fortifié par cette expérience, certes modeste mais réussie, qui fut renouvelée à plus grande échelle avec les réacteurs G2 puis G3, également producteurs d’électricité (tableau 10.3.1), EDF s’engagea aux côtés du CEA pour développer la filière UNGG, comme on vient de le voir. Mais, soucieux de son indépendance, et souhaitant explorer d’autres voies peut-être plus performantes et compétitives, l’électricien national entendait poursuivre des recherches sur des filières alternatives, dont celle des réacteurs à eau qui jouissait alors de l’immense prestige technologique américain. C’est dans cet esprit que de hauts responsables de l’équipement d’EDF poussèrent les pouvoirs publics français à s’intéresser aux réacteurs à eau légère développés aux États-Unis, notamment dans le cadre d’accords signés le 8 novembre 1958 avec la toute nouvelle Communauté européenne de l’énergie atomique (créée le 25 mars 1957, via un traité appelé EURATOM). Cet accord prévoyait, entre autres, l’implantation de six centrales de technologie américaine en Europe. Note : après la conférence de Genève d’août 1955, et à la suite de la « crise du canal de Suez » qui suscita des craintes sur la fragilité des approvisionnements de la France en hydrocarbures, les ministres des Affaires étrangères de six pays européens confièrent en novembre 1956 à trois grands experts, le Français Louis Armand, l’Allemand Franz Etzel et l’Italien Francesco Giordani, le soin d’établir un rapport sur les perspectives de l’énergie nucléaire en Europe. Dans le cadre de cette mission, ces trois personnalités se rendirent notamment aux États-Unis, où ils furent reçus par le Président Eisenhower en personne le 6 février 1957. Ils en revinrent très impressionnés par les avancées technologiques américaines dans ce domaine, et en particulier celles concernant les réacteurs à eau légère. C’est ainsi que dans leur rapport [I-76] publié le 4 mai 1957 (donc à peine deux mois après la date officielle de création d’EURATOM), ils écrivaient (page 31) : « Notre enquête nous a donné la conviction que … (sur) une douzaine de prototypes de réacteurs … deux seulement sont actuellement prêts à faire l’objet d’une utilisation industrielle. L’un a été mis au point aux États-Unis, l’autre en Grande-Bretagne et en France » (ils en donnaient une description sommaire en annexe II). Et un peu plus loin (page 32) ils précisaient « Pour obtenir dès le départ des progrès rapides, il nous faudra soit acheter certains réacteurs aux États-Unis et en Grande-Bretagne, soit les construire sous licence ». Dans le premier cas, le rapport précise qu’il s’agit de réacteur à eau sous pression OU à eau bouillante. Ils préconisaient par ailleurs la construction dans les six pays (dont la France) de réacteurs nucléaires ayant une capacité totale de 15 GWe. Quelques mois plus tard, la Commission de l’Énergie atomique américaine (AEC) invitait aux États-Unis 52 représentants européens pour discuter des possibilités de coopération avec l’Europe dans le domaine de l’énergie nucléaire. Au cours de ce voyage, le 14 juillet 1957, la délégation visita notamment le premier REP civil de Shippingport (voir tableau 10.1.2) où ils furent reçus avec tous les honneurs par l’amiral Rickover en personne. Derrière cette initiative, savamment

409

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

orchestrée, se cachaient en fait des visées commerciales qui aboutiront à l’accord du 8 novembre 1958 prévoyant explicitement l’implantation en Europe de six centrales nucléaires à eau légère basées sur la technologie américaine. Lors du voyage aux États-Unis de la délégation européenne pendant l’été 1957 (évoqué dans la note ci-dessus), les Français nouèrent des contacts avec les Belges qui aboutiront à la décision prise par EDF de construire en commun un premier REP de 300 MWé, baptisé Chooz A. Note : ce lien privilégié avec la Belgique provient de l’engagement très précoce de ce pays dans le secteur de l’énergie nucléaire civile grâce notamment aux accords tout à fait spéciaux signés avec les États-Unis (et la Grande-Bretagne) pendant la guerre, par le gouvernement belge alors en exil en Grande-Bretagne. La base du premier accord concernait l’exploitation (en exclusivité) par les Américains des ressources en uranium localisées dans l’ex-Congo belge. Ces accords jugés peu favorables à la Belgique furent renégociés en 1955, pour y inclure un accès privilégié à certaines connaissances américaines concernant en particulier les réacteurs nucléaires (un livre, [I-77], a été spécialement consacré à toutes ces questions). Dans le sillage de ces accords, le gouvernement belge avait acheté aux Américains un petit réacteur prototype à eau sous pression de 10 MWé, BR3, dont la construction avait commencé en novembre 1957, et qui allait devenir le premier réacteur de ce type construit en Europe (il sera connecté au réseau le 25 octobre 1962 et fonctionnera 25 ans). Après des négociations assez difficiles menées en particulier au travers d’Euratom, une société appelée SENA (Société d’énergie nucléaire franco-belge des Ardennes) fut spécialement créée le 25 mai 1960 pour la construction du réacteur sur un site situé à la frontière des deux pays, mais en territoire français. Sans attendre cette création officielle de la SENA, un comité technique avait lancé un an plus tôt un appel d’offres auquel avaient répondu deux grands consortiums industriels associant des entreprises françaises, belges et américaines. Le premier proposait un REB de conception General Electric et le second, dénommé AFW, un REP de conception Westinghouse. C’est finalement cette deuxième option qui fut choisie. Le volet technique du dossier fut certainement un élément important de cette décision (le cahier des charges était très détaillé : il était constitué de 40 fascicules !), mais le prix très attractif proposé par le consortium AFW pesa aussi sur ce choix. Il faut ajouter à cela un autre facteur qui a sans doute joué un rôle dans la décision finale : l’existence d’une entreprise franco-américaine de génie nucléaire, baptisée Framatome, qui avait été créée en France dès le mois de décembre 1958 pour exploiter la licence Westinghouse. Le lecteur intéressé par les détails de cette histoire du réacteur Chooz A, pourra consulter le livre [I-78] édité par EDF qui relate plus largement la genèse des REP en France. Soulignons simplement ici que ce réacteur a la particularité d’avoir été construit dans une caverne dont le creusement a nécessité d’énormes travaux de génie civil qui débutèrent en 1962. Le réacteur fut couplé au réseau le 3 avril 1967, mais il dut être arrêté en janvier 1968 pour de grosses réparations consécutives à la présence de débris dans le circuit primaire issus du desserrage de vis d’assemblage du cœur dans la cuve principale. L’arrêt durera plus

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10. Zoologie et genèse des différentes filières

de deux ans mais le réacteur fonctionnera ensuite sans incident majeur pendant 21 ans. Malgré cette tentative de diversification d’EDF, c’est la filière UNGG qui resta l’axe principal, et presque unique, du développement des réacteurs électrogènes civils en France. Nous donnons le détail de ces développements au § 11.4. Toutefois, les limites techniques de cette filière nationale et surtout son manque de compétitivité face aux réacteurs à eau légère apparurent progressivement au cours de ces années 1960 (voir § 11.4 pour un examen plus détaillé de ces questions). Quelques voies discordantes se firent alors entendre au sein d’EDF pour remettre en cause la rationalité de ce choix qui semblait pourtant irrévocable, comme le confirma en 1964 la commission PEON (commission consultative nationale pour la Production d’Electricité d’Origine Nucléaire). Cette divergence de vues fut accentuée par les difficultés qui apparurent au cours de la construction des premiers réacteurs UNGG de Chinon et par l’augmentation des contrats de construction des réacteurs à eau légère américains au niveau international. Des frictions apparurent alors entre les responsables EDF, porteurs d’une vision industrielle, et le CEA détenteur « légitime » de la compétence nucléaire et fervent défenseur d’un type de réacteur qu’il avait entièrement conçu. Ce fut le début de ce qu’on a appelé la « guerre des filières » entre ces deux organismes prestigieux. Nous n’entrerons pas dans le détail de cet épisode parfois douloureux pour certains acteurs, qui est décrit par ailleurs avec précision dans quelques ouvrages bien documentés, dont le livre [I-79] qui y consacre un chapitre entier. Notons ici que l’issue de cette bataille fut marquée par un arbitrage au plus haut niveau de l’état, effectué lors d’un conseil interministériel restreint tenu le 13 novembre 1969. Au cours de cette réunion, présidée par le nouveau Président de la République Georges Pompidou (élu en juin), il fut décidé d’abandonner la filière UNGG. Dans le même temps, il fut annoncé dans le communiqué de l’Élysée « un programme de diversification… portant sur plusieurs centrales de puissance équipées de réacteurs des filières à eau légère ». Précisons que ce choix pouvait laisser craindre une perte d’indépendance de la France vis-à-vis des États-Unis, non pas sur la technologie des réacteurs (la licence pouvait être achetée, et les fabrications pouvaient se faire en France, ce qui a d’ailleurs été le cas), mais sur les approvisionnements en uranium enrichi à usage civil, dont les États-Unis avaient alors le quasi-monopole de production dans le monde occidental. En fait, la France maîtrisait déjà la technologie de l’enrichissement (par diffusion gazeuse) au travers de son usine « militaire » de Pierrelatte qui était entrée en pleine production en 1967. Elle pouvait donc envisager la construction d’une usine à usage civil basée sur ce procédé, ce qu’elle fit en 1975, avec l’usine Eurodif (rebaptisée plus tard Georges Besse I) qui livra ses premières quantités d’uranium enrichi en avril 1979 (voir § 16.4 et document [V-9]). S’engagea alors une nouvelle bataille sur le choix du type de réacteur à eau légère : REP ou REB ? Cette fois, il s’agissait essentiellement d’une lutte acharnée entre grands industriels qui en fait était née comme nous l’avons vu à la fin des années 1950 pour la construction du réacteur de Chooz A. Là encore, nous n’entrerons pas dans le détail de cet épisode mouvementé dans lequel se mêlèrent des considérations

411

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

industrielles, commerciales et économiques mais où s’affrontèrent aussi les tempéraments et les pouvoirs d’influence de quelques grands décideurs du moment. Cette histoire est également bien rapportée dans les ouvrages [I-78] et [I-79] déjà cités. L’auteur de ce livre en a eu directement quelques échos par les échanges qu’il a pu avoir avec des responsables bien placés à l’époque. On pourra également se reporter au compte rendu détaillé d’un séminaire qui s’est déroulé du 6 octobre 2000 à l’École de management de Paris, ayant pour thème « L’aventure nucléaire en France, grande et petite histoire » en présence de plusieurs personnalités qui furent des acteurs majeurs lors de ces années décisives du programme nucléaire français (dont Philippe Boulin, PDG de Creusot-Loire et de Framatome, et Marcel Boiteux, directeur général puis président d’EDF). Le feuilleton prit fin définitivement la « nuit du 4 août » 1975 avec la victoire définitive (et exclusive) des REP, entérinée par un comité interministériel du 6 août. Sur le plan technique, nous consacrons un chapitre entier (chapitre 13) à une comparaison des REP et des REB dans tous les domaines. Nous terminons cette rétrospective sur l’énergie nucléaire et les filières de réacteurs en France en évoquant un événement capital qui va en fait marquer le début d’une nouvelle ère dans ce secteur. Il fait suite à la première crise pétrolière d’octobre 1973 qui pousse le gouvernement à élaborer un plan sur l’énergie comprenant notamment un développement accéléré de l’énergie nucléaire visant à réduire la dépendance du pays vis-à-vis des importations d’hydrocarbures. C’est le plan dit Messmer qui fut dévoilé publiquement et solennellement à la télévision le soir du mercredi 6 mars 1974, à la suite de son approbation en Conseil des ministres ce même jour. Il prévoyait le démarrage de la construction des treize réacteurs de 1 000 MWé chacun dans les deux années à venir. On sait que ce vaste programme sera non seulement réalisé, mais très largement amplifié quelques années plus tard, ce qui aboutira au total à la construction et la mise en service de 58 REP de même conception générale, répartis en trois grands paliers de puissance : 900 MWé, 1 300 MWé et 1 450 MWé. Par son ampleur, son rythme de réalisation et sa standardisation, ce programme constitue un cas unique au monde (en excluant les États-Unis qui ont construit plus de REP (81 au total) mais de différents modèles et sur une période plus longue). Ce parc de réacteurs fait aujourd’hui de la France le premier pays au monde pour ce qui concerne la part d’électricité d’origine nucléaire (76,3 % en 2015).

10.4 Conclusion sur les filières de réacteurs Ce panorama montre bien que ce sont essentiellement des circonstances historiques liées à la seconde guerre mondiale qui expliquent la prédominance américaine dans l’éclosion des différentes filières de réacteurs nucléaires (dans ces circonstances, il faut inclure l’émigration aux États-Unis de grands scientifiques européens fuyant le régime nazi et la ségrégation anti-juive). Mais juste après la guerre, trois autres grands pays ont voulu explorer rapidement les possibilités offertes par l’énergie nucléaire, dans le sillage de leurs programmes militaires : l’ex-URSS, la Grande-Bretagne et

412

10. Zoologie et genèse des différentes filières

la France (laquelle a cependant privilégié dans les premières années les travaux sur les applications civiles de l’énergie nucléaire). Ces pays ont alors initié de grands programmes visant à étudier toutes les filières possibles de réacteurs nucléaires, ce qui a donné lieu à un incroyable foisonnement d’idées permettant de « tout essayer pour ne rien oublier ». Ce cheminement a été pavé de quelques grands succès mais aussi de beaucoup de déboires ou même d’accidents retentissants. Seul un tout petit nombre de filières a pu finalement survivre à ce processus de sélection sévère et parmi elles, il se détache un type de réacteur qui domine aujourd’hui de façon presque écrasante le marché mondial dans ce secteur : les réacteurs à eau légère.

413

11

Les réacteurs modérés au graphite

Notations : dans ce chapitre, le terme « élément combustible » (au singulier ou au pluriel) est remplacé par le sigle « EC ». Le terme « taux de combustion » est remplacé par le sigle « TC ». Les réacteurs à eau pressurisée sont désignés par leur sigle REP.

11.1 Quelques mots d’histoire Nous avons vu au chapitre 10 que le graphite a été historiquement le modérateur privilégié pour les premières réalisations de réacteurs nucléaires de puissance dans la plupart des pays qui ont été des pionniers dans ce domaine. Seul le Canada a suivi dès le départ une voie différente avec le développement de réacteurs à eau lourde mais pour des raisons plus historiques que techniques. Ce choix du graphite pour les premiers réacteurs de puissance fut essentiellement dicté par le fait que l’eau lourde était alors une matière rare et chère à fabriquer en grandes quantités (et c’est d’ailleurs toujours le cas). Un élément de décision est venu s’ajouter à ces considérations : le démarrage de programmes de fabrication de bombes

415

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

atomiques nécessitant l’obtention de grandes quantités de plutonium de qualité adéquate. En effet, comme nous l’avons expliqué au § 6.2.3, la composition isotopique du plutonium se dégrade au fur et à mesure du temps d’irradiation du combustible en réacteur dans lequel se forme ce plutonium. Or, si le plutonium est trop dégradé (typiquement, proportion de Pu-240 supérieure à 7 %), il devient très difficilement utilisable pour fabriquer des bombes opérationnelles au plutonium. En conséquence, la réalisation de cet objectif militaire supposait de choisir un type de réacteur permettant d’extraire des combustibles très faiblement irradiés (quelques semaines) afin d’en récupérer le plutonium de qualité recherchée. À cet égard, les REP s’avéraient très mal adaptés puisque cette opération d’extraction du combustible nécessitait l’arrêt fréquent et assez long du réacteur afin d’ouvrir la cuve pour renouveler le combustible. La solution la meilleure était donc de rechercher un concept de réacteur permettant de décharger (et recharger) de façon continue des combustibles sans arrêter le réacteur. De tels réacteurs devaient par ailleurs avoir une puissance suffisante (plusieurs centaines de MW) pour pouvoir produire les quantités exigées par les grands programmes d’armement nucléaire. Les réacteurs à graphite offraient cette possibilité (sans avoir recours aux réacteurs à l’eau lourde). Pour la production massive d’énergie à usages civils (réacteurs électrogènes essentiellement), les États-Unis vont néanmoins privilégier les réacteurs à eau légère pour les raisons explicitées au § 10.2. En revanche, les autres grands pays pionniers dans l’énergie nucléaire (sauf le Canada) s’engagent dans la conception et la construction de gros réacteurs à graphite dans le sillage du développement de leur programme d’armement nucléaire : ex-URSS (§ 10.3.2), Grande-Bretagne (§ 10.3.3) et France (§ 10.3.4). Chacun de ces pays va alors concevoir ses propres versions de réacteurs à graphite, et les faire évoluer dans le temps, ce qui va donner lieu finalement à quatre « lignées » de réacteurs pour cette filière : 1. En Angleterre : Magnox (pour MAGnesium-Non OXidising) suivis d’une variante plus performante, AGR (pour Advanced Gaz cooled reactor). 2. En URSS : RBMK (sigle russe de Reaktor Bolshoi Moshchnosti Kanalnyn, qui se traduit par réacteur de haute puissance à canaux). 3. En France : UNGG (pour Uranium Naturel Graphite Gaz), avec différentes versions. 4. En Angleterre puis aux États-Unis et en Allemagne : HTR (pour High Temperature Reactor). Nous allons maintenant examiner les bases de conception et les particularités de chacune de ces « sous-filières ». Mais pour mieux structurer cette présentation, il est utile de préciser dès maintenant que ces variantes de réacteurs à graphite vont en fait se distinguer par : • le choix du fluide caloporteur : CO2 pour Magnox, AGR et UNGG, hélium pour HTR, eau bouillante pour les RBMK. Pour ce qui concerne l’Angleterre et la France, un élément décisif du choix du gaz plutôt que celui de l’eau ordinaire comme fluide caloporteur fut la sûreté. On craignait en effet (avec juste

416

11. Les réacteurs modérés au graphite

raison : voir accident de Tchernobyl !) le risque lié au coefficient de vide positif de l’eau (accroissement de réactivité presque instantané en cas perte brutale de débit d’eau dans le cœur, entraînant une vaporisation importante de l’eau) ; • le choix du combustible tant par sa nature (uranium naturel ou enrichi, métal ou oxyde, voire carbure) que sa forme géométrique, avec en particulier un concept tout à fait innovant de particules enrobées pour les HTR et également un concept de « boulets » pour un type particulier de HTR. Le choix du matériau de gainage était également déterminant pour la faisabilité de la fabrication industrielle de l’EC mais aussi pour assurer de bonnes performances au concept retenu ; • l’architecture générale très liée à chaque concept et qui a en outre évolué profondément au cours du temps. Pour ce qui concerne le choix de fluide caloporteur, il faut également noter dès à présent qu’un large éventail de solutions pouvait être envisagé, seulement limité par la nécessaire compatibilité physico-chimique du fluide avec le graphite. On a d’ailleurs constaté cette même flexibilité avec l’eau lourde, mais avec quelques exclusions comme le sodium liquide qui n’est évidemment pas utilisale avec de l’eau. Le graphite permettait donc d’explorer à peu près tous les fluides caloporteurs identifiés au paragraphe 9.4 (une dizaine). En pesant les avantages et les inconvénients de chaque option, les Britanniques et les Français ont finalement adopté un refroidissement par gaz et ils ont sélectionné le CO2 qui permettait d’atteindre des températures en sortie de cœur déjà nettement plus élevées qu’avec de l’eau. En revanche, ce choix présentait l’inconvénient de limiter le flux neutronique à cause des problèmes de radiolyse conduisant à la formation d’oxygène activé, lui-même responsable de l’oxydation du graphite. L’hélium, a priori plus attractif (notamment par le fait qu’il permet d’atteindre de plus hautes températures qu’avec le CO2 et que c’est un gaz totalement inerte), mais cher et plus délicat d’emploi, ne sera retenu que plus tard pour les HTR justement. Les Russes feront un choix différent en adoptant l’eau ordinaire (sous forme bouillante) comme fluide caloporteur, sans doute influencés au départ par les premières expériences américaines dans ce domaine, sur lesquelles ils avaient pu récupérer des informations. Ces choix ont donné lieu aux quatre grandes lignées de réacteurs que l’on va présenter dans les paragraphes suivants. Mais auparavant, il convient de citer ici deux autres possibilités intéressantes : • Le sodium liquide : un réacteur, baptisé simplement Sodium Reactor Experiment, SRE, d’une puissance électrique nette de 6,5 MWé, fut construit et exploité aux États-Unis entre 1957 et 1964 (voir tableau général des filières 10.1.2) mais il a été victime d’incidents sérieux (comme une fusion partielle du cœur en juillet 1959). Un second prototype, d’une puissance électrique nette de 75 MWé, fut néanmoins construit à Hallam (Nebraska) et il divergea en 1963. Son exploitation ne dura malheureusement que deux ans du fait des problèmes de corrosion sous contraintes ayant entraîné des défaillances du gainage en acier du graphite. Un livre entier [IV-24] est consacré à ces réacteurs pour lesquels un brillant avenir était pronostiqué (le livre a été publié en 1958). En effet, il est écrit en introduction : « the future of this reactor system appears bright because of its ability

417

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

to produce high-quality steam at costs which appear reasonable ». Les Russes ont aussi étudié ce concept ([I-23], page 25) mais ils ont rencontré des difficultés technologiques et ils n’ont donc pas persisté dans cette voie. Ces expériences peu concluantes ainsi que les craintes liées aux interactions physico-chimiques possibles entre le sodium et le graphite ont conduit à l’abandon de cette « filière » pourtant intéressante. • Un sel fondu (fluorure) : ce type de réacteur permettant d’atteindre de hautes températures est resté à l’état de projet, mais il fait toujours l’objet d’études aux États-Unis, en association avec le concept de réacteur à haute température (voir par exemple l’article [IV-25]. Notons dès à présent que pour les réacteurs utilisant de l’uranium naturel, le maintien d’une réactivité suffisante limite le TC à des valeurs très faibles, notamment du fait de l’accumulation de PF qui sont la source de captures stériles de neutrons. Cela oblige à renouveler fréquemment le combustible. En pratique, ces réacteurs sont donc conçus pour pouvoir renouveler ce combustible pendant que le réacteur fonctionne de façon à éviter l’arrêt complet du réacteur pour réaliser ces opérations, ce qui serait très pénalisant.

11.2 Magnox 11.2.1 Généralités Une fois adoptées les trois options fondamentales que sont le graphite comme modérateur, le CO2 comme fluide caloporteur, et l’uranium naturel comme combustible, il fallait concevoir les EC avec leur gaine, la structure du cœur avec les modes de contrôle pour son fonctionnement et l’architecture générale du réacteur, notamment son circuit de refroidissement et de production d’électricité ainsi que son type de confinement. Nous allons décrire brièvement les principales caractéristiques techniques retenues dans ces trois domaines en nous référant au premier réacteur de la série construite sur le site de Calder Hall (CH), désigné par CH-1 (tableau 10.1.2). Nous verrons par la suite que certaines de ces caractéristiques ont sensiblement évolué au cours du temps. Les chiffres correspondant à ces caractéristiques du réacteur CH-1 sont donnés dans le tableau général 11.2.2 qui présente tous les réacteurs de la série des Magnox. Ces données sont essentiellement tirées des documents [IV-1] et [IV-27] à [IV-29]. Nous présentons d’abord sur le tableau 11.2.1 une synthèse de tous les réacteurs Magnox qui ont été construits et exploités dans le monde (26 en Angleterre, 1 en Italie et 1 au Japon).

418

11. Les réacteurs modérés au graphite

 Tableau 11.2.1  Réacteurs Magnox dans le monde (les 26 premiers ont été construits et exploités en Angleterre) Puissance Démarrage Connection nette construction au réseau (MWe)

Durée entre cons tructi on et connecti on (a nnées )

Années Date arrêt de fonct. définitif (arrondi)

NOM des réacteurs

Site

Berkeley 1

Gloucestershire

138

janv-57

juin-62

5,5

mars-1989

27

Berkeley 2

Id.

138

janv-57

juin-62

5,5

oct-1988

26

Bradwell 1

Essex

123

janv-57

juil-62

5,6

mars-2002

40

Bradwell 2

Id.

123

janv-57

juil-62

5,6

mars-2002

40

Calder Hall 1

Cumbria

49

août-53

août-56

3,1

mars-2003

47

Calder Hall 2

Id.

49

août-53

févr-57

3,6

mars-2003

46

Calder Hall 3

Id.

49

août-55

mars-58

2,7

mars-2003

45 44

Calder Hall 4

Id.

49

août-55

avr-59

3,8

mars-2003

Chapelcross 1

Dumfriesshire

48

oct-55

févr-59

3,4

juin-2004

45

Chapelcross 2

Id.

48

oct-55

juil-59

3,6

juin-2004

45

Chapelcross 3

Id.

48

oct-55

nov-59

4,2

juin-2004

45

Chapelcross 4

Id.

48

oct-55

janv-60

4,1

juin-2004

44

Dungeness A1

Kent

225

juil-60

sept-65

5,3

dec-2006

41

Dungeness A2

Id.

225

juil-60

nov-65

5,6

dec-2006

41

Hinkley point A1

Somerset

235

nov-57

févr-65

7,3

mai-2000

35

Hinkley point A2

Id.

235

nov-57

mars-65

7,4

mai-2000

35

Hunterston A1

Ayrshire

150

oct-57

févr-64

6,4

mars-1990

26

Hunterston A2

Id.

150

oct-57

juin-64

6,8

dec-1989

25

Oldbury A1

Avon

217

mai-62

nov-67

5,6

fev-2012

45

Oldbury A2

Id.

217

mai-62

avr-68

6,0

juin-2011

43

Sizewell A1

Suffolk

210

avr-61

janv-66

4,8

dec-2006

40

Sizewell A2

Id.

210

avr-61

avr-66

5,1

dec-2006

40

Trawsfynydd 1

North Wales

195

juil-59

janv-65

4,6

fev-1991

26

Trawsfynydd 2

Id.

195

juil-59

févr-65

4,7

fev-1991

26

Wylfa 1

Anglesey

490

sept-63

janv-71

7,4

Dec. 2015

44

Wylfa 2

Id.

490

sept-63

juil-71

7,9

avr-2012

41

Latina Tokai Mura

ITALIE JAPON

153 137

nov-58 mars-61

janv-64 nov-65

5,3 4,8

dec-1987 mars-1998

23 33

MOYENNE

5,2

38

Remarques concernant le tableau : 1. Le démarrage de la construction de tous les Magnox s’est étalé sur une période de 10 ans : 1953 (premier réacteur CH-1) à 1963 (les deux réacteurs de Wylfa, les plus puissants de la série). 2. La durée de construction moyenne (entre début et connexion au réseau) n’est que de 5 ans, avec un record de 2 ans et 8 mois pour l’unité n° 3 de CH. 3. La durée de vie moyenne en fonctionnement approche les 40 ans, ce qui est, là aussi, une performance honorable. On notera la performance de CH-1 qui fut le premier réacteur produisant de l’électricité en Angleterre et qui n’a été arrêté définitivement qu’en mars 2003 après 47 ans de bons et loyaux services (18 182 GWh produits, soit 42 % de facteur de charge). 4. Tous les réacteurs ont été définitivement arrêtés. Le dernier l’a été le 30 décembre 2015, après 44 années de fonctionnement.

419

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

11.2.2 Combustible Rappelons d’abord que l’association graphite-uranium naturel imposait pratiquement l’emploi de l’uranium sous sa forme métallique car toute autre forme (un oxyde en particulier) eut entraîné une densité nettement plus faible en matière fissile nuisible au bilan neutronique global, déjà très tendu (la densité théorique du métal est de 19,12 g/cm3 soit pratiquement le double de celle de l’oxyde qui est de 10,96 g/cm3). Par ailleurs, l’association d’un élément chimique quelconque à l’uranium, l’oxygène par exemple dans le cas de l’oxyde, augmente automatiquement les captures stériles dans cet élément, ce qui dégrade aussi le bilan neutronique (cet effet est cependant bien moindre que celui lié à la densité). Le matériau fissile lui-même est formé de barreaux d’uranium (densité 17,98 g/cm3), d’un diamètre de 2,92 cm et d’une hauteur de 1,01 m. La gaine est du magnésium légèrement allié (1 % d’aluminium et 0,05 % de béryllium). Le choix de ce matériau limite pratiquement son utilisation à des températures inférieures à 450 °C. La gaine est un tube étanche, de 3,3 cm de diamètre extérieur, muni d’une multitude de petites ailettes de refroidissement externes génératrices de microturbulences qui accroissent les frottements et donc l’extraction de chaleur. Pour CH-1 ces ailettes sont circonférentielles. Les gaines sont fermées de façon étanche par des bouchons à chaque extrémité. Les gaines sont par ailleurs munies d’« oreilles » ou ailerons de maintien venant s’insérer dans les fentes des canaux ménagés dans l’empilement de graphite. Par contre, on imagine facilement que ce type d’objet n’est pas facile à fabriquer et que cela augmente sensiblement les coûts de fabrication des EC. Chaque EC possède aux extrémités des parties coniques mâles et femelles pour assurer le lien vertical entre chacun d’entre eux. La figure 11.2.1 présente une vue d’ensemble de l’EC typique d’un réacteur Magnox.

 Figure 11.2.1  Élément combustible typique de la filière Magnox.

11.2.3 Ensemble du cœur Il est constitué par un empilement de blocs (ou briques) de graphite (environ 58 000) de forme carrée entre lesquels sont interposées verticalement des « tuiles » (Bloc-and-tile columns). Il y a deux tuiles entre chaque bloc. Ce sont des carrés de

420

11. Les réacteurs modérés au graphite

graphite avec un système de tenons et de mortaises sur chaque face qui s’enchevêtrent entre elles et avec les blocs pour « encaisser » les déformations géométriques ou mouvements des blocs sous les effets combinés de la température et de l’irradiation. Il y a 112 blocs dans un plan horizontal, arrangés pour donner une forme grossièrement cylindrique à l’ensemble (en fait un prisme à 24 côtés). Chaque bloc contient 16 canaux de combustible (4 × 4) et un orifice central de 16,5 cm de diamètre pour y insérer les barres de contrôle. Quelques blocs périphériques ont en fait moins de 16 canaux. Les EC sont empilés dans les canaux et l’espace annulaire entre la gaine et la paroi interne du canal sert au passage du CO2. Il y a au total 1 696 canaux dans le cœur avec 6 EC par canal, ce qui fait donc en tout 10 176 EC. Le diamètre des canaux varie légèrement selon les trois grandes zones concentriques du réacteur : zone centrale avec 16 blocs (diamètre 10,56 cm), zone intermédiaire avec 36 blocs (diamètre 10,04 cm) et zone périphérique avec 60 blocs (diamètre 9,16 cm). Les canaux de plus grand diamètre sont donc au centre car c’est l’endroit où la puissance dégagée dans le combustible est la plus élevée (à cause de la forme radiale du flux). Le cœur est entouré d’un réflecteur radial et axial en graphite d’une épaisseur moyenne d’environ 1 mètre. L’ensemble est encerclé dans un « corset » en acier. La masse totale de graphite (modérateur du cœur actif + réflecteur) est de 1 140 tonnes. Chaque canal est équipé de détecteurs de gaz de fissions afin de déceler d’éventuelles ruptures de gaine de combustible. Pour CH-1 (et les quatre unités de Chapelcross similaires, désignées ici par CC), il a été décidé de ne pas renouveler le combustible en marche, pour éviter tout risque lié à ces opérations techniquement compliquées. Les réacteurs étaient donc arrêtés et le circuit primaire dépressurisé pour décharger les combustibles usés et les remplacer par des neufs. C’était évidemment une pénalité d’autant que le TC que pouvaient atteindre ces premiers combustibles de la filière Magnox était relativement médiocre : 4 500 MWj/t. Note. On sait qu’il faut fissionner environ 1 gramme de noyau fissile (uranium 235 ou plutonium) pour produire une énergie de 1 MWj. Or, dans une tonne d’uranium naturel, il y a 7 100 g d’U235, ce qui fait un TC de 7 100 MWj/t au maximum. En pratique, il est évidemment impossible de consommer tout l’U235. Par ailleurs, on sait que seulement 85 % des noyaux d’U235 se fissionnent lorsqu’ils absorbent un neutron (dans 15 % des cas il se forme de l’U236). En conséquence, ce taux maximum est théoriquement plus faible. Mais en fait, une bonne partie du plutonium formé in situ (typiquement la moitié) contribue notablement aux fissions donc à la production d’énergie (voir chapitre 8). Tout compte fait, le TC maximal atteignable dans les réacteurs à uranium naturel graphite gaz tourne autour de 10 000 MWj/t. Le dessus du cœur est recouvert par un ensemble de plaques épaisses en acier couvrant chacune un ensemble de 16 canaux. Cela permet d’accéder à ces canaux par une seule pénétration (qui sert également aux barres de contrôle) à travers les structures supérieures pour la manutention des EC contenus dans ces canaux.

421

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

11.2.4 Architecture générale La figure 11.2.2 présente un schéma simplifié du bloc réacteur et de l’un des quatre échangeurs.

 Figure 11.2.2  Schéma simplifié du bloc réacteur et d’un échangeur du réacteur CH-1 (source : [IV-29]).

L’ensemble du cœur est contenu dans une cuve en acier de forme cylindrique avec fond et sommet de cuve ellipsoïdaux (dimensions : 21,3 m de hauteur, 11,28 m de diamètre, 5 cm d’épaisseur) et sur laquelle sont piquées les tuyauteries principales de circulation de gaz vers les échangeurs. Cette cuve est à son tour enfermée dans une enceinte en béton d’une épaisseur de plus de 2 m qui sert essentiellement de protection radiologique (cette enceinte n’ayant pas de rôle de confinement). Les échangeurs sont situés à l’extérieur de cette enceinte et les tuyauteries principales traversent donc cette enceinte. Il en est de même des mécanismes des barres de contrôle ainsi que des pénétrations nécessaires aux dispositifs de renouvellement en marche du combustible.

11.2.5 Principales évolutions du concept Magnox Nous avons dressé un tableau (tableau 11.2.2) qui rassemble les principales caractéristiques de tous les réacteurs britanniques de la lignée des Magnox. Les quatre unités de CC ont des caractéristiques tout à fait semblables à celles de CH et c’est pourquoi ces réacteurs font l’objet de la même colonne dans ce tableau. Il existe néanmoins une différence importante au niveau de l’empilement de graphite : l’introduction sur les

422

11. Les réacteurs modérés au graphite

unités 2, 3 et 4 de « chemises » de graphite amovibles à l’intérieur des canaux de refroidissement (chemises entourant donc les EC), avec un léger jeu entre ces chemises et la face interne de l’empilement. Ce dispositif a été introduit essentiellement pour minimiser l’effet Wigner sur le graphite en augmentant le gradient thermique entre le CO2 qui pénètre à basse température dans la zone inférieure du cœur et le massif de graphite du modérateur qui est chauffé par l’énergie des neutrons qui s’y ralentissent et les rayons gamma provenant du combustible. L’efficacité réelle de ce dispositif sera cependant remise en cause ultérieurement car elle dépend en fait des fuites de gaz aux joints et dans les pores du graphite. Elles furent finalement éliminées dans les réacteurs de Trawsfynydd et dans ceux qui ont été construits après, d’autant que la température d’entrée du CO2 dans le cœur avait augmenté (voir tableau 11.2.2). Cela évitait du même coup d’avoir à gérer la quantité supplémentaire importante de déchets radioactifs constitués par ces chemises de graphite activées (voire contaminées). Sur un tout autre plan, une autre différence entre les réacteurs de CH et ceux de CC provient de l’adjonction de piscines d’entreposage des combustibles usés (deux piscines) sur le site des réacteurs de CC situé à plus de 100 km du site de l’usine de retraitement de Sellafield (ex Windscale), contrairement à ceux de CH situés sur le même site que l’usine. Notons par ailleurs que ces réacteurs de CH et de CC étaient essentiellement dédiés à la production de plutonium « militaire », alors que les autres réacteurs Magnox qui les suivront seront uniquement destinés à la production d’électricité. L’examen du tableau 11.2.2 révèle les améliorations importantes et constantes des performances des réacteurs Magnox tout au long des réalisations successives. On citera notamment ici : • un accroissement spectaculaire de la puissance unitaire : facteur 10 entre le premier et le dernier réacteur Magnox. Dans le même temps, la puissance volumique du cœur s’accroît d’un facteur 2 ; • une température de sortie du cœur qui atteint 414 °C pour Wylfa contre 336 °C pour CH-1 ; • une modification profonde de l’enveloppe du circuit primaire : on passe du cylindre en acier pour les réacteurs de CH, CC et Berkeley à des cuves sphériques pour les suivants et enfin à un caisson en béton précontraint pour Oldbury et Wylfa, avec intégration des échangeurs dans le caisson. La raison en est évidemment l’augmentation importante de la pression primaire qui dépasse les 20 bars pour ces réacteurs les plus récents. Tenir une telle pression dans des cuves sphériques en acier de grand diamètre (> 20 m) ne semblait pas raisonnable. C’est une évolution majeure des Magnox, avec un gain évident sur le plan de la sûreté globale. En effet, la rupture d’une cuve en acier est envisageable, même si elle est très improbable, alors que celle d’un caisson en béton précontraint est exclue (on peut craindre tout au plus des fissurations mais celles-ci se refermeraient avec la baisse de la pression). Pour s’en convaincre, il suffit d’en donner les épaisseurs : 4,6 m pour les parois latérales et 6,7 m pour les dalles du fond et du haut à Oldbury, 3,35 m pour le caisson sphérique de Wylfa. • l’introduction d’uranium légèrement enrichi dans des combustibles de certains réacteurs (dans les années récentes).

423

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Au-delà de ces améliorations, notons pour terminer plusieurs modifications notables de l’architecture d’ensemble de l’installation, telles que : • le chargement et déchargement des combustibles pendant le fonctionnement du réacteur, à partir du réacteur de Berkeley. Notons que pour le réacteur de Hunterston, la machine de manutention du combustible était située sous le cœur ; • un empilement de graphite dont la structure a été remaniée à plusieurs reprises. C’est par exemple le cas des blocs hexagonaux reliés latéralement entre eux par des systèmes de clavettes leur permettant de légers glissements latéraux ; • des concepts assez différents des EC, notamment au niveau du gainage, comme les ailettes de refroidissement ; • une simplification notable des circuits vapeur à partir de Sizewell ; • une nette amélioration des échangeurs sur le dernier réacteur de la série, Wylfa.  Tableau 11.2.2  Caractéristiques des réacteurs Magnox britanniques. Caractéristique

Ca l der Ha l l

Pui s s a nce therm. coeur (MWé)

182

560

538

538

835

980

870

Rendement net globa l (%) Nombre de ca na ux de combus ti bl e

26,9

24,6

22,9

27,9

26,9

24,0

Tra ws f. Sizewel l

Olbury

Wyl fa

950

835

1875

22,4

22,1

26,0

26,1

1696

3265

2606

3288

3876

4500

3720

3800

3320

6150

Pa s du rés ea u (mm)

203

203

203

210

197

197

197

197

197

197

Di a mètre du cœur a cti f (m)

9,45

13,1

12,2

13,6

13,8

14,9

14,9

13,7

12,8

17,4

Ha uteur du cœur a cti f (m)

6,4

7,47

7,87

7,0

7,3

7,6

8,4

7,9

8,5

9,2

Pui s s a nce vol . (W/cm3)

0,40

0,55

0,58

0,53

0,76

0,74

0,59

0,81

0,76

0,85

Nombre de ba rres de contrôl e Pres s i on moyenne du CO2 (b)

112

132

158

208

N.D.

113+14

N.D.

99+8

101

167+18

7

8,5

9

10,6

18,2

12,2

16,9

17,9

25,6

26,2

Tempéra ture entrée cœur (°C) Tempéra ture s orti e cœur (°C)

140

160

180

204

250

180

200

214

245

247

336

350

390

396

410

375

400

410

410

414

Débi t de ga z (kg/s )

891

2819

2434

2560

N.D.

4536

4082

4470

4627

10254

Longueur EC (mm)

1016

574

912

N.D.

1060

914,4

(1)

(1)

(1)

(1)

Nombre d'EC pa r ca na l Ma s s e tota l e d'ura ni um (t)

6

13

8

10

7

8

9

7

8

8

120

231

239

251

298

370

280

321

293

595

11,28

15,24

20,35

21,34

19,05

20,42

18,6

19,4

23,5

29,3

21,3

24,17

20,35

21,34

19,05

20,42

18,6

19,4

18,3

29,3

4

8

6

8

4

6

6

4

4

4

5,4

17

20,5

12,6

28

N.D.

26,5

N.D.

20,8

55,9

180

507

465

519

N.D.

N.D.

789

980

691

2600

14

21,8

52,4

39

99

45,7

65,1

47,6

97

46

310

319

371

366

392

363

363

389

393

401

Dia m. cuve ou caisson (m) Ha ut. cuve ou caisson (m) Nombre de boucl es ga z Pui s s a nce de ci rcul. ga z (MW) Débi t va peur turbine (t/h) Pres s i on a dmi s s i on turb. (b) Temp. a dmi s s i on turb. (°C)

424

Berkeley Bra dwel l Hunter. Dungen. Hi nkl ey

(1) - Les hauteurs du combustible ne sont pas indiquées dans le document consulté mais en divisant simplement la hauteur du cœur par le nombre d’éléments, on obtient la longueur de chaque EC.

11. Les réacteurs modérés au graphite

11.3 AGR 11.3.1 Généralités Instruits par l’expérience des réacteurs Magnox, les Britanniques se rendent compte des contraintes de conception sévères imposées par l’utilisation de l’uranium naturel comme matière fissile. Ils décident alors de concevoir de nouveaux réacteurs en utilisant de l’uranium enrichi, qu’ils vont baptiser Advanced Gas Cooled Reactors, AGR. Certes, c’est là un abandon de l’un des atouts majeurs de la filière à graphite gaz, mais l’attrait initial de l’utilisation de l’uranium naturel va quelque peu s’estomper à mesure du développement de grandes capacités industrielles d’enrichissement et devant les multiples avantages liés à l’utilisation d’uranium enrichi. Ce choix va permettre notamment d’utiliser l’uranium sous forme d’oxyde et une gaine en acier inox capable de supporter des températures nettement plus élevées que le magnésium et permettant d’éliminer les problèmes de compatibilité en cas de rupture de gaine. L’uranium enrichi permettra par ailleurs de tripler la puissance spécifique sans dépasser le flux neutronique admissible du point de vue de la corrosion radiolytique par le CO2. Enfin le TC va pouvoir être ainsi augmenté de façon très importante, en atteignant pratiquement les 20 000 MWj/t, soit plus de 4 fois celui des Magnox. L’enrichissement initial de l’uranium a été à nouveau augmenté progressivement à partir de 1990 et jusqu’au début des années 2000 pour atteindre aujourd’hui 3,4 %, ce qui a permis d’accroître corrélativement le TC à environ 27 000 MWj/t. C’est donc un changement profond qui fait que certains n’hésitent pas à qualifier les AGR de réacteurs de deuxième génération en comparaison aux Magnox qualifiés à juste titre de réacteurs de première génération. Pourtant, les AGR sont de la même famille que les Magnox puisqu’ils conservent le graphite comme modérateur et le CO2 comme fluide caloporteur. Par ailleurs, la technologie du caisson en béton précontraint comme enceinte primaire, telle qu’elle a été mise en œuvre dans les derniers Magnox (Oldbury et Wylfa), sera conservée, de même que l’option de rechargement et déchargement en marche du combustible. Un premier prototype non commercial de réacteur nucléaire de type AGR fut construit sur le site de Sellafield (ex-Windscale) à partir de 1958 : le WAGR (pour Windscale AGR), d’une puissance électrique nette de 24 MWé. Il divergea en 1962 et sera exploité jusqu’en avril 1981, après avoir produit 3 257 GWh d’électricité sur le réseau, soit un taux de disponibilité remarquable puisqu’il a été de 86 % ! Soulignons que ce réacteur était enfermé dans une immense enceinte métallique en forme de ballon (surnommé the « golf ball »), ayant un diamètre de 41 mètres, qui devint le symbole du développement du nucléaire civil en Angleterre. C’est ensuite une série de 14 réacteurs AGR qui ont été construits en GrandeBretagne (dont deux en Écosse). On en donne la liste dans le tableau 11.3.1. Ces réacteurs ont tous été réunis par paire, qui partagent le même bâtiment des turbines ainsi que le même bâtiment central de manutention et d’entreposage du combustible et des systèmes d’instrumentation et de contrôle ou autres installations de

425

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

services annexes communs. On notera sur ce tableau que les délais de construction ont été en moyenne très longs, surtout pour les premières unités de Dungeness qui ont approché les 20 ans entre le début de construction et la production des premiers kWh. En revanche, on constate sur ce même tableau que les taux de disponibilité depuis leur mise en service sont relativement bons, avec une moyenne proche de 80 % et une valeur qui dépasse même les 90 % pour les derniers réacteurs couplés au réseau (Torness).  Tableau 11.3.1  Liste des réacteurs AGR. NOM des réacteurs

Site

Dungeness B1 Kent Dungeness B2 Id. Hinkley point B1 Somerset Hinkley point B2 Id. Hunterston B1 Ayrshire Hunterston B2 Id. Hartlepool 1 Durham Hartlepool 2 Id. Heysham A1 Lancashire Heysham A2 Id. Heysham B1 Id. Heysham B2 Id. Torness point 1 Ecosse Torness point 2 Ecosse

Puissance Démarrage Connection nette construction au réseau (Mwe) 520 520 440 440 460 430 595 585 585 575 610 610 590 595

oct-65 oct-65 sept-67 sept-67 nov-67 nov-67 oct-68 oct-68 déc-70 déc-70 août-80 août-80 août-80 août-80

Durée entre cons tructi on et connecti on (a ns )

Facteur de dispo. (%) sur 2013

avr-83 déc-85 oct-76 févr-76 févr-76 mars-77 août-83 oct-84 juil-83 oct-84 juil-88 nov-88 mai-88 févr-89

17,6 20,3 9,0 8,5 8,3 9,4 14,9 16,1 12,7 13,8 8,0 8,3 7,8 8,6

69,52 44,92 94,72 90,52 96,25 83,37 76,93 59,23 56,6 81,31 87,7 75,17 93,8 91,85

Moyenne

11,7

78,7

Nous allons maintenant examiner plus en détail le combustible et le cœur ainsi que l’architecture générale des AGR en nous référant à ce réacteur de Torness qui est le plus récent (une partie des données et informations diverses sont tirées du document [IV-6]). Le tableau 11.3.2 présente la liste des principales caractéristiques de ce réacteur et de trois autres réacteurs représentatifs de cette filière. Ceux qui ne figurent pas sur ce tableau ont pratiquement des caractéristiques en tous points identiques à l’un des réacteurs figurant sur ce tableau : Hunterston est identique à Hinkley point, Heysham-A à Hartlepool et Heysham-B à Torness. À titre de comparaison, on a rappelé sur ce tableau les performances du dernier Magnox, celui de Wylfa. On constate immédiatement les gains parfois spectaculaires apportés par les AGR. Citons ici : • un rendement net global de l’installation qui passe de 26 % à près de 44 % pour Hinkley Point, soit un accroissement relatif de 70 % !

426

11. Les réacteurs modérés au graphite

• une puissance volumique qui est augmentée de plus d’un facteur 3 (0,86 → 2,7) ; • une température de sortie qui atteint 648 °C contre 414 °C pour Wylfa ; • un volume interne de caisson réduit de plus de moitié (autour de 5 000 m3 pour Hinkley Point à comparer aux 13 000 m3 de Wylfa), pour une puissance électrique nette augmentée de 20 % (une partie de ce gain s’explique par la réduction des dimensions du cœur, l’autre par l’augmentation du rendement, sachant que la pression interne du caisson passe de 26 à 41 bars).  Tableau 11.3.2  Principales caractéristiques des réacteurs AGR.

AGR Pui s s a nce thermi que (MW) Pui s s a nce brute (MWe) Pui s s a nce nette (MWe) Rendement brut global (%) Rendement net gl oba l (%) Nombre de ca na ux de combus ti bl e Pa s du rés ea u (mm) Di a mètre du cœur a cti f (m) Ha uteur du cœur a cti f (m) 3

Pui s s a nce vol umi que (w/cm ) Nombre de ba rres de contrôl e Pres s i on moyenne du CO2 (b) Tempéra ture entrée cœur (°C) Tempéra ture s orti e cœur (°C) Débi t de ga z (kg/s ) Longueur él ément comb. (mm) Nbre d'él éments pa r ca na l Ma s s e tota l e d'ura ni um (t) Enri chi s s ement (%) Di a mètre ca i s s on (m) Ha uteur ca i s s on (m) Nombre de boucl es ga z Pui s s a nce de ci rcul . ga z (MW) Pres s i on a dmi s s i on turb. (b) Temp. a dmi s s i on turb. (°C)

Torness

Dungen.

Hinkley (1)

Hartle.

1623 682 590 42,0 36,4 332 460 9,5 8,3 2,76 89 41 339 639 4067 1036 8 123 2,2 - 2,7 20,3 21,9 8 42 167 538

1496 615 520 41,1 34,8 408 394 9,5 8,3 2,54 57 32 320 675 3378 1036 8 152 2,2 - 2,7 20 17,7 4 45 163 566

1500 655 440 43,7 29,3 308 460 9,1 8,3 2,78 81 41 292 645 3680 1036 8 129 2,2 - 2,7 19,0 17,7 8 45 160 538

1500 655 595 43,7 39,7 324 460 9,3 8,2 2,69 81 41 286 648 3623 1036 8 129 2,2 - 2,9 18,3 25,9 8 34 163 538

RAPPEL MAGNOX : WYLFA

1875 540 490 28,8 26,1 6150 197 17,4 9,2 0,86 185 26,2 247 414 10254 1150 8 595 0,71 29,3 29,3 4 55,9 46 401

427

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

11.3.2 Combustible La figure 11.3.1 présente l’EC d’un AGR. Au niveau le plus élémentaire, l’UO2 enrichi (entre 2,2 % et 2,7 %) se présente sous forme de petites pastilles de 14,5 mm de diamètre, qui sont empilées et serrées dans un tube étanche en acier constituant la gaine (tube de 900 mm de long). La surface externe des tubes est munie de petites nervures circulaires pour faciliter les échanges thermiques avec le gaz. L’EC est constitué par un assemblage de 36 de ces tubes et il a une hauteur totale de 1,036 mètre. La cohésion de ce faisceau de tubes est assurée par plusieurs grilles intermédiaires en acier fixées sur une chemise externe en graphite. Une deuxième chemise en graphite entoure cette première chemise afin de créer un espace annulaire permettant de réduire les transferts thermiques entre le gaz chaud et le modérateur en graphite. Les huit EC d’un même canal sont reliés par des tirants (tie bar), ce qui forme un train d’EC (fuel stringer) qui est manipulé en une seule fois lors des opérations de manutention de ces combustibles.

 Figure 11.3.1  Élément combustible des AGR.

11.3.3 Ensemble du cœur C’est un empilement de blocs prismatiques à seize faces, munis d’un trou central de 26,35 cm de diamètre dans lequel est logé l’EC autour duquel circule le gaz formant ainsi le canal de refroidissement. Entre chaque bloc, de plus petits blocs de graphite de section carrée sont insérés, le tout se juxtaposant avec un système de clavetage glissant. L’ensemble, de forme pseudo-cylindrique, est entouré de blocs réflecteurs en graphite. Des protections neutroniques sont également disposées autour du cœur pour pouvoir intervenir plus facilement sur les échangeurs situés à l’intérieur du caisson où se trouve le cœur. Le problème de corrosion du graphite évoqué au § 9.5.2 est ici traité en ajoutant un peu de méthane dans le CO2. Chaque canal est muni de vannes de réglage de débit de gaz afin d’homogénéiser le plus possible les températures de sortie du gaz en fonction de la puissance délivrée dans chaque canal.

428

11. Les réacteurs modérés au graphite

11.3.4 Architecture générale La figure 11.3.2 présente un schéma d’ensemble du bloc réacteur dans son caisson en béton précontraint, avec les tuyauteries principales et le hall central.

 Figure 11.3.2  Réacteur de Torness : schéma du bloc réacteur et du hall principal (source : [IV-31]).

L’empilement de graphite est contenu dans une enveloppe de cloisonnement en acier appelée gas baffle dont le rôle principal est de véhiculer le gaz selon le cheminement suivant : les soufflantes situées en partie inférieure du caisson propulsent le gaz froid le long des parois internes de l’enveloppe. Une partie (typiquement 30 % à 40 %) de ce débit pénètre directement en partie basse du cœur tandis que le reste du débit, appelé flux réentrant, remonte le long des parois de l’enveloppe en acier pour pénétrer ensuite dans le cœur par le haut et traverser celui-ci entre les briques de graphite. L’ensemble des flux de gaz chauffés dans le cœur est collecté en partie supérieure pour pénétrer dans les échangeurs par le haut. On notera que

429

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

ces échangeurs sont inclus dans le caisson (comme pour les derniers Magnox avec caisson). L’objectif principal de ce cheminement complexe des débits de gaz est de minimiser la température moyenne du modérateur de graphite ( connection (ans)

Fev-54

mars-55

mars-56

févr-57

août-59

mars-61

oct-63

janv-66

déc-65

juin-68

sept-56

avr-59

avr-60

juin-63

févr-65

août-68

mars-69

août-71

avr-72

mai-72

2,7

4,1

4,1

6,0

6,0

7,0

5,8

5,3

6,4

3,9

Date d'arrêt définitif

oct-68

févr-80

juin-84

avr-73

juin-85

juin-90

avr-90

mai-92

mai-94

juil-90

12,2

20,9

24,3

10,3

19,9

22,3

20,8

21,2

22,1

18,3

Rendement net (%)

Durée de fonction. (années) Production cumulée (GWh bruts)

NS

5284

6262

572

19581

28445

44147

46917

57192

55975

Taux de charge ( % )

NS

73,9

73,7

9,1

53,4

31,6

50,6

49,1

54,7

72,9

Masse de graphite (t)

1100

1207

1207

1120

1650

2350

2572

2440

2039

2500

Puissance spécifique (MW/tU)

0,03

0,21

3

3,2

3,4

3,4

3,7

7

3,7

Masse d'uranium (t)

100

120

80

250

459

488

486

279

473

Nombre de canaux

2674

1200

1130

1980

2737

2934

2904

852

2916

33600

9600

16700

23700

41055

44000

43600

12800

43200

28

8

15

12

15

15

15

15

15

Barreau (31 mm)

Tube (35-14)

Tube (40-18)

Annulaire (95-77)

Tube (43-23)

Nombre de total de "cartouches" Nombre de cartouches par canal Type de combustible (dimensions en mm)

Barreau (28 mm) air ambiant

Tube (43-23)

15

25

26,5

26,5

26,5

28,5

43

28,5

Températue sortie CO2 (°C)

ND

ND

360

390

410

430

440

450

440

Débit CO2 par canal (kg/s)

ND

ND

1,5

2,4

3,15

3,15

3,6

13

3,15

Aci er

Aci er

Pression du CO2 (bars)

Type de caisson

béton

Béton

Sources des données : Les données concernant les dates sont tirées de bases de données [VI-14]. La plupart des autres données sont tirées du livre [IV-33], tableau 9.5 page 205. Certaines, comme les températures de sortie du cœur et les masses de graphite, sont tirées de la thèse [IV-34]. D’autres données sont tirées de l’article [IV-35] ainsi que de la monographie CEA [IV-36].

En s’appuyant sur les chiffres réunis dans ce tableau, on peut tirer les quelques constats suivants : • Une durée de construction courte, de l’ordre de 5 ans en moyenne, ce qui est du même ordre que celle des Magnox (voir tableau 11.2.1). • Une durée de fonctionnement qui a malheureusement été limitée à une vingtaine d’années en moyenne, soit la moitié environ de celle des Magnox. Il est intéressant de rapporter brièvement ici les raisons de cet arrêt prématuré (pour plus de détails, voir [IV-35] : – G1 n’était qu’un prototype qui a contribué à la mise au point de combustibles et des empilements de graphite de la filière. Une fois cette tâche accomplie

432

11. Les réacteurs modérés au graphite

–

–

– –

–

–

–

–

et compte tenu du démarrage des réacteurs G2 et G3 pour la production de plutonium militaire, il n’avait plus son utilité ; G2 a été arrêté définitivement après 20 ans d’exploitation à cause des déformations de l’empilement par effet Wigner devenues excessives qui ont fini par combler les jeux prévus à la conception pour pouvoir accommoder ces effets. En fait, cette durée de fonctionnement a finalement été au-delà de celle qui avait été prévue initialement et qui était de l’ordre de 10 ans ; le réacteur G3 pour lequel la température à l’entrée du cœur a pu être augmentée à temps, a vu l’expansion de son empilement se stabiliser, et même se contracter légèrement par l’effet d’un faible recuit naturel sous flux neutronique qui s’est révélé plus efficace qu’un simple recuit thermique. Des problèmes justifiant son arrêt sont venus en réalité de l’acier des tuyauteries primaires dont les températures de transition étaient parvenues à un niveau tel que son exploitation allait devenir trop contraignante ; Chinon A1, le premier de la série des réacteurs purement électrogènes, fut arrêté pour des raisons économiques ; Chinon A2 s’est arrêté « normalement » après avoir fonctionné de façon correcte pendant 20 ans (surtout pendant les cinq dernières années où son facteur de charge avait atteint les 80 %), qui était la période de fonctionnement prévue à la conception ; Chinon A3 a connu plusieurs problèmes technologiques au cours de son exploitation, tels que des vibrations de tuyauteries, des défauts de construction des générateurs de vapeur ou encore une corrosion des aciers sous CO2 chaud. Cela a entraîné des arrêts prolongés qui ont nui à la rentabilité globale de l’installation, ce qui a conduit EDF à arrêter prématurément ce réacteur en 1990 au lieu de 1994 comme cela était prévu initialement ; les réacteurs de Saint-Laurent-des-Eaux-A (SLA) ont également été arrêtés pour des raisons essentiellement économiques, liées en particulier à la mise en service progressive des REP. À noter au passage que l’unité N° 2 de SLA a subi un incident sérieux le 13 mars 1980 (incident classé en niveau 4 sur l’échelle internationale de classement des incidents et accidents nucléaires INES qui a sept niveaux). Il a été provoqué par l’envol d’une plaque métallique d’une surface de 0,5 m2, qui est venue obturer partiellement environ six canaux entraînant ainsi une perte de refroidissement dans ces canaux et une fusion d’EC (une vingtaine de kg d’uranium a fondu) ; le dernier de la série en France, Bugey 1, a lui aussi été arrêté pour des raisons économiques alors que pratiquement tous les REP du parc actuel d’EDF étaient entrés en service ; le réacteur de Vandellos en Espagne s’est arrêté définitivement à la suite d’un incendie survenu le 19 octobre 1989 sur l’un des deux turboalternateurs. Le réacteur aurait pu redémarrer après cet événement qui n’avait en rien touché la partie nucléaire de l’installation, mais des pressions financières et politiques en ont décidé autrement.

433

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• Un taux de charge très moyen d’à peine 50 %, pénalisé notamment par les événements rapportés ci-dessus. • Une amélioration très significative des performances du dernier réacteur de Bugey par rapport à ses prédécesseurs, notamment grâce à la nouvelle conception annulaire de son combustible avec refroidissement interne (venant s’ajouter au refroidissement externe usuel). On notera en particulier un doublement de puissance spécifique par rapport aux réacteurs de Saint-Laurent-des-Eaux, conduisant du même coup à une réduction relativement importante de la taille du cœur mais surtout de la masse totale d’uranium dans le cœur (pratiquement la moitié si l’on se ramène aux puissances relatives). Avant d’examiner plus en détail le combustible, le cœur du réacteur et l’architecture générale des réacteurs UNGG, il nous a paru intéressant de comparer sur le tableau 11.4.2 quelques-unes des caractéristiques et performances respectives des derniers réacteurs Magnox (celui de Wylfa) et UNGG (Bugey 1).  Tableau 11.4.2  Caractéristiques et performances comparées des derniers réacteurs de puissance UNGG (Bugey 1) Magnox (Wylfa).

Puissance thermique (MW) Puissance nette (MWe) Rendement net (%) Masse de graphite (t) Puissance spécifique (MW/t) Masse d'uranium (t) Nombre de canaux Nombre de total de "cartouches" Nombre de cartouches par canal Pression du CO2 (bars) Températue sortie CO2 (°C) Débit CO2 par canal (kg/s)

Bugey 1

Wylfa

1950 540 27,7 2039

1875 490 26,1 3800

279 852 12800 15

595 6150 49200 8

410 13

414 1,7

7

43

3,2

26,2

11.4.2 Combustible Il existe des différences importantes entre le combustible des réacteurs UNGG et celui des réacteurs Magnox. Tout d’abord, l’uranium métallique se présente sous forme de tubes et non plus de barreaux pleins (sauf pour les réacteurs G2 et G3). L’avantage de cette géométrie est d’avoir une partie centrale de la matrice combustible moins chaude et neutroniquement plus utile que dans un barreau plein du fait du creusement de flux moins prononcé au sein de la matrice. Cette

434

11. Les réacteurs modérés au graphite

forme tubulaire du combustible UNGG a été rendue possible grâce à une nouvelle conception dite « âme graphite » dans laquelle l’uranium entoure un noyau central en graphite, ce qui évite notamment des problèmes de fluage tout en présentant quelques avantages sur le plan neutronique et thermique ou même en cas de rupture de gaine. Ensuite, l’uranium a été légèrement allié avec d’autres métaux : Al (700 ppm), Cr (300 ppm), Si (100 ppm), pour le combustible dit « Sicral » et avec du molybdène (0,5 % à 1,1 %) pour les « U-Mo ». Enfin la nature du matériau de gainage est différente : alliage magnésium zirconium pour les UNGG contre magnésium aluminium pour les Magnox. Par ailleurs les dessins des ailettes, encore appelées chevrons, sont également assez différents. Ces dispositions ont contribué à l’obtention d’un TC des combustibles UNGG nettement meilleur que celui des Magnox : 6 500 MWj/t contre 4 500 MWj/t. Les gaines sont par ailleurs munies d’« oreilles » (ailerons de maintien) venant s’insérer soit directement dans des rainures du canal en graphite, soit dans des rainures d’une chemise en graphite ainsi solidaire de l’EC lui-même (à partir du réacteur Chinon A2), appelée à l’époque une « cartouche ». Durant le fonctionnement, la gaine est plaquée en permanence sur l’uranium par l’effet de la pression externe du gaz, ce qui favorise le transfert de chaleur. Les figures 11.4.1 présentent deux photos de l’EC d’un réacteur UNGG. La première présente une vue en coupe du combustible du réacteur Bugey-1 (sans la chemise en graphite). La deuxième est une maquette de l’EC, exposée sur le site de Bugey-1. Le tableau 11.4.3 rassemble les données concernant les différents types des combustibles UNGG qui furent utilisés dans les différents réacteurs de cette filière.

 Figure 11.4.1  Élément combustible typique d’un réacteur UNGG.

435

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 11.4.3  Les différents combustibles des réacteurs UNGG (source : [IV-35]).

11.4.3 Ensemble du cœur Notons d’abord que pour les trois réacteurs plutonigènes G1, G2 et G3, le cœur était horizontal pour faciliter notamment les opérations de chargement et de déchargement du combustible en marche. Pour tous les autres réacteurs UNGG, le cœur était vertical. Sauf indication contraire, on reprend ici les caractéristiques du réacteur de SLA N° 2. Le cœur est constitué par empilement de blocs de graphite de section hexagonale d’environ 22 cm entre plats, munis de trois tenons et de trois mortaises en alternance sur chacune des six faces qui permettent un assemblage libre entre blocs adjacents. Chacun de ces blocs est percé d’un canal central pour recevoir les EC (ou les barres de commande), à raison de 15 éléments par canal. L’ensemble du cœur est constitué par 3 601 colonnes de graphite dont 3 256 sont percées (cœur actif ) et 828 constituent le réflecteur d’environ 1 mètre d’épaisseur. Les barres de commande occupent 181 canaux et les autres canaux (donc 3 075), accueillent les EC. L’ensemble prend approximativement la forme d’un cylindre de 15,7 m de diamètre et de 10,2 m de hauteur.

11.4.4 L’architecture générale Un élément important qui joue sur l’agencement général des circuits est le sens de circulation du CO2. A priori, le plus logique paraît être celui d’une circulation ascendante puisque c’est le sens de la convection naturelle. En pratique, celui qui est adopté pour les quatre derniers réacteurs UNGG (SLA1 & 2, Vandellos, Bugey) est de haut en bas du cœur, ce qui évite le risque d’envol des EC sous l’effet du soufflage. Par ailleurs, les mécanismes tels que ceux des barres de contrôle et des dispositifs de manutention en marche du combustible sont ainsi situés en zone froide, ce qui évidemment facilite beaucoup leur conception et leur mise en œuvre. Par contre

436

11. Les réacteurs modérés au graphite

ce sens de circulation du gaz sera à l’origine de l’incident sérieux du 13 mars 1980 signalé plus haut. Pour ce qui concerne l’enveloppe du circuit primaire, le caisson en béton précontraint, qui avait été retenu dans la conception des réacteurs G2 et G3, est abandonné pour les réacteurs de Chinon A1 et A2 au profit d’un caisson métallique compte tenu des faibles dimensions de ces derniers. Mais, dès 1960, le caisson en béton précontraint revient à l’honneur (à partir de Chinon A3 donc) étant donné l’augmentation significative des tailles des cœurs des réacteurs. Leur forme et leur taille évolue cependant avec les différents modèles (par exemple contour externe hexagonal pour SLA et SLB et circulaire pour Bugey). Pour donner une idée des dimensions, citons celle de Bugey : hauteur interne de 40 m et externe de 55 m (donc épaisseur de 7,5 m), diamètre externe de 28 m. Ces caissons sont munis d’une peau d’étanchéité et de calorifuges internes. La figure 11.4.3 présente un schéma simplifié en coupe du réacteur de SaintLaurent-des-Eaux. On note l’implantation logique des échangeurs sous le cœur, étant donné le sens de circulation du gaz. Cette disposition « intégrée » des échangeurs dans le caisson rend leur accès très difficile.

 Figure 11.4.3  Réacteur de la centrale de Saint-Laurent-des-Eaux – Coupe schématique.

437

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Une machine de manutention du combustible (non représentée sur la figure), encore appelée « dispositif principal de manutention » (DPM), se déplace sur la dalle supérieure du caisson. C’est une machine complexe qui pèse pas moins de 550 tonnes ! Elle vient se positionner au-dessus des orifices donnant accès à chaque canal. La cadence de chargement et de déchargement des combustibles est de deux à trois canaux par jour. À noter qu’il existe plusieurs dispositifs redondants de détection immédiate de rupture de gaine fondés sur le principe de détection de PF à vie courte (xénon et krypton) dans le gaz. On ne peut en effet tolérer une oxydation prolongée du métal par le CO2 qui peut avoir de graves conséquences (fusion du métal isolé par la couche d’oxyde). Pour conclure sur cette filière UNGG, il faut mentionner le fait que la principale raison de leur abandon n’a pas été celle des différents problèmes technologiques rencontrés, lesquels étaient en voie de résolution, mais tout simplement le coût de l’électricité produite avec ce type de réacteur. En effet, des études ont montré que la taille maximum des réacteurs qu’il était raisonnablement possible de construire se situait autour de 700 MWé, ce qui excluait tout gain économique futur par effet de taille. Les réacteurs à eau, qui eux aussi ont rencontré beaucoup de problèmes technologiques, n’ont pas eu à souffrir de cette limite. Ce handicap économique des réacteurs UNGG était aggravé par des surcoûts liés à leur faible rendement net causé par les puissances de soufflage du gaz très importantes. Venaient enfin s’y ajouter le coût du graphite (générant par ailleurs des déchets difficiles à gérer) et le coût de dispositifs spéciaux tels que la détection de rupture de gaine ou la machine de manutention du combustible.

11.5 RBMK 11.5.1 Généralités C’est une filière qui n’a été développée qu’en ex-URSS dans les années d’après guerre. Le sigle RBMK signifie Réacteur de grande puissance à canaux, traduction littérale de Reaktor Bolshoi Moshchnosti Kanalnyne. Le sigle anglais est LWGR qui veut dire simplement Light Water Graphite Reactor. Dans ce concept, le graphite assure l’essentiel de la modération des neutrons tandis que l’eau ordinaire sous pression sert de fluide caloporteur et elle entre en ébullition à la sortie du cœur, comme dans les réacteurs à eau bouillante. Cette association avec de l’eau ordinaire oblige à enrichir l’uranium qui se présente sous forme d’oxyde d’uranium. Par ailleurs, compte tenu de la grande taille du cœur résultant de l’utilisation du graphite, il faut avoir recours à la technologie dite des « tubes de force » pour contenir l’eau sous pression, comme dans les réacteurs à eau lourde. En tout état de cause, cette eau ne doit pas entrer en contact avec le graphite pour des raisons évidentes d’incompatibilité. Enfin, les RBMK ont été conçus de façon à pouvoir réaliser le renouvellement « en marche » du combustible, ce qui offrait la possibilité de générer du plutonium

438

11. Les réacteurs modérés au graphite

« militaire ». Les premiers réacteurs de cette filière ont d’ailleurs été utilisés essentiellement pour cette production. Le premier prototype de cette filière, baptisé APS-1 (AM-1 en Russie, pour Atom Mirny-1 voulant dire « atome pour la paix »), fut construit à partir du mois de janvier 1951 sur le site historique d’Obninsk situé à 100 km au sud de Moscou. Il fut connecté au réseau électrique le 27 juin 1954, en délivrant une puissance de 5 MWé, ce qui en fait une première mondiale. Il ne fut arrêté définitivement que le 29 avril 2002, soit après 48 ans de fonctionnement sans incident majeur, ce qui, encore en 2015, est un record absolu de longévité pour un réacteur nucléaire de puissance (l’auteur de ce livre a eu l’occasion de visiter ce réacteur devenu évidemment un lieu historique). Des détails techniques sur ce réacteur sont donnés dans le document [IV-37] et [IV-38]. Note : « Rendons à César… » Le réacteur américain EBR-1 (voir tableau 10.1.2) est présenté souvent comme le pionnier de la production électrique d’origine nucléaire. En réalité, il ne produisit symboliquement que 200 watts d’électricité le 20 décembre 1951, pour éclairer quatre ampoules, et cet événement fit l’objet d’une photo largement diffusée dans le monde et reprise encore aujourd’hui assez fréquemment. Ce support publicitaire fut d’ailleurs montré au futur Président américain Eisenhower, lors de sa visite du 19 novembre 1952 à l’AEC (Atomic Energy Commission), pour illustrer les applications pacifiques de l’énergie nucléaire. Les jours suivants, la puissance fut élevée à 100 kilowatts mais l’électricité n’a servi alors qu’aux besoins en énergie du réacteur lui-même (45 kW). Ce n’est que le 17 juillet 1955, donc un an après l’événement soviétique, que la ville d’Arco (environ 1 000 habitants à l’époque), située à proximité du site d’Idaho, fut entièrement approvisionnée pendant environ une heure et autour de minuit par de l’électricité d’origine nucléaire. Cette électricité provenait du réacteur à eau bouillante Borax III, d’une puissance thermique de 15 MW, auquel on avait couplé une vieille turbine de 2 MWé récupérée d’une scierie opérant au Nouveau Mexique. C’était bien entendu une action purement démonstrative. Néanmoins l’événement fut curieusement gardé secret (partiellement) pendant près d’un mois, jusqu’au 12 août, alors que venait de s’ouvrir à Genève la première grande conférence internationale sur les applications pacifiques de l’énergie nucléaire (8-20 août 1955). À cette occasion, les Américains en firent une large publicité. Aujourd’hui encore, il existe un grand panneau dans la ville d’Arco affichant fièrement la phrase : « first city in the world to be lit by atomic power ». Au lecteur de juger. Au total ce sont 24 réacteurs de type RBMK qui ont été construits (en comptant le prototype APS-1), dont six à vocation « militaire » mais produisant de l’électricité sur le réseau public : les quatre unités de Bilibino et les deux unités de Beloyarks. Sur les 18 unités à vocation purement électrogènes, six ont été construites en dehors du territoire russe : quatre en Ukraine (à Tchernobyl) et deux en Lituanie. À noter que la construction de plusieurs autres réacteurs a débuté mais les chantiers ont finalement été définitivement abandonnés aujourd’hui : Tchernobyl 5 et 6, Ignalina 3, Smolensk 4 et Koursk 5 et 6. Le lecteur aura sans doute deviné la raison de ces

439

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

abandons. Est-il besoin de préciser en effet que cette filière s’est rendue tristement célèbre avec le plus grave accident nucléaire de tous les temps, survenu le 26 avril 1986 sur l’unité N° 4 des réacteurs de Tchernobyl. Depuis lors, fort heureusement, de multiples améliorations ont été apportées sur les réacteurs qui sont toujours en fonctionnement, grâce notamment au soutien de la communauté internationale et en particulier aux efforts européens. Le tableau 11.5.1 donne la liste complète de ces réacteurs avec différentes informations pour chacun d’entre eux.  Tableau 11.5.1  Liste complète des réacteurs RBMK. NOM des réacteurs

Site

APS-1

Obni ns k

Bilibino-1

Puissance Démarrage Connection nette construction au réseau (MWé) 5

janv-51

11

Durée entre cons truction et connecti on (a nnées )

Facteur de dispo. (%) en 2014

Date arrêt définitif

juin-54

3,5 4,1

-

avr-02

janv-74

82,7

déc-74

5,0

84,9

déc-75

6,0

76,7

En service au 31/12/2013

84,6

Nord-es t Si béri e Dis tri ct de Tchoukotka

11

déc-76

7,0

Za rechny (Yeka terinburg)

102

juin-58

avr-64

5,9

146

janv-62

déc-67

6,0

juin-72

déc-76

4,6

75,7

janv-73

janv-79

6,1

78,5

avr-78

oct-83

5,6

84,5

Koursk-4

mai-81

déc-85

4,7

91,1

Leningrad-1

mars-70

déc-73

3,8

74,5

juin-70

juil-75

5,2

40,8 90,1

Bilibino-2 Bilibino-3 Bilibino-4 Beloyarsk-1 Beloyarsk-2

11 11

Koursk-1 Koursk-2 Koursk-3

Leningrad-2 Leningrad-3

janv-70

Kurs ha tov

70 km oues t de St. Péters bourg

925

925

-

déc-73

déc-79

6,1

Leningrad-4

févr-75

févr-81

6,1

86,0

Smolensk-1

oct-75

déc-82

7,3

87,3

juin-76

mai-85

9,0

94,6

mai-84

janv-90

6,7

81,8

740

mars-70

sept-77

7,6

925

févr-73

déc-78

5,9

925

mars-76

déc-81

5,8

-

Smolensk-2

Des nogors k

925

Smolensk-3 Tchernobyl-1 Tchernobyl-2 Tchernobyl-3

Ukra ine Vi l le de Prypia t

Tchernobyl-4 Ignalina-1 Ignalina-2

Li tua ni e Vis a gina s

925

avr-79

déc-83

4,8

1185

mai-77

déc-83

6,7

1185

janv-78

août-87

9,7

janv-83 janv-90

En service au 31/12/2013

nov-96 oct-91 déc. 2000

26 Avril 1986 déc. 2004 déc. 2009

On notera que, dans l’ensemble, les temps de construction ont été relativement courts, avec une moyenne générale de six ans. Par ailleurs, le facteur de disponibilité moyen sur l’année 2014 a été très satisfaisant (sauf pour Leningrad-2) avec une moyenne de plus de 80 % (en incluant Leningrad-2). Voyons maintenant quelques-unes des principales caractéristiques des RBMK. Comme pour les autres filières, on examinera successivement le combustible, le

440

11. Les réacteurs modérés au graphite

cœur et l’architecture générale. Les données fournies ici concernent le réacteur d’Ignalina et elles sont issues pour la plupart des documents [IV-39] (§ 1.3) et [IV40] (les données fournies dans ce deuxième document font référence au réacteur de Smolensk 3, mais le combustible est identique à celui d’Ignalina).

11.5.2 Combustible Le schéma général d’un EC est présenté sur la figure 11.5.1. Il est constitué d’un faisceau de 18 tubes étanches (ou crayons) contenant chacun un empilement de pastilles d’oxyde d’uranium, percées d’un trou central de 2 mm de diamètre destiné à améliorer les échanges thermiques et la distribution des températures au sein de la matrice. Ce trou permet également de faciliter le relâchement des PF gazeux formés dans la matrice et d’améliorer ainsi le comportement sous irradiation de la matrice. L’uranium était initialement enrichi à 1,8 % puis 2 % en moyenne mais à la suite de l’accident de Tchernobyl, cet enrichissement a été porté à 2,2 % puis à 2,6 % et même 2,8 %. Cela a permis d’augmenter corrélativement le TC jusqu’à des valeurs dépassant les 20 000 MWj/t (des valeurs allant jusqu’à 24 000 MWj/t sont citées dans la littérature : voir [IV-41], page 173). De plus, pour certains réacteurs, de l’erbium absorbant a été mélangé à l’oxyde à une teneur de 0,4 % à 0,6 % (pour les autres réacteurs, ce sont des absorbants fixes supplémentaires qui ont été introduits dans le cœur). Ces dispositions ont permis de réduire très significativement le coefficient de vidange, en le ramenant en dessous de la valeur b qui marque le seuil de l’état critique prompt à ne pas franchir, alors qu’avant il était de l’ordre de 4 b à 5 b ! Note : la valeur positive extrêmement élevée de ce coefficient de vidange fut un facteur très aggravant pour le déroulement de l’accident de Tchernobyl. On ne rentrera pas plus en détail sur le déroulement des événements qui ont conduit à cette catastrophe ni sur les raisons techniques et physiques qui en ont été la cause principale. De même on n’évoquera pas les mesures qui ont été mises en œuvre sur tous les RBMK pour améliorer de façon très substantielle la sûreté globale de ce type de réacteur. L’examen de toutes ces questions sortirait du cadre de cet ouvrage, mais pour les lecteurs que cela intéresse, citons ici trois documents qui fournissent des analyses précises dans ce domaine : [IV-42] à [IV-44]. La gaine des crayons de combustible est constituée d’un alliage de zirconium-niobium (1 % à 2,5 % de Nb), choix qui sera repris pour les REP russes (les VVER). Rappelons que les alliages à base de zirconium ont été choisis de façon pratiquement universelle comme matériau des gaines des combustibles des réacteurs utilisant l’eau comme fluide caloporteur, depuis le début de leur conception (fin 1949), du fait qu’il capture moins les neutrons que l’acier, mais surtout qu’il résiste bien à la corrosion sous eau à haute température. Au centre du faisceau de 18 crayons, se trouve une tige centrale de 1,5 cm de diamètre (appelée « barre porteuse » sur la figure 11.5.1) qui sert à maintenir les plaques d’entretoise permettant de solidariser l’ensemble. L’assemblage ainsi constitué s’inscrit dans un cylindre d’environ 7,5 cm de diamètre et il vient s’insérer dans un tube de force de diamètre interne de 7,9 cm dans lequel circule l’eau de refroidissement.

441

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Figure 11.5.1  Schéma d’un EC de RBMK (Réacteur d’Ignalina) – (source [IV-39]).

Le combustible d’un canal est constitué par deux assemblages combustibles superposés, chacun ayant une longueur de 3,64 m, ce qui fait donc une hauteur de cœur de 7,28 m. Cet ensemble de deux assemblages est manipulé d’un seul tenant lors des opérations de chargement et de déchargement du combustible dans les canaux, pendant que le réacteur fonctionne. Le tableau 11.5.2 résume les caractéristiques chiffrées du combustible et du cœur.

 Tableau 11.5.2  Caractéristiques du combustible et du cœur des réacteurs RBMK (chiffres pour le réacteur d’Ignalina). Enrichissement de l' uranium (voir note 1)

C O M B U S T I B L E

442

2%

Hauteur cœur actif (m)

7,2

Enrichissement des pastilles d'extrémité

0,40%

Diamètre cœur actif (m)

Taux de combustion (MWJ/t)

22500

Masse totale d'uranium (t)

11,8 190

Epaisseur du rélecteur radial (m)

0,88

3

Densité de l'UO 2 (g/cm )

10,4

Diamètre des pastilles (mm)

11,48

Hauteur des pastilles (mm)

15

Diamètre du trou central (mm)

2

Diamètre externe de la gaine (mm)

13,63

Epaisseur de la gaine (mm)

0,825

Longueur des crayons (m) Longueur partie active (pastilles) (m) Longueur chambre d'expansion sup. (m)

3,64 3,43 0,175

C O E U R

Epaisseur du rélecteur axial (m)

0,5

Pas du réseau (m)

0,25

Nombre de canaux de combustibe

1661

Nombre de canaux de barres de contrôle

235

Nombre de canaux de refroid. du ref.

156

Température eau entrée cœur (°C)

260

Pression eau entrée cœur (b) Température eau sortie cœur (°C)

Pression initiale de l'He dans la gaine (b)

5

Pression eau vapeur sortie cœur (b)

Nombre de crayons par assemblage

18

Titre vapeur en sortie du cœur (%)

86 284 74 14,5

11. Les réacteurs modérés au graphite

11.5.3 Ensemble du cœur Il est constitué d’un empilement de briques de graphite de section carrée, de côté 25 cm et d’une hauteur de 0,6 m, percées au centre d’un trou de 11,4 cm de diamètre dans lequel passe le tube de force. Sa masse totale est de 1 350 tonnes de graphite et il comprend au total 2 052 colonnes dont 1 661 sont des colonnes de combustible avec tubes de force, le reste étant des canaux d’instrumentation ou des canaux contenant les barres de commande (235 canaux) ainsi que 156 colonnes de réflecteur. L’eau circule dans le sens ascendant dans ces tubes de force de 20 m de hauteur, ayant un diamètre interne de 8 cm (épaisseur 2 mm) et elle se vaporise dans la partie haute du cœur. Notons que cette eau contribue un peu à la modération des neutrons. Des bagues élastiques en graphite de deux diamètres différents sont placées alternativement dans l’espace annulaire libre entre ces tubes et la face interne des trous des blocs de graphite. Cela permet d’assurer un refroidissement des blocs de graphite par conduction de la chaleur vers les tubes de force. Les tubes de force sont soudés à chaque extrémité à une plaque tubulaire solidaire d’une virole qui entoure le cœur. Ils sont en alliage de zirconium-niobium dans la partie centrale qui traverse le cœur et en acier inoxydable dans les parties basse et haute situées en dehors du cœur. L’ensemble forme ainsi une cavité étanche contenant l’empilement de graphite qui est par ailleurs stabilisé pas des barres d’acier traversant les colonnes périphériques lesquelles sont fixées sur des structures métalliques supérieures et inférieures. Pour éviter un échauffement trop important du graphite, et réduire sa corrosion, celui-ci baigne dans une atmosphère de gaz neutre (généralement hélium-azote) avec un balayage permettant de détecter des fuites éventuelles de vapeur au niveau des tubes de force. La température moyenne du graphite est ainsi limitée à 500 °C, avec cependant des pics qui peuvent atteindre 760 °C. Chaque canal est muni à l’entrée d’une vanne de réglage de débit d’eau et à la sortie d’un bouchon amovible qui est retiré lors du renouvellement du combustible dans le canal, par la machine de manutention du combustible qui se déplace sur une dalle située en partie supérieure du bâtiment abritant la cavité du cœur. La fréquence de renouvellement du combustible est de quelques assemblages par jour (jusqu’à 2 × 5 = 10). Cette machine est également utilisée pour inspecter les canaux lors des arrêts. Le contrôle de l’évolution de la réactivité est assuré par un ensemble d’absorbants fixes en acier boré introduits dans le cœur. La très grande taille du cœur ainsi que les déséquilibres éventuels engendré par une altération des conditions d’ébullition de l’eau, induisent des instabilités spatiales de flux neutronique qui nécessitent un système de contrôle et de régulation sophistiqué comprenant des mesures de flux et des système diversifiés et assez complexes de barres de contrôle et de régulation. À noter sur ce dernier point que les barres de contrôle sont placées elles-mêmes dans des tubes de force en Zr-Nb (de diamètre interne 82 mm et d’épaisseur 2 mm) refroidis par un circuit d’eau spécifique. Le matériau absorbant est du B4C. C’est l’occasion de souligner que le temps d’insertion de ces barres est relativement lent : 14 secondes

443

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

pour une insertion complète des barres manuelles et automatiques, et 2,5 secondes pour les barres d’arrêt rapide, qui d’ailleurs n’existent que dans les réacteurs dits de « troisième génération » de Smolensk et Koursk, et n’existaient donc pas dans les réacteurs de Tchernobyl, ce qui fut un facteur aggravant de l’accident du 26 avril 1986.

11.5.4 Architecture générale Le mélange eau vapeur produit à la sortie des canaux du cœur est collecté puis dirigé vers des séparateurs qui vont permettre de rediriger l’eau liquide vers le bas du cœur et d’envoyer la vapeur sèche vers les turbines. Ce principe de base structure le schéma général de tous les réacteurs RBMK, mais, dans le détail, ces réacteurs se différencient par des options variées, notamment au niveau des systèmes et dispositions de sûreté. La figure 11.5.2 présente une coupe schématique d’un réacteur RBMK du type de ceux de Tchernobyl (réacteurs N° 3 et N° 4, de la « deuxième génération », tout à fait similaires aux réacteurs d’Ignalina). On notera en particulier qu’il y a deux boucles indépendantes comprenant chacune deux ballons séparateurs (énormes cylindres de 2,6 m de diamètre et 34 m de longueur) qui séparent l’eau non vaporisée à la sortie du cœur et la vapeur elle-même qui est ainsi séchée et envoyée vers la turbine via un ensemble de 16 tuyauteries. L’eau collectée dans chaque ballon est mélangée avec celle qui provient du condenseur de la turbine et toute l’eau est redirigée vers l’entrée du cœur via un ensemble de « distributeurs » qui vont alimenter chacun un ensemble de 40 canaux du cœur. La vapeur sèche est envoyée vers deux turbines qui actionnent chacune un alternateur de 500 MWé pour une unité de 1 000 MWé. On trouve ensuite un condenseur et des pompes qui acheminent l’eau condensée vers des collecteurs, lesquels mélangent cette eau à celle qui provient des séparateurs. Le rendement global de l’installation se situe autour de 31 %. On aura compris que l’architecture générale de ce type de réacteur est complexe (avec notamment une véritable forêt de 9 000 tuyauteries !). Par ailleurs, la sûreté globale des RBMK s’est révélée très fragile avec l’accident de Tchernobyl. On aura observé par exemple qu’il n’existe pas d’enceinte de confinement contenant l’ensemble de l’installation, mais simplement des zones de confinement partielles. On peut s’interroger cependant sur la résistance réelle qu’aurait pu avoir une telle enceinte, si elle avait existé, au regard de la violence énorme de l’explosion vapeur qui se produisit à Tchernobyl, et qui souleva (et renversa) la dalle supérieure du cœur d’un poids de 2 000 tonnes…

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 Figure 11.5.2  Schéma du bâtiment principal d’un RBMK (réacteur de Tchernobyl N° 4).

11.6 HTR 11.6.1 Les origines du concept Le sigle HTR signifie High Temperature Reactor, soit RHT en français (pour Réacteur à Haute Température). Nous utiliserons ici le sigle HTR car c’est celui qui est universellement adopté aujourd’hui, même en France, pour désigner ce type de réacteurs. Le sigle HTGR est parfois utilisé à la place de HTR. Il signifie High Temperature Gas cooled Reactor. On peut attribuer la notion première des HTR au New Pile Committee (NPC), évoqué au § 10.2.3-C, dont l’un des membres, Ace Vernon, présente l’idée d’un réacteur à haute température refroidi à l’hélium. Mais ce n’est alors qu’un simple concept encore mal défini sur le plan pratique. L’idée initiale de réacteurs à haute température va cependant mûrir assez rapidement avec un premier projet

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de réacteur conçu à partir de la fin de l’année 1944 par un chimiste très imaginatif, Daniels Farrington, qui fut l’un des 18 membres du NPC. Ce « réacteur » est connu historiquement sous le nom de « Daniels Pile », allusion probable à la fameuse pile inventée en 1836 par le chimiste et physicien britannique John Daniell. C’est en novembre 1946 qu’est publié un premier rapport [IV-45] décrivant la conception d’un réacteur expérimental d’une puissance initiale de 4 MWth, pouvant être portée ultérieurement à 40 MWth. Ce document est une véritable mine d’idées diverses, parfois exotiques, et une excellente leçon de formation pour tout concepteur de réacteur nucléaire ! Ainsi, plusieurs options pour différents composants sont examinées, avec une analyse fouillée des avantages et des inconvénients des divers choix possibles ainsi que des détails techniques parfois surprenants comme ceux qui ont trait à l’huile des soufflantes soumises aux radiations émises par l’hélium qui est radioactif. En effet, l’une des caractéristiques originales majeures de cette « pile » est l’absence de gaines renfermant le combustible afin de pouvoir opérer au-delà de la limite en température supportable par le matériau métallique des gaines. C’est évidemment au prix d’une contamination importante de l’hélium par des PF, ce qui oblige à contenir l’ensemble des circuits d’hélium dans des enceintes parfaitement étanches munies de protections contre les radiations. Dans la version de référence, l’EC de base est un petit cylindre creux (et non pas plein afin de réduire les contraintes thermiques) constitué par un mélange de poudres d’oxyde de béryllium (98 %) et d’oxyde d’uranium très enrichi (> 50 % en U235). L’hélium circule au travers de ces tubes qui sont logés dans un empilement de briques hexagonales également en oxyde de béryllium. La température de sortie de l’hélium est de 750 °C, ce qui permet effectivement de qualifier ce réacteur comme étant « à haute température ». L’utilisation du graphite comme modérateur à la place du béryllium est également envisagée comme variante mais elle conduit à doubler la masse de matière fissile dans le cœur. Soulignons ici que Daniels Farrington avait proposé antérieurement à ce projet un combustible encore plus original sous forme de boulets de 5 cm de diamètre, composés d’un mélange de carbure d’uranium et de graphite, empilés en vrac dans une cuve. L’idée des boulets avait en fait été proposée par Farrington dès 1943 mais pour des réacteurs chimiques destinés à fixer l’azote à partir de l’air dans des fours à haute température (brevet du 16 août 1943). Cette idée appliquée à un réacteur nucléaire fut brevetée le 11 octobre 1945, sous le N° US2809931 avec le titre « Neutronic Reactor System », mais elle était apparue trop baroque à l’époque et elle fut donc écartée rapidement. Elle sera pourtant reprise bien plus tard en Allemagne par le professeur Schulten (qui travailla avec Werner Heisenberg) et donnera naissance aux réacteurs HTR à boulets dont nous reparlerons. Quoi qu’il en soit, la « pile Daniels » aura une durée de vie bien éphémère puisque, dès 1947, il est décidé d’abandonner le projet considéré comme trop aventureux (« a wasteful stunt that led nowhere » comme l’écrira un peu sévèrement Alvin Weinberg dans son livre [I-37].

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11.6.2 Le secret des HTR Le rappel de ce point d’histoire permet de situer plus clairement la problématique rencontrée dans la recherche des hautes températures dans un réacteur nucléaire. On voit en effet que cet objectif ne peut être atteint que si les trois composantes principales d’un réacteur nucléaire, à savoir le combustible avec sa gaine, le modérateur (pour un réacteur à neutrons thermiques) et le fluide caloporteur sont capables « d’encaisser » sans dommage ces hautes températures dans un environnement très irradiant. Dans la pile Daniels, c’était le cas pour le fluide caloporteur, l’hélium, qui est un élément gazeux pur et inerte permettant de s’affranchir de toute contrainte liée à des changements de phase avec la température ou la pression. C’était aussi le cas pour le modérateur que ce soit l’oxyde de béryllium, qui fond à 2 500 °C, ou le graphite, qui se sublime à 3 800 °C ! Reste donc le combustible et la gaine. Pour le combustible, il faut rechercher une forme non métallique de l’uranium (puisque le métal fond autour de 1 100 °C), en l’occurrence un oxyde (mais ce peut être un carbure, un silicure, un nitrure, un oxy-carbure (UCO), un carbonitrure (UCN) ou même une dispersion d’oxyde dans un métal ou une autre céramique. Mais cette solution n’est valable que si l’écart de température entre le fluide caloporteur et le centre du combustible n’est pas trop élevé. Or cet écart dépend essentiellement de deux paramètres : d’une part la conductivité thermique de la matrice (voir le tableau 9.3.1 du chapitre 9), d’autre part la taille de la matrice de combustible qui doit être réduite au maximum (distance du centre à la périphérie de la matrice de combustible). Dans la pile Daniels, la matrice de combustible était un mélange d’oxyde d’uranium finement dispersé dans un oxyde de béryllium, ce qui assurait une bonne conductivité thermique de la matrice malgré le choix de l’oxyde d’uranium, très mauvais conducteur de la chaleur. Par ailleurs, les tubes de combustible avaient une épaisseur relativement faible, de l’ordre du cm (0,5 pouce). Quant à la gaine, le problème était résolu de façon radicale : il n’y en avait pas ! Il faudra attendre une bonne dizaine d’années pour voir apparaître une invention majeure qui va véritablement ouvrir la voie vers les hautes températures pour les réacteurs nucléaires : LA PARTICULE ENROBÉE. L’idée originale en est attribuée à un ingénieur du centre d’Harwell (GB), Roy Huddle, qui, en 1957, suggéra de diviser finement le combustible au sein d’une matrice de graphite sous forme de petites billes, encore appelées particules ou mieux, noyaux, de moins de 1 mm de diamètre (voir par exemple [IV-46]). La très petite dimension de ces noyaux sphériques (typiquement, quelques centaines de microns de diamètre) permet en effet de réduire beaucoup l’écart de température entre le centre et la périphérie de ces petites billes, qui sont par ailleurs en contact direct avec le graphite, très bon conducteur de la chaleur, et qui est lui-même en contact avec le fluide caloporteur. Il en résulte globalement un écart de température relativement faible entre le point le plus chaud situé au centre du combustible et le fluide caloporteur : typiquement de l’ordre de 400 °C. Le fluide caloporteur peut alors atteindre des températures très élevées sans que le combustible atteigne pour autant des températures inadmissibles, c’est-à-dire proches du point de fusion, même dans certaines situations accidentelles et compte tenu des marges de conception et de

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sûreté nécessaires. C’est ce qui fait dire de temps en temps que le combustible des réacteurs à haute température est un combustible froid. À noter que cet écart des températures peut encore être réduit significativement si l’on utilise une matrice qui conduit mieux la chaleur que l’oxyde, par exemple des carbures sous forme d’UC2 dont la conductivité thermique est 6 à 7 fois plus grande que celle de l’UO2. Cela étant, une fois retenue cette notion de combustible dispersé dans une matrice de graphite, il restait à trouver un moyen de constituer une barrière de confinement du combustible capable de garder toute son étanchéité à haute température. En effet, pour des raisons évidentes de sûreté, il n’était plus possible de conserver le concept de la pile Daniels qui ne prévoyait pas de gainage du combustible (c’est probablement cette caractéristique du concept qui fut le motif principal de son abandon prématuré). Une autre invention est alors venue compléter rapidement la première : l’enrobage des noyaux par une couche de carbure de silicium (SiC) de quelques dizaines de microns d’épaisseur (des enrobages d’une autre nature, comme de carbure de zirconium, seront étudiés plus tard). Cela a donné naissance à la particule enrobée. Ce type d’enrobage s’est révélé une excellente barrière de rétention des PF jusqu’à des TC très élevés et jusqu’à des températures de l’ordre de 1 800 °C et même au-delà, puisqu’il a été montré expérimentalement que le « taux de casse » de certaines particules ne s’élève brusquement (en dépassant 10 %) qu’à partir de 2 300 °C. Ultérieurement, ce revêtement a été complété en rajoutant une couche interne poreuse en pyrocarbone (« buffer ») destinée essentiellement à créer un volume libre pour loger les gaz de fission et à accommoder le gonflement du noyau ou la migration éventuelle de ce noyau par « effet amibe » (effet résultant d’une diffusion en phase solide du carbone sous gradient thermique dans les noyaux carbures ou également d’une thermo-diffusion d’oxygène à l’état solide dans les noyaux d’oxyde : voir note après la figure 11.6.1). Est venue s’ajouter à cela une couche externe également en pyrocarbone destinée à la protection et au support mécanique de la couche de SiC. Cette couche se contracte sous irradiation et maintient ainsi la couche de SiC en compression. Dans certains cas, il a même été rajouté une quatrième couche intermédiaire entre la couche poreuse interne et la couche de SiC destinée à protéger le noyau et la couche poreuse interne des attaques de composants chlorés pouvant provenir de la couche de SiC et issus de la phase de fabrication de cette couche. Cette couche interne atténue également la migration des PF vers la couche de SiC. Cela a donné lieu à deux grands types de particules : • les particules dites BISO, ne comprenant que deux couches : la couche poreuse interne et une couche de pyrocarbone isotrope servant d’enceinte de confinement des gaz de fission. Ce type de particule est généralement réservé au conditionnement de la matière purement fertile (U238 ou Thorium) pour lesquelles il se produit relativement peu de fissions au cours de l’irradiation ; • les particules dites TRISO, comprenant les trois couches citées plus haut, plus éventuellement la quatrième également citée. Ces particules contiennent généralement la matière fissile. Il est intéressant de mentionner ici que cette invention capitale de la particule enrobée sera reprise dans la conception des réacteurs de propulsion de fusées,

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notamment dans le cadre des grands programmes ROVER et NERVA développés dans les années 1960 aux États-Unis pour la propulsion de fusées (voir chapitre 15). Note : la mise en œuvre pratique de cette invention n’a été rendue possible que grâce au développement de procédés spécifiques de fabrication des noyaux d’une part et des enrobages d’autre part. En effet, il s’agissait de fabriquer des EC non plus par centaines ou par milliers comme pour les réacteurs « classiques » mais par centaines de milliards ! Par ailleurs, il fallait évidemment exclure tout procédé faisant appel à des usinages devenus pratiquement impossibles à réaliser pour fabriquer de tels objets. Pour ce qui concerne les noyaux, le procédé (un peu artisanal) initialement développé aux États-Unis pour les premiers réacteurs de démonstration était basé sur la fusion à très haute température (2 800 °C) de poudre de dicarbure d’uranium. Plusieurs autres procédés ont ensuite été développés. On peut les regrouper en trois catégories : les procédés aux résines (Oak Ridge), les procédés dits « voie humide » ou « sol-gel » et les procédés d’agglomération par voie sèche (AVS), initialement imaginés et essayés dans le cadre du projet européen Dragon puis perfectionné en France. Pour ce qui concerne les enrobages, tous les procédés sont basés sur des dépôts en phase vapeur et en lits fluidisés par décomposition d’un précurseur carboné gazeux tel que propylène ou acétylène mélangés à de l’argon. On imagine aisément que la mise au point de toutes ces techniques de fabrication des particules enrobées, souvent ingénieuses, a donné lieu à de multiples programmes de développement incluant des irradiations, essentiellement au début en Europe (Angleterre, Allemagne, France) et aux États-Unis puis dans plusieurs autres pays tels que Russie, Inde, Japon, Chine, Afrique du Sud et Corée. De nombreux brevets ont également été déposés dans ce domaine et on citera simplement ici le premier brevet déposé le 8 août 1958 par l’Anglais Peter Fortescue introduisant la notion de combustible sous forme de particules de 100 à 300 microns de diamètre, et celui de Roy Huddle du 31 mars 1959 sur un procédé d’enrobage des particules. La figure 11.6.1 présente une coupe partielle et une photo d’une particule « écorchée » de type TRISO.

 Figure 11.6.1  Photo d’une particule TRISO (coupe et écorché 3D).

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Note : on trouvera une description détaillée des particules enrobées et de leur comportement sous irradiation ainsi qu’une présentation des procédés de fabrication et de traitement de ces particules dans l’article [IV-47]. On y traite en particulier de l’effet amibe au § 3.3.3. Sur cet effet bien spécifique, on trouvera également plus d’information dans les articles originaux [IV-48] et [IV-49]. Précisons ici que dans certaines conditions, cette migration du noyau peut aller jusqu’à provoquer le percement des couches d’enrobage de la particule.

11.6.3 Les éléments combustibles et le cœur Les particules enrobées contenant la matière fissile doivent être insérées au sein du modérateur en graphite avec lequel elles doivent être en contact direct, sans espace libre entre leur surface externe et le graphite car un tel espace augmenterait le gradient thermique entre le combustible et le fluide de refroidissement. Pour cela la solution adoptée est celle d’un mélange à une pâte constituée d’une poudre de graphite et d’un liant formant ce que l’on appelle généralement un « compact ». Les particules sont dispersées de façon aléatoire dans ce mélange mais elles doivent être réparties de façon aussi homogène que possible et ne pas se toucher pour éviter toute interaction susceptible de les détériorer lors de l’irradiation. Cela conduit généralement à une limite sur le taux de remplissage de ces particules dans le mélange, qui est en pratique de l’ordre de 30 % à 40 % en volume. À ce stade, il faut distinguer les deux grands types de combustibles qui vont donner lieu à de véritables « sous-filières » : • Les combustibles à blocs prismatique (BP) dans lesquels les particules sont agglomérées sous forme de petits bâtonnets dont le diamètre est typiquement de 1,25 cm et la hauteur de 5 à 6 cm (figure 11.6.2-A). Ces bâtonnets sont obtenus soit par pressage et cuisson d’un mélange des particules avec de petits granulés de graphite avec de la résine, soit par injection à chaud sous pression puis cuisson d’un mélange des particules noyées dans le brai de graphite et de la poudre de graphite contenant des adjuvants. Cette injection ainsi que la cuisson peuvent s’opérer directement dans les trous ménagés dans les BP de graphite dans lesquels ils sont contenus. Les dimensions typiques de ces blocs sont de 79,3 cm en hauteur et 36 cm entre plats. Ces blocs sont empilés à l’aide des pions de centrage indiqués sur la figure et forment ainsi des colonnes qui sont juxtaposées pour constituer le cœur du réacteur. Lors du renouvellement du combustible, c’est l’ensemble du BP qui est extrait du cœur et remplacé par un bloc neuf avec son combustible. • Les combustibles sous forme de boulets de graphite ayant typiquement un diamètre de 6 cm (figure 11.6.2-B). Ces boulets sont constitués de coquilles de graphite d’environ 0,5 cm d’épaisseur et renferment les particules agglomérées dans leur matrice carbonée. Ils sont fabriqués par une technique de pressage semiisostatique dans des moules en caoutchouc synthétique puis ils font l’objet d’un usinage final pour parfaire leur sphéricité. Dans un réacteur utilisant ce type de combustible, les boulets sont entassés en vrac dans une cuve cylindrique à fond conique et ils circulent de haut en bas de cette cuve par écoulement gravitaire

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via un orifice de récupération de ces boulets à l’extrémité inférieure du cône. Selon la puissance des réacteurs, il y a plusieurs dizaines ou plusieurs centaines de milliers de boulets dans le cœur. Leur temps de séjour peut varier de quelques semaines à plusieurs mois selon les modes de gestion choisis. Des mesures de TC sont réalisées sur les boulets une fois sortis du cœur et, dans certains cas, il y a la possibilité de recycler certains d’entre eux s’ils n’ont pas atteint le TC désiré. Bien entendu, les boulets neufs sont introduits en permanence par le haut du cœur pour compenser ceux qui sont déchargés définitivement.

 Figure 11.6.2  Éléments combustibles pour HTR.

L’avantage principal des boulets réside dans le fait que le combustible est renouvelé en permanence, ce qui est une situation presque idéale en termes de gestion des matières nucléaires en réacteur. En effet, dans ce cas, rappelons que l’on peut gagner jusqu’à un facteur 2 sur la consommation en uranium par rapport à une situation opposée dans laquelle tous les EC du cœur sont renouvelés en une seule fois (§ 8.2). Un autre bénéfice est que ce rechargement en continu du combustible se traduit par un enrichissement initial du combustible en matière fissile nettement moindre pour des cœurs à boulets que pour des cœurs à BP. Cela évite par ailleurs de mettre en place des moyens de contrôle de la perte en réactivité le long d’un cycle entre deux renouvellements par lots, ce qui est le cas pour une gestion discontinue du combustible des cœurs avec blocs prismatiques. De plus, le renouvellement du combustible n’oblige pas à arrêter le réacteur ce qui est évidemment un avantage en termes de disponibilité de l’installation. Notons en outre que le système de manutention des boulets est a priori plus simple que celui des blocs prismatiques. Face à ces avantages significatifs, les cœurs à boulets présentent des inconvénients. L’un d’eux est que les pertes de charge lors de la traversée de l’hélium au travers d’un tas de boulets sont supérieures à celles de la traversée au travers d’un empilement de BP. Par ailleurs, le taux de vide entre les boulets (espace laissé entre les

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boulets, encore appelé coefficient de remplissage) varie localement et de façon aléatoire dans le temps, avec des effets de bord, même si la valeur moyenne reste voisine de 38 %. La plage de variation de ce taux de vide est en effet assez large puisque les valeurs extrêmes sont de 26 % pour l’empilement parfait le plus compact possible et de 59 % pour l’empilement purement triangulaire. Cela entraîne forcément des fluctuations sur plusieurs paramètres neutroniques, notamment les puissances volumiques locales, dont il faut maîtriser les effets. D’ailleurs, la puissance volumique moyenne des réacteurs à boulets est plus faible que celle des réacteurs à BP pour tenir compte des fluctuations de la puissance locale. Cette distribution aléatoire des boulets dans le cœur soulève en outre des difficultés de modélisation neutronique, laquelle n’est déjà pas simple pour un combustible constitué de myriades de microparticules dispersées dans une matrice de graphite. D’une façon générale, l’étude du comportement rhéologique d’un « tas de boulets », en particulier de leur disposition spatiale, doit faire l’objet de travaux spécifiques de R&D. Le lecteur intéressé par ces questions pourra consulter l’article [IV-50]. Un autre inconvénient des boulets se situe au niveau des moyens de contrôle par pénétration d’absorbants dans le cœur. Pour des cœurs de petite taille, il est possible d’assurer ce contrôle et l’arrêt du réacteur par mouvements de barres de commande dans le réflecteur uniquement. En revanche, ce moyen devient insuffisant dans les cœurs de grande taille pour lesquels il est nécessaire de recourir au moyen classique d’insertion de barres de commande dans le cœur, tout au moins pour l’arrêt rapide du réacteur. Or, en pratique, compte tenu des températures très élevées, il est difficile de concevoir des fourreaux dans le cœur pour guider ces barres. Le seul moyen est donc d’enfoncer de force les barres de commande dans le tas de boulets, en évitant bien entendu de les endommager. À l’évidence, c’est un moyen bien peu orthodoxe et on comprend la défiance des autorités de sûreté vis-à-vis de la fiabilité et de l’efficacité d’un tel système pour arrêter rapidement le réacteur. Il a pourtant été mis en œuvre dans le réacteur THTR300 allemand dont nous reparlons au § 11.6.6. Un dernier inconvénient des boulets est lié au risque de rupture mécanique de certains d’entre eux. En effet, compte tenu de leur nombre (plusieurs centaines de milliers dans les gros réacteurs) et de leur cheminement en réacteur (y compris leur mode d’introduction par simple chute dans le tas de boulets), cette dégradation mécanique de quelques boulets est statistiquement inévitable. Cela peut conduire à une pollution du circuit primaire mais aussi à la génération de débris qui peuvent être gênants pour l’exploitation du réacteur. Ces phénomènes peuvent néanmoins être tolérés si des dispositions pratiques sont prévues pour y remédier et si le « taux de casse » des boulets reste très faible.

11.6.4 Les spécificités des HTR Les HTR se distinguent à plus d’un titre des autres réacteurs nucléaires en général et des réacteurs à gaz modérés au graphite en particulier. Voyons ces caractéristiques. Tout d’abord, ils peuvent atteindre des températures de sortie du gaz très élevées, supérieures à 800 °C et pouvant même dépasser 1 000 °C pour les concepts de la quatrième génération (Gen-IV) qui sont à l’étude aujourd’hui (VHTR : Very

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High Temperature Reactors). AUCUNE AUTRE FILIÈRE ne peut atteindre de tels niveaux de température qui permettent d’envisager des applications non électrogènes de l’énergie nucléaire. Ces hautes températures conduisent par ailleurs à une augmentation très sensible du rendement global des HTR par rapport aux autres réacteurs. Il est typiquement de l’ordre de 45 % au lieu de 35 % par exemple pour les réacteurs à eau légère. La haute température de l’hélium diminue par ailleurs la puissance de pompage nécessaire pour le faire circuler, d’autant plus que les pertes de charges sont nettement réduites par rapport aux autres réacteurs à graphite gaz pour lesquels les gaines de combustible étaient munies d’ailettes de refroidissement. Enfin, l’hélium à haute température ouvre la voie au cycle direct avec turbine à gaz. En revanche, la très grande dispersion du combustible dans le cœur oblige à enrichir beaucoup le combustible en matière fissile : typiquement, au-delà de 10 % si on utilise un combustible à l’uranium enrichi, mais un peu moins tout de même pour les réacteurs à boulets. Nous en avons expliqué les raisons au § 8.4.3 et nous avons constaté alors que globalement, les HTR utilisent mal l’uranium. Par contre, cet enrichissement élevé permet d’atteindre des TC très élevés qu’autorisent par ailleurs l’excellente tenue sous irradiation du combustible à particules (nous revenons sur ce point ci-après). Cela étant, les HTR présentent les avantages significatifs suivants par rapport aux autres réacteurs à graphite gaz. • Ils autorisent un flux neutronique nettement plus élevé du fait de l’adoption d’un modérateur consommable qui élimine les problèmes de déformation du graphite sous flux (déformations Wigner en particulier) et aussi du fait que l’emploi de l’hélium permet de supprimer le phénomène de corrosion radiolytique du modérateur qui se produisait avec le CO2. À noter cependant que ce renouvellement périodique du modérateur génère évidemment une grande quantité de graphite irradié et donc de déchets associés. Certes, il s’agit de déchets de faibles activité mais ils sont à vie longue à cause notamment de leur contenu en C-14 de période 5 730 ans et en chlore 36 de période 300 000 ans (issu des impuretés inévitables contenues dans le graphite), ce qui oblige à prévoir une gestion particulière de ces déchets. • Cette augmentation du flux, conjuguée avec celle de la concentration en matière fissile (enrichissement) entraîne un accroissement important de la puissance volumique (ramenée au volume du cœur entier) qui peut atteindre 10 W/ cm3 contre seulement 2,5 W/cm3 pour les AGR (et 1 W/cm3 pour le réacteur UNGG le plus performant, Bugey). Cette puissance volumique reste néanmoins dix fois plus faible que celle des REP. C’est là une caractéristique qui affecte la compétitivité des HTR par rapport aux REP malgré leur supériorité incontestable sur bien d’autres points. • La sous-modération du cœur est possible grâce au degré de liberté laissé par la possibilité d’augmenter un peu l’enrichissement pour compenser la perte en réactivité qui en résulte. Cela conduit à un nouveau gain sur le volume du cœur et donc sur la taille de l’ensemble de l’installation, d’où une réduction du coût d’investissement global.

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• Une bonne économie de neutrons grâce notamment à l’absence de gaines métalliques capturant les neutrons (le silicium des enrobages de SiC capture très peu les neutrons) et au spectre plus épithermique des HTR qui réduit les captures dans les produits de fission. La sous-modération réduit par ailleurs la quantité de graphite et donc les captures stériles dans ce graphite. De plus l’hélium ne capture pratiquement pas les neutrons. Globalement, les neutrons qui ne sont pas perdus dans les captures stériles sont capturés dans la matière fertile, à réactivité donnée, et cela est donc favorable au facteur de conversion. En fait, la valeur de ce facteur dépend beaucoup du type de cycle de combustible choisi. À titre indicatif, signalons que certains concepts de réacteurs à boulets avec un cycle au thorium peuvent permettre d’atteindre des facteurs de conversion proches de 1 (voir par exemple l’article [IV-51]). • Un coefficient de température par effet Doppler beaucoup plus négatif que dans les autres réacteurs à neutrons thermiques du fait de la sous-modération et surtout de la dispersion fine du combustible qui entraîne un taux de capture relatif très élevé dans les résonances du noyau fertile. Pour les combustibles à uranium enrichi, il est de l’ordre de –5 à –6 pcm/°C (voir par exemple la thèse [IV-7]). Ces valeurs sont au moins deux fois plus négatives que celles des REP par exemple, qui se situent entre –1 et –3 pcm/°C. C’est évidemment un atout sur le plan de la sûreté, d’autant que sur le plan cinétique cet effet Doppler est largement dominant puisque la température du modérateur en graphite n’augmente que lentement à la suite d’une augmentation de puissance du fait de son inertie thermique (le coefficient de température du modérateur, même s’il n’est que faiblement négatif voire positif, n’a qu’un effet mineur pour des variations brusques de puissance). • Des TC du combustible très élevés dépassant largement les 100 000 MWj/t, grâce à l’excellent comportement des particules enrobées sous irradiation, dont la conception et la fabrication ont été très améliorées au cours du temps, qui a été démontré par de multiples expérimentations. Un des facteurs très favorables à cette bonne tenue des particules en température et sous flux neutronique est la forme sphérique des couches d’enrobage qui leur confère une grande résistance mécanique. Cela étant, rappelons que les HTR consomment mal l’uranium naturel malgré ce TC élevé (contrairement à ce qui est parfois affirmé). Ainsi un HTR nécessite de l’ordre de 230 tonnes d’Unat pour une production électrique de 1 GW pendant un an (230 t/GWé-an) alors qu’un réacteur Candu dont le TC est dix fois moindre ne consomme que 150 t/GWé-an, et cela malgré un rendement électrique inférieur à celui des HTR. Nous renvoyons le lecteur au § 8.3 pour les explications détaillées sur ce sujet. Au-delà de ces spécificités, il importe de souligner que les HTR présentent des caractéristiques de sûreté intrinsèques inégalées, grâce notamment à la marge importante qui existe entre la température de fonctionnement du combustible et celle à laquelle il commence à perdre son étanchéité. Cette marge est typiquement de 600 à 700 °C. Cet écart des températures, couplé à la grande inertie du massif de graphite et au caractère inerte et stable de l’hélium à toutes températures (pas de

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changement d’état ni de possibilité de réaction violente avec l’atmosphère ambiante ou avec les matériaux de structure du cœur), laisse un délai minimum de plusieurs dizaines d’heures pour rétablir une situation provoquée par une dépressurisation accidentelle combinée à une perte totale du soufflage. Dans certains concepts de petits réacteurs à cœur annulaire, aucune intervention, même à long terme, n’est nécessaire pour un tel accident. En effet, dans de telles configurations, la température la plus élevée dans le cœur passe par une valeur maximale inférieure à celle qui provoque des dommages importants sur le combustible, et la chaleur est ensuite évacuée de façon suffisante par conduction et rayonnement puis convection naturelle en air. Cette perte de refroidissement avec dépressurisation peut même survenir sans chute des barres d’arrêt car le coefficient de température très négatif fait que la réaction en chaîne s’arrête automatiquement dès le début de l’élévation de température. C’est le seul type de réacteur où l’on peut se permettre par exemple d’arrêter le refroidissement sans faire chuter les barres d’arrêt. Une telle expérience a même été simulée avec succès sur le petit réacteur AVR à boulet de Jülich. Le lecteur intéressé pourra trouver plus de détails sur ces essais dans l’article [IV-53]. Note : l’auteur de ce livre a lui-même été un témoin direct de ce type d’expérience d’arrêt volontaire du refroidissement pendant le fonctionnement du réacteur. Il a eu lieu sur le prototype de réacteur HTR à boulet appelé « HTR-10 » construit en Chine près de Beijing. Lors de cet événement qui s’est déroulé le 24 septembre 2004, les organisateurs avaient convoqué les journalistes locaux dans la salle de contrôle afin de réaliser dans le même temps une opération de communication. Outre le bon déroulement de cette expérience qui a duré quelques minutes, ce fut une réussite médiatique à en juger par les articles au ton rassurant parus le lendemain dans la presse locale. Un autre intérêt des HTR est qu’ils permettent d’utiliser directement l’hélium chaud produit à la sortie de cœur pour alimenter une turbine à gaz ce qui évite le recours à des générateurs de vapeur toujours source d’ennuis et ce qui augmente le rendement global de l’installation. C’est ce que l’on appelle le « cycle direct ». Signalons enfin que les HTR offrent l’avantage unique de pouvoir accueillir une grande variété de combinaisons de matières nucléaires sans modification notable de la conception du cœur et des EC (boulets ou blocs prismatiques). Cette souplesse résulte du découplage quasi parfait entre les paramètres qui déterminent la géométrie de refroidissement et ceux qui caractérisent l’optimisation neutronique : nature des matières fissiles et fertiles, proportions relatives de ces matières, concentration et répartition en noyaux lourds dans différents types de particules, taux de remplissage des particules, ou même rapport de modération. En effet, il est possible d’ajuster selon les besoins la taille des noyaux des particules enrobées et le taux de remplissage de ces particules dans leur matrice carbonée (taux limité cependant à 30 % ou 40 % comme on l’a déjà signalé) sans modifier du tout la géométrie globale du bloc combustible ou la taille des boulets. Par ailleurs, il n’y a pas de limite en quantité de matière fissile imposée par des considérations de sûreté, comme c’est le cas par exemple pour le recyclage du plutonium dans les réacteurs à eau pressurisée. À cet égard, les HTR apparaissent d’ailleurs comme de bons candidats pour le recyclage

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

du plutonium. Pour plus de détails sur ces aspects des différents cycles du combustible dans les HTR, nous renvoyons le lecteur aux articles publiés par l’auteur de ce livre, par exemple [IV-55] et [IV-56].

11.6.5 Le développement des HTR et les réalisations Dès 1954, la compagnie américaine Public Service of Colorado (PSC) se lance dans des études sur la production d’électricité d’origine nucléaire. Elles sont initiées dans le cadre du Rocky Mountain Nuclear Power Study Group fondé cette même année, au moment où l’administration américaine commence à publier des informations sur les applications civiles de l’énergie nucléaire dans le sillage du discours « Atoms for Peace ». À la suite de ces études exploratoires, PSC choisit en 1958 de concentrer ses efforts sur le nouveau concept des HTR. Elle s’associe pour cela à 52 autres investisseurs pour former le HTR Development Associate, destiné à réaliser un premier prototype industriel de HTR. Ce groupement se transformera en Advanced Reactor Development Associates en 1963 et PSC prendra la décision en 1965 de se doter d’un réacteur électrogène d’une puissance de 330 MWé : Fort Saint Vrain (FSV). Ce réacteur va malheureusement subir beaucoup de déboires tant à la construction qui s’étale sur 9 années (1968-1976) que pendant l’exploitation qui ne va durer que 13 ans. Parmi les ennuis rencontrés en fonctionnement, citons ceux qui ont été causés par les soufflantes dont les paliers à eau vont être à l’origine de multiples entrées d’eau intempestives dans le cœur, parfois de plusieurs m3. Cela va conduire à des arrêts presque récurrents du réacteur pour sécher la cavité primaire et cette humidité va aussi dégrader les mécanismes de barres de commande qu’il faudra remettre en état. Par contre le combustible lui-même ne fut pas du tout affecté par cette humidité. Un autre souci est venu des colonnes de l’empilement de graphite tenues trop lâchement à leur sommet, qui se déplaçaient légèrement, entraînant des fluctuations de température très gênantes du côté hélium et vapeur. Mais le « coup de grâce » survient en 1989 avec l’apparition de fissures sur les collecteurs situés en sortie des générateurs de vapeur. Face à cet ultime accroc, PSC décide à regret d’arrêter définitivement le réacteur, lassé par ces pannes à répétition mais aussi par les exigences mal adaptées de l’autorité de sûreté américaine, la NRC, dont le référentiel réglementaire est essentiellement bâti pour les réacteurs à eau. Cela étant, il faut souligner un point tout à fait positif sur ce réacteur : l’excellent comportement du combustible qui fait tout de même la spécificité des HTR et qui de plus innove en utilisant une combinaison inédite de matières nucléaires : uranium hautement enrichi et thorium. Autrement dit, cet amoncellement de difficultés techniques n’est pas imputable au principe même de la filière, mais à des défauts de conception ou de qualité résultant en partie d’une décision initiale trop prématurée. Pratiquement à la même époque que celle des initiatives de PSC, la société General Dynamics crée en juillet 1955 une division baptisée General Atomic (GA), destinée à développer les technologies pour l’utilisation pacifique de l’énergie nucléaire. Les premiers grands projets sont définis en juin 1956 au cours d’un symposium de

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11. Les réacteurs modérés au graphite

scientifiques parmi lesquels il faut citer Edward Teller, le père de la bombe H ! Les HTR font partie de ces grands projets, avec deux autres qui sont la fusion thermonucléaire (Teller est dans l’équipe…) et les réacteurs expérimentaux qui donneront naissance au célébrissime réacteur TRIGA (qui sera vendu à 35 exemplaires dans une vingtaine de pays étrangers). Dès 1958, le projet HTR se concrétise avec la commande d’un réacteur expérimental de 40 MWé par l’électricien Philadelphia Electric Company en association avec l’Atomic Energy Commission (USAEC) : c’est le réacteur de Peach Bottom dont les performances en exploitation ont été très bonnes au regard du caractère de prototype de ce réacteur (disponibilité de 80 % avec le premier cœur et de 90 % avec le deuxième cœur). GA devient ainsi la principale société américaine qui va développer les HTR à partir de la fin des années 1950, puis les commercialiser à partir du début des années 1970. En effet, cette société s’engage à cette époque dans des contrats de vente audacieux avec des électriciens américains et signe ainsi la vente de quatre réacteurs en 1971 (deux de 1 160 MWé et deux de 770 MWé) puis deux autres en 1972 (également de 770 MWé) et enfin deux autres encore en 1974 (1 240 MWé chacun). Tout cela est accompagné de contrats spécifiques sur le cycle du combustible avec retraitement ! Cette entreprise va cependant s’interrompre brusquement en 1975 avec la résiliation par GA de tous ces contrats trop risqués. Cela ne va pas empêcher GA de poursuivre avec détermination de nouvelles études sur les HTR, en attirant des subventions du gouvernement américain, ce qui ne fut pas aisé sous l’administration anti-nucléaire du président Carter. À cet égard, il est utile de noter que la politique rigide de non-prolifération nucléaire qui prévaut alors aux États-Unis, va obliger GA à abandonner son cycle du combustible de référence basé sur l’utilisation d’uranium très enrichi (93 %) combiné avec du thorium, dit « HEU/Th ». Pour conserver néanmoins du thorium dans son combustible, GA propose alors de remplacer le cycle HEU/Th par un cycle un peu bâtard mélangeant de l’uranium moyennement enrichi (MEU) à 20 % (limite autorisée) et du thorium. À la fin des années 1970, GA oriente ses travaux vers la conception de réacteurs de petite taille avec notamment un produit baptisé GT-MHR (pour Gas Turbine Modular Helium Reactor), réacteur de 280 MWé à cycle direct, qu’elle essaye encore de promouvoir aujourd’hui comme candidat de la gamme des SMR (Small Modular Reactors). Par ailleurs, GA est impliqué dans les développements actuels des réacteurs à très haute température, les VHTR, qui sont l’un des 6 systèmes retenus pour Gen-IV. Note : la société GA deviendra GGA en 1967, car rachetée par la compagnie pétrolière Gulf Oil, puis GAC (C pour « Company ») en 1973 avec l’entrée à 50 % de Royal Dutch Shell, puis encore General Atomic Technologies, GAT, en 1982, et enfin, à nouveau General Atomics (mais avec un « s ») avec la vente de GAT en 1986 à de nouveaux investisseurs privés. L’auteur de ce livre a eu le plaisir de travailler dans cette société implantée dans un cadre idyllique à San Diego, en Californie, pendant presque deux ans (1977-1979), en tant que correspondant du CEA qui avait signé avec GA des accords de coopération sur les HTR (voir ci-après). C’est au cours de ce séjour que l’auteur a été notamment un témoin dépité des ennuis de FSV évoqués plus haut. Arrivant le matin à son bureau, il voyait régulièrement affiché sur le mur un télex sur lequel il était écrit

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

« … the reactor is shut down… », au point que lorsque le réacteur se mettait enfin à produire quelques kWh, il écrivait dans ses comptes rendus : « le réacteur est tombé en marche » ! Presque parallèlement se développent en Europe des études puis des projets sur les HTR. En Angleterre tout d’abord, dans le cadre d’un projet patronné par l’OCDE-AEN baptisé DRAGON, lancé en mars 1959, mais initié dès 1956 par l’UKAEA (United Kingdom Atomic Energy Authority). Ce programme aboutira à la construction à partir de 1960 puis la divergence en 1966 du réacteur expérimental (non électrogène) portant ce même nom. Il faut souligner le caractère exemplaire de ce programme qui a mobilisé jusqu’à un millier de personnes provenant de nombreux pays et duquel il a été tiré de multiples enseignements sur la filière : maîtrise industrielle du refroidissement par hélium sous pression (fuites, purification, soufflage, échangeurs), cœur et combustible (neutronique, manutention du combustible, tenue sous irradiation du combustible qui s’est avérée excellente), sûreté (avec par exemple des essais de perte complète du soufflage combiné avec un arrêt de l’alimentation des échangeurs). L’entreprise Dragon a pris fin en 1975 pour des raisons financières et politiques liées aux négociations sur le renouvellement de l’accord international. En Allemagne ensuite, où débutent dès 1956 les premiers travaux sur le concept de réacteurs à boulets. Sur la base de ce concept, il est confié aux sociétés Brown Boveri et Freid Kruppen (regroupées sous le sigle BBK) en avril 1957 la conception d’un petit réacteur de 15 MWé baptisé AVR (pour Arbeitsgemeinschaft Versuchsreaktor, nom d’un groupement d’une quinzaine d’énergéticiens) qui sera construit dans l’enceinte du centre de recherche de Jülich et connecté au réseau le 18 décembre 1967. Globalement, le fonctionnement de ce réacteur a été satisfaisant pendant les 21 ans de son exploitation (disponibilité de 60 % en moyenne et dépassant 80 % vers la fin) malgré le caractère innovant du concept à boulets et les hautes températures atteintes en sortie du cœur : 950 °C. Signalons tout de même une fuite de générateur de vapeur qui a entraîné une entrée d’eau massive dans le cœur (27 tonnes !) pendant 10 jours par la faute de dispositifs de détection défaillants. Il est intéressant de noter que pendant toute la durée d’exploitation du réacteur, ce sont au total 2,3 millions de boulets qui auront circulé à travers le cœur sans défaillance significative (taux de casse : 1 boulet sur 30 000 en moyenne). Peu après la mise en service de l’AVR, BBK achève la conception d’un réacteur du même type mais de plus grande taille préfigurant des réacteurs industriels basés sur cette technologie semble-t-il prometteuse. Une offre est remise en août 1968 au gouvernement allemand et à la société Hochtemperatur-Kernkraftwerk (HKG) qui regroupe divers producteurs d’énergie ayant financé la construction de l’AVR. C’est le réacteur THTR (pour Thorium High Temperature Reactor) de 300 MWé dont la construction débute en mai 1971 sur le site de Schmehausen. Mais cette construction va être laborieuse du fait notamment de l’attitude rigide des autorités de sûreté allemandes qui acceptent difficilement un certain nombre de nouveautés, comme le dispositif de contrôle et d’arrêt par des barres qui s’enfoncent directement dans

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11. Les réacteurs modérés au graphite

le tas de boulets ou l’introduction de la technologie des gros caissons en béton précontraints importée d’Angleterre. Le réacteur sera mis en service seulement en novembre 1985 et, un peu comme FSV, mais pour des raisons bien différentes, il va être victime de nombreuses difficultés technologiques. De plus, il va évoluer dans un contexte marqué par la détérioration du climat politique vis-à-vis du nucléaire après le passage du « nuage de Tchernobyl » en mai 1986. Au titre des difficultés techniques, citons la rupture de 35 têtes de goujons de maintien du calorifuge des conduits chauds survenue en 1988 qui précipita la décision d’abandon du THTR l’année suivante après seulement trois années de fonctionnement chaotique. Cette durée d’exploitation très limitée n’a pas permis de lever l’incertitude sur la tenue à long terme des structures permanentes en graphite, soumises à des flux neutroniques bien supérieurs à ceux de l’AVR. La France pour sa part entame quelques études sur les HTR à la fin des années 1960 en coopération informelle avec les Britanniques. Par ailleurs, elle participe un peu au projet européen DRAGON, via un financement par le ministère des Affaires étrangères et l’envoi de quelques représentants du CEA sur le site. Ce n’est qu’à partir de 1971 et jusqu’en 1979 que le CEA réalise un programme important de R&D sur les HTR (autour de 200 millions de francs, soit 20 à 30 millions d’euros par an) dans le cadre d’accords de R&D et de licence signés en 1972 avec GA. Mais ces programmes sont brusquement abandonnés en 1979, à cause de contraintes budgétaires liées essentiellement aux moyens qu’il faut alors allouer aux deux autres grands programmes de développement de réacteurs du CEA que sont les REP et les RNR, sur lesquels la France articule sa stratégie pour l’énergie nucléaire du futur. Viennent s’ajouter à cela les difficultés de construction du THTR-300 et les aléas de fonctionnement de FSV qui sont des éléments bien peu encourageants pour persévérer dans cette aventure. Au terme de ces programmes, la France aura dépensé presque 300 millions d’euros sur la filière HTR, sans aboutir à la construction d’un réacteur en France. En revanche, elle a pu acquérir ainsi une somme très importante de connaissances sur cette technologie qui pourrait à nouveau resurgir avec le développement des VHTR dans le cadre des réacteurs Gen-IV. Signalons pour terminer qu’AREVA a lancé en 2004 un programme d’étude baptisé ANTARES (pour AREVA New Technology based on Advanced gas cooled Reactor for Energy Supply) pour la conception d’un réacteur de 600 MWth destiné à fournir de la chaleur industrielle pour des applications diverses telles que la production d’hydrogène, le dessalement de l’eau de mer, la liquéfaction ou la gazéification du charbon ou encore le traitement de sables bitumineux ou d’huiles lourdes. D’autres pays se lanceront par la suite dans cette aventure des HTR, et il faut citer notamment : • Le Japon avec son réacteur HTTR (High Temperature Engineering Test Reactor) de 30 MWth qui a divergé en novembre 1998, et qui a été utilisé récemment pour réaliser des programmes internationaux liés à la sûreté des HTR, dans le cadre de l’OCDE. Cette installation sert également de support aux recherches sur les VHTR menées dans le cadre de Gen-IV. À cet égard, on peut noter que la température de l’hélium en sortie du cœur a atteint 950 °C en avril 2005.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• La Russie qui développe depuis les années 1970 des programmes de R&D significatifs, notamment à l’Institut Kurchatov de Moscou, avec des boucles d’essais et des irradiations de combustible ainsi que des maquettes critiques. Par ailleurs, elle poursuit des études de projets sur deux types de réacteurs à boulets appelés VGR-50 (50 MWé) et VG-400 (400 MWé). Pour ces projets, l’Ukraine contribue au développement de particules enrobées originales basées sur la fabrication de noyaux en carbonitrure, dans son fameux Institut Kharkov (National Science Center - Kharkov Institute of Physics and Technology). • La Chine qui est entrée plus récemment dans la course, avec la construction puis l’exploitation par l’INET (Institute of Nuclear Energy Technology, de l’université de Tsinghua à Beijing) de son petit prototype de réacteur à boulets HTR10 dont la technologie est directement dérivée de celle des réacteurs à boulets allemands. Les Chinois ont d’ailleurs acheté aux Allemands toute la ligne de fabrication des boulets allemands pour un euro symbolique ! L’auteur de ce livre, qui a pu visiter cette installation en 2004, est témoin qu’ils ont parfaitement assimilé cette technologie qu’ils considèrent maintenant comme chinoise. Plus récemment, la construction de deux modules de 250 MWth chacun, couplés à une même turbine de 200 MWé, a débuté en décembre 2012 sur le site de Shidaowan dans la province de Shandong. Cette centrale baptisée HTR-PM devrait être connectée au réseau en 2017. La construction de 18 unités de ce type sur le même site est envisagée si l’expérience du prototype en construction est concluante. • Des pays moins impliqués sur les HTR, mais qui réalisent néanmoins quelques travaux sur les concepts ou sur le combustible : Corée du Sud, Inde, Indonésie. À noter également que la Suisse a mené des études sur les HTR entre les années 1960 et 1990, notamment en coopération avec les Allemands. Ce bref panorama ne serait pas complet sans citer l’Afrique du Sud dont la compagnie nationale d’électricité ESKOM a lancé en 1999 un programme important de développement et de commercialisation d’un petit réacteur HTR à boulets et à cycle direct d’une puissance de 165 MWé, baptisé PBMR (Pebble Bed Modular Reactor). Après avoir dépensé 500 millions d’euros dans ce programme très ambitieux, le gouvernement sud-africain a finalement décidé de l’abandonner en 2010 faute d’investisseurs et de clients étrangers. Depuis cette date, l’Afrique du Sud participe symboliquement aux travaux sur le VHTR mais ne s’y implique pas directement. Elle a en effet décidé de se retirer des accords « systèmes » en décembre 2011 et « projets » sur le combustible en novembre 2013. Pour clore cette rétrospective des programmes et des réalisations passés ou à venir, nous présentons dans le tableau 11.6.1 quelques données générales sur les réacteurs électrogènes effectivement construits et exploités.

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11. Les réacteurs modérés au graphite

 Tableau 11.6.1  Les réacteurs HTR de puissance dans l’histoire (réacteurs effectivement construits et exploités). NOM

Dragon

AVR

Peach Bottom

Fort St. Vrain

THTR

HTTR

HTR-10

Pays

GB

Allemagne

USA

USA

Allemagne

Japon

Chine

Lieu

Winfrith

Jülich

Pennsylv.

Colorado

Schmeh.

Oarai

Beijing

Criticité en

1964

1966

1967

1974

1983

1998

2000

Date arrêt définitif

Fin 1975

12/1988

11/1974

8/1989

9/1988

En service

En service

Puiss. therm. (MW)

20

46

115

842

750

30

10

Puiss. élec. (MW)

–

15

40

330

300

–

–

Enceinte

Métal

Métal

Métal

Béton

Béton

Métal

Métal

Densité de puissance (1)

14

2,3

8,3

6,3

6

2,5

2

Température entrée He (°C)

335

175

343

406

262

395

250 350

Température sortie He (°C)

835

850 950

715

785

750

850 950

700 900

Pression He (b)

20,6

11

24,6

49

39

40

30

Type d’EC

Tube & blocks

Sphère

Prisme

Prisme

Sphère

Tube & blocks

Sphère

Nombre d’EC

259

90 000

804

1482

675 000

150

17 000

Diamètre cœur (m)

1,07

3

2,74

5,94

5,6

2,3

1,8

Hauteur cœur (m)

1,61

2,5

2,28

4,75

6

2,9

1,97

Matrice combust.

Oxyde & carbure

Oxyde & Carbure

Carbure

Carbure

Oxyde

Oxyde

Oxyde

Type de particule

PyC + SiC

PyC

PyC

TRISO BISO

PyC

TRISO

TRISO

Noyaux partic.

UC2 ThC2

UC2 ThC2

UC2 ThC2

UC2 ThC2

UO2 ThO2

UCO

UO2

Enrichiss. (2)

HEU/Th et LEU

HEU/Th et LEU

HEU/Th

HEU/Th

HEU/Th

LEU

LEU

(1)  En MWth par m3. (2)  HEU : High Enriched Uranium = 93 % ; LEU = Low Enriched Uranium = max. 20 %.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

11.6.6 Description et évolution des concepts Compte tenu de ce qui précède, le lecteur aura compris qu’il existe une très grande variété de concepts qui se distinguent par : • la taille : gros réacteurs de puissance ou petites unités dites « modulaires » ; • l’architecture globale : enceinte primaire dans une cuve ou dans un caisson en béton précontraint ; • le type de cycle thermodynamique : cycle vapeur ou cycle direct à gaz, resurchauffe ou non pour la production d’électricité ; • le mode de production d’énergie : purement électrogène, purement calogène ou mixte (cycles combinés) ; • le type de combustible : empilement de BP ou de boulets en tas ; • le type de particules : taille des noyaux, type d’enrobages, nature de la matrice combustible (oxydes, carbures, carboxydes, etc.) ; • le type de cycle de combustible : combinaisons matières fissiles, uranium 235 ou 233 et fertiles, uranium 238 ou thorium 232. Sachant que pratiquement toutes les combinaisons sont envisageables, il n’y a pas aujourd’hui un seul réacteur qui ressemble à un autre, que ce soit parmi ceux qui ont été construits ou parmi ceux qui sont en projet. On se limitera donc ici à présenter brièvement les deux réacteurs les plus puissants qui ont été construits : FSV et le THTR-300. Nous verrons ensuite comment ont évolué les concepts vers de petits réacteurs dits « modulaires ».

Le réacteur de Fort Saint-Vrain à blocs prismatique (BP) Sa conception générale s’inspire largement de l’architecture intégrée des gros réacteurs à graphite gaz européens, notamment de celle des UNGG de type SaintLaurent-des-Eaux (figure 11.4.3). Le circuit primaire est entièrement contenu dans une enceinte en béton précontraint qui abrite également les échangeurs héliumvapeur au nombre de douze. Ces échangeurs comprennent un réchauffeur, un surchauffeur, un évaporateur et enfin un économiseur. La circulation de l’hélium s’effectue de haut en bas à travers le cœur et les soufflantes (au nombre de quatre) sont disposées sous le cœur : voir figure 11.6.3. Une « peau d’étanchéité » métallique de 2 cm d’épaisseur (appelée aussi « liner ») recouvre toute la surface interne du caisson. Celle-ci est refroidie par de l’eau circulant dans un système redondant de tubes situés le long de sa face externe (côté béton) et elle est isolée thermiquement sur sa face interne (côté cœur du réacteur) par un matériau isolant fibreux. Le cœur est constitué d’un ensemble de 247 colonnes juxtaposées, formées chacune par un empilement de six blocs de graphite hexagonaux centrés l’un sur l’autre à l’aide de pions de centrage (voir figure 11.6.2). Des gros blocs réflecteurs en graphite pur entourent le cœur axialement et radialement. La partie du réflecteur proche du cœur est démontable périodiquement, grâce au fait que ses blocs ont la même géométrie que celle des EC du cœur, afin de pallier les dommages causés

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11. Les réacteurs modérés au graphite

par les neutrons rapides dans le graphite. Les colonnes du cœur sont réparties en 37 régions de renouvellement du combustible munies chacune d’un dispositif de réglage de débit permettant d’homogénéiser le plus possible les températures de sortie de l’hélium en fonction du TC moyen dans les colonnes de la région. Environ un sixième des régions est renouvelé chaque année, ce qui veut dire qu’un EC reste six ans dans le cœur. La colonne centrale d’une région contient des blocs spécifiques percés axialement de deux gros canaux permettant d’introduire une paire de barres de commande, ainsi qu’un autre canal pour l’injection éventuelle de pastilles absorbantes en graphite boré (système d’arrêt de secours).

 Figure 11.6.3  Coupe schématique du bloc réacteur du réacteur de Fort Saint-Vrain.

Le réacteur THTR-300 à boulets Le cœur est composé par un ensemble d’environ 675 000 boulets de combustible ou en graphite pur contenu dans une large trémie en graphite faisant office de réflecteur. Des trous sont ménagés dans le couvercle supérieur pour l’introduction des boulets tandis que les boulets sont évacués en partie basse par le fond du cône inférieur après leur traversée du cœur par gravité. L’arrêt rapide de la réaction en chaîne s’effectue par un jeu de barres absorbantes qui pénètrent directement à force dans le tas de boulets (voir photo de la figure 11.6.4) et le contrôle de la réactivité par des barres absorbantes insérées dans le réflecteur.

463

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

La figure 11.6.4 présente une coupe schématique du circuit primaire du réacteur. On voit que les générateurs de vapeur sont intégrés dans le caisson en béton précontraint et autour du cœur, à l’image de la disposition adoptée pour les AGR dont le THTR-300 s’est d’ailleurs inspiré dans le cadre d’un contrat d’ingénierie passé avec les Britanniques.

 Figure 11.6.4  Réacteur à boulets THTR-300 (Han Uentrop, Allemagne).

Évolution des HTR vers de petits réacteurs C’est vers la fin des années 1970 qu’est apparue chez GA l’idée de HTR de petite taille (typiquement dans la gamme des 100 à 300 MWé) pour essayer de s’ouvrir de nouveaux marchés pouvant remplacer celui des gros HTR qui apparaissaient alors comme de plus en plus difficiles à commercialiser. Avec ce concept, GA espérait bénéficier de multiples avantages : passage d’une enceinte en béton précontraint à une enceinte en acier (cuve) pour tenir la pression (et confiner le cœur), simplification des systèmes, réduction des temps de construction et du coût en capital, standardisation pour bénéficier d’un effet de série sur la construction de plusieurs unités, fabrication en usine des gros composants (la cuve principale en particulier), sûreté globale accrue en s’appuyant au maximum sur des systèmes passifs de refroidissement ultime, localisation plus aisée, adaptation à de petits réseaux de distribution pour les réacteurs électrogènes, etc. De là sont nés des projets les plus divers dans tous les pays qui se sont intéressés (et qui continuent à l’être) à cette filière HTR et dans le sillage du renouveau des SMR (Small and Medium-sized Reactors) apparus au début des années 2000 (voir § 15.4.2). Parmi les projets les plus évolués, on citera les trois projets suivants.

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11. Les réacteurs modérés au graphite

• Le GT-MHR (Gas Turbine Modular Helium Reactor), proposé par GA, et dont on trouvera une description très détaillée dans le rapport [IV-56] envoyé à l’autorité de sûreté américaine en août 2002. Il s’agit d’un réacteur à cycle thermodynamique direct ayant un rendement très élevé de 47,7 %, délivrant ainsi une puissance de 285 MWé pour une puissance thermique du cœur de 600 MWth. Il est constitué d’une cuve contenant un cœur annulaire à blocs prismatiques. L’ensemble de l’îlot nucléaire est enterré, et seule l’unité de production électrique est implantée en surface. • Le PBMR déjà évoqué, proposé par l’Afrique du Sud en association avec Westinghouse. Le cœur du réacteur est à boulets mais il y a eu plusieurs versions de ce réacteur, avec cycle thermodynamique direct (cycle de Brayton) ou indirect. La dernière version, développée en association avec Mitsubishi (MHI) est un réacteur de 80 MWé utilisant un cycle indirect conventionnel de type Rankine délivrant de la vapeur à 720 °C pour des applications non électrogènes. Dans cette version, le cœur contient 360 000 boulets et le noyau des particules enrobées est constitué d’UO2 enrichi à 9,6 %. Par ailleurs, les barres de commande et absorbants de secours pénètrent uniquement dans les trous ménagés dans le réflecteur qui entoure le cœur. On peut trouver une excellente rétrospective et un panorama des PBMR dans le rapport [IV-57]. • ANTARES, proposé par AREVA, également évoqué plus haut. Le cœur du réacteur, à BP, délivre une puissance thermique de 600 MW. C’est un réacteur qui est développé sur la base d’un cycle combiné indirect, de type Brayton plus Rankine, avec un fluide secondaire qui est un mélange d’hélium et d’azote pour le cycle Brayton. La partie calogène non convertie en électricité est réservée à la production de chaleur industrielle à haute température destinée notamment à la production d’hydrogène. On trouvera une description de ce concept dans l’article [IV-58]. Pour ce qui concerne l’architecture générale, la plupart de ces réacteurs HTR de petite taille à cycle vapeur sont conçus selon le principe dit « side by side » dans lequel le cœur et le générateur de vapeur unique sont disposés côte à côte dans deux cuves métalliques séparées, reliées entre elles par une conduite annulaire appelée « tuyau chaud ». La cuve du réacteur est de grandes dimensions (typiquement de l’ordre de 6 m de diamètre et d’une vingtaine de mètres de hauteur) du fait de l’utilisation du graphite comme modérateur, conduisant à des grandes tailles de cœur. Elle n’est généralement pas calorifugée afin de permettre l’évacuation passive de la puissance résiduelle en cas de défaillance du système normal d’évacuation de la puissance résiduelle.

Autres concepts avancés de HTR Pour clore cet aperçu sur les différents concepts de HTR, il importe de mentionner une idée originale consistant à substituer à l’hélium un sel fondu comme fluide caloporteur. Ce concept baptisé AHTR (pour Advanced HTR), rapidement évoqué au § 11.1, est promu par plusieurs universités ou laboratoires américains (notamment le MIT, Sandia et Berkeley dans une version avec boulets). Son intérêt principal est

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

de supprimer pratiquement la pression tout en conservant la possibilité d’atteindre de hautes températures puisque le point d’ébullition du sel envisagé, un fluorure, est de 1 400 °C. Le sel est par ailleurs visuellement transparent, comme l’hélium, mais il possède des capacités de transfert thermique meilleures que l’hélium, ce qui autorise des densités de puissance nettement plus élevées.

11.7 Conclusion sur les réacteurs à graphite Au terme de cette analyse sur les réacteurs à graphite, il nous est paru intéressant de livrer quelques réflexions sur les enseignements tirés de l’histoire de cette longue lignée de réacteurs nucléaires et sur l’avenir de cette filière. Est-il besoin de rappeler tout d’abord que le graphite a été le modérateur qui a permis de réaliser la première réaction en chaîne de l’histoire du nucléaire, le 2 décembre 1942. De même, il a été celui qui a été utilisé pour concevoir et exploiter les premiers gros réacteurs de puissance, dans tous les pays pionniers dans le développement de l’énergie nucléaire, même si initialement ils étaient destinés essentiellement à la production de plutonium de qualité « militaire ». Nous avons vu que la première déclinaison des réacteurs à graphite destinés principalement à la production d’électricité fut la filière RBMK, bien que ce type de réacteur ait été conçu et utilisé pour produire également du plutonium militaire. C’est d’ailleurs un réacteur RBMK, APS-1, qui fut le premier réacteur nucléaire au monde à produire sur le réseau public des quantités significatives d’électricité. C’était en juin 1954. Toutefois, l’expérience a montré que cette filière proprement soviétique ne présentait pas objectivement d’atouts suffisants ni de potentialités d’évolutions technologiques majeures pour espérer se développer massivement, d’autant que son image a été définitivement abîmée par la catastrophe de Tchernobyl. Les grands pays occidentaux cherchant très tôt à utiliser l’énergie nucléaire, comme la Grande-Bretagne d’abord, puis la France pratiquement en parallèle, ont cherché à développer une filière qui ne nécessitait pas l’utilisation d’uranium enrichi dont les Américains puis les Soviétiques avaient alors le monopole absolu. Comme ces pays ne disposaient pas par ailleurs de quantités suffisantes d’eau lourde et de moyens suffisants pour en produire, ils se sont tout naturellement orientés vers des réacteurs à graphite qu’ils avaient d’ailleurs utilisés eux aussi pour la production de plutonium militaire. D’où le développement presque simultané des réacteurs Magnox en Angleterre et UNGG en France. Mais face aux limites des performances de ces réacteurs, confirmées par les premières années d’exploitation, les deux pays vont chercher des alternatives à partir du milieu des années 1960. Ils feront alors deux choix radicalement différents : la France décide (dans la douleur) au début des années 1970 d’abandonner sa filière nationale UNGG pour se tourner vers les REP dont ils achètent la licence aux Américains. Les Britanniques eux, restent fidèles à ce type de réacteur à graphite gaz mais ils abandonnent pour cela ce qui en faisait initialement l’un de ses principaux attraits, à savoir l’utilisation d’uranium

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11. Les réacteurs modérés au graphite

naturel. Ils choisissent donc de concevoir puis de construire et d’exploiter des réacteurs à graphite-gaz utilisant de l’uranium enrichi : les AGR. Force est de constater aujourd’hui qu’en dépit des problèmes techniques rencontrés lors de leur exploitation, ces réacteurs ont finalement donné satisfaction puisqu’ils sont pour la plupart toujours en fonctionnement au moment où est écrit ce livre et qu’ils affichent globalement un très bon taux de disponibilité. Cela étant, nous pouvons affirmer, sans risque de nous tromper, que ces réacteurs à graphite-gaz « classiques » (uranium sous forme de tubes gainés et CO2) ont fait leur temps et ils disparaîtront certainement de façon définitive avec la fin des AGR. Restent les HTR. Avec leurs performances réellement séduisantes, ils auraient pu prendre le relais des réacteurs précédents en ouvrant notamment de nouvelles perspectives pour l’énergie nucléaire, grâce aux températures très élevées qu’ils peuvent atteindre, hors de portée de tous les autres types de réacteurs nucléaires. Mais ils ont émergé au mauvais moment, aussi bien aux États-Unis qu’en Europe. En effet, au tournant des années 1970-1980, leur pénétration industrielle était encore envisageable mais la place était déjà conquise en partie par les réacteurs à eau. De plus, le nucléaire mondial faisait face à une atonie des marchés à la suite des accidents de TMI en avril 1979 et surtout de Tchernobyl en avril 1986 qui provoquera une contestation parfois agressive en Occident. Leur image a par ailleurs été sérieusement écornée par les difficultés techniques rencontrées sur les deux prototypes industriels, FSV et THTR-300, même si celles-ci étaient indépendantes de la nature même de la filière (la preuve en est que le combustible qui est de loin l’innovation la plus marquante des HTR s’est révélé d’une robustesse exceptionnelle). Telles sont les raisons qui font que les HTR ont été délaissés à partir de la fin des années 1980. Néanmoins, leurs qualités intrinsèques incontestables ont permis de maintenir une veille active sur cette filière depuis cette période et jusqu’au début des années 2000 avec le lancement des programmes de R&D sur les réacteurs Gen-IV dont ils vont faire partie, dans une version dite à « très haute température » (VHTR). Plus récemment encore, le regain d’intérêt pour les réacteurs nucléaires de petite taille leur donne un nouveau souffle notamment du fait de leurs atouts sur le plan de la sûreté et bien entendu des hautes températures qu’ils sont seuls à pouvoir atteindre. Ils bénéficient en outre d’une importante somme de connaissances issues des expériences passées, tant au niveau de la R&D qu’au niveau de l’exploitation de prototypes de réacteurs de puissance dont on a pu tirer des leçons (les échecs sont toujours source d’apprentissage !). Ce sont là des acquis que n’ont pas plusieurs autres réacteurs étudiés dans le cadre de Gen-IV. En fait c’est l’intérêt économique qui reste à préciser notamment pour des applications non électrogènes, face aux autres moyens de production classiques de chaleur à haute température, et pour les réacteurs de petite taille face aux autres filières de réacteurs nucléaires. Il reste aussi un gros travail à faire sur les matériaux pour pouvoir trouver des solutions permettant de dépasser les 1 000 °C qui soient viables industriellement. Compte tenu de ces éléments, et pour apporter une conclusion finale sur ce chapitre, on peut dire en un mot que les réacteurs à graphite, via les HTR, restent d’actualité et peuvent encore se développer à l’avenir.

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12

Les réacteurs modérés à l’eau lourde

Notations : dans ce chapitre, le terme « élément combustible » (au singulier ou au pluriel) est remplacé par le sigle « EC ». Le terme « taux de combustion » est remplacé par le sigle « TC ». Les réacteurs à eau lourde sont désignés par leur sigle REL. Enfin l’abréviation Unat est utilisée pour l’uranium naturel.

12.1 Éléments structurants et développement

général de la filière

12.1.1 Éléments structurants de la filière Nous avons vu que l’eau lourde est le modérateur qui réalise le meilleur compromis entre l’efficacité du ralentissement des neutrons d’une part et la très faible capture de neutrons d’autre part. Par contre, comme l’eau lourde ralentit nettement moins bien les neutrons que l’eau légère, il faut en utiliser de grandes quantités. Cela conduit pratiquement à séparer physiquement les volumes réservés au modérateur d’une part et au fluide caloporteur d’autre part. En effet, si l’eau

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

lourde elle-même est aussi utilisée comme fluide caloporteur, les débits à mettre en œuvre correspondent à des quantités bien moindres que celles qui sont nécessaires à la modération des neutrons. En d’autres termes, il n’est pas possible d’adopter une solution technologique similaire à celle des réacteurs à eau ordinaire où l’eau sert à la fois de modérateur et de fluide caloporteur. Bien entendu, s’il s’agit d’un autre fluide caloporteur, cette séparation des volumes est également inévitable. En revanche, la très faible capture des neutrons laisse une marge de réactivité confortable, ce qui autorise l’utilisation d’un fluide caloporteur autre que l’eau lourde qui, au besoin, peut éventuellement capturer une part non négligeable de neutrons, au détriment du bilan neutronique global. Ces caractéristiques réunies font qu’il est possible d’envisager une grande variété de fluides caloporteurs, aussi bien liquides que gazeux, ce qui a donné lieu historiquement à de nombreux types différents de REL. Cependant une seule de ces « sous-filières » a été finalement déployée à une échelle industrielle significative : la filière Candu, avec de l’eau lourde pressurisée comme fluide caloporteur, conçue et développée initialement au Canada (voir historique au § 10.3.1), puis en Inde, en s’inspirant largement du concept canadien. C’est la raison pour laquelle nous nous limiterons ici à présenter au paragraphe suivant ce développement industriel au Canada. Nous en viendrons ensuite aux aspects techniques des REL en nous focalisant essentiellement sur ces réacteurs Candu. Nous réserverons néanmoins un paragraphe spécial (12.4) pour évoquer les autres types de REL qui ont été construits et exploités dans le passé à titre expérimental ou comme prototype. Cela étant, quel que soit le type de REL, l’objectif primordial visé est de réduire au maximum la consommation d’uranium en réacteur en agissant sur trois paramètres : 1. L’utilisation directe d’Unat qui évite l’étape d’enrichissement dans laquelle on perd dès le départ une part importante de l’uranium 235 contenu dans l’uranium extrait dans les mines : typiquement la perte en Unat est de l’ordre de 30 % pour un taux d’enrichissement de rejet d’environ 0,25 % dans les usines d’enrichissement. On notera au passage l’avantage économique que représente en outre le fait d’éviter cette étape d’enrichissement. 2. Le renouvellement presque continu du combustible qui doit être sous une forme aussi fractionnée que possible, afin d’atteindre une combustion maximale et uniforme de l’U235 en réacteur, On a vu en effet au chapitre 8 qu’entre un renouvellement complet de tout le combustible du cœur en une seule fois et un renouvellement partiel par fraction 1/n de ce combustible, le gain en consommation d’uranium est de 2n/(n + 1). Si n devient très grand, ce qui est le cas des REL qui utilisent un dispositif de renouvellement du combustible presque continu, on peut atteindre un gain de près d’un facteur 2 sur le taux d’utilisation de l’uranium, par rapport au cas extrême inverse où tout le combustible du cœur est renouvelé en une seule fois. Un autre avantage de ce renouvellement continu du combustible est que l’excès en réactivité du cœur est toujours faible, ce qui limite les besoins en moyens de contrôle.

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12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

3. Un facteur de conversion accru par rapport aux réacteurs à eau ordinaire classiques qui permet de produire plus de plutonium in situ et donc d’accroître la part des fissions du plutonium ainsi formé dans le total des fissions en réacteur, ce qui diminue d’autant celles de l’U235. De ce point de vue, les REL sont donc sans concurrence par rapport à tous les autres réacteurs à neutrons thermiques classiques. Cela reste vrai, malgré le fait que les REL sont pénalisés par leur faible rendement électrique (l’amélioration de ce rendement est d’ailleurs l’un des axes majeurs de recherche aujourd’hui). C’est donc un atout important pour les REL. Le grand volume d’eau lourde qui est nécessaire est dû essentiellement au rapport de modération optimum élevé, qui est de l’ordre de 30, à comparer avec un rapport de modération optimum de l’ordre de 4 pour un réacteur à eau ordinaire. Il résulte également d’un volume de combustible lui-même relativement élevé. En effet, la puissance volumique dégagée dans le combustible est proportionnelle au flux neutronique et à la concentration en noyaux fissiles, qui déterminent le nombre de fissions par cm3 et par seconde. Or cette concentration est très faible dans l’Unat (0,71 % d’U235) et, en outre, l’uranium est généralement utilisé sous forme d’oxyde, plus stable sous irradiation que le métal, dont la densité est presque deux fois moins grande que celle du métal. Comme le flux neutronique est limité pour des questions de tenue des matériaux et de décomposition de l’eau lourde par radiolyse, la puissance volumique dans le combustible est elle-même limitée. En pratique, elle est deux à trois fois plus faible que celle d’un réacteur à eau pressurisée (REP) par exemple. Pour un REL, elle est de l’ordre de 100 à 150 W/cm3 de combustible contre environ plus de 350 W/cm3 pour un REP. En termes de puissance volumique globale dans le cœur (puissance thermique totale du cœur rapportée à son volume), la différence entre REL et REP, est encore plus marquée : 100 MW/m3 pour un REP contre à peine 10 MW/m3 pour un REL. En pratique, il faut plusieurs centaines de tonnes dans un réacteur de puissance, surtout s’il s’agit d’un réacteur de type Candu qui utilise en plus l’eau lourde comme fluide caloporteur. Typiquement, un réacteur de 1 000 MWé exige environ 250 t d’eau lourde comme modérateur et environ 200 t de plus si l’eau lourde pressurisée est employée comme fluide caloporteur. Il faut ajouter à cela l’apport permanent d’eau lourde lorsque le réacteur fonctionne pour compenser les pertes inévitables, qui se chiffrent à quelques tonnes par an. Or, comme la teneur en eau lourde dans l’eau naturelle est extrêmement faible (un atome de deutérium pour 6 400 atomes d’hydrogène léger), et qu’il faut utiliser de l’eau lourde très pure (teneur > 99,7 %), l’eau lourde est très chère : plusieurs centaines d’euros par kg, selon l’origine, les quantités et le degré de pureté recherché. Les besoins étant de plusieurs centaines de tonnes pour un REL de puissance, l’investissement initial en eau lourde est de quelques centaines de millions d’euros, soit 15 % à 20 % du coût total d’investissement d’un réacteur. Note : il existe de multiples moyens de produire de l’eau lourde mais les plus répandus aujourd’hui sont l’échange isotopique cinétique entre le sulfure d’hydrogène et l’eau (procédé le plus utilisé) ou entre l’ammoniac et l’hydrogène,

471

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

l’électrolyse (procédé « historique »), la distillation d’hydrogène liquide ou même celle de l’eau directement (procédé abandonné). Une dizaine de pays ont produit ou produisent toujours de l’eau lourde en utilisant l’un de ces procédés ou, le plus souvent, une combinaison de ces procédés pour un enrichissement en plusieurs étapes. Mentionnons simplement ici que tous les procédés exigent d’énormes quantités d’eau (des millions de m3 pour une production industrielle significative) et beaucoup d’énergie. On trouvera une liste complète de toutes les publications sur ces sujets (jusqu’en 1974) dans le document [IV-59]. Au-delà de son coût élevé, l’eau lourde en tant que modérateur présente deux autres inconvénients. • La production de tritium, essentiellement (mais pas seulement) due à la capture neutronique du deutérium dans le modérateur. Il convient de noter néanmoins que son impact sur l’environnement est très faible compte tenu de plusieurs facteurs favorables : forte mobilité sous forme d’eau tritiée, très grande dilution suivant le cycle de l’eau, absence de bioaccumulation par voie alimentaire, très faible radiotoxicité car le tritium est un émetteur bêta de faible énergie. Il reste que les quantités générées sont telles (au moins 1 000 fois supérieures à celle d’un REP par exemple) que les REL doivent en limiter les rejets dans l’environnement (et réduire la contamination des bâtiments) via des systèmes de confinement adéquats tels que sécheurs d’air, ventilation, cascades de dépression, ou même systèmes de détritiation (le tritium étant alors piégé sous forme d’hydrure métallique). • Il est difficile de pouvoir l’utiliser sous forme pressurisée dans une cuve, compte tenu du volume important que devrait avoir cette cuve et de l’épaisseur de métal qu’il faudrait alors prévoir pour une telle cuve. Nous verrons cependant que de tels réacteurs « à cuve » ont existé, mais de petite puissance uniquement. La fabrication de telles cuves n’était de toute façon pas possible au Canada, à l’époque du démarrage de leur programme de réacteurs de puissance à eau lourde. C’est pourquoi la plupart des REL ont utilisé la technique dite des « tubes de force » qui sont des canaux renfermant à la fois les EC et le fluide caloporteur sous pression. Ces tubes de force sont eux-mêmes contenus dans des tubes solidaires de la « calandre » qui est l’enceinte métallique renfermant l’eau lourde du modérateur. Il faut en effet isoler thermiquement le fluide caloporteur chaud (qui est aux environs de 300 °C) de l’eau lourde du modérateur, car celle-ci n’étant pas sous pression sa température doit être maintenue en dessous de 100 °C. Cet isolement est généralement constitué par une lame d’hélium ou de gaz carbonique. Une telle configuration nécessite en outre de refroidir en permanence cette eau lourde à l’aide d’un circuit dédié car elle s’échauffe par choc des neutrons qui s’y ralentissent (source de chaleur qui disparaît évidemment à l’arrêt) et par absorption des rayons gamma dégagés notamment par le combustible (en fonctionnement par les rayons gamma issus directement des fissions et des PF et à l’arrêt par ceux émis par les seuls PF). Cet apport calorifique provient également de la petite fraction de chaleur produite dans le combustible lui-même, qui se transfère par conduction dans le modérateur, en dépit de l’isolation thermique prévue dans l’espace séparant les tubes de force des tubes de

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12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

calandre. Il faut y ajouter une petite part due à la chaleur dégagée par les pompes de circulation elles-mêmes. Au total, c’est environ 4,5 % de la chaleur produite dans le cœur qui doit être évacuée et qui n’est généralement pas récupérée.

12.1.2 Le développement industriel des réacteurs de type Candu au Canada On a présenté au § 10.3.1 la genèse des REL au Canada, qui a débouché sur la réalisation du premier réacteur de puissance électrogène de la filière Candu, baptisé « NPD », connecté au réseau en octobre 1962. Vont suivre alors une série de 23 réacteurs de puissance construits sur le territoire canadien, développés selon le schéma des « paliers » adopté également en France, c’est-à-dire en augmentant progressivement la puissance nominale de « groupes » de réacteurs et en apportant à chaque fois des améliorations entre chaque palier de puissance. À cet égard, on peut distinguer six niveaux de puissance (les puissances indiquées sont les puissances électriques nettes délivrées sur le réseau) : • 200 MWé avec le prototype industriel de Douglas Point (206 MWé) ; • 500 MWé avec les huit unités de Pickering (515 MWé) ; • 600 MWé avec le réacteur de Point Lepreau (660 MWé) et celui de Gentilly-2 (635 MWé) ; appelé aussi « Candu-6 » ; • 700 MWé avec les quatre unités de Bruce 1 à 4 (730 à 770 MWé) ; modèle parfois appelé EC-6 (pour Enhanced Candu-6) ; • 800 MWé avec les quatre autres unités de Bruce (817 MWé) ; • 900 MWé avec 4 unités de Darlington (878 MWé) ; appelé aussi Candu-9. Le tableau 12.1.1 résume les caractéristiques de ces réacteurs. Notons que les réacteurs de Pickering N° 1 à 4 ont été arrêtés une première fois en août 1983 pour remplacer des tubes de force à la suite de la rupture de l’un d’entre eux sur l’unité N° 2 (coût : un milliard de dollars de l’époque). Ces réacteurs ont été à nouveau arrêtés en août 1997 pour des rénovations profondes, notamment au niveau du système d’arrêt d’urgence (trois autres réacteurs de Bruce, appartenant au même exploitant, Ontario Hydro, ont également été arrêtés pour travaux en mars de l’année suivante). Une fois ces travaux réalisés, les unités N° 1 et 4 ont pu redémarrer respectivement en novembre 2005 et septembre 2003. Toutefois, à la suite de controverses et d’ennuis divers, les unités N° 2 et 3 n’ont jamais pu redémarrer et il a été décidé de les arrêter définitivement en 2007 et 2008, considérant que le coût élevé des réparations rendait les opérations non rentables. Il en fut de même pour le réacteur Gentilly 2 qui fut arrêté définitivement le 28 décembre 2012 après néanmoins 30 années de fonctionnement satisfaisant. Par contre, en janvier 2016, l’exploitant des quatre réacteurs de Darlington a décidé de lancer progressivement dans les années à venir les travaux nécessaires à une prolongation significative de leur durée d’exploitation (qui pourrait s’étendre jusqu’en 2060).

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 12.1.1  Liste des réacteurs de puissance électrogènes de la filière Candu (données tirées de [VI-14]). NOM des réacteurs Rolphton NPD Douglas Point Pickering 1 Pickering 2 Pickering 3 Pickering 4 BRUCE 2 BRUCE 1 BRUCE 3 BRUCE 4 Point Lepreau Gentilly 2 Pickering 5 Pickering 6 BRUCE 6 Pickering 7 BRUCE 5 Pickering 8 BRUCE 7 BRUCE 8 Darlington 2 Darlington 1 Darlington 3 Darlington 4

Puissance Démarrage Connection nette construction au réseau (MWe) 22 206 515 515 515 515 734 772 730 730 660 635 516 516 817 516 817 516 817 817 878 878 878 878

janv-58 févr-60 juin-66 sept-66 déc-67 mai-68 déc-70 juin-71 juil-72 sept-72 mai-75 avr-74 nov-74 oct-75 janv-78 mars-76 juin-78 sept-76 mai-79 août-79 sept-81 avr-82 sept-84 juil-85

Durée entre cons truction et connecti on (a nnées )

Facteur de Date dispo. (%) arrêt en 2013 definitif

oct-62 janv-67 avr-71 oct-71 mai-72 mai-73 sept-76 janv-77 déc-77 déc-78 sept-82 déc-82 déc-82 nov-83 juin-84 nov-84 déc-84 janv-86 févr-86 mars-87 janv-90 déc-90 déc-92 avr-93

4,8 7,0 4,9 5,2 4,5 5,1 5,8 5,7 5,5 6,3 7,4 8,8 8,2 8,2 6,5 8,8 6,6 9,4 6,8 7,7 8,4 8,8 8,3 7,8

ND ND 46,2 ND ND 86,6 88,23 86,1 94,16 63,55 70,8 ND 58,57 67,42 81,07 94,92 92,11 86,34 99,49 80,64 67,33 98,37 96,61 68,83

MOYENNE

6,9

80,4

août-87 mai-84

-

mai-07 oct-08

-

déc-12

-

Il faut ajouter à cette liste les réacteurs Candu qui vont être exportés dans les quelques pays suivants (les puissances électriques indiquées sont également les puissances nettes délivrées sur le réseau) : Pakistan (KANUPP-1, pour KArachi Nuclear Power Plant, d’une puissance de 125 MWé), Roumanie (deux unités à Cernavoda, d’une puissance de 650 MWé), Argentine (une unité à Embalse d’une puissance de 600 MWé), Corée du Sud (quatre unités à Wolsong, d’une puissance de 660 MWé pour la première et de 710 MWé pour les trois autres), Chine (deux unités à Qinshan, d’une puissance de 650 MWé) et enfin Inde avec deux unités baptisées RAPS, pour Rajasthan Atomic Power Station, d’une puissance de 90 MWé et de 187 MWé bruts. Ce dernier pays a par ailleurs développé lui-même sa propre

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12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

technologie basée sur ce même concept de Candu, et a construit de petits réacteurs : quatorze unités de 200 MWé et deux unités de 490 MWé. Ce bref panorama sur le développement des réacteurs Candu au Canada ne serait pas complet si on ne citait pas deux autres réacteurs construits dans ce pays à titre expérimental, utilisant toujours de l’eau lourde comme modérateur, mais un fluide caloporteur différent de celui des Candu. Il s’agit : • du réacteur Gentilly 1, qui utilisa de l’eau bouillante sous pression comme fluide caloporteur, tout en conservant l’utilisation d’Unat comme combustible, et qui fut construit et exploité en partenariat avec l’électricien Hydro-Québec. Nous y reviendrons au § 12.4.2 ; • d’un réacteur baptisé WR-1, qui utilisa un liquide organique comme fluide caloporteur (une huile) et dénommé en conséquence Candu-OCR (pour Candu Organic Coolant Reactor). Nous y reviendrons au § 12.4.4.

12.2 Les bases de conception des réacteurs

de type Candu

Pour toutes les caractéristiques physiques fournies ici (dimensions, masses, températures, pressions, etc.), et sauf mention contraire, nous prenons en exemple le réacteur Candu le plus puissant qui existe aujourd’hui au Canada : celui de Darlington déjà cité. L’idée de base des réacteurs Candu était au départ de préserver l’avantage fondamental des REL, à savoir l’excellente économie de neutrons, en limitant au maximum les captures stériles dans le fluide caloporteur. Pour cela, celui qui paraissait pratiquement imbattable était tout simplement l’eau lourde elle-même. Dans le même ordre d’idée, on a cherché à réduire au maximum l’épaisseur des gaines et surtout celle des tubes de force dans lequel circule le fluide caloporteur, quitte à limiter la pression de ce fluide au détriment de la température de sortie et donc du rendement global de l’installation. Effectivement, la pression du fluide primaire des réacteurs n’est que d’une centaine de bars en moyenne, ce qui est nettement inférieur à celle des REP par exemple (155 bars). Signalons que les Canadiens ont cherché longtemps à utiliser le béryllium, très peu absorbant de neutrons, comme matériau de gainage, mais son coût élevé et sa ductilité quasi nulle et aussi sa fragilité qui s’aggrave sous irradiation ont fini par faire abandonner cette idée (c’est aussi le cas du réacteur français EL4 évoqué plus loin). En définitive, c’est un alliage à base de zirconium, lui aussi capturant très peu les neutrons, qui a été retenu : le zircaloy (comme dans les REP). C’était un peu une aubaine, car avec de l’Unat comme combustible et une masse aussi élevée de matériaux à utiliser pour les tubes de force, il aurait été sans doute impossible d’assurer la criticité du cœur. Voyons maintenant un peu plus en détail quelques bases de conception de ces réacteurs, ainsi que leurs caractéristiques principales.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

12.2.1 Combustible Compte tenu de la marge en réactivité disponible avec l’utilisation de l’eau de lourde, même avec de l’Unat, le choix a été fait dès le départ de recourir à l’oxyde d’uranium, plus absorbant de neutrons que l’uranium métallique, mais au comportement nettement meilleur sous irradiation. Par contre, étant donné la très mauvaise conductibilité thermique de l’oxyde, ce choix nécessite de limiter le diamètre des pastilles de combustible, comme dans les REP, à une valeur de l’ordre du centimètre : typiquement 12 mm pour les Candu (chaque pastille ayant une longueur de l’ordre de 1,5 cm). De plus, comme nous l’avons signalé plus haut, la densité de l’oxyde est presque deux fois moindre que celle du métal (entre 10 et 11 g/cm3 en pratique pour l’oxyde contre 19,1 g/cm3 pour le métal), et il en résulte un flux neutronique thermique deux fois plus élevé pour atteindre la même puissance volumique dans les deux cas. Une amélioration relativement récente des tubes de combustible a été introduite en insérant un revêtement en graphite dit « CANLUB » à l’intérieur de ces tubes, faisant office de « lubrifiant » et permettant de réduire très nettement le taux de défaillance des gaines. Comme il n’est pas question de prévoir un seul crayon combustible par tube de force (il faudrait des milliers de ces tubes), ces crayons sont regroupés en faisceaux, parfois appelés « fagots » (« bundles » en anglais) dont la cohésion mécanique est assurée par un amarrage des crayons sur des plaques d’extrémité ajourées. Le maintien d’un écart constant entre les crayons est par ailleurs assuré par des cales d’écartement (entretoises) soudées sur les gaines. On trouve des faisceaux contenant de 19 à 37 crayons selon les modèles et les puissances des réacteurs canadiens et il est même prévu d’augmenter encore ce nombre dans les réacteurs dits « avancés » tels que l’ACR avec 43 crayons par faisceau. Par ailleurs, le renouvellement continu du combustible suppose un fractionnement aussi grand que possible des EC, en évitant tout de même d’avoir à fabriquer et à gérer une multitude de petits éléments pour des raisons économiques évidentes. Un compromis a été trouvé en adoptant une longueur d’environ 50 cm pour chaque faisceau : 495 mm pour Darlington. Ce faisceau est contenu dans un fourreau (sheath en anglais), lui aussi en zircaloy. L’ensemble constitue l’EC de base des Candu qui est relativement simple comparé aux assemblages de REP par exemple. La figure 12.2.1 présente un schéma d’ensemble d’un faisceau à 37 crayons, dont les principales caractéristique sont les suivantes : • • • • • •

476

diamètre des pastilles : 12,3 mm ; épaisseur de la gaine 0,4 mm ; longueur du faisceau : 495 mm ; diamètre externe du faisceau : 102,5 mm ; masse totale : 23,5 kg ; masse d’oxyde d’uranium (UO2) : 21,23 kg.

12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

 Figure 12.2.1  Schéma d’un EC pour réacteur Candu.

12.2.2 Tubes de force et tubes de calandre Les tubes de force renferment typiquement une douzaine d’EC qui sont donc déplacés périodiquement dans le sens horizontal lorsqu’un élément neuf est chargé à une extrémité du tube pendant qu’un autre élément usé est déchargé à l’autre extrémité du tube. Le sens de ce mouvement est alterné selon les tubes, ainsi que le sens de circulation du fluide caloporteur qui est le même que celui de la translation des EC dans le tube. Pour des raisons pratiques de mise en œuvre, cette opération de chargement/déchargement est réalisée sur plusieurs EC à la fois : typiquement entre 4 et 8 EC d’un même canal à raison de 1 ou 2 canaux par jour en moyenne (par exemple une dizaine de canaux par semaine pour les Candu-6). Entre le tube de force et le tube de calandre, un espace annulaire est aménagé pour recevoir le gaz isolant qui, pour les Candu est du CO2. L’ensemble possède les caractéristiques géométriques suivantes (Darlington) : • • • • • •

nombre de tubes de force (et de calandres) : 480 ; nombre d’éléments combustibles dans chaque tube : 13 ; diamètre interne des tubes de calandre : 129,2 mm ; épaisseur des tubes de calandre : 1,37 mm ; diamètre interne des tubes de force : 103,4 mm ; épaisseur des tubes de force : 4,22 mm.

477

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Figure 12.2.2  Schéma de l’ensemble EC – tube de force – tube de calandre.

On notera que la longévité des tubes de force est limitée, ce qui oblige à les remplacer au cours de la vie du réacteur (avec éventuellement les tubes de calandre et même une partie des conduites d’alimentation en eau primaire). Ce sont des opérations très lourdes car elles s’effectuent dans un environnement très fortement radioactif.

12.2.3 Modérateur L’eau lourde est enrichie à une teneur de 99,95 %. Son volume total est de 312 m3 (masse : 345 t). Il s’y dégage une chaleur de 138 MW, soit 4,7 % de l’énergie thermique totale produite dans le cœur. L’eau lourde est refroidie autour de 50 °C, et elle est épurée par des circuits et des systèmes dédiés contenus dans les locaux confinés et ventilés afin de récupérer les fuites ainsi que le tritium. Une couverture d’hélium est maintenue au-dessus du niveau libre d’eau lourde, ce qui permet de récupérer les gaz de radiolyse de l’eau par circulation et épuration de ce gaz. Le deutérium et l’oxygène de radiolyse sont recombinés sous forme d’eau lourde par catalyse. Par ailleurs, l’eau lourde est périodiquement échantillonnée et analysée.

12.2.4 Fluide caloporteur Comme on l’a vu, il s’agit d’eau lourde pressurisée qui traverse le cœur dans un sens ou un autre selon les canaux. Pour le réacteur de Darlington, la température d’entrée dans le cœur est de 267 °C et celle de sortie est de 310 °C, sous une pression de 10 Mpa. Soulignons que le coefficient de vidange du fluide caloporteur est positif : + 1 000 pcm pour une vidange totale. Toutefois, différentes dispositions de conception font qu’une transformation totale et instantanée de l’eau lourde en vapeur est pratiquement impossible.

478

12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

12.2.5 Ensemble du cœur L’ensemble des 6 240 EC délivre une puissance de 2 949 MWth, pour une masse totale d’UO2 de 132 t, soit 116 t d’Unat. Le volume total d’eau lourde du modérateur est de 312 m3, ce qui fait un rapport de modération de 23, donc un peu sous l’optimum (qui est aux environs de 30 comme on l’a vu). Le TC moyen des éléments combustibles est d’environ 7 300 MWj/t. Chaque élément réside donc en moyenne 325 JEPP dans le cœur, et environ une vingtaine d’EC sont renouvelés chaque jour. Un point important à noter ici est que le coefficient de température du modérateur et du caloporteur sont tous les deux positifs : pour un Candu-6, leur valeur est respectivement de +7,5 pcm/°C et + 4 pcm/°C [IV-60]. Cet inconvénient est compensé par deux systèmes diversifiés et indépendants d’arrêt d’urgence. Le premier est un dispositif classique de barres de contrôle qui sont insérées verticalement dans le cœur et le deuxième est un dispositif d’injection de poisons neutroniques liquides (nitrate de gadolinium) via des tubes horizontaux : voir figure 12.2.4. La fiabilité de ce deuxième dispositif est augmentée par le fait que ces injections ont lieu directement dans le modérateur et donc dans un fluide sans pression. À noter sur ce point qu’en cas de besoin ultime, il est possible de vidanger l’eau lourde du modérateur afin d’apporter une très grande antiréactivité, tout en conservant le refroidissement par le circuit séparé dédié. Une telle disposition n’est évidemment pas possible dans les REP. Le système de barres de contrôle comprend en fait différents ensembles de barres qui peuvent être, soit des barres en cadmium (utilisables ici car plongeant dans un modérateur froid), soit des barres compartimentées contenant de l’eau légère dont la quantité est ajustée en fonction des besoins. À noter que du fait même du renouvellement continu du combustible, les besoins de contrôle de la réactivité sont nettement plus faibles dans les Candu que dans des réacteurs à chargement discontinu par lots comme les REP par exemple. Par ailleurs, la circulation croisée des combustibles dans les différents tubes adjacents du réseau permet un aplatissement efficace de la distribution puissance dans le cœur, ce qui présente un avantage certain. Il est instructif d’examiner le bilan neutronique global car cela explique la logique même de l’emploi de l’eau lourde et cela explique également les raisons pour lesquelles certaines options de conception ont été choisies. Ce bilan est présenté dans le tableau 12.2.1 ci-après (calculs effectués à partir des données fournies dans le document [IV-60]). Il est établi pour un réacteur de type « Candu-6 ». Le « titre » en eau lourde est moins élevé que celui du réacteur de Darlington : 99,75 % au lieu de 99,95 %. Nous adjoignons à ce tableau une figure (figure 12.2.3) tirée du même document sur laquelle sont tracés les spectres neutroniques.

479

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 12.2.1  Bilan neutronique à l’équilibre, pour une irradiation médiane, dans un réacteur de type Candu 6 Production par fissions Type U235 Pu239 Pu241 U238 TOTAL ==>

Valeur 491,9 438,4 13,2 56,5 1000

% 49,19 43,84 1,32 5,65 100

Fuites

Absorptions Domaine

Type Rapides Epithermique Resonances Structures métalliques Thermique hors Modérateur combustible Réfrigérant Absorbants de contrôle U235 U238 Pu239 Thermique Pu240 combustible Pu241 Pu242 Np Produits de fission

Valeur Somme 31,7 121,1 89,4 33,7 14,4 63,4 0,3 15 242,3 242,3 238,2 238,2 228,1 15,6 250 6,2 0,1 0,6 0,6 55,4 55,4 971 TOTAL ==>

% 12,47

Type Rapides Thermiques TOTAL ==>

Valeur 6 23 29

6,53 24,95 24,53 25,75 0,06 5,71 100,00

 Figure 12.2.3  Spectres neutroniques dans différents milieux du cœur d’un réacteur de type Candu-6 – Comparaison à celui d’un réacteur à eau pressurisée standard.

Partant de ce bilan, on peut faire les constats suivants : • La part des captures stériles de neutrons dans le modérateur est faible : 1,4 %. C’est bien ce qui justifie l’emploi de l’eau lourde comme modérateur. En effet, comparativement, dans un REP, l’eau légère absorbe environ 3,5 % des neutrons, soit 2,5 fois plus. En fait, on pourrait s’attendre à une différence beaucoup plus importante entre les captures stériles du modérateur des Candu et des REP étant donné le rapport des sections efficaces de capture sc des deux

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12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

modérateurs : sc = 0,644 b pour H2O et sc = 0,00133 pour D2O (valeurs à 2 200 m/s). Cela fait donc un rapport de 480 des sections efficaces microscopiques de capture à 2 200 m/s, ce qui est néanmoins compensé par un volume total de modérateur nettement plus élevé dans les Candu que dans les REP (en gros un facteur 20). Ainsi, on devrait avoir un rapport des taux de capture totaux du modérateur de l’ordre de 20 (480 : 20) au lieu du facteur 2,5 constaté ici. Il y a trois explications principales à cela. – Tout d’abord, on a vu que l’eau lourde des Candu n’est pas tout à fait pure car elle contient un peu d’eau légère. Cela ramène le rapport des captures à 220 (au lieu de 480). Autrement dit, les captures dans l’eau légère représentent plus de la moitié des captures dans le modérateur malgré sa très faible proportion. D’où l’intérêt de réduire encore cette teneur en eau légère dans l’eau lourde, mais cela coûte très cher ! – Ensuite, la densité de l’eau lourde est proche de 1 (valeur exacte 1,10589) puisqu’elle n’est pas pressurisée alors que celle des REP est d’environ 0,7 (pression 155 b). Le rapport des masses n’est donc pas d’un facteur 20 (rapport des volumes) mais proche d’un facteur 30. – Enfin et surtout, dans un REL le modérateur est froid alors qu’il est en moyenne à 300 °C dans un REP. En conséquence, les neutrons thermiques qui sont en pseudo-équilibre énergétique avec les noyaux du modérateur à cause des chocs diffusants successifs entre les neutrons et les noyaux (spectre de Maxwell) ont une vitesse moyenne plus faible dans l’eau lourde froide que dans l’eau légère chaude. En notant T la température absolue, la vitesse moyenne des neutrons est proportionnelle à T1/2. Comme les sections efficaces de capture sont inversement proportionnelles à la vitesse des neutrons (loi dite « en 1/v »), la capture des neutrons dans l’eau lourde résultant de ce seul phénomène est augmentée. En première approximation, on peut facilement montrer que la section efficace moyenne de capture des neutrons dans le domaine thermique est égale à 15,2 * sc (2 200 m/s)/T1/2. On trouve alors une augmentation relative des captures dans l’eau lourde de + 30 % du fait de ce seul décalage vers le bas des vitesses des neutrons thermiques dans un modérateur froid. Ces trois phénomènes ramènent le rapport des captures stériles du modérateur entre l’eau lourde et l’eau légère à environ 5 à 6 au lieu de 20 estimé initialement. Mais c’est encore le double de ce qui est constaté sur le bilan réel indiqué au début de ce point (rapport de 2,5). Cette différence restante est due principalement à la part relative très importante des absorptions globales de neutrons dans le domaine thermique (là où se produisent l’essentiel des captures stériles du modérateur) dans les REL en comparaison de cette même part dans les REP. Ici encore on peut être surpris car on sait que l’eau légère est un modérateur plus efficace que l’eau lourde. En fait, comme on l’a vu, les REL utilisant l’Unat sont conçus de façon à se situer à une valeur de rapport de modération proche de l’optimum neutronique à cause d’un bilan en réactivité très « tendu ». Ce n’est pas le cas des REP qui utilisent de l’uranium enrichi leur permettant de s’éloigner de cet optimum : leur réseau est en fait « sous-modéré » pour des raisons

481

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

de sûreté (coefficient de température), avec un rapport de modération de 2 pour un optimum de 4. Ainsi, les neutrons sont nettement plus thermalisés dans un REL que dans un REP standard, comme le montre clairement la figure 12.2.3. • Comparée à ces faibles captures stériles dans le modérateur, celle des structures est relativement plus élevée : 3,4 %. Les captures dans les tubes de force représentent à elles seules 56 % de ces captures stériles (21 % dans les gaines et 23 % dans les tubes de calandre), ce qui montre l’importance de réduire au maximum l’épaisseur de ces tubes. À titre de comparaison, dans un REP, les captures dans les structures métalliques des assemblages de combustible (y compris les gaines) ne représentent que 0,75 % des absorptions totales de neutrons. • Les fissions sont partagées à parts presqu’égales entre l’U235 et le plutonium. Pour un EC arrivé au TC maximum (donc proche du déchargement), les fissions du plutonium représentent les trois quarts de toutes les fissions. Cela montre l’apport essentiel du plutonium dans la production d’énergie. Il est également intéressant d’examiner le bilan des masses chargées et déchargées pour chaque élément combustible. Il est présenté dans le tableau 12.2.2 suivant, pour un réacteur Candu d’une puissance nominale de 220 MWé (type Douglas Point) avec un TC moyen du combustible de 6 700 MWj/t.  Tableau 12.2.2  Bilan des masses (en kg) pour un canal moyen d’un Candu de 220 MWé (756 MWth), pour un TC moyen de 6 700 MWj/t. Chargé

Produit pendant l'irradiation

Consom m é en réacteur

U total

160,80

0,00

1,71

U235

1,11

0,00

U236

0,00

0,11

Np237

0,61 0,109

Voir note Voir note

0,00

U238

159,69

0,00

Pu total

0,00

1,067

Cm + Am

0,00

0,00

PRODUITS DE FISSIONS

Fissions Captures (=> U236)

Fissions "rapides"

0,029

Captures (=> Pu239)

1,067

Fissions

0,478

Captures (=> Cm+Am)

0,001

0,00

========================================> TOTAL

Déchargé

Note

Masse

%

159,09

98,94

1

0,387

0,24

2

0,109

0,068

3

0,000

0,0

4

158,59

98,63

5

0,588

0,366

6

0,001

0,000

7

1,11

0,69

8

160,8

Note sur le tableau : 1. 99 % du combustible usé est de l’uranium. 2. Une partie de l’U235 n’est pas fissionnée : en capturant des neutrons, l’U235 produit de l’U236 dont la masse totale est donnée ligne suivante.

482

12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

3. En réalité, il se produit un peu plus d’U236 en réacteur car une partie disparaît par capture neutronique, pour donner naissance au Np237 (via U237). Elle est cependant très faible. 4. Une proportion de 5,62 % de toutes les fissions proviennent des fissions « rapides » sur l’U238. La masse qui est transformée en plutonium (Pu) s’obtient par différence avec la masse totale qui disparaît en réacteur, soit 159,69 – 158,59 = 1,1 kg. 5. Comme indiqué ci-dessus, tout le Pu produit en réacteur provient de l’U238. On suppose qu’il s’est fissionné un peu moins de plutonium dans le réacteur, car une petite partie a été transformée en Am et Cm par captures sur les isotopes du plutonium. Les fractions massiques des isotopes du Pu sont les suivantes : Pu238 = 0,08 % ; Pu239 = 68,5 % ; Pu240 = 25 % ; Pu241 = 5,13 % ; Pu242 = 1,25 %. 6. On néglige la disparition de l’Am et du Cm pendant l’irradiation. 7. On calcule directement cette masse de PF à l’aide du TC (6,7 GWj/t) et de l’énergie libérée par une fission. Pour cette énergie de fission, on prend une valeur de 201,7 MeV pour l’U235 et de 210 MeV pour le Pu239 (on suppose donc implicitement que toutes les fissions du plutonium sont celles de Pu239). On pondère alors ces deux valeurs par la proportion moyenne globale des fissions provenant de chaque isotope, soit approximativement 55 % et 45 % respectivement. On peut vérifier que la masse de PF ainsi calculée correspond pratiquement à la somme des fissions U235 + U238 + Pu, ce qui montre bien que le bilan des masses tel qu’il est effectué ici est pratiquement rigoureux. À partir de ces chiffres, on en déduit que le facteur de conversion global est de 0,89 ce qui est très élevé en comparaison de celui d’un REP qui est de l’ordre de 0,6. Par ailleurs, on voit que la part des fissions du plutonium formé in situ est voisine de 47 % de toutes les fissions, ce qui est également très élevé (elle est d’environ 40 % dans en REP).

12.2.6 Architecture générale On ne présente ici que les principales caractéristiques de la calandre et du circuit primaire du réacteur de Darlington, mais pas celles des autres circuits (circuits auxiliaires et circuits de sûreté) ou systèmes tels que machines de manutention du combustible, circuit spécifique de refroidissement et de traitement de l’eau lourde du modérateur, dispositifs de contrôle commande ou encore installation de production d’électricité. Le lecteur intéressé par ces questions pourra consulter utilement le cours très bien illustré [IV-61]. On notera simplement ici que les réacteurs sont presque toujours regroupés en un ensemble de plusieurs unités (deux, quatre ou même huit) afin de mutualiser certains équipements ou structures, et de réduire ainsi les coûts unitaires (enceinte de confinement centralisée sous vide, salle de commande, machine de manutention des combustibles, etc.). La calandre contenant le cœur et le modérateur est une coque métallique cylindrique, d’épaisseur 31,75 mm, de diamètre interne 8,468 m et de longueur 5,981 m, reposant horizontalement sur un socle en béton, afin de faciliter la réalisation et

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

l’opérabilité des systèmes de manutention en marche du combustible. Une telle disposition horizontale permet par ailleurs de réaliser beaucoup plus facilement une circulation du fluide caloporteur dans les deux sens. Chaque face de cette calandre est constituée d’une épaisse structure de protection contre les rayonnements émis par le cœur afin que le personnel puisse intervenir de façon directe sur ces faces où sont situées les machines de chargement et de déchargement du combustible (une sur chaque face). Cette protection biologique, d’une épaisseur d’environ 1 mètre, est généralement constituée par des billes d’acier et de l’eau légère. Chaque canal est évidemment muni de bouchons amovibles à chaque extrémité. L’ensemble est schématisé sur la figure 12.2.4. Le circuit primaire d’eau lourde pressurisée est constitué classiquement de « boucles » comprenant des pompes de circulation et un générateur de vapeur (GV). Un pressuriseur est connecté à l’une des tuyauteries principales. On trouve quatre boucles sur le réacteur de Darlington. Bien que les conditions de température et de pression soient assez différentes de celles d’un REP, on retrouve sensiblement les mêmes technologies dans les Candu et les REP de type français : GV verticaux à tubes en U inversés, surmontés de séparateurs et sécheurs de vapeur, motopompes centrifuges montées verticalement en branche froide, pressuriseur relié à l’une des branches chaudes. Il existe cependant deux différences importantes avec les REP : – l’eau qui est chauffée en traversant le cœur d’un Candu ressort par plusieurs centaines de tuyaux (un par tube de force) et non plus par de grosses conduites comme dans les REP. Il y a donc un système de collecteurs qui récupère l’eau de ces tuyaux pour la diriger ensuite vers les GV. Inversement, à la sortie des GV, l’eau primaire refroidie est redistribuée dans les tuyaux des tubes de force pour traverser à nouveau le cœur. Cet ensemble auquel il faut ajouter les tuyauteries du système de refroidissement et de traitement de l’eau lourde modérateur conduit à une mécanique assez complexe des réacteurs Candu ; – une boucle est constituée en fait par deux ensembles GV et pompes qui travaillent en série : le premier ensemble récupère l’eau primaire qui traverse le cœur dans un sens et le deuxième ensemble, en aval du premier, récupère l’eau qui retraverse le cœur dans l’autre sens. Notons pour terminer que les Candu affichent un rendement électrique global malheureusement assez médiocre comparé aux REP par exemple. En effet, il atteint difficilement 30 % pour le plus récent des Candu (Darlington), contre 34 % pour un REP-1300 MWé (36 % pour l’EPR). Cela provient en partie des caractéristiques de vapeur moins bonnes que les REP pour les Candu : respectivement (328 °C, 155 bars) et (310 °C, 100 bars). Mais le rendement électrique global est également affecté du fait que l’on perd, comme on l’a vu, environ 4,5 % de l’énergie dégagée dans le modérateur (elle n’est pas récupérée). Cela étant, ce handicap est partiellement compensé économiquement par le fait qu’un Candu n’a pas besoin d’arrêter sa production pour renouveler son combustible et présente de ce fait une disponibilité théorique proche de 100 %. Nous terminons en comparant sur le tableau 12.2.3 quelques-unes des caractéristiques du réacteur de Darlington avec celles d’un REP de type 900 MWé.

484

12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

 Figure 12.2.4  Schéma global de la calandre d’un réacteur Candu.

 Tableau 12.2.3  Principales caractéristiques comparées des Candu et des REP de puissance analogue (les mots et chiffres en gras soulignent les plus grandes différences)

Puissance thermique (MW) Puissance électrique nette (MWé) Rendement net global Fluide primaire Modérateur Température entrée cœur (°C) Température sortie cœur (°C) Pression fluide primaire (entrée cœur) Bar Débit fluide primaire (kg/s) 3

Volume cœur (m ) 3

Volume modérateur (m ) 3

Volume d'uranium dans le cœur (m ) Rapport de modération Masse d'uranium dans le cœur (tonnes) Enrichissement de l'uranium (%) Nombre d'éléments combustibles (faisceaux / assemblage) Nombre de boucles primaires (2 GV par boucle pour CANDU) Pression de vapeur (bar) Température vapeur (°C) Débit total de vapeur (kg/s) Température eau alimentaire des GV (°C)

CANDU-9

REP-900

2949 881 0,30 D2O

2785 925 0,33 H2O

D2O (99,95%) 267 310 112 13453 354

H2O 286 323 155 14222 26,57

312

15,8

14,8 21,1 136,2 0,71 (NATUREL) 6240 4 50 265 1311,1 177

8 2,0 72,5 3,25 157 3 56 280 1541,7 220

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

12.3 Les réacteurs Candu « avancés » Pour remédier à certains des inconvénients des Candu, notamment leur rendement médiocre et un inventaire d’eau lourde très élevé, les Canadiens mais aussi les Indiens ont cherché à concevoir de nouveaux REL dit « avancés », présentés sous le vocable ACR pour Advanced Candu Reactor (anciennement appelé Candu NG, pour New Generation). Le dernier concept canadien en date est l’ACR-1000, classé dans la catégorie des réacteurs de troisième génération. Nous allons en présenter ici quelques caractéristiques principales car les idées mises en œuvre dans ce projet sont instructives sur le plan de l’évolution des filières nucléaires. L’ACR-1000, d’une puissance électrique de 1 165 MWé, se caractérise d’abord et avant tout par le remplacement de l’eau lourde comme fluide caloporteur par de l’eau légère pressurisée. Cela permet de réduire l’inventaire en eau lourde de plus de la moitié par rapport aux réacteurs Candu classiques (250 m3 pour ACR au lieu de 457 m3 pour EC-6) et cela évite aussi les problèmes liés à la gestion du tritium produit dans le circuit de refroidissement des Candu. Mais cette option conduit inévitablement à l’abandon de l’Unat comme combustible et c’est donc de l’uranium légèrement enrichi (enrichissement de l’ordre de 1 % à 2 % selon les projets) qu’il est prévu d’utiliser dans l’ACR-1000. Ayant fait ce choix, les concepteurs renoncent évidemment à l’un des atouts importants de la filière des REL mais l’eau lourde étant toujours employée comme modérateur, cela permet de conserver l’avantage de cette filière en termes de bilan neutronique, avec les bénéfices qui y sont associés, notamment pour ce qui concerne la consommation en uranium naturel. Par ailleurs, l’enrichissement du combustible autorise des TC nettement accrus (au moins doublés, selon l’enrichissement), ce qui réduit la fréquence de renouvellement du combustible et diminue d’autant la quantité de combustibles usés à gérer pour une production électrique donnée. De plus, il se trouve que l’utilisation d’uranium enrichi permet de diminuer très sensiblement l’effet positif du coefficient de température et même de le rendre légèrement négatif. L’enrichissement de l’uranium laisse par ailleurs plus de flexibilité sur certains choix de paramètres de conception, comme l’épaisseur des tubes de force qui peut être plus grande. Cela évite en outre l’obligation de se placer à l’optimum du rapport de modération, et d’adopter un réseau sous-modéré (comme dans les REP), ce qui diminue d’autant l’inventaire du cœur en eau lourde, et permet au demeurant de rendre le coefficient de température encore plus négatif. Au-delà de ces avantages, l’ACR-1000 présente de nombreuses autres améliorations telles que : • un réseau de combustibles plus serré, associé à un rapport de modération plus faible et donc un cœur un peu plus compact, ce qui réduit les dimensions de la calandre et donc les coûts ; • un combustible amélioré baptisé CANFLEX-ACR (le « FLEX » de ce nom signifie « Flexible »). Ce combustible comprend notamment 43 crayons de combustible (au lieu de 37 pour les réacteurs Candu les plus récents), répartis en

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deux groupes de crayons de diamètre différent, et arrangés dans une géométrie qui permet d’améliorer les transferts thermiques ; • une pression de l’eau primaire et une température de sortie du cœur plus élevées, permettant d’accroître le rendement global de l’installation, qui atteint celui des REP les plus récents (voisin de 36 %) ; • des dispositions de sûreté permettant d’améliorer à la fois la prévention et la gestion d’accidents sévères. Signalons que les Canadiens, en collaboration avec d’autres pays, poursuivent par ailleurs des études sur une version dite Candu-X encore plus avancée, qui utiliserait l’eau super critique comme fluide caloporteur (250 bars, 600 °C) avec un cœur vertical à rechargement par lots (et non plus continu). Les Indiens de leur côté étudient un réacteur baptisé AHWR, pour Advanced Heavy Water Reactor, d’une puissance de 300 MWé, refroidi à l’eau légère bouillante avec une cuve également verticale, et utilisant des combustibles à base de thorium (mélangé à du plutonium ou de l’U233). D’autres idées, plus hardies, sont parfois présentées dans la littérature ou certains forums de discussion. Citons à ce titre des modérateurs solides constitués de « deutérides » de zirconium (ZrD1,6) ou de lithium 7LiD, ou encore certains hydrocarbures de type diphényle ou terphényle (CxDy) comme fluide caloporteur. Enfin, il importe de signaler que les pays promoteurs des REL travaillent activement sur divers cycles de combustibles à base de thorium qui ouvrent la possibilité d’atteindre à long terme des réacteurs surgénérateurs ou tout au moins proches de l’isogénération. C’est là une perspective intéressante pour les REL qui peuvent ainsi conserver leur attrait.

12.4 Les autres réacteurs à eau lourde La séparation entre la fonction de modération des neutrons et celle de l’évacuation de la chaleur a permis d’envisager d’autres fluides caloporteurs que l’eau lourde qui peuvent par ailleurs être utilisés selon des cycles thermodynamiques divers (fluide pressurisé ou bouillant, cycle direct ou indirect). De plus, l’architecture générale pouvait elle-même être différente de celle des Candu avec par exemple une conception faisant appel à une cuve à la place de tubes de force ou encore une disposition verticale du cœur. Chacune de ces solutions présentait bien entendu des avantages et des inconvénients mais elles ont néanmoins fait l’objet de développements allant jusqu’à la construction de réacteurs expérimentaux voire de prototypes industriels dans certains pays. C’est pourquoi il est intéressant de mentionner ici ces projets, même s’ils n’ont pas été poursuivis, la plupart du temps pour des raisons de circonstances et non pas à cause de difficultés techniques rédhibitoires. Dans le cadre limité de ce livre, on se contentera d’un simple inventaire de ces projets, en présentant toutefois

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quelques-unes de leurs caractéristiques essentielles. On distinguera pour cela quatre catégories, selon le fluide de refroidissement alternatif à l’eau lourde : 1. Eau légère pressurisée 2. Eau légère bouillante 3. Gaz 4. Liquide organique On ajoutera à cette liste une catégorie à part constituée de réacteurs un peu atypiques, faisant appel pour la plupart à une architecture basée sur l’utilisation d’une cuve en pression à la place de tubes de force. Cette liste comprend également un réacteur américain de type Candu, mais à tubes de force verticaux. Avant d’examiner ces réalisations, signalons que d’autres types de fluides caloporteurs ont été envisagés dans le passé pour les REL, comme les sels fondus (exemple : LiF-BeF2-ZrF4) ou des métaux liquides (Pb, Na, Li…), ce dernier concept ayant même fait l’objet d’un dépôt de brevet de Leo Szilard, intitulé « Heavy water moderated neutronic reactor », daté du 29 avril 1946 et portant le N° US 2832733 A. Il couvrait en fait un ensemble de concepts de réacteurs modérés à eau lourde, dont le plus représentatif était un réacteur refroidi au bismuth fondu (d’autres métaux fondus étant par ailleurs cités dans le texte de ce brevet, comme le lithium ou encore le mélange sodium-potassium). On peut aussi mentionner le projet américain baptisé SDR (Sodium Deuterium Reactor) de 40 MWth/10 MWé, destiné à l’alimentation en énergie de zones isolées.

12.4.1 Les REL refroidis à l’eau légère pressurisée Un seul réacteur de ce type a été construit et exploité au Canada mais il n’était pas destiné à la production d’électricité : NRX, déjà évoqué au § 10.3.1. Il a eu seulement deux répliques : les réacteurs CIRUS en Inde et TRR à Taïwan, également évoqués au § 10.3.1. Le réacteur NRX était constitué d’une grande cuve cylindrique verticale en aluminium d’un diamètre de 8 m et d’une hauteur de 3 m contenant environ 20 t d’eau lourde ainsi qu’un réseau hexagonal de 198 tubes d’aluminium renfermant les combustibles à Unat. Le cœur était entouré d’un réflecteur en graphite interne et externe à la cuve, d’une vingtaine de centimètres d’épaisseur. Le fluide caloporteur utilisé pour évacuer l’énergie produite dans le cœur était de l’eau légère sous pression (12 bars) et l’eau lourde était également refroidie par un système séparé d’eau légère. Par ailleurs, une circulation d’hélium était assurée pour permettre une ventilation des gaz de radiolyse produits dans l’eau lourde. Ce système garantissait également une étanchéité dynamique de l’eau lourde par rapport à l’air et il assurait une meilleure répartition des pressions dans le circuit d’eau lourde. Enfin, plusieurs systèmes de contrôle de la réactivité et d’arrêt d’urgence étaient également prévus.

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12.4.2 Les REL refroidis à l’eau légère bouillante (BHWR : Boiling water cooled Heavy Water Reactors) L’idée de base de ces réacteurs était d’essayer de combiner les bénéfices apportés par la simplicité d’un refroidissement à l’eau légère bouillante (cycle direct sans passer par un GV) et les avantages issus du bilan neutronique très favorable lié à l’emploi de l’eau lourde comme modérateur. Mais si on voulait conserver l’utilisation de l’Unat, il fallait réduire au maximum la quantité d’eau légère dans le cœur, ce qui rendait le refroidissement difficile et conduisait à des instabilités (solution de type Gentilly, dont on reparle ci-après). À l’inverse, une grande quantité d’eau légère dans le cœur obligeait à enrichir l’uranium pour compenser les captures parasites de neutrons dans l’eau légère (solution de type SGHWR dont on reparle ci-après). Dans les deux cas, l’optimisation de ce concept s’est avérée complexe et ses avantages escomptés, notamment sur le plan économique, se sont révélés insuffisants face aux risques liés au lancement d’une nouvelle filière. C’est pourquoi le développement de ces réacteurs s’est interrompu, après qu’aient été néanmoins construits et exploités quatre prototypes. Avant de les citer, notons que, dans tous les cas, il s’agissait de réacteurs à tubes de force verticaux, et que le combustible était donc renouvelé par une machine située au-dessus de la façade supérieure de la cuve principale, soit pendant l’arrêt du réacteur (pour le SGHWR par exemple), soit pendant que le réacteur était en fonctionnement, comme pour les Candu (réacteur de Gentilly par exemple). Le lecteur intéressé par plus de détails techniques sur chacun des trois premiers réacteurs présentés ci-dessous pourra se reporter à l’ouvrage [IV-62]. • En Angleterre, sur le site de Winfrith, le SGHWR (pour Steam Generating Heavy Water Reactor), d’une puissance nette de 92 MWé, qui a utilisé de l’uranium enrichi à 2,3 %. Mis en service en 1967, il a fonctionné pendant 23 ans et ne s’est arrêté définitivement qu’en septembre 1990. • Au Japon, le réacteur de Fugen, parfois appelé ATR (pour Advanced Thermal Reactor), construit près de Tsuruga, d’une puissance nette de 148 MWé, dont la particularité est d’avoir servi à essayer une grande variété de combustibles, notamment des mélanges d’uranium et de plutonium afin de démontrer la faisabilité du recyclage du plutonium dans ce type de réacteur. Il a lui aussi fonctionné longtemps (25 ans) mais s’est arrêté définitivement en mars 2003 à la suite d’une fuite massive de vapeur. On trouvera plus de détails sur ce réacteur original dans l’article [IV-63]. • Au Canada, le réacteur de Gentilly 1 d’une puissance nette de 250 MWé. Le développement de ce réacteur s’est inscrit dans le prolongement de celui des Candu, donc en essayant de conserver le plus possible les caractéristiques favorables de ces réacteurs, comme le renouvellement en marche du combustible et surtout l’utilisation d’Unat, ce qui paraissait une gageure. Il en est résulté des performances assez modestes, et des contraintes supplémentaires surtout au

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niveau du combustible (sur ce point précis, des détails intéressants sont fournis dans le document [IV-64]). Disons simplement ici que l’exploitation de ce prototype ne fut malheureusement pas un succès puisqu’il fut arrêté définitivement au bout de sept ans, après avoir fonctionné seulement 180 jours. • En Italie, le réacteur Cirene, d’une puissance nette de 40 MWé, construit près de la ville de Latina, mais qui n’a en fait jamais été mis en service (arrêt du projet en 1984). Nous le citons néanmoins pour l’intérêt de ses innovations technologiques. Ainsi, son combustible était constitué d’un mélange hétérogène d’Unat et d’uranium enrichi à 1,15 %, avec un agencement assez complexe du cœur formé de zones concentriques séparées, contrôlé à l’aide de quatre barres contenant un mélange d’oxygène et d’eau borée sous deux phases. Pour clore cette brève présentation de la « sous-filière » des BHWR, signalons que les quatre pays qui ont développé les prototypes évoqués ci-dessus se sont associés à l’époque de ces développements dans une structure dédiée baptisée « JUICE », ce qui voulait dire Japan United Kingdom Italy Canada Exchange.

12.4.3 Les REL refroidis au gaz (HWGCR : Heavy Water Gas Cooled Reactors) L’intérêt principal de l’utilisation d’un gaz en lieu et place de l’eau (lourde ou légère) comme fluide caloporteur était de pouvoir atteindre des températures élevées à la sortie du cœur, et donc d’augmenter le rendement relativement faible des réacteurs de type Candu : typiquement, on accède à des températures de l’ordre de 500 °C pour des pressions de 50 à 70 bars. Par ailleurs, les gaz sont toujours beaucoup moins réactifs chimiquement que l’eau vis-à-vis des matériaux de structure, ce qui permet de lever certaines contraintes liées au choix de ces matériaux. Un autre atout des gaz est que leurs effets en réactivité sont toujours beaucoup moins prononcés qu’avec un liquide quel qu’il soit à cause des changements de densité liés aux changements de phase possibles d’un liquide. Face à ces avantages, le principal inconvénient de l’utilisation d’un gaz est sa faible capacité d’échange et de transport calorifique. Cela oblige à prévoir de grandes surfaces d’échange ainsi que de forts débits de gaz, donc des puissances de soufflage élevées, d’autant plus que les pertes de charge avec des gaz sont beaucoup plus élevées qu’avec des liquides. Cela a pour conséquence de réduire singulièrement le gain en rendement électrique apporté par la haute température. Plusieurs options ont été envisagées quant au choix de ce gaz (hélium, néon, peroxyde d’azote (N2O4), etc.) mais c’est finalement le CO2 qui a été retenu dans tous les prototypes de réacteurs qui ont été construits, et que nous allons passer en revue maintenant. • En France, le réacteur EL4 à Brennilis (en Bretagne) succédait aux réacteurs expérimentaux EL1 (Zoé), puis EL2 et EL3 (construits à Saclay) qui ont marqué le développement de la filière des REL. Le choix du CO2 s’inscrivait par ailleurs

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dans le cadre de la solide expérience acquise en France sur l’utilisation de ce gaz comme fluide caloporteur pour les réacteurs de la filière UNGG. Lorsqu’il fut décidé de construire un tel réacteur, au début des années 1960, il avait été envisagé de mettre à profit l’un des atouts majeurs de la filière des REL, à savoir l’utilisation d’Unat. Cela supposait toutefois la mise au point d’un gainage du combustible constitué d’un alliage de béryllium absorbant très peu les neutrons. Mais le passage à la fabrication industrielle de ce gainage se révéla d’une telle difficulté qu’il fallut y renoncer. C’est alors un alliage zirconium-cuivre qui fut retenu, ce qui obligea à employer de l’uranium enrichi, rendant par là-même ce type de réacteur moins attractif. Le réacteur était constitué d’une cuve horizontale d’eau lourde (environ 100 t d’eau lourde), traversée par 216 tubes de force contenant le combustible (14,5 t d’UO2) et l’espace annulaire où circulait le CO2 à une pression de 55 b. Sa température de sortie du cœur était de 500 °C. L’uranium était enrichi à 1,4 % en moyenne. Sa puissance thermique était de 250 MWth pour une puissance électrique nette de seulement 70 MWé, soit un rendement global d’à peine 30 %. Pour illustrer la difficulté d’échanger la chaleur avec un caloporteur gaz, un bon indicateur est celui de la masse des GV gaz-eau/vapeur comparée à celle des GV des REP. Pour EL4, on arrive à un rapport de 2,4 t d’échangeur par MW échangé (16 « bouteilles » de 37 t chacune pour 250 MWth) contre seulement 0,43 t par MW échangé pour un REP de type 1 300 MWé (4 GV de 413 t pour 3 800 MWth), soit un écart de plus d’un facteur 5. EL4 a fonctionné pendant 18 ans seulement mais avec un excellent taux de disponibilité de 83 %. • En Allemagne, le réacteur « KKN » (à Niederaichbach), d’une puissance thermique de 321 MW et électrique de 106 MWé (température de sortie du CO2 : 550 °C). Son existence fut très éphémère (1,5 an) et il ne produisit que très peu d’électricité (15 GWh). • En Suisse, le réacteur de Lucens, de faible puissance (8 MWé), avec un combustible de type Magnox enrichi à 0,96 %. Sa cuve d’eau lourde, enfermée dans une enceinte en béton, contenait 78 canaux verticaux, dans lesquels circulait le CO2 à une pression de 60 b et sortait à une température de 378 °C. Sa particularité était d’être construit dans une caverne. Lui aussi n’a fonctionné que très peu de temps (un an) car sa carrière s’est arrêtée brusquement le 21 janvier 1969 à la suite d’une fusion partielle du cœur causée par un problème de corrosion due à l’humidité dans la caverne. • En Slovaquie, à Bohunice, le réacteur KS 150/A1, d’une puissance de 93 MWé, conçu en fait en Union soviétique, qui utilisait de l’Unat. Le CO2 sortait du cœur à une température de 425 °C sous une pression de 54 b. Son rendement global était très médiocre : 18,5 % seulement. Sa construction s’étala sur 14 ans (de 1958 à 1972) et de nombreux accidents sont survenus pendant ses quatre années d’exploitation chaotique. Le dernier, survenu le 22 février 1977 fut très grave (deux morts) et lui fut fatal.

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12.4.4 Les REL refroidis au liquide organique Historiquement, l’utilisation de liquides organiques comme fluide caloporteur dans des réacteurs nucléaires industriels a été envisagée aux États-Unis vers le milieu des années 1950, avec notamment la participation de la société General Atomic. Mais, pour ce qui concerne les REL, c’est en 1959 que les Canadiens ont lancé des études sur ce sujet, en collaboration avec General Atomic ([I-42], chapitre 16 intitulé « Boiling-light-water and organic-liquid-cooled Candu reactors »). Il s’agissait là encore de ne plus utiliser l’eau lourde comme fluide caloporteur en la replaçant cette fois par un fluide permettant de travailler à une pression beaucoup plus faible qu’avec de l’eau légère tout en essayant d’augmenter la température de sortie du cœur pour accroître le rendement. À cet égard, un fluide organique paraissait bien adapté, d’autant que l’hydrogène contenu dans les composés organiques est un très bon modérateur de neutrons. Toutefois, les captures neutroniques dans de tels fluides obligeaient pratiquement à recourir à de l’uranium enrichi, ce qui était un handicap que les concepteurs de l’époque pensaient atténuer à l’aide de combustibles plus denses, comme le métal ou le carbure (dont l’utilisation était exclue avec l’eau comme fluide caloporteur). Mais le principal souci était la décomposition et la polymérisation de ces fluides organiques sous irradiation et en température avec les risques associés, notamment les encrassements ou même bouchages. Par ailleurs, il fallait aussi se préoccuper des risques d’incendie liés à l’emploi de liquides inflammables. Ici encore il est intéressant de citer les principales réalisations basées sur ce concept, car ces exemples montrent combien il est possible d’élargir les choix de conception d’un réacteur nucléaire en général. Signalons auparavant qu’il existe un excellent document d’analyse de ce concept : [IV-65]. •  Au Canada, le réacteur WR1 qui fut construit sur le site assez isolé de Whiteshell, au centre du Canada (Manitoba), d’où son sigle qui signifie Whiteshell Reactor N° 1. D’une puissance de 60 MWth, il divergea le 1er novembre 1965. L’un des atouts de ce réacteur était surtout la possibilité d’atteindre une température élevée à la sortie du cœur, de 425 °C, en gardant un fluide à une faible pression. En revanche, comme il fallait s’y attendre, l’utilisation d’un liquide organique conduisait à la formation de gaz divers et de fines particules qu’il fallait extraire en permanence par un circuit de traitement spécifique (dégazage et filtration). Le combustible était constitué d’uranium enrichi entre 1,3 % et 2,25 % du fait de la petite taille du cœur (1,80 m de diamètre et 2,26 m de hauteur) et cela sous forme de carbure (UC2) et aussi de silicure (U3Si) et non plus d’oxyde, gainé dans un alliage de zirconium-niobium. Par ailleurs, le déchargement et le chargement du combustible ne pouvaient se faire que pendant l’arrêt du réacteur, contrairement aux réacteurs Candu. Le cœur était constitué d’un réseau de 49 tubes verticaux, à pas hexagonal contenant chacun les assemblages de combustible d’une hauteur totale de 5,8 m (hauteur fissile : 2,5 m), composés eux-mêmes d’une « grappe » de 14 tubes de combustible de diamètre 1,35 cm. Parmi les originalités de ce réacteur, on peut citer son mode de contrôle de la réactivité et du niveau de puissance qui était assuré non pas par un système classique de barres mais à l’aide d’une variation du niveau d’eau lourde dans la cuve. Dans le même esprit, l’arrêt de la réaction en chaîne, notamment en

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cas d’urgence, était obtenu par une vidange partielle de l’eau lourde. Le réacteur rencontra quelques difficultés techniques liées notamment au mauvais comportement sous irradiation du fluide organique (huile), mais il poursuivra néanmoins sa carrière jusqu’en mai 1985 en tant qu’installation expérimentale [IV-66]. •  En Europe, un programme baptisé ORGEL (pour ORGanic Eau Lourde) fut lancé au début des années 1960 sous l’égide d’Euratom. Son but était la construction et l’exploitation d’un REL refroidi par liquide organique, avec comme objectif principal de rendre autonome les six pays européens de l’époque en matière d’énergie nucléaire, notamment par l’utilisation de réacteurs à Unat, en évitant ainsi le recours à des capacités d’enrichissement de l’uranium qui n’étaient pas encore disponibles dans ces pays. Dans le cadre de ce programme, une maquette critique dite « ECO » (Expérience Critique Orgel) fut édifiée sur le Centre commun de recherche d’Ispra (en Italie) et c’est en 1963 que démarra la construction d’un petit réacteur expérimental ESSOR (= ESSai ORgel) d’une puissance nominale de 45 MWth, conçu et réalisé par une association franco-allemande. Il ne s’agissait pas en fait d’un réacteur basé sur le concept même de réacteur modéré à l’eau lourde et refroidi par un liquide organique, mais d’un dispositif expérimental avec deux zones : une zone dite « nourricière » modérée et refroidie à l’eau lourde, et une zone expérimentale d’eau lourde dans laquelle pouvaient être introduits 12 canaux expérimentaux destinés à tester différents EC et structures dans un environnement de REL. Ce réacteur divergea en mars 1967 et il fut exploité avec succès jusqu’en 1983, donc après 16 années de fonctionnement. Le lecteur intéressé pourra consulter les documents [IV-67] et [IV-68]. • Aux États-Unis, le réacteur de Piqua (ville de l’Ohio), d’une puissance de 45 MWth fut conçu et réalisé sous l’égide de l’AEC (Atomic Energy Commission) et divergea en juin 1963. Malheureusement, son fonctionnement fut assez erratique à cause de nombreux incidents et travaux de remplacement ou de maintenance. Il fut finalement arrêté définitivement en 1966 à la suite de problèmes de barres de contrôle mais surtout de problèmes d’encrassement excessif des surfaces d’échange par décomposition du liquide organique, ainsi que d’accroissement de la viscosité de ce liquide par polymérisation. Pour être complet sur ces réacteurs refroidis à liquide organique, citons simplement des recherches qui ont été menées en Espagne (projet DON, 36 MWé), au Danemark (projet DOR, 235 MWé) ou encore aux États-Unis avec le projet HWOCR de 1 000 MWé.

12.4.5 Les réacteurs « atypiques » à cuve Dans cette dernière catégorie, nous avons rassemblé les projets et réalisations diverses de REL basés sur une architecture générale ne faisant plus appel à des tubes de force pour la circulation du fluide caloporteur sous pression, mais à une cuve principale renfermant à la fois le modérateur et le fluide caloporteur. •  En Suède, le réacteur Agesta (encore appelé R3 ou Adam), qui fut un prototype conçu pour une production mixte de chaleur et d’électricité. Il a divergé le 17 juillet

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1963. Il était destiné à fournir de la chaleur pour un quartier de Stockholm (initialement de 55 MWth portés à 80 MWth en 1970) ainsi qu’une petite quantité d’électricité (10 MWé). Il fut construit dans une cavité granitique souterraine, afin d’éliminer tout risque de dispersion de radioactivité en cas d’accident grave, étant donné sa proximité de la capitale suédoise (17 km). Il s’agissait d’un réacteur à Unat et eau lourde sous pression (34 bars, pour une température de sortie cœur de 220 °C) composé d’une cuve principale d’un volume de 50 m3 (diamètre 4,89 m, hauteur 2,66 m) qui était enfermée dans une épaisse casemate en béton. Son principe de fonctionnement était donc le même que celui des REP (circuit primaire avec pressuriseur et générateurs de vapeur), sauf que le fluide était de l’eau lourde et que le rapport de modération était bien entendu beaucoup plus élevé que dans un REP : 16,4 au lieu de 2. Par ailleurs, le renouvellement du combustible se faisait à l’arrêt seulement, comme dans un REP également. Ce réacteur a fonctionné avec succès de 1964 à 1975. Il est bien décrit dans le document [IV-69]. •  Toujours en Suède, le réacteur de Marviken (encore appelé R4 ou Eva), cette fois refroidi à l’eau lourde bouillante. En fait, le concept de base a changé plusieurs fois pendant le tournant des années 1950-1960 mais finalement le réacteur qui fut construit à partir de 1963 fut donc un réacteur eau lourde bouillante, avec en plus une surchauffe nucléaire de la vapeur (K200 project). Ce devait être le véritable prototype préfigurant une « filière suédoise » basée sur ce principe. Sa puissance nominale prévue était de 140 MWé, avec possibilité d’augmentation à 200 MWé. Il était composé d’une cuve de très grandes dimensions (5,22 m de diamètre et 23,5 m de hauteur !), travaillant à une pression de 50 b, enfermée dans une épaisse casemate en béton. Il devait produire de la vapeur saturée à 4,7 Mpa et 260 °C, surchauffée ensuite à 475 °C. Son combustible devait être de l’uranium enrichi entre 1,35 % à 1,75 %, avec un renouvellement en marche. Mais en mai 1970, la décision a été prise d’arrêter finalement le projet, après de multiples débats, alors que la construction du réacteur était pratiquement achevée. Il nous a paru intéressant de citer néanmoins ce réacteur compte tenu de sa conception tout à fait originale, qui, il faut le dire, conduisait à un système assez complexe. Le lecteur intéressé pourra trouver plus de détails dans [IV-70]. •  En Norvège, le réacteur de Halden. Rappelons d’abord que la Norvège a joué un rôle historique dans la production d’eau lourde et il n’est donc pas étonnant que ce pays se soit intéressé dès le départ aux REL. Effectivement, un premier assemblage critique à eau lourde a divergé en 1951 (JEEP 1) puis, dès l’année 1954, l’Institut norvégien pour l’énergie nucléaire (créé dès 1948) se lance dans la conception et la construction d’un réacteur de ce type, d’abord en collaboration avec la Hollande, puis avec la participation avec l’OCDE/AEN. Ce réacteur, toujours en fonctionnement, est particulier à plus d’un titre. D’abord, il a été construit dans une caverne granitique à plus de 50 m sous la surface. Ensuite, il ne s’est écoulé que moins de trois ans entre le démarrage des travaux fin 1956 et sa mise en service, le 29 juin 1959. Enfin, c’est un réacteur refroidi à l’eau lourde bouillante (comme Marviken, mais dont la conception a débuté plus tard). Notons simplement ici que la vapeur d’eau lourde, qui circule bien entendu en circuit fermé, est produite dans une cuve renfermant le cœur et l’eau lourde du modérateur : pression 33 bars,

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température de sortie 240 °C. L’énergie de cette vapeur est transférée à un deuxième circuit fermé contenant de l’eau légère, qui lui-même échange sa chaleur avec un troisième circuit qui délivre 5 MW de chaleur à 150 °C, destinée à alimenter une petite usine de fabrication de papier voisine. La puissance délivrée par le cœur peut atteindre 25 MWth. En fait, ce réacteur a servi, et sert toujours principalement d’outil de recherche international utilisé par un large éventail de pays depuis maintenant plus de 50 ans [IV-71]. •  En Allemagne, sur le centre de Karlsruhe, le réacteur MZFR, d’une puissance de 57 MWé, de type eau lourde pressurisée à cuve, analogue au réacteur d’Agesta, mais constitué d’une double enveloppe. Celle-ci était destinée à créer un collecteur annulaire dans lequel circulait de haut en bas l’eau lourde du modérateur entrant dans le cœur par des tubulures situées en haut de la cuve, et celle-ci était ensuite distribuée par le plénum inférieur dans la cuve interne (diamètre 3,94 m hauteur 4,91 m), contenant le cœur. Quant à l’eau lourde de refroidissement, elle pénétrait dans la cuve par des tubulures séparées situées également en haut de la cuve, puis elle était dirigée vers le bas de la cuve pour être distribuée dans un ensemble de tubes verticaux traversant la cuve, et contenant les EC. Ces tubes étaient relativement fins car la différence de pression entre l’eau lourde du modérateur et celle de refroidissement était faible. L’eau lourde de refroidissement était à une pression de 116,5 b, avec une température en sortie du cœur de 300 °C. Les deux systèmes fluides d’eau lourde avaient les mêmes circuits auxiliaires de purification. Les barres de contrôle étaient introduites de façon oblique dans le cœur afin de laisser libre l’espace situé au-dessus de la dalle supérieure où évoluait une machine de chargement et de déchargement en marche du combustible. Par ailleurs, il existait une protection thermique annulaire plaquée contre la cuve externe, destinée à maintenir cette cuve à une température aussi faible que possible. C’était donc un ensemble assez complexe qui a cependant fonctionné correctement de 1965 à 1984 ([IV-5], p. 89). •  En Argentine, le réacteur Atucha 1 (ancien nom « Argos », appelé aussi « Peron »), situé à 100 km au nord-ouest de Buenos Aires, d’une puissance électrique nette de 335 MWé, construit par les Allemands, et dont la conception était dérivée de celle du MZFR. Il est aujourd’hui toujours en service et il offre une très bonne disponibilité, après avoir subi cependant d’importants travaux de maintenance et de réparation en 1989 et 1990. Le cœur est constitué de 252 canaux de refroidissement, contenant le combustible qui est aujourd’hui de l’uranium légèrement enrichi. La cuve principale sous pression a un diamètre de 5,36 m pour une hauteur de 12 m et une épaisseur de 22 cm. La chaleur dissipée dans l’eau lourde du modérateur représente une part non négligeable de la chaleur totale produite par le combustible : 10 %. Cela provient non seulement de l’énergie issue du ralentissement des neutrons dans le modérateur et du rayonnement émis par le cœur (comme dans les Candu) mais aussi de la chaleur transmise par conduction à partir des EC vers le modérateur puisqu’il n’y plus d’isolement thermique entre les deux milieux, contrairement aux REL à tubes de force où l’on veut maintenir l’eau lourde du modérateur à basse température. C’est pourquoi cette chaleur est récupérée et elle sert à un préchauffer l’eau alimentaire secondaire ([IV-72], p. 89-93).

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•  Aux États-Unis, le CVTR (Carolina Virginia Tube Reactor), d’une puissance électrique nette de 17 MWé (65 MWth). Construit à Parr en Caroline du Sud, il fut connecté au réseau en décembre 1963. Ce réacteur tient une place à part (sans jeu de mot voulu !) dans ce classement car c’est un réacteur de type Candu mais avec un cœur vertical. C’est le seul REL construit aux États-Unis par une compagnie privée, et destiné à produire uniquement de l’électricité. Le cœur était constitué d’un réseau de 36 tubes, contenant chacun un empilement de 19 « cartouches » de combustible utilisant de l’uranium enrichi entre 1,5 % et 2 %. Une de ses originalités était le couplage direct du circuit secondaire à une petite centrale brûlant du pétrole d’une puissance de 9 MWth pour surchauffer la vapeur produite par le réacteur nucléaire. Il n’a fonctionné que 4 années au cours desquelles il a subi de multiples tests mais il n’a produit finalement que très peu d’électricité : 212 GWh bruts cumulés ([IV-72], p. 50-55). Nous présentons dans le tableau 12.3.1 une synthèse de tous les REL électrogènes autres que les réacteurs de type Candu qui ont été construits dans le monde, avec leur type, leur pays d’implantation, leur date de mise en service et leur date d’arrêt définitif. Un seul réacteur électrogène est encore en fonctionnement, Atucha 1, en Argentine et un seul réacteur expérimental, Halden, en Norvège.  Tableau 12.3.1  REL électrogènes construits dans le monde autres que les réacteurs de type Candu Type

Eau légère bouillante

Gaz (CO2)

Liquide organique Candu vertical

À cuve pressurisée

496

Nom

Pays

Puiss. (MWé net)

Gentilly 1

Canada

Fugen

Dates Connexion réseau

Arrêt définitif

250

4/1971

6/1977

Japon

148

7/1978

3/2003

Cirène

Italie

40

–

–

SGHWR

GB

92

12/1967

9/1990

Bohunice A1

Slovaquie

93

12/1972

2/1977

EL4

France

70

7/1967

7/1985

KKN

Allemagne

100

1/1973

7/1974

Note

1

Lucens

Suisse

6

1/1968

1/1969

WR1

Canada

(60 MWth)

(1/11/1965)

1985

2

ORGEL

UE/Ispra

(45 MWth)

(3/1967)

1983

2

PIQUA

USA

12

7/1963

1/1966

CVTR

USA

17

12/1963

1/1967

Agesta

Suède

10

5/1964

6/1974

3

Marviken

Suède

140

–

Voir note

4

Halden

Norvège

(25 MWth)

(6/1959)

–

5

MZFR

Allemagne

52

3/1966

5/1984

Atucha 1

Argentine

335

3/1974

–

12. Les réacteurs modérés à l’eau lourde

Notes sur le tableau : 1. Réacteur construit mais jamais mis en service (arrêt du projet en 1984). 2. Réacteur non couplé à une installation de production d’électricité – La date indiquée est celle de la divergence du cœur (criticité). 3. Ce réacteur produisit également 55 MWth de chaleur. 4. Réacteur conçu à partir de 1960, construit à partir de 1964 mais jamais mis en service. 5. Seul réacteur de cette liste à eau lourde bouillante. La date indiquée est celle de sa mise en service.

12.5 Conclusion sur les réacteurs à eau lourde L’eau lourde est certes le meilleur modérateur que l’on puisse imaginer puisqu’il réalise le meilleur compromis entre le rôle premier de ce composant qui est de ralentir les neutrons et la faculté d’en capturer le moins possible. Mais c’est la difficulté de fabriquer de l’eau lourde en grandes quantités et le coût élevé associé à cette production qui ont au départ freiné le développement de cette filière de réacteur pourtant la plus économe en uranium naturel et qui ne nécessite pas un enrichissement de cet uranium (opération qui semblait au départ extrêmement difficile à mettre en œuvre à grande échelle). De plus, l’avantage procuré par le très large éventail du choix des fluides caloporteurs avec l’eau lourde comme modérateur, s’est transformé finalement en un handicap car il a incité plusieurs pays à explorer des pistes parfois très innovantes mais souvent sans issue. Ajoutons à cela que l’architecture générale des grands réacteurs à l’eau lourde s’est révélée assez complexe, notamment du fait de leurs circuits d’eau lourde du modérateur nécessairement indépendants. Sur le plan technologique enfin, l’expérience d’exploitation des gros réacteurs de puissance a montré que les tubes de force ont occasionné de sérieux ennuis, ce qui a entraîné des opérations de remplacement délicates et très coûteuses. Cela étant, certains éléments positifs permettent de penser que la filière des réacteurs à eau lourde ne va pas nécessairement s’éteindre. Elle peut au contraire s’ouvrir à des innovations qui lui permettront peut-être de conserver une place non négligeable parmi les réacteurs nucléaires du futur. Nous renvoyons le lecteur à la conclusion générale de ce livre, dans laquelle nous livrons quelques réflexions sur ce sujet.

497

13

Les réacteurs modérés à l’eau légère : analyse comparative des REP et des REB 13.1 Quelques mots d’introduction

Nous avons présenté au chapitre 10 un historique des deux grands types de réacteurs à eau ordinaire (REO) que sont les réacteurs à eau pressurisée d’une part, les REP, et les réacteurs à eau bouillante d’autre part, les REB. Nous n’y revenons donc pas ici et nous allons examiner directement les aspects techniques. Pour cela, nous allons procéder à une comparaison entre les REP et les REB, ce qui nous semble plus instructif que d’examiner séparément chaque concept l’un après l’autre. Cela est d’autant plus justifié qu’il n’existe pas, à notre connaissance, une telle comparaison dans la littérature, tout au moins de façon aussi globale et systématique. De plus, la description des REB et surtout celle des REP font l’objet de nombreux ouvrages écrits en français parmi lesquels on peut citer le livre [IV-73] pour les REP, qui est l’un des plus récents et des plus complets sur le sujet. Pour les REB, il n’existe pas d’ouvrage analogue dédié mais on peut néanmoins trouver des présentations assez détaillées dans le livre du CEA [IV-74] ou encore dans l’article [IV-75]. On peut aussi se référer à des documents de synthèse facile d’accès rédigés en anglais, par exemple le document [IV-76] qui a l’avantage de présenter de belles illustrations. On se limitera donc à présenter au paragraphe suivant quelques éléments essentiels qu’il suffit de connaître pour avoir une bonne compréhension du principe

499

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

de fonctionnement des REP et des REB. Certains aspects particuliers de ce fonctionnement seront développés plus en détail dans les autres paragraphes. Précisons également que les comparaisons qui vont suivre ne portent que sur les réacteurs électrogènes industriels « standards » et ne concernent pas les autres réacteurs développés par exemple pour la propulsion navale ou encore les réacteurs de petite taille examinés au chapitre 15.

13.2 Comparaison des caractéristiques techniques

des concepts

13.2.1 Architecture générale Comme pour la plupart des réacteurs nucléaires, l’objectif est de produire dans les deux cas de la vapeur sèche à une pression et à une température aussi élevées que possible afin de maximiser le rendement global de l’installation. Dans le cas des REP, on échauffe d’abord l’eau dans le cœur en la maintenant liquide par une pressurisation adéquate du circuit primaire dans lequel circule cette eau. On utilise alors la chaleur ainsi emmagasinée dans l’eau primaire pour vaporiser de l’eau circulant dans un circuit secondaire, via un échangeur de chaleur appelé « générateur de vapeur » (GV). Dans le cas des REB, l’eau qui emmagasine la chaleur du cœur en le traversant est directement vaporisée à la sortie du cœur et la vapeur ainsi produite, une fois séchée, est envoyée directement à la turbine. Dans les deux cas, la vapeur à basse température et pression qui ressort de la turbine est condensée et l’eau ainsi récupérée est réintroduite dans le GV pour les REP ou dans le cœur pour les REB. Ces principes étant posés, les grandes différences entre REP et REB au niveau de l’architecture générale du cœur et des circuits de production de vapeur sont les suivantes : • pour les REP, nécessité d’un (ou plusieurs) GV et d’un pressuriseur qui n’existent pas pour les REB ; • pour les REB, des dispositifs de séchage de la vapeur directement placés au-dessus du cœur alors qu’ils se situent dans le GV pour les REP ; • pour les REB, un régime diphasique de l’eau dans le cœur, ce qui complique la conception de ce cœur comme nous allons le voir au paragraphe suivant ; • pour les REB, une liaison directe entre le cœur et la turbine, ce qui a notamment des conséquences au niveau du pilotage de l’installation et en termes de contamination radioactive de la turbine et du condenseur. Mis à part les dispositions spécifiques destinées à la maîtrise des accidents graves, la conception générale des REP a peu évolué au cours du temps alors que celle des REB a été sensiblement modifiée depuis l’origine, dans le sens d’une simplification (pour réduire les coûts) et d’une amélioration de la sureté de fonctionnement. Nous signalerons quelques-unes des améliorations les plus significatives au cours de cette

500

13. Les réacteurs modérés à l’eau légère : analyse comparative des REP et des REB

présentation. La figure 13.2.1 présente deux schémas d’un REP et la figure 13.2.2 présente une coupe schématique de la cuve principale d’un REB.

 Figure 13.2.1  Schémas de REP.

 Figure 13.2.2  Schéma en coupe d’une cuve de REB (type ABWR de General Electric).

501

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Dans le tableau 13.2.1, sont rassemblées quelques-unes des caractéristiques de REP et de REB de grande puissance (autour de 1 300 MWé) qui constituent un premier ensemble d’éléments de comparaison entre REP et REB.  Tableau 13.2.1  Comparaison des caractéristiques des deux réacteurs de grande puissance REP et REB REP- 1300 (AREVA - EDF)

ABWR (GE-Hitachi et Toshiba)

(1)

(2)

Puissance électrique nette (MWé)

1 320

1 350

Puissance thermique cœur (MWth)

3 817

3 926

Rendement net

0,346

0,344

193

872

Hauteur active du cœur (m)

4,267

3,81

Diamètre cœur actif (m)

3,137

5,163

Température entrée cœur (°C)

292,8

278

Température sortie cœur (°C)

328,7

288

57

205

Diamètre interne cuve (m)

4,394

7,1

Hauteur de cuve (m)

13,591

21,0

Épaisseur de la cuve (mm)

220

190

Masse de la cuve (tonnes)

327

890

Pression dans la cuve (bar)

155

70,7

Pression absolue turbine (bar)

69,5

67,92

Température saturée turbine (°C)

285,3

283,7

Enceinte de confinement : diamètre (m)

47,8

29

Enceinte de confinement : hauteur (m)

55,56

36,1

Références pour les données

Nombre d’assemblages combustibles

Nombre de barres de commande

Références : (1) [IV-74] et Introduction au Génie atomique, Jacques Bouchard et al., Mines Paris, Les presses Paris-Tech. (2) Status report 97 – “Advanced Boiling Water Reactor (ABWR)” - IAEA et brochures.

502

13. Les réacteurs modérés à l’eau légère : analyse comparative des REP et des REB

13.2.2 Le cœur et le combustible Pour les REP comme pour les REB, l’optimisation neutronique ainsi que des considérations liées à la géométrie de refroidissement conduisent à concevoir un cœur dont la forme générale est celle d’un cylindre vertical ayant une hauteur assez proche que celle de son diamètre. Cependant, pour diverses raisons thermohydrauliques ou neutroniques, certains concepts s’éloignent de cette égalité hauteur-diamètre, par exemple des cœurs « galette » de certains REB, comme on peut le constater sur le tableau 13.2.1. Dans tous les cas, le cœur est entouré d’une lame d’eau constituant le réflecteur de neutrons et protégeant la cuve d’un flux de neutrons excessif. Le cœur est toujours constitué d’un réseau hétérogène de modérateur et d’éléments combustibles qui sont des faisceaux de tubes étanches formant un « assemblage ». Ces tubes, appelés aussi crayons, contiennent la matière fissile et ils sont plongés dans l’eau du circuit primaire qui sert à la fois de modérateur et de fluide caloporteur. Enfin, la nature du combustible est la même pour les REP et les REB : oxyde d’uranium enrichi ou oxyde mixte uranium-plutonium (Mox). Ici s’arrêtent les similitudes entre REP et REB. En effet, la conception d’un cœur de REP est nettement plus simple que celle d’un REB du fait du régime thermohydraulique radicalement différent dans les deux cas : monophasique pour les REP, diphasiques pour les REB (mélange eau liquide et vapeur en proportions variées dans différentes zones du cœur). Pour les REP, il suffit de concevoir un réseau régulier composé d’une juxtaposition de faisceaux de tubes identiques maintenus entre eux dans une structure ouverte qui constitue le « squelette » de l’assemblage. Celui-ci est typiquement composé aujourd’hui d’un ensemble de 264 crayons et de 24 tubes guides dans lesquels peuvent être insérés les « grappes » de contrôle, le tout ayant une section carrée (mais dans les VVER russes, ces assemblages sont de forme hexagonale). Pour les REB, l’ébullition de l’eau le long des tubes entraîne des variations axiales des conditions d’échange thermique mais surtout de fortes variations de densité de sorte que l’écoulement du fluide et la répartition de puissance de fission sont intimement liés. Les bulles de vapeur entraînent notamment une forte baisse de réactivité locale, qui est de l’ordre de moins 160 à moins 100 pcm pour 1 % de vide. Ce fort couplage entre phénomènes thermohydrauliques et neutroniques rend la conception des cœurs et des assemblages combustibles REB nettement plus complexe que celle des REP. Ainsi, il est nécessaire d’entourer chaque faisceau de tube par une enveloppe appelée « boîtier ». Cela permet de créer des canaux indépendants qui empêchent les écoulements transverses et dans lesquels on peut régler les débits d’eau à l’aide de diaphragmes, afin de les adapter à la puissance moyenne dégagée dans le faisceau contenu dans chaque boîtier. Le lecteur qui souhaiterait avoir plus de détails sur ces questions peut consulter les ouvrages [IV-75] et [III-26]. Ces phénomènes imposent une limitation sur le nombre de crayons qui se situe typiquement entre 6 x 6 et 12 x 12 crayons selon les modèles, dont des « crayons d’eau » placés vers le centre qui contribuent à rendre la puissance plus uniforme dans l’assemblage. Cela conduit évidemment à un nombre d’assemblages beaucoup

503

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

plus grand dans un cœur de REB que dans celui d’un REP pour une puissance totale équivalente (au moins 4 à 5 fois plus), d’autant plus que la puissance volumique des REB est à peu près deux fois moindre que celle des REP à cause justement des phénomènes thermohydrauliques que l’on vient d’évoquer : de l’ordre de 50 MW/m3 pour les REB contre 100 MW/m3 pour les REP. C’est une pénalité économique pour les REB, ne serait-ce que par le fait que cela augmente de facto le volume de la cuve, toutes choses égales par ailleurs. Par contre, cette puissance volumique plus faible peut être un atout pour certaines situations d’accidents graves où le niveau de puissance résiduelle volumique joue un rôle dans la maîtrise des accidents (gestion du corium par exemple). De plus cette moindre puissance volumique entraîne une température au centre du combustible plus faible dans les REB que dans les REP, ce qui est favorable pour le comportement et la tenue du combustible. Les phénomènes thermohydrauliques que l’on vient d’évoquer rendent nécessaire de prévoir dans chaque assemblage plusieurs zones de crayons ayant des enrichissements d’uranium différents radialement et même axialement afin de compenser partiellement les effets néfastes de ces phénomènes et de traiter les couplages étroits qui s’établissent avec la neutronique. Un tel zonage en enrichissement est de toute façon rendu nécessaire pour diminuer les pics de puissance au bord des assemblages créés par l’effet de sur-modération résultant des lames d’eau qui existent entre les boîtiers. Il est également indispensable de prévoir des enrichissements différents en fonction de l’élévation dans le cœur afin de compenser la variation importante de réactivité liée à la variation axiale de la masse volumique du modérateur. Note : les assemblages du premier réacteur de Dresden étaient constitués par un faisceau carré de 6 x 6 crayons. Peu à peu ce nombre de crayons par assemblage a été augmenté pour deux raisons : d’abord pour diminuer la puissance linéique et limiter ainsi les conséquences d’un incident de refroidissement ([IV-74], p. 122 et 315) et ensuite pour réduire le nombre total d’assemblages dans le cœur, ce qui est bénéfique notamment au niveau des temps de manutention des assemblages lors des opérations de renouvellement du combustible. Dans les REP comme dans les REB, le matériau utilisé de façon pratiquement universelle pour le gainage du combustible et les principales structures des assemblages (y compris les boîtiers dans le cas des REB) est le zircaloy. Il y a eu néanmoins quelques tentatives d’utilisation de gaines en acier inoxydable dans certains des premiers REO aux États-Unis et en France (Chooz). Mais, outre sa capture neutronique relativement élevée, l’acier inoxydable présentait des risques de corrosion sous tension en milieu oxygéné et ce n’était pas une barrière très étanche au tritium (H3). Il fut donc abandonné définitivement vers la fin des années 1960 au profit du zircaloy. Le zircaloy est un alliage constitué d’au moins 95 % de zirconium, avec, selon les nuances, des additifs comme le fer, le chrome, le nickel et plus récemment le niobium. Outre sa très bonne transparence aux neutrons et ses propriétés de tenue en température, le zircaloy a surtout été retenu pour ses capacités de résistance à la corrosion en présence d’eau à haute température. Il faut néanmoins signaler que dans les REB les phénomènes liés à la corrosion sont accentués par l’ébullition nucléée, et ce d’autant plus que le milieu contient des espèces oxydantes actives. Cela a conduit au début du développement industriel à de nombreuses ruptures

504

13. Les réacteurs modérés à l’eau légère : analyse comparative des REP et des REB

de gaines, qui ont été un souci majeur pour le développement industriel des REB. Par la suite, ces ruptures de gaine ont été pratiquement supprimées grâce à de multiples progrès technologiques portant notamment sur le changement de certains matériaux de structure et surtout sur des améliorations au niveau de la chimie de l’eau. Par ailleurs, les problèmes soulevés par la corrosion interne des gaines par les PF ainsi que ceux qui sont liés à la fragilisation par hydruration se posent de façon un peu plus aiguë dans les REB. On trouvera une discussion plus détaillée de ces difficultés et des mesures prises pour y remédier dans le document [IV-77]. Note : le choix du zirconium a été fait dès le début des programmes de développement des réacteurs de sous-marins nucléaires à la fin des années 1940 aux ÉtatsUnis. Un très gros programme de mise au point d’alliages à base de zirconium a d’ailleurs été conduit dans le cadre de ce projet, puis pour le développement des réacteurs de puissance civils. Il est intéressant de noter à ce propos que l’effet bénéfique d’additifs de fer, de chrome et de nickel pour combattre les effets de la corrosion sous eau, a été découvert de façon fortuite à la suite d’une pollution accidentelle du zirconium par un coupon d’acier inoxydable. Pour ce qui concerne la répartition du flux dans le cœur et sa stabilité, signalons que les REB sont plus stables dans le sens radial. En revanche, dans le sens axial, l’ébullition progressive de l’eau conduit à une forte variation du spectre neutronique (durcissement dans le sens de l’élévation par diminution de la modération des neutrons). De ce fait, l’épuisement du combustible varie beaucoup entre les parties inférieures et supérieures du cœur. On compense partiellement ce phénomène par l’étagement axial des enrichissements ainsi que par un zonage axial des poisons consommables. Indiquons également que ces hétérogénéités axiales nettement plus marquées dans les REB par rapport aux REP entraînent des dissymétries plus fortes sur les effets liés au xénon. Soulignons pour terminer que les calculs de cœur dans les REB sont évidemment nettement plus complexes que dans les REP du fait du régime diphasique et du couplage étroit entre neutronique et thermohydraulique dans les REB.

13.2.3 Le contrôle de la réactivité On sait que le contrôle de la réactivité d’un cœur de réacteur nucléaire est toujours assuré par l’introduction ou le retrait dans le réseau multiplicateur de neutrons de matériaux absorbant les neutrons ou en jouant sur des effets physiques en réactivité. En règle générale, cela peut être réalisé à l’aide de quatre moyens distincts : 1. des « barres » absorbantes de neutrons qui font mouvement dans le cœur, appelées généralement barres de commande (ou de contrôle), BdC ; 2. des « poisons consommables » qui sont également des corps absorbants de neutrons insérés en permanence sous forme solide dans certains combustibles ; 3. des « poisons solubles » qui sont aussi des corps absorbants de neutrons mais introduits sous une forme liquide et dilués dans le modérateur, ici l’eau ;

505

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

4. une modification provoquée des conditions neutroniques (températures, modération des neutrons, niveaux de flux) et/ou thermohydrauliques (variation de débit de recirculation dans les REB) qui permettent d’agir sur la réactivité. Dans les REP les quatre solutions sont utilisées bien que la seconde ne soit utilisée que dans quelques cas seulement et la quatrième dans certaines situations telles que des prolongations de cycle. Les barres absorbantes sont constituées par un ensemble de crayons absorbant de neutrons qui pénètrent dans des tubes de certains assemblages réservés à cet effet (ce dispositif est parfois appelé « grappe de commande »). Le poison dilué dans l’eau du modérateur est de l’acide borique. Ce mode de contrôle de la réactivité offre un degré de liberté supplémentaire très appréciable pour le pilotage du cœur et la gestion du combustible. Par contre, il nécessite l’existence d’un circuit dédié permettant d’ajuster en permanence la concentration de cet élément dans l’eau, ce qui présente plusieurs inconvénients tant en termes de sûreté (risque d’injection de « bouchon d’eau claire » dans le cœur, prise en compte des défaillances diverses de ce circuit, effet sur le coefficient de température du modérateur, etc.), que de coûts (investissement et maintenance) ou encore d’effluents radioactifs liquides générés par les opérations de dilution, sans parler des effets possibles sur la corrosion des structures (origine d’un sérieux incident dans le réacteur de Davis-Besse aux États-Unis en 2002). Dans les REB, on comprend aisément que cette possibilité de poison dilué dans l’eau qui est partiellement évaporée dans le cœur soit difficilement praticable et d’ailleurs elle n’existe dans aucun modèle. En effet cela poserait d’abord des difficultés du point de vue de la sûreté de fonctionnement, comme dans le cas d’une augmentation de puissance non compensée par un accroissement du débit d’eau conduisant à une ébullition accrue, qui diminuerait la concentration en bore soluble entraînant une augmentation de réactivité. Il faudrait par ailleurs gérer au niveau de la turbine et du condenseur le H3 produit par l’activation neutronique du bore 10 dans le cœur, par les réactions (n, 2 alphas). Le bore soluble conduirait en outre à des dépôts difficilement tolérables sur les structures baignant dans les mélanges eau-vapeur (zones d’ébullition dans le cœur mais aussi condenseur). Privés de cette possibilité d’introduire du bore soluble dans l’eau, le contrôle de la réactivité des REB ne peut être réalisé qu’avec des BdC et des poisons consommables fixes. Or, les plages en réactivité à couvrir sont plus grandes que dans les REP, notamment du fait des fortes variations de réactivité engendrées par l’ébullition de l’eau. Il faut donc des barres à la fois en plus grand nombre et si possible plus efficaces. La solution universellement adoptée pour les REB est celle de barres cruciformes, qui offrent une surface de capture des neutrons plus grande que le système de grappes absorbantes des REP. Elles sont insérées entre quatre boîtiers qui forment le module élémentaire du cœur (une insertion de la barre directement dans le faisceau de crayons combustibles à l’intérieur dans les boîtiers est de toute façon impossible à cause de la présence des diaphragmes en partie inférieure des boîtiers). Typiquement, il faut environ 4 à 5 fois plus de BdC dans un REB que dans un REB pour des puissances comparables. Une autre différence importante entre les REP et les REB est l’implantation des dispositifs de mise en mouvement des BdC. Dans les REP, celles-ci sont actionnées

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13. Les réacteurs modérés à l’eau légère : analyse comparative des REP et des REB

par des mécanismes situés au-dessus du cœur et les pénétrations correspondantes sont donc réalisées au travers du couvercle supérieur de la cuve. Dans les REB, ce schéma n’est pas envisageable étant donné l’encombrement lié à la présence audessus du cœur des structures destinées à la séparation eau vapeur puis au séchage de la vapeur. En conséquence, les BdC sont insérées par le bas de la cuve, ce qui empêche évidemment de bénéficier de la gravité pour une pénétration d’urgence des barres dans le cœur. Il faut donc prévoir des dispositifs extrêmement fiables permettant de « pousser » les barres de bas en haut en toutes circonstances. En tout état de cause, cette insertion des barres par le bas du cœur est préférable car dans la partie haute du cœur, l’ébullition diminue beaucoup l’effet modérateur de l’eau, ce qui réduit la part des neutrons lents, rendant ainsi les barres nettement moins efficaces puisqu’elles absorbent préférentiellement ces neutrons lents. À noter qu’une amélioration importante a été là aussi apportée au cours du temps avec la mise au point de barres de contrôle à mouvement lents (fine motion control rods), qui éliminent les boîtiers scellés de mise en mouvement en les remplaçant par un actionnement magnétique des barres, plus fiable et de maintenance plus aisée. Pour ce qui concerne enfin les poisons consommables fixes, signalons qu’ils sont abondamment utilisés dans les REB, et occasionnellement seulement dans les REP. Dans les REB, on les trouve généralement sous forme d’oxyde de gadolinium, et leur répartition dans le combustible peut être non uniforme pour mieux maîtriser les répartitions de puissance dans le cœur et leur évolution dans le temps. En conclusion sur ce point, il est clair que les combustibles de REB sont plus complexes (et donc plus coûteux) que ceux des REP.

13.2.4 La cuve principale La principale différence entre REP et REB est le volume de la cuve : à puissance égale, il est 4 à 5 fois plus grand pour les REB que pour les REP. C’est d’abord à cause de la présence des structures supérieures de séparation et de séchage de la vapeur dans les REB qui occupent plusieurs mètres de hauteur. C’est ensuite à cause du fait que la puissance volumique du cœur est à peu près deux fois moindre dans les REB que dans les REP. Il faut ajouter à cela que la hauteur totale est parfois augmentée dans les REB pour mieux bénéficier de la convection naturelle. Par ailleurs, l’espace annulaire ménagé autour du cœur pour la recirculation de l’eau dans les REB augmente le diamètre de la cuve. Enfin, les structures situées en dessous du cœur pour certains dispositifs spécifiques aux REB tels que les pompes de recirculation ou les BdC obligent à augmenter encore la hauteur de la cuve qui dépasse les 20 mètres pour les plus gros réacteurs. Pour l’ESBWR de 1 600 MWé qui fonctionne en convection naturelle, elle atteint presque 28 mètres, soit presque trois fois celle de l’EPR. L’épaisseur de la cuve des REB est en revanche assez nettement inférieure à celle des REP, du fait d’une pression interne en moyenne deux fois inférieure : typiquement, 70 à 80 bars contre environ 155 bars pour la plupart des REP d’aujourd’hui. Elle est de 230 mm pour l’EPR contre 182 mm pour l’ESBWR.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

13.2.5 Les circuits du fluide caloporteur (ou « circuit primaire » pour les REP) et de production de vapeur Pour les REP, le schéma de principe du circuit primaire présenté sur la figure 13.2.1 n’a pratiquement pas évolué depuis l’origine des réacteurs de grande puissance (> 600 MWé). Seuls la conception des grands composants a été modifiée au cours du temps, notamment celle des GV pour lesquels il existe d’ailleurs trois modèles principaux : tubes en U avec recirculation interne de l’eau secondaire non vaporisée (qui équipent en particulier tous les REP français), tubes droits avec circulation forcée et avec échange à contre-courant, faisceaux tubulaires dans une enveloppe horizontale (GV des réacteurs VVER russes). Pour les REB, les deux circuits se confondent en un seul qui se résume à un système de tuyauteries principales véhiculant la vapeur produite à la sortie du cœur vers la turbine, avec, comme dans les REP, des pompes qui recyclent l’eau issue du condenseur (vers le GV dans les REP, vers le cœur dans les REB). Mais il faut ajouter à cela le circuit qui sert à recycler l’eau qui n’a pas été vaporisée en traversant le cœur, et qui est réinjectée en bas du cœur. Signalons à ce propos une innovation majeure qui a été apportée au cours du temps. Initialement, il existait en effet des boucles de recirculation externes à la cuve dédiées à cette fonction, comprenant évidemment des pompes et des vannes. Par la suite, ces boucles ont été supprimées et remplacées par une recirculation de l’eau interne à la cuve (en fond de cuve) d’abord à l’aide de jet pumps puis à l’aide de pompes à rotor noyé (ABWR). D’ailleurs ces boucles ont causé des défaillances qui ont entravé le bon fonctionnement des REB et ont freiné leur développement commercial. Elles étaient dues en partie à des phénomènes de fissuration des aciers de ces boucles par corrosion intergranulaire sous tension. Cet inconvénient majeur des REB par rapport au REP fut l’un des facteurs décisifs du choix des REP par EDF au début des années 1970. Plus récemment encore, dans certains modèles tels que l’ESBWR, ces pompes de recirculation n’existent même plus car la circulation de l’eau dans la cuve est assurée uniquement par la convection naturelle. Une seconde simplification importante a été apportée par rapport aux premiers REB industriels. En effet, à l’origine, le mélange eau-vapeur produit à la sortie du cœur était séparé dans un ballon de vapeur. La vapeur sèche était alors turbinée tandis que l’eau chaude à saturation récupérée dans ce ballon passait dans un GV qui alimentait également la turbine (l’eau refroidie issue du GV étant recyclée dans la cuve principale). Une fraction de l’eau récupérée après le condenseur était dirigée vers le ballon et l’autre fraction vers le GV. Un tel système « dual » relativement compliqué a été rapidement abandonné pour faire place à une introduction dans la cuve principale de dispositifs de séparation puis de séchage de la vapeur qui peut être ainsi envoyée directement à la turbine. Cette disposition a été mise en œuvre pour la première fois dans le réacteur KRB de Gundremmingen en Allemagne (connecté au réseau en 1966, de 240 MWé net), puis reprise dès la construction du deuxième REB commercial aux États-Unis (Oyster Creek, mis en service en 1969, de 620 MWé net). Elle est universellement adoptée aujourd’hui dans tous les concepts de REB.

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Pour ce qui concerne les caractéristiques de la vapeur produite, on notera simplement ici qu’elles sont très voisines entre REP et REB : température autour de 280 °C et pression de l’ordre de 70 bars dans les deux cas. Les rendements thermodynamiques sont donc très voisins. On notera à ce propos que les REB offrent néanmoins un léger avantage lié à leur « autoconsommation » d’énergie électrique qui est plus faible que celle des REP. En effet, la puissance nécessaire au fonctionnement d’un REB est typiquement de 4,3 % de la puissance électrique qu’il délivre, alors que pour un REP elle est de 5,4 %. L’écart provient principalement de la puissance consommée par les pompes primaires des REP qui est relativement élevée au regard de celle que consomment les pompes de recirculation. Notons pour terminer que l’évaporation de l’eau dans les REB provoque des phénomènes de dépôts sur les gaines et les structures qui peuvent conduire à des risques de corrosion. Ce risque peut être atténué voire éliminé par des actions adéquates portant sur la chimie de l’eau primaire. D’une façon générale, cette chimie de l’eau primaire est plus difficile à contrôler dans les REB du fait de l’introduction directe dans le cœur d’eau alimentaire provenant du condenseur et de la vaporisation de l’eau dans le cœur. Elle a d’ailleurs fait l’objet de gros efforts d’amélioration et d’optimisation au cours du temps.

13.2.6 Le confinement La nature très différente des circuits principaux des REP et des REB qui produisent la vapeur actionnant la turbine conduit à concevoir des systèmes de confinement qui sont eux-mêmes totalement différents. Dans les REP, le principe de base est d’enfermer l’ensemble du circuit primaire dans une enveloppe étanche capable de résister à une surpression interne accidentelle. Il existe cependant de nombreuses variantes pour la mise œuvre de ce principe avec notamment une enceinte en béton simple ou double (ou même mixte), avec ou sans peau d’étanchéité en acier plaquée sur le béton, coques aciers, système mixte avec ou sans système d’éventage (avec filtration), avec ou sans systèmes additionnels dans l’enveloppe tels que recombineur d’hydrogène ou condenseurs à glace, etc. Dans le cas du nouveau réacteur AP1000 proposé par Westinghouse, le confinement est assuré par un système très novateur constitué d’une coque en acier qui peut être refroidie passivement par eau en situation accidentelle (ou par air en secours). Cette coque est située dans un bâtiment de protection constitué d’une structure mixte acier-béton. Quel que soit le concept, il est prévu d’assurer l’évacuation de la puissance résiduelle par des moyens diversifiés et redondants tels que le système d’alimentation de secours des GV, le système d’aspersion dans l’enceinte ou l’injection de sécurité avec au besoin des réserves d’eau localisées dans l’enceinte. Ces systèmes sont conçus pour assurer leur fonction en cas d’accident grave impliquant une détérioration du combustible (« première barrière » de confinement) et du circuit primaire (« deuxième barrière » de confinement). Dans les REB, la problématique en conditions accidentelles est très différente car le circuit primaire communique directement avec l’extérieur via la (ou les) tuyauterie(s)

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de vapeur reliant la cuve principale à la turbine. En cas d’accident susceptible de libérer des quantités importantes de matières radioactives dans le circuit primaire (ou même en dehors de ce circuit), il faut empêcher que les matières radioactives soient transférées directement hors de l’enceinte extérieure par ces lignes vapeur ou par les tuyauteries d’alimentation en eau provenant du condenseur. Pour cela, il est nécessaire d’isoler ces systèmes (vannes d’isolement et clapet anti-retour au droit des traversées de l’enceinte extérieure) mais ce faisant, on se prive de l’appoint extérieur en eau de refroidissement que permettent les alimentations des GV dans les REP. Il faut donc prévoir de grandes réserves d’eau froide autour de la cuve, relayées au besoin par des sources externes sur le long terme. Par ailleurs, l’isolement rapide du circuit primaire engendre nécessairement une surpression importante qui peut être dangereuse pour les structures et qu’il faut donc prévenir par des moyens spécifiques. D’où le concept de réservoir d’eau (aujourd’hui piscine) dont le premier objectif est d’« abattre » la pression de vapeur issue du réacteur ou du compartiment réacteur auquel est relié ce (ou ces) réservoir(s). Cette eau permet de faire barboter la vapeur et donc de baisser en partie la pression (mais pas celle qui résulte de l’accumulation éventuelle de gaz incondensables comme l’hydrogène ou certains gaz de fissions). Ce ou ces réservoir(s) sert (servent) également de capacité de rétention d’aérosols de produits radioactifs susceptibles d’être transportés vers l’extérieur (y compris les gaz incondensables qui peuvent être renvoyés dans l’enceinte). Selon les modèles, ils peuvent aussi servir de « puits de chaleur » ou de réserve d’eau pour différents systèmes de refroidissement de secours. Ainsi, le « confinement » des REB est finalement l’association de deux grands composants principaux : 1. une enceinte en béton, appelée drywell (qui n’a toutefois pas le rôle de confinement total et d’étanchéité comme celui des enceintes de REP) ; 2. une (ou plusieurs) grande(s) réserves d’eau froide à niveau libre appelée(s) wetwell reliée(s) à l’enceinte en béton par des tuyauteries. Ces principes de confinement ont été déclinés de façon très évolutive dans les REB. Le premier REB (EBWR) n’avait qu’une enceinte « sèche » de forme sphérique mais, comme on l’a vu, ce n’était pas un « pur » BWR, puisqu’il mettait en œuvre un cycle dual avec GV. Sont venus ensuite une série de trois concepts successifs de General Electric baptisés « Mark-n » (avec n = 1 à 3), puis des concepts plus récents comme l’ABWR, le SBWR (qui a donné KERENA) et enfin le ESBWR, ayant tous une architecture générale très différente les uns des autres. La figure 13.2.3 présente une vue très schématique de chacun de ces concepts. Note sur la figure : les rectangles contenant des barres verticales noires sont des échangeurs de chaleur passifs plongeant dans des piscines pour évacuer la puissance résiduelle en cas de fermeture des vannes d’isolation vapeur et d’indisponibilité du condenseur principal (« isolation condensers »). Dans le cas des réacteurs les plus récents, cet équipement est doté de capacités dans lesquelles on concentre les gaz incondensables. Les carrés noirs sont des piscines, dont certaines servent de réservoir de suppression de pression (pour Mark I, c’est un tore annulaire en acier, comme les réacteurs de Fukushima Daiichi).

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 Figure 13.2.3  Évolution des différentes architectures de confinement des REB.

Le lecteur intéressé par plus de détails pourra consulter les documents suivants : [IV-76] (pages 3.1 à 3.18), [IV-78] (chapitre 6.5) et [IV-79] (p. 21 à 24).

13.3 Exploitation 13.3.1 Pilotage du réacteur et prolongation de cycle On entend par « pilotage », l’ensemble des moyens mis en œuvre pour faire varier rapidement la puissance du réacteur (le terme « manœuvrabilité » est parfois utilisé en France). Pour y parvenir, on utilise des moyens de contrôle décrits au § 13.2.3, mais de façon très différente entre REP et REB. Ainsi, dans les REP, on joue principalement sur la concentration en bore soluble complétée si nécessaire par des mouvements de barres (et en liaison avec les effets physiques de réactivité liés au xénon et à la température). Pour les REB, le moyen d’action principal est celui de la variation du débit de recirculation d’eau qui permet de modifier le volume de vapeur dans le cœur, complété là aussi par des mouvements de barres si nécessaire. Une analyse comparative des divers modes de pilotage des REP et des REP sortirait largement du cadre de ce livre, d’autant qu’ils ne sont pas forcément identiques entre les mêmes types de réacteurs. Globalement, ce que l’on peut retenir ici, c’est que les REB les plus anciens sont moins manœuvrables que les REP mais que là encore des progrès significatifs ont été réalisés pour rendre les performances des REB comparables à celles des REP aujourd’hui (lesquelles ont d’ailleurs été également améliorées). Signalons d’autre part que dans le cas des REP, le réacteur

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s’adapte automatiquement à tout appel de puissance à la turbine et que dans les REB, c’est le contraire : le réacteur est « maître » et il doit être régulé en fonction des demandes du réseau. Pour ce qui concerne la faculté de pouvoir prolonger un cycle au-delà de sa période nominale, les REB sont clairement meilleurs que les REP. En effet, outre l’augmentation de durée de fonctionnement à pleine puissance obtenue par simple augmentation du débit, un REB peut offrir des prolongations de cycle à puissance décroissante particulièrement longues (pour les REP on agit sur la température de l’eau du circuit primaire que l’on réduit, au détriment du rendement). Ces prolongations de cycle peuvent être environ le double de celles d’un REP. Après plus de 100 jours de prolongation, certains réacteurs REB délivrent encore 60 % de leur puissance (réacteur de Forsmark en Suède). C’est un atout pour les REB lorsqu’on souhaite de la souplesse dans le placement des arrêts de tranche pour optimiser la gestion globale d’un parc nucléaire.

13.3.2 Gestion des matières et du combustible Nous avons vu que dans un REB, le spectre neutronique est plus dur dans la zone supérieure du cœur du fait de la vaporisation de l’eau qui diminue le rapport de modération. Cela permet une meilleure utilisation de l’uranium naturel (Unat) dans les REB que dans les REP. À titre d’illustration, on a comparé deux réacteurs REP et REB de puissance à peu près égale, avec des modes de gestion du combustible assez proches. Il s’agit : • d’un REP-900 MWé (2 775 MWth) en mode de gestion par quart de cœur, avec enrichissement initial de 3,7 % et taux de combustion moyen du combustible de 45,8 GWJ/t ; • d’un REB-850 MWé (2 575 MWth) en mode de gestion par sixième de cœur, avec enrichissement initial de 3,8 % et taux de combustion moyen du combustible de 52,5 GWJ/t. Dans le REP, on trouve une consommation d’Unat de 20,52 T.Unat/TWhé et de seulement 18,47 T.Unat/TWhé pour le REB, soit une réduction de plus de 10 %. Cette moindre consommation d’Unat est due en premier lieu à la part légèrement plus importante des fissions du plutonium au cours de l’irradiation : 41,44 % dans le REB contre seulement 40,06 % dans le REP, ce qui « économise » autant de fissions dans l’U-235 (–3,5 %). Elle résulte en deuxième lieu d’un épuisement plus poussé de l’U-235 : l’enrichissement résiduel moyen en U-235 est en effet de 0,73 % pour le REP contre seulement 0,45 % pour le REB. Un des moyens employés pour favoriser cette meilleure utilisation de l’uranium est de faire varier les débits d’eau au cours du cycle. On trouvera le détail de ce processus tout à fait particulier aux REB dans le document [IV-75], aux § 3.4 et 3.7. Globalement, cette moindre consommation d’Unat des REB compense le surcoût de la fabrication des assemblages REB par rapport aux REP. On aura noté au passage, dans l’exemple présenté, que le taux de combustion des combustibles REB peut égaler (et même dépasser) celui des

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combustibles REP, ce qui n’a pas toujours été le cas et ce qui montre là encore les gros progrès réalisés sur les REB depuis plusieurs dizaines d’années. Pour ce qui concerne l’ensemble du cycle du combustible, les REP et les REB s’appuient sur les mêmes technologies et il n’y a pas globalement de grandes différences entre les deux types de réacteurs, avec néanmoins les nuances suivantes : • Enrichissement moyen moindre pour les REB et donc des besoins en UTS (Unités de Travail de Séparation) également moindres pour les REB. • Le nombre d’assemblages combustibles à fabriquer pour les REB est largement plus grand pour les REB que pour les REP (typiquement quatre fois plus), comme on l’a vu, et ils sont un peu plus chers (ne serait-ce que du fait que la masse de zircaloy est nettement plus élevée à cause des boîtiers). • Pour les mêmes conditions d’irradiation, le combustible usé d’un REP contient un peu plus de plutonium que celui d’un REB (ramené au TWhé produit) et il est un peu moins dégradé isotopiquement. Dans l’exemple précédent, on trouve 30,56 kg/TWhé pour le REP contre 25,6 kg/TWhé pour le REB. Quant à la proportion de plutonium fissile, après cinq ans de refroidissement, elle est de 65,4 % pour le REP contre seulement 54,3 % pour le REB. Cela incite moins à recycler le plutonium issu des REB, sans toutefois que cela supprime l’intérêt d’une telle opération. On peut d’ailleurs noter que le recyclage de plutonium dans des REB sous forme de combustible Mox ne pose pas plus de difficultés que dans les REP et que ce recyclage est déjà pratiqué dans certains REB dans le monde (Japon et Allemagne). Il est même envisagé de charger des cœurs de REB avec 100 % de combustible Mox, comme dans le réacteur ABWR de Ohma au Japon, en construction. Une étude intéressante [IV-80] a été publiée sur ce sujet. Pour les REP, des cœurs REP à 100 % de combustible Mox sont également faisables, mais moyennant des aménagements plus importants que pour les REB. • Le retraitement des combustibles REB est tout à fait similaire à celui des REP, sauf bien entendu pour le démantèlement mécanique des assemblages en tête d’usine (avant dissolution du combustible) du fait des structures très différentes entre les combustibles. Il faut aussi noter que, pour une production électrique équivalente, le nombre d’assemblages à retraiter pour les REB est évidemment très supérieur à celui des REP. Pour clore ce chapitre, nous évoquons rapidement les questions liées au renouvellement du combustible du cœur. On pourrait penser en effet que ces opérations sont nettement plus longues dans les REB que dans les REP pour au moins deux raisons : plus grand nombre d’assemblages à manutentionner dans les REB et nécessité du retrait des structures de séchage de la vapeur qui surmontent le cœur. En réalité, plusieurs éléments font que ces opérations ne sont finalement pas plus compliquées dans les REB que dans les REP. D’abord, dans les REB, on ne déplace que les combustibles que l’on souhaite remplacer (par exemple 1/6e de cœur dans l’exemple pris plus haut), alors que dans les REP, et pour des raisons pratiques, on décharge généralement tous les assemblages du cœur pour faciliter le réarrangement des combustibles neufs et anciens dans le nouveau cœur. Ensuite,

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les mouvements des assemblages REB peuvent être plus rapides que ceux des REP car les boîtiers qui entourent le faisceau des crayons combustibles permettent de réduire le risque d’accrochage entre assemblages. Par ailleurs, le couvercle des cuves de REB est nettement moins activé (Co60) que celui des REP du fait de son éloignement du cœur et grâce à la présence des structures supérieures du cœur qui les protège des rayonnements. Un autre facteur favorable aux REB est le fait que dans les REB, les BdC restent dans le cœur et n’ont pas à être reconnectées et testées. Cela étant, l’expérience montre que globalement la durée des arrêts de tranche pour renouvellement du combustible n’est pas très différente entre REP et REB, comme le montre la figure 13.3.1, même si on constate un léger avantage aux REP pour les valeurs moyennes seulement. Signalons que ces durées incluent la totalité des temps nécessaires à toutes les opérations prévues lors des arrêts « normaux » mais pas ceux qui résultent d’événements imprévus. Par contre, ces durées incluent celles des arrêts prévus sans opération de manutention du combustible qui représentent environ 15 % des durées d’arrêts moyennes indiquées sur la figure. Cela peut donc altérer légèrement la signification de ces chiffres, sans pour autant affecter la tendance générale que l’on vient d’énoncer.

 Figure 13.3.1  Durée des arrêts pour rechargement : comparaisons entre REP et REB (source : [VI-4]).

13.3.3 Maintenance et inspection On se limitera ici à mentionner que dans les REB, on élimine évidemment tous les problèmes liés à la maintenance des GV qui soulèvent des difficultés dans les REP et qui parfois donnent lieu à des opérations de remplacement très lourdes. Par contre, sur un plan général, la maintenance des REB est rendue plus délicate par le fait que

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tout le circuit principal d’eau, y compris la turbine et le condenseur, sont radioactifs (même si c’est légèrement pour certaines portions). Par ailleurs, l’inspection de la cuve et de ses parois internes est moins aisée que celle des REP du fait de la présence d’un grand nombre de structures et dispositifs divers dans la cuve des REB.

13.3.4 Radioprotection Pour ce qui concerne les doses collectives annuelles des travailleurs dans les centrales nucléaires (exprimées en Homme.Sievert, H.Sv), on dispose de statistiques tout à fait significatives sur le parc mondial de réacteurs grâce aux travaux réalisés dans le cadre de l’ISOE (voir [IV-81]). La figure 13.3.2 illustre ces données ainsi que celles qui ont été collectées sur une période d’un peu plus de 30 ans pour des réacteurs finlandais : deux réacteurs REP à Loviisa et deux réacteurs REB à Olkiluoto (données extraites du rapport annuel de la Finlande à l’AIEA). On constate immédiatement deux tendances générales. La première est celle d’une réduction spectaculaire de ces doses au cours du temps, pour les REP comme pour les REB, avec une moyenne qui s’établit aujourd’hui autour de 1 à 2 H.Sv. Cela témoigne des efforts vigoureux consentis par les exploitants des deux types de réacteurs pour parvenir à ce résultat, au travers d’actions multiples. Le deuxième est que, dans les REP, l’exposition annuelle moyenne des travailleurs est environ deux fois moins élevée que dans les REB (tout en restant très faible dans les deux cas).

 Figure 13.3.2  Évolution des doses collectives annuelles dans les centrales nucléaires : comparaison entre REB et REB (source [IV-81]).

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13.3.5 Rejets radioactifs liquides et gazeux et déchets solides (issus de l’exploitation) Rappelons d’abord que tout réacteur nucléaire émet des produits radioactifs en fonctionnement ou à l’arrêt. Ce sont pour une part des PF qui peuvent diffuser au travers des gaines ou fuir à travers celles-ci lorsqu’elles sont défectueuses. Ces produits peuvent être également issus de certains circuits fluides ou gazeux véhiculant des produits de corrosion ou d’activation dissous ou en suspension. Enfin, des opérations de maintenance et d’arrêt peuvent également conduire à l’émission de produits radioactifs non confinés (émis par des pièces et composants activés ou contaminés et des outils d’intervention). Ces liquides ou gaz sont toujours filtrés et traités par divers procédés qui génèrent des rejets (sous forme gazeuse ou liquide) et déchets solides (les filtres eux-mêmes par exemple mais aussi des boues d’évaporation, des cendres d’incinération, des résines, etc.). Les piscines d’entreposage des combustibles usés peuvent être aussi à l’origine d’une partie des rejets radioactifs des centrales nucléaires et contribuer aussi à la production de déchets solides. Sur ce plan, une différence notable entre les REP et les REB provient du fait que dans les REB, le fluide primaire qui transporte l’essentiel de la radioactivité est en liaison directe avec la turbine et le condenseur alors que dans les REP il reste confiné dans le circuit primaire. Cela engendre évidemment un surcroît de rejets et de déchets pour les REB par rapport aux REP, d’autant que les REB génèrent des produits de corrosion en plus grande quantité. En revanche, les REP ont un circuit de prélèvement (et de recirculation) de l’eau primaire, appelé « circuit de contrôle volumétrique » (RCV), qui sert notamment à l’ajustement de la concentration en bore soluble. Ce circuit d’eau radioactive est une source de rejets et de déchets solides, qui n’existe pas dans les REB. On ne trouve pas dans la littérature de données synthétiques permettant d’apprécier comment se situent les REP par rapport au REB pour ce qui est des rejets radioactifs et de la production de déchets solides d’exploitation. Les éléments dont nous disposons permettent néanmoins de dégager quelques tendances générales dans ce domaine. Pour ce qui concerne les rejets liquides et gazeux radioactifs (y compris halogènes et aérosols), la grande majorité de l’activité rejetée provient du tritium (H3) qui est essentiellement rejeté sous forme liquide (eau tritiée). En effet, celui-ci peut difficilement être piégé et son entreposage en cuve (pour les effluents radioactifs liquide) n’est pas une solution raisonnable, compte tenu de son impact infinitésimal en termes d’exposition de la population (tout au plus quelques fractions de μSv, soit au grand maximum un dix millième de l’exposition due à la radioactivité naturelle). Dans les REO, le H3 provient en grande partie de l’activation neutronique du bore (B10 + n → 2 a + H3 + n) toujours utilisé dans les absorbants de contrôle de la réactivité, et parfois du lithium lorsque cet élément est utilisé pour contrôler le pH de l’eau primaire (le H3 est aussi créé par les fissions ternaires). Il est donc pertinent de se référer aux rejets liquides en H3 des REP et des REB à titre d’indicateur de comparaison des rejets radioactifs. Nous nous sommes basés pour cela sur des

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chiffres publiés dans un document de la NRC pour les réacteurs américains pour l’année 2003 (« Frequently asked questions about liquid radioactive releases ») en les recoupant avec ceux publiés dans le document [IV-82]. On trouve ainsi les ordres de grandeur suivants : entre 10 et 30 TBq/réacteur/an pour les REP contre 1 à 2 TBq/réacteur/an pour les REB. C’est à l’évidence une différence très importante en faveur des REB (plus d’un facteur 10). Cela s’explique très probablement par l’existence du circuit RCV dans les REP (évoqué plus haut). Pour ce qui concerne les déchets solides, les comparaisons en volume sont rendues difficiles par le fait que les procédés de traitement des produits radioactifs conditionnés sous forme solide peuvent être assez différents d’un pays à l’autre et même d’un exploitant à l’autre. Par ailleurs, il n’existe aucune norme ou pratique internationale imposée dans ce domaine (nature des matrices de conditionnement, concentrations maximales admissibles en radionuclides, performances de confinement, limites sur les volumes produits, etc.). À titre d’exemple, on citera cependant les chiffres suivants tirés d’un document datant d’avril 1998 publié par le NEI (Nuclear Energy Institute aux États-Unis) sur les performances des réacteurs américains. Il donne pour l’année 1998 un volume annuel de 18 m3 pour les REP et de 77 m3 pour les REB. À l’inverse des rejets liquides, c’est donc une différence significative en faveur des REP.

13.3.6 Disponibilité En partant des chiffres publiés dans [VI-14], nous avons pu évaluer le taux de disponibilité moyen des REP et des REB dans le monde sur une période de près de 40 ans. Rappelons que ce taux, généralement noté KD, est le rapport entre l’énergie disponible pendant un intervalle de temps donné (généralement une année) et l’énergie totale que pourrait fournir le réacteur qui fonctionnerait à pleine puissance pendant tout cet intervalle de temps. Globalement, il apparaît que les REB affichent en moyenne de moins bonnes performances que les REP dans ce domaine (avec toutefois quelques années particulières où les REB l’emportent sur celles des REP pour cet indicateur). L’écart n’est cependant pas très important puisqu’on trouve une valeur de 78 % pour les REP contre 74 % pour les REB. Il conviendrait d’analyser les causes profondes de ces écarts qui ne reflètent pas forcément une infériorité « intrinsèque » des REB vis-à-vis des REP sur ce critère, mais cela sortirait du cadre de ce livre.

13.4 Quelques éléments de sûreté comparée Avec ce paragraphe dédié à la sûreté, nous dérogeons un peu à la règle que nous avons indiquée dans l’avant-propos de ce livre. Néanmoins, pour les REO qui constituent près de 90 % de la puissance électronucléaire installée aujourd’hui, l’évocation de ce sujet nous a paru incontournable.

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En fait, il est difficile de comparer directement et de façon exhaustive les REP et les REB sur le plan de la sûreté, tant les comportements de ces deux types de réacteurs en situations accidentelles peuvent être différents et les moyens pour les maîtriser très divers. Cela est d’autant plus délicat que les systèmes de sûreté des REB ont beaucoup plus évolué au cours du temps que ceux des REP. À notre connaissance, il n’existe d’ailleurs pas d’ouvrages ou de documents spécifiques dédiés à ce type de comparaison. On se contentera donc d’analyser brièvement quelques éléments généraux concernant uniquement la gestion des accidents graves. • L’architecture du cœur et du combustible, avec notamment la présence de boîtiers, conduit à une masse de zircaloy trois fois plus grande dans les REB que dans les REP (pour des puissances équivalentes, évidemment). Cela peut engendrer un dégagement d’énergie et une production d’hydrogène plus importants dans les REB pour des accidents graves dans lesquels il y a une oxydation massive du zircaloy par de l’eau. Toutefois, l’inertage permanent de l’enceinte avec de l’azote dans les REB permet de réduire le risque d’explosion dans l’enceinte. L’accident de Fukushima a cependant démontré qu’une telle explosion pouvait survenir en dehors de cette enceinte (dans le bâtiment « ordinaire » abritant l’enceinte). • Dans les REB, on évite tous les initiateurs d’accidents (ou aggravation de séquences accidentelles) liés à des défaillances des GV ou du pressuriseur. À cet égard, le lecteur pourra se référer à l’accident de Three Miles Island survenu le 28 mars 1979 (l’auteur de ce livre s’en souvient : il passait alors dans la région !), dont l’une des causes majeures fut que la vanne du pressuriseur était restée ouverte alors que les opérateurs croyaient qu’elle était refermée. Par ailleurs, le nombre moins élevé de tuyauteries principales (et de soudures associées) dans les REB par rapport aux REP leur sont un facteur favorable. • La cuve principale des REB opère à une pression deux fois moindre que celle des REP. Par ailleurs, il y a plus de distance entre le cœur et la cuve dans les REB que dans les REP, ce qui diminue l’endommagement du métal par irradiation. En revanche, comme on l’a vu, le volume d’une cuve de REB est 4 à 5 fois plus grand que celui d’une cuve de REP à puissance comparable et son épaisseur est moindre, ce qui est a priori défavorable sur le plan de sa résistance en cas d’accident grave conduisant à une fusion partielle ou complète du cœur. De plus, la présence d’un nombre important d’équipements dans le bas de la cuve d’un REB, notamment ceux des circuits de recirculation de l’eau et ceux des BdC, fait que la possibilité d’une brèche en dessous du niveau du cœur n’est pas totalement exclue. A contrario, la multiplicité de ces structures et équipement peut constituer un élément propice à une meilleure rétention des PF dans la cuve. • Dans les REB, l’utilisation de pompes à rotor noyé intégrées dans la cuve ou bien le fonctionnement en convection naturelle élimine les piquages dans la cuve, ce qui réduit beaucoup le risque de dénoyage du cœur en cas de rupture de canalisation primaire. • L’injection de sécurité (ou de secours) dans les REB s’effectue par envoi direct d’eau froide dans le cœur, alors que dans la plupart des REP, cette eau est envoyée

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dans le cœur par l’intermédiaire des boucles primaires, ce qui a priori constitue un avantage pour les REB. Cela élimine notamment la prise en compte de modes communs liés à cette injection d’eau indirecte dans le cas des REP. • Pour les accidents graves impliquant notamment une fusion partielle ou complète du cœur, l’analyse de sûreté est totalement différente entre REP et REB, en particulier du fait que l’enceinte des REB n’est pas une enceinte de confinement au sens de celle des REP. • Dans les REB, le (ou les) réservoirs(s) de suppression de pression contribue(nt) à la rétention des produits radioactifs pouvant s’échapper du cœur. • Les quantités importantes d’eau dans le cœur des REB permettant de refroidir plus longtemps les débris de cœur dans la cuve et de retarder ainsi une éventuelle rupture de la cuve en cas de relocalisation du corium en fond de cuve. Par ailleurs, la puissance spécifique deux fois moins grande des REB par rapport aux REP est a priori un élément favorable dans de telles situations (avec ou sans rupture de cuve). Pour terminer ce très bref aperçu des questions de sureté, signalons que les premières études probabilistes de sûreté publiées en 1975 dans le célèbre rapport Rasmussen [IV-83] ont conclu que les REP avaient une probabilité d’accident grave avec relâchement significatif de produits radioactifs dans l’environnement nettement plus faible que celle des REB (tableau 5.1 du rapport). Il faut néanmoins prendre ce résultat avec beaucoup de précautions car il s’agissait des toutes premières études probabilistes, qui ont été beaucoup améliorées depuis. De plus, on l’a vu, les REB ont bénéficié de progrès significatifs au niveau du confinement. Enfin et surtout, la fiabilité de ce type de résultat repose en partie sur l’étendue du retour d’expérience d’exploitation des réacteurs, qui à l’époque était évidemment beaucoup moins grande qu’aujourd’hui. Cela étant, force est de constater que, malheureusement, l’impact sur l’environnement de l’accident de Fukushima (4 réacteurs REB de première génération) a été très important en termes de contamination de surface, alors que l’autre accident grave (et le seul) survenu sur un REP, celui de TMI évoqué plus haut, n’a donné lieu à aucun relâchement de radioactivité dans l’atmosphère (grâce au système de confinement qui a pleinement joué son rôle). Mais ce n’est là qu’un constat brut qui mériterait d’être discuté et nuancé tant les contextes et les circonstances de ces deux accidents majeurs sont différents.

13.5 La place des REP et des REB aujourd’hui Nous donnons en annexe XIII la liste complète au 1/1/2016 du nombre de REP et de REB par pays, complétée par celle des autres types de réacteurs pour des besoins de comparaison. Cette liste permet de faire les constats suivants : • Sur un total de 441 réacteurs nucléaires électrogènes en fonctionnement dans le monde, 360 sont des REO (REP ou REB), soit plus de 80 %. Cette proportion de REO atteint 88,4 % si l’on raisonne en termes de puissance installée, car

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les autres types de réacteurs (REL, AGR, RBMK, RNR) ont généralement des puissances unitaires nettement moins grandes que celles des REO. • Sur les 67 réacteurs en construction, 61 (soit 94 %) sont des REO (57 REP et 4 REB). Là encore, la domination des REO est écrasante. À noter que dans les autres types de réacteurs en construction (6 au total donc), il y a 4 REO et 1 RNR (en Inde) et 1 HTR (en Chine). • Une telle domination des REO ne peut donc que s’accentuer encore dans l’avenir, d’autant que les 17 réacteurs à graphite-gaz anglais (de type AGR) arriveront bientôt en fin de vie et ils seront certainement remplacés par des REP ou des REB. Quant aux 15 RBMK, avec une moyenne d’âge d’environ 35 ans, ils sont proches (ou ils ont même dépassé) leur durée de vie normale de fonctionnement (qui en fait n’est pas bien identifiée). En conséquence, même en supposant une prolongation de leur durée de vie (on parle de 15 ans), ils seront pratiquement tous arrêtés définitivement avant 2030 et ne seront sans doute pas remplacés, eux non plus, par des réacteurs de même type. • Dans la catégorie des REO, on constate d’abord que huit pays ont fait le choix de s’équiper des deux types de réacteurs REP et REB : Allemagne, Espagne, ÉtatsUnis, Finlande, Japon, Suède, Suisse, Taïwan. Un seul pays, le Mexique, n’a que des REB (2 réacteurs). Le reste des pays ayant des REO, n’ont que des REP, dont la France bien entendu. Un autre constat qui apparaît immédiatement en examinant ce tableau est que les REP sont très majoritaires. Si l’on prend en effet les réacteurs existants et ceux qui sont en construction, la répartition entre REP et REB en termes de puissance installée est proche de 90 % en faveur des REP. Weinberg, en 1944, ne croyait certainement pas à un tel succès mondial ! D’ailleurs lui-même a fait part de son étonnement devant un tel succès lors du congrès de Gaithersburg en 1989 [I-6]. Il a même ajouté que la nécessité d’enrichir l’uranium faisait douter dans les années 1950 de l’avenir commercial de ces réacteurs, étant donné le coût très élevé de ces opérations d’enrichissement. Cela étant, deux éléments ont selon lui modifié cette perception initiale. Le premier est attribuable à la vision de Karl Cohen qui fut l’un des seuls physiciens du projet Manhattan à être étroitement impliqué à la fois dans les activités de recherche sur l’enrichissement par diffusion gazeuse à Columbia et dans celles sur les réacteurs nucléaires dans l’équipe de Wigner. Avec ses connaissances, il anticipa le fait que l’uranium pourrait être enrichi à quelques pour cent dans des conditions économiquement acceptables pour des applications commerciales. Le deuxième élément fut simplement que les ressources exploitables d’uranium naturel étaient finalement beaucoup plus abondantes que ce qui avait été initialement estimé.

13.6 Bilan global de comparaison entre REP et REB Nous résumons dans le tableau 13.6.1 les principales différences entre REP et REB. Ce tableau permet d’apprécier en un coup d’œil les principales forces et les faiblesses de chaque concept. On peut ainsi se faire une idée des raisons qui ont pu conduire

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à privilégier telle ou telle solution selon le poids accordé par les décideurs à chacun de ses avantages et inconvénients.  Tableau 13.6.1  Résumé des principaux avantages et inconvénients des REB par rapport aux REP AVANTAGES

INCONVENIENTS

La cuve opère à une pression nettement inférieure : typiquement Densité de puissance deux fois moindre (pour des raisons 2 fois moindre (70 bars au lieu de 155 bars) thermohydrauliques): pénalité sur les coûts La cuve est soumise à une fluence moins élevée (distance cœur- Cuve sous pression de dimensions bien plus grande: volume cuve plus grande, flux neutronique moins élevé) global 4 à 5 fois plus élevé Le combustible opère à une température moyenne plus faible

Contamination radioactive des circuits vapeur Conséquences sur maintenance en fonctionnement et à l'arrêt

PAS DE GENERATEUR DE VAPEUR (ni de pressuriseur)

Cœur et combustible plus compliqués : zonage en enrich., combustibles (boîtiers), couplages étroits therm.- Neutron.

Moins de grosses tuyauteries sous pression et moins de soudures

Introduction des barres de commande par le bas du cœur: perte de l'effet gravitaire pour insertion d'urgence de ces barres.

Peut fonctionner en convection naturelle (en réduisant la densité de puissance)

Gestion plus complexe des transitoires et du suivi de charge

Pas d'utilisation du bore soluble (source d'inconvénients: sûreté, La gestion des accidents graves avec fusion du cœur est plus circuits dédiés, corrosion, effluents liquides…) problématique (à affiner cependant en fonction des scénarios)

13.7 Conclusion sur les réacteurs à eau légère Au terme de ce bref panorama sur les mérites comparés des deux concurrents que sont les REP et les REB, on peut évidemment chercher à savoir quel est globalement le « meilleur » des deux types de réacteurs. La réponse est tout aussi évidente : il impossible d’établir une hiérarchie globale et objective en agglomérant en un seul indice les avantages et les inconvénients de chaque concept. Par contre on peut se référer à ce qui existe. À cet égard, nous avons constaté la suprématie presque totale des REP par rapport aux REB sur les marchés mondiaux. Une des explications est sans doute à rechercher dans les conditions du démarrage industriel des REB par rapport aux REP. En effet, ces derniers ont clairement bénéficié des apports du programme de développement de la propulsion sous-marine militaire aux États-Unis (chapitre 10). Un autre facteur influent a été probablement le fait que les REB ont souffert de nombreux problèmes techniques qui ont pu ternir leur image même si tous ces problèmes ont été maîtrisés peu à peu au cours du temps, grâce aux efforts de R&D très importants déployés pour cela et à certaines innovations majeures apportées aux concepts. Il faut ajouter à cela l’accident des réacteurs de Fukushima qui n’a pas arrangé l’image des REB, bien que ce discrédit ne soit pas justifié sur le fond. En effet, il s’agissait des tout premiers réacteurs REB conçus dans les années 1960 et ils n’avaient donc pas toutes les caractéristiques de la grande majorité des réacteurs en fonctionnement aujourd’hui, lesquels ont pu bénéficier de certaines mises à niveau pour les plus anciens ou sont de construction relativement récente. On sait par ailleurs que l’accident a été provoqué par des

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circonstances tout à fait exceptionnelles qui n’ont malheureusement pas été anticipées et appréciées à leur juste mesure. Pour ce qui concerne la France, il très peu probable que les REB puissent se développer tout au moins dans un avenir prévisible. Ce diagnostic ne résulte pas d’un examen purement technique mais sur le fait qu’une telle option serait une source de changements très lourds sur tous les plans : développement d’infrastructures dédiées, apprentissage et maîtrise de nouvelles technologies, adaptation des référentiels réglementaires, mise en œuvre de nouvelles analyses et règles de sûreté, formations, etc. Cela étant, cette situation n’est évidemment pas représentative de celle de nombreux autres pays, dont ceux qui sont déjà équipés des deux types de réacteurs. Pour ces pays, le marché reste ouvert et il se pourrait que les REB bénéficient d’un « second souffle » étant donné l’ardeur de certains industriels qui essayent de promouvoir cette technologie.

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Notations : Dans ce chapitre, on remplace les expressions (au singulier ou au pluriel) : •  « sections efficaces microscopiques » par le symbole s ; •  « élément combustible » par le sigle EC ; •  « taux de combustion » par le sigle TC ; •  « générateur de vapeur » par le sigle GV ; •  « réacteurs à neutrons rapides » par le sigle RNR ; •  « uranium naturel » par l’abréviation Unat ; •  « combustible usé » par CbU.

14.1 Les RNR : pourquoi ? 14.1.1 Utilisation de l’Unat dans les réacteurs à neutrons lents Rappelons d’abord que dans les réacteurs nucléaires actuels à neutrons lents, RNL (dits aussi réacteurs « thermiques »), on utilise seulement autour de 0,5 %

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de l’Unat pour produire de l’énergie sous forme de chaleur. Nous avons analysé en détail au § 8.3 les raisons de cette performance très médiocre. On a cherché à augmenter ce taux d’utilisation de l’uranium en étudiant ou même en mettant en œuvre plusieurs moyens. Ceux-ci sont recensés et évalués dans un document publié par l’auteur [V-10]. Cette analyse montre que la voie la plus prometteuse est celle de l’augmentation du facteur de conversion FC (voir définition exacte au § 6.2.1). En effet, on peut espérer gagner de l’ordre de 50 % sur le taux d’utilisation de l’Unat avec des réacteurs à eau légère capables d’atteindre un FC d’environ 0,8 dont la conception apparaît faisable, sans modification radicale de la technologie (mais ces études exploratoires restent à consolider). En première approximation, on constate que le taux d’utilisation de l’uranium augmente à peu près linéairement avec 1/(1 – FC). Au-delà, le taux d’utilisation de l’Unat croît de plus en plus vite avec FC, mais la faisabilité de réacteurs à eau légère permettant de dépasser nettement un facteur de conversion de 0,8 apparaît beaucoup plus hypothétique, tout au moins pour des réacteurs de puissance industriels qui doivent rester compétitifs. Ajoutons à cela que d’autres types de RNL, comme les réacteurs à eau lourde, permettent d’atteindre couramment des valeurs de FC de 0,8 ou même de 0,9, sans pouvoir toutefois atteindre des valeurs très proches de l’unité qui permettraient des gains très importants sur le taux d’utilisation de l’Unat. En définitive, il apparaît clairement que les RNL ne peuvent utiliser dans le meilleur des cas techniquement et économiquement envisageables qu’environ 1 % de l’Unat.

14.1.2 Utilisation de l’Unat dans les réacteurs à neutrons rapides Le seul moyen de modifier radicalement cette situation est d’atteindre ou même de dépasser la valeur 1 pour le FC, c’est-à-dire de produire plus de matière fissile dans le réacteur que l’on en consomme, via les captures de neutrons dans le noyau fertile principal (ici l’U238). C’est que l’on appelle la surgénération, déjà évoquée au § 8.3.4. En pratique, nous allons voir que l’on peut y parvenir en réalisant une réaction en chaîne basée sur l’utilisation directe des neutrons rapides issus de la fission (donc sans passer par l’étape du ralentissement des neutrons) ET en utilisant le plutonium comme matière fissile. Pour bien comprendre les raisons physiques de ce concept, il suffit d’analyser le bilan global des neutrons dans un réacteur. Il est présenté de façon schématique sur la figure 14.4.1. Ce bilan consiste à examiner à quoi servent les neutrons issus de la fission, en partant d’un nombre forfaitaire de 100 fissions. L’élément fondamental de la surgénération est que le nombre moyen de neutrons émis pour un neutron absorbé dans le noyau fissile, le facteur h, est nettement supérieur pour le Pu239 absorbant des neutrons rapides que pour l’U235 absorbant des neutrons lents, comme le montre le tableau 14.1.1 : 2,33 pour le Pu239 contre seulement 2,085 pour l’U235. Cela provient du nombre moyen de neutrons émis par fission qui est nettement supérieur pour le Pu239 (2,897) que pour l’U235

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(2,439), même si la probabilité de fission du Pu239 par neutron absorbé, qui est de 0,801, est un peu moins élevée que celle de l’U235, qui est de 0,855. Notons que cette augmentation de h pour les neutrons rapides est en fait un phénomène qui se produit pour tous les noyaux fissiles, comme l’illustre la figure 14.1.2, mais elle est nettement plus prononcée pour le Pu239. Au-delà de cette caractéristique déterminante pour la surgénération que constitue la valeur nettement supérieure à 2 de h pour les neutrons rapides, une autre caractéristique physique vient favoriser encore cette surgénération. Il s’agit de la réduction des pertes stériles de neutrons dans les captures des autres noyaux qui constituent le combustible et les structures du cœur car les s de captures des noyaux atomiques sont toujours plus faibles pour des neutrons rapides que pour des neutrons lents. C’est en particulier le cas des captures parasites des produits de fission (PF) comme le Xe135 ou le Sm149. Par ailleurs, les captures dans le modérateur n’existent plus dans les RNR (dans un REP, ces captures dans l’eau représentent en moyenne une dizaine de pour cent des captures stériles). Notons également que la réactivité au cours d’un cycle diminue beaucoup moins vite dans un RNR que dans un RNL du fait même des moindres captures dans les PF qui s’accumulent mais aussi grâce à la formation plus importante de nouveaux noyaux fissiles dans un RNR que dans un RNL, comme nous allons le voir juste après. Or, les variations naturelles de la réactivité du combustible au cours de son évolution en réacteur sont toujours contrôlées par une variation d’absorption de neutrons dans des corps neutrophages plus ou moins insérés dans le cœur du réacteur (bore par exemple), ce qui conduit à une perte plus importante de neutrons dans les RNL que dans les RNR. Au total, pour 100 fissions, les pertes par captures stériles sont de 67 neutrons dans un RNL contre seulement 45 dans un RNR. Par simple différence entre les neutrons issus des fissions et ceux qui sont perdus par des captures stériles (y compris celles du noyau fissile), on en déduit les neutrons qui restent disponibles pour être absorbés dans le noyau fertile (U238), et créer ainsi de la matière fissile. Cette soustraction donne directement le FC, comme l’illustre la figure 14.4.1. En toute rigueur, pour calculer la valeur réelle de FC, il faudrait ramener ce nombre de créations de noyaux fissiles (60 pour les RNL et 120 pour les RNR) à celui du nombre de noyaux fissiles qui disparaissent (117 pour les RNL et 125 pour les RNR) et non pas aux 100 fissions initiales, et donc diviser les valeurs de FC respectivement par 1,17 et 1,25. Toutefois, dans le cas du Pu239, la capture d’un neutron donne naissance au Pu240 qui lui-même est un noyau fertile puisqu’il donne naissance au Pu241 qui est un noyau fissile avec des caractéristiques de fission encore meilleures que celle du Pu239 (voir tableau 14.1.1). D’une façon générale, un calcul plus précis du FC des RNR doit tenir compte de la composition isotopique du plutonium, en introduisant ce que l’on appelle un « plutonium 239 équivalent ». Le lecteur intéressé par ces détails pourra consulter le livre [IV-84], pages 30 à 36. Quoi qu’il en soit ces raffinements de calcul ne modifient pas le résultat essentiel de cette analyse, à savoir que c’est grâce à leur bilan neutronique très favorable que les RNR au plutonium parviennent à fabriquer plus de matière fissile qu’ils n’en consomment pour produire de l’énergie. L’ensemble de ce bilan est illustré sur la figure 14.1.1.

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 Tableau 14.1.1  Données nucléaires caractéristiques pour la fission des quatre principaux noyaux fissiles.

 Figure 14.1.1  Bilans neutroniques comparés des réacteurs à neutrons lents et des RNR (les chiffres indiqués ne sont que des ordres de grandeur car ils peuvent varier selon le concept de réacteur considéré, notamment pour les RNR).

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Par ce processus de surgénération, on voit donc que l’on peut progressivement utiliser théoriquement TOUT l’uranium (U235 et surtout U238) pour produire de l’énergie. Autrement dit : Au lieu d’utiliser moins de 1 % de l’uranium naturel avec les réacteurs de la génération actuelle, on peut en utiliser pratiquement 100 % avec les RNR, ce qui revient à dire que l’on multiplie le potentiel énergétique de l’uranium par plus d’un facteur 100. L’énergie nucléaire devient alors durable pour des milliers d’années (avec les ressources connues en uranium).

 Figure 14.1.2  Variation du facteur h en fonction de l’énergie des neutrons absorbés dans le noyau fissile pour les trois principaux noyaux fissiles.

En pratique, pour caractériser la surgénération dans les RNR, on préfère utiliser la notion de « gain de régénération », GR, plutôt que celle de facteur de conversion. Le GR est défini comme l’excédent de « Pu239 équivalent » créé dans le réacteur ramené à une fission dans tout le cœur du réacteur. L’utilisation du GR a l’avantage de relier la production nette de plutonium aux fissions dans le réacteur, donc à sa puissance sur une période donnée. Par contre le calcul du Pu239 équivalent fait appel au calcul de coefficients d’équivalence pour les différents isotopes du plutonium qui dépendent d’une décomposition fine du bilan neutronique traduisant leur efficacité vis-à-vis de la réaction en chaîne (cette décomposition dépend elle-même légèrement des caractéristiques du réacteur et notamment de sa taille). La quasi-totalité des réacteurs électrogènes mis en service jusqu’à présent (sauf un seul sur 14 : voir tableau 14.4.1) ont été conçus avec des zones radiales et axiales appelées « couvertures » entourant le cœur fissile, composées d’éléments ne contenant que de l’uranium appauvri afin de récupérer les neutrons fuyant en dehors du

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cœur fissile et de fabriquer ainsi du plutonium. C’est pourquoi, on distingue généralement le GR associé au seul cœur fissile, appelé Gain de Régénération Interne, GRI, et le Gain de Régénération Externe, GRE, qui ne concerne que les couvertures. Bien entendu, le GRE et le GRI s’additionnent puisque le dénominateur des deux rapports est le même. Pour fixer les idées, les valeurs calculées pour le réacteur Phénix (dont reparlera plus loin) chargé en plutonium issu d’un réacteur UNGG sont les suivantes : GRI = – 0,46 et GRE = + 0,58 ce qui fait un GR total (GRT) de + 0,12 (valeurs tirées de [III-7], page 579). Note 1 : dans les études de scénarios de développement de parcs nucléaires comprenant des surgénérateurs, on introduit souvent la notion de temps de doublement TD (linéaire ou composé) qui exprime le rythme auquel l’excédent de plutonium produit dans les RNR du parc permet d’alimenter complètement en plutonium un nouveau RNR. Les valeurs obtenues dépendent évidemment et surtout du GRT mais aussi du temps de séjour du combustible dans les réacteurs et du temps nécessaire au recyclage des matières (cumul des temps de refroidissement du combustible après son déchargement, de transport éventuel, de retraitement, de fabrication des combustibles avec le plutonium issu du retraitement). Par ailleurs, ce temps de doublement dépend des masses totales de plutonium chargées en réacteur (qui peuvent varier beaucoup en fonction de la conception) mais aussi des pertes éventuelles de plutonium (qui iront dans les déchets) le long du cycle du combustible. Avec des hypothèses très optimistes, on arrive à descendre à des valeurs de TD d’une quinzaine d’années mais le plus souvent, les évaluations conduisent à des TD de plusieurs dizaines d’années. Note 2 : tous les noyaux lourds (y compris les noyaux fertiles) deviennent plus ou moins fissiles pour des neutrons rapides. Nous avons vu que même dans les RNL, les fissions rapides sur l’U238 apportent un gain significatif à la production d’énergie (7 % à 8 %) mais dans les RNR ce gain est évidemment encore accentué. Typiquement, pour des RNR au plutonium, il est de l’ordre de 13 % pour l’U238 et de 4 % à 5 % pour le Pu240. Par ailleurs (tableau 14.1.1) l’énergie dégagée dans le réacteur par une fission du Pu239 est de 202 MeV, soit 4,2 % de plus que celle de l’U235 (193,7 MeV). Rappelons enfin que des réactions à seuil de type (n,2n) apportent un gain non négligeable sur le bilan neutronique global (effet multiplicatif de neutrons complémentaire aux fissions). Note 3 : les différents phénomènes signalés ci-dessus, font que le « facteur 100 » annoncé dans l’encadré ci-dessus n’est qu’un ordre de grandeur, mais il reste pertinent d’autant que l’on ne tient pas compte d’une autre donnée encore favorable aux RNR qui est celle du rendement électrique. En effet ce rendement dépasse assez nettement les 40 % avec les RNR éprouvés refroidis au sodium, alors que celui des meilleurs réacteurs à eau légère n’est que de 35 %. On trouvera une analyse plus détaillée de ces questions dans le livre [IV-84] pages 40 à 45. Note 4 : il est possible d’utiliser comme matière fissile dans un RNR de l’uranium hautement enrichi (en pratique au moins 25 % à 30 %) à la place du plutonium. Toutefois, compte tenu des valeurs de h de l’U235 pour les neutrons rapides, la surgénération ne peut pas être atteinte avec un tel réacteur.

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14.2 Les RNR : comment ? 14.2.1 Bases neutroniques Sauf indication contraire, nous nous intéressons ici aux RNR refroidis au sodium liquide RNR-Na), car, comme nous le verrons, tous les réacteurs de puissance qui ont fonctionné jusqu’à présent dans le monde sont de ce type. Rappelons d’abord que les s d’absorption de presque tous les noyaux atomiques sont plus petites et même parfois beaucoup plus petites pour les neutrons rapides que pour les neutrons lents. C’est le cas notamment des principaux PF, dont « l’empoisonnement » atteint 15 000 à 20 000 pcm dans un réacteur à eau pressurisée (REP) alors qu’il n’est que d’environ 2 000 pcm dans le réacteur de type Superphénix (décrit plus loin). Cette moindre capture des PF réduit corrélativement les pertes de réactivité au cours de l’évolution du combustible. À cet égard, l’effet le plus important provient du Xe135 dont la s de capture dans le domaine des neutrons lents dépasse, comme on l’a vu, les 2 millions de barns alors qu’elle se réduit à moins de 0,01 barn au-delà de 1 MeV. Les effets liés au xénon, si ennuyeux pour les RNL, n’existent donc plus pour les RNR. Pour le Sm149, on passe d’une valeur moyenne de 65 000 barns dans un spectre thermique de type REP à moins de 10 barns au-delà de 1 MeV. Pour les autres PF, cette diminution des s de capture avec l’énergie est nettement moindre que pour ces deux isotopes particuliers (et elle est très variable selon les PF) mais elle existe pour tous les PF. Mais le phénomène le plus important est celui de la forte réduction des s des noyaux lourds que nous allons examiner maintenant. Il faut distinguer pour cela les noyaux fertiles et fissiles. Nous avons vu en effet que les noyaux fertiles deviennent presque toujours fissiles au-delà d’un certain seuil en énergie (seuil d’environ 1 MeV par exemple pour U238, mais de quelques centaines de keV seulement pour le Pu240 et le Pu242) et contribuent ainsi de façon plus importante aux fissions globales dans un RNR. Cela est évidemment un avantage non négligeable pour les RNR par rapport aux RNL. En revanche, la forte diminution en fonction de l’énergie des s d’absorption pour les noyaux fissiles ET fertiles ainsi que celle du rapport entre les s de fission du principal noyau fissile et des s de capture du principal noyau fertile que nous désignons par Rs sont pénalisantes pour les RNR. Ce point fondamental mérite d’être explicité car nous allons voir qu’il a des conséquences très structurantes pour la conception et la technologie des RNR. Note : pour les calculs présentés ci-dessous, les valeurs de s sont tirées du document [III-27] tableau 1.3. Par ailleurs, pour ce qui concerne les RNR, nous prenons les caractéristiques d’un cœur de réacteur de type Superphénix. Intéressons-nous d’abord au rapport Rs dans le combustible des RNR. Nous distinguons ici le cas de l’utilisation de l’uranium enrichi seul, noté ici Ue,, de celui d’un mélange de plutonium et d’uranium appauvri (donc constitué d’U238 presque pur), qui est appelé combustible Mox pour un oxyde mixte. 1. Cas de l’utilisation d’uranium enrichi. Le rapport Rs dans un spectre de neutrons typique de REP est de l’ordre de 50 : il vaut 214 à la vitesse de référence de

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2 200 m/s alors qu’il n’est que de 7 dans un spectre typique de RNR. En conséquence, un RNR nécessite un enrichissement de l’uranium nettement plus élevé que dans un REP pour assurer la criticité en milieu infini (kinf = 1). Cet enrichissement critique (calculé en tenant compte des fissions rapides sur l’U238) n’est en effet que de 1,5 % environ dans un REP alors qu’il est de plus de 12 % dans un RNR (le rapport des Rs entre REP et RNR est voisin du rapport des enrichissements, ce qui est logique). Ces seuls chiffres démontrent qu’en conservant la même taille du cœur, l’inventaire en matière fissile (U235) d’un RNR par rapport à un REP serait 8 fois plus élevé, ce qui est difficilement tolérable au moins sur le plan économique, même en tenant compte du fait que le TC des combustibles RNR est nettement plus élevé que celui des REP (typiquement un facteur 2). La première conséquence de cette donnée physique incontournable est qu’il faut impérativement réduire beaucoup la taille du cœur d’un RNR par rapport à celle d’un REP, toutes choses égales par ailleurs. On peut affiner cette analyse en cherchant à comparer les « enrichissements critiques » en situation réelle, c’est-à-dire tenant compte des fuites. Pour cela, on peut utiliser en première approximation la valeur du coefficient de multiplication effectif, keff, calculée en utilisant la formule simplifiée établie au § 4.4. Dans cette formule, les fuites s’expriment comme le produit de l’aire de migration M2 qui dépend des s des noyaux du milieu multiplicateur et de leur concentration, par le Laplacien géométrique B2 qui dépend des dimensions du cœur. Or, la forte réduction des s d’absorption dans un spectre de neutrons rapides entraîne une augmentation inversement proportionnelle de l’aire de migration M2. Par ailleurs, la réduction importante de la taille d’un cœur de RNR qui, comme on l’a expliqué, est indispensable, entraîne une forte augmentation de B2 puisque le Laplacien géométrique est inversement proportionnel au carré des dimensions du cœur. Au total, les fuites sont donc beaucoup plus importantes dans un RNR d’autant plus que le cœur est généralement entouré d’une couverture en matière fertile absorbante (qui ne renvoie donc pas les neutrons dans le cœur) afin de se servir justement des neutrons qui fuient pour créer de la matière fissile (ce n’est pas le cas cependant dans certains concepts de RNR où c’est un réflecteur de neutrons en acier qui remplace les couvertures radiales). Globalement, la valeur de kinf doit donc être très nettement supérieure à l’unité pour compenser les fuites et pouvoir assurer ainsi la criticité dans un cœur réel. Nous avons tracé sur la figure 14.2.1 les valeurs de keff calculées pour une taille réelle de cœur de RNR de type Superphénix (SPX). On constate alors que l’enrichissement critique s’élève à environ 17 % soit plus de 10 fois celui d’un REP. 2. Cas de l’utilisation d’un mélange uranium plutonium (Mox). L’analyse présentée ci-dessus pour l’Ue peut se transposer pour un combustible Mox, avec cependant des chiffres assez différents concernant notamment les rapports de s ainsi que l’augmentation significative du nombre moyen de neutrons émis par fission pour le Pu239. Il est donc préférable de raisonner directement sur les valeurs de kinf et de keff pour du Pu239 pur mais en tenant compte toujours des fissions rapides sur l’U238. Les courbes sont tracées sur la figure 14.2.1. On constate que la teneur minimale « critique » en Pu239 supposé pur est proche de 10 % dans un RNR (sans tenir compte des fuites), ce que l’on peut comparer à la teneur d’environ 2 % qui serait nécessaire dans un REP dans le cas tout à fait théorique de l’utilisation de Pu239

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pur mélangé à de l’U238. Dans la réalité, le plutonium est évidemment un mélange de plusieurs isotopes du plutonium qui n’ont pas du tout les mêmes propriétés vis-àvis de la reproduction des neutrons par fission. À cet égard, il est possible de définir des coefficients d’équivalence en Pu239 encore appelés « poids en réactivité » pour chacun des isotopes du plutonium, déjà évoqués plus haut. Nous donnons dans le tableau 14.2.1 les valeurs de ces coefficients pour un réacteur de type SPX. Avec ces coefficients et avec les proportions isotopiques de chaque isotope du plutonium indiquées dans ce même tableau, on en déduit un coefficient correctif de 1,28 pour passer d’une quantité de Pu239 pur à une quantité réelle de plutonium, ce qui porte l’enrichissement critique minimal en plutonium à 12 % ou 13 % dans un RNR de type SPX. Sur le plan de l’inventaire total en plutonium, on peut faire ici le même constat qu’avec l’Ue à savoir qu’à puissance équivalente, si on ne changeait pas la taille du cœur entre un REP et un RNR, on aboutirait à un inventaire en plutonium pratiquement rédhibitoire pour un RNR : de l’ordre d’une vingtaine de tonnes pour un RNR de 1 000 MWé (en tenant compte du rendement électrique supérieur pour un RNR au sodium par rapport à un REP) à comparer par exemple à l’inventaire en U235 d’un REP équivalent qui est de l’ordre de 2,5 tonnes.  Tableau 14.2.1  Composition isotopique du plutonium et poids en réactivité de ses isotopes en Pu239 équivalent (valeurs typiques) (source : [III-1]). Proportion (%) dans le plutonium provenant d'un combustible usé REP-900 MWé (Uranium enrichi à 3,25% -1/3 de cœur - 36,7 GWj/t) Poids en réactivité des isotopes du plutonium (selon calcul d'équivalence présenté dans document [III-1], page 376 )

Pu238

Pu239

Pu240

Pu241

Pu242

2

54

24

14

6

0

1

0,1

1,5

0

 Figure 14.2.1  Variations de kinf. et de keff dans un spectre typique de RNR en fonction de l’enrichissement en U235 pour un combustible à uranium enrichi et en fonction de la teneur en Pu239 (supposé pur) dans un combustible Mox (U + Pu).

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14.2.2 Conséquences neutroniques de l’utilisation de neutrons rapides Nous avons vu que la forte diminution des s d’absorption pour les neutrons rapides entraîne une augmentation de M2, donc des fuites. Dans un RNR, M2 est typiquement de l’ordre de 250 à 280 cm2 soit 5 fois plus que dans un REP. Mais cela entraîne surtout une très forte diminution des s de fission des noyaux fissiles de plusieurs dizaines de fois pour les valeurs moyennées sur un spectre réel de neutrons thermiques et rapides. Si l’on conservait le même flux et la même densité de noyaux fissiles ainsi que la même proportion de combustible dans le cœur, le taux de fission qui détermine la puissance volumique moyenne du cœur serait donc très fortement réduit, ce qui ne serait pas économiquement viable. En pratique, on remédie à cette pénalité en agissant sur trois paramètres. 1. Très forte augmentation du flux de neutrons qui passe de 4,5 1013 pour un REP (flux thermique) à 3,8 1015 pour un RNR de type SPX. Un tel niveau de flux de neutrons rapides a des conséquences importantes sur l’évolution des propriétés mécaniques des matériaux de structure du cœur et de gainage des EC d’un RNR (gonflement, arquage, autres dommages liés à la fluence très élevée). Cela constitue une des limitations du TC qui peut cependant atteindre aujourd’hui une valeur située autour de 150 GWj/t, ce qui correspond à un dommage d’irradiation sur la gaine de 180 dpa-NRT (voir note). Note : le dpa-NRT est une unité de référence proposée en 1975 par les scientifiques Norget, Robinson et Torrens (d’où le sigle NRT) pour mesurer les dégâts structurels causés par les neutrons dans les réseaux cristallins (le sigle dpa signifie « déplacements par atome »). En effet, la collision d’un neutron de haute énergie sur un atome entraîne son éjection de son site cristallographique et provoque des cascades de déplacements dont l’accumulation dégrade le matériau. La valeur limite de 180 dpa est tirée de la fiche [III-28], page 200. 2. Accroissement de la densité en noyaux lourds. En fait cela n’est possible que si l’on modifie la nature physico-chimique de la matrice de combustible. En effet, la densité d’un combustible Mox est voisine de celle d’un combustible UO2 et ellemême légèrement moindre : environ 10,3 g/cm3 pour l’UO2 et autour de 9,7 g/ cm3 pour le Mox (la valeur précise dépend du procédé de fabrication). Dans les deux cas, cette densité est proche des densités théoriques (environ 95 %) et il n’y a donc pas de possibilité de l’augmenter. Par contre, comme nous l’avons vu au § 9.3, il existe d’autres formes de combustible qui permettent d’augmenter sensiblement cette densité. Pour l’uranium, il est possible d’atteindre la densité maximale qui est celle du métal, soit environ 20 g/cm3 tandis que pour un mélange d’uranium et de plutonium, on ne peut espérer atteindre qu’une densité d’environ 14 g/cm3 avec un alliage métallique de type U-Pu-Zr ou peut-être même plus (voir par exemple le document [V-11]). Quoi qu’il en soit, le combustible de référence des RNR aujourd’hui reste le Mox et les autres formes de combustible ne sont tout au plus que des combustibles expérimentaux.

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3. Augmentation de la fraction de combustible dans le cœur. Dans les RNR, on cherche à augmenter au maximum cette fraction, sachant qu’il faut réserver un volume minimum pour le passage du fluide caloporteur mais aussi pour les structures et les gaines. La forme hexagonale du réseau de crayons de combustible favorise cette augmentation de la fraction de combustible qui peut aller jusqu’à 45 % dans un RNR (elle est de 38 % dans SPX), à comparer à 30 % pour un REP. L’ensemble de toutes ces considérations est résumé sur le schéma de la figure 14.2.2.

 Figure 14.2.2  Conséquences liées aux faibles s des noyaux lourds pour les neutrons rapides : schéma récapitulatif des phénomènes associés et des remèdes possibles.

Pour terminer sur ce point, soulignons que si l’on augmente la teneur en plutonium dans le Mox, on peut diminuer la taille du cœur puisque l’augmentation des fuites est compensée alors par cette augmentation de l’enrichissement. Globalement, les calculs montrent que l’on diminue alors la masse totale de plutonium du cœur, ce qui n’est pas intuitif. Ce résultat est illustré par la figure 14.2.3. On notera que l’augmentation de la teneur en plutonium entraîne une diminution de gain de régénération interne du cœur, par le simple fait que l’on diminue la proportion de l’isotope fertile, l’U238.

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 Figure 14.2.3  Variations de la taille du cœur et de la masse de plutonium (Pu équivalent) en fonction de la teneur en plutonium d’un combustible Mox (source : [IV-85]) page 41).

L’ensemble de ces éléments montre que l’optimisation entre la taille d’un cœur de RNR et la teneur en plutonium de son combustible est une tâche délicate car c’est une combinaison de contraintes physiques et économiques étroitement liées qui conditionnent la viabilité industrielle des projets.

14.3 La genèse des RNR Selon le rapport [I-80], volume II, page 59, la toute première idée de pouvoir initier une réaction en chaîne contrôlée sans ralentir les neutrons fut suggérée en 1943 par R. P. Feynman (physicien théoricien génial mais excentrique et iconoclaste, qui participa au projet Manhattan à Los Alamos, et qui fut prix Nobel de physique en 1965). Toutefois, il ne s’agit certainement alors que d’une intuition car, à cette époque, les données nucléaires, notamment les sections efficaces de fission des deux principaux noyaux fissiles que sont l’U235 et le Pu239 étaient encore très mal connues. Quoi qu’il en soit, l’idée mûrit assez rapidement puisque l’année d’après, elle se concrétise un peu plus dans l’esprit de certains des grands scientifiques travaillant sur les « piles » dans ces années-là aux États-Unis, au premier rang desquels on retrouve sans surprise Enrico Fermi. On dispose d’une trace documentaire très précise de cette « éclosion » des RNR dans le compte rendu de la réunion du 26 avril 1944 du New Pile Committee déjà évoqué au § 10.2.3. La lecture du document retranscrit en annexe IX montre que Fermi y introduit d’abord le concept de ce qu’il nomme « the mother plant » destinée à fabriquer du Pu239 pour servir de matière fissile à d’autres réacteurs. L’une des options qu’il évoque alors pour la conception d’un tel

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réacteur est bien celle de se servir uniquement de neutrons rapides pour entretenir la réaction en chaîne (fast chain reacting type). Mais on constate également que c’est Szilard qui, dans son intervention, développe encore plus cette idée à l’aide de schémas distribués en séance, et propose explicitement le sodium liquide comme fluide caloporteur pour ces réacteurs. Quelle intuition ! Rappelons à ce propos que c’est ce même Szilard qui avait déjà proposé près de deux ans auparavant cette idée de refroidissement par un métal liquide, celui-ci étant alors du bismuth (§ 10.2.3-A). Il souligne également que l’objectif d’un tel réacteur serait essentiellement de produire plus de plutonium que la quantité investie au départ pour faire fonctionner le réacteur, c’est-à-dire de parvenir à la surgénération (en anglais breeding), ce qui est le fondement même des réacteurs du futur ! Note : dans une note d’octobre 1944 [I-86], il est écrit que le fluide caloporteur le plus prometteur (« the most promising ») est un métal liquide (page 5) et que c’est le bismuth (ou un eutectique bismuth-plomb) qui paraît le mieux placé (page 10). Juste après la fin de la guerre, en 1945, Enrico Fermi déclare à Los Alamos « The country which first develops a breeder will have a great competitive advantage in atomic energy ». On notera au passage que ce mot de « breeder » (surgénérateur) fut proposé par Szilard à la fin de l’année 1944 et adopté par Wigner et Weinberg (selon les propos mêmes de Weinberg). C’est cette même année qu’une équipe de physiciens de Los Alamos poursuit des travaux sur les « piles » à neutrons rapides et c’est à la fin de l’année que Phillip Morrison (l’un des participants à la réunion du 26 avril 1944) propose un réacteur d’une puissance initiale de 10 kW, constitué de plutonium métallique utilisant du mercure comme fluide caloporteur. En fait, la raison principale de cette réalisation était de fournir une source intense de neutrons et d’étudier les propriétés d’une réaction en chaîne entretenue avec des neutrons rapides, afin de parfaire les connaissances sur le fonctionnement des bombes et sur les données nucléaires. Toutefois, les éventuelles applications pour des besoins civils, notamment l’emploi de plutonium comme combustible, n’étaient pas totalement absentes des motivations de ce projet qui fut approuvé par le général Groves lui-même. Les travaux de construction du bâtiment qui devait abriter le réacteur commencèrent le 15 mai 1946 et le réacteur, baptisé Clémentine, divergea le 21 novembre de la même année. Il était constitué d’un réseau de petits tubes en acier ordinaire, de diamètre 1,64 cm et de hauteur 14 cm, contenant le plutonium métallique recouverts d’un dépôt de nickel. Il y avait 55 tubes au total, constituant l’unique assemblage du cœur, de forme externe cylindrique, dont 35 tubes de plutonium au centre (soit en tout une vingtaine de kg de plutonium) entourés de 20 tubes remplis d’Unat. Cet ensemble était contenu au fond d’un cylindre en acier doux, de 15 cm de diamètre et de 1,2 m de hauteur, avec des couvercles percés à chaque extrémité pour laisser passer le mercure circulant à l’aide d’une pompe électromagnétique, à un débit de 9 litres par minute. Cette cuve était entourée de plusieurs couches de divers matériaux jouant le rôle de réflecteur de neutrons (acier) et de protection (plomb). Après quelques problèmes au démarrage, la puissance délivrée par le cœur sera portée à

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25 kW en mars 1949 et le réacteur fonctionnera jusqu’en décembre 1952 (avec quelques interruptions cependant), date à laquelle apparaissent des signes évidents de rupture de tubes conduisant à la libération de plutonium dans le mercure. À cette dégradation vient s’ajouter celle de la zone périphérique en uranium, ce qui va conduire à la décision d’arrêter définitivement l’installation début 1953. C’est l’occasion de signaler que les Russes vont mettre en service, dix ans après le démarrage de Clémentine, un réacteur également refroidi au mercure avec un combustible au plutonium mais nominalement dix fois plus puissant (200 kW) : c’est le réacteur BR-2 dont on reparlera au paragraphe suivant. Notons simplement ici que ce petit réacteur russe ne fonctionna en fait qu’à une puissance de 100 kW et pendant à peine deux ans, car des fissures apparurent dans le bas des gaines de combustible (point le plus chaud), ce qui contamina le mercure avec du plutonium (défaillance analogue à celle du réacteur Clémentine). On trouvera quelques informations techniques sur ce réacteur en pages 61 à 63 du livre [I-23]. L’une des principales leçons tirées du fonctionnement chaotique de ces deux expériences est bien que le mercure n’est certainement pas le meilleur choix pour le fluide caloporteur des futurs RNR, d’autant que ses propriétés de transfert thermique sont assez médiocres. Cet épisode du réacteur Clémentine n’est pas le seul événement qui marque l’intérêt pour les RNR aux États-Unis à la sortie de la deuxième guerre mondiale. C’est d’abord une petite équipe de physiciens du Met-Lab menée par Harold V.  Lichtenberger qui travaille dès l’année 1945 sur les RNR. Parallèlement, quelques travaux sont menés à Oak Ridge, notamment par Harry Soodak qui propose cette année-là avec Wigner un premier projet de réacteur breeder basé sur l’utilisation de neutrons d’énergie intermédiaire. C’est l’occasion de noter que, selon son collègue Weinberg (livre [I-37] page 40), Wigner n’aimait pas trop le concept de RNR basé sur une utilisation massive de plutonium, car il le trouvait dangereux. Toujours en 1945 et à Oak Ridge, un premier brevet est déposé le 11 octobre sur ce concept de RNR par Arthur Snell (physicien de talent qui fut l’un des premiers à établir le rôle capital des neutrons retardés dans le contrôle de la réaction en chaîne, et qui montra également, en 1944, que le neutron était radioactif ). Cette option de RNR et de la surgénération est ensuite étudiée par des scientifiques de l’ANL (se reporter ici au § 10.2.6 pour plus de détails sur l’ANL et sur ce qui suit). En effet, une crainte majeure se fait jour dans l’esprit des scientifiques qui travaillent à l’époque au développement des applications civiles de l’énergie nucléaire : le manque d’uranium, d’autant que les faibles réserves connues ou supposées en ces années 1940 seraient probablement monopolisées pour alimenter les programmes militaires. Un projet de réacteur est alors présenté par Zinn fin 1947 à l’AEC. Le concept est basé sur un cœur en uranium hautement enrichi entouré par une zone en Unat (ou appauvri) destinée à produire du plutonium (c’est la notion de « couverture fertile » des futurs RNR). Quant au fluide de refroidissement, c’est l’eutectique sodium-potassium qui est retenu après une exploration approfondie de nombreuses autres possibilités. Un brevet intitulé simplement « Fast neutron reactors » est ensuite déposé le 14 juin 1948 par Soodak et Wigner. Il présente plusieurs concepts de cœurs de réacteurs avec

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des combustibles mixtes de plutonium dilué dans de l’Unat en proportion plus ou moins grande et des couvertures en Unat ou en thorium selon diverses géométries, y compris sphériques. Dans le sillage de ces études, il est finalement décidé de construire en 1949 le premier prototype sur le nouveau site désertique d’Idaho, ouvert cette même année, baptisé National Reactor Testing Station (§ 10.2.6). C’est cette fois un véritable réacteur expérimental de puissance (1,4 MWth) conçu pour produire de l’électricité. D’abord baptisé CP-4 (après les deux « piles » à graphite CP-1 et CP-2 puis le premier prototype expérimental de réacteur à eau lourde CP-3), il est renommé EBR-1 (Experimental Breeder Reactor N° 1), mais aussi le réacteur « ZIP », ce qui veut dire « Zinn’s Infernal Pile ». Le cœur du réacteur était constitué de trois régions cylindriques. À l’intérieur de la cuve à double paroi, une zone centrale composée de combustible en uranium hautement enrichi, entourée par une couverture interne peu épaisse en Unat et à l’extérieur de la cuve, une couverture plus épaisse également en Unat mais en partie amovible verticalement pour contrôler la réaction en chaîne (en cas d’arrêt d’urgence, cette structure pouvait chuter par gravité et ainsi découvrir la zone de la cuve contenant le cœur). Sans aller dans plus de détails sur la description de ce réacteur, indiquons simplement qu’il comprenait un circuit primaire complet véhiculant le fluide caloporteur qui était un eutectique sodiumpotassium (NaK), avec des échangeurs permettant de produire de la vapeur dirigée vers un turbo générateur d’électricité (une description de ce réacteur peut être trouvée dans le document [IV-87]). Le réacteur va diverger le 24 août 1951 et il ne sera définitivement arrêté qu’en 1964, après avoir engrangé une moisson de résultats très utiles, tant sur le plan technologique (notamment celles liées à l’emploi du NaK) que sur le plan de la physique des cœurs de RNR. À cet égard, il a permis notamment de démontrer en 1953 la possibilité d’atteindre la surgénération dans ce type de réacteur. Il faut néanmoins signaler que son fonctionnement a été émaillé par quelques incidents sérieux (mais instructifs), en particulier des fuites d’échangeurs NaK-eau et surtout une fusion de 40 % à 50 % du cœur le 29 novembre 1955, au cours d’une expérience destinée à mesurer des coefficients de température. L’annonce de cet événement fut différée pendant quelques temps par l’AEC. Mais une fois connu du public et des média, l’AEC fut accusée d’avoir cherché à cacher (et ensuite à minimiser), ce qui fut considéré comme « the nation’s first serious atomic reactor accident ». La crédibilité de l’AEC en sera affectée pendant longtemps. D’une façon générale, ce réacteur a servi un peu de cobaye et a subi des épreuves assez brutales telles que des insertions délibérées de réactivité alors que la circulation du fluide caloporteur était arrêtée. Quoi qu’il en soit, EBR-1 symbolise sans aucun doute la naissance d’une nouvelle filière de réacteurs qui va peu à peu se développer dans quelques-uns des grands pays décidés à s’investir dans l’énergie nucléaire. C’est ce que nous allons voir maintenant.

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14.4 Vers la maturité industrielle des RNR 14.4.1 États-Unis Dans l’ordre chronologique, il faut évidemment évoquer d’abord les États-Unis qui vont poursuivre la voie ouverte par EBR-1 et construire des prototypes expérimentaux ou même des démonstrateurs commerciaux. Peu après le démarrage d’EBR-1, des études sur un réacteur nettement plus puissant de 60 MWth sont entamées et elles débouchent sur la conception d’un prototype baptisé tout naturellement EBR-2, dont la construction commence en mai 1957 sur le même site que celui d’EBR-1. Des difficultés retardent sa mise en service qui n’intervient qu’en novembre 1963. Il est équipé des circuits et dispositifs lui permettant de produire de l’électricité (nominalement 20 MWé à partir du mois d’août 1964) mais ce sera à titre de démonstration car cette électricité n’est pas commercialisée. Cela étant, son architecture générale, avec un cœur et des échangeurs intégrés dans une grande cuve de sodium, préfigure celle de la plupart des grands RNR qui seront développés ultérieurement dans les autres pays et notamment en France. C’est un concept particulièrement innovant à l’époque. Le fluide caloporteur retenu est le sodium, et le combustible est encore de l’uranium métallique enrichi autour de 50 %. Mais la particularité absolument unique de ce réacteur, parmi tous les réacteurs de puissance dans le monde quel que soit leur type, est qu’il est accompagné d’une installation de traitement des combustibles usés directement connectée au bâtiment réacteur. De plus cette installation, aujourd’hui arrêtée, mettait en œuvre un procédé de traitement pyrochimique, ce qui est là aussi une caractéristique unique au monde, tout au moins à cette échelle (ces procédés qui sont encore à l’étude aujourd’hui, ne font l’objet que d’installations pilotes en laboratoire). C’est ce qui explique l’autre nom donné à ce réacteur : Integral Fast Reactor. Le lecteur intéressé par plus de détails sur cette réalisation incomparable, pourra consulter le livre récent [IV-88] ainsi que deux autres ouvrages très bien illustrés [IV-89] et [IV-90] et l’article historique [IV-91]. Parallèlement à ces développements, les équipes de Los Alamos en charge des réacteurs recherchent un successeur au réacteur Clémentine, dès le début des années 1950. Il y en aura en fait plusieurs (voir par exemple le document [I-92]). L’un d’entre eux est un RNR de 1 MWth refroidi au sodium mais d’un genre très particulier puisque le combustible était du plutonium fondu ! D’où son nom de baptême, Los Alamos Molten Plutonium Reactor Experiment (LAMPRE). Il ne va fonctionner que deux ans mais de façon satisfaisante en contribuant à l’amélioration des connaissances sur la conception et le fonctionnement des armes nucléaires, notamment pour ce qui concerne les données nucléaires pour les neutrons de haute énergie. Il apportera aussi des enseignements utiles sur les technologies associées à la mise en œuvre du sodium en présence de plutonium. Après ce détour dans le domaine militaire, nous en revenons aux développements des RNR réalisés pour des besoins uniquement civils. La suite d’EBR-2 sera d’abord marquée par la mise en service en 1969 d’un petit prototype de 20 MWth, nommé

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SEFOR (Southwest Experimental Fast Oxide Reactor), construit dans l’Arkansas par General Electric pour le compte d’un consortium composé d’électriciens américains mais aussi de représentants allemands. L’objectif premier de cette installation expérimentale a été de tester le combustible Mox ignoré jusqu’à présent aux États-Unis, et d’étudier les questions de sûreté liées à ce concept qui allie l’emploi du Mox comme combustible et du sodium comme fluide caloporteur dans un spectre de neutrons rapides (mesures du coefficient Doppler notamment). Ce réacteur dont la durée d’exploitation ne fut que de trois ans, sera suivi par la mise en service en février 1980, sur le site de Hanford, du plus puissant RNR purement expérimental (non électrogène) jamais construit : le Fast Flux Test Facility (FFTF) de 400 MWth conçu à la fin des années 1960. Il va fonctionner de façon assez satisfaisante pendant plus de 10 ans en amassant un nombre considérable de résultats de tous ordres, mais son exploitation a finalement été arrêtée en 1993 après des débats difficiles, mêlés de considérations politiques. Ce ne sera pas un cas unique, loin de là ! Il a d’ailleurs été mis « sous cocon » pendant plusieurs années dans l’espoir d’un redémarrage, mais, après d’ultimes soubresauts, son démantèlement va finalement commencer au début des années 2000 et les locaux ont été totalement désactivés en 2009. Terminons ce panorama en évoquant le seul prototype réellement commercial, baptisé à juste titre Fermi-1 (encore appelé EFFBR), d’une puissance de 61 MWé (143 MWth) dont la construction a commencé en décembre 1956 près de Detroit et qui a été couplé au réseau en août 1966 (l’exploitant étant l’électricien Detroit Edison). Il s’agissait à nouveau d’un cœur en uranium enrichi mais utilisé cette fois sous forme d’alliage métallique UMo, le fluide caloporteur étant toujours le sodium. Il a subi une fusion de deux EC très peu de temps après sa mise en service, le 5 octobre 1966, causée par une obturation partielle de canaux coniques inférieurs d’entrée du sodium par des pièces de liner en zirconium. La plaque de zirconium incriminée faisait partie d’un dispositif de sûreté qui avait été rajouté en cours de construction au fond de la cuve dans le but de recevoir le combustible après une fusion accidentelle ! Il fallut quatre ans de travaux de réparation avant que le réacteur ne redémarre. Cet événement a jeté un certain discrédit sur l’emploi de combustible sous forme métallique dont la température de fusion est, rappelonsle, nettement plus basse que celle de l’oxyde. Le fonctionnement du réacteur a été altéré par d’autres incidents plus mineurs, mais qui se sont répétés, en particulier des fuites dans les GV. Le réacteur fut finalement arrêté définitivement en octobre 1972 pour des raisons financières, donc en ayant fonctionné seulement deux ans. Pour être tout à fait complet, il faut mentionner le réacteur de Clinch River, d’une puissance de 350 MWé net (1 000 MWth), qui n’a jamais été mis en service mais dont la construction avait commencé au début des années 1970 au moment où le président Nixon considérait les RNR comme une des priorités de recherche nationale. Le déroulement de ce projet va néanmoins être victime de multiples vicissitudes tant financières (énormes augmentions des coûts passés de 400 millions de dollars initialement prévus à 2 ou 3 milliards pour son achèvement, sans compter l’installation de traitement des combustibles usés associée) que sociaux-politiques. Il sera finalement abandonné définitivement en 1983, alors que près des deux tiers des équipements avaient déjà été fabriqués.

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14.4.2 Russie (ex-Union soviétique) L’aventure des RNR prend naissance en 1949 au centre d’Obninsk (au sud de Moscou), berceau du nucléaire civil soviétique, sous la direction du physicien Aleksandr Leipunskii, qui fut l’une des grandes figures du développement de l’énergie nucléaire en URSS, et qui jouera pendant longtemps un rôle majeur dans le développement de cette technologie. Cette année-là, il présenta un rapport au gouvernement avançant l’idée de la surgénération, ce qui conduisit les responsables à engager un programme sur ce sujet en novembre. Au tout début des années 1950, l’équipe de Leipunskii procède d’abord au choix du fluide caloporteur en comparant notamment l’hélium, l’alliage plomb-bismuth, le mercure, le NaK et enfin le sodium, pour arriver finalement au choix de ce dernier. Ils fabriquent alors un dispositif que l’on peut difficilement qualifier de réacteur mais qui est simplement un assemblage critique de plutonium sous forme d’oxyde (12 kg) ne dégageant aucune puissance, entouré d’une couverture en uranium. Cette installation, appelée malgré tout BR-1 (en russe Bystry reactor, réacteur rapide) diverge en mai 1955, et elle servira pendant de nombreuses années comme source intense de neutrons. Elle permit de démontrer la surgénération avec un facteur de régénération de 1,8 (selon le document intitulé [IV-93]). Par ailleurs, quelques combustibles expérimentaux au carbure sont introduits en réacteurs, ce qui inaugure cette technologie dans laquelle les Russes vont se faire une spécialité. Nous avons déjà évoqué son successeur, BR-2, qui démarre l’année suivante et qui utilise assez curieusement du mercure comme fluide caloporteur, alors que, comme on l’a vu, le sodium avait été considéré comme le meilleur fluide pour les RNR (selon certains témoins, une des raisons du choix du mercure était que celui-ci ralentissait moins les neutrons que le sodium, du fait de sa masse atomique élevée). Il semble d’ailleurs que les enseignements tirés du fonctionnement très éphémère de cette installation (moins de deux ans) soient assez limités, si ce n’est la confirmation « sur le tas » des inconvénients liés à l’emploi du mercure. À cet égard, un incident assez sérieux (déversement inapproprié de mercure dans un réservoir) conduisit à un relâchement important de mercure dans plusieurs circuits et même dans le hall du réacteur. Notons également que lors du désassemblage de l’installation, des fuites de mercure dans l’air ont entraîné une vaste contamination du bâtiment et des personnes qui s’y trouvaient. Pour l’étape suivante, les scientifiques et ingénieurs de l’équipe de Leipunskii vont se lancer dès l’année 1956 dans la conception d’un réacteur refroidi au sodium, d’une taille cette fois significative permettant de tester à une échelle représentative quelques-unes des technologies des futurs RNR électrogènes. Ce sera le réacteur BR-5 d’une puissance de 5 MWth construit dans le même bâtiment que BR-2 (dont les murs avaient été recouverts d’épaisses couches de peinture fixant le mercure…), qui va diverger le 25 juillet 1958 et atteindre sa pleine puissance le 21 juillet 1959. De très nombreux incidents d’origine technologique (sur les pompes en particulier) obligent à arrêter fréquemment au cours des premières années ce réacteur assez « rustique ». Ensuite, le fonctionnement du réacteur est un peu plus régulier sans pour autant qu’il puisse atteindre souvent sa pleine puissance puisque

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de 1959 à 1966, il arrive à produire les 5 MWth pendant à peine 20 % du temps. Cela ne va pas empêcher l’acquisition d’un grand nombre de connaissances tant sur le plan technologique que sur celui de la physique. Citons par exemple les systèmes de purification du sodium par pièges froids et même la technologie d’échangeurs sodium-eau à doubles tubes avec du mercure entre les tubes, testés sur des boucles expérimentales spéciales (tests malheureusement peu concluants conduisant à des fuites de mercure dans le sodium). Mais les avancées les plus significatives ont été réalisées au niveau du combustible avec l’introduction en mai 1965 de carbure d’uranium enrichi, ce qui constitue une première dans un RNR de puissance (les combustibles carbures ont également été introduits dans le réacteur RBMK AM-1 évoqué aux § 10.1.2 et 11.5). Au début des années 1970, il est décidé de transformer le réacteur pour pouvoir augmenter sa puissance à 10 MWth, d’où le nom de cette nouvelle installation BR-10 qui va commencer à fonctionner à partir de 1973. Ce réacteur aura une très longue carrière puisqu’il ne fut arrêté définitivement qu’en 2002, ce qui en fait une plateforme expérimentale unique dans tous les domaines de la technologie et de la physique des RNR au sodium, y compris dans le domaine du combustible puisque celui du réacteur a été pendant quinze ans basé sur l’utilisation de nitrure d’uranium à haute densité (l’article [IV-94] présente une bonne synthèse sur le sujet). L’institut atomique de Dimitrovgrad (le RIAR, créé en 1956), mieux adapté que le centre scientifique d’Obninsk pour mener des projets industriels, va prendre le relais du développement des RNR de puissance, avec la conception puis la mise en service en décembre 1969 d’un prototype expérimental de 60 MWth appelé BOR-60. Ce niveau de puissance avait été choisi pour pouvoir tester la tenue d’équipements et de matériaux ainsi que le comportement de divers combustibles dans des conditions représentatives de celles des futurs RNR industriels de grande puissance, notamment en termes de flux et de températures en ambiance sodium. De multiples types de combustibles ont été irradiés dans ce réacteur, en particulier des nitrures et des combustibles fabriqués par un procédé innovant de vibrocompaction dénommé Vibropac, qui reste encore aujourd’hui une option intéressante pour la fabrication de combustible Mox. Par ailleurs, une petite installation expérimentale de retraitement du combustible par un procédé pyrochimique avait été construite et exploitée au RIAR (MPC : Multipurpose Pyroprocessing Complex). Elle a retraité à partir de 1972, 7,5 kg de combustible UO2 et 19,6 kg de combustible Mox vibrocompacté dont certains avaient atteint des TC supérieurs à 100 GWj/t. Ainsi, le réacteur BOR-60 fut un outil expérimental de tout premier ordre pour conforter et améliorer la technologie des RNR refroidis au sodium, d’autant qu’il a fonctionné pendant près de 40 ans. Le stade réellement industriel du développement des RNR en ex-URSS va être franchi au milieu des années 1960 avec la conception du premier RNR de grande taille, baptisé BN-350 (puissance nominale prévue de 350 MWé), destiné à produire et à commercialiser de l’énergie, et cela, avant même le démarrage de BOR-60. C’est une démarche un peu prématurée qui aura quelques conséquences fâcheuses sur le fonctionnement de ce réacteur d’une puissance thermique de 1 000 MWth, notamment à cause des défaillances de pompes de sodium et surtout des fuites des

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échangeurs sodium-eau conduisant à des incendies [IV-95]. La presse parlait alors « d’explosion de réacteur ». C’est de l’oxyde d’uranium (hautement enrichi) qui est choisi comme matrice de combustible, car jugé (avec juste raison) comme plus qualifié que le Mox. Le réacteur BN-350 va être construit au Kazakhstan (ce n’est donc plus en fait un réacteur russe) dans un endroit assez désertique du bord de la mer Caspienne, près de la ville d’Aktau (ex-Shevchenko). Il sera mis en service en 1973, pour une production mixte d’électricité (52 MWé net) et de chaleur pour le dessalement de l’eau de mer à hauteur de 120 000 m3 par jour, destinée essentiellement à couvrir les besoins d’une usine pétrochimique voisine (les chiffes indiqués dans la littérature pour cette répartition entre électricité et dessalement sont assez variables, sans doute par le fait que cette répartition a évolué au cours du temps). Cette utilisation d’un réacteur nucléaire pour le dessalement est non seulement une première mondiale mais un cas qui est resté unique jusqu’à une époque récente où il y a eu quelques petites réalisations à partir de réacteurs existants (mais pas des RNR) ainsi que quelques projets qui n’ont pas encore été concrétisés. Le réacteur a été arrêté définitivement en avril 1999. La décision de construire un réacteur de puissance encore plus élevée est prise peu après celle de construire le BN-350. Cette fois c’est un réacteur d’une puissance de 600 MWé (1 470 MWth), appelé BN-600 qui est retenu. Sa construction va débuter dès le mois de janvier 1969 sur le site de Beloyarsk (sud de la Russie centrale) où existent déjà deux réacteurs RBMK. Sa construction s’étale sur plus de dix ans et ce n’est que le 26 février 1980 qu’il diverge avant d’atteindre sa pleine puissance deux ans plus tard du fait des multiples précautions prises pour cette phase de montée en puissance. Ce réacteur est toujours en exploitation aujourd’hui et il fonctionne maintenant de façon à peu près satisfaisante, avec un taux de disponibilité autour de 75 %, ce qui n’a pas été le cas au cours des premières années, notamment du fait des multiples fuites dans les circuits de sodium. On en dénombre en effet une dizaine au cours des cinq premières années au niveau des GV (donnant lieu à des réactions sodium-eau), et autant dans les autres parties des circuits pour causes diverses : défauts de fabrication ou erreurs au montage (22 %), erreurs de conception (15 %), défauts après réparation (33 %), erreurs d’exploitation (8 %), autres (dont usure prématurée) 22 %. Quatre de ces fuites ont atteint ou même dépassé la centaine de kilogrammes de sodium, soit l’équivalent de la fuite survenue sur le réacteur de Monju au Japon, dont on reparle plus loin, et qui a immobilisé le réacteur pendant 14 ans ! En fait les analyses détaillées de ces défaillances sont pleines d’enseignements et démontrent d’une certaine façon que les RNR s’accommodent finalement assez bien de ces fuites de sodium, pourvu que des dispositions soient prévues pour les détecter, les maîtriser puis les réparer aussi facilement que possible. En ces années 1980, la plupart des responsables du secteur nucléaire soviétique continuent de croire à l’avenir des RNR, et cela, malgré le déclin de cette filière qui s’amorce en Occident, notamment aux États-Unis comme on l’a vu, et en dépit de la difficile gestation technologique qui a marqué son développement en ex-URSS. C’est dans ce contexte que sont lancées en 1983 des études de conception d’un nouveau réacteur dont la puissance unitaire puisse rivaliser avec celle des réacteurs industriels des autres filières alors en construction ou mis en service dans les grands

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pays du monde occidental, mais aussi avec les RBMK, à savoir une puissance de 800 à 1 000 MWé. La conception de ce réacteur de 800 MWé, baptisé BN-800, est assez largement modifiée en 1987 à la suite de l’accident de Tchernobyl et sa puissance est augmentée de 10 %, donc portée à 880 MWé. Son architecture générale reste cependant la même que celle du BN-350, avec en particulier une disposition intégrée du circuit primaire (voir ci-après). En revanche, il est décidé de remplacer les combustibles à base d’uranium enrichi utilisés jusqu’à présent dans les réacteurs de puissance par du combustible à base de plutonium (comme dans les autres pays, il n’y avait pas au début du développement des RNR assez de plutonium disponible pour les applications civiles). Sa construction commence en 1988 sur le site de Beloyarsk mais elle est suspendue dès l’année suivante pour des raisons financières et elle ne va pouvoir reprendre que vingt ans plus tard ! Cette fois, ce sera cependant à un rythme accéléré puisque le réacteur a enfin divergé le 27 juin 2014 et a été couplé au réseau en décembre 2015. En parallèle, la société nationale russe Rosatom achève une installation de fabrication de combustible Mox dans la région de l’ancien site militaire de Krasnoïarsk. Notons pour terminer qu’un emplacement est déjà réservé sur le site pour construire le futur RNR de 1 200 MWé en cours de conception. Ce tour d’horizon ne serait pas complet sans citer les petits réacteurs refroidis au plomb-bismuth qui ont été conçus pour propulser des sous-marins nucléaires de la classe dite « Alpha », dont sept exemplaires seront mis en service. Les performances visées pour ces machines étaient exceptionnelles, notamment en termes de rapidité de déplacement (proche de 80 km/h, dépassant ainsi celle d’une torpille !), ce qui n’a évidemment rien à voir avec la vitesse des neutrons rapides dans le réacteur ! Mais ils seront victimes de très nombreux ennuis et auront une carrière limitée à une quinzaine d’années.

14.4.3 Grande-Bretagne L’histoire du développement de l’énergie nucléaire dans ce pays a été présentée au § 10.3.3. Rappelons que c’est au début des années 1950 que des études sont initiées dans deux directions : celle des réacteurs à graphite gaz et celle des RNR dont on connait le potentiel surgénérateur grâce aux acquis américains sur le sujet. Les Anglais se lancent donc très tôt dans la filière des RNR, avec la construction à partir de mars 1955, sur le site isolé de Dounreay en Écosse, d’un prototype de taille déjà significative ayant une puissance thermique de 60 MWth et produisant de l’électricité à hauteur de 11 MWé. C’est le DFR, Dounreay Fast Reactor, qui est connecté au réseau national en octobre 1962 et qui va fonctionner pendant quinze ans sans ennuis majeurs. Par sa taille et sa puissance à l’époque, le DFR constitue une étape marquante du développement des RNR dans le monde, même si certaines de ses caractéristiques sont bien éloignées de celles des RNR contemporains. L’architecture générale du DFR est celle d’un réacteur dit « à boucles » (voir ciaprès). Le fluide caloporteur utilisé est le NaK (70-30) sans doute inspiré en cela par le choix américain pour EBR-1. Son combustible est de l’uranium métallique

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sous forme d’alliage UMo. Par ailleurs, la circulation du fluide caloporteur s’effectue dans le sens descendant. Il est entouré d’une couverture en Unat dont les EC seront retraités entre 1967 et 1972 pour récupérer le plutonium. Toutefois quelques combustibles Mox seront introduits dans le cœur à titre expérimental. L’installation a connu quelques difficultés de démarrage avec le NaK qui avait été entreposé longuement avant d’être introduit dans le réacteur. Il s’était en effet un peu oxydé, ce qui a provoqué des bouchages dans les tuyauteries du réacteur, qui n’ont pu être éliminés qu’avec peine. Par ailleurs, des entraînements intempestifs de gaz, dus à une mauvaise conception des tubes-guides de mécanismes de barres de contrôle, ont perturbé longtemps le fonctionnement du réacteur. De même, une fuite de sodium primaire initialement minime mais qui s’est aggravée au cours du temps a nécessité une réparation longue et difficile. Quoi qu’il en soit, le fonctionnement du DFR s’est étalé sur plus de vingt ans et il fut une riche expérience de fonctionnement qui a été largement utilisée pour les futurs RNR. Le site de Dounreay va devenir le site unique pour le développement de la filière des RNR et du cycle du combustible associé avec notamment une installation de fabrication de combustible Mox et une petite usine de retraitement qui va fonctionner à partir de 1959. C’est donc sur ce site que va être implanté le successeur du DFR appelé PFR (pour Prototype Fast Reactor), dont la construction débute en janvier 1966. Sa puissance électrique est de 234 MWé net (600 MWth), et il va être connecté au réseau en janvier 1975. C’est cette fois un réacteur de type intégré dont le cœur est composé de combustible Mox. Ce réacteur va fonctionner de façon satisfaisante pendant près de vingt ans, malgré quelques difficultés rencontrées au niveau des GV (en partie résolues par un manchonnage de toutes les liaisons tubes-plaques des modules évaporateurs). Il faut noter en particulier les très bonnes performances du combustible qui va atteindre un TC de plus de 200 GWj/t. Il sera arrêté définitivement en mars 1994 à cause de l’interruption du financement gouvernemental, mais le fonctionnement de l’installation de traitement des combustibles usés sera prolongé jusqu’en 1998. Après l’arrêt du PFR, les études sur les RNR vont être pratiquement abandonnées, même si les Anglais participent jusqu’en 2006 aux travaux du forum Gen-IV dans lequel, on le sait, les RNR tiennent une place prépondérante. Depuis 2006, les recherches anglaises sur les RNR sont essentiellement menées dans le cadre de programmes européens et elles concernent surtout des aspects spécifiques, par exemple l’utilisation de l’azote comme fluide secondaire (associé à une turbine à gaz). La reprise récente des activités nucléaires en Angleterre engendre une nouvelle dynamique des recherches dans ce domaine, ce qui devrait relancer les études sur les RNR.

14.4.4 France La France s’est engagée plus tardivement que l’Angleterre, mais très résolument, dans un programme de développement des RNR dont l’objectif principal est celui de la surgénération de matières fissiles pour se substituer à la raréfaction des

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ressources en uranium qu’elle juge inéluctable à un terme relativement rapproché. C’est à partir de 1953 que débutent des études exploratoires sur le sodium au centre de Fontenay-aux-Roses (FAR). Elles débouchent alors sur la réalisation d’un premier échangeur expérimental sodium-eau de 600 kW. En même temps, démarrent des études sur le combustible et la physique du cœur des RNR. En fait, c’est à la fin de l’année 1956 que se constitue à Saclay un premier noyau de physiciens et d’ingénieurs qui se consacre aux études sur les RNR et c’est en 1958 que démarrent les études d’un premier réacteur expérimental dont la construction sera lancée en 1962 sur le site de Cadarache : c’est le réacteur Rapsodie (en prenant un peu de liberté avec l’orthographe) d’une puissance de 38 MWth. Il diverge le 27 janvier 1967 et il va fonctionner très régulièrement pendant une quinzaine d’années en apportant un très grand nombre de connaissances sur la technologie sodium et sur le combustible Mox choisi au départ comme référence, mais après bien des hésitations et en achetant du plutonium aux Anglais (bien que le réacteur ait été également chargé au début avec du combustible à uranium très enrichi fourni par les Américains, dans le cadre d’accords avec l’organisation du traité européen Euratom : [I-65] page 327). Ce combustible est fabriqué dans une installation dédiée appelée ATPu (Atelier de Technologie du Plutonium) qui commence à produire ses premiers EC dès l’année 1962 (cette installation va fournir du combustible pour le PFR anglais). Par ailleurs, un laboratoire baptisé Cyrano, destiné à mettre au point un procédé hydrométallurgique de retraitement des combustibles usés Mox, entre en service en 1968 sur le site de FAR, ce qui va permettre de retraiter une centaine de kg de (CbU) Mox. L’année suivante, un petit prototype industriel de retraitement des CbU Mox entre en service sur le site de La Hague. Cet atelier baptisé AT1 va permettre de retraiter entre 1969 et 1977 près d’une tonne de CbU Mox contenant 754 kg de mélange U + Pu provenant essentiellement de Rapsodie. Cette opération a permis de démontrer la possibilité technique de « fermer » le cycle du combustible. Le réacteur, inauguré en novembre 1967 par le général de Gaulle, a fonctionné de façon à peu près correcte jusqu’en 1980 où fut détectée indirectement (par la présence anormale d’aérosols dans l’azote de la double enveloppe) une très petite fuite de sodium primaire à travers la cuve principale. Puis, en 1982, c’est une fuite également minime (équivalente à un trou de 0,5 cm2) qui fut détectée dans la cuve de sécurité sans que l’on puisse toutefois la localiser précisément. Bien que les réparations soient envisageables, elles ont été jugées trop longues et coûteuses et il fut finalement décidé cette même année d’arrêter définitivement le réacteur (non sans avoir mené pendant l’année 1983 certaines expériences ultimes de sûreté, comme l’arrêt de toutes les pompes de circulation sans chute des barres). La deuxième grande étape du programme français va être la construction d’un démonstrateur industriel de taille significative d’une puissance électrique de 250 MWé : Phénix. Les travaux débutent en novembre 1968 et le réacteur est connecté au réseau en décembre 1973. C’est une architecture intégrée (voir ciaprès) qui est retenue pour ce réacteur, avec trois boucles secondaires comprenant des GV prévus pour fonctionner en air en cas de besoin pour évacuer la puissance résiduelle. Il va fonctionner pendant 35 ans (mais aux 2/3 de sa puissance à partir

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de 2003), avec cependant quelques arrêts prolongés pour des réparations diverses et perfectionnements nécessités par les réévaluations de sûreté, au titre desquels on peut citer l’inspection en service des internes de la cuve. Il faut mentionner en outre un événement troublant et inexpliqué survenu à quatre reprises en 1989 et 1990 (mais qui ne s’est jamais reproduit par la suite) de variation subite et oscillatoire de la réactivité du cœur. La recherche des causes possibles de ces variations de réactivité, heureusement négatives mais qui n’ont jamais été constatées ailleurs dans le monde, a suscité de multiples investigations qui n’ont pas permis d’identifier avec certitude l’origine exacte de ces phénomènes. L’explication la plus probable a été cependant celle d’un « gerbage » du cœur sans pour autant identifier clairement le scénario qui pouvait en être la cause. L’arrêt définitif de Phénix sera prononcé en 2009 par les autorités de sûreté qui estiment que les problèmes liés à son vieillissement ne permettent plus d’assurer toute la sécurité voulue pour un réacteur nucléaire. Cet arrêt ayant été anticipé, l’exploitant en profite pour mener des expériences tout à fait instructives qui n’auraient pas été possibles en fonctionnement normal. À l’issue de cette longue carrière d’exploitation, le réacteur Phénix a laissé en héritage une quantité considérable de connaissances qui vont être soigneusement documentées et archivées pour les besoins futurs. En effet, outre un outil de production d’électricité, un très grand nombre d’expériences et de tests ont été menés sur ce réacteur dans plusieurs domaines : physique du cœur (y compris pour la transmutation des actinides mineurs), thermohydraulique, comportement du combustible sous irradiation (avec des TC dépassant 150 GWj/t), qualification de codes de calcul, technologies sodium (y compris chimie du sodium), sûreté. Par ailleurs, de précieux enseignements ont été tirés de tous les incidents qui ont émaillé le fonctionnement du réacteur, concernant essentiellement : les pompes primaires et secondaires qui ont toutes été réparées, le combustible (15 ruptures de gaines), les circuits de sodium (32 fuites de sodium), les échangeurs intermédiaires (tous sortis et réparés plusieurs fois), les GV (également tous réparés), les réactions sodium-eau (5 en tout). L’histoire de Phénix et l’ensemble de ses acquis ont fait l’objet de deux ouvrages remarquables : [IV-96] et [IV-97]. Pour ce qui concerne le retraitement des CbU Mox déjà évoqué à propos du réacteur Rapsodie, il importe de signaler qu’au-delà des installations Cyrano et AT1, des ateliers spécifiques ont été mis en service sur le centre de Marcoule. Ce fut d’abord l’installation pilote TOP (Traitement Oxyde Pilote) qui a retraité quelques CbU en provenance de Rapsodie entre 1974 et 1976 (une cinquantaine de kg de CbU Mox) et de Phénix entre 1977 et 1983 (2,3 tonnes de combustible UO2 enrichi à 26 % et 6,8 tonnes de combustible Mox) mais également des CbU à uranium hautement enrichi (UHE) provenant du réacteur allemand KNK (1,65 tonne). L’installation TOP a été rénovée et transformée à partir de 1983 pour devenir l’installation TOR (Traitement Oxyde Rapide) d’une capacité nominale de traitement de 5 tonnes par an. Elle a retraité près de 10 tonnes de CbU provenant de Phénix (7,24 tonnes de mélange U + Pu). Enfin une dizaine de tonnes de CbU provenant de Phénix ont été retraitées en plusieurs campagnes (cinq campagnes de 1979 à 1984) dans l’usine UP2 de La Hague, en dilution avec du combustible des réacteurs UNGG. Au total ce sont 26 tonnes de CbU du réacteur Phénix qui ont été retraitées (dont

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2,3 tonnes de combustible UO2, le reste étant du combustible Mox), soit l’équivalent de 4,5 cœurs complets. Les mesures et bilans matières ont permis d’établir un taux de surgénération de 1,16 (à comparer au taux théorique attendu de 1,13), confirmant ainsi expérimentalement la capacité réelle des RNR à produire plus de matière fissile que ce qu’ils n’en consomment. En outre, sur les 4,4 tonnes de plutonium récupérées par ces opérations, 3,3 tonnes ont été recyclées sous forme de combustible Mox pour être chargées dans le cœur du réacteur Phénix. En définitive, on peut donc affirmer que la mise en œuvre pratique de la surgénération dans les RNR a été démontrée en France à une échelle pré-industrielle. C’est là un résultat unique au monde à cette échelle. Au début des années 1970, alors que s’achève la construction de Phénix, la définition d’un RNR de très grande puissance, 1 200 MWé, est en cours. Sa conception est affinée sur la base du retour d’expérience des premières années de fonctionnement de Phénix. Sa construction commence en décembre 1976 sur le site de Creys-Malville situé à 30 km à l’est de Lyon. Le projet, baptisé tout naturellement Superphénix, est le fait d’une collaboration européenne, notamment entre EDF (51 %), la société italienne Enel (33 %) et la société allemande SBK (16 %) regroupant les électriciens allemands RWE, néerlandais SEP et belge Electrabel, lesquelles vont assurer de ce fait la fourniture de certains grands composants. L’histoire de SPX va être extrêmement mouvementée à toutes les étapes de son développement. Cette histoire a d’ailleurs fait l’objet de plusieurs publications dont un livre [IV-98] écrit par Georges Vendryes qui est considéré avec juste raison comme le « père » des RNR en France. Notons simplement ici les quelques éléments suivants. Sa construction va d’abord s’étaler sur dix ans et elle va susciter beaucoup de contestations et même une opposition virulente puisqu’il y aura malheureusement un mort lors d’une grande manifestation sur le site le 31 juillet 1977. Le chantier sera même attaqué au lance-roquette le 18 janvier 1982 et l’une des cinq roquettes lancées avec précision parvint dans le bâtiment réacteur, via une brèche existante, mais elle ne fit heureusement aucune victime. Les difficultés persistent ensuite au stade de son exploitation qui sera interrompue de très nombreuses fois pour des raisons techniques mais aussi politiques et sociales, se traduisant par de multiples recours juridiques (qui confinent au harcèlement délibéré des opposants) et des batailles administratives qui vont immobiliser le fonctionnement du réacteur pendant une durée cumulée de 54 mois. Ce sont d’ailleurs des motivations à caractère purement politique qui vont finalement entraîner en 1997 ce que certains appelleront la « mise à mort » de ce monument technologique devenu la cible privilégiée de la contestation antinucléaire en France et même en Europe. Ce n’est pas le lieu ici de commenter ces événements et encore moins de retracer même de façon succincte ce feuilleton technico-politique. On se contentera de signaler trois des incidents qui ont eu des conséquences significatives en termes de durée d’arrêt du réacteur : fuite au niveau du « barillet » (grande cuve de stockage intermédiaire en sodium des assemblages combustibles neufs et usés) à cause d’un mauvais choix de matériau (proposé par le partenaire allemand), ce qui a condamné l’usage de ce barillet, défaut d’une membrane d’un petit compresseur d’argon primaire qui a provoqué des entrées d’air dans le ciel de la cuve principale et une pollution du sodium primaire qui a nécessité une

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longue opération de purification du sodium, défaut d’une soudure d’un tube d’alimentation de cloche d’échangeur qui a conduit à une opération complexe de réparation à distance et en ambiance sodium. Ajoutons à cela un incident non nucléaire mais bien malencontreux et, il faut le dire, peu reluisant, survenu en décembre 1990 à la suite d’une chute de neige exceptionnelle qui a entraîné l’effondrement partiel du toit de la salle des machines sous le poids de la neige ! Le décret de mise à l’arrêt définitif de SPX sera publié en décembre 1998. Il est aujourd’hui en phase avancée de démantèlement. Superphénix ne renaîtra jamais plus de ses cendres. L’événement va évidemment conduire à une réorientation des programmes de R&D sur les RNR en France, sans toutefois les réduire sensiblement. En effet, ces activités vont d’abord être focalisées autour des expériences et des tests menés sur le réacteur Phénix qui, comme on l’a vu, a fonctionné jusqu’en 2009. De nouveaux programmes vont également être initiés dans le cadre de la participation très active de la France aux travaux sur les réacteurs de quatrième génération (forum international Gen-IV) avec en particulier des études de conception des RNR à gaz. Enfin, les chercheurs et ingénieurs travaillent à la conception d’un prototype de RNR au sodium, baptisé ASTRID (Advanced sodium Technology Reactor for Industrial Demonstration) intégrant de nouvelles avancées en matière de sûreté et d’optimisation de la conception et des coûts. Il s’agit d’un réacteur de 600 MWé pour lequel le calendrier de développement prévoit une décision de construction à l’horizon 2020, après la phase d’étude d’avant projet détaillé qui est en cours. Ces travaux s’accompagnent de développements sur de nouveaux procédés de retraitement des combustibles usés et de recyclage des matières incluant certains actinides mineurs.

14.4.5 Autres pays Quelques autres pays se sont impliqués dans le développement des RNR, mais nettement plus tardivement et de façon moins massive que ceux que nous venons d’évoquer. Nous nous limiterons donc à citer simplement leurs réalisations en apportant quelques commentaires sur chaque programme. • Le Japon. Un réacteur expérimental de 140 MWth appelé Joyo a été d’abord mis en service en 1977. Le gouvernement japonais, via son organisme public PNC (Power reactor and Nuclear fuel development Corporation), avait demandé au CEA, en 1969, de procéder à un examen critique du projet, dont la puissance initiale était de 50 MWth. Il a fonctionné de façon correcte pendant dix ans mais il a été arrêté en 2007 à la suite de la découverte d’un obstacle interne au réacteur lors d’une inspection, nécessitant le remplacement des structures supérieures du cœur qui avaient été endommagées. Il est toujours à l’arrêt aujourd’hui. Un prototype industriel, appelé Monju, de 280 MWé brut a été connecté au réseau le 29 août 1995 mais il a été victime d’une fuite de sodium secondaire non radioactif, d’environ 640 kg, due à une simple rupture de thermocouple, le 8 décembre 1995. Cet incident assez mineur a fait l’objet d’une large couverture médiatique dont les effets néfastes sur l’opinion ont été aggravés par une mauvaise

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14. Les réacteurs à neutrons rapides

communication entachée de quelques dissimulations. Il faudra attendre quatorze années avant que le réacteur puisse redémarrer en mai 2010. Mais il va être à nouveau arrêté trois mois plus tard après la chute d’un dispositif de manutention. Aucune date n’est aujourd’hui avancée pour son redémarrage, d’autant plus qu’après l’accident de Fukushima, cette question n’est plus la priorité. • L’Allemagne. Un seul RNR expérimental a été construit sur le centre de recherche de Karlsruhe : KNK-II. D’une puissance électrique brute de 21 MWé, il a été connecté au réseau en avril 1978 mais il a été arrêté définitivement en août 1991 pour des raisons politiques. Un réacteur beaucoup plus puissant, le SNR-300 de 300 MWé a été construit sur le site de Kalkar situé dans le land de Westphalie, dirigé par le SPD qui était devenu antinucléaire après les élections de 1983, avec l’appui des « verts ». Cela explique que son exploitation n’a jamais été autorisée alors qu’il était pratiquement prêt à démarrer en 1985 et que la Cour suprême d’Allemagne avait même donné raison au gouvernement fédéral qui souhaitait autoriser son démarrage ! • L’Italie. Il serait injuste de ne pas citer ce pays qui a développé depuis le début des années 1970 un programme significatif sur les RNR et a entrepris la construction d’un prototype de 140 MWth baptisé PEC (Prova Elementi Combustili), qui sera malheureusement abandonné en cours de réalisation (arrêt en 1990). Par ailleurs, ce pays a travaillé en étroite collaboration avec la France sur les RNR depuis l’année 1974, notamment via une participation de 33 % dans SPX. Il a participé à sa conception et son industrie a contribué à sa construction. • L’Inde. Le démarrage d’un programme sur les RNR dans ce pays a été marqué par la signature d’un contrat d’assistance conclu en 1969 avec le CEA. Un premier réacteur expérimental de 40 MWth, le FBTR (Fast Breeder Test Reactor) a divergé le 18 octobre 1985 et il est toujours en fonctionnement. Un prototype industriel de 500 MWé, le PFBR (Prototype Fast Breeder Reactor), a été construit sur les sites de Kalpakkam (cote Est de l’Inde) et il devrait diverger en 2016. Précisons que l’Inde a eu beaucoup de collaborations avec la France dans le sillage de l’accord de 1969, y compris sous la forme d’assistance industrielle. Les concepts de réacteurs sont d’ailleurs très inspirés de ceux des RNR français. Par ailleurs, les Indiens affichent très clairement leur engagement dans un programme de développement soutenu des RNR qui au besoin pourrait inclure à long terme la mise en œuvre progressive d’un cycle au thorium (sujet traité au chapitre 17). • La Chine. Ce n’est qu’assez récemment que ce pays s’est lancé dans un programme de développement des RNR avec la construction d’un petit réacteur de 20 MWé net dont la construction a démarré en mai 2000 et qui a été connecté au réseau en juillet 2011. Pour clore ce paragraphe, nous présentons dans le tableau 14.4.1 une liste complète de toutes les réalisations depuis l’origine dans les huit pays examinés (le Kazakhstan étant inclus dans l’ex-URSS).

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 14.4.1  Les RNR dans le monde (de puissance non nulle)

TYPE de réacteur

NOM des réacteurs (et lieu)

Pays

Clémentine (Los Al.) EBR-1 (Idaho)

Note

0,025 MWth

mars-46

1953

Pu métal

1

1,1 MWth

août-51

1964

U métal (UHE)

2

1961

1963

Pu métal liquide

3

nov-63

1994

U (UHE) - Cf note

4

Sefor (Arkansas)

20 MWth

1969

1972

MOX

FFTF (Hanford, Wash.)

400 MWth

févr-80

1992

MOX

BR1 (Obninsk)

0,03 MWth

1955

ND

PuO2, UO 2 , UC

5

BR2 (Obninsk)

0,2 MWth

1956

1958

PuO2, UO 2 , UC

6

IBR-2 (Doubna)

Pulsé

1977

2006

PuO2

7

5 MWth

janv-59

71/73

PuO2, UC (UHE)

BR 5 (Obninsk)

USA

Russie

BR 10 (Obninsk)

8 MWth

71/73

2002

UN (UHE)

BOR-60 (Dimitrovgrad)

60MWth

déc-69

2009

UO2 (UHE), MOX

8

Japon France

140 MWth

avr-77

-

MOX

9

38 MWth

janv-67

1983

MOX (UPuO 2 )

FBTR (Kalpakkam)

Inde

40 MWth

oct-85

-

(U, Pu) C

Fermi-1 (Detroit) -EFFBR

USA

61 MWe

août-66

1972

UMo (UHE)

Joyo (Oarai, Ibaraki) Rapsodie (Cadarache)

Phénix (Cadarache) Super Phénix (Creys Mal.) DFR (Dounreay, Ecosse)

France GB

250 MWe

déc-73

2010

MOX

1200 MWe

janv-86

1998

MOX

11 MWe

oct-62

1977

UMo (UHE)

234 MWe

janv-75

1994

MOX

avr-78

1991

MOX, UO2 (UHE)

juil-73

1999

UO2 (UHE)

-

UO2 (UHE)

PFR (Dounreay, Ecosse) KNK (Karlsruhe)

Allem.

17 MWe

BN-350 (Aktau)

Kazak.

52 MWe 560 MWe

avr-80

BN-600 (Beloyarsk)

Russie

10

11

880 MWe

juin-14

-

MOX

Monju (Tsuruga)

Japon

250 MWe

avr-94

-

MOX

12

CEFR (près de Beijing)

Chine

20 MWe

juil-11

-

UO2 (UHE)

13

PFBR (Kalpakkam)

Inde

470 MWe

2015 ?

-

MOX

ND

1957

1958

ND

14

1997

ND

15

BN-800 (Beloyarsk)

Propulsion sous marine

Combustible

1 MWth

EBR-II (Idaho)

Prototype ou démonstrateur industriel

Année de Date démarrage arrêt (b) définitif

62,5 MWth

LAMPRE (Los Al.)

Expérimental

Puissance (a)

Seawolf (USS - SSN 575) Alpha (K-222)

USA Russie

155 MWth 1972 - 1983

(a) - Pour les réacteurs électrogènes, il s'agit de la puissance électrique nette (b) - Pour les réacteurs électrogènes industriels , c'est la date de connexion réseau (sauf BN-800 et Monju, pour lesquels c'est la date de première criticité)

Notes sur le tableau : 1. Combustible au plutonium métallique, refroidi au MERCURE. 2. Produisit symboliquement 200 watts d’électricité le 20/12/1951 puis quelques centaines de kW. Refroidi avec un eutectique sodium-potassium (NaK). Combustible en uranium enrichi (pas de plutonium). 3. « Los Alamos Molten Plutonium Reactor Experiment », refroidi au Na. Combustible : plutonium fondu. 4. Uranium enrichi entre 48 % et 52 %. L’uranium du combustible (95 %) est associé à un ensemble d’éléments appelé « fissium » (5 %), incluant Mo, Ru,

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14. Les réacteurs à neutrons rapides

Rh, Pd, Zr, Nb. Une installation de traitement des combustibles par pyrochimie (d’où les résidus du « fissium ») était associée à ce réacteur. Ce réacteur a généré de l’électricité non commerciale (puissance 20 MWé). 5. « Bistro Reactor » (réacteur rapide) N° 1 de puissance nulle sans fluide caloporteur, à combustible plutonium métallique. Construit par l’IPPE (Institute of Physic and Power Engineering). 6. Réacteur expérimental construit sur le même site, refroidi au MERCURE. 7. Réacteur de recherche pour la physique, qui délivre des pulses de 1 830 MW pendant 200 μs. 8. Le combustible était d’abord de l’uranium enrichi (pas de plutonium) puis du Mox - Il a délivré de l’électricité : puissance 11 MWé (mais non connecté au réseau). 9. A opéré à plusieurs niveaux de puissance : 50/75 MWth entre 1978 et 1980 (en mode surgénérateur), 100 MWth jusqu’en 1983, 140 MWth jusqu’en 2004. 10. A utilisé le NaK (eutectique) comme fluide caloporteur. 11. Combustible UO2 enrichi. Fluide caloporteur : NaK - A servi au dessalement eau de mer. 12. Ce réacteur a eu une histoire très chaotique : voir texte (Japon). 13. China Experimental Fast Reactor. 14. Prototype pour sous-marin (General Electrique). Voir § 15.2. 15. Série de 7 réacteurs (pour 7 sous-marins) refroidis au PLOMB-Bismuth. Voir § 15.2.

14.5 Principales caractéristiques des RNR au sodium

(RNR-Na)

14.5.1 Les particularités du cœur des RNR-Na par rapport aux REP Au-delà des caractéristiques déjà examinées au paragraphe 14.2, les RNR-Na présentent des propriétés particulières qui les distinguent nettement des REP sur le plan de la physique du cœur et qui influencent beaucoup leur conception. Ces différences proviennent notamment des effets liés au spectre des neutrons qui est évidemment très différent dans les deux cas : les neutrons sont majoritairement des neutrons lents pour les REP (énergie inférieure à quelques eV) alors qu’ils sont majoritairement rapides pour les RNR (énergie supérieure à quelques dizaines de keV). D’autres différences sont liées en partie à l’utilisation du plutonium comme noyau fissile principal et du sodium comme fluide caloporteur. Toutes ces différences

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

modifient la nature et l’ampleur de certains phénomènes neutroniques que nous examinons brièvement ci-après. L’un des plus significatifs concerne la variation de réactivité liée à une perte partielle ou totale du fluide caloporteur dans le cœur, dit « coefficient (ou effet) de vidange (ou de vide) ». Sur le plan de la sûreté, ce coefficient doit être aussi négatif que possible et s’il est positif, sa valeur doit être aussi faible que possible. Son signe et sa valeur sont la résultante de trois phénomènes en compétition lors de la perte de fluide caloporteur : 1. Une diminution des captures stériles de neutrons dans le fluide. Cette diminution est très marquée dans les REP dont l’eau contient du bore en solution qui capture les neutrons, et qui disparaît en même temps que l’eau. Cet effet est bien sûr toujours positif et il dépend beaucoup de la concentration en bore dans l’eau. Pour les RNR-Na, il est typiquement de l’ordre de 300 à 400 pcm pour une vidange totale du sodium. 2. Une augmentation des fuites puisque l’aire de migration des neutrons augmente lorsque des noyaux disparaissent dans le cœur, même si ceux-ci ont une faible s de capture. C’est donc un effet toujours négatif. Pour les REP, cet effet est très faible car, même si les neutrons deviennent plus rapides au fur et à mesure que l’eau disparaît, les dimensions du cœur sont telles que la proportion de fuites dans un REP (entouré par ailleurs d’un réflecteur de neutrons) reste faible. En revanche, dans un RNR, cet effet peut être important du fait des petites dimensions du cœur et de la part très importante du terme de fuites dans le bilan neutronique global en fonctionnement normal (typiquement, 20 % des neutrons disparaissent du cœur par fuites dans un réacteur de type SPX). L’ampleur de cet effet est moindre, en valeur absolue, pour les « gros » RNR de grande puissance de type SPX où il vaut environ –1 000 pcm pour une vidange totale. 3. Un durcissement du spectre des neutrons du fait d’un moindre ralentissement engendré par la perte de noyaux légers. Pour les REP, c’est une perte des noyaux modérateurs eux-mêmes (hydrogène) et donc un fort durcissement du spectre pour une perte importante d’eau. Globalement, cela conduit à une diminution du facteur de reproduction des neutrons donc à une perte de réactivité. Pour les RNR, l’effet global est généralement inverse mais, en pratique, il dépend de très nombreux facteurs liés aux caractéristiques du cœur et de son combustible (incluant le type de matrice). Son analyse précise est assez complexe et nécessite des calculs détaillés pouvant faire appel à la notion « d’importance neutronique » qui mesure le nombre moyen de descendants d’un neutron qui vient de naître dans le cœur en fonction de sa position dans l’espace et de son énergie. Note : pour les neutrons très rapides (> 1 Mev), le ralentissement s’effectue majoritairement par des diffusions inélastiques sur l’U238 et ces diffusions font perdre beaucoup d’énergie aux neutrons. Le ralentissement par diffusion inélastique sur le sodium, dont le seuil se situe autour de 0,5 Mev, n’est cependant pas négligeable et sa part est par exemple (cas du réacteur SPX) de 12 % à 1,8 Mev, contre 48 % pour l’U238, le reste étant essentiellement le ralentissement inélastique sur le fer et les autres noyaux lourds ou légers. Pour des énergies plus basses

552

14. Les réacteurs à neutrons rapides

(quelques centaines de keV), le ralentissement élastique sur le sodium prend une place prépondérante après celui sur l’oxygène et le fer. Rappelons par ailleurs (paragraphe 3.4.4) que le Na23 présente plusieurs résonances de diffusion élastique dans le domaine situé au-delà du keV. Une étude fouillée de ces effets de vide sodium dans un RNR est présentée dans la thèse [III-29]. On retiendra simplement ici que globalement, sur l’ensemble du cœur, le coefficient de vide sodium est positif dans les RNR-Na conçus et exploités jusqu’à présent, surtout pour les gros cœurs, ce qui constitue un inconvénient car il faut apporter la démonstration que cela ne conduit pas à augmenter le risque d’accident de réactivité. C’est la raison pour laquelle certains projets de futurs RNR au sodium, comme le projet français ASTRID (dont on reparlera), se fixent comme objectif de réduire au maximum cet effet, en visant si possible un coefficient de vide global proche de zéro. Parmi les nombreuses pistes d’amélioration qui peuvent être étudiées pour aller dans ce sens, on peut citer la réduction de la proportion de sodium dans le cœur, la diminution de la taille du cœur ou bien du rapport hauteur sur diamètre (cœur « galette »), l’adjonction d’un plénum en sodium, l’ajout de plaques absorbantes en B4C dans le cœur, et enfin l’ajout de modérateur localement. Un autre phénomène important est lié aux contre-réactions de réactivité qui résultent de variations de température qui peuvent apparaître dans le combustible ou dans le fluide caloporteur ainsi que dans les structures. Pour ce qui concerne le combustible, on retrouve dans les RNR, comme dans les REP, l’effet Doppler, d’ailleurs commun à tous les réacteurs nucléaires ayant une proportion majoritaire de noyaux fertiles (U238 ou Th232), bien que pour les RNR, l’énergie de la plupart des neutrons soit au dessus de la région où se situent les énergies des résonances séparées. En fait, même dans les RNR, les neutrons rapides issus des fissions sont inévitablement ralentis par les chocs de diffusions qu’ils subissent sur les noyaux de sodium ou bien par les réactions de diffusion inélastique qui provoquent une perte importante de l’énergie des neutrons (selon le livre [III-7], page 558, 42 % du « courant de ralentissement » total des neutrons est dû à ces diffusions inélastiques). Ainsi, une partie des neutrons se retrouvent à des énergies pour lesquelles leur absorption dans les résonances du noyau fertile augmente avec la température du combustible. Il importe de noter que cet effet Doppler, qui est quasiment un impératif pour la sûreté, ne peut être significatif que si la proportion de noyaux fertiles est suffisante (au moins 50 %). Cette exigence élimine pratiquement toute solution d’utilisation de plutonium seul dans un RNR. Cela étant, l’amplitude de l’effet Doppler dans les RNR est généralement moindre que dans les REP. Les valeurs typiques varient entre moins quelques dixièmes de pcm/°C et –2 pcm/°C pour un RNR de grande puissance (–1,2 pcm/°C pour SPX) et entre –2 et –3 pcm/°C pour un REP. On notera par ailleurs que dans les RNR au plutonium, il existe une composante légèrement positive de cet effet Doppler à cause du plutonium pour lequel le gain en neutrons par fissions l’emporte sur les pertes par captures stériles y compris dans les résonances. Pour ce qui concerne les autres effets de température, il existe des effets propres aux RNR liés à la variation de densité du sodium qui sont analogues aux effets de vide analysés ci-dessus. Par ailleurs, les effets liés aux

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

dilatations des structures qui sont négligeables pour les REP, deviennent significatifs pour les RNR, comme ceux qui résultent des dilatations différentielles radiales de l’acier entre le sommier et les assemblages du cœur ou encore les dilatations axiales du combustible. On retiendra ici que la plupart des coefficients de température liés à ces effets sont négatifs et que globalement le coefficient de température isotherme correspondant à une augmentation uniforme de la température dans le cœur est de l’ordre de –2 à –3 pcm/°C. Pour ce qui concerne l’évolution de la réactivité au cours de l’irradiation, les différences entre RNR et REP sont également importantes. En effet, ces variations sont d’une amplitude nettement moindre dans les RNR que dans les REP. Les deux principales raisons sont une capture nettement plus faible par les PF et une production de noyaux fissiles en plus grandes quantités qui viennent contrebalancer en partie la perte des noyaux fissiles. Mais il faut y ajouter le gain non négligeable qu’apporte la formation des actinides mineurs (Am, Np, Cm, Bk…) qui sont presque tous fissiles par les neutrons rapides, contrairement à ce qui se passe avec des neutrons lents des REP (la plupart étant très majoritairement capturants pour ces énergies de neutrons). Ces variations de réactivité dues aux variations de concentration des différents noyaux au cours d’un cycle sont de l’ordre de 2 000 à 3 000 pcm pour un RNR contre 20 000 à 25 000 pcm pour un REP. Il en est de même des variations de réactivité à compenser lors des changements de niveau de puissance, dues notamment aux effets en température, aux effets de redistribution de puissance et aux variations de concentrations de certains noyaux comme le xénon et le samarium (lesquelles n’ont aucun effet en réactivité dans les RNR). Ces variations sont également d’une moindre amplitude dans les RNR par rapport aux REP. Au total, il en résulte un besoin de contrôle de la réactivité très nettement inférieur dans les RNR que dans les REP. Toutefois, dans les REP, l’essentiel des variations de réactivité qui résultent de l’évolution du combustible et des effets xénon et samarium lors des variations de puissance, sont compensées par le bore soluble qui peut être au besoin enrichi en B10. Ce mode de contrôle de la réactivité est impraticable dans les RNR, tout au moins dans une architecture de type « intégré » (voir plus loin) ne serait-ce que par l’énorme masse de sodium dans le circuit primaire (3 300 tonnes dans SPX). En définitive, la réactivité totale à contrôler par un système classique de barres de commande est du même ordre dans les REP et dans les RNR : typiquement de 8 000 à 10 000 pcm compte tenu de toutes les marges de sûreté. Dans les deux cas, le matériau utilisé est généralement le carbure de bore, enrichi en B10 pour les RNR, car l’isotope capturant les neutrons dans le bore est le B10, et celui-ci est moins efficace dans un spectre de RNR que dans un spectre de REP. À titre de comparaison, le nombre de barres est de 21 pour le réacteur SPX et de 65 dans un REP de type 1 300 MWé. Sur le plan de la cinétique, deux caractéristiques distinguent nettement les RNR des REP : le temps de vie des neutrons prompts d’une part et la fraction moyenne de neutrons retardés d’autre part, notée b. Le temps de vie moyen des neutrons qui naissent dans un cœur d’un RNR est en effet inférieur à la microseconde. Il est de 0,5 ms pour un cœur de type SPX (voir [III-7] page 591) alors qu’il est de l’ordre de 25 ms dans un REP. La fraction moyenne de neutrons retardés est plus réduite

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14. Les réacteurs à neutrons rapides

dans un RNR au plutonium que dans un REP fonctionnant classiquement avec un combustible à uranium enrichi. Cela provient du fait que cette valeur de b est plus faible pour les différents isotopes du plutonium (215 pcm par exemple pour le Pu239) que pour l’U235 (670 pcm). Toutefois, dans les RNR, il faut pondérer ces valeurs de b de chaque noyau lourd par leur contribution relative aux fissions totales, y compris celles de l’U238 qui, on l’a vu, représente typiquement 13 % des fissions. Globalement, la valeur moyenne de b dans un RNR est de l’ordre de 350 à 400 pcm, ce qui est à comparer aux 500 à 700 pcm dans un REP (cette valeur pour un REP dépend du temps d’irradiation car le plutonium s’accumule dans le combustible au cours du temps, ce qui réduit la valeur moyenne b). En définitive, le comportement cinétique d’un RNR est assez différent de celui d’un REP, notamment pour des situations très surcritiques. C’est par exemple le cas d’une augmentation significative et brutale de réactivité provoquée par une éjection accidentelle d’une barre absorbante ou encore par une modification de la géométrie du réseau (désordres accidentels) car contrairement aux REP, les cœurs de RNR ne sont pas dans une configuration critique maximale. Ces situations sont évidemment étudiées avec soin dans les deux cas, en tenant compte des contre-réactions de réactivité. Une autre différence significative existe entre un cœur de RNR et celui d’un REP concernant les répartitions de puissance dans le cœur. L’aire de migration et les libres parcours moyens des neutrons étant en effet beaucoup plus grands dans un cœur de RNR que dans celui d’un REP, il en résulte un couplage fort entre les différentes zones d’un cœur de RNR et une hétérogénéité des répartitions de puissance nettement moindre, qui peut d’ailleurs être encore atténuée par un zonage en enrichissement du cœur. Globalement, le rapport entre la puissance volumique maximale et la puissance volumique moyenne délivrée dans le cœur (parfois appelé facteur d’aplatissement) se situe typiquement entre 1,3 et 1,6 dans un RNR contre 2,35 dans un REP de type 900 MWé. Sur ce plan, c’est évidemment un avantage certain des RNR par rapport aux REP puisque la puissance volumique maximale est limitée par la température maximale acceptable au centre du combustible et que la puissance thermique globale délivrée par le cœur est déterminée par la puissance volumique moyenne sur le cœur. Au titre des différences neutroniques entre les REP et les RNR, il faut mentionner celle du rôle du réflecteur du fait des fuites beaucoup plus importantes pour un cœur de RNR que pour celui d’un REP. Globalement, la part des fuites est 20 fois plus grande dans un RNR que dans un REP. Il en résulte que dans un REP, le gain apporté par le réflecteur en termes de réduction des fuites est assez marginal. En fait, le premier rôle de ce réflecteur est de contribuer à l’aplatissement de la puissance en relevant le flux thermique au voisinage du réflecteur, et il permet également de protéger la cuve en réduisant le flux de neutrons rapides qui vient l’impacter. Par contre, dans un RNR, il faut impérativement éviter la perte de tous les neutrons qui s’échappent du cœur actif, faute de quoi le bilan global de la régénération serait dégradé de façon pratiquement rédhibitoire. Le moyen généralement mis en œuvre dans un RNR est en fait, comme on l’a vu, d’utiliser les neutrons fuyards pour produire de la matière fissile dans les couvertures constituées de matière fertile.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Mais si, pour d’autres raisons, on ne souhaite pas mettre en place ces couvertures, il faut alors placer directement autour du cœur actif un réflecteur efficace (généralement en acier) qui permet de renvoyer dans le cœur une bonne partie des neutrons fuyards. En tout état de cause, même en présence de couvertures, on place toujours à l’extérieur un réflecteur ne serait-ce que pour protéger les structures ou composants externes de l’action des neutrons. Un autre point à signaler concerne la sensibilité particulière des RNR aux effets neutroniques des dilatations (et compactions) du cœur dues aux variations de température. En effet, l’écartement des éléments du réseau consécutif à une dilatation produit une baisse de puissance qui compense l’échauffement initiateur, ce qui contribue beaucoup à la stabilité intrinsèque des cœurs de RNR vis-à-vis des variations de puissance. À l’inverse, toute situation pouvant conduire à une compaction même locale du cœur doit être examinée avec soin afin de prévoir, si nécessaire, des dispositions capables de prévenir leurs causes ou leurs effets (par exemple en prévoyant tout simplement des plaquettes métalliques entre les assemblages). Terminons cette analyse des caractéristiques neutroniques comparées entre REP et RNR en rappelant que, contrairement aux REP, on peut recycler de façon indéfinie le plutonium dans les RNR. En effet, tous ses isotopes sont plus ou moins fissiles pour les neutrons rapides alors que dans les REP le Pu240 puis le Pu242 s’accumulent au cours des recyclages et constituent des poisons neutroniques, ce qui rend le recyclage indéfini du plutonium difficilement praticable (sauf si on le dilue avec du plutonium moins dégradé).

14.5.2 Le combustible des RNR-Na Nous avons vu au paragraphe 9.3 que les diverses formes physico-chimiques de matières nucléaires qui peuvent être utilisées dans un réacteur nucléaire de puissance sont essentiellement les métaux (ou alliages métalliques), les oxydes, les carbures et les nitrures. Toutes les formes sont envisageables dans un RNR quel que soit le caloporteur choisi mais une majorité des RNR qui ont fonctionné dans le passé ont utilisé l’oxyde (voir tableau 14.5.1), sauf aux États-Unis et en Grande-Bretagne où le combustible métallique a été privilégié, tout au moins pour les premiers prototypes (EBR-1 et 2, Fermi 1, DFR). L’oxyde étant la matrice de combustible universellement adoptée pour les réacteurs à eau légère, le retour d’expérience sur son utilisation est aujourd’hui considérable, même si les conditions d’emploi dans les RNR sont très différentes de celles qui existent dans les réacteurs à eau légère, sachant en outre que dans les RNR on a affaire généralement à des oxydes mixtes uranium-plutonium (Mox) alors que dans les réacteurs à eau légère, ce sont majoritairement des combustibles à uranium. Cela étant, le combustible métallique est toujours considéré par plusieurs pays comme une alternative crédible à l’oxyde pour les RNR. Le combustible Mox des RNR-Na se présente sous la forme de « pastilles » cylindriques frittées d’oxyde mixte d’uranium (appauvri) et de plutonium, empilées dans une gaine étanche en acier austénitique, de quelques dixièmes de millimètre

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14. Les réacteurs à neutrons rapides

d’épaisseur. Compte tenu de la forte puissance volumique dégagée dans les pastilles, qui est en moyenne 3 à 4 fois supérieure à celles des REP, leur diamètre est aussi faible que possible pour limiter la puissance linéique et donc la température « à cœur » du combustible, laquelle ne doit pas dépasser la température de fusion de l’oxyde. Ainsi, le diamètre des pastilles des RNR-Na de puissance se situe typiquement entre 4 et 7 mm (5,42 mm pour Phénix, 7,14 mm SPX), ce qui justifie la dénomination d’« aiguille » souvent utilisée (à comparer aux pastilles des « crayons » des REP dont le diamètre est de 8,2 mm). Toutefois, dans certains concepts avancés de RNR, on cherche à augmenter ce diamètre jusqu’à 10 mm environ pour accroître la fraction volumique de combustible dans le cœur (sachant que les aiguilles doivent avoir un minimum d’espace entre elles) et pour réduire la perte de charge du fluide caloporteur à travers le cœur, ce qui favorise notamment la convection naturelle en cas de perte de la circulation forcée du sodium. Dans ce cas, on envisage des pastilles percées d’un trou central (pastilles annulaires) pour limiter la température maximale au cœur des pastilles, ce qui est d’ailleurs pratiqué aussi pour des aiguilles ayant un plus petit diamètre (c’est par exemple le cas du réacteur SPX dont les pastilles de combustible sont percées d’un trou central de 2 mm de diamètre). En tout état de cause, dans les pastilles de RNR initialement pleines, il se forme un trou central sur une partie de la colonne fissile du fait des restructurations dues aux effets combinés du très fort gradient thermique dans la pastille et de l’irradiation qui provoquent une migration vers le centre des porosités de fabrication et des « guérisons » des fissures. Soulignons ici que le choix du diamètre des pastilles joue un rôle très important dans l’optimisation d’un cœur de RNR, notamment au travers de son influence sur la charge en noyaux lourds et sur l’enrichissement en matière fissile et donc sur le gain de régénération. Note : contrairement aux pastilles des combustibles de REP (UO2 ou Mox), celles des combustibles de RNR sont utilisées brutes de frittage et ne sont donc pas rectifiées pour ajuster très finement leur diamètre lors de leur fabrication. Cela évite les pertes de matière dans les poussières de rectification ainsi que la contamination des boîtes à gants par de la poudre contenant du plutonium, ce qui est un gros avantage. La principale raison en est que dans les REP il existe une forte interaction entre les pastilles et la gaine au cours de l’irradiation liée notamment au fluage de la gaine sous la pression externe (cette pression externe n’existe pas dans les RNR-Na). L’aiguille de combustible dans laquelle les pastilles sont enfermées est munie d’une chambre d’expansion des gaz de fission dont le volume est bien supérieur à celui des crayons de REP. En effet, le relâchement des gaz de fissions (RGF) est beaucoup plus grand dans les RNR que dans les REP pour deux raisons principales. La première est que les températures sont nettement plus élevées au sein de la matrice de combustible et que le champ des températures dans la matrice de combustible joue un rôle essentiel dans le RGF. La deuxième raison est que, comme on l’a déjà signalé, le TC atteint par des combustibles de RNR est nettement plus élevé que ceux des REP (typiquement au moins le double) et que le RGF s’accélère fortement avec l’augmentation du TC, au-delà d’une plage située entre 50 et 70 GWj/t (livre [V-1], pages 403 à 418). Le rapport surface/volume de la matrice

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

de combustible, généralement plus faible dans les RNR, est aussi un facteur qui favorise le RGF. En revanche, on notera que la quantité de gaz de fission formée par unité de longueur de combustible est pratiquement proportionnelle à la puissance linéique dont les valeurs maximales ne sont pas très différentes entre les RNR et les REP (470 W/cm pour SPX, 420 W/cm pour un REP 900 MWé). Au total, le RGF peut atteindre 80 à 90 % dans un combustible RNR contre seulement quelques pour cent dans un combustible REP, même pour un combustible Mox pour lequel le RGF est plus grand que pour un combustible UO2. À titre d’exemple, la longueur totale de la chambre d’expansion est de 100 cm par mètre de colonne fissile pour le réacteur SPX au lieu de 4,3 cm par mètre pour un REP de 900 MWé. Outre les pastilles de combustible contenant de la matière fissile, les aiguilles renferment généralement de part et d’autre de cet empilement (au-dessus et en dessous) un empilement de pastilles composées uniquement de matière fertile, servant de couvertures axiales inférieure et supérieure. Au total, la longueur d’une aiguille de type SPX atteint 2,7 m, dont seulement 1 m de colonne fissile, le reste étant réservé aux colonnes fertiles (0,6 m) et aux chambres d’expansion (1 m) ainsi qu’aux bouchons d’extrémité (2 fois 5 cm). Note : la conception de l’aiguille est notablement différente dans le cas de l’utilisation d’un alliage métallique. La matrice fissile est alors constituée par un empilement de plusieurs barreaux cylindriques séparés de la gaine par un joint métallique en sodium liquide afin de faciliter l’évacuation de chaleur produite au sein du combustible (ce joint peut être aussi en hélium). En effet, la température de fusion d’un métal (ou alliage métallique) se situe autour de 1 000 °C, ce qui est nettement inférieur à celle de l’oxyde (2 800 °C). Cette disposition est donc nécessaire si on veut éviter une fusion à cœur de la matrice de combustible. Elle conduit à supprimer la chambre d’expansion inférieure. Lors de l’irradiation, le gonflement de la matrice métallique conduit à repousser une partie du sodium liquide dans la chambre d’expansion supérieure. Le souci de réaliser un réseau d’aiguilles le plus serré possible pour maximiser la fraction volumique de combustible oblige à rapprocher au maximum les aiguilles entre elles dans un réseau à pas triangulaire. Il faut cependant empêcher leur contact, même en tenant compte de leurs éventuelles déformations au cours de l’irradiation. Dans ces conditions, une solution basée sur des grilles intermédiaires de maintien, telle qu’elle est mise en œuvre dans les REP n’est pas très praticable (bien que mise en œuvre dans certains RNR). La solution souvent préférée est le recours à des bosselages solidaires des gaines ou mieux, à des fils espaceurs enroulés hélicoïdalement autour de la gaine, qui offrent l’avantage de favoriser les échanges thermiques avec le sodium. Les aiguilles sont assemblées en faisceaux comprenant généralement entre 150 et 300 aiguilles (271 pour SPX). Ils sont enfermés dans un boîtier hexagonal en acier (épaisseur 3 mm pour SPX) afin de canaliser les écoulements de sodium. Cette forme géométrique maximise la compacité du réseau d’assemblages et évite que celui-ci ne se referme lors des opérations de manutention, qui s’effectuent cuve fermée dans un RNR. Ces boîtiers se terminent en partie basse par une chandelle cylindrique qui constitue le pied de l’assemblage permettant son ancrage dans le sommier du cœur

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14. Les réacteurs à neutrons rapides

et qui est muni d’un système servant à réguler le débit de sodium dans l’assemblage en fonction de sa position dans le cœur (dispositif dit « déprimogène »). On trouve en partie supérieure une structure métallique neutrophage massive, mais percée de trous pour le passage du sodium, qui sert de protection neutronique. Au total, l’assemblage combustible d’un RNR-Na de type SPX mesure 5,4 m de longueur et il pèse 590 kg dont 16,2 kg de plutonium, ce que l’on peut comparer à un assemblage de REP-900 MWé de longueur 4 m et de masse totale 670 kg, dont 19,3 kg d’U235 (pour un enrichissement initial de 4,2 %). Le tableau 14.5.1 rassemble quelques-unes des principales caractéristiques du combustible du réacteur SPX et la figure 14.5.1 présente un schéma des aiguilles et de l’assemblage de combustible.  Tableau 14.5.1  Principales caractéristiques du combustible du réacteur SPX (source : [IV-85], page 53 et « fiches réacteurs » du CEA – Édition 2009, page 15/246). Poids (kg) Longueur (m) Diamètre extérieur de la gaine (mm)

A I G U I L L E

A S S E M B L A G E

Epaisseur de la gaine (mm) Diamètre exterieur des pastilles (mm) Hauteur de la colonne fissile (m)

1 2,7 8,5 0,565 7,14 1

Hauteur de la colonne fertile inférieure (m)

0,3

Hauteur de la colonne fertile supérieure (m)

0,3

Hauteur de la chambre d'expansion inférieure (m)

0,8

Hauteur de la chambre d'expansion superieure (m)

0,2

Diamètre du fil espaceur (mm)

1

Pas du fil espaceur (mm)

200

Température maximale sur la gaine (°C)

660

Température nominale sur la gaine (°C)

620

Température au centre d'une aiguille (°C)

2100

Poids (kg)

590

Longueur (m)

5,4

Largeur entre faces opposées du tube hexagonal (mm)

173

Longueur du pied (m)

1,3

Longueur de la protection neutronique supérieure (m)

1,2

Puissance maximale dégagée dans un assemblage (MW)

10,2

Section de passage du sodium dans l'assemblage (cm2)

75

Débit maximal du sodium traversant l'assemblage (kg/s)

40

Vitesse maximale du sodium dans l'assemblage (m/s)

6,5

Nombre d'aiguilles par assemblage

271

559

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Figure 14.5.1  Combustible du réacteur Phénix (source : [V-1]).

Pour clore ce point, il importe de rappeler la nécessité absolue de pouvoir retraiter les combustibles usés fissiles et fertiles des RNR puisque le processus de recyclage du plutonium est à la base même du principe de régénération. Il convient donc d’examiner dès la conception d’un EC les difficultés qui peuvent apparaître lors de ces opérations de retraitement, notamment lors du démantèlement mécanique de l’EC avant le traitement chimique (« Tête » de procédé). À cet égard, l’auteur de cet ouvrage peut témoigner de quelques mauvaises surprises survenues lors du démantèlement des assemblages du réacteur Phénix, notamment à cause du fil espaceur. Le diable est dans les détails !

14.5.3 Le cœur Il est constitué par l’ensemble des tubes hexagonaux contenant les aiguilles fissiles, juxtaposés les uns aux autres avec cependant un certain jeu entre les faces, et disposés selon un réseau au pas triangulaire, dont le contour est généralement polygonal (octogonal pour SPX). La plupart du temps, il existe plusieurs zones concentriques avec des enrichissements en plutonium différents, afin d’aplatir radialement la puissance. Dans le réacteur SPX, il y a par exemple deux zones ayant respectivement un enrichissement en plutonium équivalent de 11,51 % en zone centrale et 14,57 % en zone périphérique. Le contrôle de la réaction en chaîne (sécurité, compensation, pilotage) est assuré par un ensemble d’« assemblages de commande » pénétrant dans le cœur, constitués

560

14. Les réacteurs à neutrons rapides

de « grappes » de barres absorbantes de neutrons en carbure de bore (éventuellement enrichi en bore-10) gainé d’acier qui sont contenues dans des tubes hexagonaux analogues aux assemblages de combustible. Pour le réacteur SPX, il y a en tout 21 assemblages répartis dans le cœur, dont la valeur totale en réactivité est de 10 400 pcm, se répartissant comme suit : 3 600 pcm pour la sécurité, 1 200 pcm pour compenser les effets de température et de puissance, 2 900 pcm pour l’usure du combustible, 2 700 pcm de marge de sûreté. Ce dispositif de contrôle est complété par un « système d’arrêt complémentaire » composé de trois barres articulées qui peuvent chuter passivement dans le cœur et y pénétrer même en cas de désordre géométrique important, tel qu’une grande déformation des assemblages, pouvant affecter le cœur en cas d’accident. Ce système est capable d’arrêter à lui seul la réaction en chaîne en toutes circonstances. Les couvertures radiales (si elles existent) sont composées d’Unat ou appauvri contenu dans des assemblages dont la structure générale est proche de celle des assemblages fissiles, avec cependant quelques différences notamment dimensionnelles, comme le diamètre des pastilles qui est généralement plus grand (15,8 mm pour SPX). Au-delà de leur rôle premier qui est de produire du plutonium, ces couvertures servent également de réflecteur de neutrons et jouent aussi le rôle de protection neutronique vis-à-vis des structures et composants externes. Pour les réacteurs « intégrés » (voir ci-après) dans lesquels les échangeurs intermédiaires sont implantés autour du cœur, cette protection évite notamment l’activation trop importante du sodium secondaire. Note : certains concepts avancés renoncent à la mise en place de couvertures radiales car ce sont des EC spécifiques que l’on peut gérer et manipuler indépendamment des EC fissiles du cœur. Ce choix délibéré, qui pénalise le gain de régénération global (GRG) du réacteur, est motivé par des raisons liées au risque de prolifération nucléaire. En effet, la composition isotopique du plutonium généré dans ces couvertures est assez voisine de celle qui est utilisée dans la fabrication de bombes atomiques, d’où la possibilité de leur détournement incontrôlé pour des usages militaires. Dans ce cas, on conserve néanmoins des couvertures axiales ou même des zones purement fertiles à l’intérieur même du cœur actif qui sont intégrées aux EC et qui permettent d’assurer au minimum l’isogénération (gains de régénération nul). Outre la pénalisation sur le GRG, cette absence de couverture radiale doit être compensée par l’adjonction d’un réflecteur radial de neutrons (généralement en acier) qui sert également de protection neutronique des structures externes, rôles que jouent en partie les couvertures radiales. Dans tous les cas, l’ensemble constitué par le cœur actif et les couvertures est entouré de réflecteurs de neutrons, servant également de protection neutronique. On notera par ailleurs que les contraintes liées à l’évacuation de la chaleur du cœur imposent une hauteur fissile réduite à environ 1 mètre pour un réacteur de grande puissance de type SPX, ce qui conduit à un cœur en forme de cylindre très aplati (type camembert) compte tenu du volume minimum à atteindre pour ce cœur.

561

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

14.5.4 Grandes options et architecture générale La première des grandes options d’un RNR est sans aucun doute celle du choix du fluide caloporteur qui est complètement structurante pour l’ensemble du réacteur. Nous avons analysé au § 9.4 les avantages et les inconvénients des différents métaux liquides envisageables et nous avons vu que le sodium s’avère être le liquide qui réalise le meilleur compromis vis-à-vis des nombreux critères de sélection des fluides caloporteurs. Rappelons ici que l’atout majeur des métaux liquides comme fluide caloporteur est qu’ils ne nécessitent pas de pressurisation. On s’intéresse donc ici aux seuls RNR refroidis au sodium, qui d’ailleurs, comme on l’a vu, ont été pratiquement les seuls types de RNR développés dans le passé et qui le sont aujourd’hui encore. Il est utile de fournir ici quelques chiffres qui caractérisent le refroidissement par le sodium pour le réacteur SPX, en les comparant à ceux du refroidissement par l’eau dans un réacteur de type REP-1 300 MWé. Le débit à travers le cœur est de 17 t/s (soit environ 20 m3/s), ce qui n’est pas très différent du débit d’eau primaire d’un REP-1 300 MWé qui est de 19 t/s (soit environ 27 m3/s). La température moyenne d’entrée dans le cœur est de 395 °C et celle de sortie de 545 °C (par comparaison ces mêmes températures dans un REP-1 300 MWé sont respectivement de 293 °C et 328 °C). Avec ces valeurs, on retrouve approximativement la puissance thermique réelle dégagée dans le cœur connaissant la capacité calorifique moyenne de chaque fluide à leur température moyenne (il faut prendre ici 1 200 kJ/kg.°C pour le sodium et 5 700 kJ/kg.°C pour l’eau pour retrouver les puissances thermiques respectives qui sont de 3 000 MWth et 3 800 MWth). On notera que l’échauffement de l’eau dans un REP qui est donc de 35 °C se produit sur une hauteur de 4 mètres environ, alors que celui du sodium, qui est de 150 °C se produit sur une hauteur de 1 mètre. Ces chiffres sont l’occasion de souligner une autre différence importante entre les RNR au sodium et les REP, très favorable aux RNR qui concerne le rendement électrique global de l’installation. Du fait des températures atteintes à la sortie du cœur, ce rendement est en effet supérieur à 40 % pour les RNR contre 35 % au maximum pour les REP, soit un gain relatif d’au moins 10 %. La deuxième grande option concerne l’agencement du circuit primaire avec essentiellement deux grands types de concepts : intégré (en anglais pool type) ou à boucles (en anglais loop type). Dans le concept intégré, l’ensemble du circuit primaire avec les échangeurs intermédiaires sodium-sodium ainsi que les pompes primaires sont réunis dans la même cuve primaire qui contient le cœur (cuve à double enveloppe dont l’enveloppe externe est parfois appelée « cuve de sécurité »). Cela conduit évidemment à une cuve de grandes dimensions (pour SPX, la cuve a un diamètre de 21 m et une hauteur de 15,5 m) ce qui ne serait pas envisageable si le fluide primaire travaillait sous pression. Tout le sodium primaire est donc contenu dans cette cuve avec un volume libre en partie supérieure, baptisé « ciel de pile », maintenu sous une atmosphère inerte, qui permet d’accommoder les dilatations du sodium. Pour cette atmosphère inerte, le choix s’est porté sur l’argon, qui réalise le meilleur compromis entre le coût et la difficulté d’épuration des isotopes radioactifs formés. Soulignons à ce propos que

562

14. Les réacteurs à neutrons rapides

cette interface gaz-sodium de plusieurs centaines de m2 entraîne nécessairement une dissolution et une advection de gaz dans le sodium dont il faut soigneusement étudier les effets et maîtriser l’ampleur. Inversement, le gaz contient nécessairement des aérosols et des vapeurs de sodium radioactif et il faut donc le purifier en permanence. La mauvaise conductibilité thermique de l’argon génère toutefois des difficultés dans l’établissement des équilibres thermiques des structures supérieures du bloc réacteur (à cause notamment de la formation de boucles de convection entre parties chaudes et froides) et dans le dimensionnement des structures à l’interface entre le sodium et l’argon. Notons également que l’argon s’active légèrement sous l’effet des neutrons (formation de l’isotope 41). Signalons en outre que dans le concept intégré, la cuve principale est suspendue à la dalle supérieure qui reprend ainsi toute la charge de l’ensemble des structures internes du bloc réacteur, du sodium, du cœur et de la pression du gaz de couverture du sodium. Par contre, la cuve de sécurité entourant la cuve principale peut être « pendue » à la dalle supérieure (comme la cuve primaire) ou posée dans le puits de cuve ou même ancrée au puits de cuve, auquel cas il faut assurer le refroidissement par un circuit noyé dans le béton. Le concept à boucles s’inspire de la configuration plus classique adoptée dans la plupart des réacteurs à neutrons thermiques, comme les REP en particulier, avec des échangeurs de chaleur entre fluides primaire et secondaire situés à l’extérieur de la cuve contenant le cœur et reliés à celle-ci par des grosses tuyauteries sur lesquelles sont implantées les pompes primaires. En fait, ce concept peut être décliné en de nombreuses variantes, telles que le concept dit Top Entry Loop (TEL) dans lequel les tuyauteries primaires pénètrent dans la cuve principale par le couvercle supérieur ou encore des concepts qui s’affranchissent du circuit intermédiaire de sodium, à l’aide de tubes de GV à doubles parois (voir le livre [IV-99]. La figure 14.5.2 présente un schéma des deux concepts. Chacun de ces concepts présente des avantages et des inconvénients sans que l’on puisse clairement privilégier encore aujourd’hui une solution par rapport à une autre. Un des avantages du concept intégré par rapport au concept à boucles est celui d’éliminer pratiquement tout risque de fuite de sodium radioactif dans l’atmosphère puisque seul le sodium secondaire non radioactif est véhiculé hors de la cuve principale. D’ailleurs, il n’y a jamais eu d’incident de ce type dans le passé pour les RNR « intégrés ». Un autre atout du concept intégré se situe sur le plan du comportement en situations accidentelles graves, notamment grâce à la présence d’un inventaire en sodium primaire très important qui offre une plus grande inertie thermique et une plus grande aptitude au refroidissement par convection naturelle, et dont la perte totale est pratiquement exclue. On peut également noter que dans le concept intégré, le sodium chaud n’est jamais en contact avec l’acier des parois de la cuve, ce qui n’est pas le cas du concept à boucles. Enfin, la conception et la mise en œuvre des dispositifs de manutention du combustible sont plus faciles dans un concept intégré que dans un concept à boucles. Par contre, le retour d’expérience montre que la construction d’un réacteur à boucles est plus simple et plus rapide que celle d’un réacteur intégré. Par ailleurs, les interventions pour maintenance, réparations ou même inspections semblent généralement moins compliquées dans un réacteur à boucles, même en tenant compte des contraintes de radioprotection qui sont évidemment plus fortes

563

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

dans ce cas. Dans le même domaine de la sûreté, il apparaît que le dimensionnement mécanique d’un réacteur intégré vis-à-vis des sollicitations sismiques est plus complexe que celui d’un réacteur à boucles. On peut noter également une moindre activation du circuit intermédiaire puisque les échangeurs sont très éloignés du cœur. En revanche, dans le concept à boucles, le siphonage du sodium contenu dans la cuve principale en cas de rupture de tuyauterie du circuit primaire et son déversement dans les enceintes de rétention ne sont pas exclus. Par ailleurs, une rupture franche d’une tuyauterie primaire ne peut être totalement écartée, même si, contrairement aux REP, ce risque est beaucoup moins élevé puisqu’il n’y a pratiquement pas de pression. Il faut donc prévoir à la conception des mesures visant à prévenir au maximum un tel accident et, s’il se produit, à en atténuer les conséquences.

 Figure 14.5.2   Les deux grands types d’architectures des RNR au sodium : intégrée (première figure) et à boucles (deuxième figure).

564

14. Les réacteurs à neutrons rapides

Note : dans tous les cas, il faut bien entendu des pompes pour faire circuler le sodium primaire et secondaire. En général, on utilise des pompes mécaniques classiques, mais avec le sodium il est possible d’utiliser une technologie originale mettant à profit la grande conductibilité électrique du sodium. Leur principe est d’entraîner le sodium à l’aide d’un champ électromagnétique créé par un inducteur, ce qui présente l’avantage d’éliminer toute partie mobile dans ces pompes. Toutefois, les débits que peuvent véhiculer ces pompes sont encore limités et elles ne peuvent donc être installées que sur des réacteurs de petite taille ou des circuits auxiliaires des gros réacteurs. Signalons pour terminer sur ce point qu’il existe un concept hybride intégré - boucles proposé par l’INL (Idaho National Laboratory, États-Unis) et décrit dans les documents [IV-100] et [IV-101]. Schématiquement, il s’agit d’un concept constitué par une cuve de sodium chaud renfermant le cœur et le plénum supérieur par lequel est collecté le sodium sortant du cœur. Elle est plongée dans une autre cuve de sodium froid contenant les échangeurs intermédiaires et les pompes primaires, ainsi que des dispositifs de refroidissement ultime entièrement passifs. Des tuyauteries classiques relient les pompes et échangeurs intermédiaires avec la cuve primaire. Dans tous les concepts, le sodium primaire et le sodium secondaire sont plus ou moins pollués par de la soude ou des oxydes et hydrures divers provenant de différentes sources comme l’air absorbé par le combustible ou les composants que l’on remplace ou encore par des fuites. Il existe donc dans tous les RNR des circuits spécifiques pour purifier le sodium en permanence. Sur le plan de l’architecture générale, un autre point lié à la manutention des combustibles mérite d’être mentionné. En effet, contrairement aux réacteurs à eau, ces opérations doivent être réalisées « en aveugle » du fait de l’opacité du sodium. Par ailleurs, ces manutentions dans du sodium liquide sont à l’évidence plus délicates que celles qui sont réalisées sous eau, d’autant que la puissance résiduelle des assemblages de combustible de RNR est beaucoup plus élevée que celle des assemblages des réacteurs à eau (ce qui interdit par exemple une immobilisation d’un combustible irradié sans refroidissement pendant un temps trop long). Il en résulte des dispositifs de manutention nettement plus complexes dans leur conception et leur mise en œuvre. À cet égard, des solutions variées ont été utilisées dans le passé et sont à l’étude pour les futurs projets. Dans la plupart des réacteurs de type intégré, le système associe une machine de transfert positionnée au droit de chaque position verticale d’assemblage par l’intermédiaire d’un ou plusieurs « bouchons tournants » insérés dans la dalle supérieure, avec au besoin une machine comportant une pince excentrée par rapport à son axe de rotation, que l’on appelle bras de transfert. On trouve une description plus détaillée de ces dispositifs dans le livre [IV-84] pages 112 à 115) et dans le document [IV-102]. À noter pour finir que la problématique du choix des matériaux dans un RNR est totalement différente de celle des réacteurs à eau, ne serait-ce que par l’absence de pression dans les RNR. Par ailleurs, les domaines de température sont très différents et le fluide caloporteur n’est pas le même. Cela a conduit d’ailleurs à élaborer des règles de conception et de construction mécaniques (RCC-M) spécifiques aux RNR (RCC-MR) qui s’appuient sur un vaste programme de R&D dans le

565

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

domaine des matériaux, de la fatigue-fluage, du flambage, de la déformation progressive, etc. Cela est l’occasion de signaler que dans ce domaine de la mécanique, les dimensionnements et les dispositions prises pour faire face aux sollicitations sismiques ne sont pas de même nature dans les RNR et les réacteurs à eau du fait en particulier de la faible épaisseur des parois des grands composants et des tuyauteries dans les RNR par rapport aux réacteurs à eau.

14.5.5 Caractéristiques générales des RNR électrogènes passés et présents Nous avons réuni dans un même tableau (14.5.2) quelques-unes des grandes caractéristiques des réacteurs de puissance mondiaux qui ont fonctionné dans le passé ou qui sont opérationnels aujourd’hui.  Tableau 14.5.2  Quelques grandes caractéristiques des RNR électrogènes passés et présents Pui s s a nce NOM des réa ct.

Pa ys

EBR-II

Cœur a cti f

MW Rend. Type MW él ec. (%) ther. Bruts 62,5

20

32,0 Intégré

U met. (UHE)

57

37

94

662

47

91

4,4

576

200

65

32,5 Boucl e

UMo (UHE)

77

78

363

551

91

144

4

572

563

250

44,4 Intégré

MOX

135

85

1217

463

103

217

6,6

90

3000 1242

41,4 Intégré

MOX

364

100

10406

288

364

271

8,5

234

USA Fermi -1 Phéni x

Combus ti bl e Dens . Nb. Nb. de Di a m. a s s . Comb. Di a m. Ha ut. Vol . pui s s . Nb. Ai g. a i gui . Couv. (cm) (cm) (cm 3) (W/l ) a s s . pa r (mm) ass.

Fra nce Superph. DFR

60

15

25,0 Boucl e

UMo (UHE)

ND

ND

ND

ND

367

1

18

1872

559

250

44,7 Intégré

MOX

144

90

1466

381

78

325

5,9

42

58

21

36,2 Boucl e

MOX, UO2

129

110

1438

40

66

44

ND

0

NA

Boucl e

UO2 (UHE)

149

107

1866

536

211

169

6,1

484

12

20,0 Boucl e

MOX, UO2

40

40

50

1194

80

37

6,1

179

GB PFR KNK

Al l em.

BN-350

Ka za k. 1000 150 +

BOR-60

566

60

BN-600

Rus s i e 1470

600

40,8 Intégré

UO2 (UHE)

205

103

3400

432

397

127

6,9

ND

BN-800

2100

880

41,9 Intégré

MOX

260

88

4672

449

565

ND

ND

90

Monju

Ja pon

714

280

39,2 Boucl e

MOX

177

90

2215

322

196

169

6,4

174

CEFR

Chi ne

65

20

30,8 Intégré

UO2 (UHE)

60

45

127

511

ND

ND

ND

ND

PFBR

Inde

1250

500

40,0 Intégré

MOX

199

100

3110

402

181

217

6,6

180

14. Les réacteurs à neutrons rapides

Ce tableau montre en particulier que les concepts intégrés ou à boucles ont leurs partisans (et donc aussi leurs adversaires !) selon les pays : concept à boucles pour l’Allemagne (qui n’a cependant plus de projet !) et le Japon, concept intégré pour la France, l’Inde et la Chine et les deux concepts pour les États-Unis, la Russie et la Grande Bretagne.

14.5.6 Exemple du réacteur Superphénix C’est le RNR le plus puissant ayant fonctionné dans le monde. On l’a déjà évoqué à de nombreuses reprises et on en a donné quelques caractéristiques. On se limitera donc ici à présenter un tableau (14.5.3) qui résume les données principales sur ce réacteur, telles qu’elles sont fournies dans le document [IV-102].  Tableau 14.5.3  Réacteur SPX : principales caractéristiques (source : [IV-102])

567

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

À ce tableau nous ajoutons deux figures qui schématisent le cœur (figure 14.5.3) et le bloc réacteur (figure 14.5.4).

 Figure 14.5.3  Structure générale d’un cœur de RNR (source : [IV-84], page 75).

 Figure 14.5.4  Schéma du bloc réacteur de SPX (source : [IV-84], page 192).

568

14. Les réacteurs à neutrons rapides

Ajoutons à ces données celles qui concernent le gain de régénération interne (GRI) et externe (GRE) pour deux types de composition isotopique du plutonium : celle d’un plutonium issu de réacteurs de la filière UNGG et celle d’un plutonium issu de réacteurs de la filière REP (valeurs tirées du livre [IV-84], page 38) : • Plutonium UNGG : GRI = – 0,12 • Plutonium REP : GRI = – 0,18

GRE = + 0,36 GRT = + 0,24 GRE = + 0,37 GRT = + 0,19

Dans le cas du plutonium UNGG, la répartition du GR dans les différentes couvertures est la suivante (même ouvrage, page 46) : • • • • •

Axiale supérieure + 0,07 Axiale inférieure + 0,13 Radiale première rangée + 0,10 Radiale deuxième rangée + 0,04 Radiale troisième rangée + 0,02

14.6 Les RNR du futur Plusieurs options restent ouvertes pour la conception des RNR du futur. La toute première concerne le choix d’un fluide caloporteur autre que le sodium. À cet égard, deux alternatives font l’objet d’études dans le cadre du programme Gen-IV (voir § 15.4.1) : le plomb (mélangé à du bismuth) et le gaz (essentiellement l’hélium). On en a examiné les principales caractéristiques au § 9.4. Pour ce qui concerne le plomb, ce sont principalement les Russes (en collaboration avec les Japonais et l’Union européenne) qui essayent de promouvoir la technologie liée au plomb compte tenu de leur expérience passée, déjà évoquée, de l’utilisation de ce fluide caloporteur pour des réacteurs de sous-marins. Plusieurs variantes sont étudiées dans le cadre du forum Gen-IV, notamment vis-à-vis de la taille du réacteur qui va de 20 MWé (transportable) jusqu’à 600 MWé (projet européen). Nous avons vu que le principal atout du plomb est d’être relativement inerte chimiquement vis-à-vis de l’air ou de l’eau, ce qui est un élément favorable sur le plan de la sûreté. Cela permet notamment de supprimer le circuit intermédiaire puisque l’échange de chaleur direct entre le plomb du circuit primaire et l’eau devient possible. Ce dernier atout semble néanmoins remis en cause en raison du risque d’explosion de vapeur dans le circuit primaire. Quoi qu’il en soit, le développement de ce type de réacteur pour délivrer de grandes puissances se heurte à de sérieuses difficultés du simple fait de la forte densité du plomb et aussi de sa viscosité. Cela conduirait en effet à d’énormes masses de fluides (plusieurs dizaines de milliers de tonnes pour des concepts intégrés), donc à des chargements mécaniques très élevés pour les structures, et à des puissances de pompage très grandes, sans parler des autres inconvénients comme les problèmes aigus de corrosion des matériaux (voir à ce propos le document [IV-3], page 22 qui discute des parades

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

envisagées) ou encore la toxicité. Par ailleurs, le plomb ne fait pas disparaître un des inconvénients de l’utilisation du sodium qui est son opacité. De toute façon, le développement de ce concept, même sous des formes modulaires, nécessiterait une R&D très importante et les aléas associés à cette R&D hypothèquent ses perspectives de développement. L’autre alternative est l’utilisation d’un gaz, et en particulier de l’hélium. Rappelons qu’il existe une expérience industrielle non négligeable de son utilisation comme fluide caloporteur dans les réacteurs nucléaires, grâce aux HTR (§ 11.6). Bon nombre de technologies ont donc été développées à cette occasion (pompes, échangeurs, purification, étanchéité, etc.) et elles sont aujourd’hui à peu près au point, sous réserve qu’elles puissent être transposées au cas des RNR. L’idée d’utiliser un gaz comme fluide caloporteur dans un RNR avait été écartée dès l’origine pour laisser place aux métaux liquides, compte tenu des fortes puissances volumiques à évacuer. Mais la mise en œuvre de ces métaux liquides ayant révélé quelques inconvénients et contraintes, cette option a été à nouveau explorée dans les années 1960, notamment sous l’égide de l’OCDE avec le lancement d’un programme en 1969 réunissant huit pays européens et le Japon, et supporté par quatre électriciens. Cette association appelée GBRA (pour Gas Breeder Reactor Associate) a élaboré plusieurs projets de réacteurs de 1 000 à 1 200 MWé (GBR-1 à GBR4) entre 1972 et 1974, avec un combustible à particules enrobées (dérivé du combustible des HTR) ou un combustible à aiguilles. Dans tous les cas, le concept était caractérisé par l’usage d’un caisson en béton précontraint multi-cavité comme enceinte primaire contenant l’hélium travaillant à une pression de 90 bars. Presque parallèlement à ces études, la société General Atomics aux États-Unis, très active sur les HTR refroidis à l’hélium, a également développé des RNR à hélium depuis les années 1960 (GCFR : Gas Cooled Fast Reactor). Les Russes ont également travaillé sur ce sujet jusque dans les années récentes (voir [IV-103]). L’atout majeur de l’hélium réside dans la possibilité d’atteindre de très hautes températures de sortie du cœur (850 °C voire plus) qui sont pratiquement inaccessibles aux autres filières de réacteurs (sauf évidemment les HTR) et qui permettent d’envisager des applications autres que la production d’électricité par les réacteurs nucléaires (production d’hydrogène par exemple). En d’autres termes, l’ambition du développement des RNR à gaz est de parvenir à concilier dans une même machine deux objectifs : délivrer de très hautes températures et atteindre la surgénération. Un autre avantage de l’hélium pour les RNR, moins décisif cependant, est que son pouvoir de ralentissement des neutrons est inexistant. De plus, il ne s’active pratiquement pas sous l’action des neutrons. Mais l’utilisation d’un gaz dans un RNR présente de réels inconvénients dont le plus ennuyeux sur le plan de la sûreté concerne l’accident de dépressurisation, tout au moins dans un concept avec enceinte métallique envisagé aujourd’hui. Plusieurs options de conception et de systèmes plus ou moins passifs sont néanmoins possibles pour apporter des solutions à ce problème et c’est d’ailleurs l’un des grands axes de R&D du CEA sur cette filière. Une autre faiblesse des gaz caloporteurs en général provient de leurs capacités thermiques nettement moins bonnes que celles des métaux liquides (et du sodium en particulier), ce qui limite entre autres la puissance volumique que l’on peut extraire du cœur (il y a

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typiquement un facteur 3 sur ce paramètre par rapport au sodium, ce qui ramène sa valeur au voisinage de celle des REP). On peut également noter les problèmes soulevés par une éventuelle entrée d’eau dans le cœur pour les concepts avec GV. Pour atténuer certains de ces inconvénients, on peut penser à utiliser du CO2 à la place de l’hélium. Outre la longue expérience d’utilisation industrielle dont il bénéficie avec les réacteurs nucléaires à graphite (chapitre 11), ce gaz présente en effet certains avantages non négligeables par rapport à l’hélium parmi lesquels on peut citer : une plus forte densité permettant de travailler à une pression moindre (typiquement 30 à 40 bars, donc au moins deux fois plus faible qu’avec l’hélium, mais cela implique en revanche des puissances de pompage plus élevées affectant le rendement global de l’installation), de meilleures capacités calorifiques qui facilitent entre autres la gestion des accidents de refroidissement, un comportement bien meilleur vis-à-vis des questions d’étanchéité. Cette option a été étudiée par les Anglais avec le concept EGCR (Enhanced Gaz Cooled Reactor). Malheureusement, quels que soient ses mérites, le CO2 souffre d’un handicap sérieux : il ne permet pas de dépasser beaucoup les 600 °C (à cause des phénomènes de dissociation radiolytique à très haute température), ce qui apparaît rédhibitoire, tout au moins dans la logique de développement affichée aujourd’hui pour les RNR à gaz. Cela étant, le développement de RNR à gaz passe par la levée d’un véritable verrou technologique : le combustible. Son cahier des charges est en effet extrêmement exigeant puisqu’il doit à la fois être dense (car il faut laisser au moins 40 % du volume au gaz), réfractaire (maintien de l’intégrité du combustible pour une température de 1 600 °C en situation accidentelle), aisément « refroidissable » (conductivité thermique élevée), très étanche (y compris en situations accidentelles), capable d’atteindre de hauts TC, « retraitable », etc. Tout cela, bien entendu, en restant dans des limites de coût raisonnables. Le combustible des RNR à gaz est donc un autre axe de développement majeur du CEA qui étudie notamment deux grandes options : un combustible de type aiguilles « classique » mais en carbure avec gaine céramique fibreuse munie éventuellement d’un liner interne étanche en métal réfractaire et un combustible à plaques entre lesquelles sont fixés transversalement des bâtonnets combustibles en SiC. Malgré ces difficultés technologiques liées à l’emploi du plomb liquide (associé au bismuth) ou bien d’un gaz comme fluide caloporteur pour un RNR, il serait imprudent d’écarter totalement ces options dès maintenant. Ces études doivent donc se poursuive ne serait-ce que pour bien cerner les limites de chaque concept et pour en apprécier les mérites respectifs de façon aussi complète que possible. Cela étant, le sodium reste l’option de référence pour les futurs RNR et c’est essentiellement sur ce type de réacteur que se focalisent la plupart des efforts de R&D déployés dans les différents pays qui s’intéressent aux RNR. Ils sont en général partagés et coordonnés entre différentes entités internationales dans le cadre de collaborations à l’échelle européenne ou dans le cadre plus large du forum Gen-IV. Plusieurs projets sont à l’étude au sein de ces programmes. Ils diffèrent d’abord par leur taille qui s’étale de 50 MWé à 1 500 MWé et ensuite par leur architecture générale, avec notamment une conception intégrée ou une conception « à boucle », qui est réputée mieux adaptée aux petites tailles. D’autres choix techniques restent

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également ouverts, comme l’organisation du circuit primaire et la séparation des collecteurs chauds et froids ou encore une cuve pendue ou posée. La question de remplacer le sodium comme fluide du circuit intermédiaire par un autre fluide reste également d’actualité, même si les réflexions intenses menées par le CEA sur ce sujet ont montré que le sodium reste le meilleur candidat, tout au moins dans le concept intégré. En effet une architecture à boucles offre plus de flexibilité pour ce choix, et ouvre même plus facilement la voie à la suppression du circuit intermédiaire. Des réflexions sont également menées pour trouver des alternatives au cycle classique eau-vapeur du circuit d’alimentation de la turbine, notamment en utilisant un gaz inerte tel que l’hélium ou même l’azote. Nous n’entrerons pas dans plus de détails sur ces études, et nous nous limiterons à recenser les projets les plus élaborés en citant des documents récents sur chacun d’eux, auxquels le lecteur intéressé pourra se référer s’il souhaite approfondir le sujet. Notons simplement que d’une façon générale, ces projets visent toujours à accroître encore le niveau de sûreté général des réacteurs. Ces projets sont les suivants : • • • •

JSFR (Japan sodium Fast reactor) : [IV-104]. KALIMER, rebaptisé PGSFR (projet coréen) : [IV-105]. SMFR rebaptisé AFR-100 (projet américain de l’ANL) : [IV-106] et [IV-107]. PRISM projet GE-Hitachi : [IV-108]. C’est en fait un concept assez ancien développé initialement dans les années 1980 à l’ANL mais dont la conception a été améliorée en permanence depuis et qui reste aujourd’hui un concept éligible dans la catégorie des réacteurs de quatrième génération. • ESFR (projet européen) : [IV-109]. Il s’agit en fait d’un projet qui rassemble plusieurs programmes de R&D menés de façon coordonnée par différents organismes européens (le CEA étant l’organisme coordonateur). De ce fait, le concept général laisse ouvert plusieurs options plus ou moins innovantes, notamment sur le combustible, le cœur, la sûreté, les composants, les possibilités de transmutation des actinides mineurs, et l’architecture générale du système. • 4S (projet Toshiba-CRIEPI) : [IV-110]. Pour ce qui concerne la France, une grande partie des efforts est guidée par le développement du prototype industriel ASTRID de 600 MWé déjà évoqué plus haut. Rappelons que ce réacteur est conçu pour être isogénérateur sans couverture radiale, pour des raisons de non-prolifération explicitées dans une note du § 14.5.3. Nous nous limiterons ici à citer les quatre grands axes prioritaires de progrès tels qu’ils sont présentés dans le très bon document [IV-111] : • la conception d’un cœur performant à sûreté améliorée, particulièrement axée sur la prévention des accidents graves pouvant conduire à la fusion généralisée du cœur ; • une résistance accrue aux accidents graves et aux agressions externes, notamment la conception de systèmes d’évacuation de la puissance résiduelle redondants et diversifiés, ainsi que les aspects liés au risque de recriticité et à la rétention d’un cœur fondu ;

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• la recherche d’un système de conversion d’énergie optimisé et sûr visant à diminuer, voire à faire disparaître totalement, le risque d’interaction entre le sodium et l’eau ; • les options de conception du réacteur pour faciliter l’inspection et la maintenance, et de façon plus générale, pour augmenter la disponibilité, les performances et l’économie globale de l’installation. Ces objectifs ambitieux se déclinent dans un cahier des charges très exigeant nécessitant d’étudier des pistes innovantes qui sont parfois en conflit avec les performances demandées pour ce « démonstrateur technologique ». À cet égard, on peut citer par exemple les dispositions qui sont envisagées au niveau du cœur pour réduire au maximum le coefficient de vidange du sodium, dont certaines affectent (légèrement) les performances globales de l’installation. C’est donc un programme lourd soutenu par un ensemble de partenariats internationaux permettant de renforcer et de démultiplier les efforts de R&D. Pour compléter ce bref tour d’horizon sur les RNR du futur, il convient de noter que des études sont également menées activement sur des sujets génériques tels que le combustible (oxyde mixte bien entendu mais aussi combustible alternatifs comme les alliages métalliques, les carbures ou même les nitrures) et le cycle associé (avec par exemple les recherches sur la voie de traitement du combustible usé par pyrochimie). Sur le combustible, on notera que le métal apparaît aujourd’hui comme étant l’alternative la plus crédible pour remplacer éventuellement l’oxyde, compte tenu du retour d’expérience significatif dont on dispose sur ce type de matrice, grâce notamment aux développements réalisés aux États-Unis et en Grande-Bretagne. Pour le traitement des combustibles usés, il semble que les procédés pyrochimiques tels que l’électroraffinage en sels fondus (procédé développé et mis en œuvre pour le réacteur EBR-2) soient mieux adaptés que les procédés hydrométallurgiques pour les combustibles métalliques. Au titre de la R&D générique, citons enfin les nombreuses études réalisées sur les matériaux avancés, comme les aciers baptisés Oxide Dispersion Strengthened materials, ODS, ainsi que les recherches sur la transmutation des actinides mineurs, déjà évoquées, qui sont particulièrement actives en France.

14.7 Conclusion sur les RNR Si l’on compare le développement historique des RNR à celui des autres filières, on constate que les RNR n’ont essuyé que relativement peu de déboires sur le plan technique et sont parvenus pratiquement à une maturité industrielle basée sur une expérience de fonctionnement de plus de 400 années-réacteurs. La faisabilité du cycle du combustible (traitement et recyclage des matières) a même été démontrée à une échelle significative, grâce notamment aux réalisations françaises. Les obstacles scientifiques et technologiques majeurs ont donc été franchis et les défis qui restent

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à relever concernent essentiellement des améliorations continues dans la sûreté et les performances ainsi que dans l’optimisation économique des systèmes (réacteurs et cycle du combustible). Cela étant, parmi les facteurs conjoncturels qui ont ralenti et même stoppé le développement des RNR dans certains pays, il faut citer en premier lieu les facteurs économiques tels que le prix de l’Unat qui est resté faible et l’abondance présumée durable des ressources, alors qu’au départ on craignait une pénurie à moyen terme d’Unat. Ces deux éléments résultent principalement du fort ralentissement des programmes nucléaires mondiaux, tout au moins par rapport aux prévisions de l’époque, manifestement beaucoup trop optimistes. Le surcoût des RNR, difficilement réductible, a été un autre élément de la remise en cause de la viabilité économique des projets, d’autant qu’il ne pouvait pas être compensé par les économies en Unat, compte tenu justement de la baisse importante des cours de l’uranium mais aussi de la stabilité des coûts de l’enrichissement. Nous reviendrons dans la conclusion générale sur quelques considérations plus globales qui expliquent ce fort ralentissement du développement des RNR dans le passé. Cela étant dit, les faits sont têtus. En effet, les RNR restent incontestablement le seul outil industriel éprouvé capable de garantir la fourniture d’énergie nucléaire à une échelle de temps qui se compte en milliers d’années. D’ailleurs, même les opposants les plus farouches à cette technologie le savent et c’est bien pour cela qu’ils ont focalisé leurs « luttes » contre le développement des RNR et le recyclage du plutonium. Cet atout majeur et indéniable des RNR justifie les efforts qui sont toujours déployés aujourd’hui pour préparer leur développement futur et en améliorer encore les performances. Cela se traduit au niveau mondial par des programmes de R&D menés en coopération entre différents pays dans le cadre du forum Gen-IV. Mais cela prend aussi la forme de réalisations concrètes dans de grands pays comme l’Inde, la Chine et la Russie, qui rappelons-le représentent à eux trois 40 % de la population mondiale et qui affichent clairement leurs ambitions dans le développement de l’énergie nucléaire. En France, l’engagement sur les RNR reste clair malgré les aléas politiques et même si les objectifs stratégiques ont évolué en termes de calendrier de déploiement et de capacité de surgénération (concepts de réacteurs isogénérateurs, sans couvertures radiales fertiles dans une première phase). Cet engagement a été réaffirmé au plus haut niveau de l’État dans un discours du Président de la République Jacques Chirac prononcé le 5 janvier 2006 dans lequel il déclare avoir pris la décision de « lancer un prototype de réacteurs de quatrième génération » (réacteur baptisé aujourd’hui ASTRID, déjà évoqué plus haut). Ce projet est d’ailleurs inscrit dans les textes législatifs avec notamment l’article 5 de la loi sur les orientations énergétiques du 13 juillet 2005 et celle du 28 juin 2006 relative à la gestion durable des matières et déchets radioactifs. À cet égard, il est bien établi aujourd’hui que les RNR sont les seuls types de réacteurs nucléaires éprouvés capables de transmuter massivement et efficacement une partie des actinides mineurs et que la faisabilité technique de cette

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opération a été démontrée. La position et les actions de la France dans ce domaine s’appuient entre autres sur ses acquis importants dans la technologie des RNR au sodium qui constituent sans doute le plus vaste patrimoine scientifique et technique accumulé par les pays industriels sur cette technologie. Elles s’inscrivent en outre dans le cadre européen du plan intitulé Strategic Energy Technology pour lequel les grandes orientations technologiques dans le domaine nucléaire ont été exprimées dans la Sustainable Nuclear Energy Technology Platform, lancée en 2007. Pour élargir le champ d’investigation sur les RNR, la France travaille également sur les réacteurs refroidis au gaz, mais avec des moyens beaucoup plus limités que ceux qui sont consacrés aux réacteurs refroidis au sodium. Quelques travaux sont aussi menés sur les réacteurs à sels fondus qui sont très attractifs mais dont le développement éventuel nécessite la levée de sérieux verrous technologiques. En définitive, les RNR sont indéniablement la clef d’un développement durable de l’énergie nucléaire de fission. Leur avenir est donc pratiquement assuré à plus ou moins long terme, sauf événement majeur venant remettre sérieusement en cause le développement de cette forme d’énergie.

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15.1 Les réacteurs atypiques 15.1.1 Les réacteurs homogènes à combustible liquide On pourrait attribuer la toute première idée de réacteur homogène à combustible liquide aux Français Hans Halban et Lew Kowarski lorsqu’ils menèrent leurs expériences sur la réaction en chaîne en Angleterre à partir de l’été 1940 (voir § 2.2.3). En effet, leur dispositif expérimental était alors une sphère métallique de 60 cm de diamètre remplie d’eau lourde dans laquelle était dispersée une poudre d’oxyde d’uranium en suspension. Une telle paternité serait cependant abusive car à l’époque, il s’agissait d’un simple milieu sous-critique et il n’était certainement pas venu à l’esprit des deux scientifiques de réaliser la moindre expérience sur un concept de réacteur nucléaire. L’idée première des réacteurs homogènes à combustible liquide semble donc être issue des réflexions menées en 1944 au sein du New Pile Committee, le NPC, déjà évoqué au § 10.2.3-C. Notons néanmoins que c’est au mois de mai de cette même année que fut réalisée à Los Alamos la première réaction en chaîne auto-entretenue dans un milieu fissile entièrement liquide, composé de sulfate d’uranyle contenu dans une sphère métallique. Ce premier dispositif baptisé LOPO (pour Low Power) fut modifié en décembre 1944, en prenant le nom

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de HYPO, pour accueillir une solution de nitrate d’uranyle, moins corrosive que le sulfate employé initialement dans LOPO, et accroître la puissance à 5,5 kW en insérant dans la sphère des tubes de refroidissement. Cette installation expérimentale fut à nouveau modifiée en mars 1951 sous le nom de SUPO, dont on trouve une description détaillée dans le rapport [IV-112]. Il s’agissait d’une sphère métallique de 30 cm de diamètre contenant environ 1 kg d’uranium enrichi à 88,8 %, entourée par un réflecteur en graphite. En fait, on ne peut pas non plus qualifier véritablement ces dispositifs de « réacteurs » puisqu’ils étaient conçus essentiellement dans le but de réaliser des mesures physiques pour la mise au point de bombes atomiques. On notera que leur dénomination générique de boiler provient du fait que le phénomène de décomposition radiolytique de la solution générait des gaz formant des bulles, ce qui n’a évidemment rien à voir avec un réacteur à eau bouillante. Par contre, l’équipe franco-canadienne qui travaillait à l’époque à Montréal avait examiné à la même époque, mais de façon totalement indépendante, les réacteurs homogènes à combustible liquide, en imaginant une « mayonnaise » constituée de très fines particules d’uranium en suspension dans de l’eau lourde (voir § 10.3). Toujours est-il que c’est l’un des membres du NPC, le célèbre Eugène Wigner, qui, lors d’une réunion tenue le 26 avril 1944, proposa d’utiliser comme combustible d’un réacteur nucléaire un mélange d’eau lourde et de poudre d’oxyde d’U233 formant une boue mise en circulation par des pompes. Il s’agissait alors de concevoir un réacteur à neutrons lents qui puisse atteindre la surgénération en exploitant les caractéristiques favorables d’un cycle au thorium, tout en évitant d’avoir recours à un processus de retraitement multiple de combustibles solides usés pour récupérer l’U233 et le recycler en réacteur. En effet, outre le coût de telles opérations et le délai nécessaire à leur mise en œuvre, les pertes en matières fissiles à chacune des étapes, même minimes, risquaient de compromettre l’objectif même de la surgénération. Or, Gleen Seaborg, le maître incontesté de la chimie des actinides (qui avait rejoint l’équipe de Met-Lab en avril 1942), affirmait à l’époque qu’il n’existait aucun procédé chimique connu capable de garantir à grande échelle un taux de récupération de matière fissile dans les combustibles usés avec une efficacité proche de 100 % (> 99,9 %), jugée nécessaire pour espérer parvenir à cette surgénération. D’où l’idée d’un combustible liquide qui offrait la possibilité d’être mis en mouvement dans un circuit et d’être traité chimiquement « en ligne » pour en extraire l’U233 et le recycler directement, sans perte. C’est l’explication donnée par Weinberg dans son livre [I-37], page 116. Celui-ci publia d’ailleurs avec Wigner, dès l’année suivante, un premier rapport [IV-113], sur la conception d’un tel réacteur. C’est au mois de mai de cette même année 1945 que Weinberg quitta le Met-Lab pour aller s’installer à Oak-Ridge et y poursuivre avec beaucoup d’ardeur ses travaux sur ce qui était devenu pour lui presque une obsession : les réacteurs à combustible liquide. Note : le rapport [IV-113] fut écrit peu après la réalisation d’une mesure précise d’un paramètre fondamental pour la surgénération avec un cycle à base de thorium : le facteur de reproduction des neutrons de l’U233 pour l’absorption de neutrons thermiques. Nous y reviendrons au chapitre 17. Notons simplement ici que la valeur mesurée fut alors de 2,35 et elle était donc nettement supérieure à 2,

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ce qui laissait présager une véritable possibilité de surgénération avec des neutrons thermiques et un combustible thorium-U233. Signalons pour l’anecdote que cette mesure fut notamment réalisée par le scientifique britannique Alan Nunn May, qui fut l’un des espions russes les plus actifs au service de l’ex-URSS pendant la guerre, et qui détourna une petite quantité d’U233 utilisée dans ses mesures pour la transférer en Russie ! Ainsi, c’est à l’ORNL (§ 10.2.6) que ces réacteurs d’un genre unique furent développés sous la conduite de Weinberg qui rapporte lui-même ces événements dans son livre [I-37] (pages 118 à 125). Outre le fait que ce concept évite donc les difficultés du traitement de combustibles usés sous forme solide (si l’on veut recycler la matière fissile), Weinberg lui attribue de nombreux avantages. Citons parmi eux l’élimination des problèmes inhérents au comportement en réacteur des combustibles solides (la tenue mécanique et la corrosion des gaines par exemple ainsi que la résistance à l’irradiation), l’extraction en ligne des PF gazeux (le xénon en particulier dont on a vu les effets néfastes au § 6.3.2) ou même solides (il cite pour cela des appareils de centrifugation baptisés « hydroclones ») et enfin le contrôle de la réactivité par le moyen très fiable de l’ajustement permanent de la concentration en matière fissile (ce qui permet de s’affranchir pratiquement des barres de contrôle). Il reste néanmoins très réaliste et cite les inconvénients de ce type de réacteur, comme la fiabilité et la maintenance des circuits extrêmement radioactifs qui servent à la circulation du sel, le contrôle précis des inventaires de matières fissiles ou bien encore les risques liés à la formation d’un précipité de cette matière fissile. Sans entrer dans plus de détails, rappelons simplement qu’un réacteur homogène expérimental, le HRE, fut construit et mis en service en 1952 à l’ORNL dans deux versions successives. Nous en donnons les caractéristiques principales en annexe XII et le lecteur intéressé par plus de précisions pourra consulter le rapport [I-40]. Le fonctionnement du HRE-2, appelé aussi HRT pour Homogeneous Reactor Test, permit d’accumuler de nombreuses connaissances sur cette technologie, mais il apporta aussi son lot de déboires (par exemple de fortes instabilités du combustible et des percements de cuve) qui ont éclipsé ces enseignements et ont conduit finalement à l’arrêt définitif de ce programme en 1961. Un autre pays européen, les Pays-Bas, s’engagea au début des années 1960 dans cette aventure des réacteurs à combustible en suspension dans un liquide dans le cadre d’un projet européen ([IV-114]). Une petite installation expérimentale appelée KRST (K, pour KEMA, Keuring van Elektrotechnische Materialen Arnhem et RST pour Reactor Suspensive Test) divergea le 22 mai 1974 ([VI-4]), au centre de recherche de KEMA, mais fut arrêtée en 1979. Le combustible de ce réacteur était constitué de très fines particules (5 μm) d’UO2 et de ThO2 en suspension dans de l’eau lourde. En fait, un autre projet de réacteur à combustible liquide fut lancé aux États-Unis au début des années 1950 dans le cadre d’études de réacteurs nucléaires destinés à la propulsion aérienne. Une des options envisagées était en effet celle d’un réacteur basé sur l’emploi d’un sel fondu comme combustible, en l’occurrence un mélange de fluorures de sodium, de zirconium et d’uranium enrichi à 93 %, dont la température de fusion se situe autour de 500 °C, et qui est peu corrosif pour les métaux. Il s’agissait alors d’explorer une alternative au combustible solide

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envisagé initialement mais pour lequel on craignait de grosses difficultés du fait des hautes températures visées (> 800 °C), qui d’ailleurs nécessitaient le recours à un modérateur peu ordinaire : l’oxyde de béryllium. L’emploi d’un sel fondu permettait d’atteindre de hautes températures avec un combustible sans pression. Cette idée donna lieu à la réalisation d’un premier prototype expérimental, l’ARE (pour Aircraft Reactor Experiment) d’une puissance de 2,5 MWth, également présenté brièvement dans le tableau de l’annexe XII (et plus en détail dans le document [I-40]). Il divergea le 3 novembre 1954 à Oak Ridge mais sa durée de vie fut bien éphémère puisqu’il ne fonctionna que 1 000 heures à cause des craintes suscitées par la fragilité des lignes de remplissage en sel. Cette expérience a suffi cependant à montrer la faisabilité de ce type de réacteur et a donné naissance aux réacteurs à sels fondus (RSF) qui fut marquée par la réalisation d’un prototype de 7,5 MWth construit à Oak Ridge au début des années 1960 : le MSRE, pour Molten Salt Reactor Experiment (voir annexe XII). Il divergea en juin 1965 et fonctionna avec succès jusqu’en décembre 1969, date à laquelle il fut arrêté à cause de restrictions budgétaires drastiques sur ce programme de RSF. Il ne redémarrera jamais et les maigres subventions allouées par la suite à ce programme seront consacrées aux recherches sur la chimie du sel. Ce réacteur deviendra néanmoins un emblème pour l’ORNL et ce sera aussi le symbole de l’éclosion des RSF dans le monde. Les principales caractéristiques du MSRE sont données dans le document [I-40] et elles sont résumées dans le tableau de l’annexe XII. Précisons simplement ici que le modérateur était du graphite et que le sel de combustible employé était essentiellement composé d’un fluorure de lithium (65 % LiF) et de béryllium (29,1 % BeF2) mélangé avec du fluorure de zirconium (5 % ZrF4) et du fluorure d’uranium (0,9 % d’UF4), selon le document [I-40]. En fait cette composition a évolué légèrement au cours du temps et on notera en particulier l’introduction d’U233 comme matière fissile vers la fin de la période de fonctionnement et même de petites quantités de plutonium, afin de démontrer la flexibilité des RSF vis-à-vis des différentes matières nucléaires utilisables dans ce type de réacteur. D’une façon plus générale, l’article [IV-115] fournit une bonne présentation sur les RSF. Après l’arrêt du MSRE, l’extinction des programmes sur les RSF aux États-Unis n’a été que progressive et des études se sont poursuivies avec notamment un projet de réacteur thermique à sels fondus surgénérateur de 1 000 MWé baptisé MSBR (pour Molten Salt Breeder Reactor) qui a atteint un stade assez avancé en 1976, date à laquelle ces études ont été effectivement arrêtées. Par ailleurs, en dehors des ÉtatsUnis, l’intérêt porté par certains pays sur cette filière n’a pas complètement disparu, compte tenu de sa réelle attractivité. C’est notamment le cas de la France qui a entamé des études sur les RSF dès cette époque, d’abord au CEA (à partir de 1971) puis à partir de 1973, en association avec EDF qui a lancé quelques développements sur le sujet (travaux auxquels l’auteur de ce livre a participé). Ce programme a duré dix ans et a permis à la France de s’approprier un assez grand nombre de connaissances sur le sujet. Toutes ces recherches et développements ont été synthétisés dans un rapport publié en mars 1983 [IV-116]. Depuis lors, quelques pays ont maintenu une activité sur les RSF (Japon et Russie par exemple), en étudiant notamment de nombreuses variantes de concepts qui se différencient sur le plan de l’architecture

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générale (concepts intégrés ou à boucles), des modes d’échange de chaleur (fluide secondaire au plomb par exemple), des dispositions de sûreté diverses, du choix du sel (nombreuses variantes de fluorures ou chlorures), du type de cœur (notamment avec ou sans modérateur, avec zones fertiles séparées), du mode de traitement du sel (en ligne ou par lot), etc. En France, c’est principalement le CNRS qui a mené ces travaux au travers d’un concept dit Amster (modéré au graphite), présenté par exemple dans la thèse [IV-117] et qui travaille maintenant sur un concept dit MSFR (Molten Salt Fast Reactor), donc dans une version de réacteurs à neutrons rapides qui est privilégiée aujourd’hui. L’ensemble de ces travaux internationaux sur les RSF est bien résumé dans l’article [IV-118]. Ces travaux dans différents pays ont repris un nouveau souffle au début des années 2000 avec la sélection des RSF comme l’un des six « systèmes » retenus pour les programmes internationaux de R&D sur les réacteurs de quatrième génération (on y revient au § 15.4.2). Citons à titre d’exemple la création récente (janvier 2013) d’une société canadienne, dénommée Terrestrial Energy, dont l’objectif est de commercialiser un RSF baptisé Integral Molten Salt reactor. Ce regain d’intérêt pour les RSF s’explique par les réels atouts de cette filière sur de nombreux aspects, parmi lesquels on peut citer : • La sûreté : pas de pression dans le circuit primaire contenant le sel, coefficients de réactivité très négatifs, y compris ceux qui sont liés aux effets de vide, faible réserve de réactivité puisqu’un contrôle peut être réalisé par une variation continue des concentrations en matières fissiles, grande tolérance aux accidents graves puisqu’une vidange rapide du cœur est possible en cas d’urgence et elle peut se faire de façon passive par gravité dans des cuves intrinsèquement sous-critiques, large marge à l’ébullition, aucune crainte de fusion du combustible ! • Le fonctionnement : pas d’arrêt du réacteur pour renouveler le combustible et souplesse vis-à-vis des variations de puissance du fait d’un grand coefficient de dilatation du sel, de la forte réduction des effets xénon et samarium (pour des neutrons thermiques, lorsqu’il est possible d’en éliminer une partie en dehors du cœur), de l’absence de toute contrainte liées aux gaines. • L’utilisation des matières et cycle du combustible : surgénération possible même dans des réacteurs thermiques et avec des inventaires fissiles moindres que dans les RNR à combustible solide, grâce notamment à l’excellente économie de neutrons et au traitement en ligne possible du sel, adaptation facile pour l’utilisation à toutes sortes de matières nucléaires fissiles et fertiles, notamment pour un cycle au thorium-U233 qui est particulièrement approprié pour les RSF, combustion totale de la matière fissile (la notion de taux de combustion avec ses limites n’a d’ailleurs plus de sens pour les RSF), élimination de tous les problèmes liés aux transports et au traitement des combustibles usés, multi-recyclage des actinides mineurs facilité, etc. • Les performances : rendement électrique élevé (> 40 %) grâce aux hautes températures qu’il est possible d’atteindre sans pressurisation et sans risque significatif lié aux changements de phase. Par ailleurs, les bonnes capacités thermiques du sel (conductivité, échanges, capacité calorifique) ainsi que sa faible viscosité

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sont des éléments favorables aux performances globales des systèmes de production d’énergie. Face à ces multiples avantages, les RSF présentent de sérieux défis technologiques qu’il faut surmonter pour espérer leur déploiement industriel dans des conditions économiques acceptables, ce qui nécessite un programme de R&D d’envergure. Ce programme concerne notamment des études approfondies sur le sel (chimie, thermodynamique, compatibilité avec différents matériaux, maîtrise des impuretés et de leurs effets corrosifs), des modélisations spécifiques en neutronique (car le combustible se déplace et sort du cœur) et en thermohydraulique, des recherches sur les matériaux (point clé, et peut-être même verrou technologique), des approches de sûreté adaptées (par exemple examen des risques de bouchons solides ou de criticité locale, dépôts éventuels de sels solidifiés), des études sur les procédés de traitement et de recyclage du sel et des matières, des développements de composants spécifiques comme les échangeurs, et enfin des études sur les questions de maintenabilité et d’inspectabilité de circuits et composants très radioactifs. En conclusion, il faut espérer que les efforts de R&D qui sont déployés aujourd’hui (mais qui sont modestes) seront maintenus à un niveau suffisant pour lever les obstacles évoqués ci-dessus et ouvrir ainsi des perspectives de déploiement industriel pour cette filière réellement séduisante.

15.1.2 Les réacteurs hybrides Au sens large, on distingue deux catégories de réacteurs dits « hybrides ». 1. Ceux qui associent un milieu fissile avec un système produisant des neutrons issus d’un processus de fusion. En effet, une réaction de fusion deutérium + tritium produit un neutron de 14 MeV qui peut être utilisé dans un processus de fissions et/ou de génération de matière fissile (plutonium ou U233) par capture de neutrons dans de la matière fertile (U238 ou Th232). Il s’agit donc ici d’opérer une symbiose entre les deux processus pour la production d’énergie ou pour des applications plus spécifiques comme la destruction de déchets radioactifs. 2. Ceux qui associent un milieu fissile légèrement sous-critique dans lequel une réaction en chaîne est entretenue de façon permanente à l’aide d’une injection continue dans ce milieu de neutrons créés par une source externe de neutrons issus de réactions nucléaires de spallation (éclatement d’un noyau lourd en de nombreuses particules, dont des neutrons, sous l’effet d’un bombardement intense de particules hautement énergétiques). Plusieurs types d’applications sont également envisagés pour ces systèmes hybrides, en particulier la transmutation d’actinides mineurs (AM) réputée plus efficace qu’avec des réacteurs critiques « classiques ». À ce jour, il n’existe aucune installation expérimentale dans laquelle des réactions de fusion ont pu être entretenues de façon durable. En conséquence, les réflexions concernant la première catégorie de réacteurs hybrides relèvent pour l’instant de

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spéculations purement académiques, certes louables, mais qui portent sur des systèmes dont la faisabilité technique n’est pas assurée, même à échéance assez lointaine. Nous ne développerons donc pas plus ce sujet dans le cadre de ce livre. Cela étant, l’idée de cette association fusion-fission remonte aux années 1950 et de multiples variantes ont été proposées pour sa mise en œuvre. Le lecteur intéressé par ce sujet sur lequel des études sont toujours menées aujourd’hui pourra trouver une présentation générale intéressante et didactique dans l’article [IV-119]. Pour ce qui concerne la deuxième catégorie, la source de neutrons unanimement étudiée jusqu’à présent est celle de neutrons issus de réactions de spallation provoquées par des protons de très haute énergie générés par un accélérateur de particules, et venant impacter des noyaux lourds (on obtient typiquement une trentaine de neutrons par GeV de proton pour une cible en uranium). En pratique, la source de protons nécessaire au fonctionnement d’un tel système est celle d’un accélérateur de particules, d’où le nom générique attribué généralement à ces machines : Accelerator Driven Systems, ou ADS. L’idée première des ADS revient à Ernest Lawrence, l’inventeur du cyclotron évoqué au § 2.2.1, qui proposa un tel système en 1950. En fait, il ne s’agissait pas véritablement d’un réacteur nucléaire destiné à produire de l’énergie mais d’une machine visant à fabriquer du plutonium « militaire » en bombardant de l’uranium appauvri issu des usines d’enrichissement de l’uranium (les États-Unis cherchaient alors à tout prix à augmenter leurs stocks de bombes atomiques dans le contexte de guerre froide). Un grand accélérateur appelé Material Testing Accelerator (MTA) fut construit dans le cadre de ce projet mais il ne fut jamais mis en service pour des raisons techniques (claquages électriques incontrôlables) et également parce que le programme fut abandonné en 1954. L’idée fut néanmoins reprise au Canada par W. B. Lewis avec une cible en thorium destinée à produire de l’U233 servant à alimenter des réacteurs à eau lourde qui pourraient ainsi atteindre la surgénération. Malgré l’abandon de ces projets, les études se sont poursuivies aux États-Unis et au Canada dans les années 1960 et 1970 sur les accélérateurs de protons destinés à la production de neutrons. L’idée des ADS fut par ailleurs revisitée à la fin des années 1970 dans le cadre du grand « exercice » international d’évaluation du cycle du combustible appelé International Nuclear Fuel Cycle Evaluation (INFCE). La spallation de noyaux lourds à l’aide de protons générés par un accélérateur linéaire a été également étudiée en vue de la transmutation de déchets radioactifs. C’est ainsi que le Japonais H. Takahashi, en liaison avec des chercheurs du laboratoire américain de Brookhaven (BNL), publièrent en 1980 un article [IV-120] dans lequel ils présentèrent un concept destiné à la transmutation de Cs137 et de Sr90. Ces travaux exploratoires n’ont pas débouché sur des projets précis mais l’idée des ADS a continué de susciter de nombreuses recherches au cours des années 1980. Ainsi, au Japon, une équipe d’universitaires emmenée par Kazuo Furukawa travailla sur un concept de réacteur surgénérateur sous-critique à sels fondus alimenté par une source de spallation, appelé Accelerator Molten-Salt Breeder (AMSB). Par ailleurs, un projet plus important baptisé OMEGA (pour Option Making Extra Gain from Actinides) fut lancé en 1988. Il visait à étudier des systèmes d’énergie nucléaire dits à double strates dans lesquels les AM sont transmutés (on dit aussi « incinérés ») dans

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des réacteurs dédiés basés sur la mise en œuvre d’ADS. Il y a ainsi découplage entre le système de production d’énergie assuré par un parc de réacteurs nucléaires « classiques », constituant une première « strate », et l’incinération des AM dans des ADS qui constituent la deuxième strate. Mais des idées ont émergé également à cette même époque pour accomplir dans un même machine les deux tâches (production d’énergie et transmutation des AM ou même de certains PF à vie longue). C’est ainsi qu’une équipe américaine pilotée par Charles Bowman publia en 1991 un premier article [IV-121] décrivant un ADS qui a fait l’objet d’un brevet [IV-122] déposé en 1999. Deux ans plus tard, une équipe du CERN publia un rapport [IV-123] décrivant un « nouveau » concept basé en fait sur les mêmes principes de couplage entre un réacteur sous-critique à combustible solide au thorium avec une source externe constituée par un accélérateur linéaire (ou un cyclotron en option) et une cible à base de plomb (ou d’uranium en option). Le physicien italien Carlo Rubbia, prix Nobel de physique en 1984 (avec Simon Van der Meer), et directeur du CERN, cosigna ce rapport qui bénéficia ainsi d’une grande notoriété. Vint s’ajouter à cela un titre très ronflant dans lequel figurent les termes d’ « amplificateur d’énergie » « inépuisable » et « propre », ce qui lui assura un large écho médiatique. C’est ainsi que la paternité de cette machine parée de toutes les vertus est souvent attribuée au seul Carlo Rubbia. Celui-ci a défendu d’ailleurs avec beaucoup de zèle et d’enthousiasme dans de nombreuses instances internationales ce qui est souvent appelé aujourd’hui un « Rubbiatron ». Cette publicité a eu le mérite de susciter la curiosité de quelques responsables du monde scientifique ou même politique, notamment au niveau européen. Ainsi, le projet MYRRHA (acronyme de Multipurpose hYbride Research Reactor for High-tech Application), initialement lancé en Belgique par le SCK-CEN à Mol en 1998, est en partie financé depuis 2010 dans le cadre des programmes européens de recherche sur la fission (ce projet rassemble une cinquantaine de partenaires). La France contribue activement à ces travaux européens et mène par ailleurs des études spécifiques notamment au travers du « projet fédérateur » sur les « systèmes nucléaires et scénarios » du programme NEEDS (Nucléaire Énergie Environnement Déchets Société). Les documents [IV-124] et [IV-125] fournissent une bonne synthèse sur les réacteurs hybrides et permettent d’analyser l’évolution des idées sur ce sujet car ils ont été publiés à huit ans d’intervalle. L’ensemble de ces développements réalisés dans le passé et l’examen des programmes en cours nous inspirent les quelques éléments de conclusion suivants sur les ADS : • Sur le plan technique, de rudes obstacles restent à franchir pour garantir la faisabilité même de ces réacteurs à une échelle industrielle. À cet égard, l’un des défis majeurs est celui de la stabilité de fonctionnement dans le temps des accélérateurs. En effet, des arrêts fréquents et aléatoires du faisceau de proton pendant plusieurs secondes sont rédhibitoires pour le fonctionnement et la sûreté du réacteur, ne serait-ce que par les chocs thermiques engendrés par ces arrêts. Or, on est aujourd’hui très loin de pourvoir atteindre les conditions de stabilité requises. Bien d’autres défis technologiques existent, parmi lesquels on peut citer celui de l’interface entre le faisceau de protons et le milieu fissile, via la cible de spallation (parfois appelée « fenêtre »). De gros efforts de R&D doivent donc encore être déployés sur ces sujets.

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15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

• Les objectifs visés ont beaucoup évolué depuis l’origine au gré de certaines opportunités ou en fonction d’avancées scientifiques et techniques. Aujourd’hui encore, ils ne sont pas clairement identifiés. Celui qui prédomine semble cependant être la transmutation des AM pour laquelle les ADS sont réputés meilleurs que des réacteurs « classiques » (RNR en particulier). Citons à ce propos une vaste étude pilotée par l’OCDE-AEN, parue en 2002 [IV-126]. Elle identifie effectivement quelques facteurs favorables aux ADS dans ce domaine sans pour autant révéler d’avantages réellement décisifs pouvant justifier à eux seuls un développement industriel de réacteurs aussi innovants que les réacteurs hybrides. Cette conclusion peu encourageante pour les ADS pourrait être cependant modifiée à l’avenir par l’évolution des connaissances et les progrès technologiques dans ce domaine. Sur un autre plan, l’utilisation d’ADS pour produire de l’énergie (comme l’avait proposé Carlo Rubbia) ne paraît plus un objectif très mobilisateur car on voit mal comment l’association d’un réacteur nucléaire avec toutes ses contraintes, notamment celles liées à la sûreté, et d’un accélérateur pourrait rivaliser économiquement avec un réacteur nucléaire seul (l’adjonction d’un accélérateur entraînant forcément un surcoût significatif et rajoutant même peut-être d’autres contraintes au réacteur). • Sur le plan de la sûreté, l’un des arguments principaux qui avait permis de populariser les ADS dans les années 1990 était la sous-criticité en s’appuyant sur le fait que l’accident de Tchernobyl avait été provoqué par une augmentation brutale de la réactivité du cœur (mais ce ne fut pas la seule cause). L’analyse a montré que cet argument est en fait très fragile dans la mesure où la marge d’antiréactivité dans un ADS est trop faible pour pouvoir exclure totalement tout accident de réactivité et surtout parce que cette catégorie d’accidents contribue peu au risque global d’accident dans un réacteur nucléaire (le risque principal étant lié à l’évacuation de la puissance résiduelle, qui est exactement le même dans un ADS). Il reste que la R&D sur les ADS constitue une source importante d’innovations dans de nombreux domaines et un vigoureux moteur pour la poursuite des recherches dans le domaine de l’énergie nucléaire.

15.2 Les réacteurs de propulsion navale 15.2.1 Historique du développement et contraintes de la propulsion navale nucléaire Le « berceau » de la propulsion navale au niveau mondial se situe sans aucun doute aux États-Unis qui ont lancé les premières études sur ce sujet peu après la fin de la deuxième guerre mondiale. Nous en avons résumé l’histoire au § 10.2.4-B et on trouve dans le chapitre 4 du livre [I-33] une bonne rétrospective de cette incomparable aventure. Nous nous limiterons donc ici à apporter quelques compléments

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techniques en nous focalisant sur les réacteurs destinés à la propulsion de sousmarins puisqu’au départ, c’est cette application qui a été essentiellement visée (et cela est encore vrai aujourd’hui dans tous les pays). En effet, la propulsion nucléaire bénéficie de deux atouts majeurs pour cette application : aucun apport d’air n’est nécessaire pour le fonctionnement des machines et la réserve énergétique du « carburant » (le combustible nucléaire) est telle que le rayon d’action du bateau est quasi illimité. De plus la puissance délivrée par un réacteur nucléaire permet d’atteindre de grandes vitesses sous l’eau, souvent supérieures à celles des bâtiments de surface. Ces qualités rendent les sous-marins pratiquement indétectables et inattaquables depuis la surface avec une totale autonomie qui se chiffre en mois. Bref, c’est l’arme idéale pour les militaires. Mais le cahier des charges pour les réacteurs embarqués est très sévère. Citons ici les principales contraintes : • manœuvrabilité, notamment en termes de rapidité des variations de puissance (celle-ci doit pouvoir varier typiquement entre de 10 % à 100 % en quelques dizaines de secondes) ; • poids et encombrement, qui sont des exigences primordiales pour les sousmarins ; • protection des équipages contre les rayonnements (la protection radiologique peut représenter jusqu’à la moitié du poids total de l’installation) ; • sécurité en cas d’accident nucléaire ou de fortune de mer ; • résistance à de fortes sollicitations mécaniques dues aux mouvements induits par la mer (inclinaisons, roulis, tangage), aux vibrations transmises par la coque ou même aux chocs « naturels » (brise-glaces), aux chocs induits par une collision ou un échouage, voire par une agression militaire (mines, bombes, grenades) ; • taux de disponibilité très élevé. Il faut aussi éviter de générer trop d’effluents liquides qui ne peuvent pas être rejetés à la mer (en principe !) et qui doivent donc être traités à bord ; • discrétion acoustique, pour les sous-marins. La marine américaine a étudié au début des années 1950 des réacteurs refroidis par métaux liquides (essentiellement le sodium) légèrement modérés au graphite ou au béryllium, destinés aussi bien à des porte-avions qu’à des sous-marins. Un réacteur au sodium liquide, le Seawolf, a été expérimenté en 1955, mais cette expérience s’est révélée peu concluante et ce réacteur a été débarqué pour être remplacé par un REP (voir note ci-après). Des réacteurs à gaz ont également été étudiés à Oak Ridge (1947-1948) puis au Knolls Atomic Power Laboratory (KAPL) en 1953, mais ces travaux ont montré que le REP était globalement plus avantageux. Le KAPL a aussi étudié en détail des réacteurs à fluide organique pour lesquels une installation expérimentale a été construite à l’INL et exploitée de 1957 à 1963 (voir § 10.2.6 et annexe XI). Malgré les quelques attraits de ce type de réacteur, notamment en termes de radioactivité du fluide primaire (qui dimensionne en partie les protections radiologiques), le résultat a été le même (supériorité globale des REP) notamment

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15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

du fait des problèmes posés par l’encrassement des équipements résultant de la décomposition du liquide organique. Enfin les réacteurs à eau bouillante (REB), a priori plus simples encore que les REP, ont également fait l’objet d’études par le KAPL et par General Electric en 1956. Cependant, là encore, il n’a pas été identifié d’avantages suffisants par rapport aux REP qui puissent justifier des programmes de développement spécifiques pour les applications de cette filière à la propulsion marine. Notons simplement sur ce point que, selon John Simpson, qui fut l’un des principaux acteurs du développement de la propulsion sous-marine américaine, la crainte principale qui conduit à écarter les REB était le risque de ballottement (sloshing) dans la zone de transition eau-vapeur à la sortie du cœur, et les risques d’instabilité associés (voir son livre [I-33] page 71). Le tableau 15.2.1 présente quelques éléments techniques de comparaison entre les quatre principales filières qui ont été étudiées aux États-Unis pour la propulsion marine.  Tableau 15.2.1  Éléments de comparaison entre différentes filières de réacteurs étudiés aux États-Unis pour la propulsion marine. Type de fluide caloporteur

Poids et encombrement

Contrôle et stabilité

Risque radioactif / poids des protections

Caractéristiques techniques dominantes

Poids de l'installation réduit (gain de 13 tonnes par rapport au REP pour Sodium liquide le Seawolf). Mais poids de la protection plus élevé.

Equipements de contrôle très complexes pour assurer la grande manoeuvrabilité requise pour les navires.

Grande activité du Na24: contraintes d'exploitation et lourde protection.

Pas de pression primaire. Production de vapeur à haute température permettant un bon rendement. Puissance spécifique élevée. Mais la détection de fuite doit être extrêmement sûre (peu de tolérance pour un navire) et il faut des dispositifs de réchauffage.

Elévés, même en cycle direct (utilisation de gaz primaire pour actionner directement une turbine à gaz).

Contrôle difficile lors des brusques changements de régime (nécessité de faire varier la pression ou bypass de la turbine).

Moindre risque si on utilise l'hélium et si on limite au maximum le transport de produits de corrosion et les ruptures de gaines.

Pas de crainte de changement de phase. Production de vapeur à haute température permettant un bon rendement. Mais caractéristiques médiocres de transferts de chaleur nécessitant de grandes puissances de pompage et de grandes surfaces d'échange de chaleur.

Elévés (à cause des propriétés médiocres d'échanges et de transferts de chaleur)

Mêmes commentaires Caractéristiques comprarables à celles de que pour le gaz l'eau légère.

Le gain en poids qui résulte de l'absence d'échangeur est compensé par l'augmentation des protections.

Contrôle difficile lors de Nécessité de protections Pression primaire moindre que pour un REP. Pas besoin de générateur de vapeur. Mais moindre variations de puissance disposées autour de puissance spécifique. importantes et rapides. l'ensemble du circuit vapeur et de l'eau condensée. Contraintes d'intervention élevées

Gaz

Liquide organique

Eau bouillante (REB)

Atteinte de températures plus élevées avec une pression primaire moindre qu'avec l'eau. Liquide près peu corrosif. Mais nettement moins efficace que l'eau pour les échanges et transferts de chaleur (facteur 5). Décomposition sous les effets combinés de la température et de l'irradiation.

Note : un prototype de réacteur refroidi au sodium liquide, désigné par le sigle S1G, a fonctionné avec satisfaction en 1955 sur le site de recherche de Kesselring de General Electric. Il a donc été décidé d’embarquer à bord du sous-marin Seawolf, un réacteur de ce type, le S2G, qui n’était pas tout à fait un réacteur à neutrons rapides puisqu’il contenait du graphite pour ralentir les neutrons afin d’augmenter les sections efficaces et de réduire ainsi les quantités nécessaires d’uranium enrichi. Après quelques difficultés lors de ses essais en mer en juin 1956, il a été finalement mis en service en mars 1957. Il a alors parcouru 70 000 nautiques (130 000 km) jusqu’en décembre 1958 en réalisant notamment une plongée de

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deux mois en août et septembre 1958 (il a aussi effectué une courte croisière avec le Président Eisenhower à son bord le 25 septembre 1957). Mais une avarie des surchauffeurs de vapeur rendit indispensable une intervention qui fut jugée trop délicate compte tenu de la radioactivité rémanente du sodium (Na24). Le réacteur fut donc débarqué puis remplacé par un REP. On peut trouver une bonne rétrospective historique sur ce réacteur dans le document [IV-127]. En définitive, ce sont les REP qui ont équipé la totalité des sous-marins et des navires de surface militaires américains. Cela est également vrai pour les marines militaires des quatre autres pays du « club nucléaire » (pays dotés d’armes nucléaires au sens du traité de non-prolifération) que sont la Russie, la GrandeBretagne, la France et la Chine, qui ont lancé leur premier sous-marin nucléaire respectivement en 1958 (le SNA « K-3 Leninski Komsomol »), en 1963 (le SNA « Dreadnought », acheté en fait aux États-Unis), en 1967 (le SNLE « Redoutable ») et en 1974 (le SNA « Han »). La seule exception est celle de la Russie qui a construit et exploité sept sous-marins propulsés par un réacteur à neutrons rapides refroidi au plomb-bismuth, dit de la « classe alpha », dont on sait assez peu de choses, sauf qu’ils avaient des performances exceptionnelles, notamment en termes de vitesse (voir § 14.4.2), mais qu’ils ont eu beaucoup de déboires et qu’ils sont d’ailleurs tous déclassés aujourd’hui. L’intérêt principal de l’utilisation de cet eutectique, et du métal liquide en général, est que cela permet de produire une vapeur à une température très élevée sans nécessiter d’enceinte à forte pression. Par ailleurs, le Pb-Bi réagit peu avec l’eau (contrairement au sodium) et le plomb ne s’active pratiquement pas sous irradiation. Le tableau 15.2.2 fournit le nombre total de réacteurs nucléaires embarqués pour les cinq pays équipés d’une flotte de navires militaires (et éventuellement civils) à propulsion nucléaire. Soulignons qu’il s’agit bien ici du nombre de réacteurs et pas du nombre de navires car la plupart des navires de surface et quelques sous-marins abritent plusieurs réacteurs nucléaires (jusqu’à huit pour le porte-avion Enterprise américain). Par ailleurs, on indique dans ce tableau le nombre de réacteurs cumulé dans le temps, qui comprend donc ceux qui ont équipé des navires qui ne sont plus en service aujourd’hui. Ce recensement est issu du document [IV-128] pour ce qui concerne les sous-marins, complété par d’autres sources d’information pour les navires de surface. Les navires militaires sont : les SNA (sous-marins nucléaires d’attaque), les SNLE (sous-marins nucléaires lanceurs d’engins), les croiseurs et les porte-avions. Les navires civils à propulsion nucléaire sont essentiellement les neuf brise-glaces russes, avec deux réacteurs chacun, sauf le premier d’entre eux, le Lénine qui en eut trois au départ (ce brise-glace fut lancé au mois de décembre 1957 et désarmé en 1989). Il faut y ajouter le porte-barge (et brise-glace) russe Sevmorput, le cargo mixte américain Savannah, le minéralier allemand Otto Hahn et enfin le navire marchand japonais Mutsu. Les réacteurs de ces trois derniers bateaux (aujourd’hui désarmés) ainsi que ceux du Lénine sont décrits dans le livre [IV-129]. Tous les réacteurs de ces navires sont des REP à l’exception des sept réacteurs refroidis au Pb-Bi, déjà évoqués, qui ont équipés les SNA russes de la classe dite alpha.

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15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

 Tableau 15.2.2  Ensemble des réacteurs de propulsion marine, incluant sous-marins (SNA, SNLE), croiseurs, porte-avions, brise-glaces (tous russes), ainsi que les navires Otto Hahn et Mutsu. PAYS Etats-Unis Russie Grande-Bretagne France Chine Allemagne Japon

Marine militaire Sous-marins Croiseurs SNA SNLE 106 34 22 181 128 8 7 8 0 6 8 0 4 2 0 0 0 0 0 0 0

Navires Portecivils avions 28 1 0 20 0 0 2 0 0 0 0 1 0 1 TOTAL G ENERAL

TOTAL 191 337 15 16 6 1 1 567

15.2.2 Technologie des réacteurs embarqués (eau pressurisée) Le monopole quasiment absolu des REP pour la propulsion marine ne veut pas dire que tous les réacteurs se ressemblent, loin s’en faut. Cela est d’autant plus vrai que les concepteurs de chaque pays sont obligés de faire preuve d’une grande créativité, au moins au niveau des détails des concepts, car les secrets sont assez bien gardés dans ce domaine. Un des facteurs distinctifs principaux est l’architecture générale pour laquelle on peut classer les réacteurs dans trois familles [IV-130] et [IV-131] : • l’architecture à boucles, dans laquelle les capacités principales (cuve, générateurs de vapeur (GV), pressuriseur) sont mécaniquement indépendantes et reliées par des tuyauteries souples permettant d’absorber les dilatations. Cette conception a été retenue par la marine militaire américaine, avec deux boucles pour ses sousmains, trois boucles pour ses croiseurs et quatre boucles pour ses porte-avions ; • l’architecture compacte, dans laquelle les boucles sont supprimées en tant que telles et les GV sont liés à la cuve par des liaisons concentriques. C’est un concept qui a été retenu par les Russes pour leurs brise-glaces de la série dite Arktika (six navires) ; • l’architecture intégrée, dans laquelle le GV (il n’y en a alors qu’un seul) est logé directement dans la cuve principale au-dessus du cœur. C’est le concept retenu par la France pour équiper tous ses sous-marins et son porte-avions. Nous y revenons ci-après. Une autre différence est l’enrichissement de l’uranium utilisé pour les réacteurs de sous-marins, qui initialement était de plus de 90 % (le chiffre de 97 % est cité pour les premiers sous-marins américains !) mais qui aujourd’hui est nettement plus faible pour certains réacteurs. Le chiffre exact est une donnée classifiée, mais le ministère de la Défense français a annoncé par exemple en 2006 un enrichissement inférieur à 5 % pour ses sous-marins de type Barracuda. La puissance est

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

évidemment un autre signe distinctif entre les différents réacteurs de propulsion navale. Elle varie d’une dizaine de MWth (le plus petit étant le réacteur du SNA français le Rubis, d’une puissance de 48 MWth, soit 9 500 chevaux d’énergie utile) à plusieurs centaines de MWth (deux réacteurs de 300 MWth pour le croiseur de bataille russe Kirov). Enfin, il est clair que les contraintes ne sont pas les mêmes entre un sous-marin et un bâtiment de surface, ne serait-ce qu’au niveau de l’espace disponible pour l’implantation de ce qui est appelé la « chaufferie nucléaire », ce qui, là encore, conduit à des conceptions de réacteurs très différentes. Note : le premier sous-marin nucléaire français fut en fait conçu dès l’année 1955. Comme l’approvisionnement en uranium enrichi était alors loin d’être assuré, il avait été demandé aux concepteurs d’utiliser l’uranium naturel comme combustible, ce qui imposait de se servir de l’eau lourde comme modérateur. Mais les ingénieurs chargés du projet (connu sous le nom de Q244) ont été confrontés à des difficultés inextricables et malgré des trésors d’imagination, le projet s’est enlisé dans un dédale de solutions, certes ingénieuses, mais très complexes et difficiles à mettre en œuvre. Le projet fut donc abandonné en février 1958 car on réalisa alors qu’il serait impossible de concevoir un réacteur de ce type ayant une taille raisonnable et pouvant délivrer une puissance suffisante. En fait, cet arrêt des études a résulté surtout d’un événement qui permit une sortie inattendue de cette impasse technique : les États-Unis décidèrent cette même année 1958 de fournir à la France de l’uranium enrichi, mais uniquement pour la construction d’un prototype à terre (PAT) de réacteur de sous-marin (les Américains, s’appuyant sur les avis de l’amiral Rickover, pensaient alors que les Français ne parviendraient pas à mettre au point un sousmarin nucléaire opérationnel avant très longtemps). Ce sont 440 kg d’uranium enrichi à 90 % qui seront ainsi livrés à la France en 1959, ce qui permettra de lancer la construction du PAT l’année suivante (réacteur qui divergea en août 1964). À titre d’exemple de la diversité des concepts, nous donnons dans le tableau 15.2.3 quelques caractéristiques thermohydrauliques de quatre réacteurs nucléaires embarqués sur les navires de surface civils.  Tableau 15.2.3  Caractéristiques thermohydrauliques de quatre réacteurs nucléaires de navires civils.

Caractéristiques thermodynamiques Lénine

Savannah

Mutsu

Otto Hahn

Puissance thermique (MW)

90

70

35

38

Pression (bar)

200

120

110

60

Temp. moyenne (°C)

286

263

278

272

Eau primaire Vapeur secondaire

590

Réacteur de type intégré

Réacteur à boucles

Pression (bar)

28

32

40

40

Température (°C)

310

235

250

273

Surchauffe

80

0

0

40

15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

Examinons maintenant quelques-unes des caractéristiques générales des réacteurs de propulsion marine français qui, comme on l’a vu, sont de type « intégré ». Entre autres avantages, cette conception est un facteur important de discrétion acoustique car la circulation de l’eau primaire peut se faire jusqu’à des vitesses élevées sans utiliser de pompes qu’il est toujours difficile de rendre silencieuses. C’est aussi une disposition qui contribue évidemment à une meilleure compacité de l’ensemble de la « chaufferie nucléaire » et, ce faisant, à une réduction du poids des protections. Enfin ce type de configuration favorise un fonctionnement en circulation naturelle. Une des contreparties est que la hauteur de ce type de chaudière est plus grande ce qui peut conduire à quelques pénalités technologiques dans le cas de contraintes sévères sur ce paramètre (cas des sous-marins notamment). La figure 15.2.1 présente un schéma de ce type de réacteur.

 Figure 15.2.1  Réacteur nucléaire de sous-marin typique de conception française (source : [IV-132], page 479).

On notera que, dans cette architecture, le pressuriseur est situé à l’extérieur de la cuve et il est relié à celle-ci par une tuyauterie. Il est possible d’imaginer un concept de réacteur « auto-pressurisé » par un matelas de vapeur maintenu en point haut à la température chaude à l’intérieur de la cuve, mais cette disposition complique le fonctionnement de la chaudière et soulève d’autres difficultés. Il a donc été jugé préférable de découpler la fonction de pressurisation. Il en est de même de la pompe primaire de

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

circulation dont on pourrait concevoir l’implantation dans la cuve. Mais, là encore, les concepteurs ont choisi une implantation à l’extérieur de la cuve dans une disposition dite « en corne » comme le montre la figure 15.2.1. Pour ce qui concerne la pression de l’eau primaire, il semble qu’une augmentation au-delà de 150 b permette encore de réduire légèrement le volume de l’appareil propulsif sans que cela ne se traduise par une réduction du poids total de l’installation (selon [IV-129], page 151). L’information détaillée concernant ces réacteurs n’est pas accessible publiquement et de nombreuses données sont d’ailleurs classifiées, ce que l’on comprend aisément. On se limitera donc ici à fournir quelques caractéristiques générales du cœur de ce type de réacteur, ce qui est suffisant pour illustrer la démarche suivie pour leur conception. La forme du cœur est proche de celle d’un orthocylindre afin de minimiser les fuites neutroniques qui sont déjà assez importantes s’agissant évidemment d’un cœur de très petites dimensions. Son volume est en effet de l’ordre du m3 soit presque 30 fois plus petit que celui d’un REP standard de 1 000 MWé (3 000 MWth). Le combustible est constitué de plaques de 1 m de hauteur sur environ sur 10 cm de large. Chacune de ces plaques est formée d’un ensemble de petites plaquettes (comme des « caramels ») d’oxyde d’uranium enrichi d’épaisseur 4 mm, gainées en zircaloy (1 mm d’épaisseur). Les plaques ainsi constituées sont réunies parallèlement dans un faisceau de 15 ou 16 plaques, avec un espacement de l’ordre du mm. Un assemblage de combustible est constitué de quatre faisceaux aménagés perpendiculairement aux quatre quadrants du carré formant l’assemblage. La raison principale de cette géométrie à plaques réside dans sa bien meilleure résistance aux sollicitations mécaniques par rapport aux crayons que l’on trouve dans les REP électrogènes à terre, notamment en cas de chocs importants. Chaque assemblage est une structure semi-fermée permettant d’aménager des réglages de débits (diaphragmes) en pieds d’assemblage ce qui est adapté aux cœurs de petite taille dont le flux radial est fortement variable (on parle de « zonage thermohydraulique »). Ce cloisonnement des assemblages permet en outre de réaliser une structure d’ensemble du cœur plus robuste. Par ailleurs, pour éviter les limitations liées aux interactions pastille-gaine (voir § 9.3.6.2) lors de transitoires de puissance, on supprime le jeu entre le combustible et la gaine, en « collant » la gaine sur la matrice de combustible et en diminuant très fortement les déformations de la matrice de combustible, notamment sous l’effet des dilatations différentielles. Ce résultat est obtenu en limitant la température moyenne de fonctionnement du combustible, qui est de l’ordre de 325 °C au lieu de 1 500 °C dans un REP électrogène terrestre ([IV-132], page 486). C’est évidemment un énorme écart qui justifie la qualification de « combustible froid » pour ces réacteurs de sous-mains. Cette baisse de température est obtenue en conjuguant une faible épaisseur des plaques de combustible et un abaissement de la puissance spécifique moyenne (en gros trois fois moindre que celle d’un REP électrogène terrestre). Cette température très basse du combustible réduit considérablement la diffusion des gaz de fission au travers de la matrice de combustible ce qui dispense de la présence de chambres d’expansion. Bien entendu, toutes ces dispositions ont une contrepartie : un faible rendement global de l’installation (la température de l’eau en sortie du cœur est de l’ordre de 270 °C, soit au moins 50 °C inférieure à celle des REP électrogènes terrestres). Le contrôle de la réactivité est assuré par des « croix », comme dans les REB, ce qui assure une efficacité nettement accrue

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15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

de ces absorbants de neutrons par rapport à un système de « grappes » adopté dans les REP électrogènes. En effet, l’emploi de bore soluble est pratiquement exclu dans un sous-marin à cause des effluents radioactifs qu’engendrent les opérations de dilution de ce bore et de la place qu’occuperait le circuit dédié à cette « borication-dilution ». Le matériau absorbant employé est généralement du hafnium qui est nettement plus onéreux que le bore mais qui conserve son efficacité dans le temps et qui ne nécessite pas de gainage. Notons enfin que la pression primaire est de 150 b (voir plus haut), donc sensiblement identique à celle qui est retenue dans les REP électrogènes terrestres : c’est à peu-près la seule similarité entre les deux types de réacteurs !

15.3 Les réacteurs pour les applications aériennes

et spatiales

15.3.1 Réacteurs pour moteurs d’avions Ici encore ce sont les Américains qui ont été les premiers à se lancer dans des études visant à utiliser l’énergie nucléaire dans l’aviation. Il semble que l’armée de l’air américaine ait commencé à réfléchir à cette possibilité dès l’année 1944 (avec des scientifiques de Met-Lab et du LASL) mais c’est en 1946 que fut lancé un programme dénommé NEPA (Nuclear Energy for the Propulsion of Aircraft) marqué par la signature, le 26 mai, d’un premier contrat d’étude d’un bombardier à propulsion nucléaire confié à la société Fairchild Engine and Airplane Corporation par l’armée de l’air américaine [I-82, chap. 8] et [I-37], p. 79). En 1948, l’AEC demande au MIT une évaluation générale de ces programmes (étude nommée Lexington Project) qui conclut à la faisabilité d’un tel projet à une échéance de quinze ans, avec un coût de l’ordre du milliard de dollars. Le programme NEPA se poursuit donc et il prend le nom d’ANP (Aircraft Nuclear Propulsion) en 1951. C’est dans ce cadre que deux types de réacteurs furent étudiés : • l’un était un réacteur à sels fondus dont un prototype, l’ARE déjà évoqué au § 15.1, divergea sur le site d’Oak Ridge le 3 novembre 1954 ; • l’autre conçu et développé en collaboration avec General Electric, l’HTRE déjà évoqué dans la liste des réacteurs expérimentaux construits sur le site d’Idaho (annexe XI) qui divergea le 4 novembre 1955. Une chronologie détaillée de ce projet est fournie dans le document [I-82]. Ces deux concepts étaient radicalement différents puisque l’ARE était à combustible liquide et utilisait un cycle indirect pour produire l’énergie nécessaire à la propulsion alors que l’HTRE était à combustible nucléaire solide et utilisait directement l’air chauffé par la traversée du réacteur pour la propulsion. On dispose de plusieurs rapports très détaillés sur la conception et l’exploitation de l’ARE. Citons notamment le rapport [IV-133] qui décrit les bases de conception du réacteur et son intégration dans un avion, avec plusieurs schémas très instructifs et des estimations de dimensions et de masses des divers composants, ainsi

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

que le rapport [IV-134] qui présente très en détail le démarrage du réacteur et son exploitation. Ce sont de précieux documents qui permettent de bien comprendre la genèse des idées et qui expliquent clairement les raisons du choix des différentes options techniques. L’expérimentation de l’ARE fut de courte durée, comme on l’a vu, mais les résultats furent jugés suffisamment encourageants pour lancer des études plus poussées sur un prototype de réacteur de 60 MWth, en collaboration avec le spécialiste industriel des moteurs d’avions Pratt & Whitney. Le programme HTRE conduisit à la réalisation de deux installations expérimentales HTRE-1 (suivi d’une variante HTRE-2) et HTRE-3 dont le combustible solide était un alliage de céramiques à base d’UO2 mélangé à des oxydes d’yttrium et de béryllium. Le modérateur était soit de l’eau (HTRE-1 et 2), soit de l’hydrure de zirconium, ZrH (HTRE-3). L’air entrant dans le cœur du réacteur était comprimé par un compresseur classique à énergie chimique et la température de sortie de cet air était de l’ordre de 750 °C. Cet air pouvait ensuite être collecté vers une turbine propulsive. Le réacteur HTRE-1 atteignit sa pleine puissance de 20,2 MWth en janvier 1956 et fonctionna 150 heures, dépassant en cela le temps de fonctionnement de 100 heures prévu initialement ([IV-135], page 13). Son combustible fut alors remplacé et quelques autres modifications furent apportées pour un nouveau fonctionnement de près de 1 300 heures à partir de juillet 1957. Une installation entièrement nouvelle, HTRE-3, fut alors mise en service en 1958. Le cœur était cette fois horizontal et le modérateur était du ZrH solide à la place de l’eau. Il fonctionna à partir du mois d’avril 1958 jusqu’à son arrêt définitif le 19 décembre 1960, date à laquelle il atteignit pendant une heure une puissance de 29 MWth. Le lecteur intéressé par cette expérience unique pourra consulter le rapport très détaillé [IV-136] décrivant la conception et le fonctionnement de ce réacteur. Les installations HTRE-2 et HTRE-3 sont aujourd’hui encore visibles sur une aire à ciel ouvert située juste à côté du réacteur EBR-1 (l’auteur de ce livre a pu lui-même contempler ces deux pièces de musée aux dimensions assez impressionnantes). Pour les deux types de réacteurs (sels fondus à cycle indirect et combustible solide à cycle direct), le principal défi auquel devaient faire face les concepteurs n’était pas en fait le réacteur lui-même mais la protection radiologique, notamment visà-vis des équipages. Aucune solution réellement satisfaisante ne sera trouvée sur ce point compte tenu de la contrainte majeure que représente le poids forcément limité d’une telle protection. C’est la raison principale de l’arrêt de ces programmes de propulsion nucléaire aérienne en 1961, dont l’intérêt était par ailleurs devenu beaucoup moins évident avec l’avènement des missiles balistiques. Par ailleurs, un bombardier de type Convair-B36 fut spécialement adapté pour y tester des protections radiologiques à l’aide d’un réacteur nucléaire embarqué de 3 MWth de puissance thermique (mais non destiné à la propulsion de l’avion). Il effectua 44 vols expérimentaux à partir de septembre 1955 ([I-82], page 6). On trouve quelques détails techniques sur les aménagements de cet énorme avion et sur ses performances dans le document [I-83]. Le seul autre pays qui ait lancé des études dans ce domaine est évidemment l’exURSS (on était alors en pleine « guerre froide »), qui a initié un programme de

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15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

développement de réacteurs nucléaires pour la propulsion aérienne à la fin de 1955. Un avion de type Tupolev-TU95 spécialement modifié pour accueillir un prototype de réacteur nucléaire a été effectivement testé dans les airs au début des années 1960, mais on dispose de très peu d’informations sur ces projets et ces réalisations. Il semble en fait que le réacteur nucléaire embarqué ne fut jamais mis en marche à bord de l’appareil qui était propulsé par des moteurs classiques. En tout état de cause, ces programmes ont été également abandonnés au milieu des années 1960 pour des raisons analogues à celles qui ont conduit les Américains à prendre leur décision d’arrêter le programme.

15.3.2 Réacteurs de propulsion de missiles L’idée d’utiliser l’énergie dégagée par une réaction en chaîne de fissions pour chauffer un fluide propulsif de missile terrestre à longue portée fut développée dans le cadre d’un programme militaire appelé ROVER initié en 1953, mais lancé effectivement en 1955. Auparavant, une première étude de faisabilité avait été réalisée par l’ORNL entre 1947 et 1949. De nombreuses options de réacteurs ont été étudiées dans ce cadre, que ce soit des réacteurs nucléaires à combustible solide ou des réacteurs moins classiques à combustible liquide ou même gazeux. Mais seuls des combustibles solides ont été utilisés dans tous les prototypes de réacteurs testés au sol. Il s’agissait pour la plupart de combustibles réfractaires constitués de petites particules d’uranium très enrichi enrobées et dispersées dans une matrice de graphite, analogues aux combustibles de la filière HTR. Le réflecteur de neutrons était généralement constitué de béryllium. Le fluide utilisé était dans tous les cas de l’hydrogène, initialement sous forme gazeuse mais ensuite sous forme liquide à l’entrée, traversant le cœur, puis expulsé à très haute température à travers une tuyère convergente-divergente (comme pour les fusées chimiques classiques). Les programmes de développement de ces réacteurs furent confiés essentiellement au LASL (Los Alamos Scientific Laboratory) avec une contribution du LLL (Lawrence Livermore Laboratory). On dispose d’un rapport assez détaillé [IV-137] sur les différents concepts qui ont été testés et les expériences qui ont été réalisées dans le cadre de ce programme ROVER (et aussi sur le programme NERVA dont on reparle au paragraphe suivant). On se limitera ici à fournir quelques informations générales permettant de mieux cerner l’ampleur et les acquis de ce programme. Une première série de huit prototypes expérimentaux, dénommée Kiwi, fut testée au NTS (Nevada Test Site) entre 1959 et 1964. Le premier d’entre eux, Kiwi-A, fonctionna le 1er juillet 1959 pendant 300 secondes en atteignant une puissance de 70 MWth. Le cœur actif d’un diamètre de 46 cm et d’une hauteur de 137 cm était constitué essentiellement de plaques de graphite nues dans lesquelles étaient noyées de petites particules d’UO2 de 4 microns de diamètre, non enrobées. Le cœur contenait en son centre un réservoir d’eau lourde destiné à réduire la masse de matière fissile critique tout en ménageant une zone à basse température et à basse pression pour contenir les éléments de contrôle. Les examens post mortem montrèrent une très forte corrosion du graphite par l’hydrogène, ce qui conduisit à concevoir les

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

nouveaux prototypes de la série Kiwi avec des couches protectrices entre le graphite et l’hydrogène. Bien d’autres améliorations ont été évidemment apportées au fur et à mesure de l’avancement de la conception et des tests des sept autres prototypes. Le dernier réacteur de cette série, Kiwi-B4E, utilisa des particules de combustible en UC2 (au lieu de particules d’UO2 pour les précédents) de diamètre de l’ordre d’une centaine de microns, enrobées d’une couche de carbone pyrolytique. Il fonctionna le 28 août 1965 pendant 12 minutes en atteignant une puissance de 937 MWth pendant 8 minutes, avec une température de sortie de l’hydrogène proche de 2 000 °C. Le même réacteur fonctionna à nouveau le 10 septembre 1965 pendant 2,5 minutes à une puissance de 835 MWth. La série suivante, dénommée Phoebus, fut conçue à partir de 1963. Trois réacteurs prototypes de cette série ont été testés entre 1965 et 1968, le dernier ayant une puissance de 4 100 MWth et une poussée de 90 tonnes, qui fut testé à pleine puissance pendant 12,5 minutes le 26 juin 1968. Note : les puissances mises en jeu peuvent paraître énormes puisqu’elles sont comparables à celle d’un réacteur électronucléaire de très grande taille (l’EPR délivre une puissance thermique de 4 500 MW). En fait, cela résulte des caractéristiques exceptionnelles des très gros lanceurs à combustible chimique. À titre d’exemple, on peut calculer la puissance délivrée au décollage par les cinq moteurs F-1 du premier étage d’une fusée Saturne-V (pesant 3 000 tonnes), en prenant un débit massique initial du mélange oxygène-kérosène, Q, de 12,89 t/s et une vitesse d’éjection des gaz Ve de 2,550 km/s (document NASA « Saturne V news reference », F-1 engine fact sheet). La simple application de la formule donnant l’énergie cinétique dégagée par seconde (et donc la puissance), P = 0,5 Q Ve2, conduit à une valeur de 42 GW ! On trouve dans divers documents des valeurs assez disparates concernant l’estimation de cette puissance, mais l’ordre de grandeur reste toujours le même. L’un des documents qui dresse la liste de tous les moteurs utilisés dans l’espace (« Projectrho.com »), indique par exemple une puissance de 58 GW, proche de celle que nous calculons ici. C’est pratiquement l’équivalent de toute la puissance électrique d’origine nucléaire installée en France en 2015 ! À titre indicatif, signalons que la puissance nécessaire au décollage de la navette spatiale américaine était de l’ordre de 30 GW, soit l’équivalent d’environ 10 % de la puissance électrique mondiale d’origine nucléaire ! Un autre réacteur de taille nettement plus petite que les réacteurs Kiwi et Phoebus (500 MWth), baptisé Pewee, fut construit en 1968 pour tester uniquement des combustibles avancés et réduire ainsi le coût des essais. Un réacteur encore nettement moins puissant que Pewee (44 MWth), baptisé Nuclear Furnace-1, avec un combustible mixte de carbure d’uranium et de zirconium (U, Zr) C, fut également testé pendant l’été 1972 pour tester à moindre coût, mais en vraie grandeur, ce nouveau combustible ainsi que les composants d’un propulseur nucléaire. Il était prévu en parallèle un programme baptisé RIFT (pour Reactor In-Flight Test), initié dès l’année 1961, destiné à tester sur un vol réel de fusée ces moteurs nucléaires. Il s’agissait alors de propulser les étages supérieurs de fusées de type Saturne. Mais les ennuis constatés à l’époque sur certains essais Kiwi (éjection de combustible des

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15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

réacteurs B1B et B4A) ont conduit à l’annulation de ce programme en décembre 1963, qui fut réorienté vers un ensemble d’expériences à réaliser uniquement au sol. L’ensemble du programme ROVER fut finalement arrêté définitivement pour des raisons essentiellement budgétaires, alors qu’il avait atteint un état de développement très avancé, notamment au travers des essais du programme NERVA dont on reparle au paragraphe suivant. Signalons pour terminer qu’un autre programme, baptisé Pluto, fut également lancé en 1957 au LLL pour concevoir cette fois un moteur nucléaire de propulsion de missiles de croisière supersonique volant à basse altitude mais il fut abandonné prématurément en juillet 1964.

15.3.3 Réacteurs pour les applications spatiales « Il est difficile de dire ce qui est impossible, car le rêve d’hier est l’espoir d’aujourd’hui et la réalité de demain. » Tels sont les propos de Robert Goddard (1882-1945), ingénieur américain très inventif, qui est considéré, à juste titre, comme le pionnier américain de la propulsion des fusées. Cette assertion s’applique parfaitement à certains esprits visionnaires qui ont imaginé avant même la découverte de la fission nucléaire la possibilité d’utiliser l’énergie contenue dans les noyaux atomiques, notamment celle qui est récupérable lors de désintégrations radioactives, pour la fourniture d’énergie dans des engins spatiaux, y compris pour leur propulsion. Citons par exemple l’ingénieur aéronautique français Robert Esnault-Pelterie (1881-1957), autre pionnier de l’aviation et de l’aéronautique, qui suggéra en 1911 d’utiliser 25 kg de radium pour aller sur la Lune. Toutefois, ce n’est qu’à la fin des années 1950, avec les débuts de la « conquête spatiale », que des projets concrets ont été lancés dans ce domaine, essentiellement aux États-Unis et en ex-URSS. Il nous faut distinguer ici deux grands types d’applications : 1. la propulsion à l’aide de moteurs nucléaires de certains étages de fusées envoyées dans l’espace à partir de la Terre ; 2. la fourniture d’énergie pour engins spatiaux, y compris pour leur propulsion une fois dans l’espace.

15.3.3.1 Propulsion de fusées envoyées dans l’espace Les Américains ont été incontestablement les pionniers pour ce type d’application, avec leur programme NERVA (Nuclear Engine for Rocket Vehicule Applications) qui était en fait dérivé du programme ROVER mais mené cette fois par la NASA (agence spatiale américaine créée en 1958) à partir de 1961 pour la propulsion d’étages de fusées spatiales, tandis que se poursuivait en parallèle le programme spécifique ROVER pour la propulsion de missiles terrestres. L’objectif initial était de délivrer une poussée d’une centaine de tonnes. On trouvera dans le document [IV-137] déjà cité une présentation assez détaillée sur les six réacteurs baptisés NRX, conçus et expérimentés dans le cadre de ce programme dont une rétrospective

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

technico-historique, incluant les aspects liés à la gestion du projet, est fournie dans le document [I-84]. Le livre [I-33], déjà cité, retrace également bien les étapes de ce projet et ses aspects techniques (description des réacteurs et essais réalisés). On notera simplement ici que la base de conception de ces réacteurs était la même que celle des réacteurs de la série Kiwi développée dans le cadre du programme ROVER. Le programme NERVA a culminé avec le test d’un réacteur en configuration de vol baptisé XE-Prime, d’une poussée de 25 tonnes, qui a fonctionné à 28 reprises entre le 4 décembre 1968 et le 11 septembre 1969, pendant un temps cumulé de 115 minutes, en délivrant une puissance maximale de 1 140 MWth. Ce réacteur a permis de démontrer qu’il était possible de propulser une fusée avec un réacteur nucléaire dans des conditions de fiabilité au moins équivalentes celles des moteurs utilisant des combustibles chimiques et délivrant une impulsion spécifique Isp au moins deux fois plus grande (Isp est une mesure de l’efficacité d’un moteur de fusée : c’est la poussée (force exercée par ce moteur, en newtons) rapportée à la quantité de carburant consommée par unité de temps, c’est-à-dire le débit exprimé en kg*g/s. Isp a les dimensions d’un temps, et s’exprime généralement en secondes). Dans le sillage de ces essais tout à fait concluants, un propulseur de 90 tonnes de poussée, d’une puissance de 5 000 MWth était en cours de mise au point. Le programme NERVA avait donc pratiquement atteint ses objectifs lorsqu’il fut arrêté en janvier 1973. Le triomphe du programme Apollo et de sa célèbre fusée Saturne-V à propulsion chimique fut sans doute un élément qui contribua à cette décision (mais il faut noter que ce programme Apollo fut stoppé prématurément à la même époque, avec le 17e et dernier vol du mois de décembre 1972). Les acquis de NERVA ne sont cependant pas perdus puisque la propulsion nucléaire de fusées ou d’engins spatiaux est envisagée et étudiée aujourd’hui, comme nous allons le voir au paragraphe suivant. De plus, les études sur ce type de propulsion n’ont jamais vraiment cessé et elles ont même été reprises activement en 1991 à l’occasion du projet de propulsion nucléaire de missile, Timberwind, lancé dans le sillage de l’initiative de défense stratégique lancée par le Président Ronald Reagan en 1983 (la « guerre des étoiles ») et dans le cadre du programme SNTP (Space Nuclear Thermal Propulsion).

15.3.3.2 Réacteurs générateurs d’énergie pour les engins spatiaux Ce sont cette fois les Soviétiques qui, dans ce domaine, ont été les plus prolifiques avec l’envoi dans l’espace de 34 réacteurs à fission, entre 1970 (3 octobre) et 1988 (15 mars), contre un seul pour les Américains, le réacteur SNAP-10A (System for Nuclear Auxiliary Power) mis sur orbite le 3 avril 1965, mais d’une puissance de seulement 590 W (et qui n’a fonctionné que 43 jours). D’ailleurs, rappelons que ce sont les Soviétiques qui ont inauguré de façon spectaculaire la conquête de l’espace avec la mise en orbite du premier Spoutnik le 4 octobre 1957 dont le « bip-bip » énigmatique retransmis dans le monde est resté célèbre. Le document [VI-16] fournit une bonne synthèse de ces applications civiles de l’énergie nucléaire pour l’espace. Par ailleurs, les documents [I-85] et [I-86] présentent une histoire détaillée de ces développements aux États-Unis.

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15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

En fait, il existe deux grandes catégories de sources d’énergie nucléaire utilisables dans l’espace : 1.  Les sources qui mettent en œuvre l’énergie produite par le rayonnement issu de désintégrations radioactives d’éléments fortement radioactifs, dénommées généralement RTG pour Radioisotope Thermoelectric Generator ou encore RHU pour Radioisotope Heater Units (ces dernières utilisent directement la chaleur, sans passer par une conversion en électricité comme dans le cas des RTG). La plus largement répandue de ces sources est de très loin celle du Pu238, émetteur alpha de période 87,7 ans, qui nécessite peu de protection radiologique (car son émission de rayons gamma est faible) et qui délivre une quantité appréciable d’énergie par unité de masse (0,54 W/g). Toutefois, d’autres radioisotopes ont été utilisés dans le passé pour des applications très spécifiques, comme le polonium-210, de période assez courte (138 jours) mais qui dégage une très grande puissance de 140 W/g. Dans tous les cas, ce type de source d’énergie se limite à des besoins en puissance de quelques kW, mais elle a été utilisée abondamment dans l’espace, essentiellement par les États-Unis (41 sources dénombrées jusqu’en en 2006, selon [VI-17], dont l’engin SNAP-11 qui a utilisé une source de 7,5 g de Cm242). Selon le livre [VI-18] page 273, la Russie n’a utilisé que deux RTG au Po210 et une RTG au Pu238, ainsi que deux RHU au Po210 pour des sondes lunaires. 2.  Les réacteurs nucléaires proprement dits, mettant en œuvre l’énergie issue d’une réaction en chaîne auto-entretenue. Cette forme d’énergie devient pratiquement indispensable pour de fortes puissances (typiquement au-delà du MWth pendant plusieurs heures) et/ou pour de longues durées (typiquement au-delà de quelques semaines pour des puissances dépassant la cinquantaine de kW). C’est le cas de vols habités de très longue durée. Dans le cadre de ce livre, c’est cette deuxième source d’énergie que nous évoquons rapidement. Elle peut être délivrée directement sous forme de chaleur ou sous forme d’électricité au travers de plusieurs types de cycles thermodynamiques (Brayton, Rankine, Stirling). Elle peut également être utilisée via une transformation de la chaleur à l’aide d’un processus thermoïonique d’émission d’électrons par un métal chauffé qui est une idée lancée par le LASL en 1957, ou thermoélectrique en utilisant l’effet Peltier par exemple. Ici encore, il faut distinguer deux types d’applications : celles qui sont destinées à fournir l’énergie nécessaire au fonctionnement des engins spatiaux (instruments de bord et, au besoin, énergie à fournir pour un habitacle humain) et celles qui sont destinées à propulser les engins dans l’espace. Pour cette dernière application, les solutions privilégiées sont celles d’une propulsion nucléothermique à l’aide d’un réacteur à combustible réfractaire comme ceux qui ont été étudiés dans le cadre des programmes ROVER/NERVA, car il faut délivrer de la chaleur à très haute température. Ce type de solution permet de produire de très fortes poussées (des tonnes ou même dizaines de tonnes) mais pendant des temps très courts (quelques heures au grand maximum), comme l’a démontré le programme NERVA. Une autre solution consiste à utiliser des moteurs ioniques. Il s’agit dans ce cas d’utiliser l’énergie produite par un réacteur nucléaire pour ioniser

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

un gaz. Les ions ainsi produits peuvent alors être accélérés dans un champ électrique intense, qui peut être lui-même créé par le réacteur, ce qui engendre une poussée par éjection du plasma d’ions, pouvant ainsi propulser un engin spatial. Toutefois, ces poussées sont très faibles (quelques fractions de newtons) et par conséquent les accélérations sont très lentes. Par contre ce mode de propulsion fournit de très grandes impulsions spécifiques pendant plusieurs années et permet ainsi d’atteindre des vitesses très élevées. Il a été testé notamment dans cadre du projet américain JIMO (Jupiter Icy Moons Orbiter). Note : pour la « petite histoire », signalons un projet qui pourrait paraître totalement farfelu aujourd’hui mais qui a été sérieusement étudié de 1958 à 1963 par la société General Atomics (soutenue partiellement par la NASA) : une propulsion dans l’espace d’un énorme engin de 1 000 t (ou plus) à l’aide d’une succession d’explosions de petites bombes atomiques ! C’est la signature du traité d’interdiction partiel des essais nucléaires dans l’atmosphère en 1963 qui a sonné le glas de ce projet extravagant baptisé Orion (comme dans le film L’odyssée de l’espace). Nous invitons le lecteur épris d’aventures scientifiques et techniques insolites à consulter l’article détaillé (écrit en français) publié dans Wikipédia. Il est très instructif. Pour la fourniture d’énergie à bord des engins, les contraintes dans l’espace, notamment la compacité et la minimisation des masses, favorisent les réacteurs à neutrons rapides (RNR) avec comme fluide caloporteur (si celui-ci est nécessaire) un métal liquide, bien que le gaz soit envisageable (voir par exemple [IV-138]). Les caractéristiques de ces RNR sont évidemment très différentes de celles des réacteurs électrogènes terrestres même si ceux-ci sont de petite taille. Ainsi, le combustible n’est pas du plutonium mais de l’uranium très enrichi et il n’y a pas de couvertures radiales fertiles (on ne recherche plus la surgénération !). Par ailleurs, on utilise presque toujours du béryllium comme réflecteur de neutrons et on y insère les barres de commande qui sont des tambours tournants (ces barres de commande ne peuvent plus être insérées par gravité !). Les contraintes et dispositions de sûreté se présentent également de façon très différentes pour des machines envoyées dans l’espace par des fusées et qui doivent ensuite assurer la survie des équipages pour des engins habités munis de ces réacteurs nucléaires. De plus, même s’il n’y a pas de présence humaine, il faut prévoir une protection radiologique efficace pour prévenir une dégradation des matériels sous l’effet des rayonnements (dans l’espace, on parle aussi de « bouclier » ou de « blindage » ou même d’« écran de protection »). Enfin les conditions d’évacuation de la chaleur de rejet dans l’espace (pour un cycle thermodynamique) sont radicalement différentes puisque celle-ci ne peut se faire que par rayonnement, ce qui oblige à prévoir des surfaces radiatives suffisantes et des températures élevées du radiateur servant de source froide (loi de Stefan-Boltzmann, qui stipule que l’énergie rayonnée est proportionnelle à la puissance quatrième de la température absolue). Nous ne pouvons pas présenter ici, même succinctement, les multiples concepts de réacteurs nucléaires qui ont été envisagés ou testés dans le passé ou qui sont étudiés aujourd’hui. Le lecteur qui souhaiterait approfondir le sujet pourra se référer au document [VI-16] déjà cité ainsi qu’aux documents [VI-19] et [VI-20] pour les aspects généraux. Pour ce qui concerne les programmes nationaux spécifiques, on trouve une bonne synthèse du programme SNAP américain dans le document

600

15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

[IV-139] qui fournit notamment beaucoup de détails sur le réacteur SNAP-10A évoqué plus haut. Quant au programme soviétique TOPAZ, on en trouve une synthèse historique et technique dans la présentation N° 35 du document [VI20]. L’annexe IX du document [VI-16] fournit par ailleurs une liste complète des 34 réacteurs soviétiques lancés dans l’espace évoqués plus haut, tous étiquetés sous le nom générique de « Cosmos », et dont 31 étaient destinés à l’approvisionnement de stations radars mises en orbite basse (programme RORSAT, pour Radar Ocean Reconnaissance Satellites). Il faut également citer le projet français ERATO, mené conjointement par le CEA et le CNES entre 1982 et 1989, pour lequel on trouve deux articles de synthèse [IV-140] et [IV-141] qui résument bien ce projet et ses évolutions techniques. En fait ce concept a été décliné en trois versions : un cœur « classique » à combustible UO2 refroidi au sodium, ayant une température de sortie de 670 °C, un cœur de type HTR refroidi à l’hélium avec une température de sortie du cœur de 840 °C et enfin un concept beaucoup plus innovant à combustible nitrure (UN) refroidi au lithium permettant d’atteindre une température de sortie de 1 150 °C. Dans une version initiale étudiée de 1982 à 1986, la puissance visée était de 200 kWé et l’objectif était alors de propulser un « remorqueur » interorbital. Le programme a été réorienté en 1986 vers la conception d’un générateur de 20 kWé destiné plus particulièrement à l’alimentation d’un radar en orbite pour surveillance militaire, en collaboration avec la DGA (Direction générale de l’armement). C’est ce concept qui est présenté dans le tableau 15.3.1.  Tableau 15.3.1  Caractéristiques essentielles de quelques projets ou réalisations de réacteurs spatiaux. Notes

Russie (ex-URSS) Romashka

BUK

Puissance (kW)

(1)

(2)

(3) (4)

TOPAZ-1

45,5 0,65 T/E U - ZrHx 435 4,3 Therm. Be NaK 585 501

2000 100 T/E UN (ou UO2) 5422 140 Rap. Be Li (caloduc) 1377 1017

40 0,8 T/E UC2 455 49 Rap. Be Aucun 1900 980

100 max. 5 max. T/E (Si-Ge) U-Mo 390 20 - 25 Rap. Be NaK 700 350

[IV-139] et [VI-21]

[VI-22]

[IV-142] et [VI-16]

[VI-16] et [VI-22]

[VI-20] et [VI-21]

14/08/1964

3/10/1970 au 15/3/1988

Russie - USA

France

TOPAZ-2

ERATO

Mise en œuvre de la technologie thermoïonique

Deux réacteurs lancés en fév. & juil. 1987 130 - 150 5 - 10 T/I UO2 320 12 Therm. Be - B4C NaK 1450 650

Début de 03/04/1965 programme : 1983

Date démarrage / lancement

Sources documentaires

SP-100

Alimentation Prototype Resté à l'état de Radars Premier spatial - Seul de projet 31 prototype à engin lancé (arrêt en terre des BUK exemplaires par les 1993) similaires Américains

Mission

thermique électrique Système de conversion Type de combustible Masse du réacteur (kg) Masse d'U235 (kg) Spectre de neutrons Réflecteur Fluide caloporteur Température Cœur /émetteur (°C) Jonction / collect.

Etats-Unis SNAP-10A

Alimentation d'un radar spatial

Vendu aux Programme Américains par de R&D mené la Russie en entre 1982 et 1992 (hors 1989 combustible) 115 - 135 110 5,5 - 6 20 T/I Turbomachine UO2 UO2 ou UN 1061 2300 27 65 Rap. Therm. (ZrH1,85) Be BeO NaK Na - He/Xe 1527 - 1827 680 470 - 570 670 [VI-16] et [VI-21]

[IV-141]

Notes (1) - T/E signifie thermoélectrique - T/I signifie thermoïonique (2) - Therm. signifie spectre de neutrons thermiques - Rap. signifie spectre de neutrons rapides (3) - Pour les réacteurs TOPAZ, il s'agit de la température de l'émetteur en Mo-W entourant l'élément combustible. Pour ERATO c'est la température du sodium à la sortie du cœur. (4) - Pour les réacteurs TOPAZ, il s'agit de la température du récepteur en Mo-Nb. Pour ERATO c'est la température d'entrée du gaz dans la turbine (sous une pression de 10 b)

601

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Ainsi, il y a eu une « envolée » des programmes d’utilisation de l’énergie nucléaire dans l’espace à partir de la fin des années 1950 jusqu’aux années 1980, essentiellement aux États-Unis et en ex-URSS, mais une certaine accalmie s’est installée ensuite pendant une vingtaine d’années. Toutefois, ces programmes reprennent de la vigueur depuis le début des années 2000, y compris en France, et on assiste au déploiement de nombreux projets, notamment aux États-Unis. Citons par exemple dans ce pays, le projet baptisé Kilopower lancé en 2011 par le LASL (aujourd’hui financé en partie par la NASA) qui est un petit réacteur délivrant quelques kWé de puissance, à combustible UMo, avec transfert de chaleur par caloduc à vapeur de sodium et moteur Stirling ([IV-143]) ou encore le projet SAFE-400 ([VI-16], p. 37-38), plus ambitieux, capable de produire 100 kWé (réacteur à combustible UN, avec turbine à gaz à cycle de Brayton). Le projet JIMO cité plus haut s’inscrit par ailleurs dans le cadre du programme Prometheus lancé en 2003 par la NASA et destiné à développer des systèmes de propulsion nucléaire pour des missions spatiales de longue durée (mais ce programme est pour l’instant en standby). Les Russes poursuivent également leurs travaux dans ce domaine en travaillant notamment sur des réacteurs de plus grande puissance, situés dans la gamme du MWth, destinés à des missions interplanétaires (programme NPPU, Nuclear Power Propulsion System) : voir [VI-21] et [VI-22]. Quant à la France, à la suite du projet ERATO, elle a mené pendant les années 1995-1997 un projet dénommé MAPS destiné à développer un réacteur nucléaire de propulsion (puissance 300 MWth) adapté à la fusée Ariane-5 (projet commun CEA - CNES, dont les caractéristiques sont données dans l’article [VI-23]). Plus récemment, un projet de réacteur spatial de 100 kWé, baptisé OPUS, a été étudié entre 2002 et 2004 ([III-28], pages 209213 et [VI-24]) et des études d’optimisation se poursuivent sur ces sujets dans le cadre d’une collaboration entre le CEA, AREVA et le CNES (voir [IV-144]). Mais bien d’autres projets sont dans les cartons ou font même l’objet de tests. Pour avoir un aperçu du foisonnement des idées et des projets dans ce domaine, il suffit de consulter les actes du récent congrès d’Albuquerque [VI-25], qui se tient régulièrement dans cette ville depuis trente ans et qui est consacré spécifiquement à ces sujets. Une vaste étude d’évaluation de tous les systèmes nucléaires envisagés dans l’espace est par ailleurs présentée dans un rapport récent [VI-26]. Signalons enfin le rapport final d’une étude financée par la Commission européenne [VI-27] qui offre un bon panorama des technologies et des projets en cours de développement pour les applications civiles de l’énergie nucléaire dans l’espace. Pour conclure cette brève présentation, on aura noté le très large éventail des options techniques susceptibles d’être mises en œuvre pour fournir l’énergie nécessaire à la réalisation de diverses missions spatiales, à partir de la fission nucléaire (ou de la radioactivité). C’est sans aucun doute un domaine de recherche captivant qui offre un potentiel d’innovations considérable aussi bien pour les réacteurs euxmêmes que pour les systèmes de conversion d’énergie.

602

15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

15.4 Les réacteurs du futur 15.4.1 La niche des réacteurs de petite taille Précisons d’abord que la notion même de réacteur de « petite taille » n’a pas beaucoup de sens sur le plan historique comme sur le plan technique, tout au moins pour ce qui concerne les applications électrogènes terrestres. En effet, comme on a pu le constater au fil des chapitres de cette troisième partie du livre, tous ces réacteurs, quelle que soit la filière, étaient au départ de puissance très modeste, et ce n’est qu’à partir des années 1960 que les industriels ont cherché à augmenter leur puissance unitaire pour bénéficier des économies d’échelle afin d’assurer la rentabilité de leur investissement. Toutefois, à partir des années 1980, certains acteurs du secteur nucléaire dans le monde se sont interrogés sur cette tendance à la croissance continuelle des tailles de réacteurs électrogènes commerciaux. C’était notamment le cas des pays qui n’avaient pas encore ou plus du tout de programmes nucléaires actifs et qui percevaient certains avantages au développement de réacteurs de puissance unitaire modeste. Mais l’intérêt qui s’est alors manifesté pour développer des réacteurs de petite taille s’est un peu estompé avec le fort ralentissement des programmes nucléaires mondiaux qui a fait suite à l’accident de Tchernobyl. Avec la perspective d’une « renaissance » de l’énergie nucléaire qui est apparue progressivement à partir de la fin des années 1990, cet intérêt s’est exprimé à nouveau dans plusieurs milieux, notamment aux États-Unis (dont l’une des motivations était alors de reprendre le leadership mondial dans le secteur de l’énergie nucléaire civile). Initialement, il s’agissait de réacteurs de taille « petite » ou « moyenne », réunis sous le vocable Small and Medium sized Reactors, SMR, avec comme critère de distinction défini par l’AIEA, une puissance électrique inférieure à 300 MWé pour les « petits » réacteurs et entre 300 et 700 MWé pour les réacteurs de taille « moyenne ». Aujourd’hui ce même sigle SMR est employé presque exclusivement pour désigner les réacteurs dits « modulaires » de puissance inférieure à 300 MWé, c’est-à-dire susceptibles d’être construits en un nombre d’exemplaires identiques suffisant pour en assurer la rentabilité. Ce sont ces SMR que nous traitons dans ce chapitre. Les principaux arguments qui sont avancés pour justifier leur développement peuvent être déclinés de la façon suivante : • les bénéfices financiers liés au moindre coût en capital résultant d’un investissement moins important et de délais de construction plus courts (réduction des intérêts intercalaires) peuvent compenser au moins en partie la pénalité liée à la petite taille (les économies d’échelle favorisent les grandes tailles) ; • économies liées à la standardisation pour des constructions en série de modules réacteurs identiques ; • possibilité de préfabrication en usine des principaux composants de petite taille ;

603

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• sûreté globale accrue, notamment grâce aux possibilités plus grandes de mettre en place des systèmes de sauvegarde « passifs » ; • adaptation aux réseaux électriques de petite capacité qui ne sont pas (ou peu) interconnectés avec d’autres réseaux plus importants ; • facilités plus grandes sur le plan du choix des sites d’implantation (moindres contraintes par exemple en termes de sources naturelles de refroidissement). On peut par exemple imaginer une utilisation de terrains d’anciennes centrales à charbon ; • ouverture à de nouveaux marchés pour lesquels des réacteurs de grande taille ne sont pas nécessaires ou ne sont pas du tout adaptés, comme le dessalement de l’eau de mer, la fourniture de chaleur urbaine ou industrielle dans des zones géographiques isolées, le transport de réacteurs nucléaires sur barges (qu’on ne peut pas envisager pour de gros réacteurs), l’approvisionnement en énergie de grandes plateformes industrielles maritimes (pour extraction pétrolière par exemple), la production d’hydrogène, la propulsion de grands porte-conteneurs, etc. ; • meilleure progressivité d’implantation des capacités de production permettant de s’adapter plus fidèlement à la croissance de la demande et aux besoins locaux ; • possibilité d’enterrer (au moins partiellement) des petits réacteurs, ou même de les implanter sur des fonds marins ce qui offre notamment des avantages en matière de résistance à certaines agressions externes d’origine naturelle ou humaines (terrorisme). Ces avantages potentiels offerts par des réacteurs de petite taille ont incité de nombreux organismes et certains industriels du secteur nucléaire, à concevoir et à promouvoir de tels réacteurs, d’autant que l’expérience en la matière existe largement, même si elle concerne essentiellement des applications spécifiques comme la propulsion navale ou l’espace comme nous l’avons vu plus haut dans ce chapitre. Plusieurs réacteurs de petite taille dédiés ont été néanmoins construits et exploités dans le passé, pour produire de l’énergie à terre (nous ne parlons pas ici des réacteurs qui ont initié le développement de filières nucléaires et qui étaient destinés à tester la technologie des futurs réacteurs de plus grande taille). Nous en donnons la liste dans le tableau 15.4.1-A (parmi les sources documentaires consultées pour établir ce tableau, citons le livre [I-23], chapitre 4 pour l’ex-URSS et [VI-28] pour les États-Unis). D’autres sont toujours en exploitation ou en construction et leur liste est donnée dans le tableau 15.4.1-B.

604

15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

 Tableau 15.4.1-A  Réacteurs de petite taille dédiés ayant opéré dans le passé pour la production d’énergie à terre (électricité ou chaleur) et fermés aujourd’hui. Pays

E T A T S

U N I S

E x U R S S

Année d'arrêt définitif

Commentaires

1957

1973

Prototype de démonstration conçu pour l'armée américaine (mer et air) par l"American Locomotive Company" (ALC) et destiné esentiellement à la formation et à des tests.

2

1962

1972

Premier réacteur développé et exploité par l'armée dans le cadre se son programme "Army Nuclear Power", pour alimentation des stations isolées. U enrichi à 93%.

REP

1,25

1962

1968

Camp Century (Groenland)

REP

2

1960

1962

Prototype de REP pour fourniture de chaleur et d'électricité dans des régions isolées. Apporté (et retourné aux USA) sur (du) le site en pièces détachées.

PM-3A

Antartique (Mc Murdo stat.)

REP

1,75

1962

1972

Prototype de REP pour fourniture de chaleur et d'énergie pour le dessalement (par distillation flash sous vide) sur la base côtière de Mc Murdo (US-Navy).

SL-1

INEL (Idaho)

REB

0,2

1958

1960

Prototype de REB pour fourniture de chaleur (0,4 MWth) et d'électricité (0,2 MWé) dans des régions isolées Destruction par accident de criticité le 3/1/1963 (3 victimes)

MH-1A

Canal de Panama (barge sturgis)

REP

10

1967

1976

Réacteur monté sur une barge, qui a divergé en 1967 et a fourni de l'électricité (et de l'eau douce) dans la zone du canal jusqu'en 1975. U enrichi à 4 - 7 %.

ML-1

INEL (Idaho)

Eau légère Azote

0,3

1961

1965

Prototype de réacteur modéré à l'eau légère et refroidi à l'azote, transportable en pièces détachées (voir annexe XI). N'a pu produire que 0,14 MW.

LACBWR

La Crosse (Wisconsin)

REB

48

1967

1987

Réacteur commercial financé en partie par l'AEC pour le compte de la compagnie "Dayryland Power Cooperative" Facteur de charge moyen de 50% sur 20 ans.

ARBUS (AST1)

Russie (RIAR)

Liquide organique

0,75

1963

1990

Le liquide organique servait à la fois de modérateur et de fluide caloporteur (voir détails à la fin du § 10.3.2). Objectif: chauffage urbain (5 MW) pour zones isolées.

TES-3

Russie -Obninsk (transportable)

REP

1,5

1961

1969

VK-50

Russie (RIAR)

REB

50

1965

2006

Puissance Année de (MWé) démarrage

Nom

Lieu

Type

SM-1

Fort Belvoir (Virginie)

REP

2

SM1-A

Fort Greely (Alaska)

REP

PM-1

Sundance (Wyoming)

PM-2A

Installé sur la base militaire de Sundance pour alimenter une station de radars. U enrichi à 93%.

TES signifie "Transportable Electric Station". Série de trois réacteurs transportables sur engins routiers, composés chacun de quatre parties montées chacune sur un chassis de tank "T-10" adapté pour la circonstance. Puissance thermique des réacteurs: 8,8 MW. Eau à 300°C / 130 b. Poids total 210 t. Prototype de réacteur à eau bouillante d'une puissance thermique initiale de 150 MW, élevée à 250 MW (65 Mwé) en 1974.

605

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

 Tableau 15.4.1-B  Réacteurs de petite taille pour la production d’énergie à terre (électricité ou chaleur), en fonctionnement ou en construction.

Russie

BILIBINO

District RBMK Tchoukotka

11

Candus

Voir PHWR comment.

90 à 200

14 unités de 200 MWe réparties sur 5 sites, une unité de 90 MWé et 1972 à 2010 une autre de 187 MWé à Kota.

f o n c t .

C o n s t .

Inde

Type

Commentaires

Nom

E n

Lieu

Date de Puissance démarrage nette (1) (MWé)

Pays

1974/75

Quatre tranches jumelées mises en service en 1974 (1 et 2) et 1975 (3 et 4). Elles ont produit du plutonium militaire, mais aussi de la chaleur et de l'électricité. Situées dans Extrême Nord-Est de la Russie.

Tarapur

Boisar

REB

150

Deux unités de type "Mark-II". La date est celle de la première unité 01/04/1969 (5/5/1969 pour la deuxième). Puissance thermique: 530 MW.

CNP-300

Qinshan

REP

288

China Nuclear Plant - 300 MWé - Démarrage du chantier : 20 mars 1985. 15/12/1991 Puissance thermique: 966 MW

CEFR

Tuoli

RNR

20

China Experimental Fast Reactor - Modèle dit "BN-20" - Démarrage du 20/07/2011 chantier: 10 mai 2000 - Puissance thermique : 65 MW

Pakistan

Kanupp

Karachi

PHWR

90

Le nom signifie "Karachi Nuclear Power Plant". Puissance thermique: 18/10/1971 337 MW. Réacteur fourni par les Canadiens.

Russie

KLT-40s

Sur barge

REP

32

Akademik Lomonosov 1 et 2 - Deux unités en construction. Puissance 15/04/2007 thermique: 150 MW.

Lima

REP

25

Réacteur à eau pressurisée de type intégré. Puissance thermique : 100 08/02/2014 MW.

Weihai

HTR

200

Réacteur à haute température à boulets (PM = Pebble-bed Module). 09/12/2012 Puissance thermique : 500 MW.

Chine

Argentine CAREM Chine

HTR-PM

(1) : Pour les réacteurs en fonctionnement, il s'agit de la date de connection au réseau . Pour les réacteurs en construction, c'est la date officielle du démarrage du chanitier (telle qu'elle figure dans la base de données PRISM de l'AIEA)

On assiste donc aujourd’hui dans ce domaine à un véritable foisonnement de projets dans plusieurs pays industriels, dont la France, avec les concepts les plus divers basés sur les principales filières de réacteurs (eau légère d’abord, mais aussi RNR et HTR voire sels fondus). Certains en sont à un stade de développent très avancé, comme le projet NuScale pour lequel des dossiers de demande d’autorisation de licence ont été déposés auprès de la NRC (Autorité de sûreté nucléaire américaine) en vue d’une certification du projet en 2017 ou 2018. Pour ce qui concerne la France, on peut citer le récent projet Flexblue qui est un réacteur de 160 MWé immergé, jusqu’à 100 m de profondeur sous la surface de la mer, dont on trouvera une description dans les documents [IV-145] et [IV-146]. Notons à ce propos qu’un consortium a été spécialement créé en 2012 entre les grands acteurs du nucléaire français pour étudier la pertinence des SMR. Note : cela est l’occasion de citer parmi les projets futuristes de petits réacteurs nucléaires, celui qui est proposé par une start-up américaine créée par Bill Gates (le célèbre fondateur de Microsoft) appelée Tera-Power. Ce réacteur au nom énigmatique de Traveling Wave Reactor (réacteur à ondes progressives) repose en fait sur un principe simple qui fut imaginé dans les années 1950, aux États-Unis. Il s’appuie sur l’idée d’un cœur qui se déplace dans l’espace (le long d’un cylindre par exemple) en fissionnant in situ et sans s’arrêter la matière fissile (le plutonium) qu’il créé progressivement par capture de neutrons dans l’U238. C’est en quelque sorte un « surgénérateur glissant ». La notoriété planétaire du fondateur de la société a évidemment attiré l’attention de certains scientifiques et surtout de quelques médias qui ont publié sur ce sujet des articles au titre aguichant.

606

15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

Son principal intérêt par rapport à un surgénérateur « classique » est de ne pas nécessiter de déchargement périodique du combustible afin de le traiter pour récupérer puis recycler le plutonium récupéré. Il reste néanmoins à montrer qu’un tel réacteur puisse vraiment fonctionner ! Dans le cadre limité de ce livre, il n’est pas possible donner une liste des dizaines de projets de SMR qui sont proposés à travers le monde. De toute façon, une telle liste est très évolutive et elle ne serait certainement pas exhaustive, d’autant que certain projets ne sont que des concepts académiques, s’appuyant sur des études très élémentaires. La littérature sur ce sujet est également très abondante et les congrès, conférences et séminaires divers se sont multipliés sur ce sujet depuis la fin des années 1990. Des organismes internationaux tels que l’AIEA, l’OCDE/AEN ou encore WNU (World Nuclear Association) ont aussi fait paraître des analyses qui offrent un bon panorama sur les SMR. Parmi les plus récentes, on peut citer le document [IV-147] qui donne les caractéristiques générales de 32 projets (18 REO, 3 REL, 4 réacteurs à gaz et 7 RNR) et le document [IV-148] qui recense et décrit sommairement plus d’une cinquantaine de projets. Signalons par ailleurs deux rapports [VI-29] et [VI-30] qui offrent une perspective plus générale sur les SMR. Nous présenterons quelques réflexions plus globales sur les SMR dans la conclusion générale.

15.4.2 Les réacteurs de quatrième génération À la fin des années 1990, les budgets nationaux consacrés aux recherches sur l’énergie nucléaire se sont beaucoup amenuisés aux États-Unis. C’est alors que, sous l’impulsion directe du gouvernement, le Département de l’Énergie américain (DOE) lança en 1997 une Initiative de recherche sur l’énergie nucléaire (NERI) afin de relancer la R&D dans ce secteur. L’année suivante, il fut créé un comité consultatif pour la recherche sur l’énergie nucléaire, le NERAC. C’est sous l’égide de ce comité que le DOE décida de créer en 1999 un forum international qui se constitua l’année d’après, appelé simplement Gen-IV International Forum, ou GIF en abrégé. Il avait été jugé à l’époque que l’on pouvait classer tous les réacteurs nucléaires industriels en quatre générations : les premiers prototypes de démonstration (Génération-I), les réacteurs commerciaux qui se sont ensuite déployés sur ces bases, et qui pour la plupart fonctionnent toujours aujourd’hui, comme ceux du parc nucléaire français (Génération-II), les nouveaux réacteurs dits « avancés » prêts à être construits ou en cours de construction, comme l’EPR ou l’AP-1000 (Génération-III), et enfin ceux de la génération de demain, dotés d’évolutions technologiques significatives voire radicales par rapport à ceux de la troisième génération (Génération IV). Une structure fut alors mise en place pour faire vivre cette organisation et y intégrer des équipes internationales d’experts provenant au départ de dix pays, dont la France qui fut un contributeur majeur dans ce forum (l’auteur de ce livre a eu le privilège de faire partie de cette équipe française constituée de 12 experts). L’objectif visé initialement était d’élaborer une « feuille de route » (en anglais roadmap) destinée à orienter de futurs travaux de R&D sur les « systèmes nucléaires » du futur

607

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

(on entend par « système » un ensemble de réacteurs nucléaires associé à un cycle du combustible qui peut au besoin évoluer dans le temps). Concrètement, cela s’est traduit d’abord par la définition d’une grille d’objectifs à atteindre et de critères d’évaluation de ces objectifs (et sous-objectifs) accompagnés chacun d’une mesure quantitative ou qualitative ou encore d’une échelle de valeur semi-quantitative, appelée « métrique » permettant d’apprécier le degré de satisfaction des objectifs par chaque système analysé. Le tableau 15.4.2 illustre les composantes de cette grille. Des groupes de travail ont alors été mis en place pour procéder à l’examen de chaque grande catégorie de réacteurs nucléaires classés selon leur mode de refroidissement : eau légère, gaz, métal liquide, autres (par exemple sels fondus). Se sont ajoutés à cela des groupes transverses chargés d’examiner des questions génériques telles que le cycle du combustible, la sûreté, les matériaux, l’économie ou encore les différentes applications industrielles. Le tout était encadré et piloté par des structures de coordination dont une instance de direction internationale constituant le Forum Gen-IV proprement dit.  Tableau 15.4.2  Grille d’évaluation des systèmes nucléaires. OBJECTIFS GENERAUX

Sous-objectifs

Critères

Gestion des Gestion du combustible ressources Aptitude à un développement Gestion et Minimisation des déchets énergétique minimisation des durable déchets Gestion et stockage des déchets Coût d'investissement Coût du cycle de Coût de production vie Compétitivité Durée de construction économique Risque lié au Coût d'investissement Durée de construction capital Fiabilité Sûreté du Exposition travailleurs / public en fonctionnement fonctionnement normal Exposition travailleurs / public en et fiabilité cas d'accident Robustesse des caractéristiques de sûreté Sûreté et fiabilité

Robustesse du cœur

Qualité de la modélisation du comportement du réacteur Connaissance du terme source / énergie

Plan d'urgence hors site Robustesse des contre-mesures en situation incidentelle Résistance à la prolifération et protection physique

608

Métriques Consommation des ressources en combustible Masse des déchets Volume des déchets Dégagement thermique des déchets Radiotoxicité des déchets Impact environnemental Coût d'investissement Coût de production Durée de construction Coût d'investissement Durée de construction Taux de panne Exposition radiologique en fonctionnement normal Exposition radiologique en cas d'accident Qualité du contrôle de la réactivité Fiabilité de l'évacuation de la puissance résiduelle Incertitudes sur les phénomènes dominants Temps de réponse thermique du combustible Extrapolabilité des expériences intégrales Connaissance du terme source Mécanismes de dégagement d'énergie Constantes de temps du système Efficacité du confinement en cas de relâchement

Résistance à la Possibilité de détournement ou Existence de matières fissiles séparées prolifération et de production non déclarée de Caractéristiques du combustible usé matières issiles protection physique Vulnérabilité des installations Caractéristiques de sûreté passive

15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

Note : le quatrième objectif général dans la liste, qui était alors assez nouveau et d’une nature très différente des trois autres, a été placé au même niveau que ces trois autres objectifs généraux fondamentaux, en dépit de son caractère assez singulier. Cette mise en avant des questions de non-prolifération nucléaire mêlées en outre aux questions de protection physique et de résistance aux actes terroristes, s’est faite sous la pression des Américains dont la position sur ce dernier sujet s’est notamment raffermie à la suite des attentas du 11 septembre 2001. D’ailleurs un groupe de travail consacré uniquement à l’examen de ces problématiques s’est constitué dans le sillage des travaux de la « roadmap ». Il s’agit du groupe dit PRPP (pour « Proliferation Resistance and Physical Protection »), dont les travaux se poursuivent encore aujourd’hui. L’auteur de ce livre a contribué activement pendant plusieurs années aux travaux de ce groupe, notamment au travers de la mise au point d’une méthode d’évaluation simplifiée de la résistance à la prolifération, baptisée SAPRA qui signifie Simplified Approach for Proliferation Resistance Assessment, présentée notamment dans [VI-31]. Ces travaux qui ont duré deux ans ont permis de sélectionner six types de réacteurs parmi plus d’une centaine de types de réacteurs différents regroupés en une vingtaine de familles homogènes. Ces réacteurs sont les suivants (ils sont usuellement désignés par leur sigle anglais) : • VHTR (Very High Temperature Reactor). Il s’agit de la technologie des HTR (voir chapitre 11) mais dont l’ambition est de dépasser les 1000 °C afin de s’ouvrir aux secteurs industriels qui utilisent de la chaleur à très haute température, comme celui de la production d’hydrogène. • SFR (Sodium Fast Reactor). Ce sont des réacteurs à neutrons rapides (RNR) refroidis au sodium, déjà développés dans le passé (voir chapitre 14) mais d’une conception avancée permettant de mieux satisfaire les critères de Gen-IV, tels que ceux liés à la sûreté (en particulier pour ce qui concerne le coefficient de vidange sodium) et à la résistance à la prolifération (notamment avec absence de couvertures radiales qui génèrent du plutonium de qualité militaire). • LFR (Lead-cooled Fast reactor). Ces réacteurs ont été développés dans le passé uniquement en Russie, pour des sous-marins nucléaires (voir § 15.2). L’idée était donc d’explorer cette technologie pour l’adapter aux besoins et aux contraintes des réacteurs électrogènes de puissance et de confronter leurs performances à celles des SFR. • GFR (Gas-cooled Fast Reactor). Ce sont également des RNR, mais employant l’hélium comme fluide caloporteur. La motivation du choix de cette technologie réside principalement dans la possibilité d’atteindre des températures assez nettement supérieures à celle que peuvent atteindre des RNR refroidis par métaux liquides. • SCWR (Super Critical Water-cooled Reactor). L’utilisation de l’eau supercritique (ESC) dont les propriétés très particulières sont intermédiaires entre celles d’un liquide et d’un gaz (quatrième état de l’eau obtenu à partir d’une température de 374 °C sous une pression de 218 b), vise à augmenter le rendement des réacteurs utilisant l’eau pressurisée comme fluide caloporteur ou comme fluide secondaire

609

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

de travail (réacteurs à eau lourde par exemple, dont le fluide secondaire est de l’eau légère). C’est un concept très innovant car l’emploi de l’ESC n’a jamais été étudié dans le cas des réacteurs nucléaires (mais elle est utilisée dans les turbines de certaines centrales électriques à combustible fossile). • MSR (Molten Salt Reactor). Nous avons évoqué ce type de réacteur au § 15.1.1. Il a été choisi pour représenter la catégorie des « autres réacteurs », c’est-à-dire des réacteurs non classiques parmi lesquels ont été examinés des concepts extrêmement novateurs mais qui n’ont finalement pas été retenus étant donné leur caractère trop avant-gardiste (réacteurs à cœur gazeux par exemple). Cette sélection a été opérée sur la base de notations attribuées par chaque groupe d’experts en utilisant une méthode spécifique permettant d’agréger toutes les notations afférentes à un système et à un grand objectif (méthode élaborée par un groupe ad hoc constitué dès le début du projet). L’ensemble du processus est bien résumé dans le document [VI-32]. Il convient de noter qu’en réalité les résultats de cette démarche de sélection des systèmes, d’apparence rigoureuse, ont fait l’objet de discussions parfois assez âpres entre les experts du groupe d’intégration chargé de les collationner et de les harmoniser puis de concilier les écarts d’appréciations des représentants des différents pays (des divergences assez marquées sont apparues en particulier sur le nombre même de types de réacteurs à sélectionner). Le tableau 15.4.3 présente quelques-unes des caractéristiques principales des six types de réacteurs sélectionnés dans Gen-IV.  Tableau 15.4.3  Caractéristiques principales des six types de réacteurs Gen-IV. VHTR

SFR

LFR

GFR

SCWR

MSR

Type de spectre (R = Rapide, T = Thermique)

T

R

R

R

T

T/R

Température de sortie du cœur (degrés Celcius)

1000

550

480 - 570

850

550

750

Pression primaire (bars)

50 - 80

1

3à4

70

250

1à2

Type de caloporteur

He ou sel fondu

Na

Pb ou Pb-Bi

He ou CO2

Eau supercrit. (ESC)

Sel fondu

H2O ou D2O

Graphite ou pas

Aiguilles (oxyde ou métal)

Aiguilles (Nitrure)

Type de modérateur

Graphite

Taux de combustion (GWj/t)

Particules dans boulets ou prismes 150 - 200

Densité de puissance (W/cm3)

4à6

Type de combustible

Expérience industrielle

Naissante (T < 850 °C)

Crayons UO2 Particules / nid d'abeille / aiguilles des REP ou D2O 50 - 70

Sel fondu : fluorures de Li, Be, Th, U Non significatif

130 (EFR)

80

100 - 150

240

140

100

100

35

Significative

Russie seule : propulsion de sous-marins

Aucune

Aucune (mais ESC utilisée dans des centrales à combust. fossile)

Seulement un prototype expérimental

L’ensemble de ces travaux a donné lieu à la publication de très nombreux documents intermédiaires (d’un volume total de plus de 2 000 pages) et d’un rapport final [VI-33]. Depuis la fin de cette première étape, des structures de coopération entre les pays membres du GIF (aujourd’hui neuf pays « actifs » plus l’Europe au travers du traité Euratom) ont été mises en place et divers types d’accords cadres ont été signés dans

610

15. Autres réacteurs nucléaires et réacteurs du futur

le domaine de la R&D sur les systèmes mais aussi dans le domaine de la propriété intellectuelle et des droits sur l’acquisition des connaissances (y compris pour la valorisation des connaissances acquises antérieurement). La gouvernance globale des activités du GIF est assurée par un Policy Group présidé en alternance par un haut responsable de l’un des pays membres. Il se réuni deux ou trois fois par an et il publie un rapport annuel. Il est assisté et conseillé par une instance appelée Senior Industry Advisory Panel (SIAP), qui, comme son nom l’indique, apporte une vision industrielle aux activités de R&D et de conception déployées dans le cadre du GIF. En conclusion, il apparaît que la plupart des grands pays industriels se préparent au déploiement des réacteurs de quatrième génération, au travers de programmes de R&D qui s’inscrivent dans le cadre de coopérations internationales souvent mises en œuvre au sein du GIF, complétés par des programmes nationaux parfois très significatifs. Cet engagement marque la volonté de la plupart de ces pays de s’impliquer dans le développement des réacteurs du futur et d’exprimer ainsi leur engagement dans l’énergie nucléaire.

611

16

Le cycle du combustible standard à base d’uranium

Avertissement : une partie de ce chapitre est un résumé d’articles rédigés par l’auteur et publiés dans les documents en références [V-12] à [V-14]. Le lecteur intéressé par une présentation plus détaillée des sujets traités pourra se référer à ces articles.

16.1 Généralités sur le cycle du combustible 16.1.1 Notions de base relatives au cycle du combustible Nous avons vu qu’un combustible nucléaire est constitué fondamentalement de noyaux atomiques fissiles et qu’il n’existe à l’état naturel qu’un seul noyau ayant cette propriété : l’uranium 235 (noté U235). Il est contenu dans l’uranium naturel (noté ici Unat), l’autre étant l’uranium 238 (noté U238). C’est donc l’Unat qui constitue l’élément naturel de base servant à fabriquer les combustibles utilisés dans les réacteurs nucléaires. Cet élément naturel, comme la plupart des autres matières naturelles utilisées pour fabriquer des produits industriels, il faut d’abord le rechercher à la surface du globe pour localiser les gisements économiquement rentables,

615

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

puis extraire la matière recherchée. Comme cette matière n’est jamais pure à l’état naturel, il faut la purifier et ensuite la transformer à l’aide de processus physiques et chimiques divers afin d’obtenir un produit élaboré répondant aux besoins et aux normes souhaités. Il faut enfin conditionner ce produit élaboré sous la forme désirée, ici, un combustible nucléaire directement chargé dans le cœur d’un réacteur nucléaire, pour produire de l’énergie. L’ensemble de ces étapes s’appelle l’amont du cycle du combustible. Ces étapes font l’objet des § 16.2 à 16.5. Une fois que ce combustible a séjourné en réacteur pour produire toute l’énergie souhaitée (voir chapitre 8), il est déchargé du réacteur et devient un combustible usé (noté CbU dans ce chapitre, au singulier comme au pluriel) que l’on ne peut pas abandonner directement, d’autant qu’il est très radioactif, et donc potentiellement dangereux (on appelle parfois les CbU des combustibles irradiés). Il existe aujourd’hui deux grandes options pour prendre en charge le devenir de ce CbU : 1. le conditionnement direct dans des conteneurs afin de pouvoir ensuite le stocker de façon définitive et sûre. C’est ce que l’on appelle communément le « cycle ouvert » ; 2. le traitement visant à séparer les matières qu’il contient pour procéder ensuite aux opérations permettant de recycler certaines de ces matières (notamment les noyaux fissiles qui sont encore contenus dans ces CbU) ou d’éliminer certaines autres, qui ne sont pas recyclables, en les destinant à un stockage définitif après conditionnement approprié. C’est ce que l’on appelle communément le « cycle fermé ». Quelle que soit l’option retenue, l’ensemble de ces opérations s’appelle l’aval du cycle du combustible. Cette phase ultime du cycle du combustible est traitée dans les § 16.6 à 16.9.

16.1.2 Le combustible des différents réacteurs nucléaires Nous avons vu qu’il existe une grande variété de combustibles nucléaires selon les filières de réacteurs nucléaires mais aussi selon la destination des réacteurs. Dans ce livre, nous nous limiterons aux seuls réacteurs électrogènes car les autres réacteurs utilisent souvent des combustibles spéciaux et en quantité très limitée, pour lesquels on ne peut pas parler vraiment de « cycle de combustible » sauf pour ce qui concerne la matière première utilisée qui est presque toujours de l’uranium. Pour ce qui concerne les réacteurs électrogènes, il faut également distinguer les combustibles qui sont mis en œuvre actuellement à une échelle industrielle de ceux qui font simplement l’objet de recherches ou qui ont été fabriqués à titre expérimental pour en tester les performances dans le cadre de programmes de R&D. Ici encore, on se limitera aux combustibles industriels d’aujourd’hui, c’est-à-dire ceux des réacteurs à eau légère qui utilisent tous l’uranium sous forme d’oxyde UO2 et qui représentent actuellement (en 2016) plus de 85 % de la capacité mondiale de production électrique d’origine nucléaire. Par contre, tout ce qui est écrit dans ce chapitre sur l’Unat concerne évidemment tous les combustibles des autres réacteurs industriels.

616

16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

16.1.3 Les flux de matières nucléaires En 2015, la consommation mondiale d’Unat des 441 réacteurs en service dans le monde (voir annexe XII) a été d’environ 65 000 t. Le chiffre exact est en fait difficile à donner car les achats d’uranium par les électriciens, qui sont les seuls chiffres facilement accessibles, ne correspondent pas forcément à la consommation réelle de leurs réacteurs, du fait des stockages ou déstockages possibles de l’uranium selon des stratégies d’achat d’Unat propres à chaque compagnie. Selon les projections communes de l’AIEA et de l’OCDE ([V-3], cette consommation devrait atteindre 100 000 t aux alentours de 2030 (78 000 t dans une hypothèse basse et 118 000 t dans une hypothèse haute). La part française de consommation effective d’uranium pour la production électrique est d’environ 7 800 tonnes par an (valeur moyenne), ce qui est inférieur à la consommation théorique de 8 700 tonnes que l’on obtiendrait sur la base de la production moyenne d’électricité d’origine nucléaire en France. Cette différence s’explique par les économies en uranium naturel qui résultent du recyclage du plutonium sous forme de combustible Mox (nous y reviendrons). Partant de cette valeur, et en prenant un enrichissement moyen de 3,7 % pour le combustible, on arrive à une quantité annuelle de combustible neuf UO2 chargée en réacteur de 1 050 tonnes (il s’agit toujours de valeurs moyennes). Au niveau mondial, cette quantité est d’environ 10 500 tonnes dont 2 000 tonnes sont retraitées une fois déchargées. On notera que la part française est de 10 %, ce qui peut sembler faible au regard de sa contribution à la production mondiale d’électricité d’origine nucléaire, qui, en 2013, était de 17,2 %. Cette différence provient du fait que l’énergie électrique produite par tonne de combustible (taux de combustion multiplié par le rendement électrique net des réacteurs) est beaucoup plus faible que celle des REP pour certains réacteurs du parc mondial, comme nous l’avons vu au § 8.3.3. Les autres flux de matières telles que uranium appauvri, uranium de retraitement ou encore plutonium seront précisés lors de l’examen des étapes du cycle du combustible générant ces flux.

16.1.4 Quelques fondamentaux sur la chimie de l’uranium et des actinides Les différentes étapes du cycle du combustible font appel à des transformations chimiques de l’uranium. Pour mieux comprendre les procédés mis en œuvre au cours de ces différentes étapes, il est donc utile de résumer quelques caractéristiques et propriétés chimiques de cet élément qui, rappelons-le, est le dernier de la classification périodique des éléments naturels. Il appartient à la série de 15 éléments dits « actinides » dont le premier est l’actinium (Z = 89 protons dans le noyau) et qui comprend entre autres le plutonium (Z = 94) produit dans les réacteurs nucléaires, ainsi que d’autres actinides tels que le neptunium (Z = 93), l’américium (Z = 95) et le curium (Z = 96) produits également dans les réacteurs nucléaires mais en quantités nettement plus faibles, ce qui explique leur appellation d’« actinides mineurs ».

617

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Ces éléments apparaissent dans l’aval du cycle et il est donc également utile d’en connaître quelques caractéristiques et propriétés chimiques essentielles. Sur le plan physique, rappelons simplement que chacun d’eux possède plusieurs isotopes. Une première caractéristique à connaître pour ces éléments est celle du nombre d’électrons de valence car il détermine le nombre de degrés d’oxydation (numérotés I, II, III…) et que la chimie de l’industrie du cycle fait appel à une partie de ces différents degrés d’oxydation pour réaliser les transformations souhaitées. L’uranium possède six électrons de valence et donc six degrés d’oxydation. Les degrés d’oxydation du plutonium vont de III à VI et peuvent coexister. À noter que le plutonium forme facilement de nombreuses espèces complexes ioniques et neutres. Les six électrons périphériques de valence de l’uranium sont facilement extractibles ce qui fait que l’uranium métallique s’oxyde facilement, selon les mêmes degrés d’oxydation que le plutonium qui vont de III à VI, ce dernier étant le plus stable sous forme d’ion uranyle UO2+ en solution. L’uranium peut former des espèces complexes ioniques ou non. L’oxyde UO2 qui, on l’a vu, est utilisé universellement comme combustible des réacteurs nucléaires, s’obtient par réduction (par l’hydrogène) de l’oxyde UO3, lui-même obtenu par calcination à partir du nitrate d’uranyle et du di-uranate d’ammonium. L’U3O8 est un oxyde naturel que l’on trouve par exemple dans le minerai de pechblende. Les méthodes d’extraction de l’uranium à partir du minerai font appel à l’échange d’ions par résines ou par solvants organiques. Parmi les autres composés chimiques de l’uranium très utilisés dans l’industrie du cycle, on trouve les fluorures. L’UF4 est un intermédiaire utilisé pour la production d’UF6 qui sert à la séparation isotopique de l’uranium (enrichissement de l’uranium en U235). Il est obtenu par attaque de l’UO2 par de l’acide fluorhydrique HF et l’UF6 est alors obtenu par action du fluor sur l’UF4. Par ailleurs, l’uranium métallique est obtenu à partir de composés fluorures UF4 que l’on réduit par le calcium ou le magnésium. Dans l’aval du cycle, on utilise l’acide nitrique pour dissoudre l’UO2 irradié (donc avec tous les éléments qu’il contient alors). La séparation des éléments lourds, dont l’uranium, fait ensuite appel à un solvant organique neutre et complexant, le phosphate tributylique, TBP (procédé Purex). Pour ce qui concerne le plutonium, on notera simplement ici que les différents degrés d’oxydation sont utilisés lors de l’étape du traitement du combustible puis lors de la séparation du plutonium. Une fois le plutonium totalement séparé, on le trouve uniquement sous forme de dioxyde PuO2 dans le reste du cycle, notamment lorsqu’il est utilisé pour fabriquer un combustible nucléaire. Dans ce cas, il est généralement mélangé à de l’UO2 pour former ce que l’on appelle un combustible mixte plus communément baptisé Mox (pour Mixed OXide). D’une façon générale, les éléments de la série des actinides ont des propriétés chimiques voisines des éléments de la série des lanthanides (Z = 57 à 71) du fait qu’ils sont caractérisés par le peuplement progressif de sous-couches d’électrons (4f pour les lanthanides et 5f pour les actinides). Or les éléments de ces deux séries sont présents dans le CbU et ils y sont intimement mélangés : lanthanides en tant que PF et actinides en tant que noyaux lourds issus de captures neutroniques sur d’autres

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16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

noyaux lourds ou en tant que produits de désintégration radioactive d’autres noyaux lourds (bien entendu il y a en plus l’uranium initialement présent dans le combustible neuf ). Heureusement, le degré d’oxydation dominant de l’uranium et du plutonium est toujours plus élevé (IV, V, VI) que celui des lanthanides dont le degré d’oxydation dominant est III, ce qui facilite la séparation de ces deux actinides majeurs. C’est la même chose pour le neptunium (Z = 93) mais on ne cherche pas à le séparer lors du traitement des CbU. En revanche, les deux autres actinides mineurs (AM) que sont l’américium et le curium se comportent chimiquement de façon très proche des lanthanides ce qui rend leur séparation très difficile si on cherche effectivement à les isoler individuellement. Cette séparation des AM n’est pas requise aujourd’hui, mais elle peut devenir une exigence à l’avenir pour pouvoir ensuite les « transmuter » dans des réacteurs nucléaires afin de les éliminer en partie (voir à ce propos les documents [V-15] à [V-17]).

16.1.5 Aperçu général du cycle du combustible en France Les principales étapes du cycle du combustible, telles qu’elles sont mises en œuvre en France, sont schématisées sur la figure 16.1.1. Nous reprenons plus en détail chacune de ces étapes dans les paragraphes qui vont suivre, en s’attachant à les recadrer dans leur contexte historique et international.

 Figure 16.1.1  Schéma général du cycle du combustible en France (source AREVA).

619

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

16.2 L’uranium naturel et son extraction 16.2.1 Prospection L’uranium étant le SEUL élément NATUREL avec lequel il est possible d’entretenir une réaction en chaîne et donc de faire fonctionner un réacteur nucléaire pour produire de l’énergie, mais aussi pour fabriquer des bombes atomiques, des efforts importants furent déployés d’abord aux États-Unis, peu après la découverte de la fission fin décembre 1938, pour s’approvisionner en uranium. Dès la fin de la deuxième guerre mondiale, quelques autres pays se sont lancés dans des campagnes de prospection sur leur sol national et à travers des territoires étrangers (voir § 10.3.4), notamment, pour ce qui concerne la France, à Madagascar et en Côte d’ivoire ainsi que dans des zones de l’Afrique équatoriale française. En métropole, un premier indice d’autunite (phosphate d’uranium et de calcium hydraté) fut identifié dès juillet 1946 et le premier filon de pechblende est découvert en novembre 1948 à La Crouzille, dans le Limousin. Cette course à l’uranium fut l’occasion « d’inventer » des méthodes de prospection spécifiques basées sur sa caractéristique unique (partagée cependant avec le thorium) qui est sa radioactivité naturelle et celle de ses descendants dont l’un d’eux, le radon, est un gaz qui diffuse dans les sols. Ces méthodes seront améliorées dans le temps et elles seront complétées par des moyens de prospections plus classiques faisant appel à la géophysique (électromagnétisme, gravimétrie, sismicité, etc.), la géochimie ou encore à la paléogéographie. Il existe donc aujourd’hui de multiples moyens de recherche de gisements d’uranium qui sont décrits dans l’article [V-18]. Précisons simplement ici que l’uranium est assez bien réparti sur Terre et qu’il se présente sous une grande variété de gisements économiquement exploitables, avec des teneurs allant de quelques centaines de ppm jusqu’à 20 % en moyenne dans quelques cas exceptionnels, comme dans la mine de McArthur river au Canada (une telle teneur oblige d’ailleurs à exploiter ces mines avec des équipements télécommandés afin d’éviter le contact direct des mineurs avec le minerai). Ces valeurs sont à comparer à la concentration moyenne en uranium de la croûte terrestre qui est d’environ 3 ppm, mais qui est en fait très variable selon les milieux géologiques (elle est environ mille fois moindre dans l’eau de mer).

16.2.2 Ressources On retiendra ici qu’actuellement, les ressources conventionnelles identifiées, récupérables à un coût de moins de 260 $/kgU, sont d’environ 7,6 millions de tonnes, ce qui correspond en gros à une centaine d’années de consommation au rythme actuel ([V-3]). Il faut ajouter à cela des ressources non découvertes mais pronostiquées avec un degré de certitude plus ou moins grand, et qui viennent plus que doubler cette valeur. Par ailleurs, il existe des ressources non conventionnelles, comme l’uranium contenu dans certains phosphates, que l’on peut chiffrer à au moins 10 millions de tonnes. En fait, les ressources en uranium dépendent en premier lieu du coût d’extraction de cet uranium qui doit au minimum être couvert par son prix de vente, fixé par le marché. C’est une règle économique évidente,

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16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

mais valable seulement pour les marchés à long terme et non pas pour les marchés spot qui ne représentent en fait que 20 % du marché total de l’uranium. Or, le prix de marché de cet uranium est redescendu aujourd’hui à un bas niveau et il oscille autour d’une centaine de dollars par kilo d’uranium en 2015. Dans ce cas, les ressources conventionnelles identifiées sont ramenées à moins de six millions de tonnes (5,9 pour un coût inférieur à 130 $/kgU). Ce bas prix vient justement de la perception qu’il n’y aura pas de pénurie à court terme : quand cette perception s’inversera, les prix de marché remonteront et, par conséquent, les ressources correspondantes repartiront à la hausse.

16.2.3 Extraction du minerai Une fois qu’un gisement est identifié et ses potentialités évaluées, notamment d’un point de vue économique, on procède à l’extraction de l’uranium selon plusieurs techniques qui dépendent du contexte géologique et de la nature même des minerais. Globalement, on distingue deux grands types d’exploitation minière : exploitation à ciel ouvert et exploitation souterraine. Dans les deux cas, lorsque l’extraction s’effectue par accès direct au minerai, l’abattage se fait généralement à l’explosif mais en pratique il existe de multiples variantes de techniques d’exploitation et on peut presque dire qu’elles sont spécifiques à chaque gisement. On trouvera plus de détails sur ces questions dans l’article [V-19]. Précisons simplement ici que la technique relativement nouvelle de lixiviation in situ (LIS) a pris une part grandissante dans les techniques d’extraction puisqu’en 2013, elle est mise en œuvre pour extraire près de la moitié de l’uranium dans le monde [V-20], notamment du fait que le Kazakhstan l’utilise et que ce pays est devenu le premier producteur d’uranium avec plus de 40 % du marché mondial en 2014. Ce procédé consiste à dissoudre directement l’uranium dans le gisement à l’aide d’une série de puits dans lesquels on injecte une solution généralement acide qui, une fois chargée en uranium, est pompée dans d’autres puits forés quelques dizaines de mètres plus loin. À la sortie des puits producteurs, il suffit de séparer chimiquement l’uranium du reste de la solution qui peut être recyclée. Pour réaliser de telles opérations, il faut bien entendu que l’uranium soit localisé dans des milieux poreux et idéalement confinés, afin que la solution lixiviante puisse circuler tout en évitant les fuites, qui représentent à la fois une perte d’investissement et un risque pour l’environnement. Une description de cette technique est fournie dans le document cité [V-21]. Notons que c’est une des méthodes les plus efficaces pour extraire le maximum d’uranium du sous-sol, et que cette technique a même été mise en œuvre pour reprendre l’extraction de l’uranium dans des mines devenues non rentables avec les méthodes traditionnelles, qui avaient été fermées.

16.2.4 Traitement du minerai Une fois extrait le minerai ou le liquide contenant l’uranium, il faut le traiter sur le site ou à proximité afin de n’avoir à transporter sur de longues distances qu’un produit très concentré en uranium. Pour cela, le minerai qui le contient est d’abord

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

concassé puis broyé afin d’obtenir une pulpe qui est une suspension dans l’eau de granulés de taille généralement de l’ordre du millimètre ou le plus souvent inférieur au millimètre (typiquement de 150 à 500 µm pour les minerais granitiques et 600 µm à 1,2 mm pour les minerais gréseux). Le minerai ainsi divisé en granulés subit une attaque chimique soit par de l’acide sulfurique avec un oxydant (chlorate) pour les minerais acides, soit par le carbonate de soude sous pression et à plus de 100 °C pour les minerais basiques. La liqueur uranifère obtenue est clarifiée pour éliminer les résidus solides qu’elle contient en utilisant une technique de lavage à contre-courant ou bien des dispositifs de filtration à bande ou à tambours. La liqueur est ensuite purifiée au moyen d’échangeurs d’ions soit solides (type résine) soit liquides (type solvant organique) permettant d’extraire préférentiellement l’uranium. Ces opérations sont complétées par une désextraction par solution saline puis une concentration permettant d’obtenir une solution d’uranium concentré assez pure. Des réactifs généralement basiques permettent alors de précipiter l’uranium qui est ensuite filtré et séché pour obtenir finalement un composé connu sous le nom de yellow cake à cause de sa couleur. Il contient en moyenne 70 % d’uranium sous la forme d’U3O8. C’est ce produit qui est expédié en barils à partir du site minier. Ces procédés génèrent bien entendu de grandes quantités d’effluents liquides qu’il faut traiter ainsi que des stériles miniers et résidus solides qu’il faut stocker sur les sites après un éventuel traitement, dans des conditions permettant de limiter au maximum l’impact sur l’environnement. Le schéma ci-dessous (figure 16.2.1) illustre les différentes étapes de l’obtention du yellow cake (Mine Cameco).

 Figure 16.2.1  Schéma d’extraction et de traitement du minerai d’uranium (source : Cameco).

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16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

16.2.5 Impact et réhabilitation des sites Aujourd’hui, les sites miniers d’uranium font l’objet d’une surveillance constante et de contrôles périodiques pour s’assurer du respect des normes réglementaires en vigueur dans les pays concernés. Il convient en effet de protéger le personnel, le public et l’environnement non seulement pendant l’exploitation de la mine mais aussi après sa fermeture définitive (ce qui n’a pas toujours été le cas). Le document [V-22] est consacré exclusivement à ces aspects. Une fois que l’exploitant a décidé d’arrêter définitivement l’exploitation d’une mine dont les ressources économiquement récupérables sont épuisées, il doit obligatoirement procéder à des opérations de réhabilitation du site pouvant comprendre la mise en place d’une couverture végétale au-dessus des résidus miniers. Il doit procéder au démantèlement et à l’assainissement des installations du site et il doit en outre établir un programme de surveillance et de maintenance des ouvrages éventuels destinés à la protection de l’environnement. Le réaménagement de sites miniers demande un réel savoir-faire, justifiant l’intervention d’un opérateur unique et responsable. Comme les dépenses doivent s’effectuer alors que la mine ne produit plus, elles doivent avoir été provisionnées durant l’activité de celle-ci.

16.3 La conversion de l’uranium Nous venons de voir que l’uranium produit par les mines se présente en fait sous forme d’un mélange d’uranium avec d’autres éléments chimiques divers (le yellow cake) qu’il faut éliminer pour obtenir un produit pur. Le produit pur à obtenir n’est pas en fait de l’uranium sous forme métallique, car le métal n’est plus du tout utilisé aujourd’hui, tout au moins lorsqu’il s’agit d’uranium naturel. Ce n’est pas non plus de l’uranium naturel sous forme d’oxyde puisque presque tous les réacteurs aujourd’hui utilisent de l’uranium enrichi (les réacteurs à eau lourde d’aujourd’hui sont la seule exception, mais les futurs réacteurs de ce type, s’ils sont développés, utiliseront de l’uranium légèrement enrichi). Il faut donc passer par une étape d’enrichissement de l’uranium qui, comme nous le verrons au § 16.4, met en œuvre de l’uranium sous forme d’hexafluorure d’uranium, UF6. Il existe deux procédés pour réaliser ces transformations (on en trouvera une présentation technique détaillée dans [V-23]). • Le procédé dit par voie humide, dans lequel l’U3O8 est d’abord dissous par de l’acide nitrique. Le nitrate impur ainsi obtenu est purifié par mélange avec un solvant organique, le tributylphosphate (en français phosphate de tributyle), désigné en abrégé par TBP (c’est le solvant de base utilisé également dans le procédé de traitement des combustibles irradiés, dont on reparlera au § 16.8). Le nitrate pur subit ensuite une dénitration chimique permettant d’obtenir de l’UO3 qui est alors réduit en UO2 par de l’ammoniac et de l’hydrogène. La fluoration de l’uranium à partir de cet UO2 s’effectue en deux étapes : hydrofluoration

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par de l’acide fluorhydrique permettant d’obtenir de l’UF4 puis fluoration de cet UF4 par du fluorure pour obtenir de l’UF6. • Le procédé dit par voie sèche, dans lequel l’U3O8 est d’abord réduit directement en UO2, lequel est ensuite transformé en UF6 selon le même processus que dans la voie humide (hydrofluoration puis fluoration). Mais comme l’UF6 ainsi obtenu est impur, il est purifié par distillation fractionnée. Le procédé dominant est celui de la voie humide (seuls les États-Unis utilisent le procédé voie sèche) et c’est celui qui est utilisé en France par AREVA (qui l’a vendu à la Russie). La transformation du yellow cake en UF4 est réalisée dans l’usine de Malvési selon le procédé décrit plus haut, et celle de l’UF4 en UF6 à l’usine de Pierrelatte. Dans cette dernière usine, le fluor est produit en continu par électrolyse de l’acide fluorhydrique et l’UF6 est fabriqué par contact de fluor gazeux avec la poudre d’UF4. La réaction chimique se fait à très haute température dans un réacteur à flammes et l’UF6 chaud obtenu sous forme liquide est conditionné dans des conteneurs agréés pour le transport, de type 48Y (après remplissage, les conteneurs sont entreposés pendant plusieurs jours, afin que l’UF6 refroidisse et cristallise). Notons qu’avec cette étape de conversion de l’uranium, on est dans une industrie chimique presque classique, sauf que l’on manipule une matière légèrement radioactive qui nécessite quelques précautions spécifiques et l’application d’un système exigeant la comptabilité des matières.

16.4 L’enrichissement de l’uranium 16.4.1 La genèse des procédés et les technologies utilisées Il existe plusieurs phénomènes physiques et même quelques phénomènes chimiques permettant théoriquement d’enrichir l’uranium ou plus exactement de réaliser une séparation isotopique des deux principaux isotopes de l’uranium naturel que sont l’U235 et l’U238 (ou plus généralement de séparer les isotopes d’un même élément chimique). Ce sont essentiellement les processus suivants : • diffusion thermique ou massique, y compris la diffusion au travers de barrières poreuses utilisées dans le procédé par diffusion gazeuse ; • par différence de masse entre les deux isotopes (centrifugation, tuyères, vortex, etc.) ; • par équilibres de phases (la distillation en est un exemple typique) ou équilibres chimiques (par échanges chimiques ou ioniques) ; • photomagnétiques (séparation atomique ou moléculaire par laser, avec plusieurs variantes) ; • électromagnétiques, incluant la séparation dans des plasmas.

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Plusieurs de ces procédés ont fait l’objet d’une installation pilote et certains d’entre eux ont été développés à une échelle semi-industrielle ou industrielle. La plupart d’entre eux sont décrits dans le document [V-24]. Dans tous les cas, les capacités d’enrichissement des installations s’expriment dans une unité spécifique désignée sous le sigle UTS (pour Unités de Travail de Séparation). Cette unité ramenée à un intervalle de temps donné (souvent l’année) exprime une puissance ou capacité de séparation qui est fonction de trois paramètres : débit massique d’alimentation de l’élément à enrichir, enrichissement de cet élément (c’est-à-dire fraction initiale de l’isotope dont on veut accroître la teneur dans l’élément à enrichir) et enrichissement final que l’on cherche à obtenir dans l’élément. On en trouvera une définition précise dans le document [V-25], § 2.2.5. Historiquement, de nombreuses pistes ont été explorées pendant la deuxième guerre mondiale aux États-Unis, dans le cadre du projet américain Manhattan destiné à fabriquer une bombe atomique à uranium enrichi. Ces recherches intenses ont finalement abouti à développer et à mettre en œuvre quatre procédés parmi ceux évoqués plus haut : séparation électromagnétique dans des appareils appelés Calutrons, diffusion gazeuse au travers de barrières poreuses, centrifugation, diffusion thermique. Après la guerre, trois autres pays ont voulu se doter de l’arme nucléaire et donc se lancer dans des programmes de développement (secrets) de technologies d’enrichissement. Ce sont dans l’ordre chronologique : l’ex-URSS (histoire détaillée bien rapportée dans le livre [I-55]), la Grande-Bretagne et la France. Pour ces trois pays, comme pour les États-Unis, une seule technologie a été finalement développée à grande échelle pour leurs besoins militaires : celle de la diffusion gazeuse (DG). À partir des années 1950, cette technologie a été utilisée pour les besoins nucléaires civils, c’est-à-dire la fabrication de combustible en uranium faiblement enrichi. De très grandes usines de DG ont alors été construites dans deux des quatre pays que l’on vient d’évoquer, qui ont été les pionniers de l’énergie nucléaire : ÉtatsUnis au début des années 1950 avec deux usines dont une, à Paducah, d’une capacité de 11,3 MUTS/an (millions d’UTS) a été arrêtée en 2013 et en France avec l’usine Georges Besse-1 (ex-Eurodif ) d’une capacité proche de celle de Paducah avec 10,8 MUTS/an, qui démarra sa production en 1979 et qui a été définitivement arrêtée en 2012. La Grande-Bretagne s’est contentée de conserver son usine de DG militaire d’une capacité de 0,35 MUTS/an. En effet, elle n’avait pas besoin à l’époque (du début des années 1950 à la fin des années 1970) d’uranium enrichi pour sa consommation domestique puisque ses 26 réacteurs Magnox fonctionnaient à l’uranium naturel et qu’ils ont démarré presque tous dans les années 1960. Les premiers réacteurs graphite-gaz AGR de la génération suivante, qui utilisent de l’uranium enrichi, n’ont démarré leur production électrique qu’à la fin des années 1970. Quant à l’ex-URSS, elle s’est engagée dans une voie différente en développant dès la fin des années 1940 des technologies de centrifugeuses évoluées grâce à des innovations significatives (gardées jalousement secrètes) telles que les paliers magnétiques ou les écopes fixes de récupération du flux enrichi. Une première installation pilote démarra en octobre 1957 sur le site dit Sverdlovsk-44, dans l’Oural. Elle a été suivie par la construction et l’exploitation d’installations industrielles de grande capacité basées sur cette technologie de la centrifugation, et dans certains

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cas, les équipements internes des anciennes usines militaires de DG seront même remplacés par des « paquets » pré-assemblés de centrifugeuses. Ces installations ont été équipées de centrifugeuses de différentes générations qui chacune ont amélioré les performances des précédentes. C’est ainsi qu’aujourd’hui, la Russie possède la plus grande capacité mondiale d’enrichissement par centrifugation totalisant près de 30 MUTS/an, soit presque 50 % de la capacité mondiale totale d’enrichissement de l’uranium, tous procédés confondus. Jusque dans les années 1990, les autres pays sont restés sceptiques et hésitants face aux difficultés technologiques que soulevait la mise au point de centrifugeuses fiables et performantes construites à des dizaines et même centaines de milliers d’exemplaires (problèmes de matériaux notamment mais aussi de roulements mécaniques car le palier magnétique n’est pas encore inventé). C’est pourquoi la centrifugation a été délaissée au départ, même si des programmes de R&D parfois très actifs se sont poursuivis aux États-Unis, en France et en Grande-Bretagne. Les performances de la centrifugation apparaissent en effet très attractives comparées à celle la diffusion gazeuse, comme nous le détaillons au paragraphe suivant. Ces efforts ont engendré des progrès très importants sur la technologie des centrifugeuses, ce qui a finalement incité la Grande-Bretagne puis les États-Unis et en dernier lieu la France à abandonner en partie la DG au profit de la centrifugation pour ses nouvelles usines. En 1971, la Grande-Bretagne s’est associée avec les Pays-Bas et l’Allemagne, en créant un consortium, baptisé Urenco, dont l’objectif était de développer la technologie de centrifugation. Une usine a ainsi été construite dans chacun de ces trois pays : en Grande-Bretagne à Capenhurst (sur le site de l’usine militaire de DG), mise en service en 1972 (2,3 MUTS/an), aux Pays-Bas à Almelo, mise en service en 1973 (2,2 MUTS/an) et en Allemagne à Gronau en Westphalie, mise en service en 1985 (1,8 MUTS/an). Le bon retour d’expérience des usines russes (ou tout au moins ce que l’on en connait) et des usines d’Urenco, ainsi que les progrès considérables enregistrés sur des performances des centrifugeuses (grâce notamment à l’apparition de nouveaux matériaux comme la fibre de carbone permettant d’augmenter considérablement la vitesse de rotation) ont fini par convaincre les responsables qui n’avaient pas encore basculé vers cette technologie de se lancer dans la construction d’usines de centrifugation venant en remplacement des usines de DG, devenues obsolètes (mais qui ont fait preuve d’une grande longévité et d’une excellente fiabilité de fonctionnement). Aux États-Unis, c’est Urenco qui construisit en 2006 une usine de centrifugation d’une capacité de 5,7 MUTS/an. Cette installation a démarré sa production en 2012 et elle l’a augmenté progressivement (3,7 MUTS/an en 2014). AREVA prévoyait également de construire une usine à Eagle Rock (3,3 MUTS/an) mais le projet a été suspendu avant le début de construction de l’usine dont le site avait été choisi. À noter par ailleurs quelques initiatives privées pour construire des installations basées sur des technologies développées aux États-Unis, mais jusqu’à présent aucun de ces projets n’a débouché sur la construction d’une usine.

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La France a agi de façon pratiquement parallèle avec les États-Unis mais en procédant de façon différente. En effet, AREVA a signé des accords avec Urenco en juillet 2006 lui permettant d’utiliser la technologie de ses centrifugeuses via une société commune (50-50) dénommée ETC (Enrichment Technology Company) qui a été chargée de la fabrication des centrifugeuses. Sur cette base, AREVA a commencé la construction dès la fin 2006 d’une usine à Pierrelatte (site de l’usine GB I de DG) baptisée George Besse II (GB II). Cette usine est entrée en production dès l’année 2011 et depuis elle augmente progressivement sa production en vue d’atteindre son niveau nominal de 7,5 MUTS/an en 2016. En définitive on constate que dans ce secteur de l’enrichissement, il s’est produit une profonde mutation technologique qui a fait passer du procédé historique de diffusion ultra dominant pendant les premières décennies de l’énergie nucléaire, au procédé de centrifugation qui accapare peu à peu l’ensemble du marché. Le lecteur intéressé par plus de détails sur ces évolutions pourra consulter utilement les documents cités en références [V-26] et [V-27]. Cette brève rétrospective ne serait pas complète sans citer les travaux réalisés sur la séparation isotopique par laser, dont on trouvera une description technique dans le document [V-28]. D’importants travaux de R&D ont été menés à partir du milieu des années 1980 sur cette technique très particulière, essentiellement aux États-Unis, au Japon et en France mais aussi en Inde, en Afrique du Sud et en Australie qui a mené des recherches sur une variante de ce procédé appelée SILEX. Cette R&D est allée jusqu’à la réalisation d’installations pilotes de grande taille mais certaines difficultés technologiques n’ont pas pu être surmontées de façon satisfaisante, ce qui a conduit ces pays à abandonner ces programmes au début des années 2000. Toutefois, la société GLE (Global Laser Enrichment), créée conjointement par General Electric et Hitachi, travaille depuis 2007 à la mise au point d’un procédé original dérivé de SILEX, et a réussi à obtenir en 2012 une licence de la NRC (Nuclear Regulatory Commission) pour construire une usine basée sur ce procédé qui semblerait donc au point industriellement (la réalisation de ce projet est cependant différée aujourd’hui). Pour terminer, nous citerons deux autres pays que l’on n’a pas évoqués jusqu’à présent car leur entrée sur la scène internationale dans ce secteur est relativement plus récente et leur contribution en termes de capacités d’enrichissement reste pour l’instant marginale. Il s’agit de la Chine qui a démarré une usine d’enrichissement par centrifugation en 1996, basée sur une technologie d’origine russe, dont la capacité de production actuelle est de 2,2 MUTS/an et du Japon qui, après avoir subi pas mal de déboires dans ce secteur, possède une usine d’enrichissement par centrifugation dont la capacité de production s’élève progressivement pour pouvoir atteindre prochainement les 1,05 MUTS/an. Reste à citer l’Inde, l’Argentine et le Brésil qui opèrent de petites installations pilotes en DG (Argentine) ou en centrifugation (Inde, Brésil). Précisons, s’il en est besoin, que nous ne parlons pas ici des petites unités plus ou moins clandestines construites dans quelques pays (heureusement en nombre très limité) pour des activités militaires.

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16.4.2 Comparaison des procédés utilisés majoritairement aujourd’hui : la centrifugation et la diffusion gazeuse Le lecteur intéressé par une connaissance précise des procédés eux-mêmes pourra consulter les documents [V-24] et [V-25] déjà cités. Notons seulement ici que les deux procédés travaillent sur de l’uranium sous forme gazeuse et que le seul gaz d’uranium manipulable à des températures raisonnables est l’hexafluorure d’uranium, UF6, dont le point triple se situe à 65 °C. Heureusement, le fluor n’existe dans la nature qu’avec un seul isotope, sinon on enrichirait le fluor plutôt que l’uranium ! Pour mieux saisir les éléments de comparaison entre les deux procédés, précisons simplement que le principe de base de la centrifugation est d’entraîner en rotation l’UF6, afin que les molécules les plus lourdes, donc U238F6, migrent préférentiellement vers l’extérieur par force centrifuge, ce qui conduit à enrichir la zone centrale du gaz entraîné en rotation en molécules plus légères, U235F6. Le principe de base de la DG est un peu plus subtil. Il est fondé sur une loi de la théorie cinétique des gaz qui énonce que dans une cellule fermée en équilibre thermique, toutes les molécules d’un mélange gazeux ont la même énergie cinétique moyenne. Or, pour une énergie donnée, la vitesse d’une molécule de gaz est inversement proportionnelle à la racine carrée de sa masse moléculaire, et donc les molécules plus légères (dans de l’UF6 ce sont les molécules U235F6) se déplacent plus vite. Elles vont ainsi frapper plus souvent la paroi de la cellule qui renferme l’UF6 que les molécules les plus lourdes (U238F6). Si les parois sont munies de tout petits trous, les molécules les plus légères vont alors traverser ces trous plus souvent que les molécules les plus lourdes et le gaz va donc s’enrichir en molécules d’U235F6 de l’autre côté de la paroi. Comparons maintenant les deux procédés. La première grande différence entre la centrifugation et la DG est la consommation d’énergie. La puissance nécessaire à une grande usine de DG d’une capacité d’enrichissement annuelle de 10 MUTS (donc de type GB I) est en effet considérable : 2 500 MWé, soit l’équivalent de la production de presque trois réacteurs nucléaires de 900 MWé (le site du Tricastin où était implanté GB I comprenait quatre réacteurs nucléaires de 900 MWé). Une usine de taille équivalente en centrifugation consomme 50 fois moins d’énergie ! La deuxième grande différence provient des masses mobilisées dans les installations du cœur du procédé. Elles sont beaucoup plus élevées dans une usine de DG que dans une usine de centrifugation. À titre d’exemple l’inventaire en UF6 mobilisé dans l’usine GB I (DG, 10,8 MUTS/an) était de 3 000 tonnes contre seulement une dizaine de tonnes au maximum pour l’usine GB II (centrifugation, 7,5 MUTS/an). D’autres différences existent entre ces deux procédés mais elles sont beaucoup moins marquées et elles peuvent être en faveur de l’un ou l’autre des procédés. À noter cependant qu’une usine d’enrichissement par centrifugation génère beaucoup moins de rejets dans l’environnement qu’une usine de DG, mais dans les deux cas, ces rejets restent extrêmement faibles. Sur le plan économique, il n’apparaît pas de différence marquante au niveau des coûts d’investissement. Ce constat est basé sur la comparaison des usines GB I et

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GB II. Le coût d’investissement de GB I en francs de l’année 1975 a été de 7 milliards tandis que celui de GB II a été de 3 milliards d’euros en 2006. En réactualisant ces valeurs (via les tables publiées par l’INSEE), et en tenant compte bien entendu des capacités respectives des deux usines, on arrive pratiquement au même rapport de coût par UTS (en €/UTS), voisin de 400 dans les deux cas. Reste un point que nous signalons simplement ici pour mémoire car il ne peut être traité en quelques lignes, même de façon succincte. Il s’agit du risque de prolifération associé aux deux technologies. C’est en effet un sujet qui comporte de nombreuses facettes et chacune d’elles mérite une analyse spécifique. Sur le seul plan technique et à titre d’exemple, on peut citer la détectabilité d’installations clandestines (par leur taille ou leur empreinte sur l’environnement immédiat), le risque de détournement de matières dans les installations, les possibilités d’usages illicites des installations, la mise en place de moyens de contrôle efficaces et fiables dans les installations, la difficulté d’accès aux technologies, etc. On retiendra simplement ici que sur ces questions, la centrifugation se présente généralement moins favorablement que la DG.

16.4.3 La gestion de l’uranium appauvri Les opérations d’enrichissement génèrent des flux importants d’uranium appauvri qu’il faut gérer. Les quantités en jeu dépendent de deux paramètres : le niveau d’enrichissement de l’uranium qui varie selon les besoins clients (électriciens) entre 2 % et 5 % aujourd’hui et l’enrichissement de l’uranium appauvri (dit aussi « enrichissement de rejet ») qui est fixé par le rapport entre le coût de l’uranium naturel et celui du service d’enrichissement, c’est-à-dire le coût de l’UTS (voir par exemple la référence [V-10]). En France, l’uranium appauvri est d’abord entreposé sur le site même des usines d’enrichissement (Pierrelatte) sous forme d’UF6 dans des conteneurs appropriés, dits 48Y. Mais, comme l’UF6 peut réagir en atmosphère humide pour former des composés chimiques extrêmement toxiques (notamment de l’acide fluorhydrique), cette forme d’entreposage a été considérée comme non durable et il a donc été décidé d’entreposer l’uranium appauvri sous une forme solide plus stable, l’U3O8. Cette opération de transformation est réalisée dans des installations spécifiques de défluoration sur le site de Pierrelatte où sont implantées les usines d’enrichissement (usine W). Elle permet au passage de récupérer de l’acide fluorhydrique commercialisable. L’U3O8 ainsi produit est entreposé sur place dans des conteneurs en acier, puis envoyé sur un site d’entreposage dédié à Bessinessur-Gartempe. Le stock cumulé d’uranium appauvri en France était d’environ 300 000 tonnes à la fin de l’année 2014 et il augmente chaque année d’environ 6 000 à 7 000 tonnes, selon le type et le niveau de production des usines d’enrichissement. Soulignons que cette matière n’est pas considérée en France comme un « déchet » mais comme une matière valorisable dans le futur, notamment dans des réacteurs de quatrième génération ou elle peut être utilisée comme matière fertile pour produire du plutonium.

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Au niveau mondial, les modes de gestion de l’uranium appauvri peuvent être assez différents. Aux États-Unis par exemple, l’uranium appauvri est longtemps resté entreposé sous forme d’UF6 mais le gouvernement américain a décidé de convertir progressivement ces énormes stocks (700 000 tonnes au début des années 2000) en d’autres formes plus stables de l’uranium comme U3O8 mais aussi UO2 ou même UF4. Compte tenu des quantités en jeu, ces opérations s’étalent sur plusieurs décennies. Les Russes, qui détiennent des quantités d’uranium appauvri au moins comparables à celles des Américains, suivent la même démarche mais mettent en œuvre des procédés différents (voir référence [V-29]). Globalement, les stocks mondiaux d’uranium appauvri se situent autour de 1,8 million de tonnes en 2014 et chaque année ils s’accroissent d’environ 50 000 tonnes.

16.5 La fabrication du combustible Une première étape de la fabrication d’un combustible est celle de la défluoration de l’uranium qui provient des usines d’enrichissement sous forme d’UF6 afin de le transformer en UO2. Cette étape est généralement réalisée par voie sèche. Dans ce procédé, l’UF6 est vaporisé dans un four rotatif en présence de vapeur d’eau ce qui le transforme en UO2F2, lequel est alors réduit vers 800 °C par de l’hydrogène pour obtenir de l’UO2. Vient ensuite la fabrication des crayons puis des assemblages combustibles qui est réalisée selon les principales étapes suivantes : • traitement des poudres : tamisage, broyage, ajustage de la densité, mélange à des additifs et adjuvants divers (notamment produits organiques porogènes) ; • précompactage, concassage et granulation avec ajout de lubrifiant pour préparer l’étape suivante ; • « pastillage » par pressage de la poudre dans des matrices. Les granulés de poudre sont ainsi agglomérés sous la forme de petites pastilles (diamètre et hauteur de l’ordre du cm) ; • frittage des pastilles crues dans un four continu à nacelles circulantes à 1 700 °C sous atmosphère réductrice d’hydrogène ; • rectification des pastilles ainsi frittées qui ont perdu leur forme cylindrique parfaite. Il faut en effet obtenir un cylindre très régulier et au diamètre très précis afin de garantir un jeu très strict entre les pastilles et la gaine ; • contrôle visuel et dimensionnel des pastilles. Les pastilles ainsi fabriquées sont alors empilées dans des tubes de gainage dont la gamme de fabrication peut se résumer de la façon suivante : • élaboration de l’alliage de zirconium (il y a en fait divers alliages, dont les plus répandus sont le zircaloy-2, le zircaloy-4, l’alliage dit M5TM et le Zirlo) qui est la catégorie d’alliage adoptée de façon pratiquement universelle depuis l’origine, au début des années 1950, dans les réacteurs à eau (à l’exception, en France du premier REP de Chooz A pour lequel des gaines en inox avaient été adoptées).

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Le métal de base de ces alliages est donc le zirconium, débarrassé du hafnium car celui-ci capture beaucoup les neutrons. Le processus mis en œuvre fait appel à de multiples opérations comprenant un traitement dans un four à arc sous vide puis une série de transformations et traitement divers (forgeage, traitement thermiques, trempe…) ; • ébauche du tube par filage à chaud des billettes obtenues à l’étape précédente, puis laminage à froid et enfin traitement de recuit ; • élaboration du produit fini par une succession de laminages de précision à froid et recuits sous vide. On procède alors à la fabrication des crayons (« crayonnage ») en introduisant les pastilles dans les tubes par poussage mécanique ou manuel ou par vibration. Un ressort d’extrémité complète la colonne de pastilles et le tube est fermé de façon étanche par soudage de bouchons aux deux extrémités. Par ailleurs, un remplissage interne des crayons à l’hélium sous une pression de 25 à 30 bars est réalisé avant ou après le soudage des bouchons. L’assemblage final est enfin réalisé en procédant d’abord à la fabrication des différentes pièces qui constituent son squelette (pour les REP, tubes guides pour les absorbants, grilles de maintien des crayons, embouts) puis au montage de ces pièces avec les crayons. Nous présentons ici (figure 16.5.1) un schéma général d’une usine de fabrication de combustible à l’oxyde d’uranium.

 Figure 16.5.1  Schéma d’une ligne de fabrication de combustible UO2.

Pour conclure sur ce point, il faut souligner qu’à toutes les étapes de la fabrication d’un combustible nucléaire, des opérations de contrôle très rigoureuses sont réalisées pour parvenir à un produit d’une très haute qualité. Cela est fondamental car

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la défaillance d’un combustible dans un réacteur coûte extrêmement cher en termes de perte de production (arrêt du réacteur pour remplacer l’assemblage défaillant). De plus certaines défaillances peuvent mettre en danger la sûreté du réacteur. Une fois fabriqué, le combustible est acheminé vers le site du réacteur nucléaire dans lequel il va être utilisé pour produire de l’énergie. Les questions liées au séjour en réacteur de ce combustible ont été traitées dans le chapitre 8 de ce livre. Nous allons maintenant examiner dans les paragraphes qui suivent ce qu’il advient de ce combustible après son déchargement définitif du réacteur.

16.6 Le refroidissement initial des combustibles

usés

Au moment où un CbU est déchargé du cœur d’un réacteur, la puissance résiduelle qu’il dégage sous forme de chaleur peut atteindre une centaine de kW pour un assemblage, quatre ou cinq jours après l’arrêt du réacteur (c’est le temps minimum qu’il faut entre cet arrêt et le début du déchargement des combustibles dans un REP). Il est donc indispensable d’attendre que cette puissance résiduelle diminue de façon importante avant d’envisager un transport de ce combustible à l’extérieur du site (à sec). On utilise pour cela un moyen simple et efficace qui est adopté de façon universelle : le refroidissement sous eau dans une piscine d’entreposage implantée à proximité immédiate du cœur du réacteur nucléaire (appelée aussi piscine de « désactivation »). À noter que le transfert des CbU depuis le cœur du réacteur jusqu’à la piscine d’entreposage s’effectue entièrement sous eau pour justement évacuer en permanence la puissance résiduelle mais aussi pour servir d’écran de protection des opérateurs vis-à-vis des radiations émises par le combustible. En France, la durée de cet entreposage intérimaire est de l’ordre de un à deux ans pour les combustibles UO2 (au minimum trois à quatre ans pour les combustibles Mox) après quoi les CbU sont évacués du site pour être acheminés vers le site de l’usine où ils seront traités (usine de La Hague dans le cas des réacteurs du parc EDF : voir § 16.8). Leur puissance résiduelle est alors au maximum de 4 à 5 kW. Dans d’autres pays, cette durée peut être supérieure sans pouvoir néanmoins dépasser les limites compatibles avec les capacités maximales d’entreposage des piscines qui, en règle générale, ne dépassent pas l’équivalent de deux ou trois cœurs entiers (des moyens sont cependant mis en œuvre dans certains cas pour augmenter ces capacités, via des densifications de l’entreposage par exemple). Les piscines sont des bassins constitués d’une épaisse enveloppe en béton armé revêtue intérieurement d’une peau d’étanchéité en acier inoxydable. L’eau des piscines est renouvelée en permanence pour assurer le refroidissement mais aussi pour la purifier (circuit dit PTR dans les réacteurs à eau pressurisée, REP). La profondeur des piscines est le plus souvent de 12 à 13 mètres afin d’assurer une protection biologique d’au moins cinq mètres d’eau au-dessus du sommet des assemblages qui eux-mêmes ont une hauteur d’environ 4 mètres pour un combustible de type REP.

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16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

Les assemblages sont manipulés à l’aide d’un « pont-perche » permettant de déplacer les assemblages en fond de piscine et de les positionner verticalement dans les alvéoles du râtelier en acier inoxydable boré, lequel repose sur le fond de la piscine par l’intermédiaire de pieds équipés chacun d’une plaque d’appui montée sur rotules. Il existe de multiples systèmes de protection et de surveillance, que ce soit au niveau des manipulations d’assemblages de combustible ou au niveau des piscines elles-mêmes (étanchéité, dispositifs assurant la sous-criticité, etc.) avec leurs systèmes associés (notamment les circuits d’eau et échangeurs). L’air ambiant fait également l’objet d’une surveillance permanente afin de contrôler en particulier la teneur en hydrogène de radiolyse. Le lecteur intéressé par ces questions pourra utilement consulter le chapitre 9.1 du rapport préliminaire de sûreté du réacteur EDF de Flamanville 3 (version publique).

16.7 L’option d’entreposage de longue durée

puis du stockage définitif des combustibles usés

Dans les pays où le CbU n’est pas retraité, tout au moins dans l’immédiat, il est nécessaire de trouver une solution intérimaire permettant d’entreposer à long terme ces combustibles une fois évacués des piscines des réacteurs où ils ne peuvent séjourner trop longtemps comme on l’a vu plus haut (simples raisons de limitation des capacités de ces piscines). La solution généralement adoptée est celle d’un entreposage à sec en ouvrages dédiés ou en conteneurs spécifiquement conçus pour cela, car au bout de quelques années, la puissance résiduelle des combustibles a suffisamment décru pour qu’un refroidissement par circulation d’air suffise. Dans certains cas, cet entreposage de longue durée est réalisé sous eau dans des piscines dédiées. C’est le cas de la Suède où une installation appelée CLAB, constituée d’un ensemble de piscines, a été construite dans une cavité souterraine creusée dans du granite, sous 30 mètres de roche. Elle reçoit depuis 1985 l’ensemble des CbU des réacteurs nucléaires du parc suédois (sept REB et trois REP opérationnels en 2014), au rythme d’environ 300 tonnes par an. En 2014, l’installation en contenait 6 000 tonnes pour une capacité totale de 8 000 tonnes. Dans d’autres pays comme aux États-Unis, une des solutions est celle d’un entreposage dans des ouvrages en béton dans lesquels sont aménagées des alvéoles horizontales cylindriques destinées à recevoir des conteneurs de CbU (NUHOMS). D’autres concepts mettent en œuvre des voûtes en béton avec des silos verticaux. Enfin, signalons la solution retenue sur certains sites de centrales nucléaires au Canada qui est celle de grosses enceintes cylindriques en béton et en métal (hauteur d’environ 4 mètres, diamètre d’environ 2 mètres) posées en extérieur sur des socles en béton.

633

Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

16.8 L’option de traitement des combustibles usés Signalons d’abord que le traitement des CbU issus des réacteurs nucléaires est souvent appelé « retraitement » du fait de la traduction directe du mot anglais « reprocessing ». Le traitement des CbU a été initialement développé et réalisé dans un seul but : récupérer le plutonium pour la fabrication d’armes nucléaires. Mais, dans le même temps, il était apparu un autre objectif lié au développement durable de l’énergie nucléaire civile : celui de développer des réacteurs nucléaires capables de recycler les matières fissiles générées pendant leur fonctionnement et non encore fissionnées, donc contenues dans les CbU. Dans ce cas, il s’agissait encore du plutonium mais pas uniquement. Le recyclage de l’uranium en tant que matière « fertile » est en effet une composante majeure de ce système de « régénération » de la matière fissile. Par ailleurs, le même principe de recyclage était alors envisagé pour le cycle du combustible au thorium avec le recyclage de l’U233 fissile et du thorium lui-même (voir chapitre 17). En conséquence, il importe de replacer le traitement des CbU dans une perspective historique pour comprendre la genèse et les enjeux actuels de ce secteur d’activité. C’est l’objet du paragraphe suivant, dans lequel nous examinons successivement le développement de ces activités dans les quatre pays qui ont joué un rôle majeur dans ce secteur, à savoir, dans l’ordre chronologique, les États-Unis, l’ex-URSS, la Grande-Bretagne et la France. Nous donnerons également quelques informations globales sur d’autres pays qui ont pratiqué ou qui pratiquent toujours le traitement des CbU.

16.8.1 Historique et panorama mondial du traitement des combustibles usés La première usine de traitement des CbU au monde a été mise en service sur l’immense site de Hanford, aux États-Unis, en décembre 1944, dans le cadre du projet Manhattan de mise au point de la bombe atomique. Elle n’avait donc qu’un seul objectif : récupérer le plutonium pour la fabrication de bombes atomiques, à partir des combustibles irradiés dans les premiers gros réacteurs « plutonigènes » construits sur ce même site. Le procédé mis en œuvre, décrit en détail dans le document [V-30], était basé sur une dissolution de la gaine en aluminium dans une solution chaude d’hydroxyde de sodium, puis une dissolution de la matrice métallique de combustible dans de l’acide nitrique suivie d’un enchaînement complexe d’opérations chimiques de réductions-précipitations (utilisant notamment le phosphate de bismuth entraînant le plutonium) et de séparations de phases solides liquides répétées plusieurs fois. Une deuxième installation de ce type (parfois appelée « Canyon », à cause de la forme de ses immenses bâtiments tout en longueur et semi-enterrés) fut mise en exploitation l’année suivante sur le même site. Dans les deux cas, aucune disposition n’avait été prise pour traiter les quantités considérables

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16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

d’effluents liquides hautement radioactifs générés par le procédé (effluents générés notamment par l’ajout massif de sels dans le procédé). Ces effluents ont donc été simplement stockés dans d’énormes cuves en acier (fermées) d’un volume allant de quelques centaines à quelques milliers de m3, posées sur le sol à l’air libre ou en partie enterrées (mais non abritées dans un bâtiment), pour un total proche de 400 000 m3. De même, les déchets solides n’ont fait l’objet d’aucune gestion particulière autre qu’un déversement en vrac, dans des tranchées ou des fosses en béton. Outre le fait que c’est un héritage très lourd à gérer aujourd’hui (programmes d’assainissement et de réhabilitation s’étalant sur des décennies), ces pratiques plus que rustiques ont laissé une mauvaise image du traitement des CbU, réputé générer de grandes quantités de déchets, même si depuis longtemps, ce n’est plus du tout le cas des usines civiles de traitement. Une troisième usine de traitement des CbU, toujours pour des besoins militaires, fut mise en service en 1952 sur le même site de Hanford, mais en utilisant un procédé dit Redox, permettant d’accroître nettement le débit de traitement tout en séparant également l’uranium et générant beaucoup moins de déchets, mais utilisant un très grand nombre de réactifs chimiques et toujours des sels générateurs d’effluents liquides. Ce procédé était basé sur une extraction par un solvant spécifique, la méthylisobutylcétone, encore appelé l’hexone, et il fut testé sur une installation pilote à Oak Ridge, qui elle-même fut reproduite à plus petite échelle pour retraiter des combustibles au thorium afin d’en extraire l’U233. Ce principe d’extraction par solvant a constitué un progrès majeur des méthodes séparatives chimiques, car il a permis d’opérer de façon continue à l’aide de dispositifs d’échanges liquide-liquide à contre-courant conduisant à des facteurs de séparation très élevés. Une quatrième usine, toujours sur le site de Hanford, fut construite et exploitée à partir de 1956, en utilisant un nouveau solvant beaucoup plus performant, le tributylphosphate, en abrégé TBP, qui deviendra le solvant de référence du procédé mis en œuvre dans toutes les usines de retraitement civiles au monde, connu sous le nom de Purex (Plutonium Uranium Refining by redox Extraction). Cette installation, qui opéra jusqu’en 1990, a traité 66 400 tonnes de combustible, soit les deux tiers du total des 96 900 tonnes de CbU retraités à Hanford, qui ont permis de séparer 67 tonnes de plutonium, dont 54 tonnes de qualité militaire. Deux autres usines de traitement à usage militaire seront construites et exploitées sur le site de Savannah River et permettront de séparer 36,5 tonnes de plutonium de qualité militaire. Enfin, il faut signaler une usine de traitement spécifiquement dédiée aux combustibles des réacteurs de recherche et des réacteurs de propulsion navale, construite sur le site d’Idaho et mise en service dès 1953. Ce n’est que dans les années 1960, alors que démarre la construction et la mise en service de nombreux réacteurs à eau légère civils aux États-Unis, que l’industrie commence à s’intéresser aux possibilités offertes par le traitement des CbU provenant de ces premiers réacteurs de puissance électrogènes civils. Ainsi, une première usine commerciale de traitement des CbU fut construite à West Valley (État de New York) et exploitée à partir de 1966 par une société privée, Nuclear Fuel Services Inc. (NFS). Cette installation, d’une capacité nominale de 300 t/an, a fonctionné pendant sept ans et elle a traité au cours de 27 « campagnes » des CbU en provenance de trois REP et quatre REB ainsi que deux réacteurs fédéraux, le réacteur

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

100-N de Hanford (production mixte de plutonium et d’électricité) et un prototype de REB (réacteur Bonus). Elle a permis de récupérer ainsi presque deux tonnes de plutonium, ce qui correspond au traitement de l’équivalent de 200 tonnes de combustible de réacteur à eau légère aujourd’hui (à noter que ce plutonium a été revendu à l’État fédéral au prix moyen de 20 dollars le gramme). En 1972, de nouvelles réglementations de sûreté ont obligé l’exploitant à envisager de lourds travaux de remise à niveau de son installation pour pouvoir poursuivre son exploitation (exigences liées notamment à la résistance aux séismes). Des négociations ont alors été entamées avec les autorités de sûreté fédérales (NRC) mais, au bout de quatre ans, elles ont abouti à une impasse et l’exploitant a décidé alors de fermer définitivement son installation. S’est ajouté à cela l’abandon par la NRC en 1974 de la procédure GESMO (Generic Environmental Statement on Mixed Oxide), qui condamnait l’usage du combustible Mox pour les réacteurs à eau légère et limitait ainsi l’éventuel usage du plutonium aux besoins des futurs réacteurs à neutrons rapides. Deux autres usines de traitement de CbU ont été construites aux États-Unis, mais jamais exploitées. La première, d’une très grande capacité nominale de 1 500 t/an, fut construite à partir de 1970 sur le site de Barnwell en Caroline du Sud, mais les travaux ont pris beaucoup de retard et en avril 1977, le nouveau Président des États-Unis a décidé de suspendre indéfiniment le traitement des CbU civils dans le pays, pour des raisons liées à sa politique de non-prolifération qui rendait notamment impossible toute activité pouvant conduire à la séparation de plutonium. Dès lors, l’achèvement de l’énorme chantier était devenu impossible et le projet fut abandonné, d’autant plus que les perspectives d’un marché dans ce secteur s’amenuisaient. L’autre projet fut celui de General Electric (GE) qui opérait déjà sur les usines de traitement de Hanford. GE fut autorisé en 1967 à construire une usine d’une capacité de 300 t/an, à Morris dans l’Illinois, basée sur un procédé novateur de fluoration et volatilisation d’UF6. Mais de grosses difficultés apparurent au cours des tests de ce procédé et GE décida en 1974 d’abandonner le projet. Ce panorama des activités de traitement des CbU aux États-Unis ne serait pas complet sans mentionner l’installation pilote de traitement des CbU associée au réacteur expérimental à neutrons rapides EBR-II construit sur le site nucléaire fédéral d’Idaho et qui fonctionna de 1964 à 1994 (installation encore appelée IFR pour Integral Fast Reactor). Le procédé utilisé dans cette installation de traitement très particulière était totalement différent de tous les autres procédés de traitement mis en œuvre dans les autres usines que l’on vient d’évoquer, puisqu’il s’agissait d’un procédé pyrochimique, basé notamment sur un processus l’électroraffinage en milieux sels fondus, permettant de récupérer l’uranium sur une cathode solide. On trouvera dans la référence [IV-90] une description très détaillée de cette installation et de son histoire (voir aussi § 14.4.1). En Russie, la première usine de traitement militaire fut mise en service en décembre 1948 sur le site de Mayak, près de Cheliabinsk, mais elle eut des débuts extrêmement difficiles avec notamment plusieurs accidents, dont des accidents de criticité. Le plus grave des accidents fut celui qui se produisit le 29 septembre 1957 avec l’explosion d’une cuve de PF (mélange d’acétates et de nitrates), qui contamina gravement toute la région environnante. Le procédé mis en œuvre était de type Redox, mettant en œuvre une série de précipitations-séparations avec de nombreux

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réactifs chimiques incluant notamment des acétates mais aussi des fluorures très corrosifs. Une deuxième usine fut mise en service en 1956 sur le site de Tomsk, puis une troisième sur le site de Krasnoïarsk en 1964. À la fin des années 1960, la Russie s’est engagée dans le traitement des CbU des réacteurs à eau VVER, elle a mis en service en 1972 une usine d’une capacité de 400 t/an, baptisée RT-1 sur le site de Mayak, en réutilisant en partie certains locaux des installations militaires. Cette usine basée sur le procédé Purex a commencé à traiter des CbU des VVER-440 en 1978. La construction d’une deuxième usine d’une capacité de 1 500 t/an, baptisée RT-2, a été décidée en 1976, et sa construction a commencé la même année sur le site de Krasnoïarsk- Zelenogorsk. Mais les travaux de construction furent ralentis dans les années 1980 et ils ont finalement été suspendus en 1989 sans que l’on sache aujourd’hui s’ils reprendront un jour (le stade d’avancement de la réalisation des travaux étant estimé à 30 %). En Grande-Bretagne, un procédé baptisé Trigly a d’abord été développé vers la fin des années 1940 en coopération avec le Canada. Il utilisait une combinaison de plusieurs agents d’extraction dont le dichlorotriéthylèneglicol (d’où le nom du procédé), ce qui rendait les opérations très complexes, d’où son abandon en 1954. La première usine de traitement a démarré en 1952 sur le site de Sellafield (référence [V-31]), pour traiter les CbU en provenance des premiers réacteurs plutonigènes de Windscale (l’usine de traitement étant alors appelée elle-même l’usine de « Windscale »). Elle utilisait un procédé baptisé Butex, basé sur une extraction par un solvant organique, le di-butyle carbitole. Dans ce procédé, les gaines en aluminium du combustible étaient extraites mécaniquement avant la dissolution de la matrice combustible (uranium métal) dans de l’acide nitrique bouillant. Avec le développement de la filière britannique de réacteurs à graphite-gaz dite Magnox, il apparut la nécessité de construire une usine de traitement spécifique des CbU issus de ces réacteurs, qui sont des barreaux d’uranium naturel métallique gainés en alliage de magnésium (voir § 11.2.2). L’usine fut conçue vers la fin des années 1950 et elle entra en service en 1964. D’une capacité de 1 500 t/an, elle a utilisé un procédé de type Purex, avec dégainage mécanique préalable des combustibles. Elle est toujours opérationnelle aujourd’hui mais elle s’arrêtera dès que les CbU des derniers réacteurs Magnox seront traités. Au total, cette usine a traité plus de 50 000 tonnes de CbU de type Magnox. On notera que ces tonnages sont très élevés car le taux de combustion des CbU des réacteurs Magnox n’est que de 4,5 GWj/t, soit dix fois plus faible en moyenne que celui des réacteurs à eau ordinaire (à quantité d’énergie délivrée donnée, il faut donc traiter dix fois plus de CbU Magnox en termes de masse). Dans le sillage de ces activités de traitement des CbU des réacteurs Magnox, les Britanniques ont voulu se lancer dans celui des combustibles oxyde beaucoup plus irradiés issus des réacteurs à graphite-gaz de nouvelle génération, les AGR (voir § 11.3), progressivement mis en service dès la fin des années 1970. Une troisième usine de traitement baptisée Thorp (pour Thermal Oxide Reprocessing Plant) a donc été construite à partir de 1985 sur le même site de Sellafield et elle fut achevée dans les délais, en 1992. Elle a traité les premiers CbU provenant des AGR au début de l’année 1994 et elle est toujours opérationnelle. Elle utilise à la base le procédé Purex avec une dissolution par lots des éléments combustibles et, en fin de procédé,

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

une vitrification des déchets de haute activité (produits de fissions). Sa capacité maximale de traitement est de 900 t/an mais cette pleine capacité ne fut atteinte que pendant l’année 1999. Les autres années, elle a traité entre 300 et 700 tonnes par an (avec une interruption totale de production en 2006) et au total elle a traité plus de 7 000 tonnes de CbU (chiffre 2013), dont une partie sont des combustibles de réacteurs REP et REB en provenance de pays étrangers. Signalons que le stock cumulé de plutonium civil séparé et non recyclé résultant de toutes ces activités de traitement est de plus de 130 tonnes à Sellafield. C’est de loin le stock le plus important au monde. Il faut mentionner pour terminer une installation de traitement de CbU construite sur le site écossais de Dounreay (près de la ville de Thurso) et qui a fonctionné de 1959 jusqu’en 1996, destinée au traitement de combustibles de nombreux réacteurs expérimentaux et de recherche dans le monde, mais qui a aussi traité des combustibles en provenance du prototype de réacteur à neutrons rapides construit sur le même site, le PFR. En France, la première usine baptisée UP1 fut construite sur le site de Marcoule et elle a commencé à séparer les premiers kilos de plutonium à partir de juillet 1958 en traitant les combustibles issus des trois réacteurs plutonigènes construits sur le même site : G1, G2 et G3. Le procédé utilisé était alors une variante du procédé Purex, qui avait fait l’objet de développements par le CEA dès 1952, dans ses laboratoires de Fontenay-aux-Roses en région parisienne (la « découverte » du TBP en France par Bertrand Goldschmidt, en 1951, fut le résultat d’une indiscrétion d’un collègue britannique et d’une compilation systématique de la littérature). Dans ce procédé, le combustible était d’abord débarrassé de sa gaine dans un atelier spécifique, dit de « dégainage », avant dissolution dans de l’acide nitrique (comme dans l’usine anglaise donc). Il importe de souligner qu’à la différence des autres usines analogues dans les autres pays, les solutions de produits de fissions ont été vitrifiées dès l’origine (à partir de la fin des années1960, puis de façon industrielle en 1978) sur la base d’un procédé spécifique développé et mis au point par le CEA dans les années 1960 (installation Piver). Cela a permis d’éviter le recours aux pratiques expéditives mises en œuvre en ex-URSS ou même à l’accumulation pure et simple de ces liquides hautement radioactifs dans des cuves d’entreposage bien peu fiables comme aux États-Unis. Dès la fin des années 1950, il fut envisagé de construire une deuxième usine de traitement destinée cette fois aux combustibles de la filière française de réacteurs à graphite-gaz, dite UNGG, dont les premières réalisations entrèrent en service au début des années 1960. Il fallait alors chercher un autre site que celui de Marcoule, de taille trop réduite. Ce fut le site de La Hague, dans le Cotentin où une usine baptisée UP2 fut construite et commença à traiter des CbU de la filière UNGG pour les besoins civils (mais aussi pour les besoins militaires, en complément de l’usine UP1). Elle a cessé de fonctionner définitivement en 1987 avec le traitement des derniers combustibles de la filière UNGG, le reliquat étant traité à l’usine UP1 de Marcoule qui ne s’arrêta définitivement qu’en 1997. À partir de 1976, cette usine fut progressivement transformée et complétée par d’autres ateliers pour pouvoir traiter des CbU provenant des nouveaux réacteurs REP, avec notamment un atelier baptisé HAO (Haute activité Oxyde) pour le cisaillage et la dissolution de ces combustibles. Ces évolutions ont donné naissance à une

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16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

usine baptisée UP2-400, d’une capacité de traitement de 400 t/an, qui a fonctionné jusqu’en 1994. À partir de 1984, de nouvelles installations sont entrées en service afin d’accroître la capacité de traitement des combustibles de réacteurs REP, ce qui a conduit à la création d’une nouvelle usine d’une capacité de traitement de 800 t/an : usine dite UP2-800. Par ailleurs, pour répondre aux demandes qui résultaient de contrats de traitement signés avec des pays étrangers, notamment le Japon, une usine jumelle de même capacité, baptisée UP3, fut construite sur le site et elle est entrée en service en 1989. La capacité totale de traitement du site de La Hague a été portée ensuite par décret à 1 700 t/an en 2003, ce qui en fait aujourd’hui la plus grande installation de ce type au monde. Pour toutes ces usines, c’est encore le procédé Purex qui est utilisé, mais sa mise en œuvre fait appel à des technologies innovantes et bien spécifiques à La Hague. Nous y revenons donc plus en détail dans le paragraphe suivant. Indiquons ici qu’au total, ce sont environ 30 000 tonnes de CbU (cumul fin 2015) provenant des réacteurs à eau légère qui ont été retraitées dans les usines du site. Ce panorama des installations françaises de traitement des CbU ne serait pas complet sans citer une petite unité de traitement des CbU provenant des réacteurs expérimentaux à neutrons rapides Rapsodie et Phénix qui a fonctionné à La Hague de 1969 à 1978 et traité 750 kg de mélange uraniumplutonium (installation baptisée AT1, entièrement démantelée aujourd’hui). Pour ces combustibles, une chaîne de traitement expérimentale a également été exploitée à Marcoule, l’APM (Atelier Pilote de Marcoule), qui a fonctionné de 1973 à 1997. Au-delà des quatre pays que nous venons d’évoquer, il faut citer quelques autres pays qui ont eu ou qui ont toujours des activités dans ce secteur du traitement des CbU, mais qui n’ont pas développé initialement ces activités pour des besoins militaires (à l’exception notable de l’Inde). Il s’agit en premier lieu du Japon, qui a construit une première usine à partir de 1971 sur le site de Tokai-Mura et démarré le traitement des premiers CbU en 1977. En 2014, le gouvernement japonais a décidé d’arrêter définitivement le traitement des CbU dans cette usine qui au total aura traité 1 140 tonnes de CbU, dont 29 tonnes de combustible Mox (en fait ces opérations de traitement ont été arrêtées en 2007). Une deuxième grande usine commerciale a été construite à partir de 1993 sur le site de Rokkasho, au Nord du Japon. Cette usine est en grande partie une réplique de l’usine française UP3 (le procédé et les technologies mis en œuvre à UP3 ont été vendus aux Japonais). Malheureusement, elle a rencontré de nombreuses difficultés lors de sa construction et de sa mise en service, ce qui rend son démarrage extrêmement progressif (il est prévu de pouvoir retraiter 320 tonnes de CbU de REP et de REB en 2015). Dans les autres pays, il faut citer l’Inde qui a démarré une petite unité en 1964 sur le site de Trombay, essentiellement pour des usages militaires (première explosion atomique expérimentale en 1974). Deux autres usines ont alors été construites pour traiter les CbU de ses réacteurs à eau lourde et de ses deux réacteurs à eau bouillante. Ce sont d’une part l’usine de Tarapur, qui a démarré en 1982 (capacité 100 t/an) et d’autre part l’usine de Kalpakkam qui a démarré en 1996 (capacité 200 t/an). On peut également citer la Chine, qui possède une installation de traitement militaire.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Ce pays affiche clairement son intention de développer le traitement des CbU civils et il négocie d’ailleurs avec la France des accords commerciaux sur ce sujet. Au titre des pays qui ont eu des activités significatives de traitement des CbU mais qui ont aujourd’hui abandonné toute activité dans ce domaine, il faut citer l’Allemagne qui a opéré une usine baptisée WAK entre 1971 et 1990 et traité ainsi un total de 207 tonnes de CbU. Par ailleurs, la construction d’une usine commerciale de capacité de traitement de 350 t/an a débuté au milieu des années 1980 sur le site de Wackersdorf en Bavière, mais les travaux ont été interrompus définitivement en 1989 à la suite de protestations violentes sur le site. On peut également citer l’Italie, qui a opéré une petite usine baptisée Eurex (pour Enriched uranium extraction) entre 1970 et 1983. Ce tour d’horizon serait incomplet si on ne citait pas l’installation de démonstration Eurochemic, financée par plusieurs pays européens dans le cadre de l’OCDE, construite sur le centre de Mol en Belgique. Cette usine a traité des combustibles de diverses origines entre 1968 et 1974 : 182 tonnes de combustibles à uranium naturel ou légèrement enrichi et 30,6 tonnes de combustible à uranium hautement enrichi. Nous signalons à ce propos une thèse d’histoire (référence [V-32]) qui présente très en détail cette réalisation et qui par ailleurs retrace l’histoire technique et diplomatique du traitement chimique des combustibles irradiés dans le monde de 1940 à 1956.

16.8.2 Les procédés utilisés D’une façon générale, le traitement des combustibles irradiés vise à extraire tout ou partie des différents éléments ou groupe d’éléments qu’il contient en vue de les gérer séparément par conditionnement spécifique ou recyclage (encore appelé valorisation). Il existe deux grandes familles de procédés permettant de réaliser ces opérations : • procédés hydrométallurgiques, qui mettent en œuvre essentiellement des réactifs chimiques sous forme liquide pour traiter les combustibles qui ont été au préalable dissous, avec ou sans la gaine, laquelle peut être ôtée mécaniquement avant dissolution ; • procédés pyrochimiques (dont font partie les procédés pyrométallurgiques) qui font appel à des réactions à haute température et utilisent généralement des sels et des métaux fondus ainsi que des techniques électrochimiques (électrodéposition) et de précipitation sélective. Néanmoins, certains procédés particuliers ne sont pas classables dans l’une de ces catégories. C’est le cas par exemple du procédé par volatilisation des fluorures déjà évoqué au paragraphe précédent à propos de l’usine Morris. D’autres procédés encore plus innovants tels que la séparation des éléments dans des champs électromagnétiques ou encore en utilisant des fluides supercritiques sortent également du cadre général de ces deux grandes familles de procédés, mais ils n’ont fait l’objet que d’études très embryonnaires. Il faut signaler par ailleurs un procédé atypique

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16. Le cycle du combustible standard à base d’uranium

développé uniquement en Corée depuis plus de vingt ans, en coopération avec les Américains, dit Dupic, basé sur des cycles d’oxydoréduction en phase solide à haute température (processus baptisé Oreox). Dans ce procédé, les pastilles de combustible issues des CbU de réacteurs à eau ordinaire sont transformées en poudre puis traitées à haute température dans des atmosphères oxydoréductrices variées permettant d’éliminer une partie des PF capturants. La poudre obtenue est alors directement reprise pour fabriquer, par frittage, des combustibles destinés aux réacteurs à eau lourde qui acceptent de l’uranium enrichi à moins de 1 %, ce qui est le cas de l’uranium résiduel contenu dans les CbU des réacteurs à eau légère. En fait, ce procédé tout à fait particulier n’est développé que dans ce pays et dans un seul but : recycler des matières fissiles tout en évitant un traitement classique des CbU qui conduit nécessairement à une séparation plus ou moins poussée du plutonium, ce qui est considéré comme un processus « proliférant ». On peut trouver une description détaillée de ce procédé dans le document [V-33]. Nous avons vu au paragraphe précédent que dans le passé et aujourd’hui encore, toutes les grandes installations de traitement de CbU ont mis en œuvre des procédés hydrométallurgiques (à l’exception de l’installation IFR que nous avons évoquée), et que le procédé de base qui s’est finalement imposé presque universellement est le procédé Purex. C’est donc celui auquel nous allons nous intéresser plus particulièrement dans ce livre, en décrivant au paragraphe suivant la façon dont il est mis en œuvre en France à l’usine de La Hague. Auparavant, il convient néanmoins d’évoquer brièvement les procédés pyrochimiques car ils sont toujours très étudiés dans certains pays comme les États-Unis, la Corée, le Japon ou la Russie, mais aussi dans certains pays européens, dont la France. La raison principale est que ces procédés paraissent mieux adaptés que les procédés hydrométallurgiques au traitement de futurs combustibles métalliques, tels que les combustibles U-Pu-Zr, qui sont à l’étude pour les réacteurs nucléaires de quatrième génération à neutrons rapides. Certains promoteurs de ces procédés considèrent également qu’ils s’accommodent mieux que les procédés hydrométallurgiques pour la gestion des actinides mineurs, car ils permettent de co-extraire plus facilement le plutonium (et au besoin l’uranium) avec les actinides mineurs. Par ailleurs, ils présentent plusieurs avantages en termes de radiolyse ou de maintien de sous-criticité (peu d’éléments légers modérateurs de neutrons) et conduisent en principe à des installations plus compactes, grâce notamment à des appareils moins volumineux et en moins grand nombre. Ils permettent en outre d’envisager de traiter des combustibles plus « chauds » qui provoqueraient une radiolyse excessive des solvants, donc de réduire le délai de refroidissement des CbU qui est nécessaire avant de les traiter (cela diminue d’autant la durée globale du processus de recyclage des matières fissiles). Enfin, sur un plan politique, certains pays mettent en avant le caractère « non proliférant » de ces procédés pyrochimiques, dans la mesure où ils rendent difficile la séparation de plutonium pur. Cela étant, ils soulèvent des problèmes assez sérieux de corrosion et de gestion de déchets de procédé générés, qui sont nombreux. Par ailleurs, ils nécessitent de travailler en haute température dans des atmosphères hautement inertes. Un autre inconvénient est que le taux de récupération des matières recyclables (uranium, plutonium) est loin d’être aussi élevé

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

que celui que l’on peut obtenir avec des procédés hydrométallurgiques. De plus, ces matières récupérées ne sont pas très pures, ce qui au demeurant est considéré par certains comme un atout pour réduire le risque de prolifération car le plutonium est justement mélangé à des impuretés qui rendent cette matière fissile moins attractive pour des usages militaires. Le lecteur intéressé par une présentation générale de ces procédés pourra consulter le document [V-34] et il pourra se référer également à l’ouvrage [V-35], notamment les chapitres 10 et 12, pour en connaître les aspects plus scientifiques.

16.8.3 Le procédé Purex mis en œuvre à l’usine de La Hague Nous revenons donc maintenant au procédé Purex, seul procédé mis en œuvre industriellement aujourd’hui dans le monde. Nous prenons pour cela l’exemple du procédé développé en France et utilisé à l’usine de La Hague, et plus particulièrement dans l’usine UP3, car c’est de loin la plus importante usine de ce type au monde utilisant ce procédé avec par ailleurs les technologies les plus avancées dans ce domaine. Précisons tout d’abord quelques grandes caractéristiques du procédé : • il est extrêmement sélectif et permet d’obtenir des produits recyclables très purs (uranium et plutonium de pureté > 99,8 %). Réciproquement, la teneur des résidus en uranium et plutonium est extrêmement basse ( 0). On constate ici que, pour des neutrons lents (réacteurs actuels), cet excédent par rapport à 2 n’est pas suffisant pour l’U235 et pour le Pu239, alors qu’il est nettement plus confortable pour l’U233. Par contre, la situation est bien différente pour des neutrons rapides (chapitre 14) où le plutonium se révèle le plus apte à permettre la surgénération, ce qui explique d’ailleurs que le plutonium est le combustible de choix pour les RNR. Le tableau 17.1.2 fournit les valeurs de h calculées sur des spectres typiques de réacteurs thermique et rapide.  Tableau 17.1.2  Valeurs moyennes du facteur êta pour les trois principaux noyaux fissiles et pour des fissions dans un spectre typique de neutrons lents (L) et rapides (R). NOYAU FISSILE 

U235

Pu239

U233

Domaine d’énergie

L

R

L

R

L

R

êta – 1 (h – 1)

1,06

0,88

1,11

1,33

1,29

1,27

Cela étant, pour pouvoir générer de l’U233 par absorption de neutrons sur le Th232, il faut entretenir la réaction en chaîne avec des matières fissiles telles que l’U235 provenant de l’uranium naturel ou des matières fissiles artificielles générées par ailleurs qui sont essentiellement le Pu239 ou l’U233 lui-même. Ce n’est qu’après avoir déchargé le combustible usé du réacteur que l’on peut récupérer l’U233 résiduel formé dans le réacteur pour un recyclage, une partie ayant tout de même pu être « fissionnée » in situ (on dit parfois « brûlée », par abus de langage), à la manière du plutonium pour le cycle uranium. Cette opération dite de « traitement-recyclage » (analogue à celle qui peut être mise en œuvre pour le cycle uranium-plutonium, et qui a été examinée au chapitre 16) permet en outre de récupérer et de recycler le thorium dont la consommation en réacteur a été très faible (on récupère la plus grande partie du thorium introduit au départ dans le combustible neuf ). Cette opération de recyclage de l’U233 soulève toutefois des problèmes techniques délicats liés à la présence inévitable d’une certaine quantité de l’isotope uranium-232 (U232) mélangée à l’U233. En effet, l’U232 est un isotope radioactif de période radioactive 72 ans dont certains descendants sont des émetteurs de rayons gamma particulièrement énergétiques (et donc nocifs). Les voies de formation de cet U232 sont au nombre de trois : • U233 (n, 2n) → U232 qui est la voie principale, mais qui ne peut se produire qu’avec des neutrons très rapides (> 6 MeV) ; • Th232 (n, 2n) → Th-231 (b–) → Pa231 (n, g) → Pa232 (b–) → U232 qui ne se produit également qu’avec des neutrons de très haute énergie ; • Th232 (n, g) → Th233 (b–) → Pa233 (n, 2n) → Pa232 (b–) → U232.

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

Dans certains cas, il peut exister de faibles quantités de Th230 (encore appelé ionium) mélangées au thorium (par exemple si le thorium était mélangé à de l’uranium naturel dans le minerai puisque le Th230 est un descendant de l’U238). Le Th230 produit alors du Th231 par capture neutronique et donc de l’U232 (voir deuxième réaction ci-dessus). La chaîne de décroissance de l’U232 ainsi formée comprend successivement le Th228, émetteur a de période radioactive 1,9 an, suivi du Ra224, émetteur a de période radioactive 3,6 jours. À ce stade, cette chaîne rejoint donc celle du Th232 déjà présentée dans le § 8.2.1, et qui se termine par le Pb208 stable. On peut voir que cette chaîne comprend des émetteurs gamma très énergétiques et très pénétrants tels que le bismuth 212 qui peut émettre un rayon gamma d’énergie 2,25 MeV et surtout le thallium-208, avec des rayons gamma pouvant atteindre presque 5 MeV. Cette proportion d’U232 dans l’uranium recyclé varie beaucoup selon les conditions d’irradiation (spectre neutronique notamment) et elle est heureusement assez faible (quelques dizaines à quelques centaines de ppm), mais elle est suffisante pour entraver sérieusement les manipulations de cet uranium lors des opérations de recyclage. Ainsi, la présence d’U232 exige que la fabrication de combustibles à base d’U233 soit réalisée à distance derrière des blindages capables d’arrêter ces rayonnements très pénétrants, ce qui peut entraîner des coûts supplémentaires importants. Toutefois, si l’uranium est purifié chimiquement de manière à ce que ses produits de décroissance radioactive soient éliminés, et s’il est alors rapidement manipulé pour fabriquer du combustible, les opérations nécessaires à cette fabrication peuvent être réalisées dans de simples boîtes à gants légèrement blindées sans exposition excessive des travailleurs.

17.2 Rétrospective historique 17.2.1 L’acquisition des connaissances de base Historiquement, l’une des principales applications non nucléaires du thorium fut son utilisation sous forme d’oxyde, ThO2, dans des manchons à incandescence, grâce à la très haute température de fusion de cet oxyde qui est la plus élevée de tous les oxydes connus (3 390 °C comme on l’a vu). Toutefois, son usage pour diverses applications non nucléaires est devenu de plus en plus rare aujourd’hui à cause de son caractère radioactif. C’est peu après la découverte de la fission que le thorium suscita un nouvel intérêt lorsqu’il fut établi que le noyau de Th232 pouvait donner naissance à un isotope fissile de l’uranium, l’U233 (voir paragraphe ci-dessus). Il semble que les premiers scientifiques à avoir entrevu cette possibilité soient les physiciens britanniques Bretscher et Feather (déjà évoqués au § 10.3.3) en 1940, sur la base de la théorie du noyau atomique de Bohr et Wheeler. On pourra se reporter à ce propos à une interview tout à fait intéressante de la femme de Bretscher [I-87]. Mais à la fin de cette même année 1940, Glenn Seaborg qui travaillait à

662

17. Le cycle du combustible au thorium

Berkeley en Californie (voir § 2.2.1) confia à un jeune étudiant de son équipe, John Gofman, le soin de mener des expériences d’irradiation sur le thorium, à l’aide de son fameux cyclotron. Celui-ci isola alors en mars 1941, donc pratiquement en même temps que la découverte du plutonium par Seaborg lui-même, une quantité presque infime de Pa233 dans laquelle il décela (avec Seaborg) un rayonnement alpha croissant (à mesure que le Pa233 décroissait) qui signait la présence d’U233. Qui plus est, Seaborg et son équipe estimèrent grossièrement que ce nouvel isotope de l’uranium ainsi créé avait une période de l’ordre de 100 000 ans, et qu’il était donc relativement stable. Seaborg a édité en 1976 un document extrêmement détaillé [I-88] sur cette période, dans lequel il relate les événements presque au jour le jour. En rapportant ceux qui se sont déroulés le 23 avril (en page 39), il écrit : “Of special importance is our demonstration through these results that U233 is sufficiently long-lived to be practical source of nuclear energy should it be found to be fissionable with slow neutrons and should methods for its large scale production be developed”. Cela constitue évidemment un marqueur très important du démarrage des études sur les combustibles au thorium, en tant qu’alternative possible au combustible classique à base d’uranium. Mais il restait à montrer expérimentalement que l’U233 est bien fissile avec des neutrons lents, ce que laissaient supposer les théories émergentes sur la fission nucléaire. Bien que la majorité des recherches menées par Seaborg et ses collaborateurs aient porté alors sur le plutonium et les autres transuraniens, des travaux se poursuivirent sur le thorium et l’U233. Ils furent notamment repris en partie par le jeune chimiste Raymond Stoughton après le départ de Seaborg le 17 avril 1941 (il allait travailler au Met-Lab de Chicago). À partir de la fin de l’année 1942, ces travaux furent intégrés au sein du projet Manhattan sous le nom de code « Neon ». On en trouve une reconstitution complète dans une thèse récente [I-89] consacrée spécifiquement à ce sujet. Ce document énonce notamment (en page 30) que le caractère fissile de l’U233 fut clairement établi expérimentalement le 2 février 1942 et confirmé au cours des jours suivants, à partir d’une quantité de quelques microgrammes d’U233. Cette fois, c’était une sorte de naissance du cycle du combustible au thorium. Peu à peu, au cours de ces années 1942-1943, Stoughton et son équipe (en liaison avec Seaborg) précisèrent expérimentalement les propriétés liées à la fission du noyau d’U233 et ils ont observé qu’elles sont meilleures que celles de l’U235 (nous avons vu que c’est là un point capital). Mais il fallait attendre la production de quantités suffisantes d’U233 (au moins quelques mg) pour espérer affiner ces mesures. Seul un réacteur nucléaire de puissance suffisante pouvait permettre de parvenir à cette production, via l’irradiation de thorium sous un flux de neutrons significatif. La première « pile » atomique de puissance X-10 de 1 MW (§ 10.1.2) fournissait une telle occasion. C’est ainsi que 200 lingots contenant chacun 164 g de carbonate de thorium, gainés dans de l’aluminium, furent fabriqués à partir du mois d’août 1943 puis chargés progressivement dans le cœur du réacteur quelques jours après sa divergence sur le site d’Oak Ridge qui intervint le 4 novembre 1943. C’est donc le premier réacteur nucléaire au monde à avoir reçu des combustibles

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

au thorium. Plusieurs mois d’irradiation étaient jugés nécessaires pour pouvoir accumuler des quantités suffisantes d’U233 et ce n’est qu’au début du mois juillet 1944 que deux premiers lingots furent déchargés. Ils furent envoyés au laboratoire de Montréal au Canada où travaillaient les scientifiques français Bertrand Goldschmidt et Jules Guéron (§ 10.3.1), afin de mettre au point un procédé de séparation de l’U233. Quelques milligrammes furent ainsi isolés mais sans doute mélangés à beaucoup d’impuretés. Note : cette action de collaboration entre le Met-Lab et le laboratoire de Montréal s’inscrivait dans le cadre général d’un accord de coopération signé entre Roosevelt et Churchill lors de la conférence de Québec du mois d’août 1943. La mise en œuvre concrète de ces échanges scientifiques entre les deux laboratoires fut facilitée par des discussions qui eurent lieu la première semaine de janvier 1944 à Chicago entre le général L. Groves et une délégation dirigée par J. Chadwick (le découvreur du neutron). Le champ d’application de ces coopérations était cependant limité et il excluait par exemple tout ce qui concernait les procédés de séparation du plutonium qui à cette époque constituaient un sujet scientifique du plus haut intérêt stratégique pour les États-Unis. C’est probablement une des raisons qui a motivé la décision des responsables du Met-Lab de confier au laboratoire de Montréal le soin de tester en premier un procédé de séparation de l’U233, techniquement beaucoup moins sensible que la séparation du plutonium. D’ailleurs, le général Groves luimême avait demandé une suspension de ce programme sur l’U233 début décembre 1943, jusqu’en avril 1944 mais il avait exprimé début juillet 1944 son souhait de recevoir des recommandations quant à la poursuite d’un tel programme. Ajoutons ici que des discussions techniques sur ce programme de séparation de l’U233 avaient été menées entre Seaborg et Goldschmidt lors d’une visite de ce dernier (accompagné de deux autres scientifiques du laboratoire de Montréal) au Met-Lab le 5 juin 1944. Cette réunion fut suivie d’une réunion de synthèse à Montréal le surlendemain au cours de laquelle il fut demandé à Seaborg de fournir à l’équipe canadienne deux lingots de thorium irradié issus de la pile X-10, ce qui fut donc fait début juillet. Une journée séparait donc ces deux réunions : le 6 juin 1944… Environ un mois plus tard, ce fut au tour de l’équipe du Met-Lab d’extraire de l’U233 de deux lingots irradiés déchargés de la pile X-10 et c’est le 8 août 1944 qu’environ 6 mg d’U233 presque pur ont été séparés de ces lingots : ce furent les premières quantités pondérales d’U233 à l’état presque pur ainsi extraites d’un réacteur nucléaire. Dès lors, il devenait possible d’isoler de plus grandes quantités d’U233 à partir des autres lingots de thorium qui furent déchargés progressivement de la pile X-10. Cela permettait de procéder à des mesures de plus en plus précises des paramètres liés à la fission de cet isotope, et notamment du facteur de reproduction des neutrons, h évoqué au § 17.1.5, qui se confirma comme étant nettement meilleur que celui de l’U235 et même du Pu239 pour les neutrons thermiques. Ces mesures se sont donc affinées au cours de la deuxième moitié de l’année 1944 mais le général Groves, très conscient de l’importance de ce paramètre, demanda une valeur plus précise lors d’un bref passage au Met-Lab fin mars 1945 (il voulait disposer de cette donnée avant le début de la grande conférence diplomatique de San Francisco, le 25 avril 1945). Elle lui fut donnée par Zinn le 17 avril :

664

17. Le cycle du combustible au thorium

h = 2,35. Cette valeur est très proche de la valeur connue aujourd’hui qui est de 2,301 (valeur à 0,0253 eV), mais elle est surtout 10 % plus élevée que la valeur de h pour l’U235 (tableau 4.1.1), ce qui confirme la possibilité de surgénération avec un cycle thorium-U233 dans un réacteur à neutrons thermiques. Comme on l’a vu, ce résultat avait en fait été pressenti dès l’année 1943, et c’est sur ces bases que des membres du New Pile Committee (voir § 10.2.3-C), notamment Morrison et Weinberg, proposèrent d’étudier le cycle au thorium pour des réacteurs à usage civil, lors de la réunion du 28 avril 1944. Ce fut là le point de départ de ce qui va devenir le « cycle au thorium » pour les réacteurs nucléaires à usage civil. Weinberg en deviendra un ardent défenseur en association avec les réacteurs à combustible liquide, comme nous l’avons vu au § 15.1.1. Rappelons à ce propos qu’il publie en mai 1945, en association avec ses collègues Wigner et Young, un premier document [IV-113] sur la conception de tels réacteurs.

17.2.2 L’expérience accumulée sur le cycle au thorium Le thorium fut donc considéré dès le début du développement de l’énergie nucléaire comme un combustible pouvant éventuellement compléter voire même se substituer à l’uranium dont on craignait à l’origine la grande rareté naturelle. Un grand nombre de voies d’utilisation du thorium ont ainsi été étudiées dans les années 1950 et 1960, non seulement aux États-Unis et en ex-URSS, mais aussi en Europe et, dans une certaine mesure, en Asie [V-64]. Pour illustrer l’intérêt qu’a suscité le thorium dès les premières années du développement de l’énergie nucléaire, signalons que le premier symposium international entièrement dédié au cycle au thorium s’est déroulé en 1962 aux États-Unis. Les proceedings de ce symposium ne sont malheureusement plus disponibles mais ceux du deuxième symposium qui s’est tenu à Gatlinburg (Tennessee) en mai 1966 peuvent être obtenus auprès de la librairie du Congrès américain. L’auteur de ce livre possède un exemplaire de cet épais document (839 pages) référencé ici [V-65], dans lequel on trouve en particulier des études détaillées sur l’utilisation de combustibles au thorium dans différents types de réacteurs nucléaires. L’impulsion initiale des études sur le cycle au thorium fut insufflée essentiellement par le développement des réacteurs à sels fondus (RSF) vers la fin des années 1950 aux États-Unis (voir § 15.1.1). Ces RSF sont en effet particulièrement bien adaptés au cycle du thorium notamment grâce à la possibilité qu’ils offrent de retraiter le combustible « en ligne », ce qui ouvre la voie à une extraction continue du Pa233, donnant naissance à l’U233 exempt d’U232 (voir ci-après des détails sur ce point), et à un recyclage de cet U233 toujours « en ligne ». Une telle potentialité, associée à d’autres propriétés favorables des RSF permet d’atteindre assez facilement la surgénération avec des réacteurs « thermiques », ce qui constitue une perspective séduisante à bien des égards (sûreté, économie, technologie, durabilité), tout au moins au stade conceptuel. Le plus remarquable cependant est que les premiers réacteurs commerciaux à eau développés aux États-Unis et qui constituent aujourd’hui la quasi-totalité des réacteurs électrogènes, ont fonctionné initialement avec un combustible à base de

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

thorium. Ce sont le réacteur à eau bouillante (REB) d’Elk River qui démarra en 1963 juste après le prototype de REB de Dresden (démarré en 1960) et le prototype de réacteur à eau pressurisée (REP) de Shippingport qui démarra en 1957. Il est tout aussi remarquable que la démonstration de la possibilité de surgénération avec des réacteurs à eau fut réalisée justement sur ce réacteur de Shippingport dans les années 1970 et 1980 en utilisant un cycle U233/thorium [V-64] : le taux de conversion atteint fut en effet de 1,0139 [V-66]. Ce fut le seul réacteur électrogène qui utilisa de l’U233 comme matériau fissile. Il fut ainsi démontré expérimentalement qu’il était possible de produire plus d’U233 qu’il n’en était consommé dans un réacteur à eau. Toutefois, une telle performance ne fut atteinte qu’au prix d’une conception sophistiquée du cœur du réacteur, difficilement extrapolable à des réacteurs commerciaux, et au détriment des autres performances. À partir de ce moment-là, de nombreux essais d’utilisation de combustibles au thorium dans des réacteurs expérimentaux et de puissance ont été réalisés, et une expérience significative a été ainsi accumulée sur ce type de combustible. Une liste exhaustive de ces réacteurs est fournie au tableau 17.2.1 (toutefois, ce tableau ne comprend pas les réacteurs expérimentaux dont les combustibles au thorium ont également été testés, comme CIRUS en Inde, KUCA au Japon, MARIUS en France, etc.)  Tableau 17.2.1  Réacteurs nucléaires ayant utilisé (ou utilisant) du thorium dans leur combustible.

Pays

Etats-Unis

Grande-B.

Allemagne

Inde

666

Puissance en MW . é pour

Date de connection au Combustible Note réseau ou démarrage

Nom

Type

Indian Point 1

REP

257é

sept-62

ThO2 - UO2

1

Elk River

REB

22é

août-63

ThO2 - UO2

2

Shippingport

REP

60é

déc-57

ThO2 - UO2

3

Peach Bottom

HTR

40é

janv-67

ThC2 - UC2

4

Fort St. Vrain

HTR

330é

déc-76

ThC2 - UC2

5

MSRE

RSF

10th

juin-65

ThF4 - UF4

6

Dragon

HTR

20th

1964

ThC2 - UC2

7

AVR

HTR

13é

déc-67

ThC2 - UC2

8

THTR

HTR

296é

nov-85

ThC2 - UC2

9

Lingen

REB

183é

juil-68

Th / Pu

10

Kakrapar (KAPS) 1 - 2

PHWR

202é

1992/95

UO2-ThO2

11

Kaiga 1 - 2

PHWR

202é

1999/00

UO2-ThO3

12

Rajasthan (RAPS) 3 - 4

PHWR

202é

2000

UO2-ThO4

13

KAMINI

Source n.

30th

oct-96

U233 (UO2)

14

électrique . th pour thermique

17. Le cycle du combustible au thorium

Notes du tableau : 1. La puissance indiquée inclut 104 MWé provenant d’une surchauffe vapeur par du combustible fossile (pétrole). 2. Idem à 1, pour 5 MWé. Du thorium fut chargé dans le premier cœur seulement. 3. Ce réacteur a utilisé à la fois de l’U235 et du plutonium comme matériau fissile initial. Il a permis de démontrer la surgénération « thermique » (concept seed/blanket Th/U233). 4. Particules enrobées en blocs de graphite prismatiques - Thorium/UHE (voir le texte). 5. Idem à 4. 6. Réacteur à sels fondus qui a fonctionné à l’U233 à partir d’octobre 1968 – Pas de production électrique. 7. Particules enrobées – Pas de production électrique – Nombreux types de combustibles irradiés. 8. Particules enrobées dans des boulets de graphite – Taux de combustion maximum atteint : 150 GWj/t - Thorium/UHE. 9. Idem à 8. 10. Chargement de quelques éléments tests faits de mélange thorium-plutonium. 11. PHWR : Pressurised Heavy Water Reactor - Réacteur à eau lourde dans lequel était inséré un faisceau de 19 éléments combustibles contenant 500 kg de thorium sous forme d’oxyde. 12. Le thorium est utilisé uniquement pour aplatir la puissance. 13. Idem à 12. 14. Réacteur expérimental utilisé pour radiographie par neutrons.

Dans le cadre de ce livre, il n’est pas possible de relater plus avant toute cette expérience et nous renvoyons le lecteur qui souhaite approfondir cet aspect aux références [V-64], [V-66] et [V-67]. Précisons simplement ici que le thorium a été surtout expérimenté dans les réacteurs à haute température (HTR) qui sont décrits au § 11.6, mais que la faisabilité de son utilisation dans tous les types de réacteurs a été démontrée. Ainsi, une expérience très significative a été accumulée sur ces combustibles au thorium, tant au plan théorique que technologique, particulièrement pour ce qui concerne les HTR. Cela est l’occasion de noter que parmi tous les types de réacteurs à neutrons thermiques « classiques », les HTR sont considérés comme étant parmi les meilleurs candidats, avec les réacteurs à eau lourde, pour accueillir des combustibles au thorium, en raison de leurs taux de conversion relativement élevés qui résultent d’une bonne économie de neutrons (réduction des captures parasites qui favorise l’utilisation des neutrons excédentaires pour la conversion du noyau fertile en noyau fissile). Cette brève rétrospective historique ne serait pas complète sans citer les travaux qui ont été réalisés en ex-URSS sur le thorium. Il n’existe pratiquement aucun document facilement accessible décrivant ces travaux, mais on en trouve un résumé dans l’article [I-90]. Selon ce document, l’utilisation du thorium a été envisagée dès le mois de septembre 1945, donc au début du vaste projet soviétique sur la bombe atomique (§ 10.3.2). L’objectif visé à l’époque était donc clairement militaire, comme d’ailleurs ce fut le cas aux États-Unis qui ont initié un programme sur le thorium dans le cadre de leur projet Manhattan (production d’U233 pour la fabrication de bombes atomiques). L’axe central de ce programme fut le chargement de combustibles au thorium dans le réacteur à eau lourde OK-180 (tableau 10.3.1) à partir du

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

mois d’août 1953. Les chiffres précis indiqués dans le document sont à prendre avec précaution mais ce qui est certain c’est que plusieurs tonnes de thorium ont été ainsi irradiées dans ce réacteur, jusqu’à l’arrêt de ce programme en janvier 1955. Plusieurs dizaines de kg d’U233 ont ainsi été produits. Parallèlement à cette réalisation, un programme de R&D assez significatif sur le cycle du combustible au thorium en général a été mené, incluant des études sur le traitement de combustibles irradiés au thorium et le recyclage de l’U233. Mais après 1955, ces travaux de R&D semblent avoir été interrompus et la Russie ne mène plus aujourd’hui que quelques études assez générales sur le sujet. On en trouve une description dans la communication russe du recueil de l’AIEA [V-68], page 77.

17.2.3 Les stimulants et les freins au cours du développement historique du cycle au thorium La principale motivation du développement du combustible au thorium à des fins civiles était initialement de fournir un cycle de combustible pouvant se substituer au combustible à l’uranium en prévision d’une croissance rapide prévue de l’énergie nucléaire et de la pénurie possible d’uranium naturel. Un stimulant supplémentaire était l’abondance supposée de ressources en thorium dans la nature, basée sur le fait que la concentration moyenne dans la croûte terrestre est d’environ trois fois celle de l’uranium (§ 17.1.4). De plus, au milieu des années 1970, le prix de l’uranium avait atteint un niveau élevé (aux alentours de 40 US$/livre d’U3O8) et cela s’est traduit par une crainte de pénurie d’uranium à terme, accentuée par le fait qu’un grand fournisseur de centrales nucléaires fut dans l’impossibilité de respecter ses engagements de fourniture d’uranium à ses clients. Outre l’abondance du thorium dans la nature et la perspective de surgénération de l’U233, un certain nombre d’autres raisons militaient pour le développement d’un cycle au thorium, parmi lesquelles : • de bonnes propriétés neutroniques et un très bon comportement sous irradiation des combustibles à base de thorium ; • un besoin plus faible d’excès de réactivité initiale, donc des moyens de contrôle réduits, grâce à des facteurs de conversion plus élevés qu’avec un combustible à l’uranium, moyennant des conceptions adaptées pour atteindre ces facteurs de conversion élevés (gains de l’ordre de 20 à 30 %). Un cas particulier est celui de l’Inde qui est le seul pays où convergent quatre éléments indépendants favorisant le développement d’un cycle au thorium : absence de ressources significatives d’uranium, grandes ressources en thorium identifiées dans leur sol, programme nucléaire très ambitieux, accès aux importations d’uranium limité par des raisons politiques. Au début des années 1980, plusieurs facteurs ont beaucoup estompé l’enthousiasme initial pour les cycles alternatifs à l’uranium. Tout d’abord, l’intérêt pour l’option nucléaire s’est affaibli de manière significative, en particulier aux États-Unis, où le

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17. Le cycle du combustible au thorium

soutien public à l’énergie nucléaire a considérablement diminué après l’accident de la centrale de Three Miles Island en avril 1979. Cette défiance s’est ensuite intensifiée en Europe après la catastrophe de Tchernobyl survenue sept ans plus tard. C’est également à partir du début des années 1980, et en corrélation avec ces événements, que le prix de l’uranium est retombé à des niveaux très bas, de sorte que la recherche d’un combustible alternatif à l’uranium devenait pratiquement sans intérêt, même si par ailleurs l’emploi d’un combustible au thorium présentait quelques autres avantages sur lesquels nous revenons plus loin. Un troisième élément survenu à la fin années 1970 a été le bannissement du traitement commercial des combustibles irradiés par les administrations Ford puis Carter aux États-Unis, pour des raisons politiques liées aux risques de prolifération nucléaire à partir des matières fissiles séparées lors de ces opérations. Dans cette même logique, l’usage d’uranium enrichi au-delà de 20 % dans des réacteurs civils fut pratiquement prohibé dans le monde. Ces décisions pénalisaient évidemment beaucoup la mise en œuvre éventuelle d’un cycle au thorium (l’auteur de ce livre qui travaillait au cœur de ce sujet aux ÉtatsUnis peut en témoigner). En effet, il fallait abandonner le cycle de référence basé sur l’utilisation d’UHE en le remplaçant par de l’uranium enrichi à 20 % au maximum (uranium baptisé MEU pour mid-enriched uranium), ce qui compliquait beaucoup la mise en œuvre du cycle au thorium et réduisait globalement ses performances. Il fallait en outre se priver de la possibilité de récupérer l’U233 contenu dans les combustibles usés, pour le recycler, tout au moins aux États-Unis. Toutefois, dans les années 1990, il y a eu un regain d’intérêt pour les combustibles à base de thorium. Cela semble avoir été initialement motivé en partie par le développement d’un cycle du combustible réputé « résistant à la prolifération » développé à la fin de ces années 1990 par une équipe américaine sous la direction d’Alvin Radkowsky [V-69]. On ne fera pas ici l’analyse de l’intérêt réel de ce concept sur le plan de la non-prolifération, qui nous semble discutable. D’une façon plus générale, certains défenseurs du cycle au thorium mettent en avant son caractère intrinsèquement non proliférant en arguant du fait que l’U233 contient toujours une fraction d’U232 dont le rayonnement intense (§ 17.1.5) complique beaucoup l’utilisation de l’U233 pour la fabrication éventuelle de bombes atomiques. L’auteur de ce livre a eu plusieurs fois l’occasion d’exprimer ses réserves concernant cette thèse assez simpliste et nous renvoyons le lecteur intéressé par ces aspects à l’analyse présentée au § 4.1 du document [V-62]. Un autre facteur qui a relancé un peu l’intérêt pour le cycle au thorium est le nouvel élan du développement de l’énergie nucléaire dans le monde qui s’est produit au cours des années 2000-2010, quelque peu atténué cependant par l’accident de Fukushima en 2011. Dans le sillage de cette croissance prévisible de l’énergie nucléaire au niveau mondial, de nouvelles interrogations ont émergé çà et là sur la disponibilité à long terme d’uranium bon marché. Enfin, de nouveaux atouts sont apparus en faveur du cycle thorium, et notamment : • la faible production de plutonium et d’actinides mineurs dans les combustibles à base de thorium, qui s’explique simplement par sa position dans la classification périodique des éléments de Mendeleïev, avant celle de l’uranium ;

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• la capacité à « brûler » des excédents de plutonium (Pu) dans les réacteurs thermiques en mettant en œuvre un cycle Th-Pu. De tels concepts peuvent être imaginés également dans des réacteurs très innovants tels que les réacteurs à sels fondus (RSF), des systèmes pilotés par accélérateur décrits dans le chapitre 15 et même des systèmes de couverture des réacteurs de fusion [V-64] ; • la transmutation d’actinides mineurs [V-41] ; • la possibilité de surgénération avec un cycle du thorium utilisé dans certains réacteurs thermiques tels que RSF qui est l’un des concepts retenus pour la quatrième génération de réacteurs (§ 15.4.2).

17.2.4 État actuel du développement du cycle au thorium Il y a donc aujourd’hui un regain d’intérêt pour le thorium chez quelques industriels mais principalement au sein de plusieurs institutions universitaires et de R&D de plusieurs pays tels que les États-Unis, la Russie, la Chine, le Canada, la Suède, la Norvège, le Japon, la France et surtout l’Inde. En effet, ce pays ne possède pratiquement aucune ressource domestique en uranium (1 % à peine des ressources mondiales d’uranium) et il fait face à des difficultés d’ordre politique pour s’approvisionner sur le marché mondial (l’Inde n’a pas signé le traité de non-prolifération nucléaire et a procédé à son premier essai de bombe atomique en 1974). En revanche, le territoire indien renferme d’assez grandes quantités de thorium. C’est pourquoi le pays a décidé depuis très longtemps de s’intéresser au développement du cycle au thorium pour pouvoir alimenter en combustible les nombreux réacteurs nucléaires qu’il souhaite exploiter. Il a bâti pour cela un programme s’articulant autour d’une utilisation combinée de réacteurs à eau lourde (sa filière nationale) et de RNR équipés de couvertures en thorium. De multiples publications sont disponibles sur ce sujet et nous citons ici l’une des plus récentes [V-70] qui a fait l’objet d’une présentation orale au cours de la conférence internationale sur le thorium (ThEC13) qui s’est tenue en 2013 à Genève (conférence à laquelle l’auteur de ce livre a participé et présenté également une communication [V-61]). Outre ces développements, les institutions internationales travaillant dans le domaine nucléaire s’intéressent également au cycle au thorium. Ainsi, l’Union européenne est active sur le sujet, à un niveau cependant assez modeste. L’AIEA (Agence internationale de l’énergie atomique) publie régulièrement des documents de synthèse sur ce sujet. L’Agence pour l’énergie nucléaire de l’OCDE s’intéresse également périodiquement au sujet, via la constitution de groupes de travail et la publication de rapports de synthèse, dont le récent rapport [V-63] déjà cité, auquel l’auteur a collaboré. En fait, un bon nombre de ces travaux sont réalisés dans le cadre plus large des recherches sur les RSF (§ 15.1.1). C’est notamment le cas en France où le CNRS effectue des recherches dans le cadre de programmes européens (EURATOM) et en collaboration avec plusieurs pays (États-Unis, Japon, Corée, Canada, Russie). On trouvera une synthèse récente de ces études dans le document

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17. Le cycle du combustible au thorium

cité en référence [IV-118]. Néanmoins, la plupart de ces programmes se limitent essentiellement à des travaux académiques qui font peu appel aux expériences et qui n’engendrent pratiquement aucun développement technologique (sauf en Inde). Signalons tout de même que la société norvégienne Thor Energy (fondée en 2006) s’est engagée dans un programme d’irradiation de combustibles au thorium dans le réacteur expérimental norvégien de Halden.

17.3 Caractéristiques techniques du cycle

du combustible au thorium et défis industriels

17.3.1 L’amont du cycle A. Mines : extraction et concentration Nous savons que le thorium n’a jamais été utilisé de façon massive pour alimenter des réacteurs nucléaires de puissance. Quelques centaines de tonnes tout au plus ont été nécessaires pour la fabrication des combustibles destinés aux réacteurs prototypes répertoriés dans le tableau 17.2.1. Les besoins d’approvisionnement réguliers en thorium se sont donc limités à ceux qui correspondent aux rares applications spécifiques non nucléaires et qui se chiffrent à quelques dizaines de tonnes par an. Dans ces conditions, il n’y a jamais eu d’activités minières destinées exclusivement à récupérer du thorium. Celui-ci a été obtenu presque uniquement en tant que sousproduit de l’exploitation minière des terres rares ou éventuellement de l’uranium, lorsque ces deux éléments sont présents dans le même gisement. L’expérience acquise dans ce domaine est donc assez restreinte. Elle permet néanmoins d’en tirer les quelques observations suivantes. La première source minérale de thorium est un phosphate de terres rares et de thorium, appelé monazite, contenu dans certains sables de plage ou des gisements alluvionnaires. S’il n’y avait pas de besoins en terres rares pour l’industrie, la monazite ne serait probablement pas récupérée pour son contenu en thorium. Il existe en effet d’autres minerais de thorium avec des teneurs plus élevées que la monazite, comme la thorite, qui seraient donc plus susceptibles de constituer une ressource exploitable. Il existe en fait de multiples structures chimiques de la monazite qui donnent lieu à divers procédés de traitement, qui peuvent se répartir essentiellement en deux catégories : • le procédé à base d’hydroxyde de sodium (solution à 50-70 %), le plus utilisé, permettant d’isoler directement le thorium (éventuellement en mélange avec de l’uranium) sous forme d’hydroxyde. C’est en fait un processus assez complexe nécessitant plusieurs étapes d’extraction par solvants conduisant finalement à la formation d’un nitrate de thorium qui est ensuite converti en poudre d’oxyde de thorium ;

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Histoire et techniques des réacteurs nucléaires et de leurs combustibles

• le procédé à base d’acide sulfurique concentré dans lequel on obtient une liqueur contenant un mélange de terres rares et de thorium (avec éventuellement de l’uranium), qu’il faut traiter pour en extraire le thorium. Dans les deux cas, la monazite est préalablement pulvérisée et lixiviée par l’agent chimique adéquat. Soulignons ici que les résidus miniers résultant de ces processus sont relativement moins gênants que ceux issus de l’extraction de l’uranium sur le plan de leur gestion à long terme et de leur impact potentiel sur la biosphère. Cela provient du fait que les descendants du thorium ont des périodes radioactives beaucoup plus courtes que celles des isotopes de l’uranium. Ainsi, le Ra-228 provenant de la décroissance du thorium-232 n’a qu’une période radioactive de 5,74 ans alors que plusieurs descendants de l’U238 ont de très longues périodes radioactives : 250 000 ans pour l’U234, 75 000 ans pour le Th230, 1 600 ans pour le Ra226. Par ailleurs, les problèmes éventuels liés à l’exhalation du gaz radon dans le cas des résidus miniers d’uranium n’existent pratiquement pas pour le thorium. En effet, dans le cas de l’uranium, il s’agit du Rn222 qui possède une période radioactive suffisamment longue (3,8 jours) pour qu’il puisse rester en partie radioactif après sa migration à travers les sols alors que dans le cas du thorium, son homologue, le Rn-220 (encore appelé thoron) n’a qu’une période radioactive de 56 secondes et il peut donc être arrêté par de faibles épaisseurs de terre (ses descendants étant sous forme solide). À l’inverse, le traitement même des minerais de thorium soulève des problèmes de radioprotection plus difficiles à maîtriser que ceux du traitement de minerais d’uranium. Cela provient surtout de l’un des descendants du Th232, le Tl208 (voir tableau 17.1.1), qui est un puissant émetteur de rayons gamma (isotope que l’on trouve également dans la chaîne de décroissance de l’U232). Toutefois, dès que le thorium « pur » a été séparé de ses descendants, ces problèmes ne se posent plus. Par contre, ce thorium « pur » se remet assez rapidement à l’équilibre avec l’ensemble de ses descendants, et redevient donc vite une matière irradiante qu’il faut manipuler avec précautions. On trouvera dans [V-71] une discussion plus détaillée de ces questions de radioprotection et de déchets liés aux activités minières. Notons pour terminer qu’il existe d’ores et déjà au plan mondial l’équivalent d’environ 25 000 tonnes de ThO2 contenus dans des résidus d’extraction de terres rares ([V-64], page 46). Un tel stock permettrait d’alimenter en thorium des dizaines de réacteurs de puissance si un cycle au thorium venait à se développer industriellement.

B. Fabrication des combustibles au thorium L’étape de fabrication de combustibles au thorium à une échelle industrielle ne devrait pas soulever d’obstacle technique majeur en raison du retour d’expérience assez vaste qui existe sur ce sujet et qui remonte aux années 1960. Cette expérience porte sur une grande variété de combustibles qui ont été fabriqués pour différents types de réacteurs, comme on a pu s’en rendre compte au § 17.2.2. À noter cependant que des précautions de radioprotection sont à prendre pour la manipulation de thorium en grandes quantités, lorsque celui-ci a été séparé depuis plusieurs années,

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à cause de l’accumulation de descendants radioactifs. Par ailleurs, le thorium sous forme de poudres est très pyrophorique et il peut même provoquer des explosions lorsqu’il est sous forme de poussières. Les expériences d’irradiation des combustibles ainsi fabriqués ont révélé le très bon comportement de ces combustibles sous irradiation, supérieur même à celui des combustibles à oxyde d’uranium. Néanmoins, les taux de combustion atteints dans ces expériences sont restés relativement modestes (